TW200805690A - Digital alloys and methods for forming the same - Google Patents

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TW200805690A
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composition
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Evelyn Hu
Angela Belcher
Xina Quan
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Cambrios Technologies Corp
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Description

200805690 九、發明說明： 【發明所屬之技術領域】 本申請案係關於具有可控組成及包括光電及機械特性之 物理特性之合金、該等合金在光電器件中之使用及製造此 等合金之方法。 【先前技術】 光電器件包括廣泛範圍之電光或光電換能器，諸如光電 二極體（包括太陽能電池）、光電晶體、光倚電阻器、雷射 器、發光二極體（LED)、光纖及其類似物。在不考慮類型 的情況下，·光電器件基於兩個基本過程（即，藉由光子吸 收建立電子-電洞對或藉由重組電子與電洞來發射光子）中 之至少一者而操作。 半導體材料具有可受光之量子機械效應影響之獨特電子 ▼結構。該等材料因此為製造光電器件之可選材料。在半 導體材料中，最上佔用帶通常被完全填充並被稱為價帶； 而最低未占帶被稱為導帶。價帶中之電子可吸收光子能量 並被激發至導帶，從而在價帶中留下電洞。當可觀數量之 f子存在於導帶中時，半導體㈣變得㈣。相反地，導 帶中之電子可與價帶中之電洞重組並引起光 受激發射。 ^ 半導體材料之光學及電學特性核大程度 料之價帶與導帶之間的 干％體材 ^ 的此里差異（"能帶隙"）決定。舉例而 建立電子·電洞對之過程期間，能帶隙為將電子自 價帶激發至導帶所需之最巧將電子自 无子此里的直接s測。當電子 121174.doc 200805690 與電洞重組時，能帶隙決定所發射之光子能量。因此，控 制能帶隙為控制光學及電學特性及光電器件之輸出的有效 方法。 能帶隙為給定半導體材料之固有特性。可藉由根據已知 方法以雜質摻雜半導體材料來調整能帶隙。或者，已建立 由兩種或兩種以上半導體組份形成之半導體合金。此合金 之能帶隙不同於半導體組份之能帶隙，且通常為組份之能 帶隙及相對量的函數。 一般而言，在建立新型合金時，允許兩種或兩種以上元 素成長為一個晶袼。更一般地，兩種二元合金（例如，
AlAs、InP、GaAs及其類似物）成長為三元或四元合金。因 此，組份之晶格匹配在減少所得合金之張力及缺陷中係重 要的。 圖1展不各種第111-¥族半導體之能帶隙能量（eV)及晶格 常數。如所說明的，兩個二元半導體合金具 有幾乎相同之晶格常數（約5.65)。其能帶隙分別為2 20 ev 及142 eV。因為匹配晶格常數，AiAaGaAs適於形成可 由AlxGai-xAs(x為合金中之AUs的原子百分比）表*之相對 較穩定之三元合金°三元合金之能帶隙為X以及純AUs及
GaAs之能帶隙的函教。士參点 此貝例成明糟由控制半導體合金之 組成來設計能帶隙的方法。 控制合金之組成展示建立具有可調光電或機械特性之新 型材料的希望°目冑，諸如AJUGawAs、ΙηΑ.χΝ及 AUGa』之半^體合金係由諸如金屬有機化學氣相沈積 121174.doc 200805690 (Metal Organic Chemical Vapor Dep〇siti〇n，m〇cvd)或分 子束磊晶法（Molecular Beam Epitaxy，MBE)之蟲晶成長技 術製造。然而，儘管存在材料之相對張力容許度及缺陷容 許度，但成長此等磊晶層仍存在技術挑戰。詳言之，該等 材料之機械穩^性及完整性歸因於張力而難以保持，此進 而限制所成長之層的厚度。組成控制亦受材料中之張力影 響。
某些半導體材料不具有將允許其藉由使用標準塊晶或蟲 晶成長技術而以敎化合物或異質結構來形成的可接受晶 格匹配。因此’設計特定能帶隙或具有特定合金組合物非 常困難，且有時藉由當前半導體技術不可能實現。 【發明内容】 本毛月七田述一種基於元素及/或二元奈米結構組份（或"奈 米組份，’）之模板形成的半導體或金屬合金。一般而今，模 板經提供或經設計以包含可控比例下且具有奈米級位點間 距離的複數個不同類型之結合位點。選擇具有對於-第-類51之不米結構組份之特定親和性的一第一類型之結合位 二而：擇具有對於—第二類型之奈米結構組份之特定親 二的；第二類型之結合位點。以一可控方式將該第一及 弟類型之奈米結構組份結合至該等模板。可組配該等 一夕_ 弟一類型之奈米結構組份形成一仿效 一夕兀素合金之新型材料。該等奈米結構組份、該等夺米 組份之尺寸及苴A^ ^ ^ 等離散夺平，且;i之佈置以及比例可經選擇使得該 丁'未組知之集合仿效一多元素合金。 I21174.doc 200805690 此外，本發明亦描述製造該等合金及使用此等合金之哭 件的方法。 寸口至之态 ，更具體言之’―實施例提供—組合物，該組合物包含： !數個模板，每-模板包含至少-第-結合位點及至少_ 弟二結合位點，兮笙一从人， ^ u弟一、纟。合位點具有對於一第一材料之一 弟 奈米粒子的一 4主6 44"人 對於-第二材料，該第二結合位點具有 ，、、之一弟二奈米粒子的一特定結合親和性， 二=等模板經選擇以按百分數計包括x[結合位點及y ::結合位點；結合至各別第-結合位點之複數個該等第 一示未粒子；結合至各別第二結合位點之複數個該等第二 =粒子；其中料模板經組配使得該第—材料與該第二 π U x.y之一化學計量比例而形成一合金。 另一實施例提供-形成—合金之方法，該方法包含：形 成具有至少-第-結合位點及至少_第二結合位點的至少 一生物模板’該第-結合位點具有對於一第一材料之一第 -奈米粒子的-特定結合親和性，該第二結合位點具有對 於-第二材料之一第二奈米粒子的一特定結合親和性；控 制該模板使得該等第-結合位點與該等第二結合位點且有 X:y(〇<X<1，〇<y<1)之一數目比；將該等第-奈米粒p 合至各別第-結合位點；將該等第二奈米粒子結合至各別 第二結合位點；及形成包含該第一材料及該第二材料之兮 合金。 Λ 另-實施例提供-包含一合金之光電器件，該合金藉由 下列步驟形成：形成複數個生物模板，每一模板具有第一 121174.doc -9- 200805690 複數個結合位點及第二複數個結合位點，該模板具有該等 第:結合位點與該等第二結合位點之—選定比例；在該生 物杈板上將複數個第一奈米粒子組份耦接至第一複數個結 口位』n組份由至少兩種不同元素構成；在該模板 上將複，個第二奈米粒子組份輕接至第二複數個結合位 點，5亥弟二組份由至少兩種不同元素構成，該第二組份之 至少-元素與該第一組份之至少一元素不同；冑等第一結 °亥等第一結合位點之數目比經選擇使得該等模板 可將第-複數個奈綠子與第二複數個奈米粒子組配為該 合金。 、另一實施例提供-包含—如上所述之合金的光電器件， 進一步假設在形成該合金之後移除該複數個生物模板。 貝施例提供一太陽能電池結構，其包含：一半導體 2 耦接至該半導體基板之感光層，該感光層包含一 口王該σ金包括：複數個模板，每一模板具有第一複數 個、。口位點及第二複數個結合位點，該模板具有該等第一 位點兵該等第二結合位點之一選定比例；在該生物模 板上耦接至第一複數個結合位點之複數個第一奈米粒子組 該第組份由至少兩種不同元素構成；在該模板上耦 2至第二複數個結合位點之複數個第二奈米粒子組份，該 第、、且伤由至少兩種不同元素構成，該第二組份之至少一 兀素與^第一組份之至少一元素不同；該等第一結合位點 與该等第二結合位點之數目比經選擇使得該等模板可將第 1數個不米粒子與第二複數個奈米粒子組配為該合金。 121174.doc 200805690 另一實施例提供一鋰離子電池，其包含：一包括鈷、氧 及b選自實質上由金、銅及銀組成之群中之低電阻率金屬 的陽>極’該低電阻率金屬與#之比例經選擇性控制而:於 4且定位於該陽極内以減小該電池的電池電阻；一陰極； 及一位於該陽極與該陰極之間以轉移鋰離子之電解液，其 :’在存在複數個模板之情況下形成銘及低電阻率金屬， 母一杈板具有具對於鈷之親和性的複數個第一結合位點及 具有對於該低電阻率金屬之親和性的複數個第位 點’用於該低電阻率金屬之該㈣合位點的數目實質上小 於用於姑之該等結合位點之數目，且具有 第 位點之一選定比例。 罘一、^口 _=施例提供一結構，編:―第一導電層；一第 :=，Γ位於該第一導電層與該第二導電層之間的 二屬二層’该金屬間層藉由下列步驟形成：形成具有至少 弟-結合位點及至少一第二結合位點之至 板，該第一結合位點具有對於一第一材料之_第_奈米粒 子的一特定結合親和性，亨_ _ ’、’、 忒弟一結合位點具有對於一第二 材料之一第二奈米粒子的一特定結八 it # Ψ Μ ^ σ " σ彳，控制該模板 :合位點與該第二結合位點具有χ:〜， -數目比；將該等第一奈米粒 結合位點；將該等第二奈米粒子結合至各別第1]= 點；及形成-包含該第-—位 【實施方式】 材抖及材料之合金。 描述具有精確控制之組成的合金。在本文中亦 121174.doc 200805690 位合金，，之此等合金為在存在模板之情況下加以組配的兩 種或兩種以上類型之奈米結構組份（例如，”奈米晶體。之 混合物。如將更詳細描述的，奈米結構組份為奈Γ級基本 組份且可為元素材料（elemental material)(包括單一元幻或 二元(包括兩種元素)材料。模板為包括特定地結合至選定 奈米晶體之結合位點的生物或非生物支架，且 合位點以約數奈米或數十奈米的距離分離。數位合^之: 成由在由結合位點之分布控制之化學計量下的奈米晶 份決定。 '' 歸因於奈米晶體之較小尺寸（通常僅幾個原子）及盆相互 之間的接近性(通常幾奈米至幾十奈米），電子不能將一個 奈米晶體組份與另-奈米晶體組份識別為離散材料。實情 為，電子行為在奈米晶體中之兩個或兩個以上不同材料: 求平均值並將該等材料感知為單—合金。因此，可藉由操 縱奈米級組份來建立具可調宏觀特性之新型材料。 、 圖2A示意地展示由兩種二元奈米晶體之第一二元 奈米晶體14(例如，InN)及8〇%之第二奈米晶體叫:如 GaN))之薄層組成的—數位合金1()。圖說明—電子％如 何感知數位合金10。自電子之觀點來看，使㈣之導帶Μ =InN之首導帶38進行平均以獲取可由in〇 2(ja〇 表示的數位 合金之導帶42。類似地，使⑽之價帶46與InN之價帶5〇 進打平均以獲取對應於InwGauN的合金之價帶54。數位 合金之能帶隙能量因此為介於純InN與GaN之能帶隙能量 之間的值。換言之，電子將合金1〇感知為具有新組：： 121174.doc • 12- 200805690 (InuGauN)之二元合金，而非兩個獨立二元組份及 GaN如以下將洋細描述的，藉由使用經設計以結合至選 定比例（例如，圖2A中之inN與GaN的20%:80%)下之兩個二 兀組份的模板可控制新組合物中之每一元素的化學計量。 此三元合金之能帶隙為個別組份之化學計量的函數。 宏觀而言，所組配的奈米晶體組份仿效具有組份材料之 $性之平均特性的新型塊材。此等數位合金因此對應於通 常在自然存在之材料中不可達到的廣泛範圍之光學、電學 及機械特性。舉例而言，兩層氮化銦鎵（InGaN)(將一層調 諧為1.7 eV之能帶隙且將另一層調譜為u…之能帶隙）可 達到用於兩層多接面電池的理論上的5〇%最大效率。具有 刀比In之InGaN之磊晶成長目前在無材料不均勻性及 低光學效率之情況下難以達成。目前，具有經特定設計及 選擇之能帶隙的材料通常難以建構，然而，根據本文中所 私述之方法’若可獲得二元奈米結構，則可容易地建構且 有任何選定能帶隙之此等層。 