TW202334522A - 用於生物可降解纖維的組成物及由其所製備的生物可降解纖維 - Google Patents
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Abstract
本發明係關於用於生物可降解纖維的組成物及自其所製備之生物可降解纖維。具體言之，根據本發明一個實施例的用於生物可降解纖維的組成物包括含4-羥基丁酸酯(4-HB)重複單元之聚羥基烷酸酯(PHA)樹脂，特別是第一PHA樹脂及/或第二PHA樹脂，其各自具有4-HB重複單元，藉此藉由熱重分析儀(TGA)所量測之降解溫度(Td，5%之重量損失)滿足220℃或更高。由於該組成物因優良的生物可降解性及生物相容性而對環境友好，因此，可容易地由其製備具有優良特性之生物可降解纖維。
Description
發明領域
本發明係關於用於生物可降解纖維的組成物及自其所製備之生物可降解纖維。
發明背景
近年來，隨著對環境問題之關注增加，有關各種家用廢物處理及循環之研究正在積極地進行。具體言之，儘管廣泛使用廉價且具有優良可加工性之聚合物材料來製造各種產品，諸如紙、膜、纖維、包裝材料、瓶子及容器，但當超過此等產品之使用壽命時，在其焚燒時會排放出有害物質，且取決於該等有害物質之類型，其要花費數百年才能完全自然分解。
因此，仍在進行有關生物可降解聚合物之研究，該等聚合物在增強機械特性，諸如可撓性及強度、生產率及可加工性並增加產品本身之使用壽命的同時，可在較短時段內分解以增強環境友好性，由此減少廢物量或增強其可循環性。
聚羥基烷酸酯(PHA)係由多種微生物製造且用作細胞內儲存材料的若干類型之羥基羧酸構成的生物可降解聚合物。聚羥基烷酸酯具有與習知石油衍生之合成聚合物，諸如聚己二酸對苯二甲酸丁二醇酯(polybutylene adipate terephthalate，PBAT)、聚丁二酸丁二醇酯(polybutylene succinate，PBS)、聚丁二酸對苯二甲酸丁二醇酯(polybutylene succinate terephthalate，PBST)及聚丁二酸己二酸丁二醇酯(polybutylene succinate adipate，PBSA)類似的物理特性，展現完全生物可降解性且具有優良的生物相容性。
同時，由生物可降解聚合物製成的生物可降解纖維被廣泛用於不織布、拋棄式紙巾、包裝材料、遮罩、工業材料諸如工程用塑膠、或用於空氣清潔器之過濾器，及類似物。然而，由於此等產品在使用後難以收集或循環，故其留在土壤或海洋中未得到注意，由此嚴重地污染環境。因此，儘管正在應用具有增強之生物可降解性的生物可降解纖維，但由於原材料昂貴且在增強諸如機械強度之類物理特性方面存在限制，故很難應用各種方法或以各種方式擴展其用途。因此，需要開發能夠增強諸如可撓性、強度及可加工性之類所有特徵，同時由於優良的生物可降解性及生物相容性而對環境友好的生物可降解纖維。
[先前技術文件]
[專利文件]
(專利文件1) 韓國特許公開專利公開案第2012-0103158號
發明概要
技術問題
因此，本發明旨在提供一種能夠增強可撓性、強度及可加工性之全部，同時由於優良之生物可降解性及生物相容性而對環境友好的生物可降解纖維組成物；以及使用該組成物所製備之生物可降解纖維。
問題 的解 決 方案
根據本發明一個實施例的用於生物可降解纖維的組成物包括含4-羥基丁酸酯(4-HB)重複單元之聚羥基烷酸酯樹脂，其中藉由熱重分析儀(TGA)所量測的降解溫度(Td，5%之重量損失)係220℃或更高。
根據本發明一個實施例，聚羥基烷酸酯樹脂可包括呈0.1重量%至60重量%之量的4-羥基丁酸酯(4-HB)重複單元。
根據本發明一個實施例，該聚羥基烷酸酯樹脂可進一步包括至少一個選自由以下組成之群的重複單元：3-羥基丁酸酯(3-HB)、3-羥基丙酸酯(3-HP)、3-羥基己酸酯(3-HH)、3-羥基戊酸酯(3-HV)、4-羥基戊酸酯(4-HV)、5-羥基戊酸酯(5-HV)及6-羥基己酸酯(6-HH)。
根據本發明一個實施例，聚羥基烷酸酯樹脂可包括第一PHA樹脂。
根據本發明一個實施例，該第一PHA樹脂可包括呈15重量%至60重量%之量的4-羥基丁酸酯(4-HB)重複單元，且具有根據ASTM D1238在165℃及5 kg所量測的0.1 g/10 min至20 g/10 min之熔體流動指數(MFI)。
根據本發明一個實施例，聚羥基烷酸酯樹脂可包括第二PHA樹脂。
根據本發明一個實施例，該第二PHA樹脂可包括呈0.1重量%至30重量%之量的4-羥基丁酸酯(4-HB)重複單元且具有根據ASTM D1238在165℃及5 kg所量測的0.1 g/10 min至15 g/10 min之熔體流動指數。
根據本發明一個實施例，該聚羥基烷酸酯樹脂可包括第一PHA樹脂及第二PHA樹脂，且該第一PHA樹脂之4-HB重複單元的含量與該第二PHA之4-HB重複單元的含量彼此不同。
根據本發明一個實施例，第一PHA樹脂與第二PHA樹脂之重量比可為1:0.5至5。
根據本發明一個實施例，聚羥基烷酸酯樹脂可基於該用於生物可降解纖維的組成物之總重量計以10重量%至100重量%之量運用。
根據本發明一個實施例，該用於生物可降解纖維的組成物可包括至少一種選自由以下組成之群的生物可降解樹脂：聚己二酸對苯二甲酸丁二醇酯(PBAT)、聚乳酸(PLA)、聚丁二酸丁二醇酯(PBS)、聚己二酸丁二醇酯(PBA)、聚丁二酸-己二酸丁二醇酯(PBSA)、聚丁二酸-對苯二甲酸丁二醇酯(PBST)、聚羥基丁酸酯-戊酸酯(PHBV)、聚己內酯(PCL)、聚丁二酸己二酸對苯二甲酸丁二醇酯(PBSAT)及熱塑性澱粉(TPS)。
根據本發明一個實施例，該生物可降解樹脂可基於該用於生物可降解纖維的組成物之總重量計以30重量%或更高百分比之量運用，且聚羥基烷酸酯樹脂與生物可降解樹脂之重量比可為1:0.2至4.5。
根據本發明一個實施例，該用於生物可降解纖維的組成物可包括至少一種選自由以下組成之群的添加劑：顏料、染料吸收劑、光吸收劑、抗氧化劑、增容劑、增重劑、成核劑、熔體強度劑(melt strength agent)及助滑劑。
根據本發明一個實施例，該用於生物可降解纖維的組成物可具有根據ASTM D1238在190℃及2.16 kg所量測的1 g/10 min至30 g/10 min之熔體流動指數、在210℃及2.16 kg所量測的35 g/10 min至130 g/10 min之熔體流動指數；藉由差示掃描量熱法(DSC)所量測的-35℃至15℃之玻璃轉移溫度(Tg)、105℃至200℃之熔融溫度(Tm)；及藉由熱重分析儀(TGA)所量測的240℃至300℃之分解溫度(Td，5%之重量損失)。
根據本發明另一個實施例的生物可降解纖維包括含4-羥基丁酸酯(4-HB)重複單元之聚羥基烷酸酯樹脂，其中根據ASTM D3822所量測之強度係0.5 g/d至10 g/d。
根據本發明另一個實施例，該生物可降解纖維可具有0.05 mm至10 mm之直徑、100丹尼爾(deniers)至10,000丹尼爾之細度及10%或更高百分比之伸長率。
根據本發明另一個實施例，該生物可降解纖維可為具有異質截面之複合纖維或者具有二個或更多個或三個或更多個組分之複合纖維。
根據本發明另一個實施例，該生物可降解纖維可為包括芯部分及鞘部分之鞘芯型、並列型、海島型或分段餅型(segmented-pie type)。
根據本發明一個實施例，該芯部分可包括該聚羥基烷酸酯樹脂，該鞘部分可包括生物可降解樹脂，且該生物可降解樹脂可為選自由以下組成之群的至少一者：聚己二酸對苯二甲酸丁二醇酯(PBAT)、聚乳酸(PLA)、聚丁二酸丁二醇酯(PBS)、聚己二酸丁二醇酯(PBA)、聚丁二酸-己二酸丁二醇酯(PBSA)、聚丁二酸-對苯二甲酸丁二醇酯(PBST)、聚羥基丁酸酯-戊酸酯(PHBV)、聚己內酯(PCL)、聚丁二酸己二酸對苯二甲酸丁二醇酯(PBSAT)、聚己二酸丁二酸伸丁基乙二醇酯(polybutyleneethylene adipate succinate，PBEAS)、聚丁二酸伸丁基乙二醇酯(polybutyleneethylene succinate，PBES)及熱塑性澱粉(TPS)。
根據本發明又另一實施例的用於製備生物可降解纖維之方法包括對用於生物可降解纖維的組成物或藉由熔融擠出該組成物所製備之糰粒進行紡絲及拉伸，其中該用於生物可降解纖維的組成物包括含4-羥基丁酸酯(4-HB)重複單元之聚羥基烷酸酯樹脂，且藉由熱重分析儀(TGA)所量測之降解溫度(Td，5%之重量損失)係220℃或更高。
根據本發明又另一實施例，紡絲速度可為10 mpm至500 mpm，該拉伸可在1.1倍或更高倍數之拉伸比下藉由冷拉伸或熱拉伸來進行，該冷拉伸可在25℃至35℃之腔室溫度及25℃至35℃之輥溫度下進行，且該熱拉伸可在150℃至200℃之腔室溫度及80℃至130℃之輥溫度下進行。
根據本發明又另一實施例，其可進一步包括在150℃至200℃下熔融擠出該用於生物可降解纖維的組成物以製備丸粒。
根據本發明又另一實施例，對丸粒進行紡絲之步驟可為在140℃至190℃下對該等丸粒進行熔融紡絲，且該方法可進一步包括在該熔融紡絲步驟之前，將該等丸粒在40℃至60℃下乾燥10小時或更長時間。
根據本發明又另一實施例，對用於生物可降解纖維的組成物進行紡絲之步驟可使用鞘芯型複合紡絲設備進行。
根據本發明又另一實施例，欲饋入芯部分與鞘部分中的原材料之重量比可為5:95至95:5。
根據本發明又另一實施例，該用於生物可降解纖維的組成物可饋入芯部分中。
本 發 明之有利作用
根據本發明一個實施例的用於生物可降解纖維的組成物包括聚羥基烷酸酯(PHA)，其為含4-羥基丁酸酯(4-HB)重複單元的共聚之聚羥基烷酸酯樹脂，特別是第一PHA樹脂及/或第二PHA樹脂，其各自具有4-HB重複單元，藉此藉由熱重分析儀(TGA)所量測之降解溫度(Td，5%之重量損失)滿足220℃或更高。因此，可增強如可撓性、強度及可加工性之類特徵，同時因優良之生物可降解性及生物相容性而對環境友好。
另外，不僅可由該用於生物可降解纖維的組成物直接製備生物可降解纖維，而且亦可使用獲自該用於生物可降解纖維的組成物的生物可降解丸粒製備生物可降解纖維，由此根據需要提供方法之適宜選擇及應用。
此外，由於該用於生物可降解纖維的組成物及自其所製備之生物可降解纖維在土壤及海洋兩者中皆為生物可降解的，且具有優良的熱及機械特性，故其可有利地應用於更多不同的領域以展現優良的特徵。
較佳實施例之詳細說明
在下文中，將詳細描述本發明。本發明不限於下文給出之揭示內容，而是可將其潤飾成各種形式，只要不改變本發明之要旨即可。
在本說明書通篇，除非另外具體陳述，否則當將一零件稱為「包括(comprising)」一元件時，應理解亦可包括其他元件，而非排除其他元件。
除非另外指明，否則與本文所使用之組分、反應條件及類似物之數量有關的所有數字及表述均應理解為由術語「約」修飾。
在本說明書通篇，使用術語第一、第二及類似表述描述各種組分。但該等組分不應受該等術語限制。該等術語僅用於區分一種組分與另一組之目的。
用於生物可降解纖維的組成物
生物可降解纖維係指藉由微生物切斷引入纖維中之鏈而變為無機物的纖維。近年來，隨著對環境問題之關注增加，其被廣泛用於各種家用廢物之處理及循環。
舉例而言，生物可降解纖維被廣泛用於衛生及醫療產品，諸如尿布、女性產品、縫合線及紗布；家用產品，諸如拋棄式產品及室外休閒產品；工業產品，諸如包裝材料；農產品，諸如包層材料；漁業產品，諸如海藻網及釣魚網，以及類似產品。
