TW202231688A - 彈性體形成用組合物、彈性體、積層體、電機裝置、致動器、感測器、及彈性體形成用組合物之製造方法 - Google Patents

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Abstract

本發明之彈性體形成用組合物包含單官能丙烯酸酯單體、可溶於上述單官能丙烯酸酯單體之光聚合物、及光聚合起始劑，且相對於組合物之總質量而言，溶劑之含量為20質量%以下。

Description

彈性體形成用組合物、彈性體、積層體、電機裝置、致動器、感測器、及彈性體形成用組合物之製造方法
本發明係關於一種彈性體形成用組合物、彈性體、積層體、電機裝置、致動器、感測器、及彈性體形成用組合物之製造方法，尤其是關於一種可適宜用作介電彈性體之彈性體。
近年來，正在開發各種彈性體，其用途亦在不斷擴大。例如，作為用於介電材料等之彈性體，已知一種可藉由外加電壓而使形狀變位之介電彈性體。介電彈性體可用於致動器、產業用機器人等中所使用之感測器、發電元件、揚聲器、麥克風、噪音消除器、轉換器、人造肌肉、小型泵、醫療用器具等用途中，例如，提出了一種當外加低電壓時顯示出較大變位量之介電體材料(例如，參照下述專利文獻1)。 [先前技術文獻] [專利文獻]
[專利文獻1]日本專利特開2017-132905號公報
[發明所欲解決之問題]
另一方面，對於用作介電彈性體之材料，亦需求塗佈性、及伸長性、柔軟性(即，低楊氏模數)、回復性等優異之機械特性。
為了解決上述課題，本發明之目的在於提供一種能夠形成具有優異之塗佈性、伸長性、柔軟性、及回復性之彈性體的彈性體形成用組合物及其製造方法、使用該組合物所形成之彈性體、以及使用了該彈性體之積層體、電機裝置、致動器、感測器。 [解決問題之技術手段]
＜1＞一種彈性體形成用組合物，其包含：單官能丙烯酸酯單體、 可溶於上述單官能丙烯酸酯單體之光聚合物、及 光聚合起始劑；且 相對於組合物之總質量而言，溶劑之含量為20質量%以下。 ＜2＞如上述＜1＞所記載之彈性體形成用組合物，其中上述單官能丙烯酸酯單體係未經取代或具有取代基之丙烯酸烷基酯。 ＜3＞如上述＜2＞所記載之彈性體形成用組合物，其中上述取代基係選自鹵素原子、氰基、羥基、及具有醚鍵或酯結構之基中之至少一種。 ＜4＞如上述＜1＞至上述＜3＞中任一項所記載之彈性體形成用組合物，其中上述光聚合物包含：與來自(甲基)丙烯酸烷基酯單體(A)之結構單元、及來自(甲基)丙烯酸羥烷基酯單體(B)之結構單元鍵結之聚合物主鏈；及與上述結構單元(B)鍵結且來自具有(甲基)丙烯醯基之異氰酸酯系單體(C)之結構單元。 ＜5＞如上述＜4＞所記載之彈性體形成用組合物，其中上述(甲基)丙烯酸烷基酯單體(A)係下述式(1)所表示之化合物。 [化1]
Figure 02_image009
式(1) (式中，R 1表示氫原子或甲基；R 2表示鹵素原子、可具有醚鍵或酯結構之直鏈狀、支鏈狀、或環狀之碳數1～6之烷基、或者直鏈狀、支鏈狀、或環狀之碳數2～12之烷氧基烷基)。 ＜6＞如上述＜4＞或上述＜5＞所記載之彈性體形成用組合物，其中上述(甲基)丙烯酸羥烷基酯單體(B)係下述式(2)所表示之化合物。 [化2]
Figure 02_image011
式(2) (式中，R 1表示氫原子或甲基；Z表示O、NH、或S；X 1表示可具有鹵素原子之直鏈狀、支鏈狀、或環狀之碳數1～10之烷基、芳基、或者碳數2～12之直鏈狀、支鏈狀、或環狀之烷氧基烷基；a表示1以上之整數)。 ＜7＞如上述＜4＞至上述＜6＞中任一項所記載之彈性體形成用組合物，其中上述具有(甲基)丙烯醯基之異氰酸酯系單體(C)係下述式(3-1)所表示之化合物。 [化3]
Figure 02_image013
式(3-1) (式中，R 1表示氫原子或甲基；X 2表示直鏈狀、支鏈狀、或環狀之碳數1～10之伸烷基、或者碳數2～12之直鏈狀、支鏈狀、或環狀之烷氧基伸烷基)。 ＜8＞如上述＜1＞至上述＜7＞中任一項所記載之彈性體形成用組合物，其中上述光聚合物係藉由光塊狀聚合反應而合成。 ＜9＞如上述＜1＞至上述＜8＞中任一項所記載之彈性體形成用組合物，其中相對於組合物之總質量而言，溶劑之含量為5質量%以下。 ＜10＞如上述＜1＞至上述＜9＞中任一項所記載之彈性體形成用組合物，其不含溶劑。 ＜11＞一種彈性體，其係使用如上述＜1＞至上述＜10＞中任一項所記載之彈性體形成用組合物而形成。 ＜12＞一種彈性體，其係由下述式EA-4HBA-AOI所表示之聚合物與單官能丙烯酸酯之合成而獲得。 [化4]
Figure 02_image015
＜13＞如上述＜11＞或上述＜12＞所記載之彈性體，其係介電彈性體。 ＜14＞如上述＜11＞至上述＜13＞中任一項所記載之彈性體，其為片狀。 ＜15＞一種積層體，其係將如上述＜11＞至上述＜14＞中任一項所記載之彈性體積層而成。 ＜16＞一種電機裝置，其具備如上述＜11＞至上述＜14＞中任一項所記載之彈性體、或如上述＜15＞所記載之積層體。 ＜17＞一種致動器，其具備如上述＜11＞至上述＜14＞中任一項所記載之彈性體、或如上述＜15＞所記載之積層體。 ＜18＞一種感測器，其具備如上述＜11＞至上述＜14＞中任一項所記載之彈性體、或如上述＜15＞所記載之積層體。 ＜19＞一種彈性體形成用組合物之製造方法， 其係如上述＜1＞至上述＜10＞中任一項所記載之彈性體形成用組合物之製造方法，且包括下述步驟： 使(甲基)丙烯酸烷基酯單體(A)與(甲基)丙烯酸羥烷基酯單體(B)光塊狀聚合而獲得第1聚合物之步驟； 使上述第1聚合物溶解於單官能丙烯酸酯單體中而獲得樹脂溶液之步驟；及 向上述樹脂溶液中添加與上述(甲基)丙烯酸羥烷基酯單體(B)之羥基鍵結且具有(甲基)丙烯醯基之異氰酸酯系單體(C)、及觸媒而合成光聚合物之步驟。 [發明之效果]
根據本發明，可提供一種能夠形成具有優異之塗佈性、伸長性、柔軟性、及回復性之彈性體的彈性體形成用組合物及其製造方法、使用該組合物所形成之彈性體、以及使用了該彈性體之積層體、電機裝置、致動器、感測器。
以下，對本發明進行說明，但本發明之內容並不受以下之說明所限定。又，本說明書全文中，於稱作「(甲基)丙烯酸酯」等之情形時，係指「丙烯酸酯」或「甲基丙烯酸酯」等，於稱作「(甲基)丙烯酸烷基酯」等之情形時，係指「丙烯酸烷基酯」或「甲基丙烯酸烷基酯」等，「(甲基)丙烯酸羥烷基酯」係指「丙烯酸羥烷基酯」或「甲基丙烯酸羥烷基酯」，「(甲基)丙烯醯基」係指「丙烯醯基」或「甲基丙烯醯基」。又，於稱作「烷基」之情形時，只要無特別限定，便包括直鏈、支鏈及脂環結構之烷基。進而，於使用「～」來表示數值範圍之情形時，包括其兩端之數值。
《彈性體形成用組合物》 本實施方式之彈性體形成用組合物(以下，有時簡稱為「本實施方式之組合物」)包含單官能丙烯酸酯單體、可溶於上述單官能丙烯酸酯單體之光聚合物、及光聚合起始劑，且相對於組合物中之總質量而言，溶劑之含量為20質量%以下。
本實施方式之組合物包含單官能丙烯酸酯單體、及能夠溶解於該單體之光聚合物，且藉由使其等光硬化，能夠獲得彈性體。本實施方式之組合物能夠減少溶劑之使用量(較佳為無溶劑)，能夠提高所獲得之彈性體之伸長性、柔軟性(楊氏模數)及回復性(應變)。
又，本實施方式之彈性體能夠根據單官能丙烯酸酯單體與光聚合物之組合來提高介電常數及耐受電壓。一般而言，介電常數與耐受電壓係相反性能，難以兼顧，但若使用本實施方式之組合物，則藉由單官能丙烯酸酯單體與光聚合物之組合，從而能夠以較高之維度兼顧介電常數與耐受電壓。 進而，本實施方式之彈性體能夠根據單官能丙烯酸酯單體與光聚合物之組合來提高外加電壓時之變化率。因此，本實施方式之彈性體可適宜用作介電彈性體。
進而，本實施方式之組合物中，相對於組合物中之總質量而言，溶劑之含量為20質量%以下。因此，根據本實施方式之組合物，能夠形成收縮較少之均勻之塗佈層，能夠發揮優異之塗佈性。