〃 柘因Γ ’某些實施例係針對一合金，其包含：複數個模 ’母-模板包括至少一第一結合位點及至少一第二結合 2 ’該第-結合位點具有對於第一材料之第一奈米粒子 第^结合親和性’該第二結合位點具有對於第二材料之 弟一奈米粒子的特定結合親和性， 鑌4槟板經選擇以按百 刀數叶包括X第一結合位點及第-紝人 第一姓人 及3^ 一結合位點；結合至各別 人妆机 不木日日體，結合至各別第二結 口位4之複數個第二奈米晶體； 八T邊寺枳板經組配使得 121174.doc -13- 200805690 第—材料與第二材料形成x:y之化學計量比例下的第—材 料與第二材料之合金。 圖3說明根據數位合金之組成控制的所要能帶隙之設 计。於本文中使用時，術語"數位合金”係指包括半導體、 金屬、金屬氧化物及絕緣體之任何材料之組合。如圖3中 所展示的，第一材料（例如，GaN)具有一導帶2〇及一價帶 21。導帶20與價帶21之間的距離㈣能帶隙。對於絕緣 體，能帶隙通常高於3 ev且不能被價帶中之電子克服，而 對於金屬導體，不存在能帶隙且價帶與導帶重疊。在半導 體中，如上所述，能帶隙足夠小使得價帶巾之電子可克服 能帶隙並在某些條件下被激發至導帶。圖3亦說明第二材 料（例如，InN)之能帶隙，該第二材料具有一導帶22及一 價帶23，且因此具有由兩帶間的距離们表示之能帶隙。建 立模板使其具有經使用者設計及選擇之比例（χ••力下之第一 結合位點及第二結合位點，y為第一及第二結合位點的 百分數且03^為1。第一及第二結合位點經選擇以分別結合 至第一及第二材料。模板上之第一材料與第二材料之比例 因此為x:y之化學計量比例。如由兩種組份（例如， 或InxGa^N)製成之所得數位合金將因此具有_價帶 一導帶24及一基於兩種組份之身份及化學計量之可設計能 帶隙d。 又月匕 於本文中使用時，X及y可由適當分數或百分數（Oqq， 〇<y<i)表示。舉例而言，在二組份合金（亦即， 中，若第一結合位點以組合之第一結合位點與第二、纟士合位 121174.doc -14 - 200805690 點之x=20%存在，則應瞭解，χ亦可表示為適當分數0.2。 此外，第一結合位點與第二結合位點之選定比例可由x:y 表示，此比例對應於組成所得合金之兩種材料的化學計量 比例。 圖4A說明包含包括20%:80%之選定比例下之第一結合位 點58及第二結合位點62之一支架54的模板50。第一結合位 點58特定地耦接至第一奈米晶體66，且第二結合位點62特 定地耦接至第二奈米晶體70。因此，若第一奈米晶體為 InN且第二奈米晶體為GaN，則藉由組配模板50形成之所 得合金可由In〇.2Ga〇.8N表示。 圖4B說明包含包括40%:60%之選定比例下之第一結合位 點58及第二結合位點62之支架84的另一模板80。如以下將 更詳細討論的，可使用與圖4A中所說明的結合位點及奈米 晶體相同類型之結合位點及相同相應奈米晶體。然而，第 一結合位點與第二結合位點之選定比例被調諧為40% : 60%。因此，若第一奈米晶體為InN且第二奈米晶體為 GaN，則藉由組配模板80形成之所得合金可由In〇.4Ga0.6N 表示。 因此，可藉由使用適當模板，詳言之，藉由選擇對應於 不同奈米晶體組份之結合位點的比例而以可控方式來合成 合金。由兩種或兩種以上不同材料之奈米級基本組份組成 的所得合金不受該等材料之晶格匹配或幾何形狀限制。與 合金之給定組成固有地相關聯之諸如光學、電學、磁及機 械特性之物理特性將在奈米晶體組份之相應物理特性上進 121174.doc -15- 200805690 行平均。視所要最㈣途而定，可分別基於半導體奈米晶 體及金屬奈米晶體來製備半導體合金及金屬合金，如本文 中稍後所說明的。 A.模板 • 杈板"可為提供奈米晶體可耦接至的結合位點之任何合 • 《及天然材料°於本文巾使料，模板經選擇使得可以統 計顯著之方式達成對結合位點在其組成、數量及位置方面 Φ 的精確控制。可使用基於生物及非生物之模板。 因為已證明肽序列具有對於許多不同類型之奈米晶體的 特定及選擇性的結合親和性，所以並有肽序列作為結合位 點之生物模板為較佳的。此外，生物模板可經設計以包含 預定空間關係下（例如，以幾奈米至幾十奈米分離）之預定 結合位點'該等預定結合位點尤其有利於控制數位合金之 組成。生物模板包括（例如）與肽序列融合之生物分子及生 物支架。 • 如將在下文更詳細描述的，可藉由遺傳工程對生物模板 j行操縱以在樣本上之可控位置產生特定結合位點。亦可 藉由以/丁、米級解析度對結合位點進行精確圖案化來操縱非 生物模板。 1·生物模板： 如上所述，可基於遺傳學來設計諸如蛋白及生物支架之 生物模板以確保對結合位點之類型（例如，肽序列）、其在 模板上之位置及其各別密度及/或與其他結合位點之比例 的控制。見（例如）Mao, C.B·等人，（2〇〇4) 3〇3, 121174.doc •16- 200805690 213-217 ; Belcher，Α·等人（2002) iSc/ence 296，892-895 ; Bekher，Α·等人，（2000) 405 (6787) 665-668 ; Reiss 等人，（2004) 4 (6)，1127-1132 ; Flynn，C·等 人，（2003) J. Maier· Scz··，13，2414-2421 ; Mao，C.B·等 人，（2003)尸遍义100 (12)，6946-6951，該等參考文件之 全文以引用的方式併入本文中。有利的是，此慮及控制生 物模板上之結合位點之組成及分布的能力。
在某些實施例中，生物模板按百分數計包含X第一狀序 列及y第二肽序列。因為第一肽序列對於第一材料之第一 奈米晶體的特定親和性及第二肽序列對於第二材料之第二 奈米晶體的特定親和性，可形成具有第一材料計及第二材 料之合金。更具體言之，該合金包含由第一結合位點與第 二結合位點之相對量決定之選定化學計量（x:y)下的第一材 料及第二材料。 在其他實施例中’第一結合位點與第二結合位點無需均 存在於早-類型之模板上。實情為，第—結合位點可獨佔 式地存在於第-類型之模板上，且第二結合位點可獨佔式 地存在於第—類型之模板上。第—結合位點與第二結合位 點=相對百分比（x:y)可由合金組合物中之第—類型之模板 與第二類型之模板的選定比例控制。 、 a·生物分子 在某些實施例中，生物禮 ▼, 王物杈板為諸如蛋白之生物分子。 生物分子”係指具有生物 此\ 物起源之任何有機分子。通常，吐 物分子包含經由仆璺Μ ^ 序列連接至一起之複數個次單元 121174.doc -17- 200805690 (基本組份）。每一次單元包含諸如經基、魏基及胺基之至 少兩個反應性基團，該等反應性基團致能互連該等次單元 之鍵形成。次單元之實例包括（但不限於）··胺基酸（天然的 及合成的）及核苷酸。生物分子之實例包括肽、蛋白（包括 „ 細胞因子、成長因子等）、核酸及聚核苷酸。"肽序列"係指 由肽（酿胺）鍵連接之兩個或兩個以上的胺基酸。胺基酸基 本組份（次單元）包括天然存在的以胺基酸及/或諸如p胺基酸 及高胺基酸之非天然胺基酸。此外，非天然胺基酸可為天 _ 然胺基酸之化學改質形式。”蛋白”係指具有以肽序列為特 徵之一級結構的天然或經設計之巨分子。除一級結構之 外，蛋白亦顯示決定其最終幾何形狀之二級及三級結構。 因為蛋白合成可為遺傳導向的，所以其可容易地經操縱 並經功能化以在蛋白之一級結構内之所要位置處含有所要 肽序列（亦即，結合位點）。接著可對蛋白進行組配以提供 模板。 ” • 目t ’在各個實施例中’模板為包含至少一第一肽序列 及至少一第二肽序列的生物分子。在-實施例中，模板為 原生蛋白或可經設計以具有對於至少兩種特定材料之奈米 、日日體之結合親和性的蛋白。 . 巾’生物模板為可經設計以具有對於特定 類型之奈米粒子之結合親和性且可自組配為原纖維 2-d陣列的体卩左疋 〇 現蛋白（見（例如）美國專利申請案第2005/ ^5876^虎）。伴隨蛋白為—種可容易地自組配為包括雙環 構之。午夕不同形狀並在@體表面上形成結晶陣列的蛋白 121174.doc 200805690 通常’需要三鱗酸料（ATP)AMg2、作為結晶化 、，、幻，見（例如）美國專利申請案第2〇〇5/〇158762號。在 圖圖5Β及圖6中展示數位合金可如何由伴隨蛋白形成 之實例。 及圖5Β示意地展示—具有九個次單元⑽之環形伴 通 100。一開放孔108定位於伴隨蛋白之中心。開放孔 之特徵可為包含可經遺傳設計成具有對於特定材料之太平 晶㈣特定親和性之肽序列的功能區。此外，功能區= 可决疋於其上生成晶核之奈米晶體之尺寸的明 何形狀。 〜 經由遺傳工程，結合位點（未圖示）可存在於每—或任何 人單元上。作為一貫例，圖5Α展示四個次單元且 麵！至第—類型之奈米晶體112之第-結合位點，且：個 =早70具有麵接至第二類型之奈米晶體m之第二結合位 伴隨蛋白之次單元亦可經設計以將第—結合位點呈現於 開放孔中並將第二結合位點呈現於伴隨蛋白之外部上。如 圖=中所說明的’將伴隨蛋白⑽結合至開放孔⑽中之九 個第-奈米晶體112且結合至外部124上之九個第二類型之 奈米晶體116。 原生伴隨蛋白為由14、16或顧稱為熱休克蛋白之相同 次單元構^之次細胞結構。將此㈣kDa次單元排列㈣ 至18 nm高乘15至17⑽寬之兩個堆疊環。許多種伴隨蛋白 已被編以序列且其結構資訊可用以指導遺傳操縱。一或多 121174.doc -19- 200805690 個胺基酸已經由定點突變而被改變之突變伴隨蛋白可經開 發以操縱伴隨蛋白之最終形狀及結合能力。見（例 如）McMillan A·等人，（2〇〇2) JVa/wre 夂 1，247- 252。應瞭解’伴隨蛋白之經遺傳設計或經化學改質之變 異體亦為如本文中所界定之適合模板。 在另一貝細*例中’模板為自組配為有序二維陣列且可結 合至奈米晶體的S層蛋白（見（例如）j)ietmar P·等人， ⑽fed⑽kg;; (2000) 11，100-107)。原生s層蛋白形成廣 泛範圍之細菌及古菌的最外細胞包膜組份。該等原生s層 蛋白由具有範圍為3 nm至30 nm之單位細胞尺寸的單一蛋 白或醣蛋白物質（Mw 40-200 kDa)構成。S層一般為5 nm至 10 urn厚且展示相同尺寸（例如，2至8 nm)之孔。已證明， 再結晶於固體表面上之S層蛋白或沈積於此等支撐物上之s 層自組配產物可用以誘發CdS粒子或金奈米粒子之形成， 見（例如）Shenton 等人，e (1997) 389，585-587 ;及
Dieluweit等人，&ζ· (1998) 5，1519。應瞭 解，S層蛋白之經遺傳設計或經化學改質之變異體亦為如 本文中所描述之適合模板。 在又一實施例中，生物模板為缺鐵基蛋白。缺鐵基蛋白 為缺乏水鐵礦之鐵蛋白。原生鐵蛋白用於活物種之鐵代 謝。原生鐵蛋白由24個次單元組成，該等次單元建立具有 由厚度為約2 nm之壁圍繞的直徑為約8 nm之空腔的中空結 構。空腔通常以順磁水鐵礦之形式儲存45〇〇個鐵（iii)原 子。在缺鐵基蛋白中，此水鐵礦經移除且其他奈米粒子可 I21174.doc -20- 200805690 能倂入所建立之空腔中。鐵蛋白中之次單元緊密聚集丨然 而’存在至空腔中之通道。某些通道包含結合諸如録、鋅 及鈣之金屬的適合結合位點。鐵蛋白分子在存在此等二價 離子之情況下可經誘發以組配為有序排列。使用鐵蛋= 為用以結合至奈米晶體之模板的詳細描述可發現於（例如） 美國專利第6,815,063號及第6,713,173號中。應瞭解，缺鐵 基蛋白之經遺傳設計或經化學改質之變異體亦可為如本文 中所描述之適合模板。 _在另-實施例中’模板為大腸桿菌DNA聚合酶轉次單 兀’该次單it為高二聚蛋白。總體結構採用具有約3 5⑽ 之空腔及約3.4 nm厚之壁的環形。壁之内表面包含12個短 _旋而六個β薄片形成外表面。壁内表面可經設計以引入 將捕獲或使各種材料之奈米晶體生成晶核的胺基酸或肽序 列。應瞭解’大料HDNA聚合酶之_傳設計或經化學 改質之變異體亦為如本文中所描述之適合模板。 b·生物支架 在其他實施例中，模板為一或多個肽序列所融合至的生 物支条。"生物支架”係指包含多個結合位點之複雜多分子 生物結構。在較佳實施例中，生物支架經遺傳設計以控制 融合至其的結合位點(例如，肽序列)之數目、分布及間 生物支木之“列包括(無限制)病毒粒子、噬菌體、類澱 粉纖維及衣殼。當沈積於多種固體表面上時，此等生物支 (Ί生及大&形式）能约形成有序結構。見（例 I2I174.doc -21 - 200805690 如）Flynn，C.E.