TW202231798A - 經厚膜化之光阻圖案的製造方法、厚膜化溶液、及加工基板的製造方法 - Google Patents

經厚膜化之光阻圖案的製造方法、厚膜化溶液、及加工基板的製造方法 Download PDF

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Abstract

[課題] 提供一種製造經厚膜化之光阻圖案的方法。 [解決手段] 一種經厚膜化之光阻圖案的製造方法,其係包含以下的步驟而成。 (1)將光阻組成物施加於基板的上方,由前述光阻組成物形成光阻層; (2a)將光阻層進行曝光; (2b)將包含聚合物(A)及溶媒(B)而成的厚膜化溶液施加於光阻層,形成厚膜化層;及 (3)將光阻層及厚膜化層進行顯影。

Description

經厚膜化之光阻圖案的製造方法、厚膜化溶液、及加工基板的製造方法
本發明係關於經厚膜化之光阻圖案的製造方法、其所使用的厚膜化溶液、及加工基板的製造方法者。
近年來,LSI的高積體化的需求升高,要求光阻圖案的微細化。為了因應這樣的需求,正在將使用短波長的KrF準分子雷射(248nm)、ArF準分子雷射(193nm)、極紫外線(EUV:13nm)、X射線、電子束等的微影製程實用化。
為了得到更微細的圖案,有如下的方法:以包含聚合物的組成物覆蓋於在能以現有的方法穩定地得到的範圍內所形成的光阻圖案,使光阻圖案變粗,使孔徑或分離寬度微細化(例如,專利文獻1)。其係主要目的在於使光阻圖案的寬度變粗,而一度將光阻圖案進行顯影後,進一步施加包含聚合物的組成物的方法。 此外,在要求更厚、高寬比高的光阻圖案中,也在進行使用乙烯基樹脂和胺化合物之組成的開發(專利文獻2)。 [先前技術文獻] [專利文獻]
[專利文獻1]日本特開2014-170190號公報 [專利文獻2]日本特開2017-165846號公報
[發明所欲解決的課題]
本發明人等針對光阻圖案的製造方法,認為有仍被要求改良的一個以上的課題存在。其例如可舉出以下的課題:將微細光阻圖案進行厚膜化;得到可有效地用作蝕刻遮罩的微細光阻圖案;即使使用提高了數值孔徑(numerical aperture)的曝光機也能得到充分的解析度;得到形狀佳的微細的圖案;得到高寬比高的光阻圖案;使製程窗口(process window)變寬;改善製造的良率。
本發明人等係依以下方式考量,進行檢討。 DOF(Depth of Focus),係指在同一曝光量下,將焦點上下偏移地進行曝光之際,能夠以相對於目標尺寸的偏差落在既定範圍內的尺寸形成光阻圖案的焦點深度的範圍。 DOF係用以下的算式表示。 k2×λ/NA 2(式中,k2表示常數,λ表示曝光波長,NA表示數值孔徑) DOF越大,製程窗口便越寬而較佳。但是,在IC等高精度的微影技術中,今後有曝光裝置的NA提高的傾向,預測DOF會變得越來越窄。
作為高精細技術而備受期待的EUV曝光,正逐步達成以薄膜形成微細圖案。本發明人等認為:為了在以高精細圖案為遮罩而在其後的步驟使用之際,使其具有更佳的耐性,適合使光阻圖案厚膜化。若光阻圖案薄,則例如在用作蝕刻遮罩之際,可能無法完全發揮作為遮罩的耐久性,而會發生在蝕刻步驟的最後階段削到被遮蔽的對象。
若光阻膜厚厚,則有製程窗口變窄的傾向。例如,若Focus因基板的些微厚度變動而變動,則所形成的光阻圖案之形狀改變,變得與矩形相差甚遠,有變得容易發生圖案倒塌等的可能性。此外,以另一例子而言,若曝光量(Dose)變動,則會造成線寬變動,有變得容易發生圖案橋接、圖案倒塌的可能性。在要求高解析度的高精細技術中,光阻膜厚薄者較容易被使用。
本發明係基於如上述的技術背景所完成者,提供一種製造經厚膜化之光阻圖案的方法、及其所使用的厚膜化溶液。 [用以解決課題的手段]
根據本發明的經厚膜化之光阻圖案的製造方法,係包含以下的步驟而成。 (1)將光阻組成物施加於基板的上方,由前述光阻組成物形成光阻層; (2a)將光阻層進行曝光; (2b)將包含聚合物(A)及溶媒(B)而成的厚膜化溶液施加於光阻層,形成厚膜化層;及 (3)將光阻層及厚膜化層進行顯影。
根據本發明的厚膜化溶液,係包含聚合物(A)及溶媒(B)而成,並用於使在光阻層顯影前所施加的光阻層厚膜化。
根據本發明的加工基板的製造方法,係包含以下的方法而成。 形成上述的經厚膜化之光阻圖案;及 (4)以經厚膜化之光阻圖案為遮罩而進行加工。 [發明的效果]
若根據本發明,便可以期望以下的一個或複數個效果。 將微細光阻圖案進行厚膜化;得到可有效地用作蝕刻遮罩的微細光阻圖案;即使使用提高了數值孔徑的曝光機也能得到充分的解析度;得到形狀佳的微細的圖案;得到高寬比高的光阻圖案;使製程窗口變寬;改善製造的良率。