然而，儘管生物可降解纖維有對環境友好且產生較少廢物之優勢，但由於機械及熱特性，特別是諸如可撓性、耐久性及強度之類物理特性方面的限制，很難將生物可降解纖維應用於各種領域。
根據本發明一個實施例的用於生物可降解纖維的組成物包括含4-羥基丁酸酯(4-HB)重複單元之聚羥基烷酸酯樹脂。
具體言之，根據本發明一個實施例之用於生物可降解纖維的組成物包括聚羥基烷酸酯(PHA)樹脂，其係含4-羥基丁酸酯(4-HB)重複單元的共聚之聚羥基烷酸酯樹脂，特別是具有4-HB重複單元之第一PHA樹脂及/或第二PHA樹脂，藉此其因優良的生物可降解性及生物相容性而為對環境友好的，且可容易地製備具有優良特徵之生物可降解纖維。
另外，用於生物可降解纖維之習知組成物不僅昂貴，而且亦不具有適於製備丸粒之物理特性，使得難以製造丸粒；因此，該方法受到限制。相比之下，根據本發明一個實施例的用於生物可降解纖維的組成物具有優良的可分散性且滿足適當數值範圍之物理特性，諸如玻璃轉移溫度、熔融溫度及分解溫度；因此，可使用該組成物容易地製備生物可降解丸粒。
因此，不僅可由該用於生物可降解纖維的組成物直接製備生物可降解纖維，而且亦可使用獲自該用於生物可降解纖維的組成物的生物可降解丸粒製備生物可降解纖維，由此根據需要提供方法之適宜選擇及應用的優勢。
此外，由於該用於生物可降解纖維的組成物及自其所製備之生物可降解纖維在土壤及海洋兩者中皆為生物可降解的，且具有優良的熱及機械特性，故其可有利地應用於更多不同的領域以展現優良的特徵。
根據本發明一個實施例的用於生物可降解纖維的組成物包括聚羥基烷酸酯(PHA)樹脂。
PHA係積累於微生物細胞中的熱塑性天然聚酯聚合物。由於其為生物可降解材料，故其可堆肥且最終分解成二氧化碳、水及有機廢物，而不產生有毒廢物。特定言之，由於PHA甚至在土壤及海洋中亦為生物可降解的，故當用於生物可降解纖維的組成物及使用該組成物所製備之生物可降解纖維包括PHA樹脂時，其可具有對環境友好的特徵。因此，該用於生物可降解纖維的組成物及使用該組成物所製備之生物可降解纖維具有較大優勢，因為其為生物可降解的且對環境友好的，所以其可用於各種領域中。
具體言之，PHA係積累於微生物細胞中的熱塑性天然聚酯聚合物。其係在向某些細菌不成比例地供應養分(氮源、磷等)時藉由將PHA積累於細胞中以儲存碳及能量而形成。
此外，PHA具有與習知石油衍生之合成聚合物，諸如聚己二酸對苯二甲酸丁二醇酯(PBAT)、聚丁二酸丁二醇酯(PBS)、聚丁二酸對苯二甲酸丁二醇酯(PBST)及聚丁二酸己二酸丁二醇酯(PBSA)類似的物理特性，展現完全生物可降解性且具有優良的生物相容性。
具體言之，不同於諸如PBS、PLA及PTT之類其他對環境友好的塑膠材料，PHA可由超過150種類型之單體合成，由此可取決於單體之類型製備出數百種類型之PHA。取決於單體之類型，數百種不同類型之PHA具有完全不同的結構及特性。
PHA樹脂可由在活細胞中之單一單體重複單元構成且可藉由一個或多個單體重複單元聚合形成。具體言之，PHA樹脂可為均聚羥基烷酸酯樹脂(在下文中稱為HOMO PHA樹脂)或共聚之聚羥基烷酸酯樹脂(在下文中稱為共聚PHA樹脂)，亦即，不同重複單元隨機地分佈於聚合物鏈中的共聚物。
可包含在PHA樹脂中的重複單元之實例包含2-羥基丁酸酯、乳酸、乙醇酸、3-羥基丁酸酯(在下文中稱為3-HB)、3-羥基丙酸酯(在下文中稱為3-HP)、3-羥基戊酸酯(在下文中稱為3-HV)、3-羥基己酸酯(在下文中稱為3-HH)、3-羥基庚酸酯(在下文中稱為3-HHep)、3-羥基辛酸酯(在下文中稱為3-HO)、3-羥基壬酸酯(在下文中稱為3-HN)、3-羥基癸酸酯(在下文中稱為3-HD)、3-羥基十二烷酸酯(在下文中稱為3-HDd)、4-羥基丁酸酯(在下文中稱為4-HB)、4-羥基戊酸酯(在下文中稱為4-HV)、5-羥基戊酸酯(在下文中稱為5-HV)及6-羥基己酸酯(在下文中稱為6-HH)。PHA樹脂可以含有一個或多個選自以上之重複單元。
具體言之，PHA樹脂可包括一個或多個選自由以下組成之群的重複單元：3-HB、4-HB、3-HP、3-HH、3-HV、4-HV、5-HV及6-HH。
更具體言之，PHA樹脂可包括呈0.1重量%至100重量%之量的4-HB重複單元。舉例而言，PHA樹脂可包括呈0.2重量%至100重量%、0.5重量%至100重量%、1重量%至100重量%、5重量%至100重量%、10重量%至100重量%、20重量%至100重量%、30重量%至100重量%、40重量%至100重量%、50重量%至100重量%、60重量%至100重量%、70重量%至100重量%、80重量%至100重量%或90重量%至100重量%之量的4-HB重複單元。
亦即，PHA樹脂可為僅由4-HB重複單元構成之HOMO PHA樹脂或為含4-HB重複單元之共聚PHA樹脂。
此外，PHA樹脂可為共聚PHA樹脂，其包括4-HB重複單元且進一步包括一個不同於4-HB重複單元之重複單元，或二個、三個、四個、五個、六個或更多個彼此不同的重複單元。舉例而言，PHA樹脂可為聚3-羥基丁酸酯-共-4-羥基丁酸酯(在下文中稱為3HB-co-4HB)。
此外，PHA樹脂可包括異構物。舉例而言，PHA樹脂可包括結構異構物、鏡像異構物或幾何異構物。具體言之，PHA樹脂可包括結構異構物。
此外，PHA樹脂可為具有受控結晶度之共聚PHA樹脂。舉例而言，PHA樹脂可包括至少一個或多個4-HB重複單元，且可控制4-HB重複單元之含量以調節PHA樹脂之結晶度。
舉例而言，PHA樹脂可為共聚PHA樹脂，其包括至少一個選自由以下組成之群的重複單元：3-羥基丁酸酯(3-HB)、4-羥基丁酸酯(4-HB)、3-羥基丙酸酯(3-HP)、3-羥基己酸酯(3-HH)、3-羥基戊酸酯(3-HV)、4-羥基戊酸酯(4-HV)、5-羥基戊酸酯(5-HV)及6-羥基己酸酯(6-HH)。
具體言之，共聚PHA樹脂可包括4-HB重複單元且進一步包括一個或多個選自由以下組成之群的重複單元：3-HB重複單元、3-HP重複單元、3-HH重複單元、3-HV重複單元、4-HV重複單元、5-HV重複單元及6-HH重複單元。更具體言之，PHA樹脂可包括4-HB重複單元及3-HB重複單元。
更具體言之，PHA樹脂可為包括4-HB重複單元及3-HB重複單元之共聚PHA樹脂且可包括呈0.1重量%至60重量%之量的4-HB重複單元。舉例而言，PHA樹脂可包括呈0.1重量%至55重量%、0.5重量%至50重量%、1重量%至49重量%、3重量%至48重量%、5重量%至48重量%、6重量%至35重量%、7重量%至30重量%、15重量%至50重量%、10重量%至40重量%、10重量%至30重量%、10重量%至20重量%、20重量%至30重量%、20重量%至40重量%、35重量%至49重量%或6重量%至28重量%之量的4-HB重複單元。
此外，PHA樹脂可為包括4-HB重複單元及3-HB重複單元之共聚PHA樹脂且可包括呈20重量%或更高百分比之量的3-HB重複單元。舉例而言，PHA樹脂可包括呈35重量%或更高百分比、40重量%或更高百分比、50重量%或更高百分比、60重量%或更高百分比、70重量%或更高百分比、或75重量%或更高百分比及99重量%或更低百分比、98重量%或更低百分比、97重量%或更低百分比、96重量%或更低百分比、95重量%或更低百分比、93重量%或更低百分比、91重量%或更低百分比、90重量%或更低百分比、80重量%或更低百分比、70重量%或更低百分比、60重量%或更低百分比、或者55重量%或更低百分比之量的3-HB重複單元。
結晶度經調節之PHA樹脂可為隨著分子結構之不規則性增加調節結晶度及非晶性的樹脂。具體言之，單體之類型或比率或者異構物之類型或含量可經調節。
根據本發明一個實施例，PHA樹脂可包括二種或更多種類型的具有不同結晶度之PHA樹脂。具體言之，PHA樹脂可藉由混合二種或更多種類型的具有不同結晶度之PHA樹脂以具有在特定範圍內之4-HB重複單元含量來製備。
具體言之，PHA樹脂可包括第一PHA，其為具有受控結晶度之非晶形PHA樹脂。
作為具有受控結晶度之非晶形PHA樹脂(在下文中稱為aPHA樹脂)，第一PHA樹脂可包括呈15重量%至60重量%、15重量%至55重量%、20重量%至55重量%、25重量%至55重量%、30重量%至55重量%、35重量%至55重量%、20重量%至50重量%、25重量%至50重量%、30重量%至50重量%、35重量%至50重量%、或20重量%至40重量%之量的4-HB重複單元。
第一PHA樹脂之玻璃轉移溫度(Tg)可為-45℃至-10℃、-35℃至-15℃、-35℃至-20℃、或-30℃至-20℃。此外，第一PHA樹脂之結晶溫度(Tc)可未經量測或可為60℃至120℃、60℃至110℃、70℃至120℃或75℃至115℃。第一PHA樹脂之熔融溫度(Tm)可未經量測或可為100℃至170℃、100℃至160℃、110℃至160℃、或120℃至150℃。
在本說明書中，玻璃轉移溫度(Tg)、結晶溫度(Tc)及熔融溫度(Tm)可使用差示掃描量熱計(DSC)量測。具體言之，玻璃轉移溫度(Tg)、結晶溫度(Tc)及熔融溫度(Tm)可藉由以差示掃描量熱法(DSC)模式進行第一掃描或第二掃描來量測，且其可由利用此等掃描獲得的熱流曲線確定。更具體言之，玻璃轉移溫度(Tg)、結晶溫度(Tc)及熔融溫度(Tm)可由熱流曲線確定，該熱流曲線係藉由將溫度以10℃/分鐘之速率自40℃升高至180℃且接著以10℃/分鐘之速率將其冷卻至-50℃獲得的。
第一PHA樹脂可具有根據ASTM D1238在165℃及5 kg所量測的0.1 g/10 min至20 g/10 min之熔體流動指數(MFI)。舉例而言，根據ASTM D1238在165℃及5 kg所量測的第一PHA樹脂之熔體流動指數(MFI)可為0.1 g/10 min至15 g/10 min、0.1 g/10 min至12 g/10 min、0.1 g/10 min至10 g/10 min、0.1 g/10 min至8 g/10 min、0.1 g/10 min至6 g/10 min、0.1 g/10 min至5.5 g/10 min、0.5 g/10 min至10 g/10 min、1 g/10 min至10 g/10 min、2 g/10 min至8 g/10 min、3 g/10 min至6 g/10 min、或3 g/10 min至5.5 g/10 min。
第一PHA樹脂可具有10,000 g/mol至1,200,000 g/mol、10,000 g/mole至1,000,000 g/mol、50,000 g/mol至1,000,000 g/mol、200,000 g/mol至1,200,000 g/mol、250,000 g/mol至1,000,000 g/mol、100,000 g/mol至900,000 g/mol、500,000 g/mol至900,000 g/mol、200,000 g/mol至800,000 g/mol、或200,000 g/mol至500,000 g/mol之重量平均分子量。
此外，PHA樹脂可包括第二PHA樹脂，其為半結晶PHA樹脂。
