RU2816992C2 - Способ получения актининия-225 из радия-226 - Google Patents
Способ получения актининия-225 из радия-226 Download PDFInfo
- Publication number
- RU2816992C2 RU2816992C2 RU2021137603A RU2021137603A RU2816992C2 RU 2816992 C2 RU2816992 C2 RU 2816992C2 RU 2021137603 A RU2021137603 A RU 2021137603A RU 2021137603 A RU2021137603 A RU 2021137603A RU 2816992 C2 RU2816992 C2 RU 2816992C2
- Authority
- RU
- Russia
- Prior art keywords
- radium
- actinium
- neutrons
- nuclear reactor
- thermal neutrons
- Prior art date
Links
- HCWPIIXVSYCSAN-IGMARMGPSA-N Radium-226 Chemical compound [226Ra] HCWPIIXVSYCSAN-IGMARMGPSA-N 0.000 title claims abstract description 36
- 238000000034 method Methods 0.000 title claims abstract description 23
- 229940125666 actinium-225 Drugs 0.000 title claims abstract description 17
- QQINRWTZWGJFDB-YPZZEJLDSA-N actinium-225 Chemical compound [225Ac] QQINRWTZWGJFDB-YPZZEJLDSA-N 0.000 title claims abstract description 14
- 239000000463 material Substances 0.000 claims abstract description 49
- 230000001681 protective effect Effects 0.000 claims abstract description 28
- HCWPIIXVSYCSAN-BJUDXGSMSA-N radium-225 Chemical compound [225Ra] HCWPIIXVSYCSAN-BJUDXGSMSA-N 0.000 claims abstract description 22
- 238000004519 manufacturing process Methods 0.000 claims description 18
- 229910052705 radium Inorganic materials 0.000 claims description 17
- HCWPIIXVSYCSAN-UHFFFAOYSA-N radium atom Chemical compound [Ra] HCWPIIXVSYCSAN-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 16
- 238000011160 research Methods 0.000 claims description 13
- 229910052688 Gadolinium Inorganic materials 0.000 claims description 7
- UIWYJDYFSGRHKR-UHFFFAOYSA-N gadolinium atom Chemical compound [Gd] UIWYJDYFSGRHKR-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 7
- 229910052751 metal Inorganic materials 0.000 claims description 6
- 239000002184 metal Substances 0.000 claims description 6
- 238000010521 absorption reaction Methods 0.000 claims description 5
- 230000001678 irradiating effect Effects 0.000 claims description 4
- 239000000203 mixture Substances 0.000 claims description 4
- ZOXJGFHDIHLPTG-UHFFFAOYSA-N Boron Chemical compound [B] ZOXJGFHDIHLPTG-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 3
- 229910052796 boron Inorganic materials 0.000 claims description 3
- 229910052793 cadmium Inorganic materials 0.000 claims description 3
- BDOSMKKIYDKNTQ-UHFFFAOYSA-N cadmium atom Chemical compound [Cd] BDOSMKKIYDKNTQ-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 3
- BVKZGUZCCUSVTD-UHFFFAOYSA-L Carbonate Chemical compound [O-]C([O-])=O BVKZGUZCCUSVTD-UHFFFAOYSA-L 0.000 claims description 2
- 238000000354 decomposition reaction Methods 0.000 claims description 2
- 229910052735 hafnium Inorganic materials 0.000 claims description 2
- VBJZVLUMGGDVMO-UHFFFAOYSA-N hafnium atom Chemical compound [Hf] VBJZVLUMGGDVMO-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 2
- 150000003839 salts Chemical class 0.000 claims description 2
- 229910002651 NO3 Inorganic materials 0.000 claims 1
- NHNBFGGVMKEFGY-UHFFFAOYSA-N Nitrate Chemical compound [O-][N+]([O-])=O NHNBFGGVMKEFGY-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims 1
- 150000004820 halides Chemical class 0.000 claims 1
- 239000007858 starting material Substances 0.000 abstract description 9
- 230000000694 effects Effects 0.000 abstract description 5
- 230000008569 process Effects 0.000 abstract description 5
- 239000000126 substance Substances 0.000 abstract description 5
- 230000005855 radiation Effects 0.000 abstract description 4
- 230000004907 flux Effects 0.000 description 10
- 238000001228 spectrum Methods 0.000 description 8
- 229910052767 actinium Inorganic materials 0.000 description 6
- 230000004913 activation Effects 0.000 description 6
- 238000006243 chemical reaction Methods 0.000 description 6
- 238000011282 treatment Methods 0.000 description 6
- QQINRWTZWGJFDB-UHFFFAOYSA-N actinium atom Chemical compound [Ac] QQINRWTZWGJFDB-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 5
- 238000000605 extraction Methods 0.000 description 5
- 238000012545 processing Methods 0.000 description 5
- 239000013077 target material Substances 0.000 description 5
- 239000003708 ampul Substances 0.000 description 4
- 230000015572 biosynthetic process Effects 0.000 description 4
- 238000002560 therapeutic procedure Methods 0.000 description 4
- 102100041003 Glutamate carboxypeptidase 2 Human genes 0.000 description 3
- 101000892862 Homo sapiens Glutamate carboxypeptidase 2 Proteins 0.000 description 3
- 230000008901 benefit Effects 0.000 description 3
- 150000001875 compounds Chemical class 0.000 description 3
- 239000012467 final product Substances 0.000 description 3
