SE434836B - thiazolidine - Google Patents

thiazolidine

Info

Publication number
SE434836B
SE434836B SE7807335A SE7807335A SE434836B SE 434836 B SE434836 B SE 434836B SE 7807335 A SE7807335 A SE 7807335A SE 7807335 A SE7807335 A SE 7807335A SE 434836 B SE434836 B SE 434836B
Authority
SE
Sweden
Prior art keywords
methylpropionyl
compound according
mercapto
acid
thiazolidinecarboxylic acid
Prior art date
Application number
SE7807335A
Other languages
Swedish (sv)
Other versions
SE7807335L (en
Inventor
K Arimura
S Murakami
T Oka
Original Assignee
Santen Pharmaceutical Co Ltd
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Priority claimed from JP52078179A external-priority patent/JPS5834474B2/en
Priority claimed from JP9802477A external-priority patent/JPS6047264B2/en
Application filed by Santen Pharmaceutical Co Ltd filed Critical Santen Pharmaceutical Co Ltd
Publication of SE7807335L publication Critical patent/SE7807335L/en
Publication of SE434836B publication Critical patent/SE434836B/en

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D277/00Heterocyclic compounds containing 1,3-thiazole or hydrogenated 1,3-thiazole rings
    • C07D277/60Heterocyclic compounds containing 1,3-thiazole or hydrogenated 1,3-thiazole rings condensed with carbocyclic rings or ring systems
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D277/00Heterocyclic compounds containing 1,3-thiazole or hydrogenated 1,3-thiazole rings
    • C07D277/02Heterocyclic compounds containing 1,3-thiazole or hydrogenated 1,3-thiazole rings not condensed with other rings
    • C07D277/04Heterocyclic compounds containing 1,3-thiazole or hydrogenated 1,3-thiazole rings not condensed with other rings having no double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D277/06Heterocyclic compounds containing 1,3-thiazole or hydrogenated 1,3-thiazole rings not condensed with other rings having no double bonds between ring members or between ring members and non-ring members with carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, e.g. ester or nitrile radicals, directly attached to ring carbon atoms

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Thiazole And Isothizaole Compounds (AREA)

Description

73437335-'0 ;yL_sd ' (11I)_ vari R2 och R3 har den angivna betydelsen. Det funktionella derivatet av karbonsyran med formeln (II) utgöres exempelvis av en syrahalid (såsom en.syraklorid eller en syrabromid), en syraanhydrid, en blandad syraanhydrid med ett alkylkarbo- nat eller en oorganisk halid (såsom tionylklorid, fosforoxi- klorid eller fosfortriklorid) eller en reaktionsbenägen ester (såsom p-nitrofenylester eller polyklorfenylester). Wherein R 2 and R 3 have the indicated meaning. The functional derivative of the carboxylic acid of formula (II) is, for example, an acid halide (such as an acid chloride or an acid bromide), an acid anhydride, a mixed acid anhydride with an alkyl carbonate or an inorganic halide (such as thionyl chloride, phosphorus oxychloride or phosphorus trichloride). or a reactive ester (such as p-nitrophenyl ester or polychlorophenyl ester).

Reaktionen utföres vanligen i närvaro av en syraacceptor, såsom trietylamin, dimetylanilin, pyridin, natriumvätekarbo- nat, natriumkarbonat eller kaliumkarbonat, i ett inert lös- ningsmedel, såsom vatten, metylenklorid, kloroform, etyleter, bensen, toluen, dioxan eller dimetylformamid, vid rumstempera- tur eller under upphettning eller kylning.The reaction is usually carried out in the presence of an acid acceptor such as triethylamine, dimethylaniline, pyridine, sodium bicarbonate, sodium carbonate or potassium carbonate, in an inert solvent such as water, methylene chloride, chloroform, ethyl ether, benzene, toluene, dioxamide or dimethylformamide turn or during heating or cooling.

Metod II: Denna metod, som tillämpas för framställning av föreningar med formeln (I), vari R är en väteatom, omfattar hydrolys av en förening med formeln (I), vari R har annan betydelse än väte.Method II: This method, which is applied to the preparation of compounds of formula (I), wherein R is a hydrogen atom, comprises hydrolysis of a compound of formula (I), wherein R has a meaning other than hydrogen.

Hydrolysen utföres vanligen i närvaro av en basisk substans, *såsom natriumhydroxid, kaliumhydroxid, natriumvätekarhonat, kaliumvätekarbonat, ammoniak eller hydrazin, eller i närvaro' av en mineralsyra, såsom saltsyra eller svavelsyra, i ett inert lösningsmedel, såsom vatten, metanol eller etanol, vid rumstemperatur, företrädesvis under en inert atmosfär.The hydrolysis is usually carried out in the presence of a basic substance, such as sodium hydroxide, potassium hydroxide, sodium bicarbonate, potassium bicarbonate, ammonia or hydrazine, or in the presence of a mineral acid, such as hydrochloric acid or sulfuric acid, in an inert solvent such as water, methanol or ethanol. room temperature, preferably under an inert atmosphere.

Metod III = _ Denna metod, som tillämpas för framställning av föreningar med formeln (I), vari R betecknar en lägre alkanoylgrupp eller en lägre alkoxikarbonylgrupp, omfattar omsättning av en förening med formeln (I), vari R är en väteatom, dvs. en förening med formeln 7807335-Û 3 III). >Å_ 5 .I us-cflz-ca-co-N ! (ï'a) / coon . 1 2 ' i _ vari R , R och R3 har den angivna betydelsen, med en förening med formeln R - Hal (IV) vari R är en lägre alkanoylgrupp eller en lägre alkoxikarbonyl- grupp och Hal är en halogenatom (såsom Cl eller Br).Method III = This method, which is used for the preparation of compounds of formula (I), wherein R represents a lower alkanoyl group or a lower alkoxycarbonyl group, comprises reacting a compound of formula (I), wherein R is a hydrogen atom, i.e. a compound of the formula 7807335-Û 3 III). > Å_ 5 .I us-c fl z-ca-co-N! (ï'a) / coon. Wherein R, R and R 3 have the meaning given, with a compound of the formula R - Hal (IV) wherein R is a lower alkanoyl group or a lower alkoxycarbonyl group and Hal is a halogen atom (such as Cl or Br) .

