RU2664738C1 - Способ изготовления таблетированного ядерного топлива - Google Patents
Способ изготовления таблетированного ядерного топлива Download PDFInfo
- Publication number
- RU2664738C1 RU2664738C1 RU2017127969A RU2017127969A RU2664738C1 RU 2664738 C1 RU2664738 C1 RU 2664738C1 RU 2017127969 A RU2017127969 A RU 2017127969A RU 2017127969 A RU2017127969 A RU 2017127969A RU 2664738 C1 RU2664738 C1 RU 2664738C1
- Authority
- RU
- Russia
- Prior art keywords
- charge
- mixture
- sintering
- nuclear fuel
- uranium dioxide
- Prior art date
Links
- 239000003758 nuclear fuel Substances 0.000 title claims abstract description 24
- 238000004519 manufacturing process Methods 0.000 title claims abstract description 23
- 238000000034 method Methods 0.000 claims abstract description 40
- 238000005245 sintering Methods 0.000 claims abstract description 40
- OOAWCECZEHPMBX-UHFFFAOYSA-N oxygen(2-);uranium(4+) Chemical compound [O-2].[O-2].[U+4] OOAWCECZEHPMBX-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims abstract description 36
- FCTBKIHDJGHPPO-UHFFFAOYSA-N uranium dioxide Inorganic materials O=[U]=O FCTBKIHDJGHPPO-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims abstract description 36
- 239000000843 powder Substances 0.000 claims abstract description 27
- 238000003825 pressing Methods 0.000 claims abstract description 26
- 230000008569 process Effects 0.000 claims abstract description 21
- 239000002245 particle Substances 0.000 claims abstract description 19
- 239000000654 additive Substances 0.000 claims abstract description 17
- 238000007906 compression Methods 0.000 claims abstract description 5
- 230000006835 compression Effects 0.000 claims abstract description 5
- 239000002105 nanoparticle Substances 0.000 claims abstract description 5
- 230000015572 biosynthetic process Effects 0.000 claims abstract description 3
- 239000000203 mixture Substances 0.000 claims description 37
- XAGFODPZIPBFFR-UHFFFAOYSA-N aluminium Chemical compound [Al] XAGFODPZIPBFFR-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 18
- 229910052782 aluminium Inorganic materials 0.000 claims description 18
- 238000005275 alloying Methods 0.000 claims description 11
- 229910052770 Uranium Inorganic materials 0.000 claims description 9
- JFALSRSLKYAFGM-UHFFFAOYSA-N uranium(0) Chemical compound [U] JFALSRSLKYAFGM-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 9
- 239000006096 absorbing agent Substances 0.000 claims description 7
- 239000008240 homogeneous mixture Substances 0.000 claims description 5
- GQPLMRYTRLFLPF-UHFFFAOYSA-N Nitrous Oxide Chemical compound [O-][N+]#N GQPLMRYTRLFLPF-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 4
- 238000010438 heat treatment Methods 0.000 claims description 3
- LIVNPJMFVYWSIS-UHFFFAOYSA-N silicon monoxide Chemical class [Si-]#[O+] LIVNPJMFVYWSIS-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 3
- 229910052814 silicon oxide Inorganic materials 0.000 claims description 3
- 239000001272 nitrous oxide Substances 0.000 claims description 2
- 239000000446 fuel Substances 0.000 abstract description 19
- XLYOFNOQVPJJNP-UHFFFAOYSA-N water Substances O XLYOFNOQVPJJNP-UHFFFAOYSA-N 0.000 abstract description 6
- PNEYBMLMFCGWSK-UHFFFAOYSA-N Alumina Chemical class [O-2].[O-2].[O-2].[Al+3].[Al+3] PNEYBMLMFCGWSK-UHFFFAOYSA-N 0.000 abstract description 4
- 229910052710 silicon Inorganic materials 0.000 abstract description 4
- 239000000126 substance Substances 0.000 abstract description 4
- 239000002699 waste material Substances 0.000 abstract description 4
- 239000010703 silicon Substances 0.000 abstract description 3
- 230000000694 effects Effects 0.000 abstract description 2
- 238000001816 cooling Methods 0.000 abstract 1
- 238000005516 engineering process Methods 0.000 description 20
- 238000000227 grinding Methods 0.000 description 13
- 239000000919 ceramic Substances 0.000 description 9
- 238000002360 preparation method Methods 0.000 description 9