[用以實施發明的形態]
[定義] 在本說明書中,只要沒有特別限定並提及,便以本段落記載的定義、例子為準。 單數形包含複數形,「一個」、「其」意指「至少一個」。某個概念的要素可能是由複數種要素來展現,在有記載其量(例如,質量%、莫耳%)的情況下,其量意指該等複數種要素的和。 「及/或」包含要素的全部組合,此外,也包含以單體的形式使用。 在使用「~」或「-」表示數值範圍的情況下,此等係包含兩邊的端點,單位是共通的。例如,5~25莫耳%意指5莫耳%以上25莫耳%以下。 「C x -y」、「C x~C y」及「C x」等的記載意指分子或取代基中的碳數。例如,C 1-6烷基意指具有1個以上6個以下的碳的烷基鏈(甲基、乙基、丙基、丁基、戊基、己基等)。 在聚合物具有複數種重複單元的情況下,這些重複單元進行共聚合。這些共聚合可以是交替共聚、無規共聚、嵌段共聚、接枝共聚、或者此等之混合中的任一者。在以結構式表示聚合物、樹脂之際,括弧內所一併記載的n、m等表示重複數。 溫度的單位使用攝氏(Celsius)。例如,20度意指攝氏20度。 添加劑係指具有其功能的化合物本身(例如,若為鹼產生劑,便為使鹼產生的化合物本身)。該化合物亦有可能是被溶解或分散於溶媒,而被添加於組成物的態樣。作為本發明的一形態,這樣的溶媒較佳為以溶媒(B)或其他成分的形式包含在本發明的相關組成物中。
以下,針對本發明的實施形態,詳細地進行說明。
<經厚膜化之光阻圖案的製造方法> 根據本發明的經厚膜化之光阻圖案的製造方法,係包含以下的步驟而成。 (1)將光阻組成物施加於基板的上方,由前述光阻組成物形成光阻層; (2a)將前述光阻層進行曝光; (2b)將包含聚合物(A)及溶媒(B)而成的厚膜化溶液施加於前述光阻層,形成厚膜化層;及 (3)將前述光阻層及前述厚膜化層進行顯影。 以下,針對各步驟,使用圖式進行說明。若為了明確性而加以記載,則在(3)步驟之前進行(1)及(2)的步驟。表示步驟的()中的數字意指順序。但是,(2a)和(2b)係順序為任意的。在後文中一樣。
步驟(1) 在步驟(1)中,光阻組成物係施加於基板的上方,形成光阻層。 作為基板,例如,可舉出:矽/二氧化矽被覆基板、氮化矽基板、矽晶圓基板、玻璃基板及ITO基板。 光阻組成物沒有特別的限定,從形成高解析性的微細光阻圖案的觀點來看,較佳為化學增幅型光阻組成物,例如,可舉出化學增幅型PHS-丙烯酸酯混合系EUV光阻組成物。光阻組成物包含光酸產生劑也是一較佳態樣。本發明的合適的光阻組成物係正型化學增幅型光阻組成物。 一般的高解析度正型光阻組成物,係包含側鏈被保護基保護的鹼可溶性樹脂和光酸產生劑的組合而成。若對由這種組成物所形成的光阻層照射紫外線、電子束、極紫外線等,則光酸產生劑在經照射的部分(曝光部)釋出酸,藉由該酸來將鍵結於鹼可溶性樹脂的保護基解離(以下,稱為去保護)。經去保護的鹼可溶性樹脂,係可溶於鹼顯影液,因此會藉由顯影處理而被去除。在厚膜化層係形成在光阻層之上的本申請案的案例(case)中,若下面的光阻層的區域為可溶,則該區域的混合層和光阻層會一起被去除。後述。 本發明的光阻組成物也可以使用負型光阻組成物。能夠使用公知的負型光阻組成物、製程。例如,藉由交聯劑來使聚合物不溶化、或於顯影液使用有機溶媒,從而未曝光部的光阻層和混合層會一起被去除。
藉由適當的方法,在基板的上方施加光阻組成物。此處,在本發明中,所謂「基板的上方」係包含施加於基板的正上方的情況及隔著其他層施加的情況。例如,可以在基板的正上方形成光阻下層膜(例如,SOC(Spin On Carbon)及/或緊貼增強膜),並在其正上方施加光阻組成物。適合的是,在基板的正上方施加光阻組成物。此外,在另一合適態樣中,在基板的正上方形成SOC,在SOC的正上方形成緊貼增強膜,並在其正上方施加光阻組成物。 施加方法沒有特別的限定,例如,可舉出基於旋轉塗布的塗布。 經施加光阻組成物的基板,較佳為藉由加熱來形成光阻層。此加熱亦稱為預烘烤,並例如藉由加熱板來進行。加熱溫度較佳為100~250℃;更佳為100~200℃;再更佳為100~160℃。此處的溫度係加熱板的加熱面溫度。加熱時間較佳為30~300秒鐘;更佳為30~120秒鐘;再更佳為45~90秒鐘。加熱較佳為在大氣或氮氣環境下進行;更佳為在大氣環境下進行。 圖1(i)係在基板1形成有光阻層2的示意圖。光阻層的膜厚係根據目的來選擇,較佳為10~100nm;更佳為10~40nm;再更佳為10~30nm。