- 239000012535 impurity Substances 0.000 description 3
- 239000000047 product Substances 0.000 description 3
- 230000009467 reduction Effects 0.000 description 3
- 238000000926 separation method Methods 0.000 description 3
- 206010028980 Neoplasm Diseases 0.000 description 2
- 230000005262 alpha decay Effects 0.000 description 2
- 229910052782 aluminium Inorganic materials 0.000 description 2
- XAGFODPZIPBFFR-UHFFFAOYSA-N aluminium Chemical compound [Al] XAGFODPZIPBFFR-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 238000013459 approach Methods 0.000 description 2
- 201000011510 cancer Diseases 0.000 description 2
- 238000011161 development Methods 0.000 description 2
- 230000018109 developmental process Effects 0.000 description 2
- 238000005516 engineering process Methods 0.000 description 2
- 239000010453 quartz Substances 0.000 description 2
- 230000002285 radioactive effect Effects 0.000 description 2
- VYPSYNLAJGMNEJ-UHFFFAOYSA-N silicon dioxide Inorganic materials O=[Si]=O VYPSYNLAJGMNEJ-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 230000009466 transformation Effects 0.000 description 2
- 239000002699 waste material Substances 0.000 description 2
- 241000242759 Actiniaria Species 0.000 description 1
- 241001083548 Anemone Species 0.000 description 1
- OKTJSMMVPCPJKN-UHFFFAOYSA-N Carbon Chemical compound [C] OKTJSMMVPCPJKN-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 206010060862 Prostate cancer Diseases 0.000 description 1
- 208000000236 Prostatic Neoplasms Diseases 0.000 description 1
- 239000006096 absorbing agent Substances 0.000 description 1
- 239000011358 absorbing material Substances 0.000 description 1
- QQINRWTZWGJFDB-BJUDXGSMSA-N actinium-226 Chemical compound [226Ac] QQINRWTZWGJFDB-BJUDXGSMSA-N 0.000 description 1
- NDWWOISDNSYBCH-UHFFFAOYSA-L benzene;dichlororuthenium Chemical compound Cl[Ru]Cl.C1=CC=CC=C1 NDWWOISDNSYBCH-UHFFFAOYSA-L 0.000 description 1
- JCXGWMGPZLAOME-RNFDNDRNSA-N bismuth-213 Chemical compound [213Bi] JCXGWMGPZLAOME-RNFDNDRNSA-N 0.000 description 1
- 239000000919 ceramic Substances 0.000 description 1
- 229910010293 ceramic material Inorganic materials 0.000 description 1
- 239000003795 chemical substances by application Substances 0.000 description 1
- 238000002512 chemotherapy Methods 0.000 description 1
- 230000001627 detrimental effect Effects 0.000 description 1
- 238000010828 elution Methods 0.000 description 1
- 238000002474 experimental method Methods 0.000 description 1
- 239000000945 filler Substances 0.000 description 1
- 230000005251 gamma ray Effects 0.000 description 1
- 229910002804 graphite Inorganic materials 0.000 description 1
- 239000010439 graphite Substances 0.000 description 1
- 238000001794 hormone therapy Methods 0.000 description 1
- 238000013383 initial experiment Methods 0.000 description 1
- 238000003780 insertion Methods 0.000 description 1
- 230000037431 insertion Effects 0.000 description 1
- 238000009434 installation Methods 0.000 description 1
- 230000000155 isotopic effect Effects 0.000 description 1
- 239000003562 lightweight material Substances 0.000 description 1
- 230000003211 malignant effect Effects 0.000 description 1
- 238000005259 measurement Methods 0.000 description 1
- 238000002844 melting Methods 0.000 description 1
- 230000008018 melting Effects 0.000 description 1
- 239000007769 metal material Substances 0.000 description 1
- 150000002739 metals Chemical class 0.000 description 1
- 150000004767 nitrides Chemical class 0.000 description 1
- 238000013021 overheating Methods 0.000 description 1
- 239000002245 particle Substances 0.000 description 1
- 239000000843 powder Substances 0.000 description 1
- 238000000746 purification Methods 0.000 description 1
- HCWPIIXVSYCSAN-OUBTZVSYSA-N radium-227 Chemical compound [227Ra] HCWPIIXVSYCSAN-OUBTZVSYSA-N 0.000 description 1
- 230000001225 therapeutic effect Effects 0.000 description 1
- 230000008646 thermal stress Effects 0.000 description 1
- ZSLUVFAKFWKJRC-OIOBTWANSA-N thorium-229 Chemical compound [229Th] ZSLUVFAKFWKJRC-OIOBTWANSA-N 0.000 description 1
- 238000003466 welding Methods 0.000 description 1
Abstract
Изобретение относится к способу изготовления содержащего радий-225 материала из содержащих радий-226 материалов. Материал, содержащий радий-225, получают путем подвергания исходного содержащего радий-226 материала нейтронному облучению от ядерного реактора для превращения 226Ra в радий-225 для получения содержащего радий-225 материала. Причем нейтронное облучение исходного содержащего радий-226 материала осуществляют в ядерном реакторе с замедлителем. В процессе облучения исходный содержащий радий-226 материал экранируют защитным экраном, поглощающим тепловые нейтроны. 3 н. и 8 з.п. ф-лы, 2 ил.
