TW201920611A - 磷光體組成物及其照明設備 - Google Patents

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Abstract

揭示磷光體組成物，該磷光體組成物包括氮化鋁之固溶體以及包含銪及鍶之複合氧化物，其中，固溶體中之氧量為至少0.4重量百分比且少於1重量百分比。亦提供照明設備，其包括包含該磷光體組成物之磷光體材料。

Description

磷光體組成物及其照明設備
本揭示內容大致關於可用於照明系統之磷光體組成物。更具體地，本揭示內容係關於氮氧化物磷光體組成物以用於採用該等磷光體組成物之固態照明系統及照明設備。
磷光體為吸收一部分電磁波譜(electromagnetic spectrum)之輻射能且發射另一部分電磁波譜之輻射能的發光材料。大多數磷光體響應於高能電磁輻射(例如紫外線輻射、藍光輻射(blue radiation))之激發而發射電磁波譜之可見光部分的輻射(本文中亦稱為光)。磷光體已被利用於各種照明應用諸如螢光燈(fluorescent lamp)、真空螢光顯示器(vacuum fluorescent display)(VFD)、場發射顯示器(field emission display)(FED)、電漿顯示器(plasma display panel) (PDP)、陰極射線管(cathode ray tube)(CRT)、發光二極體(LED)，等等。
然而，多數磷光體會有因亮度衰減而使效率逐漸喪失的傾向。因此需要具保持發光及改善壽命性能之磷光體。已提出氮化物及氮氧化物作為磷光體，其與習知磷光體相比係展現較少的亮度衰減(luminance deterioration)。在氮氧化物類磷光體中，可知矽鋁氮氧化物(sialon)(SiAlON)磷光體在螢光發射效率以及在溫度特性方面表現優異。尤其是，摻雜銪之α-矽鋁氮氧化物磷光體可受從紫外線到藍光之廣波長區域激發而發射黃色至橙色光，而摻雜銪之β-矽鋁氮氧化物發射綠色光。此外，許多磷光體可藉由將稀土元素添加至矽鋁氮氧化物而製得。
雖已提出許多氮化物類及氮氧化物類之磷光體，但可適用於LED之磷光體範圍仍有限。
簡言之，本揭示內容之實施態樣所提供的磷光體組成物係包括氮化鋁之固溶體(solid solution)以及包含銪及鍶之複合氧化物，其中，固溶體中之氧量為至少0.4重量百分比且少於1重量百分比(以固溶體之總重為基準計)。
於一實施態樣中，磷光體組成物係得自：組合氮化鋁、氧化銪、及碳酸鍶和氮化鋁；以及燒製該組合。氧化銪、碳酸鍶及聯合氧化銪與碳酸鍶的量在約5重量百分比至約10重量百分比的範圍(以氮化鋁之量為基準計)。
一些實施態樣係關於照明設備。照明設備係包括光源；以及輻射耦合(radiationally coupled)至該光源之磷光體材料。該磷光體材料包含磷光體組成物。
本文於說明書及申請專利範圍通篇可使用約略語辭修飾任何量的表述，其得以在不改變彼之相關基本作用下有所變化。因此，以例如“約”等用語修飾之值並不限於所指之確切值。於一些情況中，約略語辭可能關連於用來測量該值之儀器的精確度。
在以下說明書和其後之申請專利範圍中，單數型“一”及“該”係包括複數個所指物，除非內文另有清楚指明。如本文所用之用語“可”及“可為”係指在一組情況內之事件的可能；所指性質、特性或功能之擁有；及/或藉由表達一或更多與該所修飾動詞相關之能力(ability)、能耐(capability)或可能性(possibility)以修飾另一動詞。因此，“可”或“可為”之使用表示所修飾之用語對於所指之能力、功能或用途看來是適當、有可能或適合的，但要慮及在一些情況中，所修飾之用語有時可能並非適當、有可能或適合的。
