TW202136454A - 接著劑組成物及連接結構體 - Google Patents

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Abstract

本發明的一方面是一種連接結構體，其包括：第一電路構件，具有第一電極；第二電路構件，具有第二電極；以及連接部，設置於第一電路構件與第二電路構件之間，並將第一電極與第二電極相互電性連接；並且第一電極及第二電極的至少一者於最表面具有由Cu或Ag形成的層，連接部含有在最表面具有由Pd或Au形成的層的導電性粒子。

Description

接著劑組成物及連接結構體
本發明是有關於一種接著劑組成物及連接結構體。
近年來，推進電子零件的小型化、薄型化及高性能化，與此同時高密度安裝技術的開發正活躍地進行。於此種高密度安裝中，難以藉由先前的焊料及橡膠連接器來應對具有微細電路電極的電路構件彼此。因此，大多利用使用分解能優異的各向異性導電性的接著劑及其膜的連接方法。該連接方法中，例如於將可撓性電路基板（Flexible Print Circuit，FPC）與液晶顯示器（Liquid Crystal Display）的玻璃基板連接時，將含有導電性粒子的各向異性導電性接著劑膜夾持於相向的電極間，進行加熱及加壓，藉此將電路構件彼此接著固定，並且維持同一電路構件上的鄰接的電極彼此的絕緣性，同時將兩電路構件的電極彼此電性連接。
作為如上所述的各向異性導電性的接著劑中所使用的導電性粒子，例如於專利文獻1中揭示有一種導電性粒子，其是於成膜對象粒子的表面形成有金屬層的導電性粒子，並且金屬層的維氏硬度（Hv）為35以上、400以下，金屬層的厚度為5 nm以上、250 nm以下。形成於該導電性粒子的表面的金屬層包含選自由銅（Cu）、鋁（Al）、鎳（Ni）、鈦（Ti）、釕（Ru）所組成的群組中的至少一種金屬材料。 [現有技術文獻] [專利文獻]
[專利文獻1]日本專利特開2016-181511號公報
[發明所欲解決之課題] 但是，根據本發明者們的研究而判明：於作為連接對象的電極的最表面包含由Cu或Ag形成的層的情況下，即便使用專利文獻1中所揭示的含有導電性粒子的接著劑，雖然連接起初獲得良好的連接，但是於長期間內亦無法維持所述連接（連接可靠性不充分）。
因此，本發明的目的在於於藉由含有導電性粒子的接著劑來連接電極於最表面具有由Cu或Ag形成的層的電路構件的情況下，獲得可靠性更高的電性連接。 [解決課題之手段]
本發明的一方面是一種連接結構體，其包括：第一電路構件，具有第一電極；第二電路構件，具有第二電極；以及連接部，設置於第一電路構件與第二電路構件之間，並將第一電極與第二電極相互電性連接；並且第一電極及第二電極的至少一者於最表面具有由Cu或Ag形成的層，連接部含有在最表面具有由Pd或Au形成的層的導電性粒子。
本發明的另一方面是一種接著劑組成物，其含有接著劑成分與導電性粒子，所述接著劑組成物是用以將具有第一電極的第一電路構件與具有第二電極的第二電路構件相互接著，而使第一電極與第二電極相互電性連接，導電性粒子於最表面具有由Pd或Au形成的層，第一電極及第二電極的至少一者於最表面具有由Cu或Ag形成的層。
於所述各方面中，導電性粒子於最表面具有由Pd形成的層。 [發明的效果]
根據本發明，於藉由含有導電性粒子的接著劑來連接電極於最表面具有由Cu或Ag形成的層的電路構件的情況下，可獲得可靠性更高的電性連接。
以下，視情況參照圖式對本發明的實施形態進行詳細說明。再者，本說明書中，使用「～」所表示的數值範圍表示包含「～」的前後所記載的數值來分別作為最小值及最大值的範圍。另外，個別記載的上限值及下限值可任意組合。另外，本說明書中，所謂「(甲基)丙烯酸酯」是指丙烯酸酯及與其對應的甲基丙烯酸酯的至少一者。「(甲基)丙烯醯基」等其他類似的表述亦同樣。其中，本發明並不限定於以下的實施形態。
一實施形態的接著劑組成物為形成為膜狀的接著劑膜。另一實施形態中，接著劑組成物亦可為膜狀以外的狀態（例如膏狀）。
圖1是示意性表示一實施形態的膜狀的接著劑組成物（接著劑膜）的剖面圖。如圖1所示，於一實施形態中，接著劑膜1包括接著劑成分2及分散於接著劑成分2中的導電性粒子3。接著劑膜1的厚度例如可為10 μm以上，可為50 μm以下。