Description
Область техники, к которой относится изобретение
Настоящее изобретение относится к способу получения изотопа актининия-225 (225Ас) из радия-226 (226Ra). В частности, изобретение относится к способу получения радия-225 (225Ra) и его последующему превращению в актиний-225 за счет распада. Актиний-225 (225Ас) является альфа-излучающим изотопом с периодом полураспада около 10 дней, что демонстрирует большую перспективу для медицинского применения. Применение 225Ас особенно предусматривается в таргетной альфа-терапии (ТАТ). В таргетной альфа-терапии (ТАТ) изотоп может быть присоединен к различным биомолекулам или соединениям направленного действия. Разнообразие биомолекул или соединений направленного действия связывается конкретно, например, с раковыми клетками. Альфа-распад изотопа, нацеленного на клетку, разрушает раковую клетку за счет альфа-распада. В случае, если целенаправленный агент оказывает достаточное специфическое лечебное воздействие, это применение может обеспечить возможность лечения, при котором злокачественные клетки локально обрабатываются и эффективно уничтожаются. С помощью локализованного и целенаправленного лечения отрицательные побочные эффекты могут быть сведены к минимуму. Это выгодно отличается от более распространенных методов лечения, таких как химиотерапия или гормональная терапия, при которых лечение влияет на всего пациента, и побочные эффекты могут быть серьезными. Разработки таргетной альфа-терапии (ТАТ) в настоящее время быстро развиваются. Быстрое развитие создает повышенную потребность в альфа-излучающих изотопах, таких как 225Ас, надлежащего качества и количества для использования в ТАТ.
Кроме того, одним из дочерних изотопов 225Ас является 213Bi (висмут-213). 213Bi имеет 45-минутный период полураспада, а также может быть использован для терапии на основе альфа-излучателей. Изотоп 213Bi также опосредованно образуется при производстве 225Ас.
225Ас высокой чистоты сложно получить. До сих пор доступны только несколько небольших источников 229Th (тория-229). 225Ас получается при распаде 229Th через 225Ra. Однако, поскольку доступны только небольшие количества 229Th, таким путем можно поддерживать только небольшой масштаб применения. Создание источников 229Th для получения 225Ас может быть достигнуто путем облучения 226Ra в тепловом спектре путем множественных захватов нейтронов. К сожалению, такой путь также генерирует менее желательные изотопы, такие как 228Th, который генерирует высокоэнергетический гамма-поток. Высокоэнергетический гамма-поток, такой как от 228Th, вызывает трудности с обработкой и радиационной защитой в течение 10-20 лет.
Другим способом получения 225Ас является генерирование 225Ra непосредственно из реакции 226Ra (n,2n), индуцированной высокоэнергетическими (быстрыми) нейтронами.
Уровень техники
Существует несколько публикаций, описывающих процессы превращения 226Ra в 225Ra и далее в 225Ас
Документ ЕР 0752710 раскрывает превращение радия-226 в актиний-225 в ядерном реакторе со спектром быстрых нейтронов с использованием высокоэнергетического нейтрона в (n,2n)-реакции и фокусируется на химическом отделении требуемого изотопа после распада нежелательного изотопа радия-227 с последующим выделением актиния-225.
В документе US 20140226774 раскрыто превращение 226Ra в 227Ас с использованием теплового экранирования для защиты 227Ас от тепловых нейтронов и формирования спектра таким образом, чтобы ядра 226Ra подвергались воздействию нейтронов в высших эпитермальных группах с энергией от 20 эВ до 1 кэВ.
В документе US 20070092051 раскрывается подход для генерирования актининия-225 путем облучения 226Ra нейтронами в реакторе на быстрых нейтронах (РБН или FNR, от англ. Fast Neutron Reactor), имеющем значительный поток быстрых нейтронов. Быстрые нейтроны имеют энергию нейтронов от приблизительно 0,1-5 МэВ до приблизительно 20 МэВ. Облучение радия-226 нейтронами, имеющими энергию нейтронов около 0,1 МэВ, предпочтительно - от 5 МэВ до приблизительно 20 МэВ, дает выход 225Ra. При естественном распаде 225Ra путем испускания бета-частицы он превращается в 225Ас. Исходя из теоретических расчетов, потенциальный выход согласно US 20070092051 оценивается в 5 мКи (0,185 ГБк) радия-225 на грамм радия-226.
Таким образом, уже можно генерировать 225Ас путем использования 225Ra (n,2n). Однако, учитывая растущий интерес, существует необходимость в более эффективных, более удобных и более продуктивных путях генерирования 225Ra и из него - 225Ас.
Недостатком существующих подходов, основанных на РБН, например, как раскрыто в US 20070092051, является то, что РБН не всегда доступны и сложны в эксплуатации коммерчески обоснованным образом. Во всем мире доступно около 20 РБН. Они, как правило, не используются или не могут использоваться для производства медицинских изотопов. Как правило, внедрение и извлечение целевых объектов в таких реакторах РБН сопряжено с трудностями, и эти системы обладают ограниченными гибкостью и рабочим временем для удобства производства 225Ra.