作為具有受控結晶度之半結晶PHA樹脂(在下文中稱為scPHA樹脂)，第二PHA樹脂可包括呈0.1重量%至30重量%之量的4-HB重複單元。舉例而言，該第二PHA樹脂可包括呈0.1重量%至30重量%、0.5重量%至30重量%、1重量%至29重量%、3重量%至29重量%、1重量%至28重量%、1.5重量%至25重量%、2重量%至20重量%、2.5重量%至15重量%、3重量%至25重量%、5重量%至21重量%、7重量%至18重量%、10重量%至30重量%、10重量%至20重量%、15重量%至23重量%、或20重量%至30重量%之量的4-HB重複單元。
第二PHA樹脂之玻璃轉移溫度(Tg)可為-30℃至80℃、-30℃至10℃、-25℃至5℃、-25℃至0℃、-20℃至0℃或-15℃至0℃。第二PHA樹脂之結晶溫度(Tc)可為70℃至120℃、75℃至120℃或75℃至115℃。第二PHA樹脂之熔融溫度(Tm)可為105℃至165℃、110℃至160℃、115℃至155℃或120℃至150℃。
此外，第二PHA樹脂可具有根據ASTM D1238在165℃及5 kg所量測的0.1 g/10 min至15 g/10 min之熔體流動指數。舉例而言，根據ASTM D1238在165℃及5 kg所量測的第二PHA樹脂之熔體流動指數(MFI)可為0.1 g/10 min至10 g/10 min、0.2 g/10 min至7 g/10 min、0.5 g/10 min至5.5 g/10 min、0.6 g/10 min至5 g/10 min、0.8 g/10 min至5 g/10 min、1 g/10 min至5 g/10 min、0.1 g/10 min至5 g/10 min、1 g/10 min至6.5 g/10 min、1.5 g/10 min至15 g/10 min、3 g/10 min至10 g/10 min、3.5 g/10 min至12 g/10 min、或4.5 g/10 min至10 g/10 min。
第二PHA樹脂可具有10,000 g/mol至1,200,000 g/mol、50,000 g/mol至1,100,000 g/mol、50,000 g/mol至350,000 g/mol、100,000 g/mol至1,000,000 g/mol、100,000 g/mol至900,000 g/mol、200,000 g/mol至800,000 g/mol、200,000 g/mol至600,000 g/mol、200,000 g/mol至500,000 g/mol、或500,000 g/mol至1,200,000 g/mol之重量平均分子量。
第一PHA樹脂與第二PHA樹脂可根據4-HB重複單元之含量區分且可具有至少一種選自由以下組成之群的特徵：玻璃轉移溫度(Tg)、結晶溫度(Tc)、熔融溫度(Tm)及熔體流動指數。具體言之，第一PHA與第二PHA可根據4-HB重複單元之含量、玻璃轉移溫度(Tg)、結晶溫度(Tg)、熔融溫度(Tm)、熔體流動指數及類似特徵區分。舉例而言，第一PHA樹脂之4-HB重複單元的含量及第二PHA之4-HB重複單元的含量可彼此不同。
根據本發明一個實施例，PHA樹脂可包括第一PHA樹脂或第二PHA樹脂，或其可包括第一PHA樹脂及第二PHA樹脂兩者。
具體言之，當PHA樹脂包括作為非晶形PHA樹脂之第一PHA樹脂，或作為非晶形PHA樹脂之第一PHA樹脂及作為半結晶PHA樹脂之第二PHA樹脂時，更具體言之，當調節第一PHA樹脂及第二PHA樹脂之含量時，可更有效地控制所希望的物理特性。
根據本發明一個實施例，PHA樹脂可包括第一PHA樹脂或第二PHA樹脂。具體言之，PHA樹脂可僅由第一PHA樹脂構成或僅由第二PHA構成。
根據本發明另一個實施例，PHA樹脂可包括第一PHA樹脂及第二PHA樹脂。在此類情形中，第一PHA樹脂與第二PHA樹脂之重量比可為1:0.5至5。舉例而言，第一PHA樹脂與第二PHA樹脂之重量比可為1:0.5至4.5、1:0.6至4.2或1:0.7至3.5。當第一PHA樹脂與第二PHA樹脂之重量比滿足上述範圍時，可更有效地控制所希望的物理特性。
此外，PHA樹脂之玻璃轉移溫度(Tg)可為-45℃至80℃、-35℃至80℃、-30℃至80℃、-25℃至75℃、-20℃至70℃、-35℃至5℃、-25℃至5℃、-35℃至0℃、-25℃至0℃、-30℃至-10℃、-35℃至-15℃、-35℃至-20℃、-20℃至0℃、-15℃至0℃或-15℃至-5℃。
此外，PHA樹脂之結晶溫度(Tc)可未經量測或可為60℃至120℃、60℃至110℃、70℃至120℃、75℃至120℃、75℃至115℃、75℃至110℃或90℃至110℃。
PHA樹脂之熔融溫度(Tm)可未經量測或可為100℃至170℃、105℃至170℃、105℃至165℃、110℃至160℃、115℃至155℃、110℃至150℃、120℃至150℃或120℃至140℃。
PHA樹脂可具有藉由熱重分析儀(TGA)所量測的220℃至280℃、245℃至275℃、255℃至270℃或260℃至270℃之分解溫度(Td，5%之重量損失)。
在本說明書中，分解溫度(Td)可使用熱重分析儀(TGA)量測。具體言之，分解溫度(Td)可確定為使PHA樹脂之重量在藉由使用熱重分析儀(TGA)將溫度以10℃/分鐘自室溫升高至600℃所獲得的重量變化曲線中減少5%的溫度。
此外，PHA樹脂可具有10,000 g/mol至1,200,000 g/mol之重量平均分子量。舉例而言，PHA樹脂之重量平均分子量可為50,000 g/mol至1,200,000 g/mol、100,000 g/mol至1,000,000 g/mol、200,000 g/mol至1,200,000 g/mol、250,000 g/mol至1,150,000 g/mol、300,000 g/mol至1,100,000 g/mol、350,000 g/mol至950,000 g/mol、100,000 g/mol至900,000 g/mol、200,000 g/mol至800,000 g/mol、250,000 g/mol至650,000 g/mol、200,000 g/mol至400,000 g/mol、300,000 g/mol至600,000 g/mol、500,000 g/mol至1,200,000 g/mol、500,000 g/mol至1,000,000 g/mol、550,000 g/mol至1,050,000 g/mol、550,000 g/mol至900,000 g/mol、600,000 g/mol至900,000 g/mol或500,000 g/mol至900,000 g/mol。
PHA樹脂可具有藉由差示掃描量熱計(DSC)所量測的90%或更低百分比之結晶度。舉例而言，PHA樹脂之結晶度可藉由差示掃描量熱法量測且可為90%或更低百分比、85%或更低百分比、80%或更低百分比、75%或更低百分比、或70%或更低百分比。
此外，PHA樹脂可具有0.5 μm至5 μm之平均粒度。舉例而言，PHA樹脂之平均粒度可為0.7 μm至4.6 μm、1.1 μm至4.5 μm、1.5 μm至4.3 μm、2.2 μm至4.2 μm、2.6 μm至4.0 μm、2.8 μm至3.9 μm或3.1 μm至3.8 μm。
PHA樹脂之平均粒度可用奈米粒度分析儀(例如Zetasizer Nano ZS)量測。具體言之，使用Zetasizer Nano ZS (製造商：Marven)，經由動態光散射(DLS)，在25℃之溫度及175°之量測角度下量測PHA之平均粒度。在此類情形中，在0.5之信賴區間中經由多分散性指數(PDI)得到之峰值被視為粒度。
PHA樹脂可具有小於2.5之多分散性指數(PDI)。舉例而言，PHA樹脂之多分散性指數可為低於2.5、2.3或更低、2.1或更低、或2.0或更低。
此外，PHA樹脂可藉由使用非機械方法或化學方法破壞細胞來獲得。具體言之，由於PHA樹脂係積累於微生物細胞中且具有相對較大平均粒度的熱塑性天然聚酯聚合物，故其可經由破壞方法獲得，以便更有效地控制所希望之材料的產率或物理特性且增大方法效率。
同時，根據本發明另一個實施例，用於生物可降解纖維的組成物可包括至少一種選自由以下組成之群的生物可降解樹脂：聚己二酸對苯二甲酸丁二醇酯(PBAT)、聚乳酸(PLA)、聚丁二酸丁二醇酯(PBS)、聚己二酸丁二醇酯(PBA)、聚丁二酸-己二酸丁二醇酯(PBSA)、聚丁二酸-對苯二甲酸丁二醇酯(PBST)、聚羥基丁酸酯-戊酸酯(PHBV)、聚己內酯(PCL)、聚丁二酸己二酸對苯二甲酸丁二醇酯(PBSAT)、聚己二酸丁二酸伸丁基乙二醇酯(PBEAS)、聚丁二酸伸丁基乙二醇酯(PBES)及熱塑性澱粉(TPS)。
當將生物可降解樹脂與PHA樹脂一起運用時，用於生物可降解纖維的組成物具有優良的分散性，且諸如熔體流動指數、玻璃轉移溫度、熔融溫度及分解溫度之類特性可得到進一步增強。
用於生物可降解纖維的組成物可包括基於該用於生物可降解纖維的組成物之總重量計呈10重量%至100重量%之量的聚羥基烷酸酯樹脂。舉例而言，聚羥基烷酸酯樹脂之含量可為10重量%或更高百分比、12重量%或更高百分比、15重量%或更高百分比、20重量%或更高百分比、25重量%或更高百分比、或30重量%或更高百分比及100重量%或更低百分比、95重量%或更低百分比、90重量%或更低百分比、85重量%或更低百分比、80重量%或更低百分比、75重量%或更低百分比、或70重量%或更低百分比。具體言之，聚羥基烷酸酯樹脂之含量可為10重量%至85重量%，但其不限於此。
用於生物可降解纖維的組成物可包括基於用於生物可降解纖維的組成物之總重量計呈30重量%或更高百分比之量的生物可降解樹脂。舉例而言，生物可降解樹脂之含量可為32重量%或更高百分比、35重量%或更高百分比、50重量%或更高百分比、55重量%或更高百分比、或65重量%或更高百分比。此外，生物可降解樹脂之含量可為95重量%或更低百分比、90重量%或更低百分比、85重量%或更低百分比、80重量%或更低百分比、或70重量%或更低百分比。
此外，聚羥基烷酸酯樹脂與生物可降解樹脂之重量比可為1:0.2至4.5。舉例而言，聚羥基烷酸酯樹脂與生物可降解樹脂之重量比可為1:0.2至4.2、1:0.3至3.8、1:0.4至3、1:0.45至2.8、1:0.5至2.5、1:0.8至2.4、或1:1至2.35。
此外，該用於生物可降解纖維的組成物可進一步包括至少一種選自由以下組成之群的添加劑：顏料、染料吸收劑、光吸收劑、抗氧化劑、增容劑、增重劑、成核劑、熔體強度劑及助滑劑。
顏料可包括選自由碳黑及鈷綠組成之群中之至少一者。顏料可進一步以基於用於生物可降解纖維的組成物之總重量計0.01重量%至20重量%、0.01重量%至15重量%、0.01重量%至12重量%、0.01重量%至10重量%、0.01重量%至8重量%、0.01重量%至5重量%、0.2重量%至4.5重量%、0.2重量%至4重量%或0.5重量%至3重量%之量運用。
抗氧化劑係用於防止臭氧或氧氣引起之分解、防止儲存期間氧化或防止物理特性劣化的添加劑。可使用常用抗氧化劑，只要不削弱本發明之作用即可。
具體言之，該抗氧化劑可包括選自由受阻酚類抗氧化劑及磷酸鹽類(以磷為主)抗氧化劑組成之群的至少一者。
受阻酚類抗氧化劑可包括例如選自由以下組成之群的至少一者：4,4'-亞甲基-雙(2,6-二-三級丁基苯酚)、十八烷基-3-(3,5-二-三級丁基-4-羥基苯基)丙酸酯、肆[3-(3,5-二-三級丁基-4-羥基苯基)丙酸新戊四醇酯及3,9-雙[2-[3-(3-三級丁基-4-羥基-5-甲基苯基)丙醯氧基]-1,1-二甲基乙基]-2,4,8,10-四氧雜螺[5.5]十一烷。