進而，本實施方式之組合物由於溶劑之使用量較少(較佳為無溶劑)，因此亦能夠發揮以下之效果。 ・由於溶劑乾燥步驟較短或無需此步驟，因此生產性得到提高。 ・由於溶劑之揮發較少或不發生揮發，因此能夠降低環境負荷。 ・由於溶劑乾燥步驟較短或無需此步驟，因此能夠抑制乾燥時所產生之不均，能夠形成無不均之均勻塗膜。 ・由於能夠製成無溶劑光硬化系組合物，即，可於不使用溶劑之情況下藉由光硬化製造彈性體之組合物，因此能夠進行厚塗成形。 ・由於能夠製成無溶劑光硬化系組合物，即，可於不使用溶劑之情況下藉由光硬化製造彈性體之組合物，因此能夠使用3D印表機來成形。
＜單官能丙烯酸酯單體＞ 本實施方式之組合物包含單官能丙烯酸酯單體。所謂單官能丙烯酸酯單體，係指僅具有1個丙烯酸基之丙烯酸酯單體，較佳為對與其進行組合之光聚合物之溶解力(溶解度)較高。又，作為單官能丙烯酸酯單體之較佳特性，可例舉光反應性較高之特性。再者，關於本實施方式之組合物，藉由使用僅具有1個官能基(即，具有1個丙烯酸基)之丙烯酸酯單體，從而相較於僅使用多官能單體(除了具有丙烯酸基以外還具有其他官能基之單體)之情形而言，能夠進一步提高所獲得之彈性體之伸長率、柔軟性、回復性。
作為用於本實施方式之組合物之單官能丙烯酸酯單體，基於對光聚合物之溶解度及光反應性之觀點而言，可使用未經取代或具有取代基之丙烯酸烷基酯。因此，單官能丙烯酸酯單體容許具有丙烯酸基以外之官能基。作為上述取代基，例如可例舉選自鹵素原子、氰基、羥基、及具有醚鍵(-C-O-C-)或酯結構(-O-C(=O)-)之基中之至少一種。作為較佳之鹵素原子，例如可例舉：氟原子、氯原子、溴原子、碘原子等，基於彈性體之耐化學品性之觀點而言，進而較佳為氟原子。又，作為具有醚鍵或酯結構之基，並無特別限定，可例舉甲氧基。基於介電彈性體所需之介電常數及變化率之觀點而言，作為該等取代基，較佳為甲氧基或氰基等具有極性之取代基。於單官能丙烯酸酯單體具有烷基以外之官能基(羥基等其他官能基)之情形時，其他官能基之數量並無特別限定，基於進一步提高所獲得之彈性體之伸長率、柔軟性、回復性之觀點而言，較佳為1～3，進而較佳為1～2，特佳為1。又，作為其他官能基，較佳為羧基、環氧基。再者，於併用僅具有丙烯酸基作為官能基之單官能丙烯酸酯單體、與具有其他官能基作為官能基之單官能丙烯酸酯單體之情形時，具有其他官能基之單官能丙烯酸酯單體較佳為在後述之光聚合物合成之後添加至本實施方式之組合物中。
單官能丙烯酸酯單體較佳為例如考慮對光聚合物之溶解度及光反應性之觀點、以及所獲得之彈性體之機械特性來進行選擇。作為所獲得之彈性體之機械特性，例如可例舉：柔軟性(例如，楊氏模數1 MPa以下)、伸縮性(例如，伸長率200%以上)、回復性(例如，應變5%以下)。基於該等觀點而言，作為較佳之單官能丙烯酸酯單體，可例舉：丙烯酸異丁酯(AIB)、丙烯酸甲氧基乙酯(MTA)、丙烯酸氰基乙酯(CNEA)、丙烯酸2,2,2-三氟乙酯(V#3F)、烷基之碳數為1～20、烷基之碳數較佳為5～15、烷基之碳數更佳為7～12之含直鏈狀烷基之單官能丙烯酸酯單體(丙烯酸乙酯(EA)、丙烯酸丁酯(BA))等，較佳為丙烯酸異丁酯、丙烯酸異癸酯(IDAA))、丙烯酸4-羥基丁酯(4-HBA)、丙烯酸甲氧基乙酯、丙烯酸氰基乙酯、丙烯酸2,2,2-三氟乙酯，基於極性之觀點而言，進而較佳為丙烯酸甲氧基乙酯、丙烯酸氰基乙酯。
又，單官能丙烯酸酯單體可單獨使用1種，亦可併用2種以上。作為2種以上單官能丙烯酸酯單體之組合，並無特別限定，可例舉：MTA與CNEA之組合、V#3F與MTA之組合、MTA與AIB之組合等，基於兼顧耐受電壓與介電常數、及外加電壓時之變化率等觀點而言，較佳為MTA與CNEA之組合。
本實施方式之組合物中之單官能丙烯酸酯單體之含量基於塗佈性之觀點而言，通常而言，相對於彈性體形成用組合物100質量份而言，較佳為20～95質量份，進而較佳為30～90質量份，特佳為60～80質量份。
＜光聚合物＞ 本實施方式中之所謂光聚合物，係指可溶於單官能丙烯酸酯單體且於側鏈具有光交聯部位之聚合物。 此處，所謂「可溶於單官能丙烯酸酯單體之光聚合物」，係指光聚合物於單官能丙烯酸酯100 g(1氣壓下、液溫25℃)中之溶解度為10質量%以上。若光聚合物之溶解度未達10質量%，則組合物中之溶劑量需要超過20質量%，從而會降低塗佈性及伸長率等性質。該溶解度可利用後述之實施例中所記載之方法進行測定。又，光聚合物於單官能丙烯酸酯單體中之溶解度雖為10質量%以上，但基於塗佈性及伸長性之觀點而言，較佳為20質量%以上，進而較佳為30質量%以上，特佳為50質量%以上。
又，作為本實施方式中之光聚合物之較佳特性，可例舉於單官能丙烯酸酯中之溶解性，除此以外，還可例舉在通常之操作中不會引起分解等，性狀穩定之特性。基於該觀點而言，本實施方式中之光聚合物較佳為對周邊溫度之穩定性優異，例如，較佳為於-20～120℃之溫度範圍內形狀及性狀穩定，進而具體而言，較佳為於-20～120℃之溫度範圍內，重量平均分子量之變動幅度為±20%。
(共聚物(X)) 作為光聚合物之例，例如可例舉下述聚合物(以下，有時簡稱為「共聚物(X)」)，該聚合物包含：與來自(甲基)丙烯酸烷基酯單體(A)[以下，有時簡稱為「單體(A)」]之結構單元[以下，有時簡稱為「結構單元(A)」]、及來自(甲基)丙烯酸羥烷基酯單體(B)[以下，有時簡稱為「單體(B)」]之結構單元[以下，有時簡稱為「結構單元(B)」]鍵結之聚合物主鏈；及與上述結構單元(B)鍵結且來自具有(甲基)丙烯醯基之異氰酸酯系單體(C)[以下，有時簡稱為「單體(C)」]之結構單元[以下，有時簡稱為「結構單元(C)」]。
-(甲基)丙烯酸烷基酯單體(A)- 於本實施方式中，「(甲基)丙烯酸烷基酯單體(A)」係具有1個(甲基)丙烯醯基之單體，有別於後述之單體(B)及單體(C)。 本實施方式中之單體(A)例如可使用下述式(1)所表示之化合物。
[化5]
Figure 02_image017
式(1) (式中，R 1表示氫原子或甲基；R 2表示鹵素原子、可具有醚鍵或酯結構之直鏈狀、支鏈狀、或環狀之碳數1～6之烷基、或者直鏈狀、支鏈狀、或環狀之碳數2～12之烷氧基烷基)。
式(1)所表示之(甲基)丙烯酸烷基酯單體中，R 1係氫原子或甲基。R 1之中，基於聚合之容易程度及獲得楊氏模數較低之(甲基)丙烯酸系彈性體之觀點而言，較佳為氫原子。
式(1)所表示之化合物中，R 2係鹵素原子、可具有醚鍵或酯結構之直鏈狀、支鏈狀、或環狀之碳數1～6之烷基、或者直鏈狀、支鏈狀、或環狀之碳數2～12之烷氧基烷基。
作為直鏈狀、支鏈狀、或環狀之碳數1～6之烷基，例如可例舉：甲基、乙基、正丙基、異丙基、正丁基、異丁基、第三丁基、第二丁基、正戊基、異戊基、正己基、異己基、環己基等，但本實施方式並不僅限於該等例示。
作為烷基中所含有之鹵素原子，例如可例舉：氟原子、氯原子、溴原子、碘原子等。由於烷基中所含有之鹵素原子之數量會根據該烷基之碳數等而有所不同，因此無法籠統地決定，故而較佳為於不損害本實施方式之目的之範圍內適當地進行調整。
作為具有鹵素原子之直鏈狀、支鏈狀、或環狀之碳數1～6之烷基，例如可例舉：三氟甲基、三氟乙基、三氟正丙基、三氟異丙基、三氟正丁基、三氟異丁基、三氟第三丁基等，但本實施方式並不僅限於該等例示。
作為具有醚鍵之直鏈狀、支鏈狀、或環狀之碳數1～6之烷基，例如可例舉：丙烯酸甲氧基乙酯等直鏈狀烷基；或四氫呋喃、二氧戊環、四氫吡喃、二㗁烷等具有環狀醚之烷基等。作為具有酯結構之直鏈狀、支鏈狀、或環狀之碳數1～6之烷基，例如可例舉γ-丁內酯丙烯酸酯。
作為直鏈狀、支鏈狀、或環狀之碳數2～12之烷氧基烷基，例如可例舉：甲氧基乙基、乙氧基乙基、甲氧基丁基等具有碳數1～6之烷氧基及碳數1～6之烷基之烷氧基烷基等，但本實施方式並不僅限於該等例示。
作為R 2，基於低楊氏模數及於單官能丙烯酸酯單體中之高溶解性之觀點而言，較佳為甲基、乙基、環己基、四氫呋喃、或二氧戊環，進而較佳為甲基及乙基。