等人，’’Viruses as Vehicles for Growth， Organization Assembly of Materials, Materialia (2003) 51，5867-5880 ; Scheibel，T·等人，户见45 (2003)， 100，4527-4532 ; Hartgerink，J.D·等人，PAMS (2002) 99.， . 5 133-5 138 ; McMillan，A.R·等人，waier/a/s (2002)， 247-252 ； Douglas, T. ^ A J Advanced Materials (1999) 11, 679-681 ； ^Douglas, T.^A 5 Adv. Mater. (2002) 14，415-418 ;及 Nam 等人，’’Genetically Driven Assembly of Nanorings Based on the M3 Virus,a-e o 在一特定實施例中，M13噬菌體可經設計以具有融合於 鞘蛋白上之一或多個特定肽序列。舉例而言，已證明可將 具有對於金或銀奈米晶體之結合及/或成核親和性的肽序 列引入鞘蛋白（見（例如）美國專利申請案第11/254,540號）。 在另一實施例中，類澱粉纖維可用作奈米粒子可在上面 結合並組配為有序奈米級結構之生物支架。”類澱粉纖維’’ φ 係指具有約1至25 nm直徑之蛋白纖維。在某些條件下，一 或多個正常可溶蛋白（亦即，前驅蛋白）可折疊並組配為絲 狀結構且變得不可溶。類澱粉纖維通常由聚集β絲束構 • 成，其無關於前驅蛋白之結構起源。於本文中使用時，前 - 驅蛋白可含有天然或非天然胺基酸。可進一步以脂肪酸尾 來使胺基酸改質。可轉化或組配為類澱粉纖維之適合前驅 蛋白包括（例如）RADA16(Ac-R+AD-AR+AD-AR+AD-AR+AD-A-Am)(金結合）（序列識別號（SEQ ID NO) : 1)、生 物素-R(+)GD〇)SKGGGAAAK_NH2(金結合）（SEQ ID NO: 121174.doc -22- 200805690 2)、WSWR(+)SPTPHVVTD(，)KGGGAAAK，NH2(銀結合） (SEQ ID NO: 3)、AVSGSSPD㈠SK(+)KGGGAAAK-NH2(金 結合）（SEQ ID NO: 4)及其類似物。見（例如）Stupp，S.I·等 人，PNAS 99 (8) 5 133-5138, 2002及Zhang S·等人，PNAS 102 (24) 8414-8419, 2005 。 與蛋白模板類似，生物支架亦較佳可經設計以使得可根 據某個比例來選擇性地表達及分布肽序列。 c.生物模板之組配及聚集 合金形成依賴模板之組配或聚集，此使結合至每一模板 之奈米晶體緊密地接近。在某些實施例中，可在結合至奈 米晶體之前來組配模板。在其他實施例中，模板可在組配 之前與奈米晶體結合。 諸如生物分子及生物支架之生物模板具有在溶液中或在 基板上聚集的天然傾向。某些生物模板可自發性地自組配 為高度結晶的2D或3D結構。 圖6示意地展示藉由兩種伴隨蛋白134及138之聚集而形 成之模板的一有序2D陣列130。第一類型之伴隨蛋白134能 夠結合至其開放孔146内之第一奈米晶體142。第二類型之 伴隨蛋白138能夠結合至其開放孔1 54内之第二奈米晶體 150。在此實施例中，2D陣列130包含30%第一類型之伴隨 蛋白134及70%第二類型之伴隨蛋白138，此對應於30%第 一奈米晶體142及70%第二奈米晶體150。如所說明的，所 得合金中之第一與第二奈米晶體的相對組份由該等奈米晶 體之相應模板的比例決定。 121174.doc -23- 200805690 應注意，只要選定之模板包含第一與第二結合位點之所 要比例，m無論該等結合位點存在於相同類型之模板上還 是存在於相應第一及第二類型之掇叔 _, _ 生灸糗扳上，模板亦可經沈積 或經組配以形成隨機、多晶或非晶結構。 2·非生物模板 模板亦可為無機模板，例如，矽、鍺、石英、藍寶石或 任何其他可接受材料。可將此模板耦接至 於=
份之特定親和性的適當比例之結合位點。舉例而十言所二在且 選定位置且以選定比例將結合位點（例如，諸如抗生蛋白 鏈菌素或抗生物素蛋白之蛋白）固定於無機模板（例如， 石夕）。可將奈米晶體或其他奈米粒子直接輕接至結合位 點。或者，可起初將奈米晶體耦接至結合位點之結合搭配 物（例如’用於抗生蛋白鏈g素之生物素），藉此該等奈米 晶體經由結合搭配物（例如，生物素與抗生蛋白鏈菌素）之 間的強大親和性而固定於矽基板上。 應瞭解，諸如包含官能基之自組配之單層的其他結合位 點可用以固定具有對於官能基之特定親和性的奈米晶體並 作為其模板。 “重要的是’結合位點(例如’抗生蛋白鏈菌素)應在無機 杈板上經圖案化為彼此相距幾奈米至幾十奈米以確保結合 至*亥等結合位點之奈米晶體亦適當間隔。可藉由此項技術 中之任何已知方法達成基板上之蛋白固定及圖案化。舉例 而言，可藉由奈米壓印微影術在奈米級解析度之氧化矽基 板上圖案化抗生蛋白鏈菌素，見（例如）H〇ff，JD.等人， 121174.doc -24- 200805690
Nano Letters (4) 853, 2004。 Β·結合位點 如以上所論述的，數位合金之模板形成最終由模板上之 至J兩種結合位點的性質、間距及相對比例控制。，，結合 ^ ·、έ或、、Ό 口序列”係指模板内之與模板之結合活性相關 聯或有助於模板之結合活性的最小結構元素。較佳地，結 合位點可控制將㈣至其的奈米晶體之組成、尺寸及相。 、於本文中使用時，術語"結合”及"耦接，，及其各別名詞形 式^換地用以大體指示將奈米晶體吸引至結合位點以形成 台物在本文中亦被稱為”親和性”或"結合親和性，， 的吸引之基礎力可為包括吸附及黏著之兩個實體之間的任 何穩定化相互作用。通常，相互作用在性質上為非共價 的，然而’共價鍵合亦為可能的。 通常，結合位點包含生物分子之官能基，諸如硫醇基 (-SH)、m基（-0H)、胺基（-顺2)及緩基（_c〇〇H)。舉例而 言’半胱胺酸之硫醇基有效地結合至金粒子（Au)。更通 地’結合位點為生物分子之次單元之序列且-個以上卜 基可：親和性負責。此外，構形、序列之二級結構及區二 化電何分布亦可有助於親和性之基礎力。 "特定地結合，，及，，選擇性結合”為熟習此項技術者可容易 :理:::=中之術語’當指示生物模板之結合能： 曰體在盆：/Q反應’6亥結合反應決定-種材料之奈米 曰曰體在其他㈣之奈米晶體的異質群體中之存在，而其他 材料在相同條件下不以統計顯著之方式進行結合。可藉由 121174.doc -25- 200805690 2用適當正及負控❹藉由f規地最佳化條件來決定特定 之、琴〜f之肤序列之組成經固定以建立奈求粒子基本組份 列=成，且可以隨機或有序方式將各種不同肽序列排 且右讀上。模板之混合物之組成（其中每—模板經設計 -至少-具有對於具奈米粒子基本組份中之—者之材料 的選擇性親和性的肽序列）可經選擇以產生奈米粒子基本 ^分之料組成。模板自身可以隨機或有序方式進行沈積 或可進行自組配。 、 進化筛檢方法可用以選擇具有對於特定材料之特定結合 親和性或選擇性辨識的肽序列。此技術之詳細描述可發現 於（例如）美國公開專利申請案第2003/0068900、2〇〇3/ 0073104 . 2003/0Π3714 ^ 2003/0148380^ 2〇〇4/ 〇12764〇^ 中所有该等申請案均在本發明之受讓者Cambri〇s Technologies Corporati〇n之名下。此等參考案（包括所述序 列清單）全部以引用的方式倂入本文中。 簡言之，該技術利用能夠表現多種蛋白或肽序列之嗟菌 體呈現、酵母呈現、細胞表面呈現或其他技術。舉例而 言，在噬菌體呈現之狀況下’可藉由將大量不同肽序列插 王菌體之群體中來建立噬菌體（例如，噬菌體）之 庫。詳言之，嗟菌體之遺傳序列可經操縱以在嗟菌體上提 供特定肽序列之大量複本。舉例而言，可沿Mi3嗟菌體粒 子之長度將Pvm蛋白之約3_個複本排列為有序系列。 p v m蛋白可經改質以包括可使特定目標奈米晶體形成晶 121174.doc -26- 200805690 核的特定肽序列。可將具有對於不同的特定目標奈米晶體 之較兩親和性的蛋白暴露於愈加嚴格之環境，直至可選出 具有最高親和性之—蛋白。接著可隔離此蛋白並識別其肽 序列。 ,此技術因為其允許對可特定地結合至任何給定材料之奈 米晶體之肽序列的快速識別而為強大的。此外，如以下2 更詳細論述的，一旦識別了肽序列，則可藉由遺傳工程以 可控方式將其倂入生物模板中。 可經由直接結合或，，親和性"將結合位點耦接至適當奈米 晶體。在該種狀況下，可與模板一起培養具預定組成:尺 寸的預先形成之奈米晶體且結合反應發生於適當結合位點 與奈米晶體之間。 亦有可能模板可使奈米晶體自溶液相而成核於模板上。 成核為在存在模板之情況下藉由轉化前驅物而在原位形成 奈米晶體之過程。通常，原位產生之奈米晶體結合至模板 並繼續成長。如上所述，某些生物模板（例如，諸如伴隨 蛋白及缺鐵基蛋白之蛋白）具有具可控組成及幾何形狀之 功能區。功能區因此提供結合位點及物理限制，使得成核 奈米晶體可成長為可控尺寸（由功能區之幾何形狀決定）。 藉由成核過程形成奈米粒子之詳細描述可發現於（例 如）Flynn，C.E·等人，（2003)/.71^^，.&/。13，2414_ 2421 ; Lee，S-W等人，（2002) 296，892-895 ; Mao， C.B·等人，（2003) 兄 100,（12)，6946-6951及美國公開 專利申請案第2005/0164515號中。 121174.doc -27· 200805690 表1展示已經識別具有對於大量半導體及金屬材料之特 定親和性的肽序列之實例。亦指示肽序列藉以與給定材料 相互作用之機制。 表1 肽序列 材料 結合類型 CNNPMHQNC (SEQ ID NO: 5) ZnS 成核，親和性θ’# LRRSSEAHNSIV (SEQ ID NO: 6) ZnS 成核，親和性υ’1 2 3 4 CTYSRLHLC (SEQ ID NO: 7) CdS 成核，親和性1 SLTPLTTSHLRS (SEQ ID NO: 8) CdS 成核，親和性1 HNKHLPSTQPLA (SEQ ID: 9) FePt 成核，親和性6’7 CNAGDHANC (SEQ ID NO: 10) CoPt 成核，親和性6 SVSVGMKPSPRP (SEQ ID NO: 11) LlOFePt: 成核，親和性7 VISNHRESSRPL(SEQIDNO: 12) L10 FePt: 成核，親和性7 KSLSRHDHIHHH (SEQ ID NO: 13) L10 FePt: 成核，親和性7 VSGSSPDS (SEQ ID NO: 14) Au 成核，親和性8 AEEEED (SEQ ID NO: 15) Ag ’ C〇3〇4 成核，親和性9 KTHEIHSPLLHK (SEQ ID NO: 16) CoPt 親和性 EPGHDAVP(SEQIDNO: 17) Co2+ 成核，親和性11 HTHTNNDSPNQA (SEQ ID NO: 18) GaAs 親和性12’13
121174.doc •28- 1 tlynn， C.E·等人，"Synthesis and organization of nanoscale II-VI semiconductor materials using evolved peptide specificity and viral capsid assembly/1 (2003) J. Mater. Sci.，13, 2414-2421。 2
Lee，S-W 等人，"Ordering of Quantum Dots Using
Genetically Engineered Viruses，" (2002) Science 296? 892-895 〇 3
Mao，C.B.等人，"Viral Assembly 〇f Oriented Quantum Dot Nanowires，"（2003) PUS，第 100卷，第 12號，6946-6951。 4 US2005/0164515 200805690 6Mao，C.B·等人，"Virus-Based Toolkit for the Directed