如本文所用之用語“磷光體”或“磷光體材料”或“磷光體組成物”可用以表示單一磷光體組成物以及二或更多磷光體組成物之摻合物。如本文所用之用語“燈”或“照明設備”或“照明系統”是指任何可見光及/或紫外光來源，其之產生係可藉由至少一產生光發射(接受能量時)之發光元件，例如磷光體材料、發光二極體。
本文描述之特別應用還有將LED-產生之紫外光(UV)、紫光或藍光輻射轉為所欲顏色之光或是白光以供一般照明或其他用途。惟應瞭解本揭示內容亦可用於將來自UV、紫光及/或藍光雷射以及其他光源之輻射轉成所欲之光。
本揭示內容的一些實施態樣係關於磷光體組成物。磷光體組成物係包括氮化鋁之固溶體(solid solution)以及具有銪和鍶之複合氧化物(complex oxide)。固溶體中之氧量為至少0.4重量百分比且少於1重量百分比(以固溶體之總重為基準計)。在一些實施態樣中，氧量係於約0.5重量百分比至約0.9重量百分比的範圍。在一些實施態樣中，該固溶體無矽(silicon)。在一些實施態樣中，固溶體可包含可忽略量或者少於0.05重量百分比之矽(呈雜質)。在一些實施態樣中，磷光體組成物無矽。磷光體組成物中存在矽(高於0.05重量百分比)可能會降低來自磷光體組成物之發光強度。
本文所用之用語“固溶體”係指一或更多溶質在溶劑材料中的固態溶液(solid-state solution)。於固溶體中，溶劑材料的晶體結構未因添加溶質而改變，且混合物保持單一均相(homogeneous phase)。
在一些實施態樣中，磷光體組成物係得自：組合氮化鋁、碳酸鍶及氧化銪；以及，燒製(firing)該組合。於第一步驟中，組成化合物(即，氮化鋁、碳酸鍶、及氧化銪)的粉末係適量混合。混合係可包括藉由本領域已知技術研磨(grinding)。
在一些實施態樣中，氧化銪、碳酸鍶及聯合氧化銪和碳酸鍶的量在約5重量百分比至約10重量百分比的範圍(以氮化鋁之量為基準計)。於一實施態樣中，組合中之氧化銪的量係於約3重量百分比至約4重量百分比的範圍(以氮化鋁之量為基準計)。於一實施態樣中，組合中之碳酸鍶量的範圍係，碳酸鍶之量為於約1.5重量百分比至約2.5重量百分比的範圍(以氮化鋁之量為基準計)。磷光體組成物中之氧化銪和碳酸鍶相對於氮化鋁的比例會影響磷光體組成物的光學性質。在一些實施態樣中，組合中之氧化銪對碳酸鍶的比係於約1：4至約4：1的範圍。在一些實施態樣中，氧化銪對碳酸鍶的比係於約1：2至約2：1的範圍。於一些實施態樣中，氧化銪對碳酸鍶的比為約1：1。
接下來的步驟中，於第一步驟形成之組合先在環境下於高溫進行燒製。燒製(firing)可包括以高溫加熱數分鐘至數小時。於一實施態樣中，係於高於約攝氏1000度之溫度進行燒製超過10分鐘。在一些實施態樣中，係於約攝氏1300度至約攝氏2000度的溫度範圍進行燒製。燒製可進行1小時至約10小時。再者，可於高壓下進行燒製以避免氮化鋁分解。可於含氫環境中進行燒製。含氫環境(hydrogen-containing environment)可包含0.5百分比的氫。可使用氫和氮之混合物，含有90體積%的氮至高達實質純氮。然而通常還原化環境(reducing environment)可含有約90體積%至約99體積%的氮。燒製環境亦可包含其他惰性氣體諸如氬等等。雖可採用多種氣體之組合，仍應考量製程設計，若使用多種氣體不會提供或是提供極少優勢，則於一些情況下較佳可為僅採用氫及氮。
在一些實施態樣中，燒製步驟可包含一或更多的子步驟，其中，子步驟中之一或多者的進行係可藉由例如採用不同的溫度或壓力及/或不同的環境。子步驟亦可包括在後續的燒製之前，於一或更多的子步驟中研磨該組合。
完成燒製步驟後，接收所得磷光體組成物，其包括氮化鋁之固溶體以及具有銪和鍶之複合氧化物。於一實施態樣中，固溶體中之氧量為至少0.4重量百分比且少於1重量百分比。在一些實施態樣中，氧量為於約0.5重量百分比至約0.9重量百分比的範圍。在一些實施態樣中，磷光體組成物中存在之銪的量為於約0.5重量百分比至8.0重量百分比的範圍。在一些實施態樣中，磷光體組成物中存在之鍶的量為於約0.25重量百分比至4重量百分比的範圍。