作為式(1)所表示之(甲基)丙烯酸烷基酯單體，可例舉：式(1)中之R 1為氫原子或甲基、R 2為碳數1～6之烷基之(甲基)丙烯酸烷基酯單體，如：(甲基)丙烯酸甲酯、(甲基)丙烯酸乙酯、(甲基)丙烯酸正丙酯、(甲基)丙烯酸異丙酯、(甲基)丙烯酸正丁酯、(甲基)丙烯酸異丁酯、(甲基)丙烯酸第三丁酯、(甲基)丙烯酸第二丁酯、(甲基)丙烯酸正戊酯、(甲基)丙烯酸異戊酯、(甲基)丙烯酸正己酯、(甲基)丙烯酸甲基戊酯、(甲基)丙烯酸環己酯等；式(1)中之R 1為氫原子或甲基、R 2為具有鹵素原子之碳數1～6之烷基之(甲基)丙烯酸烷基酯單體，如：丙烯酸2,2,2-三氟乙酯等；式(1)中之R 1為氫原子或甲基、R 2為可具有醚鍵之碳數1～6之烷基之(甲基)丙烯酸烷基酯單體，如：丙烯酸(2-甲基-2-乙基-1,3-二氧戊環-4-基)甲酯、丙烯酸四氫糠酯等；及式(1)中之R 1為氫原子或甲基、R 2為碳數2～12之烷氧基烷基之(甲基)丙烯酸烷基酯單體，如：(甲基)丙烯酸甲氧基乙酯、(甲基)丙烯酸乙氧基乙酯、(甲基)丙烯酸甲氧基丁酯、丙烯酸苯氧基乙酯等。 其中，作為本實施方式中之(甲基)丙烯酸烷基酯單體，較佳為(甲基)丙烯酸乙酯、(甲基)丙烯酸環己酯、丙烯酸(2-甲基-2-乙基-1,3-二氧戊環-4-基)甲酯、丙烯酸四氫糠酯，進而較佳為丙烯酸甲酯及丙烯酸乙酯。 該等(甲基)丙烯酸烷基酯單體(A)可分別單獨使用，亦可併用2種以上。
-(甲基)丙烯酸羥烷基酯單體(B)- 於本實施方式中，「(甲基)丙烯酸羥烷基酯單體(B)」係分別具有至少1個(甲基)丙烯醯基、及羥基之單體。 本實施方式中之單體(B)例如可使用下述式(2)所表示之化合物。
[化6]
Figure 02_image019
式(2) (式中，R 1表示氫原子或甲基；Z表示O、NH、或S；X 1表示可具有鹵素原子之直鏈狀、支鏈狀、或環狀之碳數1～10之烷基、芳基、或者碳數2～12之直鏈狀、支鏈狀、或環狀之烷氧基烷基；a表示1以上之整數)。
式(2)所表示之(甲基)丙烯酸羥烷基酯單體中，R 1為氫原子或甲基。R 1之中，基於低楊氏模數及於單官能丙烯酸酯單體中之高溶解性之觀點而言，較佳為丙烯酸2-羥基乙酯或丙烯酸4-羥基丁酯。
式(2)所表示之化合物中，Z表示-O-、-NH-、或-S-。Z之中，基於在溶劑中之高溶解性之觀點而言，較佳為-O-。
式(2)所表示之化合物中，X 1係可具有鹵素原子之直鏈狀、支鏈狀、或環狀之碳數1～10之烷基、芳基、或者直鏈狀、支鏈狀、或環狀之碳數2～12之烷氧基烷基。式(2)中，該等X 1具有至少1個以上之羥基。 式(2)所表示之a為1以上之整數，並無特別限定，基於低楊氏模數及於單官能丙烯酸酯單體中之高溶解性之觀點而言，較佳為1～3，且較佳為1或2。
關於X 1中之直鏈狀、支鏈狀、或環狀之碳數1～10之烷基；具有鹵素原子之直鏈狀、支鏈狀、或環狀之碳數1～10之烷基；及直鏈狀、支鏈狀、或環狀之碳數1～10之烷氧基烷基，可例舉與式(1)中之R 2所例示之基相同者。作為芳基，可例舉：苯基、聯苯基、萘基、蒽基等。又，作為具有1個羥基之X 1，例如可例舉：如下所述之直鏈狀烷基、環狀烷基或芳基。
[化7]
Figure 02_image021
作為式(2)所表示之(甲基)丙烯酸羥烷基酯單體，基於提高斷裂應力之觀點而言，例如可例舉以下之化合物，但並無特別限定。又，除了使用下述化合物以外，亦可使用具有2個以上之羥基之甘油單甲基丙烯酸酯等。該等(甲基)丙烯酸羥烷基酯單體(B)可分別單獨使用，亦可併用2種以上。
[化8]
Figure 02_image023
於本實施方式中，「具有(甲基)丙烯醯基之異氰酸酯系單體(C)」係具有1個(甲基)丙烯醯基之異氰酸酯系單體，相當於光聚合物之光交聯部位。 本實施方式中之單體(C)例如可使用下述式(3-1)所表示之化合物。
[化9]
Figure 02_image025
式(3-1) (式中，R 1表示氫原子或甲基；X 2表示直鏈狀、支鏈狀、或環狀之碳數1～10之伸烷基、或者碳數2～12之直鏈狀、支鏈狀、或環狀之烷氧基伸烷基)。
式(3-1)所表示之單體(C)中，R 1係氫原子或甲基。R 1之中，基於提高反應性之觀點而言，較理想為氫原子。
式(3-1)所表示之單體(C)中，X 2表示直鏈狀、支鏈狀、或環狀之碳數1～10之伸烷基、或者直鏈狀、支鏈狀、或環狀之碳數2～12之烷氧基伸烷基。
作為碳數1～10之直鏈狀、支鏈狀、或環狀之伸烷基，例如可例舉：亞甲基、伸乙基、伸正丙基、伸異丙基、伸正丁基、伸異丁基、伸第三丁基、伸第二丁基、伸正戊基、伸異戊基、伸正己基、伸異己基、伸環己基、伸正辛基等，但本實施方式並不僅限於該等例示。
作為碳數2～12之直鏈狀、支鏈狀、或環狀之烷氧基伸烷基，例如可例舉：甲氧基伸乙基、乙氧基伸乙基、甲氧基伸丁基等具有碳數1～6之烷氧基及碳數1～6之伸烷基之烷氧基伸烷基等，但本實施方式並不僅限於該等例示。
作為式(3-1)所表示之單體(C)，基於製造之容易程度及獲取性之觀點而言，例如可例舉以下之化合物(1)～(3)，作為並非由式(3-1)所表示之單體(C)，可例舉以下之化合物(4)，但並無特別限定。單體(C)可分別單獨使用，亦可併用2種以上。
[化10]
Figure 02_image027
-其他單體- 共聚物(X)亦可包含上述單體成分(A)～(C)以外之單體成分。作為其他單體，例如可例舉：含羧基之單體、式(1)所表示之(甲基)丙烯酸烷基酯單體(A)以外之羧酸烷基酯系單體、含醯胺基之單體、含芳基之單體、苯乙烯系單體、含氮原子之單體、脂肪酸乙烯酯系單體、甜菜鹼單體等，但本實施方式並不僅限於該等例示。該等單體可分別單獨使用，亦可併用2種以上。
-光聚合物之合成方法- 作為本實施方式中之光聚合物之一例之共聚物(X)例如可利用包括以下之PC步驟(1)～(2)之製造方法來合成。再者，光聚合物之合成方法並不限於使用下文所示之式所表示之化合物之形態。
PC步驟(1)：使單體(A)與單體(B)聚合而合成第1聚合物，進而使該聚合物溶解於溶劑中，從而獲得樹脂溶液之步驟。 PC步驟(2)：向所獲得之上述樹脂溶液中添加單體(C)、及觸媒，並進行加熱，從而獲得光聚合物(共聚物(X))之步驟。
PC步驟(1)係目的在於使單體(A)與單體(B)聚合而合成聚合物主鏈之步驟。PC步驟(1)中，可藉由使單體(A)與單體(B)聚合，而獲得成為共聚物(X)之聚合物主鏈之第1聚合物。
[化11]
Figure 02_image029
第1聚合物之合成方法並無特別限定，例如可例舉：塊狀聚合法、溶液聚合法、乳化聚合法、懸浮聚合法等。但，本實施方式並不僅限於該等例示。該等聚合法之中，基於高分子量化之觀點而言，較佳為塊狀聚合法及乳化聚合法，更佳為塊狀聚合法，進而較佳為光塊狀聚合法。於利用塊狀聚合法聚合成本實施方式之彈性體之情形時，由於合成時無需使用分散劑及溶劑等，因此無需自已合成光聚合物之系統中去除分散劑及溶劑等，生產性優異。
於利用光塊狀聚合反應來合成本實施方式中之光聚合物之情形時，具體而言，視需要使用聚合起始劑使單體(A)與單體(B)聚合(例如，藉由紫外線照射進行塊狀聚合)，而合成包含結構單元(A)及(B)之第1聚合物。接著，使第1聚合物溶解於溶劑中而製成溶液，並向該溶液中添加單體(C)(視需要使用觸媒)，藉此能夠合成第1聚合物之結構單元(B)上鍵結有結構單元(C)之共聚物(X)。如後所述，本實施方式中，可使用上述單官能丙烯酸酯作為使第1聚合物溶解之溶劑。
聚合成第1聚合物時之氣氛並無特別限定，可為大氣，或者亦可為氮氣、氬氣等惰性氣體。
聚合成第1聚合物時之溫度並無特別限定，通常而言，較佳為5～100℃左右之溫度。由於單體成分聚合所需之時間會根據聚合條件而有所不同，因此無法籠統地決定，故而為任意時間，但通常而言為10分鐘～20小時左右。
聚合反應可在殘存之單體成分之量變為20質量%以下之時點任意地結束。再者，殘存之單體成分之量例如可使用凝膠滲透層析儀來進行測定。此時，除了使用單體(A)及單體(B)以外，亦可使用後述之光聚合起始劑等。第1聚合物之塊狀聚合之條件並無特別限定，基於獲得處於上述較佳分子量範圍者之觀點、低遲滯化之觀點而言，紫外線照射照度較佳為10 mW/cm 2以下，更佳為1 mW/cm 2以下，進而較佳為0.6 mW/cm 2以下。又，基於聚合性之觀點而言，較佳為0.01 mW/cm 2以上。