Synthesis of Magnetic and Semiconducting Nanowires，" (2004) 303, 213-217。 7Reiss，B.D.等人，’’Biological route to metal alloy ferromagnetic nano structuresM (2004) Nano Letters 4(6)， 1127-1132 。
8Huang5 Υ·等人，’Trogrammable assembly of nanoarchitectures using genetically engineered viruses” (2005) Nano Letters 5(7)，1429-1434。 9美國專利申請案第No. ll/254,540號。 nLee，S-W.等人，nCobalt ion mediated self-assembly of genetically engineered bacteriophage for biomimic Co-Pt hybrid materiar’jBz.omaeromo/eczz/a (2006) 7(1)，14-17 o 12Whaley? S.R.等人，"Selection of peptides with semiconductor binding specificity for directed nanocrystal assembly11 (2000) Nature, 405(6787), 665-668 〇 肽序列 材料 結合類型 DVHHHGRHGAEHADI(SEQIDNO: 19) CdS、 ZnS、Au 成核，親和性14 KHKHWHW (SEQ ID NO: 20) CdS 親和性15 RMRMKMK(SEQIDNO:21) An 親和性15 PHPHTHT(SEQIDNO:22) ZnS 親和性15 CSYHRMATC (SEQ ID NO: 23) Ge位錯 親和性16 CTSPHTRAC (SEQ ID NO: 24) Ge位錯 親和性16 LKAHLPPSRLPS (SEQ ID NO: 25) Au 親和性9 nUS2003/0148380 14US2006/0003387 I21174.doc •29- 200805690 engineering Langmuir 21 15Peelle，B.R·等人，"Design criteria f〇r inorganic material-specific peptides，，（2005) (15), 6929-6933 〇 16美國臨時專利申請案第60/620,386號。 C.奈米晶體
奈米晶體、”罝子點”或”奈米粒子"一般係指數位合金 之奈米級基本組份。奈米晶體為（通常）無機材料之大量原 子的聚集體或叢集。於本文中使用時，奈米晶體通常在直 徑上小於10 nm。更通常地，奈米晶體在直徑上小於5 或在直徑上小於i nm。該等奈来晶體可為結晶、多晶或非 晶的。 如上所述’至少兩種不同組合物(材料)之奈米晶體被結 合至模板或置於聚集狀態以形成合金組合物。在某些實施 例中’奈米晶體可為元素材料，包括金屬及半導體。在其 他實施例中’奈米晶體可為二元材料，該材料為具有兩種 元素之穩定化合物或合金。
奈米晶體之組成因此可由式AmBn表示，#中，A及B為 單一元素。字母表示奈米晶體中之的各^ :分數，且被界定為㈣1;。把―1;條 ^細不同時為0。當η為叫，奈米晶體為元素 / ^與η均不為0時，奈米晶體為二元化合物H 類似地’不同或第二材料之奈米晶體可由式二 其中C及D為單一元音日Ώ Pq表不， 早兀素且p&q具有值〇分幻〇<q<] ‘ p+q=i ;其限制條件為不同時為〇。 — 12II74.doc -30 - 200805690 於本文中使用時，m&n(或p&q)為各別原子百分數（原 子％)且對應於二元化合物中之人與：8之化學計量比例。以及 η(或P及q)亦可呈適當分數之形式。舉例而言，具有5〇% A 及50/。B之—元化合物可由a〇5B。5表示。應瞭解，儘管將 ni及η界定為適當分數或原子百分數，但瓜與n均要求 〇Sm^l且’ AmBn之二元化合物亦可以含有整數之式 表現。熟習此項技術者容易認識到，&等式僅為相同組成 之不同表現。舉例而言’可將A〇5B〇5表現為ab、A办或 asB5或任何數目之表現，只要八與B(mw)之化學計量比例 保持相同。因此應認為此等表現係Απ3η的等效組成。 1 ·兀*素材料（η=0 ) 適合金屬元素包括：Ag、Au、Sn、Zn、Ru、pt、pd\ Cu、Co、Ni、Fe、Cr、W、Mo、Ba、Sr、Ti、則、τ&、 Zr、Mn、Pb、La、Li、Na、K、Rb、Cs、巧、以、Mg、 〜則、叮、取、1111、1¥。適合半導體元素包括^及 Ge 〇 在某些貝靶例中，可使元素材料之奈米晶體與不同元素 材料成為合金以形成二元合金。在其他實施例中，可使元 素材料之奈米晶體與二元化合物成為合金以形成三元人 金。 ° 2·二元材料（m#0且n/0) 二元材料為具有兩種元素之穩定化合物。在某些實施例 中，二元材料或二元化合物為金屬的，包括諸如cu&Ni、 Sn及In及其類似物之兩種金屬元素。 121174.doc -31 . 200805690 在其他實施例中，二元材料為半導體化合物。通常，當 A為第IIIA族元素（例如，A1、Ga、In或TI)時，B為第VA族 元素（例如，N、P、As或Sb)。當A為第IIB族元素（例如， Zn、Cd或Hg)時，B為第VIA族元素（0、S或Se)。已知具有 穩定組成之許多二元半導體，包括（無限制）AlAs、A1P、 AIN、GaAs、GaP、GaN、InAs、ZnSe、CdS、InP及 InN及 其類似物。 在某些實施例中，在模板上組合第一二元材料（AmBn)與 第二二元材料CpDq以形成四元合金，其中所有四種元素 A、B、C及D為不同元素。在其他實施例中，B與D為相同 元素，且第二二元材料可由CpBq表示。所得組合物因此為 包含A、B及C的三元合金。 金屬及半導體奈米晶體可自（例如）Quantumsphere，Inc· (Santa Ana，C A)、Invitrogen (Carlsbad，C A)及 Nanoprobes (Yaphank，NY)購得。其亦可藉由此項技術中已知之方法製 備，例如，藉由溶膠-凝膠技術、有機金屬前驅物之熱解 及其類似方法。可獨立於模板而製備此等預先形成之奈米 晶體，且可經由特定親和性將該等奈米晶體耦接至模板之 適當結合位點。舉例而言，預先形成之奈米粒子可直接結 合至結合位點，該結合位點通常為經篩檢及識別用於該特 定奈米粒子之肽序列。或者，可用諸如生物素之所要結合 劑表面改質奈米粒子，可經由生物素與抗生蛋白鏈菌素之 間的強大且特定之親和性將該結合劑耦接至結合位點（例 如，抗生蛋白鏈菌素）。 121174.doc -32- 200805690
在其他實施例中，可自溶液相使奈米晶體成核。成核為 在存在模板之情況下藉由轉化前驅體而在原位形成奈米晶 體之過程。通常，原位產生之奈米粒子結合至模板並至少 部分地成長於模板之功能區内。前驅物通常為最終形成奈 米晶體之元素的可溶鹽。舉例而言，CdS之奈米晶體可自 含有Cd2+及S2·之溶液成核。藉由成核過程形成奈米粒子之 更詳細描述可發現於（例如）Flynn，C.E·等人，，’Synthesis and Organization of Nanoscale II-VI Semiconductor Materials Using Evolved Peptide Specificity and Viral Capsid Assembly/1 (2003) J. Mater. Sci.} 13, 2414-2421 ； Lee, S-W 等人，"Ordering of Quantum Dots Using GeneticallyEngineeredViruses，”（2002)iSWe/?ce 296，892-895 ; Mao，C.B.等人，"Viral Assembly of Oriented Quantum Dot Nanowires，’’（2003) P见，第 100卷，第 12 號，6946-6951 及 US2005/01645 15 中。 D.合金 如以上所論述的，藉由控制模板上之第一結合位點與第 二結合位點之相對量（x:y)，第一材料之第一奈米晶體與第 二材料之第二奈米晶體可經調節以形成合金。詳言之，在 第一材料為由AmBn表示之化合物且第二材料為由CpDq表示 之化合物之情況下，所得合金可由（AmBn)x(CpDq)y表示， 其中， 〇<m<l ； 0<η<1 ； m+n=l ；且 〇<ρ<1 ； 〇<q<l ；且p + q=l，其限制條件為m與n不同時為 121174.doc »33- 200805690 〇，且P與q不同時為〇。 在某些貫施例中，A、Β、C及D彼此不同且所得合金為 四元合金。 ” 在其他實施例中，A、B及C彼此不同，且相同， 且所得合金為三元合金。 在其他實施例中，n==q=〇，且所得合金為二元 或 Αχ(ϋΐ·χ(當 X + yy 時)。 可藉由‘擇適當奈米晶體組份並藉由控制模板上之相應 結合位點之相對量來達成具有多種組成之合金。 牛例而σ，在存在按百分數計提供與InN特定地結合之χ 結合位點及與㈣特定地結合之丫結合位點之模板的情況 下，InN及GaN可經選擇作為奈米晶體組份以形成 (InN)x(GaN)y4inxGayNx+y之合金。因為x+y=i，所以所得 合金亦可由InxGa^N表示。因此，可藉由控制各別結合位 點之量來獲取具有多種能帶隙之合金。此等合金之形成不 受晶格匹配限制。更具體言《，因為在分子水準上自奈米 級基本組份（奈米結構組份）建置合金，所以通常與磊晶成 長相關聯之張力及缺陷並無意義。 對應於可用能帶隙之其他合金包括（例如）GaASxPi4由 GaP 與GaAs形成）、GaxInixP(由 Gap 與 Inp形成）、An, (由 A1P與 InP形成）及 AlxGa^xAsyPi.y(由 A1P與 GaAs形成）。 E·製造數位合金之方法 其他實施例描述製造合金之方法，該方法包含： 選擇按百分數計具有X第一結合位點及y第二結合位點 121174.doc _34- 200805690 (〇<χ<ι，〇<y<〗）的生物模板 u丨、， 〜 弟一、拍$、位點具有斜认结 :之第-奈米粒子的特定結合親和性，第二結a ' 一 有::：弟一材料之第二奈米粒子的特定結合親和性. 將弟一奈米粒子結合至各別第-結合位點’· 將弟二奈米粒子結合至各别第二結合位點；及 合：成包含x:y化學計量比例下之第一材料與第二材料之 第-材料為由认表示之化合物
一 〜衣不之化合物，楚 =r/，pDq表…b合物，所得合金可*(从侧. ; OSnSl，· rn+n=l ;且 —H ’且P+q—1，其限制條件為m與n不同時為 ’且ρ與q不同時為〇。 …、他貝〜例中’選擇生物模板包含藉由遺傳操縱來設 模板。詳言之’可藉由設計生物模板以在模板上以 預定位置—、間距及數量表現第—結合位點（例如，第一狀 序列）及第二結合位點（例如，第二肽序列）來完成對生物模 板之控制。 在較佳實施例中，生物模板為蛋白。例示性蛋白包括 (無限制）伴隨蛋白或其經遺傳設計或經化學改質之變異 體、S層蛋白或其經遺傳設計或經化學改質之變異體、缺 鐵基蛋白或其經遺傳設計或經化學改質之變異體或大腸桿 菌DNA聚合酶ΙΙιρ次單元或其經遺傳設計或經化學改質之 變異體。 ' 121174.doc -35- 200805690 在其他實施例中’生物模板為與第一肽序列及第二肽序 列融合之生物支架。如以上所論述的，生物支架可為（例 如）病毒粒子、噬菌體、類澱粉纖維或衣殼。 圖7說明製造數位合金之方法，其以已經設計具有引起 . 仿效AlxGai-xAs之三元化合物之材料的形成之所要比例之 . 結合位點的模板151開始。模板151具有具對於奈米晶體 156(在此實例中為A1As)之親和性之第—複數個結合位點 _ I52。杈板亦含有具有對於奈米晶體158(在此實施例中為
GaAs=親和性之第二複數個結合位點…。第—結合位點 15 2與第二結合位點! 5 4之比例經選擇以達成所得合金之所 要組成。舉例而言，M13病毒可經遺傳改質以在病毒之外 部鞘蛋白上之特定位置處具有用於此等或其他選定奈米晶 體之結合位點（例如，肽序列）。接著將模板i5i暴露於具有 二元化合物AlAs之複數個奈米粒子的流體。