步驟(2a) 在步驟(2a),係依期望而隔著遮罩,將光阻層進行曝光。 曝光所使用的放射線(光)的波長沒有特別的限定,較佳為以波長為13.5~248nm的光進行曝光。具體而言,能夠使用KrF準分子雷射(波長248nm)、ArF準分子雷射(波長193nm)、及EUV(極紫外線,波長13.5nm)等。更佳為EUV光。這些波長容許±1%的範圍。 曝光後,也能夠根據需要而進行曝光後加熱(PEB)。PEB的溫度能夠從70~150℃、較佳為80~120℃的範圍選出。PEB的加熱時間能夠從0.3~5分鐘、較佳為0.5~2分鐘的範圍選出。 圖1(ii),係顯示隔著遮罩將使用了典型的正型化學增幅型光阻組成物的案例的光阻層2進行曝光的狀態的示意圖。在曝光部4中,從光酸產生劑釋出酸,藉此將聚合物進行去保護,鹼可溶性變高。未曝光部3係聚合物的鹼可溶性並未改變。
步驟(2b) 在步驟(2b),係將包含聚合物(A)及溶媒(B)而成的厚膜化溶液施加於光阻層,形成厚膜化層。在本發明中,厚膜化溶液並不施加於光阻圖案間(光阻層被顯影後)。 施加方法沒有特別的限定,例如,可舉出基於旋轉塗布的塗布。 經施加厚膜化溶液的基板,較佳為藉由加熱或旋轉乾燥(更佳為藉由加熱),來形成厚膜化層。加熱,係例如以加熱板進行。加熱溫度較佳為45~150℃;更佳為90~130℃。加熱時間較佳為30~180秒鐘;更佳為45~90秒鐘。加熱較佳為在大氣或氮氣環境下進行;更佳為在大氣環境下進行。也將(2b)中的加熱稱為混合烘烤(mixing bake)。 (2a)和(2b)係順序為任意的。由於可以透射厚膜化層卻不用進行曝光,因此在(2a)之後進行(2b)的步驟是較適合的。也可以是在(2b)之後進行(2a)的步驟,在此情況下,適合的是控制好透射厚膜化層的影響之後再進行曝光。 圖1(iii),係在光阻層2之上形成有厚膜化層5的狀態的示意圖。
在步驟(2b)中,較佳為在厚膜化層與光阻層相接的附近區域形成有不溶化層。不受理論限制,但認為是:在厚膜化層與光阻層相接的部分,彼此的聚合物滲透(相互混合),成為混合層。混合層可溶或是不溶於後面的顯影步驟的顯影液,係以下面的光阻層可溶於顯影液的狀態或不溶於顯影液的狀態為依據。若下面的光阻層的區域不溶於顯影液,則混合層成為不溶化層。若下面的光阻層的區域可溶於顯影液,則混合層也成為可溶的。 以正型光阻層的例子說明。由於前述光阻層的曝光部可溶於顯影液,因此滲透於同區域之混合層的光阻層(基質(matrix)成分,較佳為聚合物)會溶解,混合層也溶解。此外,混合層之下面的光阻層的曝光部也會溶解。另一方面,前述光阻層的未曝光部不溶於顯影液(例如,沒有進行去保護)。因此,滲透於同區域之混合層的光阻層是不溶的,混合層也不會溶解。此外,混合層之下面的光阻層的未曝光部也不會溶解。 圖1(iv),係形成有不溶化層6的狀態的示意圖。雖然在溶解的區域(在正型方面為曝光部)也形成有混合層,但由於在顯影的步驟中會溶解而被去除,因此為了簡便起見,(iv)中並未記載。
在步驟(2b)內,亦適合的是,在形成厚膜化層後進行沖洗(rinsing),將厚膜化層的上部(比混合層還上面的厚膜化層)去除。沖洗,能夠使用組成與厚膜化溶液的溶媒(B)相同的物質,合適而言能夠使用水(例如DIW)。本發明中的沖洗係與後述的顯影不同。即,沖洗並非供溶解光阻層的可溶區域以形成光阻圖案用者。
[厚膜化溶液] 根據本發明的厚膜化溶液,係包含聚合物(A)及溶媒(B)而成,並用於使在光阻層顯影前所施加的光阻層厚膜化。根據本發明的厚膜化溶液,係不施加於顯影後的光阻圖案間。但是,此處所謂顯影後的「顯影」不含將已被去除的光阻層進行圖案化之際的顯影。例如,在連續進行複數次光阻圖案化的設計的情況下,即使是在前面步驟的光阻之顯影後,仍可以將本發明的厚膜化溶液使用於將後面步驟的光阻層厚膜化。
(A)聚合物 本發明所使用的聚合物(A),只要與光阻圖案的親和性良好,便沒有特別的限定,例如,可舉出:聚丙烯酸、乙烯基樹脂等。 較佳為,聚合物(A)係在重複單元中包含胺基而成的聚合物。此處,胺基係指一級胺基(-NH 2)、二級胺基(-NHR)、及三級胺基(-NRR’)。此處,胺基設為也包含如-N=般使氮透過雙鍵而與鄰接元素鍵結者。這些胺基可以被包含在重複單元的側鏈,也可以被包含在聚合物的主鏈結構中。
聚合物(A)較佳為包含以式(a1)所表示的重複單元(A1)及以式(a2)所表示的重複單元(A2)當中的至少一個而成的聚合物。更佳為聚合物(A)包含以式(a1)所表示的重複單元(A1)而成的態樣。
以式(a1)所表示的重複單元(A1)如下。
Figure 02_image001