Reaktionen utföres vanligen i närvaro av en basisk substans, såsom en sådan som nämnes i samband med metod I, i ett inert lösningsmedel, såsom ett sådant som nämnes i samband med metod I, vid rumstemperatur eller under upphettning eller kyl- ninq, företrädesvis i en inert atmosfär. , Metod IV: Denna metod, som tillämpas för framställning av föreningar med formeln (I), vari R är en lägre alkylkarbamoylgrupp eller en lägre alkyltiokarbamoylgrupp, omfattar omsättning av en förening med formeln (I-a) enligt ovan med ett isocyanat eller ett isotiocyanat med formeln R4 - N = C = X (V) vari R4 är en lägre alkylgrupp och X är en syreatom eller en .svavelatom.The reaction is usually carried out in the presence of a basic substance, such as that mentioned in connection with method I, in an inert solvent, such as that mentioned in connection with method I, at room temperature or under heating or cooling, preferably in a inert atmosphere. Method IV: This method, which is used for the preparation of compounds of formula (I), wherein R is a lower alkylcarbamoyl group or a lower alkylthiocarbamoyl group, comprises reacting a compound of formula (Ia) as above with an isocyanate or an isothiocyanate of formula R 4 - N = C = X (V) wherein R 4 is a lower alkyl group and X is an oxygen atom or a sulfur atom.

Omsättningen utföres vanligen 1 ett inert lösningsmedel, såsom metylenklorid, kloroform, bensen, toluen, dimetylformamid eller pyridin, vid rumstemperatur eller under upohettning eller kyl- ning, företrädesvis i en inert atmosfär; Föreningarna med formeln (I) kan överföras till metallsalterna, såsom natriumsalt, kaliumsalt och kalciumsalt, eller de orga- 78Û7335-Ûi 4 niska bassalterna, såsom dicyklohexylaminsalt, N-metylhexyl- aminsalt, dietanolaminsalt, N-metylpiperazinsalt, pyridinsalt, pyrrolidinsalt, dimetylaminsalt, dietylaminsalt, brucinsalt och N-metyl-D-glukaminsalt, eller aminosyrasalterna, såsom glycinsalt, lysinsalt och argininsalt.The reaction is usually carried out in an inert solvent, such as methylene chloride, chloroform, benzene, toluene, dimethylformamide or pyridine, at room temperature or under heating or cooling, preferably in an inert atmosphere; The compounds of formula (I) may be converted into the metal salts, such as sodium salt, potassium salt and calcium salt, or the organic base salts, such as dicyclohexylamine salt, N-methylhexylamine salt, diethanolamine salt, N-methylpipidine salt salt, pyrrolidine salt, pyrroline diethylamine salt, brucine salt and N-methyl-D-glucamine salt, or the amino acid salts such as glycine salt, lysine salt and arginine salt.

Tiazolidinföreningarna enligt uppfinningen föreligger såsom optiska isomerer eller stereoisomerer eller såsom blandningar av dessa isomerer. Samtliga dessa ligger inom ramen för uppfinningen.The thiazolidine compounds of the invention exist as optical isomers or stereoisomers or as mixtures of these isomers. All of these are within the scope of the invention.

En blandning av isomererna kan eventuellt separeras i de indi- viduella isomererna på konventionellt sätt, såsom fraktionerad kristallisation eller kromatografering.A mixture of the isomers may optionally be separated into the individual isomers by conventional means, such as fractional crystallization or chromatography.

Hypertension antages vara en betydelsefull riskfaktor för gerontologiska sjukdomar. Ett antal antihypertensiva medel har utvecklats och de kan klassificeras, med undantag för diuretiska medel, i två breda klasser, nämligen medel som iverkar på nervsystemet och medel som verkar direkt på det vaskulära systemet. Under senare år har avsevärd uppmärksam- het riktats mot renin-angiotensin-aldosteronsystemet såsom väsentlig bidragande faktor till hypertension. Föreliggande uppfinning har utvecklats på det faktum att tiazolidin- föreningarna med formeln (I) uppvisar en kraftig inhiberande aktivitet på angiotensin I-omvandlande enzym och de är därför ' värdefulla såsom antihypertensiva medel för behandling av renal hypertension, malign hypertension och essentiell hyper- tension. u Enligt farmakologiska försök uppvisar föreningarna enligt uppfinningen inhiberande aktivitet på vasopressorsvar hos råtta och på kontraktila svar hos isolerad ileum från marsvin mot angiotensin I, och antihypertensiv aktivitet hos spontant hypertensiv råtta och renalihypertensiv råtta. Vidare upp- visar föreningarna med formeln (I) mindre skadliga effekter, såsom takykardi, ökning av ödembildning genom karrageenin_ och smärtsvar inducerade med bradykinin hos råtta, och de uppvisar en mycket låg akut toxicitet hos råtta och mus.Hypertension is thought to be a significant risk factor for gerontological diseases. A number of antihypertensive agents have been developed and can be classified, with the exception of diuretics, into two broad classes, namely agents acting on the nervous system and agents acting directly on the vascular system. In recent years, considerable attention has been paid to the renin-angiotensin-aldosterone system as a significant contributing factor to hypertension. The present invention has been developed on the fact that the thiazolidine compounds of formula (I) exhibit a potent inhibitory activity on angiotensin I converting enzyme and are therefore valuable as antihypertensive agents for the treatment of renal hypertension, malignant hypertension and essential hypertension. According to pharmacological experiments, the compounds of the invention show inhibitory activity on rat vasopressor responses and on contractile responses in isolated guinea pig ileum against angiotensin I, and antihypertensive activity in spontaneous hypertensive rat and renal hypertensive rat. Furthermore, the compounds of formula (I) show less harmful effects, such as tachycardia, increased edema formation by carrageenin and pain responses induced by bradykinin in rats, and they show a very low acute toxicity in rats and mice.

Pâ basis av olika tester, inkl. de ovan nämnda, kan föreningarna 7 enligt uppfinningen med formeln (I) i bas-_eller saltform på 7807335-0 5 ett säkert sätt administreras för behandling av hypertensiva sjukdomar i form av ett farmaceutiskt preparat med en lämplig och konventionell farmaceutiskt godtagbar bärare, utan att skadligt påverka patienterna.On the basis of various tests, incl. the above-mentioned compounds of the invention of the formula (I) in base or salt form can be safely administered for the treatment of hypertensive diseases in the form of a pharmaceutical preparation with a suitable and conventional pharmaceutically acceptable carrier, without adversely affect patients.