PC步驟(1)中，可使第1聚合物溶解於溶劑中而製成樹脂溶液。作為該溶劑，較佳為使用本實施方式之單官能丙烯酸酯單體。 於使用本實施方式之單官能丙烯酸酯單體以外之溶劑作為使第1聚合物溶解之溶劑之情形時，例如可使用：苯系溶劑、酮系溶劑、酯系溶劑等，具體而言，可例舉：甲苯、環戊酮、乙酸丁酯、卡必醇乙酸酯等，但並無特別限定。PC步驟(1)中用於使第1聚合物溶解之溶劑可用作用於使後述共聚物(X)溶解之溶劑。但，於使用單官能丙烯酸酯單體以外之溶劑之情形時，組合物中之溶劑之含量需為20質量%以下。
接下來，PC步驟(2)係向第1聚合物(包含結構單元(A)及結構單元(B)之聚合物)中導入單體(C)而合成光聚合物(第2聚合物)之步驟。第2聚合物相當於共聚物(X)。PC步驟(2)中，觸媒可與單體(C)同時使用。添加該觸媒之主要目的在於，對PC步驟(1)中所合成之第1聚合物加成單體(C)。PC步驟(2)中，藉由第1聚合物之(來自聚合物(B)之)羥烷基丙烯醯基與聚合物(C)之異氰酸基進行縮合反應，從而向第1聚合物導入單體(C)。作為觸媒，並無特別限定，只要是可用於第1聚合物與單體(C)之縮合反應者即可，例如可使用錫觸媒等。
[化12]
Figure 02_image031
(式中，R 1、R 2、X 1、Z、X 2與各自所對應之上述式(1)、式(2)及式(3-1)中者同義；l 1、m 1表示各結構單元之莫耳比)。
作為共聚物(X)，例如可例示以下之聚合物。
[化13]
Figure 02_image033
[化14]
Figure 02_image035
[化15]
Figure 02_image037
PC步驟(2)中，第1聚合物及單體(C)進行反應之反應條件並無特別限定，基於防止單體(C)彼此進行反應之觀點、及使單體(C)與第1聚合物反應之觀點而言，加熱溫度較佳為40～100℃，進而較佳為60～80℃；加熱時間較佳為0.5～12小時，進而較佳為1～6小時。藉由將加熱溫度設為40℃以上，將加熱時間設為1小時以上，能夠使單體C與第1聚合物充分地進行反應。又，藉由將加熱溫度設為100℃以下，將加熱時間設為12小時以下，能夠防止單體(C)彼此進行反應。
又，為了使上述單體成分聚合而合成共聚物(X)，亦可與聚合起始劑(光聚合起始劑、熱聚合起始劑)、鏈轉移劑等一併使用。關於該等物質，可適當選用公知者。
共聚物(X)中之結構單元(A)之含有率並無特別限定，基於低楊氏模數及於單官能丙烯酸酯單體中之高溶解性之觀點而言，相對於共聚物(X)之總量而言，較佳為30～99質量%，進而較佳為60～99質量%，特佳為80～99質量%。 共聚物(X)中之結構單元(B)之含有率並無特別限定，基於所獲得之彈性體之耐溶劑性及於單官能丙烯酸酯單體中之高溶解性之觀點而言，相對於結構單元(A)之總量而言，較佳為0.05～10 mol%，進而較佳為0.1～5 mol%，特佳為0.25～2.5 mol%。 共聚物(X)中之結構單元(C)之含有率並無特別限定，基於所獲得之彈性體之耐溶劑性之觀點而言，相對於結構單元(A)之總量而言，較佳為0.05～10 mol%，進而較佳為0.1～5 mol%，特佳為0.25～2.5 mol%。
光聚合物之重量平均分子量(Mw)較佳為5萬以上300萬以下。具體而言，基於成膜性、以及機械物性(低楊氏模數、低遲滯)之觀點而言，較佳為10萬以上，進而較佳為20萬以上。又，基於在單官能丙烯酸酯單體中之溶解性之觀點而言，較佳為300萬以下。(甲基)丙烯酸系彈性體之重量平均分子量可使用凝膠滲透層析儀[東曹(股)製造，商品號：HLC-8320GPC；管柱：東曹(股)製造，商品號：TSKgel GMHH-R；溶劑：四氫呋喃，流速：0.6 mL/min]，以聚苯乙烯換算來進行測定。
本實施方式中之光聚合物之玻璃轉移溫度並無特別限定，基於低楊氏模數之觀點而言，較佳為50℃以下，進而較佳為20℃以下，特佳為0℃以下。玻璃轉移溫度之測定可依據JIS. K6240：2011來進行。
本實施方式中，作為單官能丙烯酸酯與光聚合物之組合，並無特別限制，只要滿足光聚合物於單官能丙烯酸酯單體中之溶解度即可，但基於彈性體之機械物性及良好之溶解性之觀點而言，例如可例舉以下之組合。 (A)EA-4HBA-AOI(光聚合物)與丙烯酸異丁酯(AIB)之組合； (B)EA-4HBA-AOI(光聚合物)與丙烯酸甲氧基乙酯(MTA)之組合； (C)EA-4HBA-AOI(光聚合物)與丙烯酸氰基乙酯(CNTA)之組合； (D)EA-4HBA-AOI(光聚合物)與丙烯酸甲氧基乙酯(MTA)及丙烯酸氰基乙酯(CNTA)之組合； (E)EA-4HBA-AOI(光聚合物)與丙烯酸甲氧基乙酯(MTA)及丙烯酸2,2,2-三氟乙酯(V#3F)之組合；及 (F)作為共聚物(X)之例所記載之其他光聚合物與上述(A)～(E)中任一組合中所使用之單官能丙烯酸酯之組合。
再者，本實施方式之彈性體除了用於介電彈性體用途以外，還可適當地用於所需之用途。於考慮到各用途之情形時，基於兼顧介電常數與耐受電壓之觀點、及變化率之觀點而言，較佳為上述(C)及(D)。又，基於回復性(應變)之觀點而言，較佳為上述(A)、(B)、(D)、(E)、(F)，進而較佳為(A)、(B)、(D)。
本實施方式之組合物中之光聚合物之含量基於塗佈性之觀點而言，通常而言，相對於彈性體形成用組合物100質量份而言，較佳為5～50質量份，進而較佳為10～40質量份，特佳為10～30質量份。
＜光聚合起始劑＞ 光聚合起始劑係藉由各種活性光線、例如紫外線等而活化，從而使聚合反應起始之化合物。作為光聚合起始劑，例如可例舉：自由基光聚合起始劑、陽離子光聚合起始劑、陰離子光聚合起始劑。該等光聚合起始劑可單獨使用1種，亦可組合2種以上來使用。例如，可併用2種以上之自由基光聚合起始劑。
光聚合起始劑較理想為適當地選用使本實施方式之組合物光硬化時之曝光波長下存在吸收之化合物，例如可使用選自由安息香醚、安息香α,α-二甲基苄基縮酮、α,α-二乙氧基苯乙酮、2-羥基-2-甲基-苯基丙酮-1、1-羥基-環己基二苯甲酮、2-羥基-2-甲基-對羥基乙基醚苯基丙酮-1、[2-甲基-1-(4-羧基苯基)-2-𠰌啉酮-1]、[2-苄基-2-二甲胺基-1-(4-𠰌啉基苯基)丁酮-1]、苯甲醯甲酸酯、2,4,6-三甲基苯基醯基-乙氧基-苯基氧化膦、2,4,6-三甲基苯基醯基二苯基氧化膦、雙(2,4,6-三甲基苯基)苯基氧化膦、及4-對甲苯基肼基二苯甲酮等所組成之群中之1種以上之自由基光聚合起始劑。
由於本實施方式之組合物中之光聚合起始劑之含量會根據該光聚合起始劑之種類等而有所不同，因此無法籠統地決定，但通常而言，相對於彈性體形成用組合物100質量份而言，較佳為0.01～20質量份左右。
＜溶劑＞ 溶劑之含量相對於本實施方式之組合物之總質量而言為20質量%以下。若溶劑之含量超過20質量%，則塗佈性及伸長率等性質降低。 又，基於上述之殘存於彈性體中之溶劑之量較少而獲得之效果之觀點而言，相對於本實施方式之組合物之總質量，溶劑之含量較佳為5質量%以下，進而較佳為1質量%以下，特佳為該組合物不含溶劑。
作為可用於本實施方式之組合物之溶劑，並無特別限定，只要能夠使本實施方式中之單官能丙烯酸酯單體及光聚合物溶解即可，例如可例舉：苯系溶劑(例如，甲苯、二甲苯等)、酮系溶劑(例如，環戊酮、甲基乙基酮(MEK)、丙酮、環己酮等)、酯系溶劑(例如，乙酸乙酯、乙酸己酯、乙酸丁酯、卡必醇乙酸酯等)等。