在一些實施態樣中，複合氧化物為 (Sr1-x Eux )O，其中，0.2 ≤ x ＜ 1。在一些實施態樣中，0.4 ≤ x ≤ 0.8。在一些實施態樣中，氮化鋁之固溶體以及複合氧化物，具有式(1-y)AlN + y(Sr1-x Eux )O，其中，0.2 ≤ x＜1以及0.005 ＜ y ＜ 0.1。在一些實施態樣中，0.01 ≤ y ≤ 0.05。在一些例子中，0.4 ≤ x ＜ 0.8以及0.01 ≤ y ＜ 0.04。
通常本文中為了簡潔論述，藉由組合氮化鋁以及氧化物或複合氧化物所形成之磷光體組成物可稱為AlN-O磷光體組成物。例如，通篇說明書中，藉由組合氮化鋁以及氧化銪所形成之磷光體組成物可稱為“AlN(Eu-O)磷光體組成物”，且如本文所述之藉由組合氮化鋁以及複合氧化物(含有銪及鍶)而形成之磷光體組成物可稱為“AlN(Sr-Eu-O)磷光體組成物”。
在一些實施態樣中，AlN(Sr-Eu-O)磷光體組成物可包括另外的活化劑離子。本文所用之用語“活化劑離子(activator ion)”係指存在於磷光體中用以形成發光中心(luminescent center)且導致磷光體發光的離子(例如，Eu2+ )。另外的活化劑離子可包括Pr、Sm、Ce、Tb、Dy、Tm、Er、Ho、Nd、Bi、Pb、Yb、Mn、Ag、Cu等等離子或彼等之任何組合。
如前文所述之AlN(Sr-Eu-O)磷光體組成物吸收近-UV(near-UV)或藍光區域之輻射且發射綠光。在一些實施態樣中，磷光體組成物於吸收約250奈米(nm)至約500 nm之波長範圍的輻射時產生發光。在一些實施態樣中，磷光體組成物吸收約300nm至480nm之波長範圍的輻射。於一些實施態樣中，磷光體組成物於吸收約350nm至400nm波長範圍的輻射時產生其最亮的發光。
AlN(Eu-Sr-O)磷光體組成物發射在約450 nm至約550 nm之波長範圍的輻射。在一些實施態樣中，磷光體組成物發射具有峰值發光波長範圍在約480 nm至約550 nm的輻射。於一些實施態樣中，磷光體組成物之峰值發光(peak emission)係在約500 nm至約540 nm之波長範圍。例如，圖3顯示含有銪及鍶之AlN(Eu-Sr-O)磷光體組成物之發射光譜，其具有在530nm之峰值發光且具有半高寬(Full width at half maximum) (FWHM)為70 nm。
本揭示內容之磷光體組成物(其包含銪及鍶)具有優點為產生高強度/亮度之發光(與習知的含有銪但無鍶之AlN(Eu-O)磷光體相比)。在一些實施態樣中，如上述實施態樣所揭示之AlN(Eu-Sr-O)磷光體組成物係產生比習知的AlN(Eu-O)磷光體組成物還亮至少約兩倍的發光(即，較高的強度)。於一些具體實施態樣中，發光強度/亮度改善至少2.5倍。
此等AlN(Sr-Eu-O)磷光體組成物可用於照明設備以產生適用於一般照明及其他用途之光。在一些實施態樣中，磷光體組成物可用於照明設備以產生用於諸如玩具、交通號誌、背光等應用的綠光。在一些實施態樣中，磷光體組成物可與其他磷光體組合使用(呈摻合物)以產生所欲之光例如白光。
本揭示內容的一些實施態樣係關於照明設備，其包括與光源輻射耦合(radiationally coupled)之磷光體材料。磷光體材料係包含如上述實施態樣揭示之磷光體組成物(例如，AlN(Eu-Sr-O))。於一實施態樣中，光源可為半導體輻射源，例如，發光二極體 (LED)光源。輻射耦合(radiationally coupled)意指來自光源的輻射傳(transmit)至磷光體材料，而磷光體材料發出不同波長的輻射。來自光源之光與磷光體材料發出之光的組合可用於產生所欲色彩發光或是白光。LED光源可基於發射約250 nm至550 nm的LED晶片。LED晶片可塗覆磷光體材料以將一些或全部來自LED晶片之輻射轉為互補色，例如綠色發光或白色發光。
