RU2666343C1 - Способ получения актиния-225 - Google Patents
Способ получения актиния-225 Download PDFInfo
- Publication number
- RU2666343C1 RU2666343C1 RU2017119786A RU2017119786A RU2666343C1 RU 2666343 C1 RU2666343 C1 RU 2666343C1 RU 2017119786 A RU2017119786 A RU 2017119786A RU 2017119786 A RU2017119786 A RU 2017119786A RU 2666343 C1 RU2666343 C1 RU 2666343C1
- Authority
- RU
- Russia
- Prior art keywords
- target
- radium
- actinium
- irradiation
- radiochemical
- Prior art date
Links
- 238000000034 method Methods 0.000 title claims abstract description 64
- QQINRWTZWGJFDB-YPZZEJLDSA-N actinium-225 Chemical compound [225Ac] QQINRWTZWGJFDB-YPZZEJLDSA-N 0.000 title claims abstract description 13
- 229940125666 actinium-225 Drugs 0.000 title claims abstract description 13
- 238000004519 manufacturing process Methods 0.000 claims abstract description 29
- 230000004907 flux Effects 0.000 claims abstract description 23
- 230000000694 effects Effects 0.000 claims abstract description 22
- 238000006243 chemical reaction Methods 0.000 claims abstract description 20
- 239000000463 material Substances 0.000 claims abstract description 16
- 230000005855 radiation Effects 0.000 claims abstract description 15
- HCWPIIXVSYCSAN-UHFFFAOYSA-N radium atom Chemical compound [Ra] HCWPIIXVSYCSAN-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims abstract description 12
- HCWPIIXVSYCSAN-BJUDXGSMSA-N radium-225 Chemical compound [225Ra] HCWPIIXVSYCSAN-BJUDXGSMSA-N 0.000 claims abstract 7
- HCWPIIXVSYCSAN-YPZZEJLDSA-N radium-224 Chemical compound [224Ra] HCWPIIXVSYCSAN-YPZZEJLDSA-N 0.000 claims abstract 4
- ZSLUVFAKFWKJRC-AHCXROLUSA-N thorium-228 Chemical compound [228Th] ZSLUVFAKFWKJRC-AHCXROLUSA-N 0.000 claims abstract 4
- 239000007858 starting material Substances 0.000 claims description 20
- 230000001678 irradiating effect Effects 0.000 claims description 7
- 238000000926 separation method Methods 0.000 claims description 5
- ZSLUVFAKFWKJRC-OIOBTWANSA-N thorium-229 Chemical compound [229Th] ZSLUVFAKFWKJRC-OIOBTWANSA-N 0.000 claims description 5
- ZSLUVFAKFWKJRC-IGMARMGPSA-N 232Th Chemical compound [232Th] ZSLUVFAKFWKJRC-IGMARMGPSA-N 0.000 claims description 3
- HCWPIIXVSYCSAN-IGMARMGPSA-N Radium-226 Chemical compound [226Ra] HCWPIIXVSYCSAN-IGMARMGPSA-N 0.000 claims description 3
- 229910052776 Thorium Inorganic materials 0.000 claims description 3
- 230000002285 radioactive effect Effects 0.000 claims description 3
- QQINRWTZWGJFDB-IGMARMGPSA-N actinium-227 Chemical compound [227Ac] QQINRWTZWGJFDB-IGMARMGPSA-N 0.000 claims 3
- 239000013077 target material Substances 0.000 claims 2
- 229910052767 actinium Inorganic materials 0.000 claims 1
- QQINRWTZWGJFDB-UHFFFAOYSA-N actinium atom Chemical compound [Ac] QQINRWTZWGJFDB-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims 1
- 125000004122 cyclic group Chemical group 0.000 claims 1
- JFALSRSLKYAFGM-VENIDDJXSA-N uranium-232 Chemical compound [232U] JFALSRSLKYAFGM-VENIDDJXSA-N 0.000 claims 1
- 229910052705 radium Inorganic materials 0.000 abstract description 6
- 230000005258 radioactive decay Effects 0.000 abstract description 5
- 238000005516 engineering process Methods 0.000 abstract description 4
- 238000002955 isolation Methods 0.000 abstract description 4
- 238000009206 nuclear medicine Methods 0.000 abstract description 3
- 239000000126 substance Substances 0.000 abstract 1
- 238000009825 accumulation Methods 0.000 description 16
- 230000008569 process Effects 0.000 description 11
- 238000004364 calculation method Methods 0.000 description 10
- JCXGWMGPZLAOME-RNFDNDRNSA-N bismuth-213 Chemical group [213Bi] JCXGWMGPZLAOME-RNFDNDRNSA-N 0.000 description 6
- 229940121896 radiopharmaceutical Drugs 0.000 description 6
- 239000012217 radiopharmaceutical Substances 0.000 description 6
- 230000002799 radiopharmaceutical effect Effects 0.000 description 6
- 206010028980 Neoplasm Diseases 0.000 description 5
- 201000011510 cancer Diseases 0.000 description 4
- 230000007774 longterm Effects 0.000 description 4
- 239000000203 mixture Substances 0.000 description 4
- 230000015572 biosynthetic process Effects 0.000 description 3
- 230000014509 gene expression Effects 0.000 description 3
- 238000004458 analytical method Methods 0.000 description 2
- 210000004027 cell Anatomy 0.000 description 2
- 102000004196 processed proteins & peptides Human genes 0.000 description 2
- 108090000765 processed proteins & peptides Proteins 0.000 description 2
- 238000001959 radiotherapy Methods 0.000 description 2
- 229940126585 therapeutic drug Drugs 0.000 description 2
- FVIVKIGLBDRWNR-UHFFFAOYSA-N 4-(2-fluorophenyl)-6-methyl-2-piperazin-1-ylthieno[2,3-d]pyrimidine Chemical compound N1=C2SC(C)=CC2=C(C=2C(=CC=CC=2)F)N=C1N1CCNCC1 FVIVKIGLBDRWNR-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 230000005461 Bremsstrahlung Effects 0.000 description 1
- 229910052770 Uranium Inorganic materials 0.000 description 1
- 230000002730 additional effect Effects 0.000 description 1
- 239000000427 antigen Substances 0.000 description 1
- 102000036639 antigens Human genes 0.000 description 1
- 108091007433 antigens Proteins 0.000 description 1