Раскрытие сущности изобретения
Авторы настоящего изобретения поставили перед собой цель усовершенствовать этот способ и, в частности, обеспечить возможность получения требуемого изотопа радия-225 и актиния-225 из радия-226 более эффективным способом, с более высоким выходом и селективностью и с использованием ядерной инфраструктуры, которая более доступна и более пригодна для производственных целей.
Авторы изобретения обнаружили, что вместо получения внутри реактора РБН, радий-225 и актиний-225 могут быть получены с высоким выходом и селективностью, когда используется исследовательский реактор с «обычным» замедлителем.
Исследовательский реактор с замедлителем создает поток нейтронов, который содержит быстрые нейтроны (имеющие энергию в спектре МэВ) и (эпи-) тепловые нейтроны (имеющие энергию в спектре<кэВ). Присутствие тепловых нейтронов в нейтронном спектре исследовательского реактора с замедлителем создает проблемы в эффективном генерировании 225Ас, поскольку тепловые нейтроны способны генерировать множество других изотопов в различных количествах (т.е. генерируют низкую селективность в отношении требуемого 225Ra), тем самым что усложняет выработку требуемых изотопных продуктов и выгорание исходного материала для 225Ra, т.е. снижение выхода требуемого 225Ra).
В первоначальных экспериментах с высокопоточным реактором (ВПР или HFR, от англ. High Flux Reactor) в Петтене было обнаружено, что скорость генерирования 225Ra посредством 226Ra (n,2n) выше, чем до сих пор было известно. Это дает возможность производить 225Ra в качестве источника 225Ас, используя часть нейтронного потока с быстрыми нейтронами в исследовательском реакторе с «обычным» замедлителем, таком как ВПР. Исследовательские реакторы с традиционным замедлителем, такие как ВПР, как правило, имеют более низкий поток быстрых нейтронов, чем большинство РБН, но эксперименты после облучения 226Ra, облученного в ВПР, показывают, что поток быстрых нейтронов в исследовательском реакторе с замедлителем достаточен для получения значительного количества 225Ас.
Авторы настоящего изобретения пришли к выводу, что эффективным способом получения 225Ас из 226Ra было использование только быстрой нейтронной части потока нейтронов, а активация тепловыми нейтронами была (по существу) устранена. Авторы изобретения пришли к выводу, что это может быть достигнуто с помощью окружения защитным экраном, поглощающим тепловые нейтроны, и, предпочтительно, мишени из радия-226.
Защитный экран поглощает (большую часть) тепловых нейтронов и позволяет большей части быстрых нейтронов проходить и взаимодействовать с материалом-мишенью (226Ra).
Защитный экран для тепловых нейтронов, предпочтительно, выполнен таким образом, чтобы спектр имел такую форму, чтобы не поглощались только, или по существу, нейтроны, обладающие требуемой энергией для преобразования 226Ra в 225Ra, и взаимодействовали с материалом-мишенью. Предпочтительное окно энергии нейтронов для преобразования 226Ra в 225Ra лежит в диапазоне от 0,1 МэВ, предпочтительно - от 5 МэВ до 20 МэВ.
Таким образом, изобретение относится к получению содержащего радий-225 материала из содержащего радий-226 материала путем подвергания исходного материала, содержащего радий-226, нейтронному облучению (внутри или вблизи) от исследовательского ядерного реактора с замедлителем, для превращения радия-226 в радий-225 для получения содержащего радий-225 материала, отличающемуся тем, что
- нейтронное облучение исходного содержащего радий-226 материала осуществляют в ядерном реакторе с замедлителем; и
- исходный содержащий радий-226 материал экранируют защитным экраном, поглощающим тепловые нейтроны.
Установлено, что применение защитного экрана, поглощающего тепловые нейтроны, при облучении радия-226 дает следующие преимущества:
- уменьшение количества и разнообразия высокорадиоактивных изотопов, образующихся при активации радия-226 тепловыми нейтронам. Некоторые из высокорадиоактивных изотопов создают гамма-излучение с высокой энергией, которое трудно экранируется и усложняет манипулирование и обработку после облучения. Защитный экран для тепловых нейтронов эффективно уменьшает образование этих конкретных изотопов и тем самым значительно облегчает возможность манипулирования материалом мишени, его обработку и очистку после облучения;
- уменьшение количества и разнообразия изотопов, образующихся при активации радия-226 тепловыми нейтронами. Это уменьшает образование нежелательных изотопов за счет активации тепловыми нейтронами, которые могут оказаться в конечном продукте (улучшает качество продукта) и уменьшает совокупность отходов и сложность процесса разделения (улучшает качество процесса). Это, в частности, относится, например, к 227Ас, который является очень долгоживущим изотопом, и который должен быть удален из конечного продукта в максимальной степени, но не может быть химически отделен от требуемого изотопа 225Ас;
- выгорание 226Ra за счет активации тепловыми нейтронами уменьшается, что уменьшает количество 226Ra, требуемое для производства. 226Ra является дефицитным;
- выгорание 225Ra за счет поглощения тепловых нейтронов («обратная активация» от 225Ra до 226Ra) уменьшается, что оптимизирует производство 225Ra;
- увеличение производства 225Ra на единицу веса (г) 226Ra;
- увеличение выхода 225Ас на единицу веса (г) 226Ra;
- уменьшение количества образующихся отходов (например, нежелательных изотопов).