De farmaceutiska preparaten kan föreligga i varje konventionell form, såsom tabletter, kapslar, granuler, pulver eller injek- tionslösningar.The pharmaceutical preparations may be in any conventional form, such as tablets, capsules, granules, powders or solution for injection.

Såsom exempel på kompositioner med vilka en förening enligt uppfinningen administreras för farmaceutiska ändamål kan nämnas: (a) Tabletter (100 mg) framställes med följande komposition: Förening I eller ett salt därav p 100 mg Majsstärkelse 40 mg Mikrokristallin cellulosa 30 mg Metylcellulosa 1 mg Laktos 27 mg Magnesiumstearat 2 mg (b) Injektionslösningar (50 mg/2 ml) framställes ur följande komposition: _ Förening I eller ett salt därav p 50 mg Natriumklorid 16 mg Metyl-p-hydroxibensoat 1,6 mg O 4 mg Propyl-p-hydroxibensoat en tillräcklig mängd för inställ- ning av volymen på 2 ml Vatten för injektion Den dagliga dosen av föreningen (I) eller ett salt därav för vuxna människor varierar vanligen från ungefär 30 mg till ungefär 1500 mg för oral administration, i enhets- eller multipeldoser, men den kan variera med hänsyn till ålder, kroppsvikt och/eller allvarligheten av det tillstånd som skall behandlas såväl som svaret på medicineringen.As examples of compositions with which a compound of the invention is administered for pharmaceutical purposes may be mentioned: (a) Tablets (100 mg) are prepared with the following composition: Compound I or a salt thereof p 100 mg Maize starch 40 mg Microcrystalline cellulose 30 mg Methylcellulose 1 mg Lactose 27 mg Magnesium stearate 2 mg (b) Injection solutions (50 mg / 2 ml) are prepared from the following composition: Compound I or a salt thereof p 50 mg Sodium chloride 16 mg Methyl p-hydroxybenzoate 1.6 mg O 4 mg Propyl p hydroxybenzoate a sufficient amount to adjust the volume of 2 ml Water for injection The daily dose of compound (I) or a salt thereof for adults usually ranges from about 30 mg to about 1500 mg for oral administration, in unit or multiple doses. , but it may vary with regard to age, body weight and / or the severity of the condition to be treated as well as the response to the medication.

Uppfinningen åsfiådliggöres närmare medelst följande exempel, vari de angivna temperaturerna avser Celsius-grader. 7807335-0 gxemgel 1, En lösning av 5,4 g 3-acetyltio-2-metylpropionsyra i 25 ml vattenfri bensen försättes med 7,1 g tionylklorid och bland- ningen omröres två timmar vid 50-600. Reaktionsblandningen kon- centreras under reducerat tryck. 3-acetyltio-2-metylpropionyl- kloriden erhållen på så sätt sättes till en lösning av 10,7 g 2-(p-klorfenyl)-4(R)-ti-zolidinkarbonsyra och 8,9 g trietylamin i metylenklorid under kylning vid -100 och blandningen omröres en timme vid -8 till -50 och därefter 4 timmar vid rumstempera- tur. Reaktionsblandningen koncentreras därefter under reducerat tryck. Återstoden försättes med 3N saltsyra under ískylning och den utskilda oljan extraheras med kloroform. Extraktet tvättas med en mättad natriumkloridlösning, torkas över vattenfritt magnesiumsulfat och lösningsmedlet avdestilleras under reducerat tryck. Den blekgula oljeartade återstoden löses i 50 ml aceton, varefter en lösning av 8,2 g dicyklohexylamin i 20 ml aceton tillsättes under iskylning. Fällningen tillvaratages genom filt- rering och omkristalliseras ur etanol för bildning av dicyklo- hexylaminsaltet av 3:(3-acetyltio-2-metylpropionyl)-2-(p-klor- fenyl)-4(R)-tiazolidinkarbonsyra i form av ett vitt kristallint _pulver med smältpunkten 233-2340 (sönderdelníng).The invention is further illustrated by the following examples, in which the temperatures indicated refer to degrees Celsius. 7807335-0 gxemgel 1, A solution of 5.4 g of 3-acetylthio-2-methylpropionic acid in 25 ml of anhydrous benzene is added with 7.1 g of thionyl chloride and the mixture is stirred for two hours at 50-600. The reaction mixture is concentrated under reduced pressure. The 3-acetylthio-2-methylpropionyl chloride thus obtained is added to a solution of 10.7 g of 2- (p-chlorophenyl) -4 (R) -thiazolidinecarboxylic acid and 8.9 g of triethylamine in methylene chloride while cooling at - 100 and the mixture is stirred for one hour at -8 to -50 and then for 4 hours at room temperature. The reaction mixture is then concentrated under reduced pressure. The residue is added with 3N hydrochloric acid under ice-cooling and the separated oil is extracted with chloroform. The extract is washed with a saturated sodium chloride solution, dried over anhydrous magnesium sulfate and the solvent is distilled off under reduced pressure. The pale yellow oily residue is dissolved in 50 ml of acetone, after which a solution of 8.2 g of dicyclohexylamine in 20 ml of acetone is added under ice-cooling. The precipitate is collected by filtration and recrystallized from ethanol to give the dicyclohexylamine salt of 3: (3-acetylthio-2-methylpropionyl) -2- (p-chlorophenyl) -4 (R) -thiazolidinecarboxylic acid as a white crystalline powder with melting point 233-2340 (decomposition).