於一實施形態中，接著劑成分2含有具有絕緣性且藉由熱或光而硬化的硬化性成分。接著劑成分2被定義為接著劑組成物中的導電性粒子以外的成分。
硬化性成分可包含聚合性化合物及聚合起始劑，亦可包含熱硬化性樹脂，還可包含聚合性化合物、聚合起始劑及熱硬化性樹脂。
聚合性化合物例如可為自由基聚合性化合物。自由基聚合性化合物為具有藉由自由基而進行聚合的官能基的化合物。作為自由基聚合性化合物，例如可列舉(甲基)丙烯酸酯化合物及馬來醯亞胺化合物。聚合性化合物可單獨使用一種或組合使用兩種以上。以接著劑成分總量為基準，聚合性化合物的含量例如可為50質量%以上，可為80質量%以下。
作為(甲基)丙烯酸酯化合物，例如可列舉：胺基甲酸酯(甲基)丙烯酸酯、(甲基)丙烯酸甲酯、(甲基)丙烯酸乙酯、(甲基)丙烯酸異丙酯、(甲基)丙烯酸異丁酯、乙二醇二(甲基)丙烯酸酯、二乙二醇二(甲基)丙烯酸酯、三乙二醇二(甲基)丙烯酸酯、二羥甲基三環癸烷二(甲基)丙烯酸酯、三羥甲基丙烷三(甲基)丙烯酸酯、四羥甲基甲烷四(甲基)丙烯酸酯、2-羥基-1,3-二(甲基)丙烯醯氧基丙烷、2,2-雙[4-((甲基)丙烯醯氧基甲氧基)苯基]丙烷、2,2-雙[4-((甲基)丙烯醯氧基聚乙氧基)苯基]丙烷、(甲基)丙烯酸二環戊烯酯、(甲基)丙烯酸三環癸酯、異氰脲酸雙((甲基)丙烯醯氧基乙基)酯、異氰脲酸ε-己內酯改質三((甲基)丙烯醯氧基乙基)酯、異氰脲酸三((甲基)丙烯醯氧基乙基)酯、2-(甲基)丙烯醯氧基乙基酸式磷酸酯等。就接著性的觀點而言，自由基聚合性化合物可包含胺基甲酸酯(甲基)丙烯酸酯。
聚合性化合物的25℃下的黏度可為100000 mPa·s以上，可為1000000 mPa·s以下或500000 mPa·s以下。聚合性化合物的黏度可使用市售的E型黏度計進行測定。
聚合起始劑例如可為自由基聚合起始劑。自由基聚合起始劑是藉由加熱或光而分解並產生游離自由基的化合物，例如為過氧化化合物或偶氮系化合物。聚合起始劑可根據作為目標的連接溫度、連接時間、適用期等而適宜選定。以接著劑成分總量為基準，聚合起始劑的含量例如可為0.05質量%以上，可為15質量%以下。
自由基聚合起始劑例如可為選自過氧化苯甲醯、過氧化二醯基、過氧化二碳酸酯、過氧化酯、過氧化縮酮、過氧化二烷基及過氧化氫中的一種以上。就高反應性與適用期的觀點而言，自由基聚合起始劑可為10小時半衰期溫度為40℃以上、且1分鐘半衰期溫度為180℃以下的有機過氧化物。自由基聚合起始劑亦可組合使用分解促進劑、抑制劑等。聚合起始劑可單獨使用一種或組合使用兩種以上。
作為熱硬化性樹脂，例如可列舉：環氧樹脂、氰酸酯樹脂、馬來醯亞胺樹脂、烯丙基納迪克醯亞胺樹脂、酚樹脂、脲樹脂、三聚氰胺樹脂、醇酸樹脂、丙烯酸樹脂、不飽和聚酯樹脂、鄰苯二甲酸二烯丙酯樹脂、矽酮樹脂、間苯二酚甲醛樹脂、二甲苯樹脂、呋喃樹脂、聚胺基甲酸酯樹脂、酮樹脂、氰脲酸三烯丙酯樹脂、聚異氰酸酯樹脂、含有異氰脲酸三(2-羥基乙基)酯的樹脂、含有偏苯三酸三烯丙酯的樹脂、由環戊二烯合成的熱硬化性樹脂、由芳香族二氰胺的三聚化所得的熱硬化性樹脂等。熱硬化性樹脂可單獨使用一種或組合使用兩種以上。以接著劑成分總量為基準，熱硬化性樹脂的含量例如可為20質量%以上，可為50質量%以下。
於接著劑成分含有熱硬化性樹脂的情況下，接著劑成分亦可進而含有硬化劑。硬化劑可為三聚氰胺及其衍生物、醯肼系硬化劑、三氟化硼-胺錯合物、鋶鹽、胺醯亞胺、二胺基馬來腈（diaminomaleonitrile）、多胺鹽、二氰二胺（dicyandiamide）等或該些的改質物。硬化劑可為多胺、聚硫醇、多酚、酸酐等加成聚合型硬化劑，亦可併用加成聚合型硬化劑與觸媒型硬化劑。硬化劑可單獨使用一種或組合使用兩種以上。以接著劑成分總量為基準，硬化劑的含量例如可為0.5質量%以上，可為15質量%以下。
接著劑成分亦可進而包含聚合抑制劑。聚合抑制劑可為對苯二酚、甲醚對苯二酚等。以接著劑成分總量為基準，聚合抑制劑的含量例如可為0.05質量%以上，可為5質量%以下。
接著劑成分亦可進而含有二氧化矽粒子等填充材、軟化劑、促進劑、抗老化劑、著色劑、阻燃化劑、觸變劑、偶合劑等。
於使接著劑組成物形成為膜狀的情況下，為了提高膜形成性，接著劑成分亦可進而包含熱塑性樹脂。作為熱塑性樹脂，可列舉：聚苯乙烯、聚乙烯、聚乙烯縮丁醛、聚乙烯甲醛、聚醯亞胺、聚醯胺、聚酯、聚氯乙烯、聚伸苯醚、脲樹脂、三聚氰胺樹脂、酚樹脂、二甲苯樹脂、環氧樹脂、聚異氰酸酯樹脂、苯氧基樹脂、聚醯亞胺樹脂、聚酯胺基甲酸酯樹脂、聚胺基甲酸酯樹脂等。