- 230000008859 change Effects 0.000 description 1
- 230000000052 comparative effect Effects 0.000 description 1
- 238000010586 diagram Methods 0.000 description 1
- 229940079593 drug Drugs 0.000 description 1
- 239000003814 drug Substances 0.000 description 1
- 238000009776 industrial production Methods 0.000 description 1
- 230000008520 organization Effects 0.000 description 1
- 239000002245 particle Substances 0.000 description 1
- 238000011020 pilot scale process Methods 0.000 description 1
- 230000009467 reduction Effects 0.000 description 1
- 238000004904 shortening Methods 0.000 description 1
- 239000013076 target substance Substances 0.000 description 1
- 238000002560 therapeutic procedure Methods 0.000 description 1
- ZSLUVFAKFWKJRC-UHFFFAOYSA-N thorium Chemical compound [Th] ZSLUVFAKFWKJRC-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- ZSLUVFAKFWKJRC-YPZZEJLDSA-N thorium-230 Chemical compound [230Th] ZSLUVFAKFWKJRC-YPZZEJLDSA-N 0.000 description 1
- 210000004881 tumor cell Anatomy 0.000 description 1
- JFALSRSLKYAFGM-UHFFFAOYSA-N uranium(0) Chemical compound [U] JFALSRSLKYAFGM-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- JFALSRSLKYAFGM-FTXFMUIASA-N uranium-233 Chemical compound [233U] JFALSRSLKYAFGM-FTXFMUIASA-N 0.000 description 1
Images
Classifications
-
- G—PHYSICS
- G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
- G21G—CONVERSION OF CHEMICAL ELEMENTS; RADIOACTIVE SOURCES
- G21G1/00—Arrangements for converting chemical elements by electromagnetic radiation, corpuscular radiation or particle bombardment, e.g. producing radioactive isotopes
- G21G1/04—Arrangements for converting chemical elements by electromagnetic radiation, corpuscular radiation or particle bombardment, e.g. producing radioactive isotopes outside nuclear reactors or particle accelerators
- G21G1/06—Arrangements for converting chemical elements by electromagnetic radiation, corpuscular radiation or particle bombardment, e.g. producing radioactive isotopes outside nuclear reactors or particle accelerators by neutron irradiation
Landscapes
- Chemical & Material Sciences (AREA)
- Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
- General Chemical & Material Sciences (AREA)
- Physics & Mathematics (AREA)
- Engineering & Computer Science (AREA)
- General Engineering & Computer Science (AREA)
- High Energy & Nuclear Physics (AREA)
- Physical Or Chemical Processes And Apparatus (AREA)
Abstract
Изобретение относится к реакторной технологии получения радионуклидов для ядерной медицины. Способ основан на облучении в тепловом нейтронном потоке ядерного реактора мишени, содержащей радионуклид торий-228, и находящегося в равновесии с ним дочернего продукта радиоактивного распада радия-224. В результате реакции радиационного захвата на ядрах радия-224 образуется и накапливается радий-225. После окончания облучения радиевую фракцию выделяют радиохимическим способом из облученной мишени и полученный материал используют для изготовления радиохимического генератора радий-225/актиний-225, с целью последующего выделения целевого радионуклида. Техническим результатом является возможность обеспечить проведение крупномасштабных работ по получению актиния-225 на реакторах с относительно небольшой плотностью потока тепловых нейтронов. 4 з.п. ф-лы, 1 ил., 3 табл.
Description
Изобретение относится к реакторной технологии получения радионуклидов для ядерной медицины.
В настоящее время одним из наиболее перспективных направлений в радиационной терапии онкологических заболеваний является метод, основанный на использовании в качестве источника внутреннего облучения короткоживущих альфа-излучающих радионуклидов.
Известно, что используя прикрепление альфа-излучающих нуклидов к моноклональным антителам или пептидам, специфичным к антигенам конкретных видов злокачественных новообразований, можно доставить эти нуклиды в места расположения опухолей и зафиксировать их там. При использовании такого метода радиационному воздействию будут избирательно подвергаться только клетки злокачественных новообразований, поскольку пептиды обеспечивают адресную доставку радионуклидов в клетки опухоли, а пробег альфа-частиц в биологической ткани соизмерим с размерами клетки. Считается, что в ближайшем будущем актиний-225 (225Ас) найдет самое широкое применение при изготовлении различных радиофармпрепаратов (РФП) для радиационной терапии онкологических заболеваний. Наиболее перспективным радионуклидом для такой терапии считается висмут-213 (213Bi) - продукт распада 225Ас.
Актиний-225 и висмут-213 являются короткоживущими продуктами распада тория-229 (229Th) и образуются по следующей цепочке:
В естественной природе эти радионуклиды практически не встречаются и, поэтому, могут быть получены только искусственным путем. Соотношение периодов полураспада 225Ас (10 сут) и 213Bi (45 мин) предопределяет необходимость получения РФП на основе 213Bi непосредственно в медицинской клинике (перед вводом препарата пациенту) с использованием специальных радиохимических генераторов 225Ас/213Bi. Для производства таких генераторов необходимо иметь промышленную технологию получения 225Ас.