Exemgel 2. _ . _ 6 g 3-(3~acetyltio-2-metylpropionyl)-2-(p~klorfenyl)-4(R)- -tiazolidinkarbonsyra sättes långsamt till 50 ml 3N natrium- hydroxidlösning under kväveatmosfär och blandningen omröres 2 timmar vid rumstemperatur. Reaktionsblandningen försättes med 30 ml 30%-ig svavelsyra under iskylning och den utskilda oljan extraheras med etyleter. Extraktet tvättas med en mättad natriumkloridlösning och torkas över vattenfritt magnesiumsulfat och lösningsmedlet avdestilleras under reducerat tryck. Den såsom återstod erhållna fasta substansen omkristalliseras ur en blandning av etylacetat och hexan för bildning av 2-(p-klorfenyl)- -3-(3-merkapto-2-metylpropionyl)-4(R)-tiazolidinkarbonsyra i form av ett vitt kristallint pulver med smältpunkten 100-1030.Example 2. _. 6 g of 3- (3-acetylthio-2-methylpropionyl) -2- (p-chlorophenyl) -4 (R) -thiazolidinecarboxylic acid are slowly added to 50 ml of 3N sodium hydroxide solution under a nitrogen atmosphere and the mixture is stirred for 2 hours at room temperature. The reaction mixture is added with 30 ml of 30% sulfuric acid under ice-cooling and the separated oil is extracted with ethyl ether. The extract is washed with a saturated sodium chloride solution and dried over anhydrous magnesium sulfate, and the solvent is distilled off under reduced pressure. The solid obtained as a residue is recrystallized from a mixture of ethyl acetate and hexane to give 2- (p-chlorophenyl) -3- (3-mercapto-2-methylpropionyl) -4 (R) -thiazolidinecarboxylic acid as a white crystalline powder with a melting point of 100-1030.

Exemgel 3, -En blandning av 6,6 g 3-acetyltio-2(S)-metylpropionylklorid, ll g 2-(p-metoxifenyl)-4(R)-tiazolidinkarbonsyra och 9 g trij etylamin i metylenklorid behandlas enligt exempel l_för_bild- 7807335-0 7 ning av 3-(3~acetyltio-2(S)ëmetylpropíonyl)-2-(p-metoxifenyl)- -4(R)-tiazolidinkarbonsyra i form av en blekgul olja. lalšs = +78,5 (metanol).Example Gel 3, -A mixture of 6.6 g of 3-acetylthio-2 (S) -methylpropionyl chloride, 11 g of 2- (p-methoxyphenyl) -4 (R) -thiazolidinecarboxylic acid and 9 g of triethylamine in methylene chloride is treated according to Example 1 7807335-0 7 3- (3-acetylthio-2 (S) methylpropionyl) -2- (p-methoxyphenyl) -4- (R) -thiazolidinecarboxylic acid as a pale yellow oil. lalšs = +78.5 (methanol).

Denna produkt hydrolyseras enligt exempel 2. På så sätt, erhåller man 3-(3-merkapto-2(S)-metylpropionyl)-2-(p-metoxi- feny1>-4(R)-tiazoliainkarbonsyra med en smältpunkt av 130-1s2°. [a]â5 = +l22,9 (metanol). I Följande föreningar framställes på analogt sätt: (a) 3-(3-acetyltio-2(S)-metylpropionyl)-2-(3,4,5-trimetoxi- fenyl)-4(R)ftiazolidinkarbonsyra, olja; [a]š5 = +66,l (metanol) (b) 3-(3-acetyltio-2(S)-metylpropionyl)-2-(m-nitrofenyl)-4(R)- -tiazolidinkarbonsyra, olja; [a]š = +35,8 (metanol) (c) 3-(e-acetyltio-2(S)-metylpropionyl)-2-(p-fluorfenyl)-4(R)- -tiazolidinkarbonsyra, olja; [alš = +5l,5 (metanol) (d) 3~(3-acetyltio-2(S)-metylpropionyl)-2-(p-bromfenyl)-4(R)- ~tiazolidinkarbonsyra, olja; lalšs = +65,3 (metanol) (e) 3-(3-merkapto-2(S)-metylpropionyl)-2-(3,4,5-trimetoxi- fenyl)-4(R)-tiazoliainkarbonsyra, olja; [a1š5.= +1zs,ss (metanol) (f) 3-(3-merkapto-2(S)-metylpropionyl)-2-(m-nitrofenyl)-4(R)- -tiazolidinkarbonsyra, amorft pulver; smältpunkt ll7-1250 (g) 2-(p-fluorfenyl)-3-(3-merkapto-2(S)-metylpropionyl)-4(R)- -tiazolidinkarbonsyra, amorft pulver; smältpunkt 141-1440 (h) 2-(p-bromfenyl)-3-(3-merkapto-2(S)-metylpropionyl)~4(R)- ~tiazolidinkarbonsyra, smältpunkt 151-1560.This product is hydrolyzed according to Example 2. There is thus obtained 3- (3-mercapto-2 (S) -methylpropionyl) -2- (p-methoxyphenyl) -4 (R) -thiazoliainecarboxylic acid with a melting point of 130- The following compounds are prepared in an analogous manner: (a) 3- (3-acetylthio-2 (S) -methylpropionyl) -2- (3,4,5 -trimethoxyphenyl) -4 (R) phthiazolidinecarboxylic acid, oil; [a] š5 = + 66.1 (methanol) (b) 3- (3-acetylthio-2 (S) -methylpropionyl) -2- (m-nitrophenyl ) -4 (R) -thiazolidinecarboxylic acid, oil; [α] D = +35.8 (methanol) (c) 3- (e-acetylthio-2 (S) -methylpropionyl) -2- (p-fluorophenyl) - 4 (R) - -thiazolidinecarboxylic acid, oil; [.alpha. =. thiazolidinecarboxylic acid, oil; lalis = +65.3 (methanol) (e) 3- (3-mercapto-2 (S) -methylpropionyl) -2- (3,4,5-trimethoxyphenyl) -4 (R ) -thiazolinecarboxylic acid, oil; [a1s5. = + 1zs, ss (methanol) (f) 3- (3-mercapto-2 (S) -methylpropionyl) -2- (m-nitrophenyl) -4 (R) -thiazolidinecarboxylic acid , amorphous powder; mp 17-1250 (g) 2- (p-fluorophenyl) -3- (3-m erkapto-2 (S) -methylpropionyl) -4 (R) -thiazolidinecarboxylic acid, amorphous powder; mp 141-1440 (h) 2- (p-bromophenyl) -3- (3-mercapto-2 (S) -methylpropionyl) -4 (R) -thiazolidinecarboxylic acid, mp 151-1560.