磷酸鹽類(以磷為主)抗氧化劑可包括例如選自由以下組成之群的至少一者：參-(2,4-二-三級丁基苯基)亞磷酸酯、雙-(2,4-二-三級丁基苯基)新戊四醇-二亞磷酸酯、雙(2,6-二-三級丁基-4-甲基苯基)新戊四醇-二亞磷酸酯、二硬脂基-新戊四醇-二亞磷酸酯、[雙(2,4-二-三級丁基-5-甲基苯氧基)膦基]聯苯及N,N-雙[2-[[2,4,8,10-肆(1,1-二甲基乙基)二苯并[d,f][1,3,2]二氧基磷雜環庚三烯-6-基]氧基]-乙基]乙胺。
抗氧化劑可進一步以基於用於生物可降解纖維的組成物之總重量計0.01重量%至20重量%、0.01重量%至15重量%、0.01重量%至12重量%、0.01重量%至10重量%、0.01重量%至8重量%、0.01重量%至5重量%、0.2重量%至4.5重量%、0.2重量%至4重量%或0.5重量%至3重量%之量運用。當抗氧化劑之含量滿足上述範圍時，纖維之物理特性可得到增強，且可以更有利地實現本發明所希望之作用。
增容劑係藉由移除生物可降解樹脂及/或PHA樹脂之分離性來賦予相容性的添加劑。可使用常用增容劑，只要不削弱本發明之作用即可。
具體言之，增容劑可包括選自由以下組成之群的至少一者：聚乙酸乙烯酯(PVAc)、異氰酸酯、聚碳酸伸丙酯、甲基丙烯酸縮水甘油基酯、乙烯乙烯醇、聚乙烯醇(PVA)、乙烯乙酸乙烯酯及順丁烯二酸酐。
增容劑可進一步以基於用於生物可降解纖維的組成物之總重量計0.01重量%至20重量%、0.01重量%至15重量%、0.01重量%至12重量%、0.01重量%至10重量%、0.01重量%至8重量%、0.01重量%至5重量%、0.2重量%至4.5重量%、0.2重量%至4重量%或0.5重量%至3重量%之量運用。當增容劑之含量滿足上述範圍時，可藉由增加所用樹脂之間的相容性來增強纖維之物理特性，且可更有利地實現本發明所希望之作用。
增重劑係無機材料且為藉由增加模製程序期間之結晶速率來增加可模製性及降低由使用生物可降解樹脂引起之成本增加之問題的添加劑。可使用常用無機材料，只要不削弱本發明之作用即可。
增重劑可包括選自由以下組成之群的至少一者：無機材料諸如鋅及鈣、硬脂酸、輕質或重質碳酸鈣、二氧化矽、滑石、高嶺土、硫酸鋇、黏土、氧化鈣、氫氧化鎂、氧化鈦、碳黑及玻璃纖維。
增重劑可具有0.5 μm至5 μm之平均粒度。舉例而言，增重劑之平均粒度可為0.5 μm至4.8 μm、0.5 μm至4.5 μm或0.7 μm至4 μm。若增重劑之平均粒度小於0.5 μm，則粒子很難分散。若其超過5 μm，則該等粒子之大小變得過大，由此可能削弱本發明之作用。
增重劑可進一步以基於用於生物可降解纖維的組成物之總重量計0.01重量%至20重量%、0.01重量%至15重量%、0.01重量%至12重量%、0.01重量%至10重量%、0.01重量%至8重量%、0.01重量%至5重量%、0.2重量%至4.5重量%、0.2重量%至4重量%或0.5重量%至3重量%之量運用。當增重劑之含量滿足上述範圍時，可更有利地實現本發明所希望之作用。
成核劑係用於補充或改變聚合物之結晶形態及當聚合物熔體冷卻時增強結晶(凝固)速率的添加劑。具體言之，由於本發明中所使用之PHA樹脂具有低結晶速率，故該方法會由於在該方法期間結晶之缺乏而無法容易地進行。若使用成核劑解決此問題，則可增加結晶速率以進一步增強可加工性、可模製性及生產率，且可有效地實現所希望的物理特性。
可使用常用成核劑，只要不削弱本發明之作用即可。具體言之，成核劑可包括例如含單一元素物質(純物質)或複合氧化物之金屬化合物、具有金屬羧酸根之低分子量有機化合物、具有金屬羧酸根之聚合有機化合物、聚合有機化合物、磷酸或亞磷酸或者其金屬鹽、山梨糖醇衍生物、硫代乙醇酸酐及對甲苯磺酸或其金屬鹽，或類似物。成核劑可單獨使用或以其組合形式使用。
含單一元素物質(純物質)或複合氧化物之金屬化合物可為例如選自由以下組成之群的至少一者：碳黑、碳酸鈣、合成矽酸及其鹽、二氧化矽、鋅白、黏土、高嶺土、鹼性碳酸鎂、雲母、滑石、石英粉末、矽藻土、白雲石粉末、氧化鈦、氧化鋅、氧化銻、硫酸鋇、硫酸鈣、氧化鋁、矽酸鈣及有機磷之金屬鹽，以及氮化硼。
具有金屬羧酸根之低分子量有機化合物可為例如選自由以下之金屬鹽組成之群的至少一者：辛酸、甲苯甲酸、庚酸、壬酸、月桂酸、肉豆蔻酸、棕櫚酸、硬脂酸、山萮酸、蠟酸、褐煤酸、蜂花酸、苯酸、對三級丁基苯酸、對苯二甲酸、對苯二甲酸單甲酯、間苯二甲酸及間苯二甲酸單甲酯。
具有金屬羧酸根之聚合有機化合物可為例如選自由以下之金屬鹽組成之群的至少一者：藉由聚乙烯之氧化反應獲得的含羧基聚乙烯、藉由聚丙烯之氧化反應獲得的含羧基聚丙烯、丙烯酸或甲基丙烯酸與烯烴(諸如乙烯、丙烯及丁烯-1)之共聚物、丙烯酸或甲基丙烯酸與苯乙烯之共聚物、烯烴及順丁烯二酸酐之共聚物以及苯乙烯及順丁烯二酸酐之共聚物。
聚合有機化合物可為例如選自由以下組成之群的至少一者：在3位處之碳原子具有分支且具有5個或更多個碳原子的α-烯烴(諸如3,3-二甲基丁烯-1,3-甲基丁烯-1,3-甲基戊烯-1,3-甲基己烯-1及3,5,5-三甲基己烯-1)、乙烯基環烷烴(諸如乙烯基環戊烷、乙烯基環己烷及乙烯基降冰片烷)之聚合物、聚烷二醇(諸如聚乙二醇及聚丙二醇)、聚(乙醇酸)、纖維素、纖維素酯及纖維素醚。
磷酸或亞磷酸或者其金屬鹽可為例如選自由以下之金屬鹽組成之群的至少一者：二苯基磷酸鹽、二苯基亞磷酸鹽、雙(4-三級丁基苯基)磷酸鹽及亞甲基雙-(2,4-三級丁基苯基)磷酸鹽。山梨糖醇衍生物可為例如雙(對甲基苯亞甲基)山梨糖醇或雙(對乙基苯亞甲基)山梨糖醇。
成核劑可進一步以基於用於生物可降解纖維的組成物之總重量計0.01重量%至20重量%、0.01重量%至15重量%、0.01重量%至12重量%、0.01重量%至10重量%、0.01重量%至8重量%、0.01重量%至5重量%、0.2重量%至4.5重量%、0.2重量%至4重量%或0.5重量%至3重量%之量運用。當成核劑之含量滿足上述範圍時，可增加結晶速率以增強可加工性，且可藉由增大在例如製備方法中用於製造丸粒之切割步驟期間的結晶速率來進一步增強生產率及可模製性。
熔體強度劑係用於增強反應物之熔體強度的添加劑。可使用常用熔體強度劑，只要不削弱本發明之作用即可。
具體言之，熔體強度劑可包括選自由以下組成之群的至少一者：聚酯、以苯乙烯為主之聚合物(諸如丙烯腈丁二烯苯乙烯及聚苯乙烯)、聚矽氧烷、有機改質之矽氧烷聚合物及順丁烯二酸酐接枝之乙烯丙烯二烯單體(MAH-g-EPDM)。
熔體強度劑可進一步以基於用於生物可降解纖維的組成物之總重量計0.01重量%至20重量%、0.01重量%至15重量%、0.01重量%至12重量%、0.01重量%至10重量%、0.01重量%至8重量%、0.01重量%至5重量%、0.2重量%至4.5重量%、0.2重量%至4重量%或0.5重量%至3重量%之量運用。當熔體強度劑之含量滿足上述範圍時，可更有利地實現本發明所希望之作用。
助滑劑係用於增強擠出期間之滑動特性(爽滑特性)及用於防止纖維表面彼此黏結的添加劑。具體言之，可使用常用助滑劑，只要不削弱本發明之作用即可。舉例而言，助滑劑可為選自由以下組成之群的至少一者：二十二烯醯胺、油酸醯胺及硬脂醯胺。
助滑劑可進一步以基於用於生物可降解纖維的組成物之總重量計0.01重量%至20重量%、0.01重量%至15重量%、0.01重量%至12重量%、0.01重量%至10重量%、0.01重量%至8重量%、0.01重量%至5重量%、0.2重量%至4.5重量%、0.2重量%至4重量%或0.5重量%至3重量%之量運用。當助滑劑之含量滿足上述範圍時，可加工性、生產率及可模製性可得到進一步增強，且可更有利地實現本發明所希望之作用。
生物可降解樹脂組成物可包括交聯劑及/或穩定劑作為其他添加劑。
交聯劑係用於改良PHA樹脂之特性及增加樹脂之分子量的添加劑。可使用常用交聯劑，只要不削弱本發明之作用即可。
舉例而言，交聯劑可為選自由以下組成之群的至少一者：脂肪酸酯、含有環氧基(環氧化)之天然油、鄰苯二甲酸二烯丙酯、四丙烯酸新戊四醇酯、三羥甲基丙烷三丙烯酸酯、三丙烯酸新戊四醇酯、五丙烯酸二新戊四醇酯、二甲基丙烯酸二乙二醇酯及雙(2-甲基丙烯醯氧乙基)磷酸酯。
交聯劑可進一步以基於用於生物可降解纖維的組成物之總重量計0.01重量%至20重量%、0.01重量%至15重量%、0.01重量%至12重量%、0.01重量%至10重量%、0.01重量%至8重量%、0.01重量%至5重量%、0.2重量%至4.5重量%、0.2重量%至4重量%或0.5重量%至3重量%之量運用。
穩定劑可為選自由以下組成之群的至少一者：磷酸三甲酯、磷酸三苯酯、三甲基膦、磷酸及亞磷酸。
穩定劑可進一步以基於用於生物可降解纖維的組成物之總重量計0.01重量%至20重量%、0.01重量%至15重量%、0.01重量%至12重量%、0.01重量%至10重量%、0.01重量%至8重量%、0.01重量%至5重量%、0.2重量%至4.5重量%、0.2重量%至4重量%或0.5重量%至3重量%之量運用。
根據本發明又另一實施例，該用於生物可降解纖維的組成物可進一步包括生物質。
當用於生物可降解纖維的組成物包括生物質時，可增強生物可降解性以及改良土壤。亦即，生物質具有優良的生物可降解性，未分解時容易被破壞，改良肥料且增加土壤強度，由此產生土壤改良作用。
生物質可基於用於生物可降解纖維的組成物之總重量計以5至50重量%之量運用。具體言之，生物質之含量可基於用於生物可降解纖維的組成物之總重量計為10重量%至48重量%、15重量%至48重量%、20重量%至45重量%、20重量%至43重量%或20重量%至40重量%。當生物質之含量滿足上述範圍時，生物可降解性得到進一步增強，產生土壤改良作用，且改良與PHA樹脂之交聯強度，藉此可有效地實現本發明所希望之作用。
用於生物可降解纖維的組成物可具有根據ASTM D1238在190℃及2.16 kg所量測的1 g/10 min至30 g/10 min之熔體流動指數。舉例而言，根據ASTM D1238在190℃及2.16 kg所量測的用於生物可降解纖維的組成物之熔體流動指數可為2 g/10 min至28 g/10 min、2.3 g/10 min至26 g/10 min、2.5 g/10 min至22 g/10 min、3.3 g/10 min至20 g/10 min、3.5 g/10 min至19 g/10 min、4 g/10 min至18.5 g/10 min、4.5 g/10 min至18 g/10 min、1.5 g/10 min至10 g/10 min、2.5 g/10 min至8.5 g/10 min、3.2 g/10 min至6.5 g/10 min、4.2 g/10 min至6 g/10 min、11 g/10 min至25 g/10 min、11.5 g/10 min至21 g/10 min或12 g/10 min至17.5 g/10 min。
此外，用於生物可降解纖維的組成物可具有根據ASTM D1238在210℃及2.16 kg所量測的35 g/10 min至130 g/10 min之熔體流動指數。舉例而言，根據ASTM D1238在210℃及2.16 kg所量測的用於生物可降解纖維的組成物之熔體流動指數可為40 g/10 min至120 g/10 min、42 g/10 min至115 g/10 min、48 g/10 min至112 g/10 min、50 g/10 min至110 g/10 min或55 g/10 min至108 g/10 min。