熱塑性樹脂較佳為環氧樹脂或苯氧基樹脂，就進一步提高連接可靠性的觀點而言，可為根據高效液相層析法（High Performance Liquid Chromatography，HPLC）而求出的重量平均分子量為10000以上的環氧樹脂或苯氧基樹脂。接著劑成分亦可含有該些樹脂經自由基聚合性官能基改質而成的樹脂。為了調整熔融黏度等，接著劑成分除了該些樹脂以外，亦可含有苯乙烯系樹脂或丙烯酸樹脂。
圖2是示意性表示接著劑膜1中所含的導電性粒子3的一實施形態的剖面圖。如圖2的（a）所示，一實施形態的導電性粒子3A具有大致球狀的聚合物粒子31、設置於聚合物粒子31上的第一金屬層32A、及設置於第一金屬層32A上的第二金屬層33A。導電性粒子3A可為大致球狀。較佳為聚合物粒子31的表面的實質上整體由第一金屬層32A及第二金屬層33A被覆，但亦可於維持將電路構件彼此電性連接的功能的範圍內使聚合物粒子31的表面的一部分不由第一金屬層32A及第二金屬層33A被覆而露出。
聚合物粒子31例如可為包含含有選自苯乙烯及二乙烯基苯中的至少一種單體作為單體單元的聚合物的粒子。該聚合物亦可進而包含(甲基)丙烯酸酯作為單體單元。
聚合物粒子31的平均粒徑（直徑）較佳為可為1 μm以上，可為40 μm以下。就高密度安裝的觀點而言，聚合物粒子31的平均粒徑（直徑）更佳為可為1 μm以上，可為30 μm以下。就於電極的表面具有凹凸偏差的情況下更穩定地維持連接狀態的觀點而言，聚合物粒子31的平均粒徑（直徑）進而佳為可為2 μm以上，可為20 μm以下。
第一金屬層32A例如由Ni、Cu、NiB、Ag或Ru形成，較佳為由Ni形成。第一金屬層32A的厚度例如可為50 nm以上，可為300 nm以下。
第二金屬層33A由Pd或Au形成，就進一步提高連接可靠性的觀點而言，較佳為由Pd形成。即，導電性粒子3A於導電性粒子3A的最表面具有由Au或Pd形成的層，就進一步提高可靠性的觀點而言，較佳為具有由Pd形成的層。第二金屬層33A的厚度例如可為2 nm以上、5 nm以上或10 nm以上，可為200 nm以下、100 nm以下或50 nm以下。
導電性粒子3A的平均粒徑（直徑）較佳為可為1 μm以上，可為100 μm以下。就高密度安裝的觀點而言，導電性粒子3A的平均粒徑（直徑）更佳為可為50 μm以下。就於電極的表面具有凹凸偏差的情況下更穩定地維持連接狀態的觀點而言，導電性粒子3A的平均粒徑（直徑）進而佳為可為2 μm以上或3 μm以上，可為30 μm以下或20 μm以下。
本說明書中，針對接著劑組成物中的聚合物粒子及導電性粒子300個，藉由使用掃描型電子顯微鏡（Scanning Electron Microscope，SEM）的觀察來進行粒徑（直徑）的測定，分別以所獲得的粒徑的平均值的形式定義聚合物粒子的平均粒徑及導電性粒子的平均粒徑。
第一金屬層32A及第二金屬層33A的厚度分別是指未形成後述的突起部的金屬層的部分的厚度。針對接著劑組成物中的導電性粒子300個，藉由使用掃描型電子顯微鏡（SEM）的觀察來進行第一金屬層及第二金屬層的厚度的測定，分別以所獲得的厚度的平均值的形式定義第一金屬層32A及第二金屬層33A的厚度。
另一實施形態中，亦可於導電性粒子3的表面形成突起部。如圖2的（b）所示，另一實施形態的導電性粒子3B具有大致球狀的聚合物粒子31、設置於聚合物粒子31上的第一金屬層32B、及設置於第一金屬層32B上的第二金屬層33B，並於導電性粒子3B的表面形成有多個突起部34。以下，對該導電性粒子3B進行說明，由於該導電性粒子3B除了具有突起部34的方面以外，與圖2的（a）所示的導電性粒子3A共通，因此關於共通的結構，省略說明。
導電性粒子3B中，突起部34包含第一金屬層32B及第二金屬層33B。就進一步提高連接可靠性的觀點而言，突起部34的高度較佳為60 nm以上、90 nm以上或100 nm以上，較佳為1200 nm以下、600 nm以下、400 nm以下或200 nm以下。
此處，突起部34的高度可藉由分析包含導電性粒子的投影像的二維圖像來決定。二維圖像的分析可依據日本專利特開2016-61722號公報中所記載的方法來進行。