- 239000011858 nanopowder Substances 0.000 description 8
- 239000002019 doping agent Substances 0.000 description 7
- FRRAMGDPBCCXKJ-UHFFFAOYSA-N [U].[Er] Chemical compound [U].[Er] FRRAMGDPBCCXKJ-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 6
- VQCBHWLJZDBHOS-UHFFFAOYSA-N erbium(iii) oxide Chemical compound O=[Er]O[Er]=O VQCBHWLJZDBHOS-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 6
- 239000000463 material Substances 0.000 description 6
- 229910018072 Al 2 O 3 Inorganic materials 0.000 description 5
- 239000004014 plasticizer Substances 0.000 description 5
- 102200052313 rs9282831 Human genes 0.000 description 5
- 238000002490 spark plasma sintering Methods 0.000 description 5
- 230000000996 additive effect Effects 0.000 description 4
- 244000309464 bull Species 0.000 description 4
- 238000002156 mixing Methods 0.000 description 4
- 238000004663 powder metallurgy Methods 0.000 description 4
- 230000007423 decrease Effects 0.000 description 3
- 230000007246 mechanism Effects 0.000 description 3
- 239000008188 pellet Substances 0.000 description 3
- 150000003377 silicon compounds Chemical class 0.000 description 3
- OKTJSMMVPCPJKN-UHFFFAOYSA-N Carbon Chemical compound [C] OKTJSMMVPCPJKN-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- VYPSYNLAJGMNEJ-UHFFFAOYSA-N Silicium dioxide Chemical compound O=[Si]=O VYPSYNLAJGMNEJ-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 229910000831 Steel Inorganic materials 0.000 description 2
- 230000004913 activation Effects 0.000 description 2
- 239000007864 aqueous solution Substances 0.000 description 2
- 239000011230 binding agent Substances 0.000 description 2
- 238000005056 compaction Methods 0.000 description 2
- 239000004020 conductor Substances 0.000 description 2
- 230000003247 decreasing effect Effects 0.000 description 2
- 238000005469 granulation Methods 0.000 description 2
- 230000003179 granulation Effects 0.000 description 2
- 229910002804 graphite Inorganic materials 0.000 description 2
- 239000010439 graphite Substances 0.000 description 2
- 238000002844 melting Methods 0.000 description 2
- 230000008018 melting Effects 0.000 description 2
- 210000003739 neck Anatomy 0.000 description 2
- TWNQGVIAIRXVLR-UHFFFAOYSA-N oxo(oxoalumanyloxy)alumane Chemical compound O=[Al]O[Al]=O TWNQGVIAIRXVLR-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 239000010959 steel Substances 0.000 description 2
- BNGXYYYYKUGPPF-UHFFFAOYSA-M (3-methylphenyl)methyl-triphenylphosphanium;chloride Chemical compound [Cl-].CC1=CC=CC(C[P+](C=2C=CC=CC=2)(C=2C=CC=CC=2)C=2C=CC=CC=2)=C1 BNGXYYYYKUGPPF-UHFFFAOYSA-M 0.000 description 1
- UFHFLCQGNIYNRP-UHFFFAOYSA-N Hydrogen Chemical compound [H][H] UFHFLCQGNIYNRP-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- GXAOZWYRLUCBKN-UHFFFAOYSA-N N#[N+][O-].[U] Chemical compound N#[N+][O-].[U] GXAOZWYRLUCBKN-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 239000004372 Polyvinyl alcohol Substances 0.000 description 1
- 229910004298 SiO 2 Inorganic materials 0.000 description 1
- 239000004115 Sodium Silicate Substances 0.000 description 1
- ACTXVUKAWNGDKG-UHFFFAOYSA-N [Gd].[U] Chemical compound [Gd].[U] ACTXVUKAWNGDKG-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 230000009471 action Effects 0.000 description 1
- 239000000956 alloy Substances 0.000 description 1
- 229910045601 alloy Inorganic materials 0.000 description 1
- 238000001354 calcination Methods 0.000 description 1
- 150000001768 cations Chemical class 0.000 description 1
- 238000001311 chemical methods and process Methods 0.000 description 1
- 238000006243 chemical reaction Methods 0.000 description 1
- 150000001875 compounds Chemical class 0.000 description 1
- 230000007547 defect Effects 0.000 description 1
- 230000005611 electricity Effects 0.000 description 1
- 238000005265 energy consumption Methods 0.000 description 1
- 238000002474 experimental method Methods 0.000 description 1