AiAs奈米粒子可選擇性地將其自身黏附至模板151之各 # 別結合位點152且不黏附或附著至結合位點154。亦將模板 151暴露於#中具有GaAs奈米粒子之流體且奈米粒子 冑其自身黏附至結合位點154。在某些實施例中，需要具 有分離液體溶液中之流體且將模板相繼暴露於該等流體， 而在其他實施例中，可將模板同時暴露於其中具有兩種二 元組份之單一液體溶液。 •圖8及圖9說明根據一實施例之形成三元化合物材料的各 個步驟。在圖8中所展示之步驟中，如先前關於圖7所說明 並解釋地’提供諸如一模板168之任何可接受基板。模板 121174.doc -36· 200805690 168上具有複數個結合位點164及〗67，該等結合位點I"及 167具有對於所要奈米晶體組份之各別親和性。待形成數 位合金之奈米晶體組份可具有任何所要元素組成。在經提 供用於圖8至圖】！之實例中，奈米晶體組份為諸如碰及 GaN之二元組成，結合位點需要足夠接近以自電子看來形 成連續材料。鄰近結合位點之間的間距通常為約幾奈米至 幾十奈米。肖合位點164與167之比例經選擇以提供二元組 份160及二元組份162的所要數目之組份。因此，模板I" 經設計以含有可選擇性地附著至各別奈米晶體之不同結合 位點。此外’結合位點彼此間隔若干奈米（例如，小於⑽） 以便提供連續材料。 提供一溶液’該溶液具有均勾分餘其中之複數個奈米 晶體160及162。奈米晶體可呈奈求粒子、奈米柱之形式或 任何其他可接受之形式。在一實施例中，提供存在兩種奈 米明體之/谷液。或者’可提供兩個分離溶液，每一溶 液存在均勻分散之奈米晶體。將複數個模板⑹置放於含 2米晶體之溶液中。可使用此項技術中熟知之技術而在 至溫下混合溶液並使其含有適#ρΗ平衡，以使得模板 :: 的可沈積複數個模板159或使其自組配於基板上 以提供-層合金’該層合金之可控組成對應於所要物理特 性。 >若奈米晶體處於兩個分離溶液中，則將模板168置放於 弟一洛液中並將其混合直至用於該特定奈米晶體之結合位 點已變得附著至溶液中之適當奈米粒子，且接著將模板 121174.doc -37- 200805690 168自第一溶液移除並置放於含有第二奈米晶體160之第二 溶液中，且繼續混合。 當將此模板暴露於具有由具有對於各別結合位點之親和 性之材料構成的奈米粒子或量子點之溶液時，材料將結合 至模板，此可形成材料之有序陣列，使得最終模板168仿 效具有各別比例下之三種不同元素之三元合金而非兩種不 同二元化合物。奈米晶體、量子點及奈米粒子之使用允許 此等奈米級材料之模板形成，此等奈米級材料將為物理、 化學及電學目的而仿效三元合金。 模板168可經建構以建置具有不同組成之許多不同合 金。舉例而言，pVIII蛋白可經設計具有用作模板之特定 肽序列。用以提供對於諸如ZnS或CdS之各種半導體奈米 晶體之選擇性親和性及鏈接的肽序列為已知的或可由已知 方法篩檢並識別。舉例而言，已知pVIII蛋白上之A7及Z8 肽用以辨識及控制ZnS之成長而J140提供對CdS之選擇性辨 識。見ΡΛΜ& 2003年6月10曰，第100卷，第12號之Mao等 人的"Viral assembly of oriented quantum dot nanowires"及 J. Mater. Chem·，2003 年第 13 卷，第 2414-2421 頁之 Flynn等 人的 ’’Synthesis and organization of nanoscale II-VI semiconductor materials using evolved peptide specificity and viral capsid assembly"，該等文件之每一者以引用的方 式倂入本文中。 使用不同肽組合之其他模板可用以建立用以形成具有 In、Ga、Al、As、N、P及二元組合物中之各種其他元素 121174.doc -38- 200805690 之組合物以仿效二元或四元化合物的基板。 如圖10及圖11中所說明的，該技術之一有利之處在於完 全相同之一兀組份可用以藉由使用相同奈米粒子而建立具 有不同能帶隙之不同三元化合物。如圖10中所說明的，提 供一具有結合位點167與結合位點164之第一選定比例的模 板161。在所展示之實例中，存在用於每兩個結合位點 之八個結合位點167。當將模板161暴露於具有InN 16〇及 GaN 162之複數個奈米/粒子之液體溶液時，各別奈米粒子 結合至結合位點（該等結合位點具有對於各別奈米粒子特 定親和性），從而建立之最終組成。 圖Η說明相同結合位點164及167經設計以具有相對於彼 此之不同比例的不同模板163。在此實射，、结合位點 具有與結合位點167之3:7或3〇% : 7〇%之比例。因此，合 將模板！63暴露於具有二元奈米粒子之相同液體溶液時： 不同比例之奈米晶體黏附至模板。在奈米粒子為_及 GaN之h况下’將形成具有Ιη。咖。小之特性的最終组 成。可在存在模板之情況下形成任何所要比例之奈米晶體 組份，⑶進而控制諸如Inc35GaQ65N#之 物。 F.應用 本文中所描述之合金組合物對應於經由多組份合金化或 化合之習知方法所不能達到的 一播 …了用先學、電學及機械特 性。在这傳設計給定生物模板 娌穴技術驅動下，可藉由 控制對應於各別奈米晶體組份的 供伋上之不同結合位點來 121174.doc -39- 200805690 獲取具有高度可定製組成之合金。 因此，各個實施例係針對利用本文中所描述之合金組人 物的器件。 1·光電電池或太陽能電池 太陽輻射提供約〇·4 eV至4 eV光子範圍内的可用能量。 • 諸如光電電池之光電器件可收集此範圍内之某些光子能量 並將其轉化為電能。通常，光電器件基於具有與給定光子 φ 能量匹配之直接能帶隙的半導體材料。藉由吸收光子能 ΐ，價帶中之電子可被激發至導帶，此處電子可自由遷 移。類似地，在價帶中產生電洞。此等電荷載子（例如， 電子及電洞）之遷移形成電流。 目前可獲得之半導體材料之能帶隙僅對應於太陽輕射之 廣泛範圍内的較窄部分。纟有半導體之能帶隙以下之能量 2光將不被吸收或不被轉化為電能。具有能帶隙以上之能 量的光將被吸收，但快速建立之電子_電洞對重組並以埶 • 之形式損失能帶隙以上的能量。舉例而言，基於結晶石夕之 光電電池具有低於大多數光子能量的約u 之直接能帶 隙。基於石夕之太陽能電池因此至多具有約25%之效率。 ’目此，現存光電電池具有由半導體材料外加之固有效率 -限制。目前，尚未發現可盘 不知兄Γ與太阮輻射之廣泛範圍完全匹配 之半導體材料。 已藉由使用具有不同能器尬^ f隙之半導體之堆疊來尋求較高 政率’此提供具有一哎冬4 次夕個接面之太陽能電池。已在過去 十年間開發了由兩種半導髀 _ Ga〇 5In〇 5p/GaAs及三種半導體 121174.doc 200805690
Ga°.5ln°.5P/GaAs/Ge形成之堆疊。此等多接面電池利用 Ga〇.5In0.5P、GaAs及&之相對良好的晶格匹配。通常，在 -有不同’且成之層的多接面電池中’晶格匹配在製造低缺 陷或無缺陷晶體中為關鍵性的。晶體缺陷負面影響半導體 之光子特m為缺陷捕獲電荷載子並限制可獲取之電流 及電壓。因此’多接面電池通常受普遍缺乏可以低成本整 合之適當半導體材料之限制。
近來貫現了三το合金（InxGaixN)可用作全譜太陽能電池 之基礎，見美國公開專利中請案第細侧18451號，但在 成長InxGai_xN之良好㈣之^層中仍存在許多技術挑 戰0 本文中所描述之半導體合金藉由在存在模板之情況下之 成份控制而提供可調能帶隙，而與晶格及極性匹配無關。 建立具有對應於太陽輕射之整個#圍之能帶隙的合金組合 物係可能的。 圖12A及圖12B說明藉由使用根據本發明之原理的數位 &孟之陣列所構成之太陽能電池丨74。太陽能電池丨Μ由具 有如本文中所描述而製成之三層定製數位組合物的半導體 材料構成。太陽能電池174在其侧面區域上具有電極182。 在貝鉍例中，將由南度摻雜半導體或某種其他接觸材料 構成之低電阻電層耦接至太陽能電池174之頂部區域中的 電極。在此項技術中亦已知使用GaAs基板作為導電電極被 黏附至的基底材料以便完成用以自太陽能電池產生電的電 路，且即使未圖示於諸圖中，此等結構亦屬於本發明之使 121174.doc •41 - 200805690 ’圍内6知GaAs層單獨用以在暴露於陽光時以】6〇/。至 25%之範圍内的效率（可達成2〇%至25%之效率）來產生電。 可藉由使用如本文中所揭示之結構實質上改良此效率。 士圖12A中所展π，形成由藉由使用先前關於圖7至圖u .戶斤說明的本文中所揭示之方法建構之複數個數位合金構成 * &太陽能電池。將基於圖7至圖11之原理所建構之數位合 金模板之一層或較大陣列形成為三個分離層176、178及 Φ I80。層176中之奈米組份之比例經選擇以仿效具有
InX3Gay3N之特性的三元化合物。當暴露於陽光時，此材料 將具有所要能帶隙及電特性以自肖由層178及18〇產生之頻 率不同之頻率的陽光產生電。因此，層176將自與由層 =180提取之光頻率的部分不同的光頻率之部分提取能 量，從而產生太陽能電池174之較高總效率。 類似地，鄰近於層176且在層176之頂部上將層178及18〇 形成為單一結構。此等層亦由InN與GaN之完全相同之二 • 元化合物（但不同比例）的複數個二元奈米晶體構成。化合 物之各別比例經改變以仿效具有光電特性之四元化合物以 自太陽光譜之不同部分提取能量。由於使用相同二元材 •料，因而在某些結構中有可能結晶晶袼結構將為相容的且 可在相同結晶結構中並彼此實體接觸地形成鄰近層178及 180各具有元素之略微不同比例之三、四或五層半導體 提供非常有效之太陽能電池。 如圖12A至圖12B中所展示的，一太陽能電池174當然可 由使用本申δ青案中所揭示之奈米晶體或奈米粒子之任一組 121174.doc -42- 200805690 一、夕種不同數位合金構成。舉例而言，用於層17 6、17 $ 及180中之任一層的數位合金可包括包含諸如p、ai、 石西化録、碲化録及其他材料之額外元素的化合物。本發明 之一優勢在於，不同組份無需具有類似晶格常數且可不在 ^ 標準條件下成為合金或彼此化學結合。舉例而言，可根據 ’ 本文中所，述之原理藉由使用沿模板彼此鄰近之結合位點 將GaP形成為與InSb*InAs相同之數位合金。由於此等材 _ 料/、有大大不同之晶格常數，因而在習知電池中之相同基 板中形成該等材料為困難或不可能的。然而，基於對於結 a位點之親和性而非基於晶格匹配或其他限制而以選定比 例、、Ό 5至模板的奈米晶體之模板形成允許具有不同晶格常 數及不同特f生之材料組合為數位合金。因此，在一實施例 中’圖12A之太陽能電池之數位合金可包括晶格常數彼此 間隔大於0.3 A至0.5 A(見圖1中之圖表）或在某些情形下彼 此刀離大於1 A且仍被提供於藉由使用根據本發明之模板 # 形成的半導體材料中之數位合金之同一層中的材料。 圖12B說明根據另一實施例之太陽能電池的不同建構。 在此建構中，電極182位於電池174之頂部及底部上，而電 極184位於各別層186、187與188之間。在圖ΐ2β之太陽能 電池中，頂部層186可為諸如GaN之標準二元材料，該層 下為具有與最上層186不同之能帶隙特性的兩個或兩個以 上層187及188。在圖13中說明圖12A及圖12B中之各個層 的操作。 如圖13中所展示的，示意性地表示為174之太陽能電池 121174.doc -43- 200805690 :、有射於其上之陽光。陽光具有跨越寬廣光譜之多個頻 二、最頁°卩材料180具有一第一能帶隙eg1並基於該第一能 π隙eg1針對陽光而調諧至的頻率在第一頻率下產生電。 苐一材料178具有一特定地調諧之能帶隙Eg2以自與材料 ^ 18〇不同之頻譜提取能量。此能帶隙Em因此可有效地產生 • 頜外電力，從而大大提高太陽能電池174之總效率。表示 為176之p返後層（一或多個）具有在此實施例中小於層no及 _ 78之此▼隙的不同能帶隙，並基於光譜之不同部分產生 “ 攸而進步長:南太陽能電池174之總效率。可將電 產生於圖12B中所展示之一負載19〇，且可將類似電路置放 於連接至電極182之圖12A之太陽能電池，為簡明起見未圖 示該負载。 圖14說明呈可根據本文中所揭示之原理使用之複數個奈 米柱之形式的奈米晶體。可使用本文中所說明之技術提供 一基板192作為模板。奈米晶體由各種奈米柱形成，每一 • 奈米柱具有不同光電特性。第一複數個奈米柱194具有第 一能帶隙。