具體而言，例如可藉由如下方法來決定，所述方法包括：對拍攝了多個導電性粒子的二維圖像中的各導電性粒子的投影像與其他區域的邊界、即粒子邊緣進行檢測的步驟；以粒子邊緣為基礎計算出二維圖像上的導電性粒子的中心座標的步驟；以中心座標的周圍的規定的角度為單位，將粒子邊緣分割成多個粒子邊緣部分（例如12個），按照多個粒子邊緣部分計算出中心座標與粒子邊緣的距離的最大值與最小值的差分，計算出該些差分的平均值作為突起的高度的步驟；以及計算出針對多個導電性粒子（例如5個～100個任意的個數）而計算出的突起的高度的平均值的步驟。
於所述二維圖像的分析中，粒子邊緣實質上相當於導電性粒子的二維投影像的、包含源自突起部的凹凸的外周。自二維圖像所得的亮度的度數分佈通常表示反映粒子邊緣的部分的最小值。將對應於所述最小值的亮度作為第一閾值並對二維圖像進行二值化，而生成二值化圖像。於所得的二值化圖像中形成的邊緣作為粒子邊緣而被檢測出。以粒子邊緣為基礎計算出二維圖像上的導電性粒子的中心座標。利用最小二乘法求出對粒子邊緣進行擬合的圓，所述圓的中心為導電性粒子的中心座標。
就進一步提高連接可靠性的觀點而言，突起部34相對於導電性粒子3的表面的投影像的整體的面積比例（突起部34的面積率）較佳為8%以上、9%以上、10%以上或20%以上，較佳為60%以下或50%以下。
突起部的面積率亦可藉由依據日本專利特開2016-61722號公報中所記載的方法對導電性粒子的二維圖像進行分析來決定。突起部的面積率例如可藉由如下方法來決定，所述方法包括：根據粒子邊緣的內側的區域中的亮度的度數分佈計算出和突起部與其以外的部分的邊界相對應的第二閾值的步驟；藉由所得的第二閾值對粒子邊緣的內側的區域進行二值化而生成二值化圖像的步驟；以及於所得的二值化圖像中，計算出對應於突起部的區域的面積相對於粒子邊緣的內側的面積的比例作為突起部的面積率的步驟。
如上所述的導電性粒子3例如可藉由利用金屬鍍敷於聚合物粒子31的表面上形成第一金屬層32及第二金屬層33而獲得。更具體而言，例如在利用金屬鍍敷於聚合物粒子31的表面上形成第一金屬層32後，利用置換鍍敷形成Au或Pd的層，藉此可獲得第二金屬層33。
於製作圖2的（b）所示的導電性粒子3B的情況下，於金屬鍍敷時，變更鍍敷條件而使第一金屬層32及第二金屬層33的厚度發生變化，藉此可形成突起部34。更具體而言，例如於金屬鍍敷的過程中，階段性地提高鍍敷液的濃度，藉此可形成突起部34。
以上所說明的導電性粒子3於導電性粒子3的最表面具有由Pd或Au形成的第二金屬層33，藉此於使用含有該導電性粒子3的接著劑組成物（接著劑膜1）來連接作為連接對象的電極於最表面具有由Cu或Ag形成的層的電路構件（詳細情況將於下文敘述）的情況下，可獲得可靠性更高的電性連接。
接著劑膜1中所含的導電性粒子3的含量可根據所連接的電極的精細度等來決定。相對於接著劑成分100質量份，導電性粒子3的含量例如可為1質量份以上，可為200質量份以下，就絕緣性及製造成本的觀點而言，較佳為可為100質量份以下，亦可為50質量份以下。
接著劑組成物可僅含有所述導電性粒子3作為導電性粒子，亦可進而含有所述導電性粒子3以外的導電性粒子（以下，亦稱為「其他導電性粒子」）。其他導電性粒子例如可為枝晶狀（亦可稱為樹枝狀）的導電性粒子。枝晶狀的導電性粒子包括一條主軸、及自該主軸二維或三維地分支的多個枝。枝晶狀的導電性粒子可由銅、銀等金屬形成，例如可為銅粒子由銀被覆而成的銀被覆銅粒子。
具體而言，枝晶狀的導電性粒子例如可以ACBY-2（三井金屬礦業股份有限公司）、CE-1110（福田金屬箔粉工業股份有限公司）、#FSP（JX金屬股份有限公司）、#51-R（JX金屬股份有限公司）的形式獲取。或者，枝晶狀的導電性粒子亦可藉由公知的方法（例如國際公開第2014/021037號中記載的方法）來製造。
其他導電性粒子除了枝晶狀的導電性粒子以外，亦可為針狀的導電性粒子（例如為將銀塗敷於鈦酸鉀纖維而成的針狀的導電性粒子（可以YTA-1575（YCC橫澤金屬工業股份有限公司）的形式獲取））、不定形的導電性粒子（例如為將銅塗敷於石墨而成的不定形的導電性粒子（可以CC-13D（YCC橫澤金屬工業股份有限公司）的形式獲取））等。
相對於接著劑成分100質量份，其他導電性粒子的含量例如可為5質量份以上，可為100質量份以下。