照明設備或裝置之非限制性實例包括用於以發光二極體(LED)激發之裝置例如螢光燈(fluorescent lamp)，陰極射線管(cathode ray tube)，電漿顯示器裝置，液晶顯示器(LCD)，UV激發裝置，諸如於色燈(chromatic lamp)，用於背光的燈，液晶系統，電漿螢幕，氙激發燈(xenon excitation lamp)，及UV激發標記系統(UV excitation marking system)。這些用途僅用以例示而非窮盡的。
圖1說明根據本發明一些實施態樣之照明設備或燈10。照明設備10包括發光二極體(LED)晶片12、以及與該LED晶片12電性連接的導線14。導線14可包含由厚導線架16支撐的細線。於一些例子中，導線14可包括自支撐電極(self supported electrode)且可省略導線架16。導線14提供電流給LED晶片12致使其發出輻射。LED晶片12可為任何具有約250 nm至約500 nm之發射波長的半導體藍光或UV光源。更具體地，LED晶片12可為具有峰值發光波長在約300 nm至約480 nm的LED。照明設備10中，磷光體材料22係置於LED晶片12表面，且輻射耦合至該LED晶片12。磷光體材料22可藉由任何本領域已知的合適方法而沉積於LED晶片12上。LED晶片12發出的光係與磷光體材料22發出的光混合而產生所想要的發光(箭頭24所示)。磷光體材料22包含如上文所述之AlN(Eu-Sr-O)磷光體組成物。
雖然文中論述之本揭示內容的例示結構的一般討論是針對無機的LED系光源，但除非另有註明，否則LED晶片可換成有機發光結構或其他輻射源，且任何提及LED晶片或半導體者係僅為任何適當輻射源的例示。
參照圖1，照明設備10包括殼(envelope)18，其包封LED晶片12及封裝材料(encapsulant material)20。殼18可為例如玻璃或塑料。LED晶片12可被封裝材料20包封。封裝材料20可為低溫玻璃(low temperature glass)、或是熱塑性或熱固性聚合物、或是本領域已知的樹脂例如聚矽氧(silicone)或環氧樹脂(epoxy resin)。於一另外的實施態樣中，照明設備10可僅包括封裝材料20而無外部的殼18。
本領域已知照明設備10的各種結構。例如，在一些實施態樣中，磷光體材料可散佈於封裝材料中，而不是直接置於LED晶片12上。在一些其他實施態樣中，磷光體材料可塗於殼18之表面19上，而非形成於LED晶片12上方。磷光體材料係包含如前文所述之AlN(Eu-Sr-O)磷光體組成物。再者，於一些實施態樣中，照明設備10可包括複數個LED晶片。該等實施態樣並未示於圖式。關於圖1所論述之各種結構係可組合之，而磷光體材料係位於任二個或所有三個位置或是在任何其他適當位置，例如與殼分開或是整合至LED。此外，不同的磷光體摻合物可用於結構中不同的部分。
以上任一結構中，照明設備10亦可包括複數個粒子(未示)以散射或擴散所發射的光。這些散射粒子(scattering particle)通常埋在封裝材料20中。散射粒子可包括例如由Al2 O3 (氧化鋁)或TiO2 (氧化鈦)製得的粒子。散射粒子可有效散射LED晶片12所發射的光，較佳地有可忽略量(negligible amount)之吸收。
一些實施態樣係包括背光裝置，其包含表面黏著元件(surface mounted device)(SMD)型發光二極體50，例如，如圖2所示。此SMD為“側發光型(side-emitting type)”且具有於導光構件(light guiding member)54之突出部(protruding portion)的發光窗口(light-emitting window) 52。SMD封裝可包括如前文所定義之LED晶片，以及包含AlN(Eu-Sr-O)磷光體組成物的磷光體材料(如前文所述)。