第二複數個奈米柱196具有第二能帶隙，而第 三複數個奈米柱198具有第三能帶隙。在模板192上提供用 於此等奈米晶體中之每一者的特定結合位點。模板192因 此在單一模板上具有彼此鄰近的各具有不同光電特性之多 種奈米柱。在圖15中展示此組合物之一使用，其中模板 192被浸潰於導電材料内用以充當太陽能電池中之電極。 亦可提供一頂部電極191。入射於組合物15〗上之陽光將自 不同奈米柱194、196及198中之每一者分別產生電力。此 121174.doc -44- 200805690 等奈米柱中之每一者經定製設計以具有不同能帶隙並因此 自太陽光譜之不同部分產生電。 因此，材料之單一層經形成以提供非常有效之太陽能電 池。由於奈米柱處於奈米晶體範圍内，所以材料之此層可 極溥。在某些實施例中，形成奈米柱194、196及198之奈 米曰曰體具有乾圍為6至1〇奈米之寬度及範圍為至肋〇奈 米之長度此等尺寸對應於基於諸如已在本文中論述並在 以引用的方式倂入本文中之文章中揭示的Mi3或嗟菌體之 生物病毒的模板之尺寸。因此，可提供能夠使用太陽光譜 中可獲得之所有頻率自陽光產生電的具有小於奈米 2總厚度的太陽能電池199。若需要進一步改良效率，可 2仃於圖14及圖15中所展示之奈米晶體提供呈具有不同能 2隙之奈米柱之形式的額外類型之奈米晶體，奈米柱之每 Y群自光譜之不同頻率吸收陽光並基於所吸收之陽光產生 電圖14及圖15之結構的另一優勢在於，所有陽光同等入 ^於每-奈米柱上而不必在到達最底部層之前穿過各個 曰。因此’可藉由使關14及圖15之結構獲取甚至更高之 產生電的效率。 2·鋰離子電池 =本發日w合金㈣—使料使用於圖 常中^示之輯子電池。鐘電池具有陽極及陰極，陰極通 且陽枉#在其中之經原子的各種石墨為形式而包括碳， 在 次某種其他金屬氧化物。存在 車乂長哥中内具有實質上較低 、电丨丑及苹乂阿產生能力的鋰離 12I174.doc -45- 200805690 子電池將係有利的。困難之一在於目前使用之材料且有有 限導電性，且有助於用作鐘離子電池中之陽極或陰極之特 性並不有助於電流之低電阻轉移。 根據本文中所揭示之實施例，可在鐘離子電池中形成且 有添加至陰極或陽極或該兩者之高度導電性金屬的數位二 Γ急劇地增加㈣子電池之導電性、電流產生及使用壽 命。
金（Au)為高度導電性金屬。若在陰極或陽極中提供過多 Au原子或Μ奈米晶體’則將損害鐘離子電池操作。夢 由使用目前已知之建構及合金技術，難以添加諸如^之全 屬的僅少數料，且難錢該等原子適#_並處於恰當 比例以增加導電性而不干擾電池之電產生能力。舉例而 言，已知產生AuCo分子。然而’若將電池中之所有c〇結 合至相應Au原子，則實質上損害鋰離子電池之操作。 根據本文中所教示之原理，可提供如與。之選定比 例，該選定比例將實質上增加電池之導電性及電流產生能 力而不損害鐘電地之操作特徵。圖16說明具有用於Au之奈 米晶體及Co之奈米晶體的選定比例之結合位點的模板 202。比例經選擇以具有非常少的Au之奈米晶體以提供增 加之導電性而不干擾電池之操作。 圖16及圖17說明可用作具有對於單一元素之不同奈米晶 體的親和性之基板的兩個不同模板2〇2。在圖16至圖以之 貝例中，形成具有具對於區域206處之之親和性的蛋白 及具有對於區域204處之Au之親和性的蛋白之基板2〇2。區 121174.doc -46- 200805690 域206與204經相互鏈接以形成一連續模板2〇2。區域2〇6與 204之比例經選擇以在最終組合物中特定地獲取所要合 金。然而，可能難以提供具有冶金技術中之（：〇與入11之特 定比例的化合物或合金，使用具有吸引特定元素之奈米粒 子並具有對於該等奈米粒子之親和性的不同蛋白之模板 2〇2能夠達成具有特定所要量之經設計之比例的之建 構。在圖16之實例中，比例為(3〇與八11之約6:1，而如圖17 中所展示，藉由使用不同長度之蛋白可容易地獲取不同比 例。 圖18說明藉由在薄膜中之特定位置處引入高度導電性金 原子而具有電極之降低電阻率的鋰離子電池。藉由使用如 先前已描述之經設計之蛋白將此等金原子附著於薄膜中。 在圖16及圖17之實例中，模板2〇2結合至由單一元素製 成之奈米晶體。單一元素可為諸如Au、Ag、c〇、Li、c之 金屬或許多半導體中之任一者。亦可建構具有用於某些位 置處之個別元素及用於其他位置處之二元化合物的結合位 點以提供藉由使用標準合金及/或分子組合方法不能獲取 的選定比例之三元化合物。
3. LED 本發明之另一實施例將涉及發光二極體之改良的色彩控 制。 圖19說明一根據本文中所揭示之實施例的led 。 LED包括在一第一半導體區域224處之陽極及一第二半導 體區域226處之陰極’ 一接面232位於該第一半導體區域 121I74.doc -47- 200805690 224與該第二半導體區域226之間。將各別電極222耦接至 由導線228及230連接至一電源％的二極體之末端。當跨越 接面232處之空乏區域232供應功率時，根據熟知用於發光 二極體之原理自二極體發光。 根據本文中所論述之原理，光之色彩可經特定地設計而 為所要波長。此可藉由選擇將存在於陽極224及陰極226中 之奈米晶體及其各別比例來完成。 目前，藉由改變晶片之半導體組成來達成不同色彩。 http://www.oIympusmicro.com/primer/lightand^ ledsintro.htm卜舉例而言，"視合金組合物而定，第ιπ族 氮化物器件達成範圍自1.9 eV氮化銦至3·4 eV氮化鎵（GaN) 至6.2 eV氮化鋁之能帶隙。發射波長· ··…作為InGaN活性層 中之銦含量的函數而自紫色至綠色（39〇 nm至52〇 nm)變化。 ”httP://oemagazine.eom/fromTheMagazine/jul〇i/〇ndispiayhtmr 光之色彩視半導體晶片之化學組成而定。 導致較短波長之較高能量光的較小原子通常具有自金剛 石結構得來之鋅混合物或纖鋅礦晶體結構。某些常見組 伤· GaAsJVx、GaxInuJP、AlJinJ、AlxGayInzP、GaxInKXN。 具有下標之原子可在原始結構中相互替代從而允許調諧所 發射之光的色彩。，’ http*^mrsec.wisc.edu/Edetc/IPSE/educators/Ieds.htmI ° 在氣相沈積中非常難以達成對半導體組成的精確控制， 從而需要LED製造商使用昂貴的重新分級及評估技術 (mventory technique)。"LED在強度及色彩上具有廣泛分 I21174.doc -48 - 200805690 布。即使對於一單一生產批次情況亦為如此。因此，重新 分級是必須的。’’http://www.chml.com/led—laboratory.php。
藉由模板之明智選擇，以數位合金製造之LED可具有較 緊密之色彩分布。有可能精確控制模板之混合物的組成， 此係因為該等模板可在溶液中精確地混合。亦有可能藉由 將模板設計為包含所要比例之適當肽序列（此消除將兩個 或兩個以上不同類型之模板混合於一起之需要）來精確固 定數位合金組合物。另外，數位合金在保存於玻璃容器中 之溶液中於室溫下製成，從而大大降低成本。 各種LED應用之實例可發現於下列諸者中： http://mrsec.wisc.edu/Edetc/IPSE/educators/Ieds.htmI http://www.ieee.Ii/pdf/viewgraphs_lighting.pdf http://spiedI.aip.org/getabs/servIet/GetabsServlet7prog = normal&id=PSISDG005941000001594112000001&idtype = cvips&gifs=yes http://www.lumileds.com/pdfs/techpaperspres/presentation_
SAE%202004_kern.PDF http ://www*transporteon*confi/Superlatives-L/LED*php http://www*e ve Flight. com/en_NewsDetaiI.asp?newslD= 200407001 http://www.nichia.com/product/phosphors.htmI Bl http:// www.mt-berIiii.com/framescryst/descriptions/ledphosphors.htm http://www.electrochem.org/publications/jes/samples/ JES-H47__l.pdf 121174.doc -49- 200805690 4 ·金屬間層 除調節電子及光學特 之機械效能亦為有利的:Γ使用數位合金以改良材料 連之機+ 作為貫例，互連材料之組成在互
埂之钱械強度中起著重 A 合物時，形成特定全屬时Γ 化互連界面處之組 之鍵強料金相形態改良互連 之可改良擴散特徵以用於較佳長期穩定性。反
門相\=_界面處之組合物’則可能形成脆性金屬 :相’其將導致具有低結合強度之互連”見(例如)篇等
Sh’.細.編1s.，第34卷，第U號，第⑽頁；Lee及 sub_niaiw.細.Matls，第34卷第u號第⑽ 頁等人’】·細· Matls，第34卷，第11?虎，第⑽ 頁）0 圖20展示在一第一導電層254與一第二導電層258之間形 成界面的-金屬間層250。纟-實施例中，金屬間層基: 如本文中所描述的數位合金。此金屬間層之形成允許對界 面處之金屬奈米粒子的混合物之組成及位置之精確控制， 此提供控制互連之金屬組成及形態以改良互連特性的方 法。 由於奈米粒子與相應塊材相比具有較低熔化溫度，因而 金屬間形成可在較低處理溫度下發生。適當區域化於互連 之微結構内的具有適當組成之奈米粒子的倂入亦可藉由鹿 力解除及防止晶界處之位錯來改良互連鍵之長期穩定性。 作為特定實例，焊料/焊墊界面處之Auln金屬間層充去 擴散障壁並抑制脆性Au金屬間相的形成。（見（例如）Wu等 121174.doc -50- 200805690 人，J· Elect· Matls·，第 34卷，第 11號，第 1385 頁；Lee及 Subramanian，J. Elect· Matls·，第 34卷，第 11號，第 1399 螫 頁；及 Tai 等人，J· Elect. Matls.，第 34卷，第 11號，第 1357 頁）° In之成本妨礙其作為無鉛焊料中之主要組份的普遍使 用。根據本文中所描述之方法，有可能區域化界面處之較 南In濃度以形成金屬間界面層。金屬間形態對結合強度具 有直接影響’且柱形（Cu〇 74Ni() 26)6(SnG 92ln〇⑽)5金屬間化