- 229910001938 gadolinium oxide Inorganic materials 0.000 description 1
- 229940075613 gadolinium oxide Drugs 0.000 description 1
- CMIHHWBVHJVIGI-UHFFFAOYSA-N gadolinium(iii) oxide Chemical compound [O-2].[O-2].[O-2].[Gd+3].[Gd+3] CMIHHWBVHJVIGI-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 239000007789 gas Substances 0.000 description 1
- 238000007731 hot pressing Methods 0.000 description 1
- 239000001257 hydrogen Substances 0.000 description 1
- 229910052739 hydrogen Inorganic materials 0.000 description 1
- 230000006872 improvement Effects 0.000 description 1
- 239000012535 impurity Substances 0.000 description 1
- 239000007788 liquid Substances 0.000 description 1
- 239000000155 melt Substances 0.000 description 1
- 238000010310 metallurgical process Methods 0.000 description 1
- 239000002114 nanocomposite Substances 0.000 description 1
- 239000002707 nanocrystalline material Substances 0.000 description 1
- 229920003023 plastic Polymers 0.000 description 1
- 239000004033 plastic Substances 0.000 description 1
- 229920002451 polyvinyl alcohol Polymers 0.000 description 1
- 230000008844 regulatory mechanism Effects 0.000 description 1
- 239000004065 semiconductor Substances 0.000 description 1
- 238000000926 separation method Methods 0.000 description 1
- 239000000377 silicon dioxide Substances 0.000 description 1
- 235000012239 silicon dioxide Nutrition 0.000 description 1
- NTHWMYGWWRZVTN-UHFFFAOYSA-N sodium silicate Chemical compound [Na+].[Na+].[O-][Si]([O-])=O NTHWMYGWWRZVTN-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 229910052911 sodium silicate Inorganic materials 0.000 description 1
- 239000007787 solid Substances 0.000 description 1
- 239000000243 solution Substances 0.000 description 1
- SANRKQGLYCLAFE-UHFFFAOYSA-H uranium hexafluoride Chemical compound F[U](F)(F)(F)(F)F SANRKQGLYCLAFE-UHFFFAOYSA-H 0.000 description 1
- 230000000007 visual effect Effects 0.000 description 1
Classifications
-
- G—PHYSICS
- G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
- G21C—NUCLEAR REACTORS
- G21C3/00—Reactor fuel elements and their assemblies; Selection of substances for use as reactor fuel elements
- G21C3/42—Selection of substances for use as reactor fuel
- G21C3/58—Solid reactor fuel Pellets made of fissile material
- G21C3/62—Ceramic fuel
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E30/00—Energy generation of nuclear origin
- Y02E30/30—Nuclear fission reactors
Landscapes
- Engineering & Computer Science (AREA)
- Physics & Mathematics (AREA)
- Chemical & Material Sciences (AREA)
- Ceramic Engineering (AREA)
- Plasma & Fusion (AREA)
- General Engineering & Computer Science (AREA)
- High Energy & Nuclear Physics (AREA)
- Inorganic Compounds Of Heavy Metals (AREA)
Abstract
Изобретение относится к способу изготовления таблетированного ядерного топлива из диоксида урана для тепловыделяющих элементов легководных энергетических ядерных реакторов, а также энергетических реакторов с газовым охлаждением. Способ изготовления таблетированного ядерного топлива, включает формирование шихты, состоящей из дисперсного порошка диоксида урана с легирующими добавками оксидов алюминия и кремния в виде наночастиц и сжатие шихты давлением до 150 МПа между штампами пресса, являющимися электродами, которые находятся под напряжением от высоковольтного источника электропитания, до возникновения искровой плазмы между частицами шихты, повышения электропроводности и температуры загрузки шихты до возникновения равномерной контактной проводимости через межгранулярные контакты. В шихте происходит совмещенное прессование и спекание с использованием плазмы искрового разряда. Изобретение позволяет сократить время и трудозатраты на получение таблетированного ядерного топлива, уменьшить зависимость свойств таблетированного ядерного топлива от физико-химических и технологических свойства порошка UO, уменьшить количество отходов. 3 з.п. ф-лы.