R 11、R 12及R 13各自獨立地為H、C 1-4烷基、或羧基。R 11及R 12較佳為H。R 13較佳為H或甲基;更佳為H。 L 11為單鍵或C 1-4伸烷基;較佳為單鍵或亞甲基;更佳為單鍵。 R 14為單鍵、H或C 1-5烷基;較佳為單鍵、H、甲基、正乙基、正丙基、或正丁基;更佳為單鍵、H或甲基。在R 14為單鍵的情況下,與R 13鍵結。 R 15為H、C 1-5烷基、C 1-5醯基、或甲醯基(-CHO);較佳為H、甲基、乙基、正丙基、正丁基、乙醯基或甲醯基;更佳為H、甲基、正乙基或正丙基;再更佳為H或正丙基。 L 11的烷基、R 14的烷基、及R 15的烷基或醯基中的-CH 2-中的至少一個可各自獨立地被-NH-取代。適合的是,R 15的烷基或醯基中的-CH 2-中的一個被-NH-取代。沒發生前述-NH-的取代的態樣也是合適的。 R 14的單鍵或烷基、和R 13的烷基可以鍵結在一起,形成飽和或不飽和的雜環。適合的是,R 14的單鍵和R 13的烷基鍵結而形成飽和的雜環。沒形成前述雜環的態樣也是合適的。 R 14的烷基、和R 15的烷基、醯基或甲醯基可以鍵結在一起,形成飽和或不飽和的雜環。適合的是,R 14的烷基和R 15的烷基鍵結,形成不飽和的雜環。前述鍵結所使用的R 14及或R 15中的-CH 2-可以進行前述-NH-的取代。沒形成前述雜環的態樣也是合適的。 m11及m12各自獨立地為0~1的數目;較佳為0或1;更佳為0。
以式(a1)說明後述的P1:聚乙烯基咪唑的重複單元。m11=m12=0。R 11、R 12及R 13為H。L 11為單鍵。R 14為甲基。R 15為C 3烷基(正丙基),-CH 2-中的一個被-NH-取代。另外,R 14的烷基和R 15的烷基鍵結,形成不飽和的雜環(咪唑)。 以式(a1)說明後述的P2:聚烯丙基胺的重複單元。m11=m12=0。R 11、R 12及R 13為H。L 11為亞甲基。R 14及R 15為H。 以式(a1)說明後述的P3:乙烯基吡咯酮-乙烯基咪唑共聚物的重複單元。具有(A1)的聚合物具有2種重複單元,分別以式(a1)表示。屬於乙烯基咪唑的部位係與上述P1相同。針對屬於乙烯基吡咯酮的部位進行說明。m11=m12=0。R 11、R 12及R 13為H。L 11為單鍵。R 14為C 2烷基(乙基)。R 15為C 2醯基(CH 3-CO-,乙醯基)。R 14的烷基和R 15的醯基鍵結,形成飽和雜環(2-吡咯酮)。屬於乙烯基咪唑的部位和屬於乙烯基吡咯酮的部位的重複單元係以4:6進行無規共聚。
以式(a1)說明下述聚二烯丙基胺的重複單元。m11=m12=1。R 11及R 12為H。L 11為亞甲基,R 13為甲基。R 14為單鍵,與R 13鍵結,形成飽和的雜環。R 15為H。
Figure 02_image003
以式(a1)說明下述重複單元。m11=m12=0。R 11、R 12及R 13為H。L 11為單鍵。R 14為C 4烷基(正丁基)。R 15為C 2醯基(CH 3-CO-,乙醯基)。R 14的烷基和R 15的醯基鍵結,形成飽和雜環。
Figure 02_image005
作為具有(A1)的聚合物的例子,可舉出:聚乙烯基咪唑、聚乙烯基胺、聚烯丙基胺、聚二烯丙基胺、乙烯基吡咯酮-乙烯基咪唑共聚物。聚合物(A)可以是具有2種以上的(A1)的共聚物,例如,可舉出:乙烯基吡咯酮-乙烯基咪唑共聚物或聚(烯丙基胺-co-二烯丙基胺)。具有(A1)的聚合物中所含的重複單元適合為1或2種;更適合為1種。在使用共聚物的情況下,具有(A1)的聚合物中所含的重複單元適合為2種。
以式(a2)所表示的重複單元(A2)如下。
Figure 02_image007
此處, R 21各自獨立地為H、單鍵、C 1-4烷基或羧基(-COOH);較佳為H、單鍵或甲基;更佳為H或單鍵;再更佳為H。R 21的單鍵係使用在通往另一重複單元(A2)的重複單元中。在聚合物的末端沒被使用的單鍵可以鍵結有H等。 R 22、R 23、R 24、R 25各自獨立地為H、C 1-4烷基或羧基;較佳為H或甲基;更佳為H。 m21為0~3的數目;較佳為0或1;更佳為1。
作為具有(A2)的聚合物的例子,可舉出聚伸乙基亞胺。聚伸乙基亞胺可以是直鏈也可以是分支;直鏈是較適合的。 以式(a2)說明直鏈的聚伸乙基亞胺。m21=1,R 21、R 22、R 23、R 24及R 25為H。 以式(a2)說明分支的聚伸乙基亞胺。m21=1,R 21為H或單鍵。R 22、R 23、R 24及R 25為H。 聚合物(A)可以是具有2種以上的(A2)的共聚物。具有(A2)的聚合物中所含的重複單元適合為1或2種;更適合為1種。聚合物(A)可以是具有(A1)及(A2)的共聚物。
聚合物(A),能夠從所施加的光阻組成物的種類、聚合物的取得容易性等的觀點來看,從如上所述者適宜地選出,較佳為從包含聚乙烯基咪唑、聚乙烯基胺、聚烯丙基胺、聚二烯丙基胺、聚伸乙基亞胺、乙烯基吡咯酮-乙烯基咪唑共聚物及聚(烯丙基胺-co-二烯丙基胺)的群組選出。