Способ согласно настоящему изобретению обеспечивает возможность применения существующей и легкодоступной инфраструктуры для облучения, что обеспечивает относительно быструю и экономически эффективную реализацию этого способа для генерирования изотопов актиния, которые находят широкую применимость в медицинской области. Поскольку инфраструктура для облучения, такая как исследовательский реактор с замедлителем, может облучать большие объемы, можно производить большие количества. Относительно длительный период полураспада 225Ас, составляющий 10 дней, обеспечивает его доставку по всему миру без большой потери эффективности, что делает возможным централизованное производство. Это приводит к значительной экономической выгоде по сравнению с децентрализованным производством на множестве установок с использованием альтернативных технологии генерирования 225Ас.
В следующем аспекте изобретения было обнаружено, что при облучении 226Ra внутри защитного экрана, поглощающего тепловые нейтроны, можно отделить радий (т.е. все изотопы радия в мишени) от других элементов в мишени в течение нескольких дней после облучения, чтобы устранить нежелательные примеси, присутствующие в мишени, или нежелательные примеси, образующиеся при распаде. Период между окончанием облучения и первой очисткой должен быть по крайней мере достаточным для распада 227Ra (период полураспада 42,2 минуты). В частности, 227Ас является нежелательным изотопом с периодом полураспада 21,8 года, которого следует избегать для введения пациентам и в окружающую среду, и который все еще может присутствовать в облученном материале в неприемлемых количествах, даже если его генерирования в значительной степени удалось избежать путем использования защитного экрана, поглощающего тепловые нейтроны, в способе согласно изобретению.
Обработка (т.е. выделение нужного изотопа) может быть выполнена различными путями.
В одном из вариантов осуществления нужно удалять из облученного 226Ra изотопы актиния (как 227Ас, так и 225Ас) путем химического извлечения (или элюирования). Поскольку отделение производится через несколько часов - несколько дней после облучения, остается достаточное количество 225Ra для получения нового 225Ас в достаточном количестве и в чистом виде, поскольку все другие изотопы актиния, которые могут нанести ущерб качеству продукта, были удалены до получения.
В другом варианте осуществления обработка может выполняться путем извлечения (или элюирования) изотопов радия из облученного 226Ra и последующего обеспечения распада 225Ra в изоляте на 225Ас.
Экранирование от тепловых нейтронов в способе согласно изобретению может быть установлено путем окружения исходного материала радия-226 (закрытым) защитным экраном для тепловых нейтронов. Защитный экран для тепловых нейтронов изготовлен из материалов, имеющих высокое поперечное сечение для тепловых нейтронов. Материалы защитного экрана для тепловых нейтронов, предпочтительно, выбирают из группы элементов с высоким поперечным сечением поглощения тепловых нейтронов, состоящей из бора, кадмия, гадолиния, гафния и их смесей. Предпочтение отдается защитному экрану из гадолиния.
Исходный материал 226Ra может быть обеспечен в требуемой химической форме (в виде металла, оксида, соли или их смеси). Исходный материал также может быть обеспечен в виде порошка и/или в сочетании с другими элементами, такими как алюминий (Al). Исходные материалы могут быть спеченными и/или гранулированными. Исходный материал помещают в контейнер, предпочтительно образующий закрытую защитную оболочку, например закрытую ампулу, которая может быть изготовлена из металлического, кварцевого или керамического материала и может быть закрыта с образованием защитной оболочки
Ампулу помещают в предпочтительно цилиндрический корпус, состоящий из материала с высоким сечением поглощения тепловых нейтронов (например, предпочтительно - гадолиний) и с низким сечением поглощения высокоэнергетических нейтронов. Защитный экран для тепловых нейтронов можно рассматривать как образующий замкнутую защитную оболочку. Дополнительно или альтернативно, облучаемый материал в ампуле может быть смешан с материалами поглотителя тепловых нейтронов. Эту конфигурацию помещают во вторую защитную оболочку, как правило - металлический цилиндрический корпус, закрытый (приваренной) торцевой крышкой. Защитная оболочка охлаждается снаружи охладителем реактора.
Между защитным экраном и внешней защитной оболочкой в случае необходимости может быть добавлен наполнитель высокой теплопроводности и низкой плотности, предназначенный для отвода тепла, выделяемого всеми материалами и компонентами, в охладитель без высоких тепловых градиентов, чтобы избежать перегрева и уменьшения тепловых градиентов и, следовательно, тепловых напряжений, расплавления, разложения в различных материалах и компонентах.
Поток низкоэнергетических (тепловых) нейтронов из исследовательского реактора поглощается материалом защитного экрана для тепловых нейтронов, поэтому низкоэнергетические (тепловые) нейтроны почти отсутствуют во внутреннем объеме защитного экрана. Высокоэнергетические (быстрые) нейтроны (обычно около 0,1 МэВ, предпочтительно - от 5 МэВ до приблизительно 20 МэВ) проходят сквозь него относительно спокойно. Поэтому в этой конфигурации внутри защитного экрана создается определенный спектр быстрых нейтронов. Для материала, содержащего 226Ra внутри защитного экрана, реакция 226Ra(n,2n) происходит в потоке быстрых нейтронов исследовательского реактора (которому в значительной степени не мешает защитный экран), но реакции активации тепловыми нейтронами предотвращаются, поскольку тепловые нейтроны эффективно поглощаются защитным экраном.