磷光體材料可進一步包含另外的磷光體組成物以形成磷光體摻合物以產生所欲之發光例如來自照明設備之白光。在一些實施態樣中，磷光體摻合物可應用於白光LED (white light emitting LED)照明系統。於一實施態樣中，磷光體摻合物係包含AlN(Eu-Sr-O)磷光體組成物(如前文所述)，以及，另外的磷光體組成物。
可與本揭示內容之磷光體組成物形成非反應性摻合物(non-reactive blend)之任何另外的磷光體組成物(市售及非市售)係可用於摻合物中，且認係於本案技術範疇內。此外，可使用一些另外的磷光體，例如以實質上不同於本文所述之磷光體組成物之波長發射在可見光譜區範圍的那些。此等另外的磷光體可用於摻合物中以能客製化所得光之顏色，且產生具有改良之光質(light quality)的光。
磷光體材料包含二或更多磷光體之摻合物時，磷光體摻合物中各別磷光體之各比例係可取決於所欲光輸出之特性(例如色溫(color temperature))而有所變化。磷光體摻合物中之各磷光體組成物的相對量可以光譜權重(spectral weight)描述之。光譜權重為獲致裝置之整個發射光譜的各磷光體組成物之相對量。所有各別磷光體組成物之光譜權重量以及任何LED光源之餘漏(residual bleed)應加總達100%。如本領域技術人士所知曉，磷光體摻合物中之各磷光體組成物的相對比例可經調整，以於照明設備中摻混且應用彼等之發光時，得產生具預定CCT、CRI、及色點(color point)(ccx及ccy值)(於CIE(國際照明委員會(International Commission on Illumination))色度圖(chromaticity diagram))的可見光。 實施例
以下實例僅用於說明，且不應理解為對所請發明之範圍構成任何限制。
使用表1提供之組成以製備四樣品(1-4)。將該等組成(如下表1所列)混合在一起然後研磨(grinding)以製備四種各別混合物。各樣品中之各種組成的量亦提供於表1。針對樣品1，氮化鋁係與氧化銪及碳酸鍶混合。針對樣品2，氮化鋁係與氧化銪及氧化矽(silicon oxide)混合；針對樣品3，氮化鋁係與氧化銪及氮化矽(silicon nitride)混合；以及，針對樣品4，氮化鋁係與氧化銪混合。各混合物係於約攝氏1400度在約0.5百分比之氫的環境中燒製約5小時以製備四樣品(1-4)。樣品4僅包含銪；樣品2及3還包含矽。
如上所述製備之樣品(1-4)係利用X射線繞射(X-ray diffraction)(XRD)驗之。XRD結果顯示樣品(1-4)為純相AlN。各樣品(1-4)之發射光譜係利用激發波長405 nm而獲得。圖3顯示四樣品1-4之發射光譜。樣品(1-4)所具之峰值發光波長範圍在515nm-525nm。樣品4之峰值發光波長約520 nm。圖3清楚顯示樣品2及3(其包含Eu、Si及O)係具有比樣品1(其僅含有Eu)還低的強度，而樣品4(其係含有Eu、Sr及O)則具有比樣品1還高得多(大於2倍)之強度。發現樣品4相當的亮(所具強度與樣品1相比為超過兩倍)，峰值發光(peak emission)於約520 nm。
樣品(1及4)係進一步利用量子效率測量系統(quantum efficiency measuring system)來量測其量子效率(quantum efficiency)(QE)，於激發波長405 nm。表1進一步顯示四樣品1-4之光譜特性(spectral characteristics)。計算亦包括光源發出之任何可見光。如所示，樣品4的QE係比樣品1-3的QE還高。再者，與樣品1相比，樣品4展現改良之熱淬滅(thermal quench)結果。觀察樣品4之熱淬滅結果，與樣品1相比，係顯示提高了73%的效率(QE)(於攝氏100度)。