Description
Изобретение относится к способу изготовления таблетированного ядерного топлива из диоксида урана для тепловыделяющих элементов легководных энергетических ядерных реакторов (Light Water Reactors), а также энергетических реакторов с газовым охлаждением (Advanced Gas-Cooled Reactors).
Современная технология изготовления таблетированного ядерного топлива включает три основных этапа [Туманов Ю.Н. Плазменные, высокочастотные, микроволновые и лазерные процессы в химико-металлургических процессах. М.: Физматлит, 2010, 968 с.]:
1. Газовая конверсия слабообогащенного по U-235 гексафторида урана (~5% U-235) в дисперсный диоксид урана (UO2) смесью водорода с водяным паром в горизонтальной вращающейся нагреваемой электрическим током печи (процесс IDR - Integrated Dry Rout) или в газопламенном или в плазменном реакторе.
2. Прессование таблеток из дисперсного порошка UO2 с использованием различного оборудования и различных операций в разных странах. Например, в British Nuclear Fuels - уплотнение в вибромельнице в течение 30 мин, смешение со связывающим (10% раствор поливинилового спирта в воде) в количестве 5% мас.; виброгрануляция в течение 15 мин; прессование таблеток при давлении 1,5 т/см2. На урановых заводах РФ эта процедура модифицирована путем введения в готовый пластификатор водных растворов растворимых в воде соединений алюминия и кремния в качестве легирующих добавок, формирования однородной смеси, перемешивая полученную смесь с диоксидом урана или смесью диоксида урана с выгорающим поглотителем и/или с триуран-октаоксидом, приготовления из полученной шихты пресс-порошка, прессования таблеток.
3. Спекание таблеток UO2 в промышленной печи при температуре 1750°C, шлифование таблеток. Плотность таблеток, в зависимости от комплекса физико-химических и технологических свойств оксидного уранового порошка обычно находится в интервале 10,5-10,8 г/см3.
Технология имеет многочисленные проблемы, обусловленные:
- сильной зависимостью свойств таблетированного ядерного топлива и его поведения в ядерном реакторе от физико-химических и технологических свойств дисперсного диоксида урана, которые в значительной степени определяются технологией, принятой на первом этапе;
- длительным и затратным циклом стадий прессования топливных таблеток с их последующим спеканием, включающим введение в пластификатор водных растворов растворимых в воде легирующих добавок, формирование однородной смеси, перемешивание полученной смеси с диоксидом урана или смесью диоксида урана с выгорающим поглотителем, приготовление из полученной шихты пресс-порошка, прессование таблеток, само высокотемпературное спекание и последнее - шлифование полученных таблеток. Во время проведения этих многочисленных операций всегда есть вероятность снижения ядерной чистоты урана в таблетированном ядерном топливе. Часть готовых таблеток при визуальной отбраковке попадает в отходы с признаками дефектов (например, трещины).
Известно множество способов изготовления оксидного таблетированного топлива, включающих раздельное прессование таблеток из диоксида урана и их спекание с последующей шлифовкой, которые включают штатные операции приготовления шихты, ее гранулирование с приготовлением пресс-порошка, прессование из него таблеток с последующим их спеканием и шлифованием и отличаются друг от друга только подготовкой легирующих добавок, химической природой и фазовым состоянием («жидкое» либо «сухое») используемого связующего, составом шихты и различными вариантами технологии ее приготовления. Диоксид урана на этой стадии легируют микродобавками алюминия либо алюминия совместно с одним из элементов Ti, Nb, Si, Са, Mg, Be или их смесью [RU 2268507 Таблетка ядерного керамического топлива с регулируемой микроструктурой G21C 3/62, G21C 21/00, опубл. 20.01.2006, бюл. №2; RU 2362223 Ядерное уран-гадолиниевое топливо высокого выгорания на основе диоксида урана и способ его получения G21C 21/02, опубл. 20.07.2009, бюл. №20; RU 2376665 Таблетка ядерного топлива высокого выгорания и способ ее изготовления G21C 3/62, опубл. 20.12.2009, бюл. №35]. Во всех способах и алюминий, и другие легирующие элементы вводятся в порошок диоксида урана в виде твердых кристаллических соединений, чаще всего в виде порошков соответствующих оксидов. При этом для достижения приемлемого уровня макро- и микрооднородности шихты практикуют введение в порошок диоксида урана избыточных количеств добавок (суммарно до 0,4% мас. по отношению к урану), что отрицательно сказывается на ядерной чистоте изготавливаемых таблеток.