В настоящее время, регулярное производство 225Ас во всем мире осуществляется только в опытно экспериментальном масштабе и составляет около 1 Ки (3,7⋅1010 Бк) в год. Этого количества в полном объеме не хватает даже для проведения научных медицинских и клинических исследований. Мировая годовая потребность в 225Ас при организации промышленного производства РФП оценивается в 1000 Ки.
Известно несколько способов получения 225Ас, которые можно условно разбить на две группы:
- методы, основанные на получении непосредственно 225Ас;
- методы, основанные на получении 225Ас из 229Th с использованием радиохимических генераторов 229Тh/225Ас. В этом случае, задача получения 225Ас сводится к накоплению необходимого количества (массы) базового нуклида - 229Th.
Известен способ непосредственного получения 225Ас, основанный на использовании ускорителя протонов, где в качестве вещества мишени применяется природный торий (232Th) (Способ получения актиния-225 и изотопов радия и мишень для его осуществления (варианты), патент РФ №2373589, 2009). Недостатком этого способа является то, что в облучаемой мишени образуется более 80 радиоизотопов различных элементов, а активность 225Ас в суммарной активности смеси составляет всего лишь около 1%. Выделение чистого 225Ас из такой сложной смеси радионуклидов представляет собой чрезвычайно сложную и трудоемкую задачу.
Известен способ получения 225Ас, основанный на использовании фотоядерной реакции при облучении мишени из природного радия (226Ra) жестким гамма-излучением, образующимся при торможении электронов в мишени-конверторе на ускорителе электронов (Способ получения актиния-225 и его дочерних элементов, патент РФ №2260217, 2005). Недостатком этого способа является небольшой выход фотоядерной реакции и необходимость использования значительных навесок дорогостоящего 226Ra.
Наиболее простой и очевидный способ получения 225Ас связан с выделением его из материнского 229Th, который в свою очередь является продуктом радиоактивного распада урана-233 (233U). В естественной природе 229Th и 233U не встречаются и, поэтому, могут быть получены только искусственным путем.
Известно, что 229Th может быть выделен из «старых» запасов 233U, полученного в США и СССР в 1950-ых годах при облучении в промышленных реакторах естественного тория-232 (232Th).
В одном килограмме 233U в результате радиоактивного распада ежегодно образуется 4,4 мг 229Th. Если исходить из того, что годовая потребность в 225Ас на мировом рынке РФП может составить 1000 Ки, а из 1 г 229Th можно получить в год не более 1-2 Ки 225Ас в виде РФП, то для удовлетворения запроса рынка необходимо иметь не менее 0,5 кг (500 г) 229Th. Расчеты показывают, что для накопления 500 г 229Th из 1 т (1000 кг) 233U необходима выдержка около 110 лет. Мировые запасы «старого» 233U ограничены. Очевидно, что указанный метод не может обеспечить наработку 225Ас в требуемых объемах.
Известны способы получения 229Th на ускорителях, где в качестве облучаемой мишени используется торий-230 (230Th). Способ (Способ получения радионуклида торий-229 - стартового материала для производства терапевтического препарата на основе радионуклида висмут-213, патент РФ №2210125, 2003) предлагает облучение 230Th по ядерной реакции 230Th (р,р n) 229Th на ускорителях протонов, а способ (Способ получения радионуклида торий-229 - стартового материала для производства терапевтического препарата на основе радионуклида висмут-213, патент РФ №2199165, 2003) основан на использовании фотоядерной реакции 230Th (γ,n)229Th. В последнем случае, для получения жесткого гамма-излучения, предлагается использование тормозного излучения на ускорителе электронов. Основными недостатками этих способов являются - трудности выделения значительных навесок 230Th из продуктов переработки урановых руд; низкое сечение фотоядерной реакции; необходимость длительного использования уникальной и дорогостоящей ускорительной техники.
Известен способ (Method for producing actinium-225 and bismuth-213, патент US №5355394, 1994) получения 229Th при облучении 226Ra в ядерном реакторе на тепловых нейтронах, предполагающий последовательное осуществление не менее 3 реакций радиационного захвата на каждом исходном ядре 226Ra. Такой «длинный» путь предопределяет необходимость длительного облучения в высоком потоке тепловых нейтронов и неизбежно связан с большими потерями стартового (исходного) материала (226Ra) при незначительном выходе базового продукта (229Th). Расчеты показывают, что из 1 кг 226Ra можно теоретически получить не более 75 г 229Th при непрерывном облучении радия в течение 3 лет в высокопоточном тепловом ядерном реакторе с плотностью потока тепловых нейтронов около 4,7⋅1014, см-2⋅с-1. К недостаткам данного способа следует отнести: необходимость проведения длительного (около 3 лет) облучения в высоком нейтронном потоке (не менее 4,7⋅1014, см-2⋅с-1) и небольшой выход 229Th из облученного 226Ra (около 7,5%) или, другими словами, большие потери стартового материала - 226Ra (более 90%). Следует отметить, что к настоящему времени во всем мире получено всего около 10-20 кг 226Ra, который является особо ценным и уникальным радионуклидом. Следовательно, при использовании этого способа для получения 1 кг 229Th необходимо будет «сжечь» в реакторе практически весь накопленный 226Ra, что вряд ли оправдано.