聚合物(A)可以是在無損本發明之範圍的範圍內包含不含胺基的重複單元的共聚物。例如,可舉出包含聚丙烯酸、聚甲基丙烯酸、聚乙烯醇等作為共聚合單元的共聚物。
若考慮與光阻中的聚合物的親和性,則不含胺基的重複單元,係以構成聚合物(A)的總重複單元為基準,較佳為50莫耳%以下;更佳為30莫耳%以下;再更佳為5莫耳%以下。不含胺基的重複單元為0莫耳%(不含)也是本發明的合適態樣。
聚合物(A)的質量平均分子量較佳為5,000~200,000;更佳為5,000~150,000;再更佳為6,000~10,000。在本發明中,所謂質量平均分子量(Mw)係指使用凝膠滲透層析進行測定的聚苯乙烯換算平均質量分子量。
聚合物(A)的含量,係以厚膜化溶液的總質量為基準,較佳為1~30質量%;更佳為1~20質量%;再更佳為2~10質量%。 厚膜化溶液含有聚合物(A),但也可以含有聚合物(A)以外的聚合物(適合為具有不含胺基的重複單元的聚合物)。聚合物(A)以外的聚合物的含量,係以厚膜化溶液的總質量為基準,較佳為0~20質量%;更佳為0~10質量%;再更佳為0~5質量%,又再更佳為0質量%(不含的態樣)。
(B)溶媒 溶媒(B),係用於溶解聚合物(A)及根據需要所使用的其他成分者。這樣的溶媒必須不使光阻層溶解。溶媒(B)較佳為包含水而成。水適合為去離子水(DIW)。為了用於形成精細的光阻圖案,溶媒(B)較佳為雜質少者。較佳的溶媒(B)係雜質為1ppm以下;更佳為100ppb以下;再更佳為10ppb以下。為了用於微細的製程而將溶解有溶質的溶液進行過濾來調製厚膜化溶液,也是本發明的一合適態樣。 水的含量,係以溶媒(B)的總質量為基準,較佳為80~100質量%,更佳為90~100質量%,再更佳為98~100質量%,又再更佳為100質量%。作為本發明的合適形態,溶媒(B)係實質上僅包含水。但是,添加物係在溶解及/或分散於水以外的溶媒的狀態下(例如,界面活性劑),包含在根據本發明的厚膜化溶液的態樣,容許作為本發明的合適態樣。
作為除了水以外的溶媒(B)的具體例,例如適合為:環己酮、環戊酮、丙二醇單甲基醚(PGME)、丙二醇單乙基醚、丙二醇單丙基醚、丙二醇單丁基醚、丙二醇二甲基醚、丙二醇二乙基醚、丙二醇-1-單甲基醚-2-乙酸酯(PGMEA)、丙二醇單乙基醚乙酸酯、丙二醇單丙基醚乙酸酯、γ-丁內酯、乳酸乙酯、或此等之混合液。此等在溶液中的保存穩定性方面是較佳的。這些溶媒也能夠混合2種以上使用。
溶媒(B)的含量,係以厚膜化溶液的總質量為基準,較佳為70~99質量%;更佳為80~99質量%;再更佳為90~98質量%。 厚膜化溶液整體的pH較佳為5~12;更佳為7~12;再更佳為9~12。
(C)酸 根據本發明的厚膜化溶液能夠進一步包含酸(C)。不受理論限制,但認為是:可以藉由包含酸(C),來調節因聚合物(A)而有成為鹼性的傾向的厚膜化溶液的pH。認為能夠抑制存在於光阻層的表面之部分去保護的光阻層中的聚合物的溶解。 作為酸(C),可舉出:磺酸、羧酸、硫酸、硝酸、或此等當中的至少任兩者的混合物;適合為磺酸、硫酸或硝酸;更適合為磺酸、或硝酸。作為磺酸,例如,可舉出:對甲苯磺酸、苯磺酸、對十二基苯磺酸、1,4-萘二磺酸、甲烷磺酸;適合為對甲苯磺酸。作為羧酸,例如,可舉出:醋酸、蟻酸、草酸、馬來酸、富馬酸、鄰苯二甲酸、琥珀酸。 能夠藉由酸(C)的添加量來控制整體的pH。較佳為不使用會使光阻膜改性的強酸作為酸(C)。例如,適合的是,光阻膜不會因酸(C)而被去保護。
酸(C)的含量,係以厚膜化溶液的總質量為基準,較佳為0~20質量%;更佳為0~15質量%;再更佳為0.1~10質量%;又再更佳為0.1~5質量%。厚膜化溶液不含酸(C)(0質量%)也是本發明的一較佳形態。
(D)界面活性劑 根據本發明的厚膜化溶液能夠進一步包含界面活性劑(D)。藉由包含界面活性劑(D),能夠使塗布性提高。作為能夠用於本發明的界面活性劑,能舉出:(I)陰離子界面活性劑、(II)陽離子界面活性劑、或(III)非離子界面活性劑,更具體而言,可舉出:(I)烷基磺酸酯、烷基苯磺酸、及烷基苯磺酸酯、(II)月桂基吡啶鎓氯化物(laurylpyridinium chloride)、及月桂基甲基銨氯化物(laurylmethylammonium chloride)、以及(III)聚氧乙烯基辛基醚、聚氧乙烯基月桂基醚、聚氧乙烯基乙炔二醇醚(polyoxyethylene acetylenic glycol ether)、含氟界面活性劑(例如,Fluorad(3M)、Megafac(DIC)、Surflon(旭硝子))、及有機矽氧烷界面活性劑(例如,KF-53、KP341(信越化學工業))。 這些界面活性劑能夠單獨使用,或者混合2種以上使用。