Изобретение можно проиллюстрировать более подробно следующим образом (фиг. 1):
Радиевый исходный материал (5), который может быть в различных химических формах, таких как металл, оксид, карбонат, нитрид и т.д., обеспечен в защитном блоке (4) для исходного материала радия.
Блок (4) может представлять собой ампулу из радиационно-стойких легких материалов, таких как металлы, кварц, керамика. Исходные содержащие радий материалы могут быть помещены в держатель (3) защитного экрана для тепловых нейтронов, который может быть закрыт торцевой крышкой (2). Держатель защитного экрана (4) для тепловых нейтронов и торцевая крышка (3) могут быть изготовлены из материала с высоким тепловым нейтронным сечением, такого как бор, кадмий, гадолиний. Предпочтительным материалом для держателя и торцевой крышки является гадолиний. Предпочтительно, держатель и торцевая крышка изготовлены из одного и того же или, по существу, одного и того же материала, поглощающего тепловые нейтроны. Защитный экран для тепловых нейтронов предпочтительно полностью окружает материал радиевой мишени, т.е. защищает его от тепловых нейтронов реактора. Защищенный от тепловых нейтронов материал радиевой мишени может быть помещен в защитную оболочку (7), как правило, из металлического материала, которая может иметь крышку (1) защитной оболочки. Защитная оболочка и крышка защитной оболочки могут быть герметично закрыты, например, сваркой. Защитная оболочка и защитная крышка предпочтительно изготовлены из одного и того же или, по существу, одного и того же материала. Между защитной оболочкой и защитным экраном от тепловых нейтронов может быть предусмотрен заполняющий материал (6), как правило - легкий материал с хорошей теплопроводностью, например графит или алюминий.
Краткое описание чертежей
На фиг. 1 схематически представлен примера цилиндра с защитной оболочкой, содержащего мишень из радиевого материала, экранированную от тепловых нейтронов.
На фиг. 2 показаны количества 225Ас и 225Ra в зависимости от времени, во время и после облучения в экранированном и неэкранированном виде. Неэкранированный случай основан на фактическом облучении 0,12 мг 226Ra в высокопоточном положении в реакторе ВПР в Петтене, Нидерланды. Содержание 225Ас измерялось в три разных момента времени и указано на графике. Из измерений и подтвержденных расчетов количество 225Ас обеспечивает качество 225Ra, которое образуется в конце облучения без защитного экрана, поглощающего тепловые нейтроны. Скорость получения 225Ra будет аналогичной или выше в случае наличия защитного экрана, поглощающего тепловые нейтроны, поскольку быстрые нейтроны не поглощаются и не воздействуют на защитный экран, поглощающий тепловые нейтроны, а выгорание генерируемого 225Ra за счет тепловых нейтронов устраняется защитным экраном, поглощающим тепловые нейтроны.
Осуществление изобретения
С известным количеством 225Ra в зависимости от времени на основе количества после облучения и распада, может быть смоделирован процесс извлечения 225Ас:
- через 3 дня весь актиний химически удаляется, и остаются только изотопы радия 225Ra и 226Ra. Этот актиний может содержать неприемлемые количества нежелательного изотопа 227Ас и может быть устранен или использован для других целей;
- с этого момента 225Ra постоянно генерирует новый 225Ас, и никакой другой изотоп актиния не образуется и не присутствует;
- генерируемый 225Ас может многократно извлекаться до тех пор, пока большая часть 225Ra не распадется. На чертеже показана предварительная схема извлечения, в которой после периодов от 5 до 8 дней из радия извлекается 225Ас.
Было подсчитано, что весь радий извлекается и очищается через три дня после окончания облучения (т.е. через 31+3 дня после начала облучения). Поэтому извлеченный и очищенный радий больше не содержит актиния к этому моменту времени. Впоследствии генерируемый 225Ас генерируется путем распада из 225Ra, который присутствует в очищенном радии.
На фиг. 2 приведен график достигнутой активности облучения 226Ra как при экранировании тепловых нейтронов, так и без экранирования тепловых нейтронов (для сравнения).
На чертеже показано, что на основании облучения 0,12 мг 226Ra в исследовательском реакторе на тепловых нейтронах с обычным замедлителем, таком как ВПР, можно экстраполировать, что может быть получено в общей сложности приблизительно 6,9 ГБк 225Ас/г 226Ra, что соответствует 860 дозам для пациентов в случае, если предполагается 8 МБк на дозу (на основе нормального применения PSMA (простатического специфического мембранного антигена) 225Ас). Таким образом, можно осуществить множественное извлечение ста доз для пациентов на основе 226Ra в количестве 1 грамм. Использование защитного экрана, поглощающего тепловые нейтроны, обеспечивает аналогичные или более высокие количества, но активность нежелательных изотопов значительно снижается, что в значительной степени облегчает манипулирование и обработку, а также снижает риск появления примесей в конечном продукте за счет уменьшения их образования во время облучения. Согласно способу, раскрытому в US 20070092051 и на основании теоретических расчетов, потенциальный выход был оценен в 5 мКи (0,185 ГБк) радия-225 на грамм радия-226 в реакторе на быстрых нейтронах. Настоящее изобретение обеспечивает значительно более высокий выход (примерно в 40 раз) в исследовательском реакторе с обычным замедлителем, таком как ВПР.