Существенным недостатком рассматриваемых способов изготовления крупнозернистого керамического топлива является их сложность, обусловленная необходимостью проведения операций при подготовке легирующих оксидов: прокалка отдельных оксидов, их предварительное совместное спекание, тонкое измельчение, выделение из помолов рабочих фракций и т.п.
В качестве ближайшего аналога изобретения принят способ получения таблеток ядерного керамического топлива с и регулируемой микроструктурой [RU 2525828, G21C 3/62, опубл. 20.08.2014, бюл. №23]. Способ включает введение в готовый пластификатор или в воду на этапе приготовления пластификатора водных растворов растворимых в воде соединений алюминия и кремния в качестве легирующих добавок, формирование однородной смеси, перемешивание полученной смеси с диоксидом урана или смесью диоксида урана с выгорающим поглотителем и/или закисью-окисью урана, приготовление из полученной шихты пресс-порошка, прессование таблеток, их высокотемпературное спекание и шлифование. При этом в качестве растворимых в воде соединений алюминия и кремния используют нитрат алюминия и силикат натрия, а в качестве выгорающего поглотителя используют оксид эрбия или оксид гадолиния в количестве 0,3-15,0% мас. от массы диоксида урана; закись-окись урана используют в количестве не более 30% мас. от массы диоксида урана.
Недостаток способа многостадийность процесса, увеличивающих продолжительность и затраты на фабрикацию таблеток ядерного керамического топлива.
Целью изобретения является создание способа изготовления таблетированного ядерного топлива, позволяющего сократить время и трудозатраты на получение таблетированного ядерного топлива на основе диоксида урана, уменьшить зависимость свойств таблетированного ядерного топлива от физико-химических и технологических свойства порошка UO2, уменьшить количество отходов.
Поставленная задача решается тем, что способ изготовления таблетированного ядерного топлива, включающий формирование шихты в виде однородной смеси, состоящей из пластификатора с легирующими добавками и диоксида урана или смеси диоксида урана с выгорающим поглотителем и/или закисью-окисью урана, прессование таблеток, их высокотемпературное спекание и шлифование, при этом легирующие добавки оксидов алюминия и кремния вводят в шихту виде наночастиц, шихту сжимают давлением до 150 МПа в объеме, соответствующем размерам таблетки, между штампами пресса, находящиеся под напряжением от источника электропитания, до возникновения искровой плазмы между частицами шихты, и продолжают сжатие с одновременным нагревом шихты от искровой плазмы до получения таблетки с плотностью, близкой или равной теоретической плотности, после чего таблетка остывает в штампе. На штампы пресса подают от высоковольтного выпрямителя постоянный электрический ток 1,5-2,5 кА в импульсном режиме или от высокочастотного генератора высокочастотный электрический ток 1,5-2,5 кА. Процесс прессования и спекания шихты ведут в вакуумной камере при остаточном давлении 5⋅10-3 Па в интервале времени от 5 до 25 мин, включая время увеличения температуры и время выдержки
Для этого шихту, в виде дисперсного порошка UO2 при необходимости в смеси с легирующими добавками и выгорающим поглотителем, загружают в графитовую пресс-форму и сжимают между стальными штампами гидравлического пресса, на которые подают высокое напряжение от высоковольтного источника электропитания. При этом в зазорах между частицами шихты возникают искровые разряды и генерируется искровая плазма, быстро повышающая температуру шихты до ~2000°C, и электропроводность порошкообразного диоксида урана, которая стимулирует контактную проводимость загрузки; в результате возникает электрический ток в шихте.