界面活性劑(D)的含量,係以厚膜化溶液的總質量為基準,較佳為0~5質量%;更佳為0.001~2質量%;再更佳為0.01~1質量%。不含界面活性劑(D)(0質量%)也是本發明的一形態。
(E)添加劑 根據本發明的厚膜化溶液,能夠進一步包含上述的(A)~(D)成分以外的添加劑(E)。添加劑(E)較佳為塑化劑、交聯劑、抗菌劑、殺菌劑、防腐劑、抗真菌劑、鹼、或此等當中的至少任一者的混合物。添加劑(E)適合為包含鹼而成;更適合為由鹼構成。鹼係與包含胺基的聚合物(A)不同,為低分子化合物。低分子化合物的分子量為50~200;適合為70~150;更適合為100~125。 作為這樣的鹼,可舉出:三級胺、二胺及具有籠型的立體結構的胺化合物。 作為二胺化合物,可舉出:N,N,N’,N’-四甲基乙二胺、N,N,N’,N’-四乙基乙二胺、N,N,N’,N’-四丙基乙二胺、N,N,N’,N’-四異丙基乙二胺、N,N,N’,N’-四甲基-1,2-丙二胺、N,N,N’,N’-四乙基-1,2-丙二胺、N,N,N’,N’-四丙基-1,2-丙二胺、N,N,N’,N’-四異丙基-1,2-丙二胺、N,N,N’,N’-四甲基-1,3-丙二胺、N,N,N’,N’-四乙基-1,3-丙二胺、N,N,N’,N’-四丙基-1,3-丙二胺、N,N,N’,N’-四異丙基-1,3-丙二胺、N,N,N’,N’-四甲基-1,2-丁二胺、N,N,N’,N’-四乙基-1,2-丁二胺、N,N,N’,N’-四丙基-1,2-丁二胺、N,N,N’,N’-四異丙基-1,2-丁二胺、N,N,N’,N’-四甲基-1,3-丁二胺、N,N,N’,N’-四乙基-1,3-丁二胺、N,N,N’,N’-四丙基-1,3-丁二胺、N,N,N’,N’-四異丙基-1,3-丁二胺、N,N,N’,N’-四甲基-1,4-丁二胺、N,N,N’,N’-四乙基-1,4-丁二胺、N,N,N’,N’-四丙基-1,4-丁二胺、及N,N,N’,N’-四異丙基-1,4-丁二胺。 作為具有籠型的立體結構的胺化合物,可舉出:1,4-二氮雜雙環[2.2.2]辛烷、2-甲基-1,4-二氮雜雙環[2.2.2]辛烷、1,4-二氮雜雙環[2.2.2]辛烷-2-酮、1,4-二氮雜-2-氧雜雙環[2.2.2]辛烷、1,5-二氮雜雙環[3.2.2]壬烷、1,5-二氮雜雙環[3.3.2]癸烷、及1,5-二氮雜雙環[3.3.3]十一烷。添加劑(E)的鹼為1,4-二氮雜雙環[2.2.2]辛烷係本發明的一合適態樣。不受理論限制,但認為是:藉由包含添加劑(E)的鹼來促進厚膜化溶液對光阻層的滲透,而存在於下面的光阻層更加膨脹。
添加劑(E)的含量,係以厚膜化溶液的總質量為基準,較佳為0~10質量%;更佳為0.001~5質量%;再更佳為0.01~4質量%;又再更佳為0.1~3質量%。根據本發明的厚膜化溶液不含添加劑(E)(0質量%)也是本發明的較佳形態。
步驟(3) 在步驟(3)中,光阻層及厚膜化層被顯影。 顯影液的施加方法,例如,可舉出:浸置(puddle)法、浸漬(dip)法、噴霧(spray)法。顯影的溫度較佳為5~50℃;更佳為25~40℃。顯影時間較佳為15~120秒鐘;更佳為30~60秒鐘。施加顯影液後,顯影液被去除。顯影後的光阻圖案也能夠進行沖洗處理。沖洗處理合適而言能夠以水(DIW)進行。 顯影液較佳為鹼水溶液或有機溶媒;更佳為鹼水溶液。作為鹼水溶液,可舉出:包含氫氧化鈉、氫氧化鉀、碳酸鈉、矽酸鈉等的無機鹼、氨、乙胺、丙胺、二乙胺、二乙基胺基乙醇、三乙胺等的有機胺、氫氧化四甲基銨(TMAH)等的四級胺等之水溶液;更佳為TMAH水溶液;再更佳為2.38質量%TMAH水溶液。 顯影液中,也能夠進一步添加上述的界面活性劑。
圖1(v)顯示將顯影液施加於光阻層及厚膜化層,去除顯影液,形成經厚膜化之光阻圖案7的狀態。 若將(經厚膜化之光阻圖案的高度)-(除了未施加厚膜化溶液外經同樣地形成之光阻圖案的高度)設為厚膜化量,則厚膜化量較佳為2~20nm;更佳為2~15nm;再更佳為3~10nm;又再更佳為3~8nm。不受理論限制,但認為是:在如EUV曝光的高精細微影技術中一般是光阻膜的厚度薄者,然而利用本發明來使其厚膜化,從而可以實現:在後面的步驟用作例如蝕刻遮罩之際,確保作為遮罩的耐久性。
<加工基板、裝置的製造方法> 根據本發明的加工基板的製造方法係包含以下步驟而成。 形成上述記載的經厚膜化之光阻圖案;及 (4)以經厚膜化之光阻圖案為遮罩而進行加工。