儘管文中僅例示及描述本揭示內容之某些特徵，但本領域中習此技藝者會想到許多修飾與變化。因此，咸瞭解所附之申請專利範圍係欲涵括落於本發明之真實精神內的所有此等修飾與變化。
10‧‧‧照明設備/燈
12‧‧‧LED晶片
14‧‧‧導線
16‧‧‧導線架
18‧‧‧殼
19‧‧‧表面
20‧‧‧封裝劑材料
22‧‧‧磷光體材料
24‧‧‧箭頭
50‧‧‧發光二極體
52‧‧‧發光窗口
54‧‧‧導光構件
在參照所附圖式閱讀以下詳細說明時會更加瞭解本發明之該等及其他特徵、態樣及優點，其中：
圖1係根據本揭示內容一實施態樣之照明設備的示意性剖面圖；
圖2係根據本揭示內容一些實施態樣之表面黏著元件(surface-mounted device) (SMD)的示意性透視圖；以及
圖3顯示根據本揭示內容一實施態樣之磷光體組成物的發射光譜，與習知磷光體之發射光譜相比較。

Claims (20)

  1. 一種磷光體組成物，其包括氮化鋁之固溶體以及包含銪及鍶之複合氧化物，其中，固溶體中之氧量為至少0.4重量百分比且少於1重量百分比。
  2. 如申請專利範圍第1項之磷光體組成物，其中，該氧量為於約0.5重量百分比至約0.9重量百分比的範圍。
  3. 如申請專利範圍第1項之磷光體組成物，其中，該固溶體無矽。
  4. 如申請專利範圍第1項之磷光體組成物，其中，銪對鍶之比為於約1：4至約4：1的範圍。
  5. 如申請專利範圍第1項之磷光體組成物，其中，銪之存在量為於約0.5重量百分比至8.0重量百分比的範圍。
  6. 如申請專利範圍第1項之磷光體組成物，其中，鍶之存在量為於約0.25重量百分比至4重量百分比的範圍。
  7. 如申請專利範圍第1項之磷光體組成物，具有峰值發光波長範圍在約450奈米至約550奈米。
  8. 一種照明設備，其包括光源以及輻射耦合至該光源之磷光體材料，其中，該磷光體材料包含如申請專利範圍第1項之磷光體組成物。
  9. 如申請專利範圍第8項之照明設備，其中，該光源包含發光二極體(LED)晶片。
  10. 一種背光裝置，其包括光源以及輻射耦合至該光源之磷光體材料，其中，該磷光體材料包含如申請專利範圍第1項之磷光體組成物。
  11. 一種磷光體組成物，其係得自： 　　組合氮化鋁、氧化銪及碳酸鍶，其中，以氮化鋁之量為基準計，氧化銪、碳酸鍶及聯合氧化銪和碳酸鍶的量係在約5重量百分比至約10重量百分比的範圍；以及 　　燒製(firing)該組合。
  12. 如申請專利範圍第11項之磷光體組成物，其中，以氮化鋁之量為基準計，氧化銪之量係於約3重量百分比至約4重量百分比的範圍。
  13. 如申請專利範圍第11項之磷光體組成物，其中，以氮化鋁之量為基準計，碳酸鍶之量係於約1.5重量百分比至約2.5重量百分比的範圍。
  14. 如申請專利範圍第11項之磷光體組成物，其中，係於約攝氏1300度至約攝氏2000度的溫度範圍進行燒製。
  15. 如申請專利範圍第11項之磷光體組成物，其中，係於含氫環境中進行燒製。
  16. 如申請專利範圍第11項之磷光體組成物，係具有氮化鋁之固溶體以及包含銪及鍶之複合氧化物，其中，固溶體中之氧量為至少0.4重量百分比且少於1重量百分比。
  17. 如申請專利範圍第11項之磷光體組成物，具有峰值發光波長範圍在約450奈米至約550奈米。
  18. 一種照明設備，其包括光源以及輻射耦合至該光源之磷光體材料，其中，該磷光體材料包含如申請專利範圍第11項之磷光體組成物。
  19. 如申請專利範圍第18項之照明設備，其中，該光源包含發光二極體(LED)晶片。
  20. 一種背光裝置，其包括光源以及輻射耦合至該光源之磷光體材料，其中，該磷光體材料包含如申請專利範圍第11項之磷光體組成物。
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