Наиболее близким по технической сущности к заявляемому техническому решению, является способ (Получение альфа-излучающих нуклидов облучением радия-226 в высокопоточном реакторе СМ / Р.А. Кузнецов, П.С. Буткалюк, И.Л. Буткалюк и др. // Известия Самарского научного центра Российской академии наук. Физика и электроника - т. 16, №6, 2014, стр. 129-135), основанный на использовании двух-стадийного процесса облучения 226Ra в уникальном высокопоточном реакторе СМ, который и выбран за прототип. Этот способ предполагает проведение на первой стадии сравнительно короткого (25 суток) облучения, достаточного для накопления в мишени равновесного количества 227Ас (около 0,03 г на 1 г 226Ra). При этом в облученной мишени будет накоплено некоторое количество 228Th, соизмеримое по массе с массой 227Ас и незначительной массы 229Th (около 0,005 г на 1 г 226Ra). Выгорание 226Ra при этом составляет 10-12%. После окончания первого облучения из облученной мишени проводят радиохимическое выделение 227Ас, который используют для изготовления новой мишени для повторного облучения в реакторе продолжительностью около 60 суток. Указанный способ позволяет сократить потери 226Ra при облучении по сравнению со способом (Method for producing actinium-225 and bismuth-213, патент US №5355394, 1994), но при ограниченной массе стартового радионуклида неизбежно приводит к существенному увеличению продолжительности наработки 229Th, поскольку масса мишени из 227Ас на втором этапе облучения составляет всего около 3% от стартовой массы 226Ra, а накопление 229Th составляет всего 0,35 г на 1 г 227Ас. Кроме того, указанная продолжительность облучения (25+60 суток) реализуется только при облучении в нейтронной ловушке на уникальном высокопоточном реакторе СМ, с потоком тепловых нейтронов (Е<0,5 эВ) не менее 1,5⋅1015, см-2⋅с-1. Указанные условия облучения могут быть реализованы только для небольших навесок (объема мишени), поскольку доступный объем нейтронной ловушки реактора СМ ограничен. При реализации рассматриваемого способа на обычном тепловом ядерном реакторе со стандартными нейтронно-физическими характеристиками (с потоком 1-2⋅1014, см-2⋅с-1), продолжительность облучения должна быть увеличена до 6-7 лет.
Таким образом, получение значимых количеств 229Th (десятки и сотни грамм) на любом реакторе представляет собой чрезвычайно сложную задачу, требует значительных материальных затрат и растянуто во времени. Кроме того, необходимо учитывать неизбежные потери 229Th при выделении из него 225Ас, которые могут составлять до 0,25% на одну операцию выделения. Оптимальным (с точки зрения максимального накопления 225Ас за календарный год) числом операций по выделению 225Ас следует считать 24 операции в год (две операции в месяц). Тогда, по аналогии с периодом полураспада, можно ввести понятие эффективного периода полупотерь 229Th, значение которого будет равно 11,6 года. Таким образом, продолжительность использования 229Th для получения 225Ас будет ограничена, не периодом полураспада, а периодом полупотерь. Следовательно, получение 225Ас из 229Th нельзя рассматривать в качестве единственно возможного (безальтернативного) способа и задача поиска дополнительных источников накопления 225Ас является актуальной. Таким образом, недостатком прототипа является необходимость использования уникального высокопоточного ядерного реактора и отсутствие возможности получения целевого радионуклида (225Ас) до полного завершения процесса накопления и выделения значимой массы 229Th, необходимой для изготовления генератора 225Ас.
В условиях ограниченного запаса исходного стартового 226Ra, задачей предлагаемого технического решения является получение дополнительного значительного количества 225Ас до момента полного завершения процесса накопления 229Th (сокращение сроков получения 225Ас от момента начала стартового облучения) и возможность реализации способа на обычных исследовательских или коммерческих тепловых реакторах, при одновременном обеспечении условий наработки базового радионуклида 229Th такой же массы и качества, как в способе по прототипу.
Решение указанной задачи достигается путем использования для наработки 225Ас новой ядерной реакции, которая ранее не учитывалась, и дополнительных технологических процессов, которые ранее не применялись. В основе предлагаемого способа лежит использование ядерной реакции 224Ra (n,γ) 225Ra. Радионуклид 224Ra образуется непосредственно в облучаемой в ядерном реакторе мишени при распаде 228Th, содержание которого на начальной стадии облучения значительно больше, чем содержание 229Th. Принципиальная схема такого процесса показана на фиг. Технология осуществления способа предполагает использование двух циклов облучения мишеней в тепловом ядерном реакторе и заключается в следующем.
Первый цикл технологического процесса предполагает: изготовление первой мишени из стартового материала на основе 226Ra, облучение мишени в реакторе продолжительностью T1 и радиохимическое выделение из материала облученной мишени радиевой группы элементов, содержащей изотопы радия (226Ra, 227Ra, 228Ra, 223Ra, 224Ra и др.). Основным по массе радионуклидом в радиевой группе будет 226Ra. Полученный материал при необходимости направляется на повторное (многократное) изготовление первой мишени для последующего облучения в реакторе. Продолжительность облучения первой мишени в реакторе - T1 определяется исходя из условия накопления активности 227Ас в облучаемой мишени, близкой к равновесной, и зависит от плотности потока тепловых нейтронов в используемом реакторе. Так, например, для нейтронной ловушки реактора СМ (с потоком 1,5⋅1015, см-2⋅с-1), Т1≈20-25 суток, а, например, при плотности потока 1,5⋅1014, см-2⋅с-1 время облучения может составлять до 150-180 суток.