Диоксид урана в обычных условиях не является проводником. При температурах до ~1150°С диоксид урана является примесным полупроводником p-типа. При более высоких температурах диоксид урана переходит в область собственной проводимости (проводимость n-типа), которая существует вплоть до температуры плавления 2880°C. Температура, при которой диоксид урана формально становится проводником (достигает 106 См/м), составляет ~2000 К (~1773°C). В области собственной проводимости электрическая проводимость диоксида урана обусловлена положительно заряженными дырками, образующимися вследствие отклонения от стехиометрии. Значения энергии активации проводимости имеют значительный разброс и находятся в пределах 0,15-0,75 эВ. В области собственной проводимости энергия активации проводимости обладает более высокими значениями, лежащими в интервале 1,15-1,30 эВ. Перенос электричества в диоксиде урана осуществляется малыми поляронами (электрон или дырка, связанные с фононами), которые прыгают от одного катиона к соседнему, т.е. между U4+ и U5+. Проводимость диоксида урана определяет силу тока, который протекает через контакты между его частицами.
Альтернативно в качестве источника можно использовать высокочастотный генератор, требуемая частота которого определяется устойчивостью плазмы искрового разряда (искрение в порошковой загрузке). Шихту, в виде порошкообразного UO2 с легирующими и прочими добавками, обрабатывают плазмой искрового разряда и высокочастотным током, протекающим через контакты между частицами; при этом энергия гомогенно диссипируется во всем образце; в таком режиме осуществляется эффективное спекание при сравнительно низких энергозатратах. В процессе высокоэнергетические импульсы концентрируются при точечном межгранулярном связывании, в результате чего возникает значительное улучшение спекания, в сравнении с обычным горячим прессованием и горячим изостатическим спеканием под давлением.
Механизм процесса спекания при использовании высокочастотного генератора такой же: при подведении напряжения на стальные штампы пресса возникают искровые разряды в пространстве между частицами шихты, и моментально возникает локальная высокая температура в плазме, находящейся в промежутке между частицами. Поверхность частиц сжатой давлением шихты плавится и происходит испарение материала, между частицами материала возникают «шейки», обуславливающие наличие контактной поверхности. Эти «шейки» постепенно развиваются, при дальнейшем спекании развивается пластическая деформация, в результате чего материал быстро уплотняется до 99% от теоретической плотности. Поскольку температура частиц растет очень быстро за счет дальнейшего возрастания тока, исходная шихта все больше компактируется.
Фабрикацию таблетированного ядерного топлива проводят в вакуумной камере при остаточном давлении 5⋅10-3 Па. Нагревание, плавление и спекание шихты под действием искровой плазмы протекают и заканчиваются в интервале 5-25 минут, включая время роста температуры и время выдержки.
С высокой эффективностью предлагаемый способ изготовления таблетированного ядерного топлива может быть использован при изготовлении из диоксида урана топливных таблеток высокой ядерной чистоты с регулируемой микроструктурой. Для этого легирующие добавки оксидов алюминия и кремния вводят в порошок UO2 в виде частиц малых размеров (наночастиц). Это позволяет сохранить в радикально новых условиях механизм регулирования микроструктуры, разработанный в способе-прототипе. Плотность таблеток может достигать 99% от теоретической плотности, но, в зависимости от комплекса физико-химических и технологических свойств исходного оксидного уранового порошка, меняется в интервале 10,6-10,9 г/см3.
Использование наночастиц Al2O3 и SiO2 для регулирования микроструктуры основано на следующих принципах:
1. В объемных наноизделиях с поликристаллической структурой с уменьшением размера зерен объемная доля границ раздела (границ зерен и тройных стыков) значительно возрастает, что оказывает значительное влияние на свойства материалов. Объемная доля тройных стыков значительно возрастает при размерах зерен менее 10 нм. При этом радикально повышается прочность поликристаллического изделия, сфабрикованного из нанопорошков методами порошковой металлургии, с сохранением пластичности. Функциональные свойства конструкционных материалов определяется комплексом свойств, включающим соотношение между прочностью (предел текучести и предел прочности) и пластичностью (относительная равномерная деформация, полное относительное удлинение до разрушения), а также вязкость разрушения.