接著劑組成物亦可為多層的膜狀（多層接著劑膜）。多層接著劑膜例如可為由包含導電性粒子的層與不含導電性粒子的層構成的二層結構，亦可為由包含導電性粒子的層與設置於其兩側的不含導電性粒子的層構成的三層結構。多層接著劑膜亦可包括多個包含導電性粒子的層。關於多層接著劑膜，考慮到與電路構件的接著性，亦可包括對於所連接的電路構件顯示出高接著性的接著層。於使用該些多層接著劑膜的情況下，可於連接電極上效率良好地捕獲導電性粒子，因此對於窄間距的電路構件的連接有利。
以上所說明的接著劑組成物（接著劑膜）可較佳地用作用以連接電路構件彼此的材料（電路連接材料），更具體而言，可尤佳地用作用以連接電路構件彼此的各向異性導電性接著劑組成物（各向異性導電性接著劑膜）或各向同性導電性接著劑組成物（各向同性導電性接著劑膜）。
其次，對使用接著劑膜1的連接結構體的製造方法進行說明。圖3是示意性表示一實施形態的連接結構體的製造方法的剖面圖。首先，如圖3的（a）所示，準備第一電路構件4、第二電路構件5及接著劑膜1（電路連接材料）。第一電路構件4具有第一基板6、及設置於第一基板6的一面6a上的第一電極7。第二電路構件5具有第二基板8、及設置於第二基板8的一面8a上的第二電極9。
其次，以第一電極7與第二電極9相向的方式配置第一電路構件4與第二電路構件5，於第一電路構件4與第二電路構件5之間配置接著劑膜1而製作積層體。
而且，於圖3的（a）中，一面沿箭頭所示的方向對積層體整體進行加壓，一面使接著劑膜1硬化。加壓時的壓力例如總連接面積每單位為1 MPa～10 MPa。使接著劑膜1硬化的方法可為利用加熱的方法，亦可為併用加熱以及光照射的方法。加熱例如可於100℃～170℃下進行。加壓及加熱（視需要的光照射）例如可進行1秒～160秒。藉此，第一電路構件4與第二電路構件5經由構成接著劑膜1的接著劑組成物的硬化物而受到壓接。
所述實施形態中，於第一電路構件4與第二電路構件5之間配置接著劑膜1，但作為其他實施形態，亦可將膏狀的接著劑組成物塗佈於第一電路構件4上及第二電路構件5上的其中一者或兩者來代替接著劑膜。
如圖3的（b）所示，以所述方式獲得的一實施形態的連接結構體10包括：第一電路構件4，具有第一基板6及設置於第一基板6上的第一電極7；第二電路構件5，具有第二基板8及設置於第二基板8上的第二電極9；以及連接部11，設置於第一電路構件4與第二電路構件5之間，並將第一電路構件4（第一電極7）與第二電路構件5（第二電極9）相互電性連接。連接部11由接著劑組成物的硬化物構成，包含接著劑成分2的硬化物12、與分散於該硬化物12中的導電性粒子3。連接結構體10中，藉由導電性粒子3介隔存在於第一電極7與第二電極9之間，而將第一電極7與第二電極9相互電性連接。
第一基板6例如可為積體電路（Integrated Circuit，IC）晶片或可撓性基板。第二基板8例如可為可撓性基板、玻璃基板或具有玻璃基板及設置於該玻璃基板上的絕緣膜的複合基板。
作為第一基板6及第二基板8的組合，更具體而言，可為第一基板6為IC晶片或可撓性基板，第二基板8為可撓性基板。或者，亦可為第一基板6為IC晶片或可撓性基板，第二基板8為玻璃基板或複合基板。換言之，於第二基板8為可撓性基板時，第一基板6可為IC晶片，亦可為可撓性基板。於第一基板6為IC晶片，第二基板8為可撓性基板時，為了連接覆晶塑膠板（Chip on Plastic substrate，COP），可使用所述接著劑膜1。於第一基板6及第二基板8為可撓性基板時，為了連接覆膜塑膠板（Film on Plastic substrate，FOP），可使用所述接著劑膜1。
可撓性基板例如包含選自由聚醯亞胺（polyimide，PI）、聚對苯二甲酸乙二酯（Polyethylene Terephthalate，PET）、聚碳酸酯（Polycarbonate，PC）及聚萘二甲酸乙二酯（Polyethylene naphthalate，PEN）所組成的群組中的至少一種熱塑性樹脂。
可撓性基板亦可進而具有形成於有機基材的表面上的、用以提高光學及機械特性的硬塗等改質處理膜及/或保護膜等。為了使可撓性基板的操作及搬送容易，亦可將選自玻璃基材及不鏽鋼（SUS）等中的增強材貼合於有機基材上。
就確保於基板單體上製成膜的強度及彎曲容易性的方面而言，可撓性基板的厚度可為10 μm以上，可為200 μm以下或125 μm以下。