根據ASTM D1238所量測的用於生物可降解纖維的組成物之熔體流動指數可根據ASTM D1238，以使用該用於生物可降解纖維的組成物所製備之丸粒量測。
具體言之，生物可降解丸粒之熔體流動指數可根據ASTM D1238量測，該等生物可降解丸粒係藉由將用於生物可降解纖維的組成物饋入雙螺桿擠出機中，混合且將其熔融擠出來製備。更具體言之，生物可降解丸粒可藉由將雙螺桿擠出機之螺桿旋轉速度設定成200 rpm，將內部溫度自50℃升高至170℃的同時，混合用於生物可降解纖維的組成物，在12巴壓力及177℃溫度下將其熔融擠出並使用水下切割機系統來製備。
藉由差示掃描量熱計(DSC)所量測，用於生物可降解纖維的組成物可具有-35℃至15℃、-25℃至5℃、-20℃至1℃或-18℃至-5℃之玻璃轉移溫度(Tg)及105℃至200℃、106℃至195℃、110℃至180℃或113℃至173℃之熔融溫度(Tm)。
此外，藉由熱重分析儀(TGA)所量測，用於生物可降解纖維的組成物可具有220℃或更高、230℃或更高、240℃或更高、250℃或更高、或260℃或更高、220℃至275℃、235℃至273℃、240℃至300℃、245℃至285℃、255℃至280℃、260℃至275℃或263℃至270℃之分解溫度(Td，5%之重量損失)。
生物可降解纖維
根據本發明另一個實施例的生物可降解纖維包括含4-羥基丁酸酯(4-HB)重複單元之聚羥基烷酸酯樹脂，其中根據ASTM D3822所量測之強度係0.5 g/d至10 g/d。
生物可降解纖維可使用該用於生物可降解纖維的組成物製備。有關聚羥基烷酸酯樹脂之細節描述於上。
舉例而言，生物可降解纖維可具有根據ASTM D3822所量測的0.5 g/d或更高、0.6 g/d或更高、0.75 g/d或更高、0.8 g/d或更高、0.9 g/d或更高、1 g/d或更高、1.1 g/d或更高、1.2 g/d或更高、1.5 g/d或更高、1.8 g/d或更高、或2 g/d或更高、10 g/d或更低、8.5 g/d或更低、7 g/d或更低、5.5 g/d或更低、5 g/d或更低、4.8 g/d或更低、4.5 g/d或更低、4.2或更低、3.9 g/d或更低、3.5 g/d或更低、3.2 g/d或更低、2.9 g/d或更低、或2.8 g/d或更低及0.5 g/d至10 g/d、0.6 g/d至8 g/d、0.7 g/d至6 g/d、0.9 g/d至3.5 g/d、1.1 g/d至4.0 g/d、1.2 g/d至3.8 g/d、1.3 g/d至3.5 g/d、1.5 g/d至3.2 g/d、1.8 g/d至3.1 g/d、1.9 g/d至2.9 g/d或2 g/d至2.8 g/d之強度。
此外，生物可降解纖維可具有0.05 mm至10 mm之直徑及100丹尼爾至10,000丹尼爾之細度。舉例而言，生物可降解纖維可為單絲纖維，其中該生物可降解纖維之直徑可為0.06 mm至8 mm、0.08 mm至6 mm、0.1 mm至4 mm、0.15 mm至2 mm、0.2 mm至1 mm或0.25 mm至0.6 mm，且生物可降解纖維之細度可為120丹尼爾至8,500丹尼爾、150丹尼爾至5,500丹尼爾、200丹尼爾至4,000丹尼爾、500丹尼爾至2,500丹尼爾、650丹尼爾至2,200丹尼爾、700丹尼爾至1,950丹尼爾、800丹尼爾至1,350丹尼爾、900丹尼爾至1,800丹尼爾或950丹尼爾至1,600丹尼爾。
此外，生物可降解纖維可具有10%或更高百分比、12%或更高百分比、15%或更高百分比、20%或更高百分比、25%或更高百分比、32%或更高百分比、35%或更高百分比、40%或更高百分比、45%或更高百分比、50%或更高百分比、或60%或更高百分比及1,000%或更低百分比、850%或更低百分比、650%或更低百分比、500%或更低百分比、350%或更低百分比、200%或更低百分比、130%或更低百分比、90%或更低百分比、80%或更低百分比、或75%或更低百分比的伸長率。
生物可降解纖維可具有300,000 g/mol或更高、或500,000 g/mol或更高、10,000 g/mol至5,000,000 g/mol、20,000 g/mol至4,000,000 g/mol、或50,000 g/mol至3,000,000 g/mol之重量平均分子量。
根據本發明另一個實施例，該生物可降解纖維可為具有異質截面之複合纖維或者具有二個或更多個或三個或更多個組分之複合纖維。
異質截面纖維可具有圓形、橢圓形或多邊形截面，但其不限於此。
此外，該生物可降解纖維可為包括芯部分及鞘部分之鞘芯型、並列型、海島型或分段餅型。
在鞘芯型中，芯部分之截面與鞘部分之截面可彼此不同。舉例而言，芯部分之截面可為圓形，且鞘部分之截面可呈圓環形狀，但其不限於此。
此外，生物可降解纖維可為二組分複合纖維，其中鞘部分及芯部分各自包括不同的單組分樹脂。其可為三組分複合纖維，其中鞘部分包括單組分樹脂且芯部分包括至少二組分之樹脂，或芯部分包括單組分樹脂且鞘部分包括至少二組分之樹脂。此外，生物可降解纖維可為複合纖維，其中鞘部分及芯部分各自包括至少二組分之樹脂。
舉例而言，芯部分可包括聚羥基烷酸酯樹脂，且鞘部分可包括生物可降解樹脂。舉例而言，生物可降解樹脂可為選自由以下組成之群的至少一者：聚己二酸對苯二甲酸丁二醇酯(PBAT)、聚乳酸(PLA)、聚丁二酸丁二醇酯(PBS)、聚己二酸丁二醇酯(PBA)、聚丁二酸-己二酸丁二醇酯(PBSA)、聚丁二酸-對苯二甲酸丁二醇酯(PBST)、聚羥基丁酸酯-戊酸酯(PHBV)、聚己內酯(PCL)、聚丁二酸己二酸對苯二甲酸丁二醇酯(PBSAT)、聚己二酸丁二酸伸丁基乙二醇酯(PBEAS)、聚丁二酸伸丁基乙二醇酯(PBES)及熱塑性澱粉(TPS)。
芯部分與鞘部分之重量比可為5:95至95:5。舉例而言，芯部分與鞘部分之重量比可為5:95至85:15、7:93至80:20、10:90至75:25或10:90至70:30。
用於製備生物可降解纖維之方法
根據本發明又另一實施例的用於製備生物可降解纖維之方法包括對用於生物可降解纖維的組成物或藉由熔融擠出該組成物所製備之丸粒進行紡絲及拉伸，其中該用於生物可降解纖維的組成物包括含4-羥基丁酸酯(4-HB)重複單元之聚羥基烷酸酯樹脂，且藉由熱重分析儀(TGA)所量測之降解溫度(Td，5%之重量損失)係220℃或更高。
有關用於生物可降解纖維的組成物的細節如上文所描述。
具體言之，在根據本發明又另一實施例的用於製備生物可降解纖維之方法中，可將用於生物可降解纖維的組成物直接饋入裝置中並紡絲且接著拉伸，或將藉由熔融擠出用於生物可降解纖維的組成物所製備之丸粒饋入裝置中並紡絲且接著拉伸，由此製備生物可降解纖維。
當紡絲步驟之後為拉伸步驟時，可更有效地控制生物可降解纖維之直徑或長度。具體言之，若僅藉由紡絲或熔融紡絲步驟控制生物可降解纖維之長度或直徑，則生產率及可加工性可能劣化。
根據本發明又另一實施例，其可進一步包括在150℃至200℃下熔融擠出該用於生物可降解纖維的組成物以製備丸粒。
具體言之，熔融擠出可在6巴至30巴之壓力及150℃至200℃之溫度下進行。舉例而言，熔融擠出可使用單螺桿擠出機或雙螺桿擠出機，在7巴至28巴或8巴至26巴之壓力及155℃至190℃或165℃至185℃之溫度下進行。
此外，在熔融擠出步驟之前，可進一步使用單螺桿擠出機或雙螺桿擠出機，在自50℃升高至170℃之溫度下進行混合步驟。
此外，在熔融擠出步驟之後，可將熔融擠出物冷卻至15℃或更低、10℃或更低、或6℃或更低，且接著切割以製備生物可降解丸粒，但其不限於此。
此外，紡絲速度可為10 mpm至500 mpm。舉例而言，紡絲速度可為10 mpm至450 mpm、10 mpm至400 mpm或15 mpm至400 mpm。
此外，拉伸可在1.1倍或更高之拉伸比下藉由冷拉伸或熱拉伸來進行。舉例而言，拉伸可以1.1倍或更高、2.5倍或更高、3.5倍或更高、5倍或更高、5.5倍或更高、6倍或更高、6.5倍或更高、或7倍或更高之拉伸比進行。
冷拉伸可在25℃至35℃之腔室溫度及25℃至35℃之輥溫度下進行。熱拉伸可在150℃至200℃之腔室溫度及80℃至130℃之輥溫度下進行。
根據本發明又另一實施例，對丸粒進行紡絲之步驟可為在140℃至190℃下對丸粒進行熔融紡絲之步驟。具體言之，將生物可降解丸粒擠出，熔融且經由噴嘴紡絲，冷卻，且接著用輥捲繞以製備生物可降解纖維。
舉例而言，丸粒可在150℃至190℃、155℃至190℃或160℃至185℃下進行熔融紡絲。在此類情形中，使用的習知熔融紡絲設備可無限制。舉例而言，其可使用基於單螺桿擠出機之熔融紡絲設備進行，但其不限於此。
此外，熔融紡絲設備可包括熔融段、包括過濾器之噴嘴段、在噴嘴孔與捲繞輥之間的通風段及捲繞段。熔融紡絲設備之熔融溫度、噴嘴孔之直徑、噴嘴孔之長度、噴嘴孔之長度與直徑的比率、噴嘴內部濾器之大小、穿過噴嘴之排放量、通風段之長度、紡絲速度、冷卻溫度、捲繞速度可經控制以製備具有所希望之物理特性的生物可降解纖維。
根據本發明又另一實施例，其可在熔融紡絲步驟之前進一步包括在40℃至60℃下乾燥丸粒10小時或更長時間。
舉例而言，在熔融紡絲步驟之前，可進一步進行在40℃至58℃或42℃至60℃下乾燥丸粒11小時或更長時間或者12小時或更長時間的步驟。
此外，乾燥步驟可進行直至丸粒之樹脂水分含量為2,000 ppm或更低、1,500 ppm或更低、1,100 ppm或更低、500 ppm或更低、300 ppm或更低、150 ppm或更低、100 ppm或更低、60 ppm或更低、或50 ppm或更低，且其可藉由熱空氣乾燥或除濕乾燥進行，但其不限於此。
根據本發明又另一實施例，對用於生物可降解纖維的組成物進行紡絲之步驟可使用複合紡絲設備進行。舉例而言，該複合紡絲設備可為鞘芯型複合紡絲設備。
具體言之，可將用於生物可降解纖維的組成物直接饋入鞘芯型複合紡絲設備之芯部分或鞘部分中以製備生物可降解纖維。
更具體言之，可將用於生物可降解纖維的組成物饋入芯部分或鞘部分中，且可將生物可降解樹脂饋入芯部分或鞘部分中，該生物可降解樹脂包括選自由以下組成之群的至少一者：聚己二酸對苯二甲酸丁二醇酯(PBAT)、聚乳酸(PLA)、聚丁二酸丁二醇酯(PBS)、聚己二酸丁二醇酯(PBA)、聚丁二酸-己二酸丁二醇酯(PBSA)、聚丁二酸-對苯二甲酸丁二醇酯(PBST)、聚羥基丁酸酯-戊酸酯(PHBV)、聚己內酯(PCL)、聚丁二酸己二酸對苯二甲酸丁二醇酯(PBSAT)、聚己二酸丁二酸伸丁基乙二醇酯(PBEAS)、聚丁二酸伸丁基乙二醇酯(PBES)及熱塑性澱粉(TPS)。
舉例而言，可將用於生物可降解纖維的組成物饋入芯部分中，且可將生物可降解樹脂饋入鞘部分中，該生物可降解樹脂包括選自由以下組成之群的至少一者：聚己二酸對苯二甲酸丁二醇酯(PBAT)、聚乳酸(PLA)、聚丁二酸丁二醇酯(PBS)、聚己二酸丁二醇酯(PBA)、聚丁二酸-己二酸丁二醇酯(PBSA)、聚丁二酸-對苯二甲酸丁二醇酯(PBST)、聚羥基丁酸酯-戊酸酯(PHBV)、聚己內酯(PCL)、聚丁二酸己二酸對苯二甲酸丁二醇酯(PBSAT)、聚己二酸丁二酸伸丁基乙二醇酯(PBEAS)、聚丁二酸伸丁基乙二醇酯(PBES)及熱塑性澱粉(TPS)。
此外，饋入芯部分中與鞘部分中之原材料的重量比可為5:95至95:5、5:95至85:15、7:93至80:20、10:90至75:25或10:90至70:30。