Försöken enligt exemplen 1-2 upprepas, varvid man använder en ekvi- valent mängd av lämpliga utgångsmaterial och erhåller följande före- ningar: I (1) 3-(3-acetyltio-2-metylpropionyl)-2-(2,4-diklorfenyl)-4(Rl~ -tiazolidinkarbonsyra-dicyklohcxylaminsalt, smältpunkt 230-2329; (2) 3-(3-acetyltio-2-metylpropionyl)-2-(2,6-diklorfenyl)~4(R)“ -tiazolidinkarbonsyra, smältpunkt l70~l75°; (3) 3-(3-acetyltio-2-metY1Pr°Pi°flY1)'2'fe:Y1'4(R)'tiaZ°1idin" karbonsyra-brucinsalt, smältPunkt 122'l23 7 <4; 3-(s-aCety1ti°-2-mecylPr°Pi°flY1>'2'(m'met°*ife“Y1)"4(“)' . 2 _ . -tiazoliainkarbonsyrfl. olna: IQID - +128f° (meta“°1)' (5) 3-(3~acetyltio-2-metylpropionyl)-2-(p-etoxifenyl)~4(R)- .. 25 _ . -tiazolidinkarbonsyra; olja; IGID - +121f5 (m°ta“9l)' “7âÛ7355-0 8 (6) 3-(3-etylkarbamoyltiøpropionyl)-2-(p-tolyl)-4(R)-tiazoli- dinkarbonsyra, olja; (7) 4-(3-acetyltio-2-metylpropionyl)-1-tia-4-azaspiro[4,5]dekan- -3(R)-karbonsyra, smältpunkt les-1ss°; ( 8) 2-(2,4-diklorfenyl)-3-(3-merkapto-2-metylpropionyl)-4(R)- -tiazo1idinkarbonsyra-dicyklohexylaminsalt, smältpunkt 200-2030; (_97 2-(2,6-diklorfenyl)-3-(3-merkapto-2-metylpropionyl)-4(R)- ~tiazolidinkarbonsyra, smältpunkt 202-2030 (sönderdelning); (10) 3-(3-merkapto-2-metylpropionyl)-2-fenyl-4(R)-tiazolidin-7 karbonsyra, olja; nås = l,5795; [alâs = ~78,2 (metanol); (11) 2-(3,4-dimetoxifenyl)-3-(3-merkapto~2-metylpropionyl)-4(R)- -tiazolidingarbonsyra, amorft pulver; [a]š5 = +l35,9 (metanol); (12) 3-(3~merkapto-2-metylprcpionyl)-2-(o-metoxifenyl)-4(R)- -tiazolidinkarbonsyra, amørft pulver; Ialšs = +l69,0 (metanol); (13) 3-(3-merkapto-2-metylpropionyl)-2-(m-metoxifenyl)-4(R)- -tiazolidínkarbonsyra, smältpunkt 116-1200; ' (14) 3-(3-merkapto-2-metylpropionyl)~2-(p-metoxifenyl)-4(R)- -tiazølidinkarbonsyra, smältpunkz 152-1s4°; (15) 2-(p-etoxifenyl)-3-(3-merkapto-2-metylpropionyl)-4(R)- -tiazolidinkarbonsyra, smältpunkt 147-l48°; (16) 3-(3-merkaptopropionyl)-2-(p-tolyl)-4(R)-tiazolidinkarbon- syra, olja; (17) 4-(3-merkapto-2-metylpropionyl)-l-tia-4-azaspiro[4.5]dekan- -3(R)-karbonsyra, smältpunkt 175-17s°.The experiments of Examples 1-2 are repeated, using an equivalent amount of suitable starting materials to give the following compounds: I (1) 3- (3-acetylthio-2-methylpropionyl) -2- (2,4-dichlorophenyl ) -4 (R 1 - -thiazolidinecarboxylic acid dicycloxylamine salt, m.p. 230-2329; (2) 3- (3-acetylthio-2-methylpropionyl) -2- (2,6-dichlorophenyl) -4 (R) -thiazolidinecarboxylic acid, m.p. 170 ° / 75 °; (3) 3- (3-acetylthio-2-methylPr ° Pi ° P Y1) '2'fe: Y1'4 (R)' thiaZ ° 1idine "carbonic acid-brucine salt, melting point 122'l23 7 <4 ; 3- (s-aCetylTi--2-mecylPr ° Pi ° fl Y1> '2' (m'met ° * ife “Y1)" 4 (“) '. 2 _. -Thiazoliaicarboxylic acid fl. (meta '° 1)' (5) 3- (3-acetylthio-2-methylpropionyl) -2- (p-ethoxyphenyl) -4 (R) - .. 25 -.-thiazolidinecarboxylic acid; oil; IGID - + 121f5 ( (91) 3- (3-ethylcarbamoylthiopropionyl) -2- (p-tolyl) -4 (R) -thiazolidinecarboxylic acid, oil; (7) 4- (3- acetylthio-2-methylpropionyl) -1-thia-4-azaspiro [4,5] decane--3 (R) -carboxylic acid, melting point les-1 ° C; (8) 2- (2,4-dichlorophenyl) -3- (3-mercapto-2-methylpropionyl) -4 (R) - -t iazolidinecarboxylic acid dicyclohexylamine salt, m.p. 200-2030; (_97 2- (2,6-Dichlorophenyl) -3- (3-mercapto-2-methylpropionyl) -4 (R) -thiazolidinecarboxylic acid, m.p. 202-2030 (dec.); (10) 3- (3-mercapto 2-methylpropionyl) -2-phenyl-4 (R) -thiazolidine-7-carboxylic acid, oil; reach = 1.59595; [alâs = 7878.2 (methanol); (11) 2- (3,4-dimethoxyphenyl) -3- (3-mercapto-2-methylpropionyl) -4 (R) -thiazolidiningarboxylic acid, amorphous powder; [α] D 25 = + 135.9 (methanol); (12) 3- (3-mercapto-2-methylpropionyl) ) -2- (o-methoxyphenyl) -4 (R) -thiazolidinecarboxylic acid, amorphous powder; Ialss = + 169.0 (methanol); (13) 3- (3-mercapto-2-methylpropionyl) -2- (m -methoxyphenyl) -4 (R) -thiazolidinecarboxylic acid, m.p. 116-1200; (14) 3- (3-mercapto-2-methylpropionyl) -2- (p-methoxyphenyl) -4 (R) -thiazolidinecarboxylic acid, m.p. (15) 2- (p-ethoxyphenyl) -3- (3-mercapto-2-methylpropionyl) -4 (R) -thiazolidinecarboxylic acid, m.p. 147-148 °; (16) 3- (3- mercaptopropionyl) -2- (p-tolyl) -4 (R) -thiazolidinecarboxylic acid, oil; (17) 4- (3-mercapto-2-methylpropionyl) -1-thia-4-azaspiro [4.5] decane- 3 (R) -carboxylic acid, m.p. 175-17 °.