＜其他成分＞ (其他單體) 本實施方式之組合物中，於不損害本發明之效果之範圍內還可視需要包含上述單官能丙烯酸酯單體以外之其他單體。作為其他單體，例如可例舉：(甲基)丙烯酸酯以外之單體；單官能甲基丙烯酸酯單體；多官能(甲基)丙烯酸酯單體；不會使光聚合物溶解之單官能丙烯酸酯單體等。作為其他單體之具體例，可例舉：能夠與丙烯酸酯共聚之乙烯醚類、苯乙烯類、馬來醯亞胺類等單官能單體；三羥甲基丙烷三丙烯酸酯(TMP-3A)、季戊四醇三丙烯酸酯(PET-3A)、二季戊四醇六丙烯酸酯(DPHA)等多官能丙烯酸酯或能夠與丙烯酸酯共聚之多官能乙烯醚類；苯乙烯類、馬來醯亞胺類。尤其是，基於提高所獲得之彈性體之機械特性、尤其是強度之觀點而言，本實施方式之組合物中，作為其他單體，較佳為包含不會使光聚合物溶解之單官能丙烯酸酯單體，更具體而言，較佳為包含丙烯酸異𦯉酯(IBXA)。
於將其他單體用於本實施方式之組合物之情形時，基於上述機械物性之觀點而言，通常而言，其他單體之含量相對於彈性體形成用組合物100質量份而言，可設為1～30質量份，較佳為1～25質量份。又，可設為1～20質量份、1～10質量份、1～5質量份。
(界面活性劑) 本實施方式之組合物中還可包含界面活性劑。若本實施方式之組合物中包含界面活性劑，則能夠形成表面凹凸較少之薄膜或膜。本實施方式之組合物中之界面活性劑之含量並無特別限定，基於抑制塗佈過程中塗膜表面產生凹凸之觀點而言，相對於本實施方式之組合物之總量而言，較佳為0.01～1質量%，進而較佳為0.05～0.5質量%，特佳為0.1～0.3質量%。
作為上述界面活性劑，例如可例舉：二甲基矽氧烷系界面活性劑、氟系界面活性劑，較佳為二甲基矽氧烷系界面活性劑。又，作為界面活性劑，較佳為含丙烯醯基之聚醚改性二甲基矽氧烷等具有交聯性官能基之界面活性劑。作為該交聯性官能基，可例舉：(甲基)丙烯醯基、烯丙基。
作為二甲基矽氧烷系界面活性劑，例如可使用：作為市售品之BYK Additives & Instruments公司製造之BYK-UV3500、BYK-UV3505、BYK-UV3510、BYK-UV3535、BYK-UV3570、BYK-UV3575、BYK-UV3576等，其中，較佳為BYK-UV3500。
除此以外，本實施方式之組合物中，於不損害本發明之效果之範圍內可視需要併用鏈轉移劑、熱聚合起始劑、光敏劑等。
《彈性體》 本實施方式之彈性體可使用本實施方式之組合物來形成。具體而言，可藉由使光聚合物與單官能丙烯酸酯單體進行反應而使單官能丙烯酸酯單體鍵結於光聚合物之光交聯部位(例如，結構單元(C))，從而合成本實施方式之彈性體。本實施方式之彈性體並非如先前之丙烯酸系橡膠般利用懸浮聚合法使原料之單體成分聚合，而是可利用不使用溶劑之光塊狀聚合法來進行聚合，尤其是伸長性、柔軟性、回復性等機械特性優異。 再者，本實施方式之彈性體之寬度及厚度、長度等形狀並無特別限定。
作為本實施方式之彈性體之具體例，例如可例舉下述式EA-4HBA-AOI所表示之聚合物與單官能丙烯酸酯進行合成所獲得之彈性體等。如上所述，作為與EA-4HBA-AOI進行組合之單官能丙烯酸酯單體，可例舉：AIB、MTA、CNTA、或MTA與CNTA之組合、MTA與丙烯酸2,2,2-三氟乙酯之組合等。
[化16]
Figure 02_image039
《彈性體形成用組合物之製造方法》 如上所述，可藉由光照射使本實施方式之組合物硬化(聚合)，而製成彈性體。作為該聚合方法，例如可例舉：塊狀聚合法、溶液聚合法、乳化聚合法、懸浮聚合法等，但本實施方式並不僅限於該等例示。但是，由於本實施方式之組合物中之溶劑之含量為20質量%以下，因此較佳為採用光塊狀聚合法。
本實施方式之組合物之製造方法並無特別限定，例如可利用包括下述步驟之彈性體形成用組合物之製造方法來製造：使(甲基)丙烯酸烷基酯單體(A)與(甲基)丙烯酸羥烷基酯單體(B)光塊狀聚合而獲得第1聚合物之步驟；使上述第1聚合物溶解於單官能丙烯酸酯單體中而獲得樹脂溶液之步驟；及向上述樹脂溶液中添加與上述(甲基)丙烯酸羥烷基酯單體(B)之羥基鍵結且具有(甲基)丙烯醯基之異氰酸酯系單體(C)、及觸媒而合成光聚合物之步驟。本實施方式之彈性體形成用組合物之製造方法中，可在合成光聚合物後等時機添加光聚合起始劑。
當利用包括上述PC步驟(1)～(2)之製造方法來製造光聚合物時，該組合物之製造方法與使用單官能丙烯酸酯單體作為使第1聚合物溶解之溶劑之方法相同。
可使用所獲得之本實施方式之組合物，藉由例如下述PC步驟(3)來合成本實施方式之彈性體。 PC步驟(3)係進而藉由光照射使光聚合物(上述共聚物(X))反應，從而製成彈性體之步驟。光聚合物具有來自單體(C)之丙烯醯基等光交聯部位。PC步驟(3)中，例如可藉由向包含光聚合物、單官能丙烯酸酯單體及光聚合起始劑，此外視需要包含溶劑、界面活性劑等之本實施方式之組合物照射光，從而使單官能丙烯酸酯單體之丙烯醯基與光聚合物之光交聯部位鍵結，從而能夠獲得本實施方式之彈性體。PC步驟(3)中之光照射條件並無特別限定，可使用紫外線等，基於使各聚合物之丙烯醯基彼此確實地鍵結之觀點、及充分必要之照射量之觀點而言，紫外線之累計照射量較佳為600～7000 mJ/cm 2，進而較佳為2800～5600 mJ/cm 2。尤其是，紫外線照射量較佳為4200 mJ/cm 2以上。
如上所述，由於光聚合物在單官能丙烯酸酯單體中之溶解性優異，因此即便溶劑之含量為20質量%以下，仍可藉由塗佈等形成塗膜。又，關於本實施方式之組合物，塗佈後之塗膜中之收縮較少，塗佈性優異。
本實施方式之彈性體可根據使用用途而適當地設計形狀等。本實施方式之彈性體例如可用作片狀彈性體、或彈性體積層而成之積層體。
於將本實施方式之彈性體製成片狀之情形時，片材厚度並無特別限定，例如，於介電彈性體用途之情形時，較佳為10 μm～300 μm，特佳為20 μm～100 μm。 又，於將本實施方式之彈性體製成積層體之情形時，例如，於介電彈性體用途之情形時，可藉由積層100～300片之厚度10 μm～50 μm之片狀彈性體而形成。
本實施方式之彈性體中，根據所需目的，譬如為了調整其黏度等，還可適量包含其他聚合物。作為其他聚合物，例如可例舉：丙烯酸樹脂、聚丙烯腈、聚(甲基)丙烯醯胺、聚醯胺、聚氯乙烯、聚胺基甲酸酯、聚酯、羧甲基纖維素等，但本實施方式並不僅限於該等例示。該等其他聚合物可分別單獨使用，亦可併用2種以上。
本實施方式之彈性體中，還可根據所需包含中和劑。作為中和劑，例如可例舉：氫氧化鈉、氫氧化鉀等無機鹼性化合物；單乙醇胺、二甲基乙醇胺、二乙基乙醇胺、三乙醇胺、𠰌啉、胺基甲基丙醇、胺基甲基丙二醇、辛胺、三丁胺、苯胺等有機鹼性化合物等，但本實施方式並不僅限於該等例示。該等中和劑可分別單獨使用，亦可併用2種以上。
本實施方式之彈性體中，於不損害本實施方式之目的之範圍內還可包含添加劑。作為添加劑，例如可例舉：著色劑、抗氧化劑、紫外線吸收劑、抗老化劑、導熱性填料、導電性填料等，但本實施方式並不僅限於該等例示。
關於本實施方式之彈性體之伸長率、楊氏模數、應變，例如可使用拉伸測定器，按照後述之實施例中所記載之方法來進行測定。 本實施方式之彈性體之伸長率較佳為200%以上，進而較佳為400%以上，特佳為700%以上。 本實施方式之彈性體之楊氏模數較佳為1 MPa以下，進而較佳為0.5 MPa以下，特佳為0.2 MPa以下。 於將本實施方式之片材用於感測器等要求回復性之情形時，其應變較佳為9%以下，進而較佳為5%以下，特佳為3%以下。
於本實施方式之彈性體用作介電彈性體之情形時，較佳之特性如下所示。該等特性可按照後述之實施例中所記載之方法來進行測定。 於介電致動器用途之情形時，本實施方式之介電彈性體之介電常數較佳為2以上，進而較佳為5以上，特佳為8以上。 於介電致動器用途之情形時，本實施方式之介電彈性體之耐受電壓較佳為50(v/μm)以上，進而較佳為60(v/μm)以上，特佳為100(v/μm)以上。 於介電致動器用途之情形時，本實施方式之介電彈性體被外加電壓時之變化率較佳為0.5%以上，進而較佳為1.0%以上，特佳為2.0%以上。
基於伸長性、及當被外加低電壓時顯示出較大變位量之觀點而言，本實施方式之彈性體之玻璃轉移溫度(Tg)較佳為5℃以下，進而較佳為0℃以下，特佳為-20℃以下。