Существуют и другие, известные способы получения 225Ас, но ключевым преимуществом заявленного способа является то, что можно использовать существующую и легкодоступную инфраструктуру для облучения, обеспечивающую значительные количества 225Ас, при этом исключая образование нежелательных изотопов, которые усложняют манипулирование, обработку и очистку после облучения. Использование легкодоступной инфраструктуры для облучения обеспечивает относительно быструю и экономически эффективную реализацию. Это важно для медицинского изотопа, который уже пользуется большим спросом и, как ожидается, спрос на него значительно увеличится в ближайшие годы, особенно принимая во внимание впечатляющие результаты, достигнутые с помощью 225Ас, например, применяемым в сочетании с PSMA-соединениями для лечения кастрационно-резистентного рака предстательной железы, и его ожидаемой эффективности для новых медицинских применений.
Claims (18)
1. Способ получения актиния-225 посредством получения содержащего радий-225 материала из содержащего радий-226 материала путем подвергания исходного содержащего радий-226 материала нейтронному облучению от ядерного реактора для превращения радия-226 в радий-225, для обеспечения содержащего радий-225 материала, отличающийся тем, что
- нейтронное облучение исходного содержащего радий-226 материала осуществляют в ядерном реакторе с замедлителем;
- исходный содержащий радий-226 материал экранируют защитным экраном, поглощающим тепловые нейтроны;
- обеспечивают распад радия-225 на актиний-225; и
- выделяют актининий-225 из содержащего радий-225 материала.
2. Способ по п. 1, дополнительно содержащий выделение изотопов радия из содержащего радий-225 материала.
3. Способ по п. 1 или 2, в котором ядерный реактор с замедлителем представляет собой исследовательский реактор с замедлителем.
4. Способ по любому из пп. 1-3, в котором ядерный реактор с замедлителем представляет собой высокопоточный реактор с замедлителем.
5. Способ по любому из пп. 1-4, в котором защитный экран, поглощающий тепловые нейтроны, выполнен из материала, входящего в группу, содержащую материалы с высоким сечением поглощения тепловых нейтронов, такие как бор, кадмий, гадолиний, гафний а также материалы, содержащие эти элементы и их смеси, предпочтительно гадолиний.
6. Способ по любому из пп. 1-5, в котором быстрые нейтроны из ядерного реактора с замедлителем имеют энергию в диапазоне от приблизительно 0,1 МэВ, предпочтительно - от 5 МэВ до приблизительно 20 МэВ.
7. Способ по любому из пп. 1-6, в котором тепловые нейтроны имеют энергию в диапазоне от приблизительно 20 эВ до приблизительно 1000 эВ.
8. Способ по любому из пп. 1-7, в котором содержащий радий-226 материал обеспечивают в виде металла, оксида, соли, например галогенида, нитрата или карбоната, или их смеси.
9. Способ изготовления содержащего актининий-225 материала, включающий в себя этапы подвергания исходного содержащего радий-226 материала нейтронному облучению для превращения радия-226 в материал, содержащий радий-225 и актиний-225, отличающийся тем, что
- нейтронное облучение исходного содержащего радий-226 материала осуществляют в ядерном реакторе с замедлителем; и
- исходный содержащий радий-226 материал экранируют от тепловых нейтронов защитным экраном, поглощающим тепловые нейтроны;
- обеспечивают распад содержащего радий-225 материала на материал, содержащий актиний-225.
10. Способ по п. 9, в котором изотопы радия выделяют из содержащего радий-225, материала, до обеспечения распада на материал, содержащий актиний-225.
11. Применение защитного экрана, поглощающего тепловые нейтроны, в способе получения актиния-225 посредством облучения радия-226 быстрыми нейтронами в ядерном реакторе с замедлителем для генерирования радия-225, при этом обеспечена возможность распада радия-225 на актиний-225.