Claims (6)

1. 7807335-Û 9 PATENTKRAV l. Tiazolidinförening med formeln Ra Râ nl >/-s I H-S-CH2~CH-CO-N ! COOH eller ett farmaceutiskt godtagbart salt därav, där R är väte, lägre alkanoyl, lägre alkylkarbamoyl, lägre alkyltiokarbamoyl eller lägre alkoxikarbonyl, där R1 är väte eller metyl, och där R2 är väte och R3 är en fenylgrupp, vilken kan vara substituerad med minst en substituent i en eller flera av ställningarna på fenylkärnan, var- vid varje substituent oberoende väljes bland halogen, lägre alkyl, lägre alkoxi och nitro, eller där R2 och R3 tillsammans bildar en alkylengrupp innehållande 5 kolatomer. 1. 7807335-Û 9 CLAIMS 1. Thiazolidine compound of the formula Ra R COOH or a pharmaceutically acceptable salt thereof, wherein R is hydrogen, lower alkanoyl, lower alkylcarbamoyl, lower alkylthiocarbamoyl or lower alkoxycarbonyl, wherein R 1 is hydrogen or methyl, and wherein R 2 is hydrogen and R 3 is a phenyl group which may be substituted with at least one substituent in one or more of the positions on the phenyl nucleus, each substituent being independently selected from halogen, lower alkyl, lower alkoxy and nitro, or wherein R 2 and R 3 together form an alkylene group containing 5 carbon atoms. 2. Förening enligt patentkravet l, k ä n n e t e c k n a d därav, att den utgöres av 2-(p-klorfenyl)-3-(34merkapto-2- metylpropionyl)-4(R)-tiazolidinkarbonsyra. A compound according to claim 1, characterized in that it is 2- (p-chlorophenyl) -3- (34-mercapto-2-methylpropionyl) -4 (R) -thiazolidinecarboxylic acid. 3. Förening enligt patentkravet 1, k ä n n e_t e c k n a d därav, att den utgöres av 3-(3-merkapto-2-metylpropionyl)-2- (3,4,5-trimetoxifenyl)-4(R)ftiazolidinkarbonsyra. 3. A compound according to claim 1, characterized in that it is 3- (3-mercapto-2-methylpropionyl) -2- (3,4,5-trimethoxyphenyl) -4 (R) phthiazolidinecarboxylic acid. 4. Förening enligt patentkravet l, k ä n n e t e c k n a d därav, att den utgöres av 3~(3-merkapto-2-metylpropionyl)-2- (m-nitrofenyl)-4(R)-tiazolidinkarbcnsyra. 4. A compound according to claim 1, wherein it is 3- (3-mercapto-2-methylpropionyl) -2- (m-nitrophenyl) -4 (R) -thiazolidinecarboxylic acid. 5. Förening enligt patentkravet l, k ä n n e t e c k n a d därav, att den utgöres av 2-(p-fluorfenyl)-3-(3-merkapto-2~ metylpropionyl)-4(R)-tiazolidinkarbonsyra. A compound according to claim 1, characterized in that it is 2- (p-fluorophenyl) -3- (3-mercapto-2-methylpropionyl) -4 (R) -thiazolidinecarboxylic acid. 6. Förening enligt patentkravet 1, k ä n n e t e c k n a d därav, att den utgöres av 2-(p-bromfenyl)-3-(3-merkapto-2-metyl- propionyl)-4(R)~tiazolidinkarbonsyra. 7807335-0 10 u 7. Förening enligt patentkravet 1, k ä n n e t e c k n a d därav, att den utgöres av 2-(2,4-diklorfenyl)-3-(3-merkapto~2- +metylpropionyl)-4(R)-tiazolidinkarbonsyra. 8. Förening enligt patentkravet 1, k ä n n e t e c k n a d därav, att den utgöres av 2-(2,6-diklorfenyl)-3-(3-merkapto- -2-metylpropionyl)-4(R)-tiazolidinkarbonsyra. 9. Förening enligt patentkravet 1, k ä n n e t e c k n a d därav, att den utgöres av 3-(3-merkapto-2-metylpropionyl)-2- -fenyl-4(R)-tiazolidinkarbonsyra. 10. Förening enligt patentkravet l, k ä n n e t e c k n a d därav, att den utgöres av 2-(3,4-dimetoxifenyl)-3-(3-merkapto- ~2-metylpropionyl)-4(R)-tiazolidinkarbonsyra. 11. Förening enligt patentkravet 1, k ä n n e t e c k n a d därav, att den utgöres av 3-(3-merkapto-2-metylpropionyl)-2- (o-metoxifenyl)-4(R)-tiazolidinkarbonsyra. 121 Förening enligt patentkravet l, k ä n n e t e c k n a d därav, att den utgöres av 3-(3-merkapto-2-metylpropionyl)-2- (m-metoxifenyl)-4(R)-tiazolidinkarbonsyra. 13. Förening enligt patentkravet 1, k ä n n e t e c k n a d därav, att den utgöres av 3-(3-merkapto-2-metylpropionyl)-2- - (p-metoxifenyi) -4 (n) -ciazo1idinkarbonsyra. * -' 14; Förening enligt patentkravet 1, k ä n n e t e c k n a d därav, att den utgöres av 2-(p-etoxifenyl)-3-(3-merkapto-2- metylpropionyl)-4(R)-tiazolidinkarbonsyra. 15. Förening enligt patentkravet l, k ä n n e t e c k n a d därav, att den utgöres av 4-(3-merkapto-2-metylpropionyl)-1- tia-4-azaspiro[4.5]dekan-3(R)-karbonsyra. 1807335-0 11 16. Förening enligt patentkravet l, k ä n n e t e c k n a d därav, att åen utgöres av 3-(3-acetyltio-2-metylpropionyl)-2- -(p-metoxifenyl)-4(R)-tiazolidinkarbonsyra. 