《彈性體之用途》 當將本實施方式之彈性體製成片狀時，根據用途，可以其狀態直接使用，但基於賦予強韌性之觀點而言，較佳為經單軸延伸或雙軸延伸，更佳為經雙軸延伸。基於賦予強韌性之觀點而言，上述片材之延伸倍率較佳為1.2倍以上，更佳為1.5倍以上，進而較佳為2倍以上，延伸倍率雖根據該薄膜之厚度亦有所不同，但基於防止延伸時斷裂之觀點而言，較佳為8倍以下，更佳為6倍以下，進而較佳為5倍以下。再者，當使片材延伸時，亦可視需要進行加熱。
本實施方式之彈性體可用作厚度及尺寸根據外加電壓而變位之介電彈性體。本實施方式之介電彈性體有望用於例如致動器、產業用機器人等中所使用之感測器、發電元件、揚聲器、麥克風、噪音消除器、轉換器、人造肌肉、小型泵、醫療用器具等電機裝置。其中，由於本實施方式之彈性體可設計為即便外加電壓較低亦顯示出較大變位量，因此可較佳地用於致動器。
以下，作為使用本實施方式之彈性體之電機裝置之一例，對致動器進行說明。再者，本發明並不僅限於以下之說明中所示之實施方式。
圖1係表示本發明之致動器之一實施方式之概略俯視圖。圖2係圖1所示之致動器之A-A部之概略剖視圖。圖3係用於說明彈性體之變位之概略圖。
如圖1及圖2所示，致動器1由薄膜狀之彈性體2、及一對電極3A、電極3B所形成。彈性體2與電極3A、電極3B例如可藉由導電膏(未圖示)等接著。作為導電膏，例如可例舉含有碳、銀等導電性填料之導電膏等。
彈性體2經單軸延伸或雙軸延伸，較佳為經雙軸延伸為宜。彈性體2之延伸倍率並無特別限定，基於賦予強韌性之觀點而言，較佳為1.2倍以上，更佳為1.5倍以上，進而較佳為2倍以上。又，延伸倍率雖根據彈性體之厚度亦有所不同，但基於防止延伸時斷裂之觀點而言，較佳為8倍以下，更佳為6倍以下，進而較佳為5倍以下。
基於即便外加電壓較低亦使致動器1呈現出較大變位量之觀點而言，彈性體2之厚度較佳為1～100 μm，更佳為1～80 μm，進而較佳為1～50 μm，進一步較佳為1～30 μm。
如圖2所示，電極3A、電極3B被配置成各自與彈性體2之兩面對向。又，各電極係由電極材料所形成。作為電極材料，例如可例舉：氧化銦錫(ito)、氧化錫銻(ato)、摻氟氧化錫(fto)、氧化氟錫(fto)、氧化鋅鋁(azo)、氧化鎵鋅(gzo)、氧化錫(nesa)、氧化銦鋅(izo)、氧化銀、氧化釩、氧化鉬、金、銀、鉑、銅、銦、鉻等金屬或金屬氧化物；多晶矽、非晶矽等矽系材料；碳黑、石墨、玻璃碳等碳材料等，但本發明並不僅限於該等例示。該等電極材料可分別單獨使用，亦可併用2種以上。
電極3A、電極3B之形狀、大小及厚度並無特別限定，可根據致動器1之用途任意地決定。作為電極3A、電極3B之形狀，例如可例舉：圓形、橢圓形、三角形、正方形、長方形等。作為電極3A、電極3B之大小之一例，可例舉直徑為1～20 mm之圓形電極等。電極3A、電極3B之厚度並無特別限定，通常而言為50～500 μm左右。
於電極3A之直徑方向之外周面配設有端子4A，於電極3B之直徑方向之外周面配設有端子4B。端子4A、端子4B分別經由導線5A、導線5B與電源6連接。
當藉由電源6向電極3A、電極3B外加電壓時，各電極間會產生靜電引力，如圖3所示，由於彈性體2向圖3中之粗箭頭所表示之方向被壓縮，因此彈性體2之厚度(圖2中之W)變小，且彈性體2在寬度方向(圖3中之細箭頭所表示之方向)上延伸。此時，電極3A、電極3B與彈性體2一併在寬度方向上延伸。
可藉由預先於電極3A安裝標記物7，而利用變位計8測定向電極3A、3B外加電壓時致動器1之變位量。 [實施例]
以下，使用實施例對本發明具體地進行說明。
[實施例1] 藉由混合丙烯酸乙酯(EA)85 g、丙烯酸4-羥基丁酯(4HBA)1.2 g、及作為聚合起始劑之2,4,6-三甲基苯甲醯基二苯基氧化膦[BASF公司製造，商品名：IrgacureTPO]0.3 g，從而獲得含有聚合起始劑之單體成分。 於SUS(Steel Use Stainless，日本不鏽鋼標準)製之成型容器(縱：43 cm，橫：43 cm，深度：2 mm)中填滿所獲得之單體成分，自上方利用透明玻璃(縱：43 cm，橫：43 cm，厚度：2 mm)將其蓋住之後，以0.6 mW/cm 2之照射線照度自上方對該單體成分照射紫外線，而使單體成分進行2小時塊狀聚合，藉此獲得第1聚合物(poly-EA/4HBA(Mw160,000))。
使所獲得之第1聚合物86.5 g溶解於單官能丙烯酸單體(丙烯酸異丁酯：AIB)164 g中而獲得第1樹脂溶液。 接著，向所獲得之第1樹脂溶液中添加下述(C-1：異氰酸2-(丙烯醯氧基)乙酯(AOI))2.4 g、及錫觸媒[日東化成(股)製造，製品名：Neostann U-100]0.1 g，於50℃之溫度下對其充分地攪拌7小時，從而獲得包含poly-EA/4HBA之AOI加成體(光聚合物A)、及單官能丙烯酸酯(AIB)之第2樹脂溶液。
[化17]
Figure 02_image041
(彈性體形成用組合物之製備) 向所獲得之第2樹脂溶液中加入作為光聚合起始劑之2,4,6-三甲基苯甲醯基二苯基氧化膦[BASF公司製造，商品名：IrgacureTPO(下述表中記載為「TPO」]0.8 g、界面活性劑(調平劑，BYK Additives & Instruments公司製造，商品名：BYK-UV3500(下述表中記載為「BY」))0.3 g並進行攪拌，從而製得硬化性樹脂組合物(彈性體形成用組合物)。
[實施例2] 將實施例1中之單官能丙烯酸酯(AIB)變更為丙烯酸甲氧基乙酯(MTA)164 g，除此以外，與實施例1同樣地製備本實施例之彈性體形成用組合物。
[實施例3] 將實施例1中之單官能丙烯酸酯(AIB)變更為丙烯酸氰基乙酯(CNEA)164 g，除此以外，與實施例1同樣地製備本實施例之彈性體形成用組合物。
[實施例4] 將實施例1中之單官能丙烯酸酯(AIB)變更為丙烯酸甲氧基乙酯(MTA)49 g及丙烯酸氰基乙酯(CNEA)115 g之混合物，除此以外，與實施例1同樣地製備本實施例之彈性體形成用組合物。
[實施例5] 藉由混合丙烯酸乙酯(EA)120 g、丙烯酸4-羥基丁酯(4HBA)1.7 g、及作為聚合起始劑之2,4,6-三甲基苯甲醯基二苯基氧化膦[BASF公司製造，商品名：IrgacureTPO]0.1 g，從而獲得含有聚合起始劑之單體成分。 於SUS製之成型容器(縱：43 cm，橫：43 cm，深度：2 mm)中填滿所獲得之單體成分，自上方利用透明玻璃(縱：43 cm，橫：43 cm，厚度：2 mm)將其蓋住之後，以0.6 mW/cm 2之照射線照度自上方對該單體成分照射紫外線，而使單體成分進行2小時塊狀聚合，藉此獲得第1聚合物(poly-EA/4HBA(Mw1,600,000))。
使所獲得之第1聚合物10 g溶解於單官能丙烯酸單體(丙烯酸異丁酯：AIB)89.6 g中而獲得第1樹脂溶液。 接著，向所獲得之第1樹脂溶液中添加上述(C-1：異氰酸2-(丙烯醯氧基)乙酯(AOI))0.2 g、及錫觸媒[日東化成(股)製造，製品名：Neostann U-100]0.1 g，於50℃之溫度下對其充分地攪拌7小時，從而獲得包含poly-EA/4HBA之AOI加成體(光聚合物B)、及單官能丙烯酸酯(AIB)之第2樹脂溶液。
(彈性體形成用組合物之製備) 向所獲得之第2樹脂溶液中加入作為光聚合起始劑之2,4,6-三甲基苯甲醯基二苯基氧化膦[BASF公司製造，商品名：IrgacureTPO]0.3 g、界面活性劑(BYK Additives & Instruments公司製造，商品名：BYK-UV3500)0.1 g並進行攪拌，從而製得硬化性樹脂組合物(彈性體形成用組合物)。
[實施例6] 將實施例5中之單官能丙烯酸酯(AIB)變更為丙烯酸2,2,2-三氟乙酯(V#3F)44.8 g及丙烯酸甲氧基乙酯(MTA)44.8 g之混合物，除此以外，與實施例5同樣地製備本實施例之彈性體形成用組合物。