玻璃基板可由鈉玻璃、石英玻璃等形成，就防止由來自外部的應力引起的破損的觀點而言，亦可為對該些實施了化學強化處理的基板。複合基板亦可具有玻璃基板、以及設置於玻璃基板表面上的、包含聚醯亞胺或用以裝飾的加色的有機材料或無機材料的絕緣膜，於複合基板中，電極可形成於所述絕緣膜上。
於第二基板8為可撓性基板的情況下，第一基板6亦可為半導體晶片、電晶體、二極體、閘流體等能動元件、電容器、電阻體、線圈等被動元件等電子零件、印刷基板等。於第一基板6為IC晶片的情況下，藉由焊槍等而使利用鍍敷所形成的凸塊或金線的前端熔融，形成金球，於將該球壓接於電極墊上後，設置將線切斷而獲得的線凸塊等突起電極（第一電極7），從而可將其用作第一電路構件4。
第一電極7及第二電極9例如可由Ag、Ni、Al、Au、Cu、Sn、Ti、Mo等金屬、氧化銦錫（Indium Tin Oxide，ITO）、氧化銦鋅（Indium Zinc Oxide，IZO）等金屬氧化物等形成。第一電極7及第二電極9相互可由相同的原材料形成，亦可由不同的原材料形成。亦可於第一電路構件4及第二電路構件5上分別設置有第一電極7或第二電極9各一個，但較佳為形成規定的間隔且設置多個。
第一電極7及第二電極9的至少一者於該電極的最表面具有由Cu或Ag形成的層，較佳為僅第一電極7及第二電極9的其中一者於該電極的最表面具有由Cu或Ag形成的層。於一實施形態中，可為第一電極7於該電極的最表面具有由Sn形成的層，第二電極9於該電極的最表面具有由Cu形成的層；亦可為第一電極7於該電極的最表面具有由Cu形成的層，第二電極9於該電極的最表面具有由ITO形成的層；還可為第一電極7於該電極的最表面具有由Sn或Au形成的層，第二電極9於該電極的最表面具有由Ag形成的層。
若使用所述電路連接材料（接著劑膜），則即便於第一電極7及第二電極9的至少一者於該電極的最表面具有由Cu或Ag形成的層的情況下，亦可獲得可靠性更高的電性連接。 [實施例]
以下，列舉實施例，對本發明進行更具體說明。其中，本發明並不限定於該些實施例。
[實施例1] ＜聚胺基甲酸酯丙烯酸酯（UA1）的合成＞ 於包括攪拌機、溫度計、具有氯化鈣乾燥管的回流冷卻管、及氮氣導入管的反應容器中，歷時3小時均勻地滴加聚(1,6-己二醇碳酸酯)（商品名：杜南醇（Duranol）T5652，旭化成化學（Asahi Kasei Chemicals）股份有限公司製造，數量平均分子量為1000）2500質量份（2.50 mol）、及異佛爾酮二異氰酸酯（西格瑪奧德里奇（Sigma-Aldrich）公司製造）666質量份（3.00 mol）。繼而，於反應容器中充分導入氮氣，然後將反應容器內加熱至70℃～75℃進行反應。其次，於反應容器中添加對苯二酚單甲醚（西格瑪奧德里奇公司製造）0.53質量份（4.3 mmol）、及二月桂酸二丁基錫（西格瑪奧德里奇公司製造）5.53質量份（8.8 mmol），然後加入丙烯酸2-羥基乙酯（西格瑪奧德里奇公司製造）238質量份（2.05 mol），於空氣環境下以70℃反應6小時。藉此，獲得聚胺基甲酸酯丙烯酸酯（UA1）。聚胺基甲酸酯丙烯酸酯（UA1）的重量平均分子量（Mw）為15000。再者，重量平均分子量是依據下述條件，藉由凝膠滲透層析儀（GPC）並使用由標準聚苯乙烯所得的校準曲線來測定。
（測定條件） 裝置：東曹（Tosoh）股份有限公司製造的GPC-8020 檢測器：東曹股份有限公司製造的RI-8020 管柱：日立化成股份有限公司製造的Gelpack GLA160S+GLA150S 試樣濃度：120 mg/3 mL 溶媒：四氫呋喃 注入量：60 μL 壓力：2.94×106 Pa（30 kgf/cm2 ） 流量：1.00 mL/min
＜導電性粒子1的製作＞ 於平均粒徑為5 μm的聚苯乙烯粒子的表面上，以層的厚度成為100 nm的方式形成包含鎳（Ni）的層，進而於所得層的表面上以層的厚度成為20 nm的方式形成包含鈀（Pd）的層作為第二金屬層。以所述方式獲得平均粒徑為5.2 μm、比重為2.2（g/cm3 ）的導電性粒子1。
＜膜狀的接著劑組成物（接著劑膜）的製作＞ 將下述各成分以下述調配量（質量份）混合後，以相對於接著劑組成物的導電性粒子以外的固體成分（接著劑成分）總質量100質量份而為5質量份的方式調配所述導電性粒子1，獲得接著劑組成物的清漆。繼而，使用塗敷裝置將接著劑組成物的清漆分別塗佈於厚度為50 μm的PET膜上。繼而，於70℃下進行3分鐘的熱風乾燥，於PET膜上製作厚度為14 μm的接著劑膜。