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| EP19181711.3 | 2019-06-21 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| RU2021137603A RU2021137603A (ru) | 2023-07-21 |
| RU2816992C2 true RU2816992C2 (ru) | 2024-04-09 |
Family
ID=
Citations (8)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US3269915A (en) * | 1963-07-05 | 1966-08-30 | Neutron Products Inc | Neutron irradiation process for producing radioisotopes wherein target isotope is shielded from thermal neutrons |
| FR2702591A1 (fr) * | 1993-01-18 | 1994-09-16 | Eremeev Igor P | Un procédé de transmutation des isotopes. |
| RU2260217C2 (ru) * | 1999-11-30 | 2005-09-10 | Скотт ШЕНТЕР | Способ получения актиния-225 и его дочерних элементов |
| RU2432632C2 (ru) * | 2006-02-21 | 2011-10-27 | Актиниум Фармасеутикалс, Инк. | СПОСОБ ИЗВЛЕЧЕНИЯ ЧИСТОГО 225Ac ПОЛУЧАЕМОГО ИЗ ОБЛУЧЕННЫХ 226Ra-МИШЕНЕЙ |
| RU2436179C1 (ru) * | 2010-07-20 | 2011-12-10 | Открытое акционерное общество "Государственный научный центр Научно-исследовательский институт атомных реакторов" | Стартовая композиция мишени на основе радия и способ ее изготовления |
| US20140226774A1 (en) * | 2013-01-10 | 2014-08-14 | Thorenco Medical Isotopes Llc | Production of actinium-227 and thorium-228 from radium-226 to supply alpha-emitting isotopes radium-223, thorium-227, radium-224, bismuth-212 |
| US20170200521A1 (en) * | 2012-06-15 | 2017-07-13 | Dent International Research, Inc. | Apparatus and methods for transmutation of elements |
| RU2666343C1 (ru) * | 2017-06-06 | 2018-09-07 | Федеральное государственное унитарное предприятие "Производственное объединение "Маяк" | Способ получения актиния-225 |
Patent Citations (8)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US3269915A (en) * | 1963-07-05 | 1966-08-30 | Neutron Products Inc | Neutron irradiation process for producing radioisotopes wherein target isotope is shielded from thermal neutrons |
| FR2702591A1 (fr) * | 1993-01-18 | 1994-09-16 | Eremeev Igor P | Un procédé de transmutation des isotopes. |
| RU2260217C2 (ru) * | 1999-11-30 | 2005-09-10 | Скотт ШЕНТЕР | Способ получения актиния-225 и его дочерних элементов |
| RU2432632C2 (ru) * | 2006-02-21 | 2011-10-27 | Актиниум Фармасеутикалс, Инк. | СПОСОБ ИЗВЛЕЧЕНИЯ ЧИСТОГО 225Ac ПОЛУЧАЕМОГО ИЗ ОБЛУЧЕННЫХ 226Ra-МИШЕНЕЙ |
| RU2436179C1 (ru) * | 2010-07-20 | 2011-12-10 | Открытое акционерное общество "Государственный научный центр Научно-исследовательский институт атомных реакторов" | Стартовая композиция мишени на основе радия и способ ее изготовления |
| US20170200521A1 (en) * | 2012-06-15 | 2017-07-13 | Dent International Research, Inc. | Apparatus and methods for transmutation of elements |
| US20140226774A1 (en) * | 2013-01-10 | 2014-08-14 | Thorenco Medical Isotopes Llc | Production of actinium-227 and thorium-228 from radium-226 to supply alpha-emitting isotopes radium-223, thorium-227, radium-224, bismuth-212 |
| RU2666343C1 (ru) * | 2017-06-06 | 2018-09-07 | Федеральное государственное унитарное предприятие "Производственное объединение "Маяк" | Способ получения актиния-225 |
Non-Patent Citations (1)
| Title |
|---|
| Р.А. Кузнецов и др., Получение альфа-излучающих нуклидов облучением 226Ra в высокопоточном реакторе СМ, Известия Самарского научного центра Российской академии наук, Т. 16, N 6, 2014, c. 129-135. * |
Similar Documents
| Publication | Publication Date | Title |
|---|---|---|
| JP6279656B2 (ja) | 放射性同位元素を生成するための方法及び装置 | |
| JP4618732B2 (ja) | 放射性モリブデンの製造方法と装置 | |
| US11682498B2 (en) | Method for producing actinium-225 from a radium-226 target by shielding the target from thermal neutrons in a moderated nuclear reactor | |
| JP2002517734A (ja) | Ｒａ−２２６への陽子の照射によるＡｃ−２２５の製法 | |
| RU2614529C2 (ru) | Радиоактивный материал с измененным изотопным составом | |
| US20140226774A1 (en) | Production of actinium-227 and thorium-228 from radium-226 to supply alpha-emitting isotopes radium-223, thorium-227, radium-224, bismuth-212 | |
| RU2594020C1 (ru) | Способ получения радионуклида лютеций-177 | |
| US20220199276A1 (en) | Systems and methods for producing actinium-225 | |
| US20150380119A1 (en) | Method and apparatus for synthesizing radioactive technetium-99m-containing substance | |
| RU2816992C2 (ru) | Способ получения актининия-225 из радия-226 | |
| US20170316845A1 (en) | Flexible irradiation facility | |
| US20160379728A1 (en) | Yttrium-90 production system and method | |
| Scholten et al. | Cross section measurements on gas targets relevant to the production of the positron emitting radionuclides 14O, 18F and 76Br | |
| EP2372720A1 (en) | Method for the production of copper-67 | |
| Lundqvist | Radionuclide Production | |
| Pourhabib et al. | Optimization of natural rhenium irradiation time to produce compositional radiopharmaceutical | |
| Kosta et al. | High energy photon activation | |
| Dikiy et al. | Possibilites of isotopes production of ¹⁵³Sm, ¹⁷⁵Yb, ¹⁸⁶Re at the electronic accelerator | |
| RU2155398C1 (ru) | Способ получения радиоизотопа стронций-89 | |
| Luo | Nuclear Science and Technology | |
| Cieszykowska et al. | SECURE | |
| JPS5948698A (ja) | 放射性廃棄物の処理方法 | |
| Shibata et al. | PRODUCTION OF SHORT LIVED RADIOACTIVE CESIUM | |
| TÁRKÁNYI et al. | of the Positron Emitting Radionuclides" O," Fand" Br |