合物的形成導致較佳結合強度。此等化合物按照慣例藉由 (例如）在150°C下退火500小時形成。根據本文中所描述之 方法，尤其是由於當形成不同金屬間形態時鍵強度在較低 溫度老化條件下下降，因而金屬間化合物可直接由藉由模 板而被適當區域化<CU() 74叫26及§⑽92ln() 的奈米粒子而 有利地形成。 本說明書中所提及的及/或申請案資料表（包括但不限於 [插入清早])中所列出的所有以上美國專利、美國專利申請 公開案、美國專利申請案、外籍專利、外籍專利申請案及 非專利么開案全部以引用的方式倂入本文中。 自先前描述應瞭解，儘管已為說明之目的於本文中描述 :本兔明之特定實施例’但可在不脫離本發明之精神及範 _的情況下進杆久插狄々 進仃各種修改。因此，本發明除由附加申請專 利範圍限制之外不受其他限制。 月專 【圖式簡單說明】 圖1為熟知能帶隙能量及晶格常數圖表。 圖2A及圖2B示意性地展示根據一實施例之數位合金及 121174.doc -51 - 200805690 所得能帶隙。 圖3展示根據一實施例之所設計之能帶隙。 圖4 A及圖4B示意性地說明根據不同實施例之模板及結 合位點。 - 圖5 A及圖5 B示意性地說明根據各個實施例之不同伴隨 蛋白（chaperonin) 〇 圖6示意性地展示根據一實施例之模板的有序2D陣列。 _ 圖7說明用以僅使用二元組份達成三元化合物能帶隙的 模板。 圖8說明根據一實施例之具有特定奈米粒子之選定比例 的經設計結合位點的模板。 圖9說明耦接至圖8之模板之各別結合位點的奈米粒子。 圖10說明用以仿效選定三元化合物的二元組份之結合位 點之第一比例。 圖Π說明用以仿效不同三元化合物的相同結合位點之不 同比例。 圖12A及圖12B說明具有仿效根據圖1〇及圖^中所說明 之原理製成之三元化合物的複數個層之太陽能電池。 ’ 圖13示意性地說明太陽能電池中之材料的各個能帶隙。 • 圖14示意性地說明根據本發明之模板上的各個奈米挺。 圖15示意性地說明用於光電器件的圖14之奈米柱。 圖16說明用於元素之具有選定比例之結合位點以 定化合物的模板。 ' 圖17說明用於相同元素之具有不同比例之結合位點以 * n/ I21174.doc •52- 200805690 效不同化合物的模板。 圖18說明根據如圖16及圖17由& M /〒所說明之本發明之原理的 在陽極或陰極中之選定位詈# 直處具有金TG素的經離子電池。 圖為根據一實施例製成的LED之示意圖。 圖2〇示意性地說明根據_實施例之金屬間結構。 【主要元件符號說明】 10 數位合金 參 14 18 20 21 22 23 24 25 30 34 38 42 46 50 54 58 62 第一二元奈米晶體 第二奈米晶體 導帶 價帶 導帶 價帶 導帶 價帶 電子 導帶 導帶 導帶 價帶 價帶 價帶 第一結合位點 弟二結合位j 點 121174.doc -53- 200805690 66 第一奈米晶體 70 第二奈米晶體 80 模板 84 支架 100 環形伴隨蛋白 102 伴隨蛋白 104 次單元 108 開放孔 112 第一類型之奈米晶體 116 第二類型之奈米晶體 124 外部 130 有序2D陣列 134 伴隨蛋白 138 伴隨蛋白 142 第一奈米晶體 146 開放孔 150 第二奈米晶體 151 模板 152 第一複數個結合位點 154 第二複數個結合位點/開放孔 156 奈米晶體 158 奈米晶體 160 奈米晶體 161 模板 121174.doc .54· 200805690 162 163 164 167 168 174 176 178
180 182 184 186 187 188 190
192 194 196 198 199 202 204 206 奈米晶體 模板 結合位點 結合位點 模板 太陽能電池 層 層 層 電極 電極 層 層 層 負載 頂部電極 模板 奈米柱 奈米柱 奈米柱 太陽能電池 模板 區域 區域 12I174.doc -55- 200805690
220 LED 222 電極 224 第一半導體區域 226 第二半導體區域 228 導線 230 導線 232 接面 250 金屬間層 254 第一導電層 258 第二導電層 d 能帶隙 di 距離 d2 距離 E〇i 能帶隙 Eg2 能帶隙 E〇3 能帶隙 Vs 電源 121174.doc -56- 200805690 序列表 <110>美商坎畢歐科技公司 < 12 0 >數位合金及形成彼等之方法 <130> 191137.405 <140> 096117920 <141> 2007-05-18 <150> US 60/801,792 <151> 2006-05-19
<150> US 11/679,726 <151> 2007-02-27 <160> 25 <17〇> FastSEQ for Windows Version 4.0 <210> 1 <211〉 16 <212> PRT <213〉人造序列 <22Ό> <223>可轉化或組配爲類殿粉纖維之適合前驅物蛋白 <220> <221> ACETYLATION <222> 1 <400> 1
Arg Ala Asp Ala Arg Ala Asp Ala Arg Ala Asp Ala Arg Ala Asp Ala 15 10 15 <210> 2 <211> 12 <212> PRT <213〉人造序列 <220> <223>可轉化或組配爲類殿粉纖維之適合前驅物蛋白 <220> <221> MOD_RES <222> 1 一 <22 3〉生物素 12H74-序列表.doc 200805690 <400> 2
Arg Gly Asp Ser Lys Gly Gly Gly Ala Ala Ala Lys 1 5 10 <210〉 3 <211> 21 <212> PRT <213>人造序列 <220> <2 2 3 >可轉化或組配爲類g粉纖維之適合前驅物蛋白 <400> 3
Trp Ser Trp Arg Ser Pro Thr Pro His Val Val Thr Asp Lys Gly Gly 1 5 10 15
Gly Ala Ala Ala Lys 20
<210> 4 <211> 18 <212> PRT <213>人造序列 <220> <223>可轉化或組配爲類殿粉纖維之適合前驅物蛋白 <400> 4
Ala Val Ser Gly Ser Ser Pro Asp Ser Lys Lys Gly Gly Gly Ala Ala 1 5 10 15
Ala Lys
<210> 5 <211〉 9 <212> PRT <213〉未知 <220> <223>已經識別具有對於許多半導體及金屬材料 之特定親和性的肽序列 <400> 5
Cys Asn Asn Pro Met His Gin Asn Cys 1 5 <210> 6 <211〉 12 <212〉 PRT <213>未知 <220> 121174-序列表.doc 200805690 <223>已經識別具有對於許多半導體及金屬材料 之特定親和性的肽序列 <400> 6
Leu Arg Arg Ser Ser Glu Ala His Asn Ser lie Val 1 5 10 <210> 7 <211> 9 <212> PRT <213>未知 <220> <2 2 3>已經識別具有對於許多半導體及金屬材料 之特定親和性的肽序列
<400> 7
Cys Thr Tyr Ser Arg Leu His Leu Cys 1 5 <210> 8 <211> 12 <212> PRT <213>未知 <220> <22 3>已經識別具有對於許多半導體及金屬材料 之特定親和性的肽序列 <400> 8
Ser Leu Thr Pro Leu Thr Thr Ser His Leu Arg Ser 1 5 10 <210> 9 <211> 12 <212> PRT <213〉未知 <220> <223〉已經識別具有對於許多半導體及金屬材料 之特定親和性的肽序列 <400> 9
His Asn Lys His Leu Pro Ser Thr Gin Pro Leu Ala 15 10 <210> 10 <211〉 9 <212> PRT <213>未知 121174-序列表.doc 200805690 <220> <223>已經識別具有對於許多半導體及金屬材料 之特定親和性的肽序列 <400〉 10
Cys Asn Ala Gly Asp His Ala Asn Cys 1 5 <210> 11 <211> 12 <212> PRT <213>未知 <220> <223>已經識別具有對於許多半導體及金屬材料 之特定親和性的肽序列
<400> 11
Ser Val Ser Val Gly Met Lys Pro Ser Pro Arg Pro 1 5 10 <210> 12 <211> 12 <212> PRT <213〉未知 <220> <223>已經識別具有對於許多半導體及金屬材料 之特定親和性的肽序列 <400> 12
Val lie Ser Asn His Arg Glu Ser Ser Arg Pro Leu 15 10 <210> 13 <211> 12 <212> PRT <213>未知 <220〉 <223〉已經識別具有對於許多半導體及金屬材料 之特定親和性的肽序列 <400> 13
Lys Ser Leu Ser Arg His Asp His lie His His His 15 10 <210> 14 <211> 8 4- 121〗74-序列表.doc 200805690 <212> PRT <213>未知 <220> <223〉已經識別具有對於許多半導體及金屬材料 之特定親和性的肽序列 <400> 14
Val Ser Gly Ser Ser Pro Asp Ser 1 5 <210> 15 <211> 6 <212> PRT <213〉未知
<220> <223>已經識別具有對於許多半導體及金屬材料 之特定親和性的肽序列 <400> 15
Ala Glu Glu Glu Glu Asp 1 5 <210> 16 <211> 12 <212> PRT <213〉未知 <220> < 2 2 3 >已經識別具有對於許多半導體及金屬材料 之特定親和性的肽序列 <400> 16
Lys Thr His Glu lie His Ser Pro Leu Leu His Lys 1 5 10 <210> 17 <211> 8 <212> PRT <213〉未知 <220> < 2 2 3 >已經識別具有對於許多半導體及金屬材料 之特定親和性的肽序列 <400> 17
Glu Pro Gly His Asp Ala Val Pro 1 5 121174-序列表.doc 200805690 <210〉 18 <211〉 12 <212> PRT <213>未知 <220> <223〉已經識別具有對於許多半導體及金屬材料之特 定親和性的肽序列 <400> 18
His Thr His Thr Asn Asn Asp Ser Pro Asn Gin Ala 15 10 <210> 19 <211> 15 <212> PRT <213>未知
<220> <2 2 3>已經識別具有對於許多半導體及金屬材料之特 定親和性的肽序列 <400> 19 lie 15
Asp Val His His His Gly Arg His Gly Ala Glu His Ala Asp 1 5 10 <210> 20 <211> 7 <212> PRT <213>未知 <220> <2 2 3 >已經識別具有對於許多半導體及金屬材料之特 定親和性的肽序列 <400> 20
Lys His Lys His Trp His Trp 1 5 <210〉 21 <211> 7 <212> PRT <213>未知 <220> <223〉已經識別具有對於許多半導體及金屬材料之特 定親和性的肽序列 <400> 21
Arg Met Arg Met Lys Met Lys 6- 121174-序列表.doc 200805690 1 5 <210> 22 <211> 7 <212> PRT <213>未知 <220〉 <223〉已經識別具有對於許多半導體及金屬材料之特 定親和性的肽序列 <400> 22
Pro His Pro His Thr His Thr 1 5
<210> 23 <211> 9 <212> PRT <213〉未知 <220> <223〉已經識別具有對於許多半導體及金屬材料之特 定親和性的肽序列 <400> 23
Cys Ser Tyr His Arg Met Ala Thr Cys 1 5 <210> 24 <211> 9 <212> PRT <213>未知 <220> <223>已經識別具有對於許多半導體及金屬材料之特 定親和性的肽序列 <400> 24
Cys Thr Ser Pro His Thr Arg Ala Cys 1 5 <210> 25 <211> 12 <212> PRT <213>未知 <220> < 2 2 3 >已經識別具有對於許多半導體及金屬材料之特 定親和性的肽序列 121174·序列表.doc 200805690 <400> 25 Leu Lys Ala His Leu Pro Pro Ser Arg Leu Pro Ser 1 5 10
121174-序列表.doc

Claims (1)