步驟(4) 在步驟(4)中,以經厚膜化之光阻圖案為遮罩而進行加工。 經厚膜化之光阻圖案,較佳為使用於對光阻下層膜或基板(更佳為基板)進行加工處理。具體而言,能夠以光阻圖案為遮罩,使用乾式蝕刻法、濕式蝕刻法、離子注入法、金屬鍍覆法等來將成為基底的各種基板進行加工。因為光阻圖案被厚膜化,因此即使在更嚴苛的條件下,也能夠發揮作為遮罩的功能,因此適合用於基於乾式蝕刻法的加工。 在使用經厚膜化之光阻圖案加工光阻下層膜的情況下,可以階段性地進行加工。例如,可以使用光阻圖案,加工緊貼增強膜及SOC,使用SOC圖案,加工基板。緊貼增強膜能夠使用例如SiARC(Si抗反射膜)。
根據本發明的裝置的製造方法,係包含上述的方法而成,較佳為進一步包含在經加工的基板上形成配線的步驟而成。這些加工能夠應用公知方法。之後,根據需要,將基板切斷為晶片,連接於導線架(lead frame),用樹脂予以封裝。在本發明中,將此經封裝者稱為裝置。作為裝置,可舉出:半導體元件、液晶顯示元件、有機EL顯示元件、電漿顯示元件、太陽能電池元件。所謂的裝置,較佳為半導體元件。 [實施例]
如下所述,利用各個例子來說明本發明。又,本發明的態樣不限於這些例子。
[厚膜化溶液1~3的調製] 使表1記載的聚合物(A)、界面活性劑(D)、及鹼(E)溶解於溶媒(B)。各自的摻合量係如表1的記載所示。表1中的數值係以厚膜化溶液的總質量為基準的各成分的含量(質量%)。 在常溫下將所得到的溶液攪拌60分鐘。以目視確認溶質完全溶解後,將此溶液以0.2μm的氟化樹脂過濾器進行過濾,得到厚膜化溶液1~3。 [表1]
表1 聚合物(A) 溶媒(B) 界面活性劑(D) 鹼(E)
厚膜化溶液1 P1 5.0% DIW 93.45% S1 0.05% 1,4-二氮雜雙環[2.2.2]辛烷 1.5%
厚膜化溶液2 P2 5.0% DIW 92.95% S1 0.05% 1,4-二氮雜雙環[2.2.2]辛烷 2.0%
厚膜化溶液3 P3 5.0% DIW 92.95% S1 0.05% 1,4-二氮雜雙環[2.2.2]辛烷 2.0%
表中, •P1:聚乙烯基咪唑(Mw 30,000),
Figure 02_image009
•P2:聚烯丙基胺(Mw 8,000),
Figure 02_image011
•P3:乙烯基吡咯酮、乙烯基咪唑、無規共聚物(m:n=4:6,Mw 25,000),
Figure 02_image013
•S1:具有以下結構的乙炔系二醇聚氧伸烷基醚。
Figure 02_image015
[實施例1] 在90℃下,對矽基板進行HMDS(六甲基二矽氮烷)處理30秒鐘。藉由旋轉塗布,在經HMDS處理的基板塗布化學增幅型PHS-丙烯酸酯混合系光阻組成物(正型),在110℃下以加熱板加熱60秒鐘,形成膜厚35nm的光阻層。使用EUV曝光裝置(NXE:3300B,ASML),通過尺寸18nm(線:間隔=1:1)的遮罩,一邊使曝光量改變一邊將光阻層進行曝光。之後,在100℃下進行曝光後加熱(PEB)60秒鐘。之後,藉由旋轉塗布,將厚膜化溶液1塗布在光阻層之上,形成厚膜化層,在130℃下加熱60秒鐘。之後,使用2.38質量%TMAH水溶液作為顯影液,進行浸置顯影30秒鐘,在使顯影液浸置在基板上的狀態下開始滴下水,一邊使基板旋轉一邊繼續滴下水,將顯影液取代為水。之後,使基板高速旋轉,使實施例1的經厚膜化之光阻圖案乾燥。
為了比較,形成未進行厚膜化溶液的施加的光阻圖案。具體而言,除了未進行厚膜化溶液的施加和之後的加熱外,與實施例1同樣地操作,形成光阻圖案。將其稱為比較光阻圖案。
[評價] 將實施例1的經厚膜化之光阻圖案、和比較光阻圖案分別作成基板的切片,以SEM(SU8230,Hitachi High Tech Fielding)觀察剖面形狀,測定圖案的高度。算出(經厚膜化之光阻圖案的高度)-(比較光阻圖案的高度)作為厚膜化量。將所得到的結果記載於表2。 實施例2及3,係除了將厚膜化溶液的種類變更為表2記載者外,與實施例1同樣地操作,算出厚膜化量。將所得到的結果記載於表2。 [表2]
表2 厚膜化量(nm)
實施例1 厚膜化溶液1 5
實施例2 厚膜化溶液2 4
實施例3 厚膜化溶液3 4
1:基板 2:光阻層 3:未曝光部 4:曝光部 5:厚膜化層 6:不溶化層 7:經厚膜化之光阻圖案 8:經厚膜化之光阻圖案的高度
圖1係顯示製造經厚膜化之光阻圖案的方法的一形態的概念圖。
1:基板
2:光阻層
3:未曝光部
4:曝光部
5:厚膜化層
6:不溶化層
7:經厚膜化之光阻圖案
8:經厚膜化之光阻圖案的高度

Claims (15)