[實施例7] 對於實施例1中之第1樹脂溶液，使用丙烯酸異癸酯(IDAA)124 g代替AIB，且添加(IBXA)59.4 g作為其他單體；向合成光聚合物A之後之第2樹脂溶液中進而添加作為單官能丙烯酸酯單體之丙烯酸4-羥基丁酯(4-HBA)47 g；製備彈性體形成用組合物時，將TPO之添加量設為1 g；及未使用調平劑，除此以外，與實施例1同樣地製備本實施例之彈性體形成用組合物。
[比較例1、2] 於實施例2及3中，不使用光聚合物，且MTA或CNEA之含量各使用250 g，除此以外，與實施例2及3同樣地製備本比較例之彈性體形成用組合物。
[比較例3] 藉由混合乙基卡必醇丙烯酸酯(CBA)153 g、丙烯酸4-羥基丁酯(4HBA)1.2 g、及作為聚合起始劑之2,4,6-三甲基苯甲醯基二苯基氧化膦[BASF公司製造，商品名：IrgacureTPO]0.3 g，從而獲得含有聚合起始劑之單體成分。 於SUS製之成型容器(縱：43 cm，橫：43 cm，深度：2 mm)中填滿所獲得之單體成分，自上方利用透明玻璃(縱：43 cm，橫：43 cm，厚度：2 mm)將其蓋住之後，以0.6 mW/cm 2之照射線照度自上方對該單體成分照射紫外線，而使單體成分進行2小時塊狀聚合，藉此獲得第1聚合物(poly-CBA/4HBA(Mw200,000))。
使所獲得之第1聚合物154.4 g溶解於單官能丙烯酸單體(丙烯酸異丁酯：AIB)92 g與甲基乙基酮(MEK)200 g之混合物中而獲得第1樹脂溶液。 接著，向所獲得之聚合物溶液中添加上述(C-1：異氰酸2-(丙烯醯氧基)乙酯(AOI))2.4 g、及錫觸媒[日東化成(股)製造，製品名：Neostann U-100]0.1 g，於50℃之溫度下對其充分地攪拌7小時，從而獲得包含poly-CBA/4HBA之AOI加成體(光聚合物C)、及單官能丙烯酸酯(AIB)之第2樹脂溶液。
(彈性體形成用組合物之製備) 向所獲得之第2樹脂溶液中加入作為光聚合起始劑之2,4,6-三甲基苯甲醯基二苯基氧化膦[BASF公司製造，商品名：IrgacureTPO]1.5 g、界面活性劑(BYK Additives & Instruments公司製造，商品名：BYK-UV3500)0.6 g並進行攪拌，從而製得硬化性樹脂組合物(彈性體形成用組合物)。
[比較例4] 藉由混合乙基卡必醇丙烯酸酯(CBA)153 g、丙烯酸4-羥基丁酯(4HBA)1.2 g、及作為聚合起始劑之2,4,6-三甲基苯甲醯基二苯基氧化膦[BASF公司製造，商品名：IrgacureTPO]0.3 g，從而獲得含有聚合起始劑之單體成分。 於SUS製之成型容器(縱：43 cm，橫：43 cm，深度：2 mm)中填滿所獲得之單體成分，自上方利用透明玻璃(縱：43 cm，橫：43 cm，厚度：2 mm)將其蓋住之後，以0.6 mW/cm 2之照射線照度自上方對該單體成分照射紫外線，而使單體成分進行2小時塊狀聚合，藉此獲得第1聚合物(poly-CBA/4HBA(Mw200,000))。
使所獲得之第1聚合物154.4 g混合於單官能丙烯酸單體(丙烯酸異丁酯：AIB)292 g中而獲得第1樹脂溶液。但第1聚合物未溶解於單官能丙烯酸單體中。 接著，向所獲得之第1樹脂溶液中添加上述(C-1：異氰酸2-(丙烯醯氧基)乙酯(AOI))2.4 g、及錫觸媒[日東化成(股)製造，製品名：Neostann U-100]0.1 g，於50℃之溫度下對其充分地攪拌7小時，但AOI未加成於第1聚合物，無法獲得光聚合物C。
[比較例5] 將實施例1中之單官能丙烯酸酯(AIB)變更為異丁基乙烯醚(IBVE)164 g，除此以外，與實施例1同樣地製備本比較例之彈性體形成用組合物。
[比較例6] 將實施例1中之單官能丙烯酸酯(AIB)變更為三羥甲基丙烷三丙烯酸酯(TMP3A)164 g，除此以外，與實施例1同樣地製備本比較例之彈性體形成用組合物。
(光聚合物於單官能丙烯酸酯單體等中之溶解度) 針對各實施例及比較例中所使用之光聚合物，測定其於實施例及比較例中所使用之單官能丙烯酸酯單體、及非單官能丙烯酸酯單體中之溶解度。 該測定係使用實施例及比較例中所使用之單官能丙烯酸酯、或非單官能丙烯酸酯化合物(當其係混合物時，各化合物之比率與實施例等相同)10 g、以及光聚合物1～5 g。 具體而言，向實施例及比較例中所使用之各單官能丙烯酸酯、或非單官能丙烯酸酯化合物10 g中滴加各光聚合物，並於50℃下進行加熱混合，確認冷卻後之狀態。每次滴加0.5 g光聚合物，將冷卻後無法藉由目視確認到不溶物，成為均勻溶液之上限濃度作為聚合物之溶解度。例如，當使1 g之光聚合物溶解時未確認到不溶物，而當使1.5 g之光聚合物溶解時確認到不溶物時，其溶解度為10質量%。
將各光聚合物之詳情及溶解度之結果示於下述表中。
[表1]
   Mw Tg
光聚合物 A EA-4HBA-AOI 200,000 -20℃
B EA-4HBA-AOI 1,600,000 -20℃
C CBA-4HBA-AOI 200,000 -60℃
[表2]
   單官能丙烯酸酯 光聚合物
A B C
溶解度 (質量%) AIB 40 20 2
MTA 40      
CNTA 40      
MTA＋CNTA 40      
MTA＋V#3F    15   
IDAA＋4-HBA＋IBXA 40      
AIB＋MEK(溶劑)       40
IBVE (非丙烯酸酯) 40      
TMP3A (多官能丙烯酸酯) 10      
(片狀彈性體之形成) 於PET(Polyethylene terephthalate，聚對苯二甲酸乙二酯)薄膜上塗佈硬化性樹脂組合物而形成厚度100 μm之塗膜。接著，以300 mW/m 2之照射線照度、2000 mJ之曝光量對塗膜照射紫外線，使硬化性樹脂組合物光聚合，藉此獲得介電彈性體。
《關於各評價》 以下，對表中所示之評價方法進行說明。
(塗佈性之評價) 藉由目視觀察塗佈後之塗膜(硬化前)，根據下述基準對塗膜之塗佈性進行評價。 《基準》 A：無收縮，外觀良好。 B：確認到塗膜上發生少量收縮。 C：確認到塗膜上發生大量收縮。
(伸長率(%)、楊氏模數之測定) 利用啞鈴模具(7號)沖裁硬化後之薄膜，使用拉伸試驗機[Orientec(股)製造，商品號：Tensilon RTG-1310]測定介電彈性體之伸長率(%)及楊氏模數。
(回復性(應變)之測定) 利用啞鈴模具(7號)沖裁硬化後之薄膜，使用拉伸試驗機[Orientec(股)製造，商品號：Tensilon RTG-1310]使介電彈性體伸長至伸長率100%之後，完全地去除負載，再次使其伸長至伸長率100%之後，完全地去除負載。接著，在第2次之拉伸試驗中，將開始施加負載時之變位量(%)設為「X」，將完全地去除負載時之變位量(%)設為「Y」時，根據式：應變＝Y－X，算出「薄膜之應變」。
(介電常數之測定) 利用阻抗分析器(AMETEK公司製造，商品號：1260A)來測定硬化後之薄膜(介電彈性體)之介電常數。
(耐受電壓之測定) 藉由於硬化後之薄膜(介電彈性體)兩面之中央部塗佈碳黑而形成電極(直徑：2.5 mm，厚度：5 μm)，從而製得圖1所表示之致動器。 對所獲得之致動器之電極外加電壓，並慢慢地使電壓上升，測量引起絕緣破壞時之電壓。
(薄膜之變化率(%)之測定) 同樣地，藉由於硬化後之薄膜(介電彈性體)兩面之中央部塗佈碳黑而形成電極(直徑：2.5 mm，厚度：5 μm)，從而製得致動器。 對所獲得之致動器之電極外加電壓，按照以下之方法算出使電壓上升時之致動器之變位量及其變化率。
首先，於致動器之一電極安裝變位量測定用標記物，利用電壓放大器[Matsusada Precision(股)製造，商品號：HEOPS-10B2]對電極間外加直流電壓(1000 V)。此時，利用變位計[基恩士(股)製造，商品號：LK-GD500]測定標記物之變位量(mm)。
其後，根據下述式求出變位量之變化率。 [變位量之變化率(%)]＝[(變位量(mm)÷外加電壓之前之電極之半徑(mm))]×100