本 發 明之模式
在下文中，將參照以下實例更詳細地描述本發明。但以下實例意欲說明本發明，且實例之範圍並不僅限於此。
[ 實例 ] 生物可降解丸粒之製備 實例 1-1
將30重量%的聚羥基烷酸酯(PHA)樹脂(3-HB-共-4-HB，製造商：CJ)與70重量%的聚乳酸(PLA，製造商：Total Corbion)混合，隨後向其中添加1 phr之聚乙酸乙烯酯(PVAc，製造商：Wacker)，製備出用於生物可降解纖維的組成物，該PHA樹脂包括100重量%的第二PHA樹脂(scPHA(a)，4-羥基丁酸酯(4-HB)含量：8重量%，重量平均分子量(Mw)：600,000 g/mol，在165℃及5 kg下之熔體流動指數：1.1 g/10 min)。
之後，將該組成物饋入雙螺桿擠出機中，混合並熔融擠出，製備出生物可降解丸粒。具體言之，藉由將雙螺桿擠出機之螺桿旋轉速度設定成190 rpm，將內部溫度自50℃升高至170℃的同時混合該組成物，在14巴壓力及176℃溫度下將其熔融擠出並使用股切割方法來製備生物可降解丸粒。
實例 1-2
將30重量%的聚羥基烷酸酯(PHA)樹脂(3-HB-共-4-HB，製造商：CJ)與70重量%的聚乳酸(PLA，製造商：Total Corbion)混合，隨後向其中添加1 phr之聚乙酸乙烯酯(PVAc，製造商：Wacker)，製備出用於生物可降解纖維的組成物，該PHA樹脂包括100重量%的第二PHA樹脂(scPHA(b)，4-羥基丁酸酯(4-HB)含量：17重量%，重量平均分子量(Mw)：600,000 g/mol，在165℃及5 kg下之熔體流動指數：4.86 g/10 min，在190℃下之熔體流動指數：19.72 g/10 min)。
之後，將該組成物饋入雙螺桿擠出機中，混合並熔融擠出，製備出生物可降解丸粒。具體言之，藉由將雙螺桿擠出機之螺桿旋轉速度設定成200 rpm，將內部溫度自50℃升高至170℃的同時混合該組成物，在17巴壓力及180℃溫度下將其熔融擠出並使用股切割方法來製備生物可降解丸粒。
實例 1-3
生物可降解丸粒係以與實例1-1中相同之方式，但使用聚己二酸對苯二甲酸丁二醇酯(PBAT)代替聚乳酸來製備。
實例 1-4
生物可降解丸粒係以與實例1-2中相同之方式，但使用聚己二酸對苯二甲酸丁二醇酯(PBAT)代替聚乳酸來製備。
實例 1-5
將30重量%的聚羥基烷酸酯(PHA)樹脂(3-HB-共-4-HB，製造商：CJ)與70重量%的聚丁二酸丁二醇酯(PBS)混合，隨後向其中添加1 phr之聚乙酸乙烯酯(PVAc，製造商：Wacker)，製備出用於生物可降解纖維的組成物，該PHA樹脂包括100重量%的第二PHA樹脂(scPHA(a)，4-羥基丁酸酯(4-HB)含量：8重量%，重量平均分子量(Mw)：600,000 g/mol，在165℃及5 kg下之熔體流動指數：1.1 g/10 min)。
之後，將該組成物饋入雙螺桿擠出機中，混合並熔融擠出，製備出生物可降解丸粒。具體言之，藉由將雙螺桿擠出機之螺桿旋轉速度設定成200 rpm，將內部溫度自50℃升高至170℃的同時混合該組成物，在12巴壓力及177℃溫度下將其熔融擠出並使用股切割方法來製備生物可降解丸粒。
實例 1-6
將30重量%的聚羥基烷酸酯(PHA)樹脂(3-HB-共-4-HB，製造商：CJ)與70重量%的聚丁二酸丁二醇酯(PBS)混合，隨後向其中添加1 phr之聚乙酸乙烯酯(PVAc，製造商：Wacker)，製備出用於生物可降解纖維的組成物，該PHA樹脂包括100重量%的第二PHA樹脂(scPHA(b)，4-羥基丁酸酯(4-HB)含量：17重量%，重量平均分子量(Mw)：600,000 g/mol，在165℃及5 kg下之熔體流動指數：19.72 g/10 min，在190℃下之熔體流動指數：19.72 g/10 min)。
之後，將該組成物饋入雙螺桿擠出機中，混合並熔融擠出，製備出生物可降解丸粒。具體言之，藉由將雙螺桿擠出機之螺桿旋轉速度設定成200 rpm，將內部溫度自50℃升高至170℃的同時混合該組成物，在12巴壓力及177℃溫度下將其熔融擠出並使用股切割方法來製備生物可降解丸粒。
實例 1-7
將30重量%的聚羥基烷酸酯(PHA)樹脂(3-HB-共-4-HB，製造商：CJ)與70重量%的聚乳酸(PLA，製造商：Total Corbion)混合，隨後向其中添加1 phr之聚乙酸乙烯酯(PVAc，製造商：Wacker)，製備出用於生物可降解纖維的組成物，該PHA樹脂包括25重量%的第一PHA樹脂(aPHA，4-羥基丁酸酯(4-HB)含量：33重量%，重量平均分子量(Mw)：600,000 g/mol，在165℃及5 kg下之熔體流動指數：5.5 g/10 min)及75重量%的第二PHA樹脂(scPHA(a)，4-羥基丁酸酯(4-HB)含量：8重量%，重量平均分子量(Mw)：300,000 g/mol，在165℃及5 kg下之熔體流動指數：1.1 g/10 min)。
之後，將該組成物饋入雙螺桿擠出機中，混合並熔融擠出，製備出生物可降解丸粒。具體言之，藉由將雙螺桿擠出機之螺桿旋轉速度設定成200 rpm，將內部溫度自50℃升高至170℃的同時混合該組成物，在21巴壓力及178℃溫度下將其熔融擠出並使用股切割方法來製備生物可降解丸粒。
實例 1-8
將30重量%的聚羥基烷酸酯(PHA)樹脂(3-HB-共-4-HB，製造商：CJ)與70重量%的聚乳酸(PLA，製造商：Total Corbion)混合，隨後向其中添加1 phr之聚乙酸乙烯酯(PVAc，製造商：Wacker)，製備出用於生物可降解纖維的組成物，該PHA樹脂包括50重量%的第一PHA樹脂(aPHA，4-羥基丁酸酯(4-HB)含量：33重量%，重量平均分子量(Mw)：600,000 g/mol，在165℃及5 kg下之熔體流動指數：5.5 g/10 min)及50重量%的第二PHA樹脂(scPHA(a)，4-羥基丁酸酯(4-HB)含量：8重量%，重量平均分子量(Mw)：600,000 g/mol，在165℃及5 kg下之熔體流動指數：1.1 g/10 min)。
之後，將該組成物饋入雙螺桿擠出機中，混合並熔融擠出，製備出生物可降解丸粒。具體言之，藉由將雙螺桿擠出機之螺桿旋轉速度設定成200 rpm，將內部溫度自50℃升高至170℃的同時混合該組成物，在14巴壓力及175℃溫度下將其熔融擠出並使用股切割方法來製備生物可降解丸粒。
實例 1-9
生物可降解丸粒係以與實例1-7中相同之方式，但使用聚己二酸對苯二甲酸丁二醇酯(PBAT)代替聚乳酸來製備。
實例 1-10
生物可降解丸粒係以與實例1-8中相同之方式，但使用聚己二酸對苯二甲酸丁二醇酯(PBAT)代替聚乳酸來製備。
實例 1-11
生物可降解丸粒係以與實例1-5中相同之方式，但改用包括25重量%第一PHA樹脂(aPHA，4-羥基丁酸酯(4-HB)含量：33重量%，重量平均分子量(Mw)：600,000 g/mol，在165℃及5 kg下之熔體流動指數：5.5 g/10 min)及75重量%第二PHA樹脂(scPHA(a)，4-羥基丁酸酯(4-HB)含量：8重量%，重量平均分子量(Mw)：600,000 g/mol，在165℃及5 kg下之熔體流動指數：1.1 g/10 min)的聚羥基烷酸酯(PHA)樹脂(3-HB-共-4-HB，製造商：CJ)來製備。
實例 1-12
生物可降解丸粒係以與實例1-5中相同之方式，但改用包括50重量%第一PHA樹脂(aPHA，4-羥基丁酸酯(4-HB)含量：33重量%，重量平均分子量(Mw)：600,000 g/mol，在165℃及5 kg下之熔體流動指數：5.5 g/10 min)及50重量%第二PHA樹脂(scPHA(a)，4-羥基丁酸酯(4-HB)含量：8重量%，重量平均分子量(Mw)：600,000 g/mol，在165℃及5 kg下之熔體流動指數：1.1 g/10 min)的聚羥基烷酸酯(PHA)樹脂(3-HB-共-4-HB，製造商：CJ)來製備。
實例 1-13
將30重量%的第一PHA樹脂(aPHA，4-羥基丁酸酯(4-HB)含量：33重量%，重量平均分子量(Mw)：600,000 g/mol，在165℃及5 kg下之熔體流動指數：5.5 g/10 min)及70重量%的聚乳酸(PLA，製造商：Total Corbion)混合，隨後向其中添加1 phr的聚乙酸乙烯酯(PVAc，製造商：Wacker)，製備出用於生物可降解纖維的組成物。
之後，將該組成物饋入雙螺桿擠出機中，混合並熔融擠出，製備出生物可降解丸粒。具體言之，藉由將雙螺桿擠出機之螺桿旋轉速度設定成200 rpm，將內部溫度自50℃升高至170℃的同時混合該組成物，在21巴壓力及178℃溫度下將其熔融擠出並使用股切割方法來製備生物可降解丸粒。
實例 1-14
生物可降解丸粒係以與實例1-13中相同之方式，但改用40重量%的第一PHA樹脂及60重量%的聚乳酸來製備。
實例 1-15
生物可降解丸粒係以與實例1-13中相同之方式，但改用50重量%的第一PHA樹脂及50重量%的聚乳酸來製備。
比較實例 1-1
將1 phr的聚乙酸乙烯酯(PVAc，製造商：Wacker)添加至100重量%的聚乳酸(PLA，製造商：Total Corbion)中以製備用於生物可降解纖維的組成物。
之後，將該組成物饋入雙螺桿擠出機中，混合並熔融擠出，製備出生物可降解丸粒。具體言之，藉由將雙螺桿擠出機之螺桿旋轉速度設定成200 rpm，將內部溫度自50℃升高至170℃的同時混合該組成物，在21巴壓力及178℃溫度下將其熔融擠出並使用股切割方法來製備生物可降解丸粒。
[表1]
測試實例 1-1 ： 熔體流動指數
| PHA (重量%) | PLA (重量%) | PBAT (重量%) | PBS (重量%) | PVAc (phr) | |||
| 第一PHA | 第二PHA | ||||||
| aPHA (4HB：33重量%) | scPHA(a) (4HB：8重量%) | scPHA(b) (4HB：17重量%) | |||||
| 實例1-1 | - | 30 | - | 70 | - | - | 1 |
| 實例1-2 | - | - | 30 | 70 | - | - | 1 |
| 實例1-3 | - | 30 | - | - | 70 | - | 1 |
| 實例1-4 | - | - | 30 | - | 70 | - | 1 |
| 實例1-5 | - | 30 | - | - | - | 70 | 1 |
| 實例1-6 | - | - | 30 | - | - | 70 | 1 |
| 實例1-7 | 7.5 | 22.5 | - | 70 | - | - | 1 |
| 實例1-8 | 15 | 15 | - | 70 | - | - | 1 |
| 實例1-9 | 7.5 | 22.5 | - | - | 70 | - | 1 |
| 實例1-9 | 15 | 15 | - | - | 70 | - | 1 |
| 實例1-9 | 7.5 | 22.5 | - | - | - | 70 | 1 |
| 實例1-12 | 15 | 15 | - | - | - | 70 | 1 |
| 實例1-13 | 30 | - | - | 70 | - | - | 1 |
| 實例1-14 | 40 | - | - | 60 | - | - | 1 |