（自由基聚合性化合物） ·異氰脲酸雙(丙烯醯氧基乙基)酯（製品名：M-215，東亞合成股份有限公司製造）：15質量份 ·如上所述般合成的聚胺基甲酸酯丙烯酸酯（UA1）：32.5質量份 ·2-甲基丙烯醯氧基乙基酸式磷酸酯（商品名：萊特酯（Light Ester）P-2M，共榮社化學股份有限公司製造）：1.5質量份 （自由基聚合起始劑） ·過氧化苯甲醯（商品名：耐帕（NYPER）BMT-K40，日油股份有限公司製造）：2.5質量份 （熱塑性樹脂） ·雙酚A型苯氧基樹脂（商品名：PKHC，聯合碳化物（Union Carbide）公司製造）：42.5質量份 （偶合劑） ·3-甲基丙烯醯氧基丙基三甲氧基矽烷（商品名：KBM503，信越化學工業股份有限公司製造）：1質量份 （填充材） ·二氧化矽粒子（商品名：R104，日本艾羅技（AEROSIL）股份有限公司製造，平均粒徑（一次粒徑）：12 nm）：5質量份 （溶劑） ·甲基乙基酮：150質量份
[實施例2] 除了使用以如下方式製作的導電性粒子2作為導電性粒子以外，與實施例1同樣地製作接著劑膜。
＜導電性粒子2的製作＞ 除了以層的厚度成為20 nm的方式形成包含金（Au）的層代替包含Pd的層來作為第二金屬層以外，與導電性粒子1同樣地製作導電性粒子2。
[實施例3] 除了使用以如下方式製作的導電性粒子3作為導電性粒子以外，與實施例1同樣地製作接著劑膜。
＜導電性粒子3的製作＞ 於平均粒徑為3 μm的聚苯乙烯粒子的表面上，以層的厚度成為100 nm的方式形成包含Ni的層，進而於所得層的表面上以層的厚度成為20 nm的方式形成包含Pd的層作為第二金屬層。以所述方式獲得平均粒徑為3.2 μm、比重為2.5（g/cm3 ）的導電性粒子3。
[實施例4] 除了使用以如下方式製作的導電性粒子4作為導電性粒子以外，與實施例1同樣地製作接著劑膜。
＜導電性粒子4的製作＞ 除了以層的厚度成為20 nm的方式形成包含Au的層代替包含Pd的層來作為第二金屬層以外，與導電性粒子3同樣地製作導電性粒子4。
[比較例1] 除了使用以如下方式製作的導電性粒子5作為導電性粒子以外，與實施例1同樣地製作接著劑膜。
＜導電性粒子5的製作＞ 除了未設置第二金屬層以外，與導電性粒子1同樣地製作導電性粒子5。
[比較例2] 除了使用以如下方式製作的導電性粒子6作為導電性粒子以外，與實施例1同樣地製作接著劑膜。
＜導電性粒子6的製作＞ 除了未設置第二金屬層以外，與導電性粒子3同樣地製作導電性粒子6。
＜連接結構體的製作＞ 使用實施例及比較例的各接著劑膜來製作以下的連接結構體1～連接結構體5。
（連接結構體1（電極最表面：Sn/Cu）） 將實施例及比較例的各接著劑膜（帶有PET膜）裁切成寬度1 mm×長度4 cm的大小。另外，準備於玻璃基板上以鈦（膜厚為50 nm）及銅（膜厚為500 nm）的順序設置有電極的電路構件A1（電極最表面：Cu）。繼而，於該電路構件上（以覆蓋電極的方式）轉印PET膜上的接著劑膜。轉印的條件設為於70℃下以1 MPa進行2秒。然後，相對於剝離PET膜而露出的接著劑膜，暫時固定在聚醯亞胺基板上具有150條間距為200 μm、厚度為8 μm的鍍錫銅電路的可撓性電路構件B1（FPC，電極最表面：Sn），獲得經暫時固定的結構體。暫時固定的條件設為於24℃下以0.5 MPa進行1秒。繼而，將經暫時固定的結構體設置於正式壓接裝置中，將厚度為200 μm的矽酮橡膠片作為緩衝材，自FPC側藉由加熱工具（heat tool）於以140℃、2 MPa進行10秒的條件下進行加熱加壓，遍及寬度1 mm進行連接。藉此獲得連接結構體。
（連接結構體2（電極最表面：Cu/ITO）） 使用於玻璃基板上設置有ITO（膜厚為100 nm）的電極的電路構件A2（電極最表面：ITO）來代替電路構件A1，並使用於聚醯亞胺基板上具有150條間距為200 μm、厚度為8 μm的銅電路的可撓性電路構件B2（FPC，電極最表面：Cu）來代替可撓性電路構件B1，除此以外，與連接結構體1同樣地獲得連接結構體2。