[表3]
   實施例
1 2 3 4 5 6 7
光聚合物 (%) A 33.0 A 33.0 A 33.0 A 33.0 B 10.0 B 10.0 A 6.0
單官能丙烯酸酯 (%) AIB 66.6 MTA 66.6 CNEA 66.6 MTA 20.0 AIB 89.6 V#3F 44.8 IDAA 50.0
單官能丙烯酸酯 (%)          CNEA 46.4    MTA 44.8 4HBA 19.0
其他單體 (%) - - - - - - IBXA 24.0
光聚合起始劑 (%) TPO 0.3 TPO 0.3 TPO 0.3 TPO 0.3 TPO 0.3 TPO 0.3 TPO 1.0
溶劑 (%) - - - - - - -
調平劑 (%) BY 0.1 BY 0.1 BY 0.1 BY 0.1 BY 0.1 BY 0.1 -
乾燥膜厚度(μm) 100 100 100 100 100 100 100
塗佈性 A A A A A A A
伸長率(%) 400 300 900 400 700 400 600
楊氏模數(MPa) 0.2 0.1 0.4 0.4 0.2 0.1 0.1
應變(回復性：%) 2.2 1.7 8.5 1.6 3.5 2.5 10
介電常數(%) 6 9 11 10 6 7 5
耐受電壓(v/μm) 60 40 55 53 60 45 35
變化率(%) 0.5 1.5 2.2 2.0 0.5 0.7 0.2
各實施例中，塗佈性、伸長率、柔軟性、回復性均優異。 進而，各實施例中，介電彈性體所需之特性優異，尤其是實施例3及4中，兼顧了介電常數與耐受電壓，且顯示出較高之變化率。
[表4]
   比較例
1 2 3 4 5 6
光聚合物 (%)       C 33 C 23.2 A 33 A 33
單官能丙烯酸酯 (%) MTA 99.6 CNEA 99.6 AIB 66.6 AIB 46.4 IBVE 66.6 TMP3A 66.6
單官能丙烯酸酯 (%)                  
                    
光聚合起始劑 (%) TPO 0.3 TPO 0.3 TPO 0.3 TPO 0.3 TPO 0.3 TPO 0.3
溶劑 (%) - - MEK 30 - - -
調平劑 (%) BY 0.1 BY 0.1 BY 0.1 BY 0.1 BY 0.1 BY 0.1
乾燥膜厚度(μm) - - 100 - 100 100
塗佈性 C C B - A A
伸長率(%) - - 250 - 1,500 2
楊氏模數(MPa) - - 0.1 - 0.1 -
應變(回復性：%) - - 3.0 - 12.0 -
介電常數(%) - - 8 - 6 6
耐受電壓(v/μm) - - 40 - 30 70
變化率(%) - - 1.2 - 0.5 0
比較例1及2中，收縮較多，無法形成塗膜。進而，比較例3中，由於光聚合物C於AIB中之溶解度未達10質量%，因此使用溶劑使光聚合物溶解。但是，該比較例中，包含20質量%以上之溶劑，塗佈性較差。比較例4中，由於第1聚合物未溶解於AIB中，無法合成光聚合物C，因此無法形成塗膜。 比較例5係使用丙烯酸酯以外之單體的例，但回復性較差。進而，比較例5中，耐受電壓之數值較低。 比較例6係使用多官能丙烯酸酯單體之例，但硬化度較高，柔軟性、回復性較差。 [產業上之可利用性]
本發明之彈性體可用作介電彈性體，例如，有望用於致動器、產業用機器人等中所使用之感測器、發電元件、揚聲器、麥克風、噪音消除器、轉換器、人造肌肉、小型泵、醫療用器具等用途中，但並無特別限定。
1:致動器 2:彈性體 3A,3B:電極 4A,4B:端子 5A,5B:導線 6:電源 7:標記物 8:變位計 W:厚度
圖1係表示致動器之一實施方式之概略俯視圖。 圖2係圖1所示之致動器之A-A部之概略剖視圖。 圖3係用於說明彈性體之變位之概略圖。

Claims (19)

  1. 一種彈性體形成用組合物，其包含： 單官能丙烯酸酯單體、 可溶於上述單官能丙烯酸酯單體之光聚合物、及 光聚合起始劑；且 相對於組合物之總質量而言，溶劑之含量為20質量%以下。
  2. 如請求項1之彈性體形成用組合物，其中上述單官能丙烯酸酯單體係未經取代或具有取代基之丙烯酸烷基酯。
  3. 如請求項2之彈性體形成用組合物，其中上述取代基係選自鹵素原子、氰基、羥基、及具有醚鍵或酯結構之基中之至少一種。
  4. 如請求項1至3中任一項之彈性體形成用組合物，其中上述光聚合物包含：與來自(甲基)丙烯酸烷基酯單體(A)之結構單元、及來自(甲基)丙烯酸羥烷基酯單體(B)之結構單元鍵結之聚合物主鏈；及與上述結構單元(B)鍵結且來自具有(甲基)丙烯醯基之異氰酸酯系單體(C)之結構單元。
  5. 如請求項4之彈性體形成用組合物，其中上述(甲基)丙烯酸烷基酯單體(A)係下述式(1)所表示之化合物： [化1]
    Figure 03_image043
    式(1) (式中，R 1表示氫原子或甲基；R 2表示鹵素原子、可具有醚鍵或酯結構之直鏈狀、支鏈狀、或環狀之碳數1～6之烷基、或者直鏈狀、支鏈狀、或環狀之碳數2～12之烷氧基烷基)。
  6. 如請求項4或5之彈性體形成用組合物，其中上述(甲基)丙烯酸羥烷基酯單體(B)係下述式(2)所表示之化合物： [化2]
    Figure 03_image045
    式(2) (式中，R 1表示氫原子或甲基；Z表示O、NH、或S；X 1表示可具有鹵素原子之直鏈狀、支鏈狀、或環狀之碳數1～10之烷基、芳基、或者碳數2～12之直鏈狀、支鏈狀、或環狀之烷氧基烷基；a表示1以上之整數) 。
  7. 如請求項4至6中任一項之彈性體形成用組合物，其中上述具有(甲基)丙烯醯基之異氰酸酯系單體(C)係下述式(3-1)所表示之化合物： [化3]
    Figure 03_image047
    式(3-1) (式中，R 1表示氫原子或甲基；X 2表示直鏈狀、支鏈狀、或環狀之碳數1～10之伸烷基、或者碳數2～12之直鏈狀、支鏈狀、或環狀之烷氧基伸烷基)。
  8. 如請求項1至7中任一項之彈性體形成用組合物，其中上述光聚合物係藉由光塊狀聚合反應而合成。
  9. 如請求項1至8中任一項之彈性體形成用組合物，其中相對於組合物之總質量而言，溶劑之含量為5質量%以下。
  10. 如請求項1至9中任一項之彈性體形成用組合物，其不含溶劑。
  11. 一種彈性體，其係使用如請求項1至10中任一項之彈性體形成用組合物而形成。
  12. 一種彈性體，其係由下述式EA-4HBA-AOI所表示之聚合物與單官能丙烯酸酯之合成而獲得： [化4]
    Figure 03_image049
    。
  13. 如請求項11或12之彈性體，其係介電彈性體。
  14. 如請求項11至13中任一項之彈性體，其為片狀。
  15. 一種積層體，其係將如請求項11至14中任一項之彈性體積層而成。
  16. 一種電機裝置，其具備如請求項11至14中任一項之彈性體、或如請求項15之積層體。
  17. 一種致動器，其具備如請求項11至14中任一項之彈性體、或如請求項15之積層體。
  18. 一種感測器，其具備如請求項11至14中任一項之彈性體、或如請求項15之積層體。
  19. 一種彈性體形成用組合物之製造方法， 其係如請求項1至10中任一項之彈性體形成用組合物之製造方法，且包括下述步驟： 使(甲基)丙烯酸烷基酯單體(A)與(甲基)丙烯酸羥烷基酯單體(B)光塊狀聚合而獲得第1聚合物之步驟； 使上述第1聚合物溶解於單官能丙烯酸酯單體中而獲得樹脂溶液之步驟；及向上述樹脂溶液中添加與上述(甲基)丙烯酸羥烷基酯單體(B)之羥基鍵結且具有(甲基)丙烯醯基之異氰酸酯系單體(C)、及觸媒而合成光聚合物之步驟。
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