| 實例1-15 | 50 | - | - | 50 | - | - | 1 |
| 比較實例1-1 | - | - | - | 100 | - | - | - |
根據ASTM D1238，在190℃及2.16 kg下量測實例1-1、1-2、1-5至1-8及1-11至1-15中所製備之用於生物可降解纖維的組成物各自之熔體流動指數(g/10 min)。
具體言之，根據ASTM D1238，量測實例1-1、1-2、1-5至1-8及1-11至1-15之生物可降解丸粒的熔體流動指數，該等生物可降解丸粒係藉由將用於生物可降解纖維的組成物分別饋入雙螺桿擠出機中，混合並將其熔融擠出來製備。
測試實例 1-2 ： Tg 及 Tm
使用差示掃描量熱法(DSC)量測實例1-1、1-2、1-5至1-8及1-11至1-15中所製備之用於生物可降解纖維的組成物各自的玻璃轉移溫度(Tg)及熔融溫度(Tm)。
具體言之，將5 mg至20 mg各用於生物可降解纖維的組成物置放於鋁盤中，並使用差示掃描量熱計，將溫度以10℃/分鐘之速率自40℃升高至180℃，隨後將其以10℃/分鐘之速率冷卻至-50℃以獲得熱流曲線，由該曲線量測玻璃轉移溫度(Tg)及熔融溫度(Tm)。
測試實例 1-3 ： Td
使用熱重分析儀(TGA)量測實例1-1、1-2、1-5至1-8及1-11至1-15中所製備之用於生物可降解纖維的組成物各自之分解溫度(Td)。
具體言之，分解溫度(Td)係以使用於生物可降解纖維的組成物各自之重量在藉由使用熱重分析儀(TGA)將溫度以10℃/分鐘自室溫升高至600℃所獲得的重量變化曲線減少5%的溫度量測。
[表2]
| 項目 | 熔體流動指數 (g/10 min， 190℃及2.16 kg) | Tg (℃) | Tm (℃) | Td (℃) |
| 實例1-1 | 16.5 | -7.0 | 172.5 | 268.90 |
| 實例1-2 | 17.2 | -10.3 | 172.3 | 268.60 |
| 實例1-5 | 13.2 | -6.6 | 113.3 | 268.30 |
| 實例1-6 | 14.8 | -11.0 | 113.5 | 267.80 |
| 實例1-7 | 18.1 | -8.9 | 172.5 | 268.30 |
| 實例1-8 | 14.2 | -10.0 | 172.6 | 268.60 |
| 實例1-11 | 11.9 | -10.0 | 113.5 | 268.70 |
| 實例1-12 | 12.3 | -12.0 | 113.5 | 268.40 |
| 實例1-13 | 5.5 | -17.7 | 172.7 | 268.29 |
| 實例1-14 | 4.8 | -15.7 | 172.2 | 265.15 |
| 實例1-15 | 4.5 | -16.1 | 172.5 | 267.79 |
自上表2可以看出，實例1-1、1-2、1-5至1-8及1-11至1-15的用於生物可降解纖維的組成物各自具有優良可分散性以及符合適當數值範圍的玻璃轉移溫度、熔融溫度及分解溫度；因此，可使用該等組成物容易地製備生物可降解丸粒。另外，不僅可由該用於生物可降解纖維的組成物直接製備生物可降解纖維，而且亦可使用獲自該用於生物可降解纖維的組成物的生物可降解丸粒製備生物可降解纖維，由此根據需要提供方法之適宜選擇及應用。
生物可降解纖維之製備 實例 2-1
在約40℃至60℃下，藉由熱空氣或除濕將實例1-1中所製備之生物可降解丸粒乾燥至少12小時，直至其水分含量為100 ppm或更低。接著，使用基於單螺桿擠出機之熔融紡絲設備將其熔融並紡絲，製備出生物可降解纖維。
具體言之，將該等丸粒擠出，熔融且經由噴嘴紡絲，冷卻，且接著用輥捲繞以製備生物可降解纖維(單絲纖維)。
在此類情形中，熔融紡絲設備之程序條件如下。
- 熔融及紡絲溫度：約140℃至190℃
- 噴嘴孔之直徑：0.1 mm至5.0 mm(Ψ0.2至5.0)
- 噴嘴長度與噴嘴孔直徑之比率(長度/直徑(L/D))：1.0或更高
- 噴嘴內部濾器之大小：10 µm至250 µm
- 排放速率：5公克/分鐘/孔至20公克/分鐘/孔
- 噴嘴孔與捲繞輥之間的距離(通風段)：1 m或更長
- 紡絲速度：10 mpm至500 mpm
- 冷卻空氣溫度：10℃至30℃
- 捲繞速度：10 mpm至500 mpm
- 拉伸比：5.0倍至7.0倍
- 拉伸溫度
：冷拉伸(腔室溫度：25℃至35℃，輥溫度：25℃至35℃)
：熱拉伸(腔室溫度：150℃至200℃，輥溫度：80℃至130℃)
實例 2 -2 至 2 -15 及比較實例2-1
生物可降解纖維各自係以與實例2-1中相同之方式，但分別使用實例1-2至1-15及比較實例1-1中所製備之生物可降解丸粒來製備。
測試實例2 -1 ： 纖維之細度
根據KS K ISO 2060之絞紗法，量測實例2-1、2-2、2-5、2-6、2-8及2-12至2-15以及比較實例2-1中所製備之生物可降解纖維各自的細度(丹尼爾，D)。
在此類情形中，丹尼爾(D)係指示纖維或紗線之細度的單位，且9,000 m之纖維或紗線的重量以公克表示。
測試實例2 -2 ： 纖維之強度及伸長率
根據ASTM D3822，量測實例2-1、2-2、2-5、2-6、2-8及2-12至2-15以及比較實例2-1中所製備之生物可降解纖維各自的強度(g/d)及伸長率(%)。
具體言之，當用恆定力拉伸纖維直至其斷裂時，藉由用外加負載除以丹尼爾(g/d)所獲得的值(g/d)係強度，且以初始長度比拉伸長度之百分比表示的值(%)係伸長率。
[表3]
| 程序 | 生物可降解纖維 | ||||||
| 熔融及紡絲溫度(℃) | 拉伸比 (倍) | 拉伸溫度 | 直徑 (mm) | 細度 (丹尼爾) | 強度 (g/d) | 伸長率 (%) | |
| 實例2-1 | 190 | 5.5 | 熱拉伸 | 0.38 | 1,245 | 2.1 | 37 |
| 實例2-2 | 190 | 5.5 | 熱拉伸 | 0.34 | 1,134 | 2.4 | 45 |
| 實例2-5 | 190 | 5.5 | 熱拉伸 | 0.38 | 1,307 | 2.2 | 74 |
| 實例2-6 | 190 | 5.0 | 熱拉伸 | 0.38 | 1,388 | 2.0 | 81 |
| 實例2-8 | 190 | 5.5 | 熱拉伸 | 0.36 | 1,114 | 2.6 | 45 |
| 實例2-12 | 190 | 5.0 | 熱拉伸 | 0.39 | 1,288 | 2.1 | 80 |
| 實例2-13 | 190 | 5.0 | 熱拉伸 | 0.38 | 1,341 | 2.2 | 34 |
| 190 | 6.0 | 熱拉伸 | 0.34 | 1,118 | 2.7 | 24 | |
| 190 | 6.5 | 熱拉伸 | 0.32 | 1,026 | 2.8 | 23 | |
| 實例2-14 | 190 | 5.0 | 熱拉伸 | 0.38 | 1,299 | 2.0 | 27 |
| 190 | 6.0 | 熱拉伸 | 0.35 | 1,100 | 2.2 | 21 | |
| 190 | 6.5 | 熱拉伸 | 0.33 | 898 | 2.7 | 22 | |
| 190 | 7.0 | 熱拉伸 | 0.30 | 923 | 2.2 | 17 | |
| 實例2-15 | 190 | 5.0 | 熱拉伸 | 0.35 | 1,232 | 1.6 | 26 |
| 190 | 6.0 | 熱拉伸 | 0.28 | 1,084 | 1.6 | 18 | |
| 190 | 7.0 | 熱拉伸 | 0.27 | 910 | 1.9 | 16 | |
| 比較實例2-1 | 190 | 5.0 | 熱拉伸 | 0.42 | 1,445 | 3.1 | 39 |
| 6.0 | 熱拉伸 | 0.37 | 1,268 | 3.0 | 24 |
自表3可以看出，實例2-1、2-2、2-5、2-6、2-8及2-12至2-15中所製備之生物可降解纖維各自具有在所希望之範圍內的直徑、細度、強度及伸長率特徵。具體言之，由於實例2-1、2-2、2-5、2-6、2-8及2-12至2-15中所製備之生物可降解纖維各自係使用具有優良可紡絲性的實例1-1、1-2、1-5、1-6、1-8及1-12至1-15之生物可降解丸粒製備，故其具有優良的可撓性、強度、伸長率、生產率及可加工性。
生物可降解纖維之製備 實例 3-1
製備包括聚羥基烷酸酯(PHA)樹脂(3-HB-共-4-HB，製造商：CJ)的用於生物可降解纖維的組成物作為芯部分，該PHA樹脂包括100重量%的第二PHA樹脂(scPHA(c)，4-羥基丁酸酯(4-HB)含量：6重量%，重量平均分子量(Mw)：410,000 g/mol，在165℃及5 kg下之熔體流動指數：2.88 g/10 min)，且製備聚丁二酸丁二醇酯(PBS)作為鞘部分。
之後，使用鞘芯型複合紡絲設備以100 mpm至150 mpm之紡絲速度對10重量%之芯組成物及90重量%之PBS進行紡絲，並將其以6.0倍之拉伸比拉伸，以製備生物可降解纖維。在此類情形中，拉伸溫度如下。
- 拉伸溫度
：冷拉伸(腔室溫度：25℃至35℃，輥溫度：25℃至35℃)
：熱拉伸(腔室溫度：150℃至200℃，輥溫度：80℃至130℃)
實例 3-2 至 3-22
生物可降解纖維係以與實例3-1中相同之方式，但如下表4至6中所示改變組分及程序條件來製備。此處，在實例3-17至3-22中，使用第一PHA樹脂(aPHA，4-羥基丁酸酯(4-HB)含量：33重量%，重量平均分子量(Mw)：600,000 g/mol，在165℃及5 kg下之熔體流動指數：5.5 g/10 min)。
測試實例3 -1 ： 纖維之細度
根據KS K ISO 2060之絞紗法量測實例3-1至3-22中所製備之生物可降解纖維各自的細度(丹尼爾，D)。
在此類情形中，丹尼爾(D)係指示纖維或紗線之細度的單位，且9,000 m之纖維或紗線的重量以公克表示。
測試實例3 -2 ： 纖維之強度及伸長率
根據ASTM D3822，量測實例3-1至3-22中所製備之生物可降解纖維各自的強度(g/d)及伸長率(%)。
具體言之，當用恆定力拉伸纖維直至其斷裂時，藉由用外加負載除以丹尼爾(g/d)所獲得的值(g/d)係強度，且以初始長度比拉伸長度之百分比表示的值(%)係伸長率。
[表4]
[表5]
[表6]
| 程序 | 生物可降解纖維 | ||||||
| 芯部分 (重量%) | 鞘部分 (重量%) | 拉伸比 (倍) | 直徑 (mm) | 細度 (丹尼爾) | 強度 (g/d) | 伸長率 (%) | |
| 實例 3-1 | scPHA(c) (10) | PBS (90) | 6.0 | 0.33 | 1,129 | 2.8 | 118 |
| 實例 3-2 | scPHA(c) (20) | PBS (80) | 6.0 | 0.30 | 1,072 | 2.6 | 90 |
| 實例 3-3 | scPHA(c) (30) | PBS (70) | 6.0 | 0.36 | 1,001 | 2.1 | 69 |
| 實例 3-4 | scPHA(c) (40) | PBS (60) | 6.0 | 0.35 | 1,064 | 2.4 | 76 |