17% Förening enligt patentkravet l, k ä n n e t e c k n a d därav, att den utgöres av 3-(3-acetyltio-2-metylpropionyl)-2- ~(3,4,5-trimetoxifiäwl)-4(R)-tiazolidinkarbonsyra. 18: Förening enligt patentkravet 1, k ä n n e t e c k n a d därav, att den utgöres av 3-(3-acetyltio-2-metylprøpionyl)-2- -(m-nitrofenyl)-4(R)-tiazolidinkarbonsyra. l9. Förening enligt patentkravet l, k ä n n e t e c k n a d därav, att den utgöres av 3-(3-acetyltio-2-metylpropionyl)-2- -(p-fluorfenyl)-4(R)-tiazolidinkarbonsyra. 20. Förening enligt patentkravet l, k ä n n e t e c k n a d därav, att den utgöres av 3-(3-acetyltio-2-metylpropionyl)-2- -(p-bromfenyl)-4(R)-tiazolidinkarbonsyra. r 7807335-0 SAMMANDRAG Tiazolidinföreningar med formeln na n3 nl >¿-s l R-S-Cliz-Cli-CO-Ií COOH och farmaceutiskt godtagbara salter därav, där R är väte, lägre alkanoyl, lägre alkylkarbamoyl, lägre alkyltiokarbamoyl eller lägre alkoxikarbonyl, där R1 är väte eller metyl, och där R2 är väte och R3 är en fenylgrupp, vilken kan vara substituerad med minst en Substituent iuen eller flera av ställningarna på fenylkärnan, var- vid varje substituent oberoende väljes bland halogen, lägre alkyl, lägre alkoxi och nitro, eller där R? och R3 tillsammans bildar en alkylengrupp innehållande 5 kolatomer. Föreningarna är användbara såsom antihypertensiva medel.A compound according to claim 1, characterized in that it is 2- (p-bromophenyl) -3- (3-mercapto-2-methylpropionyl) -4 (R) -thiazolidinecarboxylic acid. Compound according to Claim 1, characterized in that it consists of 2- (2,4-dichlorophenyl) -3- (3-mercapto-2- + methylpropionyl) -4 (R) -thiazolidinecarboxylic acid . A compound according to claim 1, characterized in that it is 2- (2,6-dichlorophenyl) -3- (3-mercapto-2-methylpropionyl) -4 (R) -thiazolidinecarboxylic acid. 9. A compound according to claim 1, characterized in that it is 3- (3-mercapto-2-methylpropionyl) -2-phenyl-4 (R) -thiazolidinecarboxylic acid. A compound according to claim 1, wherein it is 2- (3,4-dimethoxyphenyl) -3- (3-mercapto-2-methylpropionyl) -4 (R) -thiazolidinecarboxylic acid. A compound according to claim 1, characterized in that it is 3- (3-mercapto-2-methylpropionyl) -2- (o-methoxyphenyl) -4 (R) -thiazolidinecarboxylic acid. A compound according to claim 1, characterized in that it is 3- (3-mercapto-2-methylpropionyl) -2- (m-methoxyphenyl) -4 (R) -thiazolidinecarboxylic acid. A compound according to claim 1, characterized in that it is 3- (3-mercapto-2-methylpropionyl) -2- - (p-methoxyphenyl) -4 (n) -ciazolidinecarboxylic acid. * - '14; A compound according to claim 1, characterized in that it is 2- (p-ethoxyphenyl) -3- (3-mercapto-2-methylpropionyl) -4 (R) -thiazolidinecarboxylic acid. A compound according to claim 1, characterized in that it is 4- (3-mercapto-2-methylpropionyl) -1-thia-4-azaspiro [4.5] decane-3 (R) -carboxylic acid. Compound according to Claim 1, characterized in that the river is 3- (3-acetylthio-2-methylpropionyl) -2- - (p-methoxyphenyl) -4 (R) -thiazolidinecarboxylic acid. 17% Compound according to Claim 1, characterized in that it consists of 3- (3-acetylthio-2-methylpropionyl) -2- (3,4,5-trimethoxy) [-4] (R) -thiazolidinecarboxylic acid. A compound according to claim 1, characterized in that it is 3- (3-acetylthio-2-methylpropionyl) -2- - (m-nitrophenyl) -4 (R) -thiazolidinecarboxylic acid. l9. A compound according to claim 1, characterized in that it is 3- (3-acetylthio-2-methylpropionyl) -2- - (p-fluorophenyl) -4 (R) -thiazolidinecarboxylic acid. A compound according to claim 1, characterized in that it is 3- (3-acetylthio-2-methylpropionyl) -2- - (p-bromophenyl) -4 (R) -thiazolidinecarboxylic acid. SUMMARY Thiazolidine compounds of the formula na n3 nl> ¿-sl RS-Cliz-Cli-CO-II COOH and pharmaceutically acceptable salts thereof, wherein R is hydrogen, lower alkanoyl, lower alkylcarbamoyl, lower alkylthiocarbamoyl or lower alkoxycarbonyl, where R1 is hydrogen or methyl, and wherein R 2 is hydrogen and R 3 is a phenyl group, which may be substituted by at least one substituent in one or more of the positions on the phenyl nucleus, each substituent being independently selected from halogen, lower alkyl, lower alkoxy and nitro, or where R? and R 3 together form an alkylene group containing 5 carbon atoms. The compounds are useful as antihypertensive agents.
SE7807335A 1977-06-29 1978-06-28 thiazolidine SE434836B (en)