Второй цикл технологического процесса предполагает последовательное выполнение следующих операций. Оставшаяся часть материала из первой мишени, содержащая смесь базовых радионуклидов 227Ac, 228Th, 229Th и продукты их распада, поступает на изготовление второй мишени и последующее облучение в реакторе. При необходимости, перед постановкой в реактор изготовленную мишень выдерживают время, необходимое для установления радиоактивного равновесия между 228Th и 224Ra (около 10 суток). Продолжительность облучения второй мишени в реакторе - Т2, не превышает 30-40 суток и определяется из условия накопления в облучаемой второй мишени активности 225Ra, близкой к равновесной. Накопление 225Ra в мишени происходит по двум основным каналам: за счет реакции радиационного захвата на 224Ra и за счет распада 229Th. Причем, на начальных циклах облучения скорость образования 225Ra по первому каналу значительно больше, чем по второму. За время облучения второй мишени в реакторе (цикл №2) происходит накопление 229Th и выгорание 228Th, поэтому со временем вклад второго канала накопления 225Ra увеличивается. После каждого облучения проводят радиохимическое выделение из материала второй мишени элементов радиевой группы, содержащих смесь изотопов 223Ra, 224Ra, 225Ra, которую направляют на радиохимическое выделение 225Ас. Оставшийся материал из второй мишени (227Ас, 228Th и 229Th) направляют на повторное (многократное) изготовление второй мишени и последующее облучение.
Облучение по циклу №2 повторяют до тех пор, пока масса 228Th будет сопоставима с массой 229Th, то есть до накопления в мишени заданной массы 229Th. После чего накопленный 229Th выводят из облучения и как готовый продукт направляют на изготовление радиохимического генератора 229Th/225Ас.
Следует отметить, что применение предлагаемого способа позволяет не только существенно увеличить объем дополнительной наработки 225Ra (225Ас), но и значительно упростить радиохимическую часть способа, поскольку на всех этапах технологического процесса будет применяться только одна радиохимическая методика - отделение радионуклидов радиевой группы от суммы остальных радионуклидов. Кроме того, предлагаемый способ может быть реализован практически на любом ядерном реакторе на тепловых нейтронах, что существенно расширяет область применения предлагаемого способа и сокращает стоимость облучения по сравнению с использованием уникального высокопоточного реактора СМ. Причем, использование ядерного реактора с существенно (в 10-50 раз) меньшей плотностью потока тепловых нейтронов, чем в реакторе СМ, позволяет получить почти такую же дополнительную активность целевого 225Ас, но при большей продолжительности облучения.
Возможность реализации заявляемого технического решения подтверждается следующими примерами.
Пример 1 демонстрирует расчет соотношения активностей А в облучаемой второй мишени для радионуклидов 228Th, 224Ra и 225Ra в зависимости от плотности потока тепловых нейтронов ϕ и продолжительности облучения в реакторе Т2. При облучении в реакторе, в условиях установившегося радиоактивного равновесия А(228Th)≈А(224Ra), отношение активностей 225Ra и 224Ra в первом приближении (без учета вклада резонансных нейтронов) можно записать в виде:
где:
σ - микроскопическое сечение ядерной реакции 224Ra(n,γ) 225Ra, (σ=12 барн) (Физические величины: Справочник/ Под. ред. И.С.Григорьева, Е.З. Мейлихова. - М. Энергоиздат, 1991. - 1232 с.);
λ1 - постоянная распада 224Ra (период полураспада T1/2=3,64 сут.), λ1=0,190 сут.-1;
λ2 - постоянная распада 225Ra (период полураспада Т1/2=14,8 сут.), λ2=0,0468 сут.-1.
При ϕ=1,5⋅1015, см-2⋅с-1 и Т2=15,0 сут. выражение (1) примет значение: A(225Ra)/A(224Ra)=0,0041.
Пример 2 демонстрирует сравнение объемов наработки целевого радионуклида 225Ra (225Ас) по предлагаемому способу и способу по прототипу. Все нижеприведенные оценки полностью основаны на анализе графических материалов по результатам расчетно-экспериментальных исследований способа по прототипу (Получение альфа-излучающих нуклидов облучением радия-226 в высокопоточном реакторе СМ / Р.А. Кузнецов, П.С. Буткалюк, И.Л. Буткалюк и др. // Известия Самарского научного центра Российской академии наук. Физика и электроника - т. 16, №6, 2014, стр. 129-135) для двух-стадийной схемы облучения 226Ra в нейтронной ловушке реактора СМ при плотности потока тепловых нейтронов ϕ≈1,5⋅1015, см-2⋅c-1 и нормированы на один грамм стартового нуклида (226Ra).
В способе по прототипу, на первом этапе облучения в течение 1 кампании (T1=25 сут.) в первой мишени накопится около 30 мг (2,2 Ки) 227Ас и 45 мг (36 Ки) 228Th. На втором этапе облучения (60 сут.) из выделенных 30 мг 227Ас во второй мишени накопится 2,2 мКи 229Th. Из этого количества тория с использованием радиохимического генератора 229Th/225Ra/225Ac можно дважды в месяц получать до 1,5 мКи 225Ас (или 0,036 Ки 225Ас в год). Это значение будем использовать в качестве результата сравнения с предлагаемым способом.
Результаты расчетов накопления 225Ra (225Ас) по предлагаемому способу на втором этапе облучения приведены для двух вариантов в таблицах 1 и 2. Расчетные оценки выполнены для тех же исходных данных, которые были использованы в прототипе (для 1 г 226Ra) и при одинаковой продолжительности и условиях облучения (в нейтронной ловушке реактора СМ). Вариант 1 (таблица 1) предполагает, что во вторую мишень помещается только 30 мг 227Ас, выделенные после облучения 226Ra на первом этапе из первой мишени. В расчетах по варианту №2 предполагается, что во вторую мишень помещается не только накопленные 30 мг 227Ас, но и 45 мг 228Th. Облучение на втором этапе проводятся циклами с продолжительностью Т2=15,0 сут.