| 實例 3-5 | scPHA(c) (50) | PBS (50) | 6.0 | 0.38 | 1,357 | 1.9 | 61 |
| 實例 3-6 | scPHA(c) (50) | PBS (50) | 6.0 | 0.38 | 1,636 | 1.7 | 40 |
| 實例 3-7 | scPHA(c) (60) | PBS (40) | 6.0 | 0.33 | 1,529 | 1.3 | 58 |
| 實例 3-8 | scPHA(c) (70) | PBS (30) | 6.0 | 0.35 | 1,437 | 1.2 | 44 |
| 程序 | 生物可降解纖維 | ||||||
| 芯部分 (重量%) | 鞘部分 (重量%) | 拉伸比 (倍) | 直徑 (mm) | 細度 (丹尼爾) | 強度 (g/d) | 伸長率 (%) | |
| 實例 3-9 | scPHA(c) (10) | PLA (90) | 5.0 | 0.35 | 1,129 | 3.0 | 37 |
| 6.0 | 0.33 | 865 | 3.5 | 28 | |||
| 實例 3-10 | scPHA(c) (20) | PLA (80) | 5.0 | 0.34 | 929 | 3.0 | 37 |
| 6.0 | 0.30 | 789 | 3.4 | 32 | |||
| 實例 3-11 | scPHA(c) (30) | PLA (70) | 5.0 | 0.34 | 958 | 2.3 | 39 |
| 6.0 | 0.33 | 761 | 2.9 | 26 | |||
| 實例 3-12 | scPHA(c) (40) | PLA (60) | 5.0 | 0.38 | 959 | 2.0 | 31 |
| 6.0 | 0.29 | 804 | 2.1 | 27 | |||
| 實例 3-13 | scPHA(c) (50) | PLA (50) | 5.0 | 0.35 | 941 | 1.4 | 27 |
| 6.0 | 0.28 | 828 | 1.5 | 21 | |||
| 實例 3-14 | scPHA(c) (60) | PLA (40) | 5.0 | 0.39 | 1,057 | 1.2 | 36 |
| 6.0 | 0.35 | 909 | 1.5 | 22 | |||
| 實例 3-15 | scPHA(c) (70) | PLA (30) | 5.0 | 0.38 | 1,226 | 1.0 | 31 |
| 程序 | 生物可降解纖維 | ||||||
| 芯部分 (重量%) | 鞘部分 (重量%) | 拉伸比 (倍) | 直徑 (mm) | 細度 (丹尼爾) | 強度 (g/d) | 伸長率 (%) | |
| 實例 3-16 | aPHA (10) | PLA (90) | 5.0 | 0.40 | 1,430 | 2.7 | 44 |
| 6.0 | 0.39 | 1,230 | 3.0 | 32 | |||
| 實例 3-17 | aPHA (20) | PLA (80) | 5.0 | 0.39 | 1,428 | 2.4 | 40 |
| 6.0 | 0.38 | 1,212 | 2.6 | 28 | |||
| 實例 3-18 | aPHA (30) | PLA (70) | 5.0 | 0.42 | 1,357 | 2.2 | 37 |
| 6.0 | 0.39 | 1,188 | 2.5 | 29 | |||
| 實例 3-19 | aPHA (40) | PLA (60) | 5.0 | 0.35 | 965 | 2.0 | 25 |
| 6.0 | 0.39 | 1,234 | 1.8 | 32 | |||
| 實例 3-20 | aPHA (50) | PLA (50) | 6.0 | 0.38 | 1,481 | 1.6 | 32 |
| 實例 3-21 | aPHA (60) | PLA (40) | 5.0 | 0.40 | 1,433 | 1.2 | 27 |
| 6.0 | 0.37 | 1,196 | 1.3 | 23 | |||
| 實例 3-22 | aPHA (70) | PLA (30) | 5.0 | 0.41 | 1,275 | 0.9 | 31 |
| 6.0 | 0.32 | 1,023 | 1.1 | 23 |
自表4至6可以看出，實例3-1至3-22中所製備之生物可降解纖維各自具有在所希望之範圍內的直徑、細度、強度及伸長率特徵。具體言之，實例3-1至3-22之生物可降解纖維各自製備為包括鞘部分及芯部分之鞘芯型，更具體言之，該鞘部分包括用於生物可降解纖維的組成物。可進一步增強在用於製造諸如衣物及釣魚網之類產品之次級加工中的可加工性，例如，次級加工諸如為染色及編結。
(無)
Claims (24)
- 一種用於生物可降解纖維的組成物，其包括含一4-羥基丁酸酯(4-HB)重複單元之一聚羥基烷酸酯樹脂，其中藉由一熱重分析儀(TGA)所量測之降解溫度(Td，5%之重量損失)係220℃或更高。
- 如請求項1之用於生物可降解纖維的組成物，其中該聚羥基烷酸酯樹脂包括呈0.1重量%至60重量%之一量的該4-羥基丁酸酯(4-HB)重複單元。
- 如請求項1之用於生物可降解纖維的組成物，其中該聚羥基烷酸酯樹脂進一步包括至少一個選自由以下組成之群的重複單元：3-羥基丁酸酯(3-HB)、3-羥基丙酸酯(3-HP)、3-羥基己酸酯(3-HH)、3-羥基戊酸酯(3-HV)、4-羥基戊酸酯(4-HV)、5-羥基戊酸酯(5-HV)及6-羥基己酸酯(6-HH)。
- 如請求項1之用於生物可降解纖維的組成物，其中該聚羥基烷酸酯樹脂包括一第一PHA樹脂，且該第一PHA樹脂包括呈15重量%至60重量%之一量的一4-羥基丁酸酯(4-HB)重複單元且具有根據ASTM D1238在165℃及5 kg所量測的0.1 g/10 min至20 g/10 min之一熔體流動指數(MFI)。
- 如請求項1之用於生物可降解纖維的組成物，其中該聚羥基烷酸酯樹脂包括一第二PHA樹脂，且該第二PHA樹脂包括呈0.1重量%至30重量%之一量的一4-羥基丁酸酯(4-HB)重複單元且具有根據ASTM D1238在165℃及5 kg所量測的0.1 g/10 min至15 g/10 min之一熔體流動指數。
- 如請求項1之用於生物可降解纖維的組成物，其中該聚羥基烷酸酯樹脂包括一第一PHA樹脂及一第二PHA樹脂，且該第一PHA樹脂之4-HB重複單元的含量與該第二PHA之4-HB重複單元的含量彼此不同。
- 如請求項6之用於生物可降解纖維的組成物，其中該第一PHA樹脂與該第二PHA樹脂之重量比係1:0.5至5。
- 如請求項1之用於生物可降解纖維的組成物，其基於該用於生物可降解纖維的組成物之總重量計，包括呈10重量%至100重量%之一量的該聚羥基烷酸酯樹脂。
- 如請求項1之用於生物可降解纖維的組成物，其中該用於生物可降解纖維的組成物包括至少一種選自由以下組成之群的生物可降解樹脂：聚己二酸對苯二甲酸丁二醇酯(PBAT)、聚乳酸(PLA)、聚丁二酸丁二醇酯(PBS)、聚己二酸丁二醇酯(PBA)、聚丁二酸-己二酸丁二醇酯(PBSA)、聚丁二酸-對苯二甲酸丁二醇酯(PBST)、聚羥基丁酸酯-戊酸酯(PHBV)、聚己內酯(PCL)、聚丁二酸己二酸對苯二甲酸丁二醇酯(PBSAT)及熱塑性澱粉(TPS)。
- 如請求項9之用於生物可降解纖維的組成物，其中基於該用於生物可降解纖維的組成物之總重量計，該生物可降解樹脂係以30重量%或更高百分比之一量運用，且該聚羥基烷酸酯樹脂與該生物可降解樹脂之重量比係1:0.2至4.5。
- 如請求項1之用於生物可降解纖維的組成物，其中該用於生物可降解纖維的組成物包括至少一種選自由以下組成之群的添加劑：顏料、染料吸收劑、光吸收劑、抗氧化劑、增容劑、增重劑、成核劑、熔體強度劑及助滑劑。
- 如請求項1之用於生物可降解纖維的組成物，其中該用於生物可降解纖維的組成物具有根據ASTM D1238在190℃及2.16 kg所量測的1 g/10 min至30 g/10 min之一熔體流動指數及在210℃及2.16 kg所量測的35 g/10 min至130 g/10 min之一熔體流動指數、藉由差示掃描量熱法(DSC)所量測的-35℃至15℃之一玻璃轉移溫度(Tg)及105℃至200℃之一熔融溫度(Tm)，以及藉由一熱重分析儀(TGA)所量測的240℃至300℃之一分解溫度(Td，5%之重量損失)。
- 一種生物可降解纖維，其包括含一4-羥基丁酸酯(4-HB)重複單元之一聚羥基烷酸酯樹脂，其中根據ASTM D3822所量測之強度係0.5 g/d至10 g/d。
- 如請求項13之生物可降解纖維，其中該生物可降解纖維具有0.05 mm至10 mm之一直徑、100丹尼爾(deniers)至10,000丹尼爾之一細度及25%或更高百分比之一伸長率。
- 如請求項13之生物可降解纖維，其中該生物可降解纖維係具有一異質截面之一複合纖維或者具有二個或更多個或三個或更多個組分之一複合纖維。
- 如請求項15之生物可降解纖維，其中該生物可降解纖維係包括一芯部分及一鞘部分之一鞘芯型、一並列型、一海島型或一分段餅型。
- 如請求項16之生物可降解纖維，其中該芯部分包括該聚羥基烷酸酯樹脂，該鞘部分包括一生物可降解樹脂，且該生物可降解樹脂係選自由以下組成之群的至少一者：聚己二酸對苯二甲酸丁二醇酯(PBAT)、聚乳酸(PLA)、聚丁二酸丁二醇酯(PBS)、聚己二酸丁二醇酯(PBA)、聚丁二酸-己二酸丁二醇酯(PBSA)、聚丁二酸-對苯二甲酸丁二醇酯(PBST)、聚羥基丁酸酯-戊酸酯(PHBV)、聚己內酯(PCL)、聚丁二酸己二酸對苯二甲酸丁二醇酯(PBSAT)、聚己二酸丁二酸伸丁基乙二醇酯(PBEAS)、聚丁二酸伸丁基乙二醇酯(PBES)及熱塑性澱粉(TPS)。
- 一種用於製備生物可降解纖維之方法，其包括對用於生物可降解纖維之一組成物或藉由熔融擠出該組成物所製備之丸粒進行紡絲及拉伸，其中該用於生物可降解纖維的組成物包括含一4-羥基丁酸酯(4-HB)重複單元之一聚羥基烷酸酯樹脂且藉由一熱重分析儀(TGA)所量測之降解溫度(Td，5%之重量損失)係220℃或更高。
- 如請求項18之用於製備生物可降解纖維之方法，其中紡絲速度係10 mpm至500 mpm，該拉伸係在1.1倍或更高之一拉伸比下藉由冷拉伸或熱拉伸來進行，該冷拉伸係在25℃至35℃之一腔室溫度及25℃至35℃之一輥溫度下進行，且該熱拉伸係在150℃至200℃之一腔室溫度及80℃至130℃之一輥溫度下進行。
- 如請求項18之用於製備生物可降解纖維之方法，其進一步包括在150℃至200℃下熔融擠出該用於生物可降解纖維的組成物以製備丸粒。
- 如請求項20之用於製備生物可降解纖維之方法，其中對丸粒進行紡絲之步驟係在140℃至190℃下對該等丸粒進行熔融紡絲，且該方法進一步包括在該熔融紡絲步驟之前，將該等丸粒在40℃至60℃下乾燥10小時或更長時間。
- 如請求項18之用於製備生物可降解纖維之方法，其中對用於生物可降解纖維之一組成物進行紡絲的步驟係使用一鞘芯型複合紡絲設備來進行。
- 如請求項22之用於製備生物可降解纖維之方法，其中欲饋入芯部分與鞘部分中的原材料之重量比係5:95至95:5。
- 如請求項22之用於製備生物可降解纖維之方法，其中該用於生物可降解纖維的組成物係饋入該芯部分中。
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