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP52078179A JPS5834474B2 (en) 1977-06-29 1977-06-29 Method for producing thiazolidine derivatives
JP9802477A JPS6047264B2 (en) 1977-08-15 1977-08-15 Thiazolidine derivatives

Publications (2)

Publication Number Publication Date
SE7807335L SE7807335L (en) 1978-12-30
SE434836B true SE434836B (en) 1984-08-20

Family

ID=26419266

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
SE7807335A SE434836B (en) 1977-06-29 1978-06-28 thiazolidine

Country Status (7)

Country Link
DE (1) DE2828578C2 (en)
ES (1) ES471239A1 (en)
FR (1) FR2395998A1 (en)
GB (1) GB2000508B (en)
IT (1) IT1105731B (en)
NL (1) NL7807023A (en)
SE (1) SE434836B (en)

Families Citing this family (10)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
AU528115B2 (en) 1978-04-08 1983-04-14 Santen Pharmaceutical Co. Ltd. Antihypertensive 4-thiazolidine/carboxylic acids
US4483861A (en) * 1978-10-31 1984-11-20 Santen Pharmaceutical Co., Ltd. Antihypertensive sulfur-containing compounds
JPS5572169A (en) * 1978-11-27 1980-05-30 Tanabe Seiyaku Co Ltd Isoquinoline derivative and its preparation
JPS5683483A (en) * 1979-12-13 1981-07-08 Santen Pharmaceut Co Ltd Thiazolidine compound
DE3011239A1 (en) * 1980-03-22 1981-10-01 C.H. Boehringer Sohn, 6507 Ingelheim SUBSTITUTED ALKYLTHIOACYLAMINO ACIDS, METHOD FOR THE PRODUCTION THEREOF AND PHARMACEUTICAL COMPOSITIONS
JPS56139455A (en) * 1980-04-02 1981-10-30 Santen Pharmaceut Co Ltd Sulfur-containing acylaminoacid
AU543804B2 (en) * 1980-10-31 1985-05-02 Takeda Chemical Industries Ltd. Amides having bicyclic substituents on nitrogen
DE3204373A1 (en) * 1982-02-09 1983-08-18 Luitpold-Werk, Chemisch-pharmazeutische Fabrik GmbH & Co, 8000 München THIAZA SPIRIT DERIVATIVES, METHOD FOR THEIR PRODUCTION AND MEDICINAL PRODUCTS
US4552889A (en) * 1983-06-09 1985-11-12 Eli Lilly And Company 3-Mercaptomethyl-2-oxo-1-pyrrolidine acetic acids and use for hypertension
USD583254S1 (en) * 2007-12-18 2008-12-23 New York & Company, Inc. Pump container

Family Cites Families (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE2446100C3 (en) * 1974-09-26 1982-01-14 Ludwig Merckle Kg Chem. Pharm. Fabrik, 7902 Blaubeuren Phenoxyalkanecarboxamides of thiazolidinecarboxylic acids, process for their preparation and pharmaceuticals
AU518147B2 (en) * 1976-12-03 1981-09-17 E.R. Squibb & Sons, Inc. Derivatives of thiazolidine, thiazine and morpholine carboxylic acids
JPS5455565A (en) * 1977-10-06 1979-05-02 Santen Pharmaceut Co Ltd Novel thiazolidine derivative

Also Published As

Publication number Publication date
GB2000508A (en) 1979-01-10
IT1105731B (en) 1985-11-04
DE2828578C2 (en) 1983-12-15
SE7807335L (en) 1978-12-30
IT7850037A0 (en) 1978-06-27
FR2395998A1 (en) 1979-01-26
FR2395998B1 (en) 1982-07-23
DE2828578A1 (en) 1979-01-11
ES471239A1 (en) 1979-01-16
NL7807023A (en) 1979-01-03
GB2000508B (en) 1982-05-19

Similar Documents

Publication Publication Date Title
NL194239C (en) Dialkoxyphosphinol methylbenzamide compounds and pharmaceutical preparations containing them.
KR940009528B1 (en) Process for preparing heterocyclic compound
KR960010346B1 (en) 4 (3H) -quinazolinone derivatives, preparation method thereof and pharmaceutical composition
WO1995024397A1 (en) 3,5-disubstituted and 3,5,6-trisubstituted 2-isoxazolines and isoxazoles, process for preparing the same and their use as medicaments
US5258397A (en) 3-Isoxazoyl derivatives endowed with anticonvulsant activity, procedure for their preparation and their pharmaceutical compositions
SE434836B (en) thiazolidine
KR870001144B1 (en) Method for preparing tricyclic oxindole carboxamide derivative
SI9200240A (en) New acylates from imidazole-5-carboxylic acid derivatives and process for their preparation and their use
US4450275A (en) Cyclic iminocarboxylic acid derivatives
NL193541C (en) Alpha-acylaminoergolines, methods for their preparation, and preparations containing them.
US5434167A (en) Imidazolines N-substituted by a biphenylmethyl group, their medical use and the pharmaceutical compositions therefor
FR2684672A1 (en) PYRIMIDINE DERIVATIVES USEFUL FOR THE TREATMENT OF CONDITIONS SUCH AS HYPERTENSION AND HEART FAILURE, AND PROCESS FOR THEIR PREPARATION.
CA1076580A (en) 2,3,6,7-tetrahydro-5h-pyrrolo-(1,2-a)imidazole compounds
NO823829L (en) PROCEDURE FOR THE PREPARATION OF THERAPEUTIC EFFECTIVE RELATIONS.
FI86173B (en) FOERFARANDE FOER FRAMSTAELLNING AV FARMAKOLOGISKT VAERDEFULLA SULFONAMIDOETYLFOERENINGAR.
US5968967A (en) Pyrazolones derivatives
SE408301B (en) WAY TO PRODUCE 1-SUBSTITUTED PYRAZOLONES - (5)
US5326879A (en) Indole derivatives
FR2496666A1 (en) NOVEL CEPHALOSPORINE DERIVATIVES AND PHARMACEUTICAL COMPOSITION CONTAINING SAME
US4317825A (en) Antitumor and immunosuppressive 4-carbamoyl imidazolium-5-olate derivatives
US4103016A (en) Antiinflammatory imidazothiazoles and thiazolopyrimidines
IE920334A1 (en) THE USE OF THIAZOLO-[2,3-a]-ISOINDOLE DERIVATIVES AS¹ANTIVIRAL PHARMACEUTICALS AND NEW THIAZOLO-[2,3-a]-ISOINDOLE¹DERIVATIVES
JPH03223290A (en) Thienodiazepine compound
JP2794640B2 (en) Imidazole derivative, method for producing the same, and anti-ulcer agent containing the same
Suzuki et al. Syntheses of 2-Aryl-4-(3-thienyl) imidazole Derivatives with Antiinflammatory Preperties

Legal Events

Date Code Title Description
NUG Patent has lapsed

Ref document number: 7807335-0

Effective date: 19910131

Format of ref document f/p: F