  1. 一種經厚膜化之光阻圖案的製造方法,其係包含以下的步驟而成: (1)將光阻組成物施加於基板的上方,(較佳為藉由加熱)由該光阻組成物形成光阻層; (2a)(較佳為藉由EUV光)將該光阻層進行曝光; (2b)將包含聚合物(A)及溶媒(B)而成的厚膜化溶液施加於該光阻層,(較佳為藉由加熱或旋轉乾燥)形成厚膜化層;及 (3)將該光阻層及該厚膜化層進行顯影(較佳為以鹼水溶液或有機溶媒進行顯影;更佳為以鹼水溶液進行顯影)。
  2. 如請求項1的方法,其進一步包含:在步驟(2b)中,在形成厚膜化層後進行沖洗(rinsing),去除厚膜化層的上部。
  3. 如請求項1或2的方法,其中在步驟(2b)中,在該厚膜化層與該光阻層相接的附近區域形成有不溶化層。
  4. 如請求項1至3中任一項的方法,其中該聚合物(A)係在重複單元中包含胺基而成的聚合物。
  5. 如請求項1至4中任一項的方法,其中該聚合物(A)係包含以式(a1)所表示的重複單元(A1)及以式(a2)所表示的重複單元(A2)當中的至少一個而成的聚合物,
    Figure 03_image017
    此處, R 11、R 12及R 13各自獨立地為H、C 1-4烷基、或羧基(較佳為H), L 11為單鍵或C 1-4伸烷基, R 14為單鍵、H或C 1-5烷基, R 15為H、C 1-5烷基、C 1-5醯基、或甲醯基,此處,L 11的烷基、R 14的烷基、及R 15的烷基或醯基中的-CH 2-中的至少一個可各自獨立地被-NH-取代,R 14的單鍵或烷基、和R 13的烷基可以鍵結在一起,形成飽和或不飽和的雜環, R 14的烷基、和R 15的烷基、醯基或甲醯基可以鍵結在一起,形成飽和或不飽和的雜環, m11及m12各自獨立地為0~1的數目,
    Figure 03_image019
    此處, R 21各自獨立地為H、單鍵、C 1-4烷基或羧基(較佳為H), R 22、R 23、R 24、R 25各自獨立地為H、C 1-4烷基或羧基(較佳為H), m21為0~3的數目。
  6. 如請求項1至5中任一項的方法,其中該聚合物(A)係從包含聚乙烯基咪唑、聚乙烯基胺、聚烯丙基胺、聚二烯丙基胺、聚伸乙基亞胺、乙烯基吡咯酮-乙烯基咪唑共聚物、及聚(烯丙基胺-co-二烯丙基胺)的群組選出。
  7. 如請求項1至3中任一項的方法,其中該溶媒(B)係包含水而成, 較佳為該水的含量,係以該溶媒(B)的總質量為基準,為80~100質量%(更佳為90~100質量%;再更佳為98~100質量%;又再更佳為100質量%); 較佳為該聚合物(A)的含量,係以該厚膜化溶液的總質量為基準,為1~30質量%(更佳為1~20質量%;再更佳為2~10質量%);或者 較佳為該溶媒(B)的含量,係以該厚膜化溶液的總質量為基準,為70~99質量%(更佳為80~99質量%;再更佳為90~98質量%)。
  8. 如請求項1至7中任一項的方法,其中該厚膜化溶液係進一步包含酸(C)而成, 較佳為該酸(C)的含量,係以該厚膜化溶液的總質量為基準,為0~20質量%(更佳為0~15質量%;再更佳為0.1~10質量%;又再更佳為0.1~5質量%); 較佳為該厚膜化溶液整體的pH為5~12(更佳為5~10;再更佳為6~9);或者 較佳為該酸(C)為磺酸、羧酸、硫酸、硝酸、或此等當中的至少任兩者的混合物。
  9. 如請求項1至8中任一項的方法,其中該厚膜化溶液係進一步包含界面活性劑(D)而成, 較佳為該界面活性劑(D)的含量,係以該厚膜化溶液的總質量為基準,為0~5質量%(更佳為0.001~2質量%;再更佳為0.01~1質量%); 較佳為該厚膜化溶液係進一步包含添加劑(E)而成, 較佳為該添加劑(E)係塑化劑、交聯劑、抗菌劑、殺菌劑、防腐劑、抗真菌劑、鹼、或此等當中的至少任一者的混合物;或者 較佳為添加劑(E)的含量,係以厚膜化溶液的總質量為基準,為0~10質量%(較佳為0.001~5質量%;更佳為0.01~4質量%)。
  10. 如請求項1至9中任一項的方法,其中該光阻組成物係化學增幅型光阻組成物。
  11. 如請求項10的方法,其中該光阻組成物係進一步包含光酸產生劑而成。
  12. 一種厚膜化溶液,其係包含聚合物(A)及溶媒(B)而成,並用於使在光阻層顯影前所施加的光阻層厚膜化。
  13. 如請求項12的厚膜化溶液,其中該厚膜化溶液並非為施加於光阻圖案間者。
  14. 一種加工基板的製造方法,其係包含以下的步驟而成: 形成如請求項1至11中至少任一項的經厚膜化之光阻圖案;及 (4)以該經厚膜化之光阻圖案為遮罩而進行加工。
  15. 一種裝置的製造方法,其係包含如請求項14的方法而成, 較佳為進一步包含在經加工的基板上形成配線的步驟而成;或者, 較佳為裝置係半導體元件。
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