Таким образом за четыре цикла облучения из второй мишени можно дополнительно выделить 0,20 Ки 225Ra, что в 5,6 раза больше, чем предполагается получить за год эксплуатации радиохимического генератора 29Th/225Ra/225Ac.
Дополнительное общее накопление 225Ra по варианту 2 за четыре цикла облучения второй мишени составит 0,56 Ки 225Ra, что в 2,8 раза больше чем по варианту 1 и соответствует активности 225Ra, которую можно получить за 15,3 года непрерывной эксплуатации радиохимического генератора 229Th/225Ra/225Ac.
Приведенные в таблицах 1 и 2 результаты показывают, что предлагаемый способ позволяет на втором этапе облучения (четыре цикла по 15 суток) дополнительно получить значительное количество целевого радионуклида 225Ra (225Ас), которое в способе по прототипу соответствует активности нарабатываемой из 229Th при непрерывной эксплуатации радиохимического генератора 229Th/225Ra/225Ac за время Т0=5,6 лет (вариант 1) или за Т0=15,6 лет (вариант 2). Если учесть неизбежные потери 229Th при эксплуатации радиохимического генератора 229Th/225Ra/225Ac с периодом полупотерь 11,6 лет (постоянная полупотерь λп=ln(2)/11,6=0,06, лет-1), то значение необходимой продолжительности эксплуатации радиохимического генератора следует оценивать по уравнению (2):
Расчеты показывают, что дополнительное количество получаемого 225Ra (225Ас) будет соответствовать активности нарабатываемой из 229Th в способе по прототипу с учетом потерь 229Th при эксплуатации радиохимического генератора 229Th/225Ra/225Ас за время Тп=6,8 лет (вариант 1) или Тп=45.8 лет (вариант 2).
Следует отметить, что в примерах 1 и 2 не учитывалось дополнительное накопление 225Ra за счет распада 229Th, поскольку при выбранных условиях расчета вклад этого процесса в суммарное накопление 225Ra не превысит 2%. Тем не менее, при других условиях облучения (при меньшем нейтронном потоке) этот процесс может быть более существенным.
Пример 3 демонстрирует выбор оптимального числа дополнительных циклов облучения второй мишени при тех же условиях облучения, как в примерах 1 и 2. Предположим, что на некоторый период времени во второй мишени содержится 228Th с массой M(228Th) и 229Th с массой M(229Th). Значение равновесной активности 225Ra (в Ки), образующейся за счет распада 229Th, можно записать в виде A(225Ra)≈A(229Th)=0,212⋅M(229Th). Из этой массы 229Th на радиохимическом генераторе 229Th/ 225Ra/ 225Ac можно за один год (24 выделения) получить активность 225Ra (в Ки), равную:
Активность 224Ra (в Ки), находящаяся в равновесии с активностью 228Th, можно записать в виде A(224Ra)≈А(228Th)=820⋅M(228Th). Тогда, с учетом уравнения (1), активность 225Ra (в Ки), которая накопится во второй мишени при реакции радиационного захвата на 224Ra, можно записать в виде:
Сравнение выражений (3) и (4) показывает, что если масса 228Th во второй мишени близка к массе 229Th, то активность дополнительного 225Ra, получаемого по предлагаемому способу, становится сопоставимой с активностью 225Ra, которую можно получить из 229Th за один год эксплуатации радиохимического генератора 229Th/225Ra/225Ac.
На реакторе СМ (при ϕ=1,5⋅1015, см-2⋅с-1) условие, когда M(228Th)≈M(229Th) выполняется через 60 суток после облучения на втором этапе. В этом случае, оптимальным числом циклов следует считать 4, при Т2=15,0 сут. При использовании типового реактора (при ϕ=1,5⋅1014, см-2⋅с-1) общая продолжительность облучения увеличивается до 500 суток, а число циклов возрастает до 15-20 при Т2=25-30 сут.
Выбор оптимального числа циклов облучения второй мишени проводят на основе анализа выражений (3) и (4), с использованием расчетных значений содержания 228Th и 229Th в процессе облучения и определяют исходя из типа используемого ядерного реактора (плотности потока нейтронов) с учетом производственных и экономических факторов.
Пример 4 демонстрирует возможности получения 225Ас на реакторах с относительно небольшой плотностью потока тепловых нейтронов. В способе по прототипу облучение мишеней проводят на уникальном высокопоточном реакторе СМ, что ограничивает широкое использование способа и приводит к существенному удорожанию (увеличению стоимости) реакторной составляющей общих затрат на получение целевого радионуклида. Поэтому возможность использования «стандартных» исследовательских или энергетических реакторов весьма актуальна.
Ниже приведено относительное (на 1 г стартового радионуклида 226Ra) сравнение количества получаемого целевого и промежуточных радионуклидов (227Ac, 228Th) при реализации предлагаемого способа на реакторе СМ (в способе по прототипу) и на гипотетическом «стандартном» реакторе. Для простоты и наглядности используем одногрупповую модель расчета скорости ядерных реакций в реакторе на тепловых нейтронах (без учета резонансной составляющей). Все используемые значения ядерных констант (периоды полураспада - Т1/2, сечения реакций радиационного захвата) приняты по данным справочника (Физические величины: Справочник/ Под. ред. И.С. Григорьева, Е.З. Мейлихова. - М. Энергоиздат, 1991.- 1232 с.).