  1. 200805690 申請專利範圍： 1 · 一種組合物，其包含： 小二個模板，每一模板包含至少一第一結合位點及至 少一第二結合位點，該第一結合位點具有一對於一第一 材料之-第一奈米粒子的特定結合親和性，該第二結合 =點具有_對於—第二材料之—第二奈米粒子的特:二 口親和性’其中該等模板經選擇以按百分數計包括X第 一結合位點及y第二結合位點； 子結合至各別第一結合位點之複數個該等第一奈米粒 結合至各別第二結合位點之複數個該等第二奈米粒 子； •其中該等模板經組配使得該第一材料與該第二材料以 X:y之一化學計量比例而形成一合金。 如請求们之組合物’其中該第—材料為—由从表干 :化合物’該第二材料為一由CpDq表示之化合物且該合 、，了 由（AmBn)x(CpDq)y表示，其中， A、B、C及D為週期表之元素； ; m+n=l ;且 0-PSl，oqg ;且时^^，其限制條件為⑽與^不同時 為0 ’且P與q不同時為〇。 D為不同元素，且 3·如請求項2之組合物，其中A、B、c、 "衮合金為一四元合金。 不同元素，D與b 4·如請求項2之組合物，其中A、B&C為 121174.doc 200805690 5. 才同ι且該合金為一三元合金。 且该合金為一二元合 求項2之組合物，其中n^q^Q， 金0 項2之組合物，其中A、Bm為半導體元素。 之組合物，其中各自獨立為一第胆游 兀京，且B及D各自獨立為一第^族元素。 8 ·如明求項7之組合物 9·如請求項7之組合物 或 Α1χΙηΐ χρ。
    10. 其中該合金為GaxIn^AsyPH。 其中該合金為GaxIni_xN、GaxIni Jp 如凊求項2之組合物’其中八及。各自為一第nB族元素 B及D各自為一第VIA族元素。 其中A、B、C及D各自獨立為一金 11.如請求項2之組合物 屬元素。 12·如請求们之組合物，其中該模板為一生物模板。 13·如請求項12之組合物，其中該第一結合位點為一第一肽 序列，且该第二結合位點為一第二肽序列。 14·如明求項13之組合物，#中該模板係經設計使得該等第 -結合位點及該等第二結合位點以可控制的數目及彼此 間的距離分佈於該模板上。 15.如請求項12之組合物，其中該模板為一蛋白，且該第一 肽序列及該第二肽序列為該蛋白之—級結構之部分。 !6.如請求項15之組合物，其中該蛋白為一伴隨蛋白或其一 經遺傳工程設計或經化學？文質之變異冑、一8層蛋白或 其一經遺傳卫程設計或經化學改質之變異體、或一缺鐵 121174.doc 200805690 基蛋白或其一經遺傳工程設計或經化學改質之變異體。 求項13之組合物，其中該模板為一與該第_肽序列 及w亥第一肽序列融合之生物支架。 18·如明求項17之組合物，其中該生物支架為一病毒粒子、 一 ％菌體、一類澱粉纖維或一衣殼。 19·如明求項丨之組合物，其中該等模板包含第一類型之模 j及苐二類型之模板，該等第一類型之模板僅具有該等 第一結合位點，且該等第二類型之模板僅具有該等第二 結合位點。 20· —種形成一合金之方法，其包含： 形成具有至少一第一結合位點及至少一第二結合位點 的至少-生物模板’該第一結合位點具有一對於一第一 材料之-第-奈米粒子的特定結合親和性，該第二結合 位點具有一對於—第二材料之-第二奈米粒子的特定结 合親和性； 丁幻符疋、、口 ::該模板使得該等第一結合位點與該等第二結合位 點具有x:y(0<x<1，0<y<i)之數目比； 使該等第-奈米粒子結合至各別第一結合位點； 使該等第二奈米粒子結合至各別第二結合位點 形成包含該第一材料及該第二材料之該人全：， 21. 如請求項20之方法，其中 列，a兮裳-姓人/ 結合位點為—第一肽序 X弟一、、、° 5位點為—第二肽序列。 22. 如請求項20之方法，其中批 、工制該生物模板包含14 物模板從而在預定位置且以祐〜 匕3认计該生 以預定數量表現該第-肽序列 121174.doc 200805690 及該第二肽序列。 23. 如請求項22之方法，其中該生物模板為一蛋白。 24. 如請求項23之方法，其中該蛋白為一伴隨蛋白或其〜一 遺傳工程設計或經化學改質之變異體、一 s層蛋白咬其 一經遺傳工程設計或經化學改質之變異體、或一缺鐵^ 蛋白或其一經遺傳工程設計或經化學改質之變異體。
    25·如請求項23之方法，其中該生物模板為一與該第一肽序 列及δ亥弟《一版序列融合之生物支架。 26.如請求項25之方法，其中該生物支架為一病毒粒子、一 嗟菌體、一類澱粉纖維或一衣殼。 27.如請求項20之方法，其中該第一材料為—由Ad”表示之 化&物°亥第—材料為一由CpDq表示之化合物且該合金 可由（AmBn)y(CpDq)x表示，其中， A、B、C及D為週期表之元素； OSmSl ; 0SM1 ; m+n=1 ;且 〇邮1 ; G邮1 ;且P+q=1 ’其限制條件為m與η不同時 為0，且ρ與q不同時為〇。 28·如請求項27之方法，1中 其中A及C各自獨立為一第mA族元 素，且B及D各自獨立為一第VA族元素。 k 29·如請求項27之方法，農 兵甲A及L各自獨立為一第ΠΑ族元 素，且Β及D各自獨立為一第via族元素。 3〇·如請求項27之方法，甘士 A ^ ^ ^ 、 忐其中a、b、c、d為不同元素，且 该合金為一四元合金。 3 1·如請求項27之方沬# ，/、中A、B&C為不同元素，D與B相 121174.doc 200805690 同 ，且該合金為一三元合金。 二元合 32· 士明求項27之方法，其中n=q=〇，且該合金為 金0 33.種包含一合金之光電器件，該合金包括： 複數個模板，每一模板具有第一複數個結合位點及第 一複數個結合位點，該模板具有一選定比例的該等第一 結合位點與該等第二結合位點； 複數個第一奈米粒子組份，其在該生物模板上耦接至 該第一稷數個結合位點，該第一組份係由至少兩種不同 元素構成； 複數個第二奈米粒子組份，其在該模板上賴接至該第 二複數個結合位點，該第：組份係由至少兩種不同元辛 構成’該第二組份之至少一元素與該第一組份之至少一 元素不同； 第一結合位點與第二結合位點之數目比係經選擇使得 該等模板可將㈣-複數個奈米粒子與該第二複數個奈 米粒子組配為該合金。 3 4.如請求項33之光電器件，i中 Λ 一 /、r〜弟一奈米粒子為一由 AmBn表示之化合物，該第二材 & ^ 由CpDq表示之化合 物且该合金可由（AmBn)y(CpDq)x表示其中， A、B、C及D為週期表之元素； 一 O^ni^l 9 O^n^l l m+n—j ；且 〇 分 SI Kqsl ;且 p + qy，其限 ^ 條件為ni與n不同時 為0，且ρ與q不同時為〇。 121174.doc 200805690 35.如請求項34之光電器件，其中A、B、C、D為不同元 素，且該合金為一四元合金。 3 6.如請求項34之光電器件，其中A、B及C為不同元素，D 與B相同，且該合金為一三元合金。 37.如請求項36之光電器件，其中a為銦，b為氮，且c為 鎵。 38·如請求項37之光電器件，其中該等第一結合位點與該等 第二結合位點之該比例係經選擇使得合金具有InxGa^N， x:(l-x)之組成，X為該合金中之InN的原子百分數。 39·如請求項34之光電器件，其中n=q=〇，且該合金為一二 元合金。 4〇.如請求項33之光電器件，其中相鄰結合位點之間的間距 小於1 0 nm。 化如請求項40之光電器件，其中該等第—結合位點與該等 第二結合位點之該比例係藉由遺傳工程設計該模板而加 以控制。 A如請求項33之光電器件，其中該合金形成—第—半導體 材料層及—第二半導體材.料層，且該光電器件進一 含·· ^ 二，-電極，其耦接至該第一半導體材料層； 二第二電極’其輕接至該第二半導體材料層；及 電功率之來源’其叙接至該第-電極且輕接至該第 一電極以提供一發光二極體。 43· —種太陽能電池結構，其包含： 121I74.doc 200805690 一半導體基板； 摩馬接至該半導體基板之一感光層，該感光層包含一合 金，其中該合金包括·· 複數個模板，每一模板具有第一複數個結合位點及 第二複數個結合位點，該模板具有一選定比例的該等第 一結合位點與該等第二結合位點； 在該生物模板上耦接至該第一複數個結合位點之複 數個第一奈米粒子組份，該第一組份係由至少兩種不同 元素構成；及 在忒模板上耦接至該第二複數個結合位點之複數個 第二奈米粒子組份，該第二組份係由至少兩種不同元素 構成，該第二組份之至少一元素與該第一組份之至少一 凡素不肖，該等第一結合位點與該等第二結合位點之數 目=系經選擇使得該等模板可將該第—複數個奈米粒子 與該第二複數個奈米粒子組配為該合金。 44.
    ^請求項43之太陽能電池結構，其中該第_奈米粒子為 一由AmBn表示之化合物，該第二材料為一 化合物且該合金可由（AmBn)y(CpDq)x表示，其中/、丁之 A、B、C及D為週期表之元素； ;且 〇帥；〇邮1;且㈣=1，其限制條件為m與η不同時 為〇，且ρ與q不同時為〇。 τ 45·如請求項44之太陽能電池結構，纟中am各係選 表之第III或第⑽，且B=D並係分_自週期表之第v或 121174.doc 200805690 第νι族。 46·如請求項45之太陽能電池結構，μα及c各係選自週期 表之第ΠΙ族，且Β係選自週期表之第Ιν族。 47·如請求項45之太陽能電池結構，其中Α為鎵，β為姻且C - 為氮。 .48·如請求項45之太陽能電池結構，其中A為！呂，B為鎵且c 為神。 φ 49.如請求項44之太陽能電池結構，其中A為鋼，b為磷，c 為铭且D為氮。 50·如請求項44之結構，苴中a兔处 Ώ . r, ^ 八甲A為鋁，β為砷，c為鎵且〇為 銦。 5 1·如請求項44之結構，其進一步包括： 耦接至該感光層之第二感光層，該第二感光層包含 一第二合金，該第二合金係由（A，m，BV)y(CVDV)x表 示，其中， • A’、B’、C’及D’為週期表之元素； ，〇SnfSl ; m’+n’=l ;且 MpSl ; OSqSl ;且p’ + q’y，其限制條件為㈤，與n，不 同時為0,且p，與q，不同時為〇，且其限制條件為A,、B，、 - C、D’、X’、y’、、n’、p，及q’中之至少一者分別與a、 B、C、D、x、y、m、n、p&q不同。 52· —種鋰離子電池，其包含： 陽極，其包括鈷、氧及一選自實質上由金、銅及銀 組成之群之低電阻率金屬，該低電阻率金屬與該鈷之比 121174.doc 200805690 例係經選擇性地控制為小於4且經定位於該陽極内以減 小該電池的電池電阻； 一陰極；及 一位於該陽極與該陰極之間以轉移鋰離子之電解液， 主其中，該始及該低電阻率金屬係在存在複數個模板之 情況下形成’每—模板具有複數個具對狀親和性的第 —結合位點及複數個具對該低電阻率金屬之親和性的第 二結合位點，用於該低電阻率金屬之該等結合位點的數 目實質上小於用於該鈷之該等結合位 第-與第二結合位點之一選定比例。 八有 如請求項52之鐘離子電池’其中該模板為一可經遺傳工 程設計以控制料第—及該等第二結合位點之位置及數 量的生物模板。 54·如請求項52之鐘離子雷池，盆由 、 雕卞电池其中與定位於該陽極之最接 近於一外部端子之區域中力日卜卜 *干相比有車父向濃度之該低電阻 率金屬定位於鄰近於電極連接。 55·如請求項52之鋰離子電池，其進一步包括： -陰極，其包括碳及一選自實質上由金、銅及銀組成 之群之低電阻率金屬，該低電阻率金屬與該碳之比例係 經選擇性地控制為小於1且經定 < 131於該陽極内以減小該 電池之該電池電阻。 56. —種結構，其包含： 一第一導電層； 一第二導電層；及 121174.doc 200805690 一位於該第一導電層與該第二導 層，該金屬間層# ώ τ ^ _ 9硝的金屬間 第一_#係猎由下列步驟形成：形成具有至少- 弟^:位點及至少一第二結合位點之至少一生物槿 板，該弟一結合位f纟右 、 位點具有一對於一第一材料之一繁一太 結合親和性’該第二結合位點具有一‘ 該模板使得該等π=特定結合親和性;控制 x:y(〇<x<i，〇<y<1)之一數目比 “…、有 人 ▲將口茨專弟一奈米粒子結 a至各別第一結合位點·將歹 伹砧，將°亥專弟二奈米粒子結合至各 別第二結合位點；及形成一包含 谷 料之合金。 &…亥弟-材料及該第二材 57·如請求項56之結構’其中該第-材料為-由AmBn表示之 化合物’該第二材料為—由从表示之化合物且該合金 可由（AmBn)y(CpDq)x表示，其中， A、B、C及D為週期表之元素； OSmSl ; OSnsi ; m+n:!;且 OSpSl ; (^qSl ;且p + q=1，其限制條件為瓜與^不同時 為0，且p與q不同時為〇。 58.如請求項57之結構，其中a、B、〇及〇各自獨立為一金 屬。 121174.doc -10-
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