（連接結構體3（電極最表面：Au/Cu）） 使用於PET基板上設置有Cu（膜厚為500 nm）的電極的電路構件A3（電極最表面：Cu）來代替電路構件A1，並使用於聚醯亞胺基板上具有150條間距為200 μm、厚度為12 μm的鍍金銅電路的可撓性電路構件B3（FPC，電極最表面：Au）來代替可撓性電路構件B1，除此以外，與連接結構體1同樣地獲得連接結構體3。
（連接結構體4（電極最表面：Au/Ag）） 使用於PET基板上設置有由Ag膏形成的電極（膜厚為10 μm）的電路構件A4（電極最表面：Ag）來代替電路構件A1，並使用可撓性電路構件B3（FPC，電極最表面：Au）來代替可撓性電路構件B1，除此以外，與連接結構體1同樣地獲得連接結構體4。
（連接結構體5（電極最表面：Sn/ITO）） 除了使用電路構件A2（電極最表面：ITO）來代替電路構件A1以外，與連接結構體1同樣地獲得連接結構體5。
＜連接可靠性的評價＞ 將所獲得的各連接結構體供於85℃、85%RH、500小時的可靠性試驗中。針對試驗前後的連接結構體，測定相向的電路構件間的連接電阻（Ω）。將結果示於表1中。
[表1]
接著劑膜 導電性粒子No. （最表面） 連接可靠性（Ω）
連接結構體1 （Sn/Cu） 連接結構體2 （Cu/ITO） 連接結構體3 （Au/Cu） 連接結構體4 （Au/Ag） 連接結構體5 （Sn/ITO）
初期 試驗後 初期 試驗後 初期 試驗後 初期 試驗後 初期 試驗後
實施例1 1（Pd） 1 2 2 4 1 3 1 2 2 3
實施例2 2（Au） 1 5 2 6 1 5 1 3 2 3
實施例3 3（Pd） 1 2 2 3 1 4 1 2 2 3
實施例4 4（Au） 1 3 2 5 1 5 1 3 2 3
比較例1 5（Ni） 1 20 2 12 1 25 1 12 2 3
比較例2 6（Ni） 1 14 2 13 1 32 1 10 2 3
於至少一個電路構件中的電極的最表面由Cu或Ag形成的情況下（連接結構體1～連接結構體4），當使用含有最表面由Pd或Au形成的導電性粒子1～導電性粒子4的接著劑膜（實施例1～實施例4）時，與使用含有最表面由Ni形成的導電性粒子5、導電性粒子6的接著劑膜（比較例1、比較例2）時相比，獲得可靠性更高的電性連接。另一方面，於電路構件中的電極的最表面由Cu及Ag以外的金屬形成的情況下（連接結構體5），未發現如上所述的導電性粒子的最表面的種類所引起的連接電阻的不同。
1:接著劑膜 2:接著劑成分 3、3A、3B:導電性粒子 4:第一電路構件 5:第二電路構件 6:第一基板 6a:第一基板的一面 7:第一電極 8:第二基板 8a:第二基板的一面 9:第二電極 10:連接結構體 11:連接部 12:硬化物 31:聚合物粒子 32、32A、32B:第一金屬層 33、33A、33B:第二金屬層 34:突起部
圖1是示意性表示接著劑組成物的一實施形態的剖面圖。 圖2是示意性表示導電性粒子的一實施形態的剖面圖。 圖3是示意性表示連接結構體的製造方法的一實施形態的剖面圖。
1:接著劑膜
2:接著劑成分
3:導電性粒子
4:第一電路構件
5:第二電路構件
6:第一基板
6a:第一基板的一面
7:第一電極
8:第二基板
8a:第二基板的一面
9:第二電極
10:連接結構體
11:連接部
12:硬化物

Claims (4)

  1. 一種連接結構體，包括： 第一電路構件，具有第一電極； 第二電路構件，具有第二電極；以及 連接部，設置於所述第一電路構件與所述第二電路構件之間，並將所述第一電極與所述第二電極相互電性連接；並且 所述第一電極及所述第二電極的至少一者於最表面具有由Cu或Ag形成的層， 所述連接部含有導電性粒子，所述導電性粒子於最表面具有由Pd或Au形成的層。
  2. 如請求項1所述的連接結構體，其中，所述導電性粒子於最表面具有由Pd形成的層。
  3. 一種接著劑組成物，含有接著劑成分與導電性粒子， 所述接著劑組成物是用以將具有第一電極的第一電路構件與具有第二電極的第二電路構件相互接著，而使所述第一電極與所述第二電極相互電性連接， 所述導電性粒子於最表面具有由Pd或Au形成的層， 所述第一電極及所述第二電極的至少一者於最表面具有由Cu或Ag形成的層。
  4. 如請求項3所述的接著劑組成物，其中，所述導電性粒子於最表面具有由Pd形成的層。
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