При облучении 226Ra в реакторе в облучаемой мишени происходит накопление массы (активности) 227Ас, которая со временем достигает квазиравновесного значения с массой 226Ra, когда скорость образования новых ядер 227Ас становится равной суммарной скорости радиоактивного распада и скорости «выгорания» 227Ас за счет реакции радиационного захвата нейтронов. Значение равновесной массы 227Ас - М(227Ас) по отношению к массе 226Ra - М(226Ra), при облучении первой мишени на первом этапе в ядерном реакторе с плотностью потока тепловых нейтронов ϕ, можно в первом приближении записать:
где:
- σ(226Ra)=11,5 барн - сечение реакции радиационного захвата на 226Ra;
- λэфф.=λ(227Ас)+ϕ⋅σ(227Ас) - эффективная постоянная равновесия;
- σ(227Ас)=515 барн - сечение реакции радиационного захвата на 227Ас;
- λ(227Ас)≈1,0⋅10-9, с-1 - постоянная распада 227Ас (Т1/2=21,8 лет).
Продолжительность облучения τ, при которой достигается равновесное состояние в первом приближении можно принять равным 2-3 эффективным периодам установления равновесия (Тэфф.), значение которого можно оценить:
Результаты расчетов по уравнениям 5-6 (см. таблицу 3) показывают, что при использовании ядерного реактора с меньшей плотностью потока тепловых нейтронов ϕ (в 10-100 раз по отношению к реактору СМ), можно достигнуть практически такого же значения равновесной массы 227Ас по отношению к массе исходного 226Ra, как в способе по прототипу, но при этом необходимо пропорционально увеличить продолжительность облучения.
Рассмотрим теперь возможности накопления 225Ra (225Ас) во второй мишени при использовании ядерного реактора с различной плотностью потока тепловых нейтронов ϕ. В предлагаемом способе накопление 225Ra (225Ас) происходит из 224Ra, находящегося в равновесии с 228Th. Предположим, что на начало облучения во второй мишени содержится число ядер 228Th - N0(228Th) и число ядер 224Ra - N0(224Ra). При этом число ядер N0(224Ra)=λ(228Th)⋅N0(228Th)/λ(224Ra) Тогда изменение числа ядер 224Ra в зависимости от продолжительности облучения t, можно записать в виде:
где:
- λэфф.=λ(228Th)+ϕ⋅σ(228Th) - эффективная постоянная уменьшения, учитывающая радиоактивный распад и «выгорание» 228Th;
- σ(228Th)=123 барн - сечение реакции радиационного захвата на 228Th;
- λ(228Th)≈1,15⋅10-8, с-1 - постоянная распада 228Th (Т1/2=1,91 лет).
Для наглядности и упрощения расчетов, уравнение (7) записано в предположении отсутствия образования нового 228Th из 227Ас в процессе облучения второй мишени, что вполне оправдано для проведения сравнительных расчетов. Общее количество накопления активности 225Ra (Асумм.) при бесконечно длительном облучении второй мишени в реакторе с плотностью потока тепловых нейтронов ϕ, можно представить в виде:
где:
- σ(224Ra)=12 барн - сечение реакции радиационного захвата на 224Ra.
После подстановки уравнения (7) в уравнение (8) и интегрирования получим:
Если при ϕ=1,5⋅1015, (см-2⋅с-1) условно принять Асумм.=1,0 то из уравнения (9) следует:
- при ϕ=1,5⋅1014, (см-2⋅с-1), Асумм.=0,655;
- при ϕ=5,0⋅1013, (см-2⋅c-1), Асумм.=0,371;
- при ϕ=1,5⋅1013, (см-2⋅с-1), Асумм.=0,147.
Таким образом, пример 4 показывает, что при использовании ядерного реактора у которого плотность потока тепловых нейтронов ϕ в 10 раз и в 30 раз меньше, чем в реакторе СМ, количество дополнительно получаемой активности 225Ас, сократится всего на 35% и на 63%, соответственно. Такое снижение дополнительно получаемой активности 225Ас следует признать приемлемым.
Claims (5)
1. Способ получения актиния-225, включающий облучение первой мишени из стартового материала на основе радия-226 в потоке тепловых нейтронов ядерного реактора, радиохимическое выделение из облученного материала первой мишени массы актиния-227, изготовление второй мишени из выделенного актиния-227, облучение второй мишени в потоке тепловых нейтронов ядерного реактора до накопления в материале мишени заданного содержания базового радионуклида торий-229, радиохимическое выделение из облученного материала второй мишени радионуклидов ториевой группы, изготовление из выделенного материала радиохимического генератора торий-229/актиний-225, цикличное выделение актиния-225 на радиохимическом генераторе, отличающийся тем, что с целью получения дополнительного количества целевого радионуклида в период до окончания процесса наработки требуемого количества базового радионуклида, накапливают в облучаемой второй мишени дополнительный базовый нуклид радий-225, образующийся за счет реакции радиационного захвата на ядрах радия-224, выбирают продолжительность облучения второй мишени из условия достижения значения активности радия-225, близкой к равновесной, но не более 30-40 суток, выделяют из облученного материала второй мишени радионуклиды радиевой группы с содержанием дополнительного базового радионуклида радий-225, изготавливают из выделенного материала дополнительный радиохимический генератор радий-225/актиний-225, циклично выделяют дополнительный актиний-225 на радиохимическом генераторе.
2. Способ по п. 1, отличающийся тем, что облучение второй мишени и выделение из нее радионуклидов радиевой группы, содержащих дополнительный базовый нуклид радий-225, проводят многократно.
3. Способ по п. 1, отличающийся тем, что изготовление второй мишени проводят с использованием материала, содержащего торий-228, оставшегося в первой мишени после выделения актиния-227 и радионуклидов радиевой группы.
4. Способ по п. 1, отличающийся тем, что изготовление второй мишени проводят с использованием материала, содержащего торий-228, выделенного из урана-232.
5. Способ по п. 3 и 4, отличающийся тем, что изготовленную вторую мишень перед началом облучения выдерживают не менее 10 суток для установления радиоактивного равновесия активности радия-224 с материнским радионуклидом торий-228.
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
RU2017119786A RU2666343C1 (ru) | 2017-06-06 | 2017-06-06 | Способ получения актиния-225 |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
RU2017119786A RU2666343C1 (ru) | 2017-06-06 | 2017-06-06 | Способ получения актиния-225 |
Publications (1)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
RU2666343C1 true RU2666343C1 (ru) | 2018-09-07 |
Family
ID=63460019
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
RU2017119786A RU2666343C1 (ru) | 2017-06-06 | 2017-06-06 | Способ получения актиния-225 |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
RU (1) | RU2666343C1 (ru) |
Cited By (1)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
RU2816992C2 (ru) * | 2019-06-21 | 2024-04-09 | Ньюклеар Рисёч Энд Консалтенси Груп | Способ получения актининия-225 из радия-226 |
Citations (3)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
FR2702591A1 (fr) * | 1993-01-18 | 1994-09-16 | Eremeev Igor P | Un procédé de transmutation des isotopes. |
RU2210125C2 (ru) * | 2001-11-12 | 2003-08-10 | Чувилин Дмитрий Юрьевич | Способ получения радионуклида торий-229 - стартового материала для производства терапевтического препарата на основе радионуклида висмут-213 |
RU2260217C2 (ru) * | 1999-11-30 | 2005-09-10 | Скотт ШЕНТЕР | Способ получения актиния-225 и его дочерних элементов |
-
2017
- 2017-06-06 RU RU2017119786A patent/RU2666343C1/ru active
Patent Citations (3)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
FR2702591A1 (fr) * | 1993-01-18 | 1994-09-16 | Eremeev Igor P | Un procédé de transmutation des isotopes. |
RU2260217C2 (ru) * | 1999-11-30 | 2005-09-10 | Скотт ШЕНТЕР | Способ получения актиния-225 и его дочерних элементов |
RU2210125C2 (ru) * | 2001-11-12 | 2003-08-10 | Чувилин Дмитрий Юрьевич | Способ получения радионуклида торий-229 - стартового материала для производства терапевтического препарата на основе радионуклида висмут-213 |
Non-Patent Citations (1)
Title |
---|
Получение альфа-излучающих нуклидов облучением радия-226 в высокопоточном реакторе СМ / Р.А. Кузнецов, П.С. Буткалюк, И.Л. Буткалюк и др. // Известия Самарского научного центра Российской академии наук. Физика и электроника - т. 16, N6, 2014, стр. 129-135. * |
Cited By (1)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
RU2816992C2 (ru) * | 2019-06-21 | 2024-04-09 | Ньюклеар Рисёч Энд Консалтенси Груп | Способ получения актининия-225 из радия-226 |
Similar Documents
Publication | Publication Date | Title |
---|---|---|
Radchenko et al. | Production and supply of α-particle–emitting radionuclides for targeted α-therapy | |
Morgenstern et al. | Supply and clinical application of actinium-225 and bismuth-213 | |
Engle | The production of Ac-225 | |
Zhuikov | Production of medical radionuclides in Russia: Status and future—a review | |
SK286044B6 (sk) | Spôsob exponovania materiálu, spôsob produkovaniaužitočného izotopu a spôsob transmutácie zahrnujúci spôsob exponovania | |
Qaim | Nuclear data for medical radionuclides | |
Khandaker et al. | The significance of nuclear data in the production of radionuclides for theranostic/therapeutic applications | |
Nawar et al. | New strategies for a sustainable 99mTc supply to meet increasing medical demands: Promising solutions for current problems | |
Alliot et al. | Is there an interest to use deuteron beams to produce non-conventional radionuclides? | |
Kin et al. | Production of high-purity medical radio isotope 64Cu with accelerator-based neutrons generated with 9 and 12 MeV deuterons | |
US10391186B2 (en) | Actinium-225 compositions of matter and methods of their use | |
RU2666343C1 (ru) | Способ получения актиния-225 | |
US20220215979A1 (en) | Method and system for producing medical radioisotopes | |
JP7398804B2 (ja) | アクチニウム225の生成方法 | |
Chege et al. | A study of the current and potential suppliers of actinium-225 for targeted alpha therapy | |
Updegraff et al. | Nuclear medicine without nuclear reactors or uranium enrichment | |
Dikiy et al. | Production of medical isotopes at electron accelerators | |
Aleksandrov et al. | Production cross section of radionuclides in (p, x) reactions at copper and nickel nuclei | |
Alfassi et al. | A new alpha-emitter for nuclear medicine: 230 U | |
Yang et al. | Simulation study on the production of medical radioisotopes 186gRe by photonuclear reaction | |
RU2199165C1 (ru) | Способ получения радионуклида торий-229 - стартового материала для производства терапевтического препарата на основе радионуклида висмут-213 | |
Ahmed et al. | Excitation functions of proton-induced nuclear reactions on natCaCO3 up to 60 MeV | |
Vallabhajosula | Production of Radionuclides | |
Demir et al. | Production Cross–Section Calculations of Medical125I Radionuclide Using α, d and γ Induced Reactions | |
Ditroi et al. | New developments in the experimental data for charged particle production of medical radioisotopes |