2. С уменьшением размера частиц давление прессования, необходимое для достижения заданной плотности таблеток, увеличивается. При размере зерна меньше некоторого критического частицы становятся бездислокационными, соответственно значительно возрастает давление, необходимое для их деформирования. С другой стороны, с уменьшением размера частиц температура спекания шихты заметно уменьшается. При высоких температурах плотность таблеток возрастает, но, при использовании обычной порошковой металлургии, увеличивается размер зерна, что является нежелательным, с точки зрения достижения высоких функциональных свойств таблеток. Тем не менее, даже при всех недостатках обычной порошковой металлургии микротвердость нанокристаллических материалов в 2-7 раз выше, чем твердость крупнозернистых аналогов, причем это не зависит от метода получения материала.
3. Для фабрикации таблетированного ядерного топлива использовали порошковую металлургию нового поколения, в которой при высокой температуре зерна практически не успевают вырасти: таблетки изготавливали путем совмещенного прессования и спекания нанопорошков диоксида урана с использованием плазмы искрового разряда и стимулированной ею контактной проводимости.
4. Для дальнейшего повышения функциональных свойств таблеток UO2 можно использовать одновременно легирование различными добавками, которые повышают твердость при сохранении высокой электропроводности и теплопроводности.
Итоговый механизм получения таблеток ядерного топлива спеканием порошков с использованием плазмы искрового разряда сводится к следующему. Шихту порошка UO2 с легирующими добавками в виде нанопорошка UO2 (или дисперсный порошок) загружают в графитовую пресс-форму и сжимают ее штампами гидравлического пресса, на которые подают напряжение от импульсного генератора постоянного тока или высокочастотного генератора. При напряжении, приложенном через электроды к массе порошка, сжимаемой штампами пресса в пресс-форме между частицами последнего возникают искровые разряды, в зазорах между частицами генерируется искровая плазма, развиваются температуры ~2000°С. Температура частиц порошка увеличивается, возрастает их электропроводность, это стимулирует возрастание контактной проводимости и рост электрического тока через загрузку между электродами.
Примеры осуществления способа
Пример 1. Требуется получить таблетки уранового керамического топлива диаметром 7,57-7,60 мм с плотностью в пределах 10,6-10,9 г/см3 и размером зерна в пределах 10-30 мкм.
Шихта состояла из смеси порошка UO2, полученного по газопламенной технологии, и легирующей добавки - нанопорошка оксида алюминия, полученного по технологии плазменной денитрации. Необходимое количество добавки Al2O3 рассчитывали из требуемого содержания алюминия в таблетке, равного 40 ppm.
Для изготовления таблетки использовали оборудование, работающее по технологии Spark Plasma Sintering System - Dr. Sinter - LΛB: Model SPS-515S.
Параметры процесса совмещенного прессования и спекания:
- давление прессования шихты - 145 МПа;
- температура спекания шихты в таблетки - 1640 С;
- разрежение в вакуумной камере - 5⋅10-3 Па;
- электрический ток в шихте во время импульса - 1450 А;
- продолжительность процесса совмещенного прессования и спекания - 8,6 мин.
Спеченные таблетки шлифовали на бесцентрово-шлифовальном станке ВШ-826.
Получили: плотность таблеток - 10,85 г/см3, термическая стабильность геометрических размеров - 0,19% и средний размер зерна 22 мкм.
Пример 2. Требуется получить таблетки уран-эрбиевого керамического топлива диаметром 11,44-11,48 мм с плотностью в пределах 10,60-10,90 г/см3 и размером зерна в пределах 8-20 мкм.
Исходная шихта состояла из смеси порошков UO2, полученного по газопламенной технологии и оксида эрбия 0,6% мас. с легирующей добавкой - нанопорошок оксида алюминия, полученного по технологии плазменной денитрации. Необходимое количество добавки Al2O3 рассчитывали из требуемого содержания алюминия в таблетке, равного 40 ppm.
Для изготовления таблетки использовали оборудование, работающее по технологии Spark Plasma Sintering System - Dr. Sinter - LΛB: Model SPS-515S.
Параметры процесса совмещенного прессования и спекания:
- давление прессования шихты - 141 МПа;
- температура спекания шихты в таблетки - 1710°C;
- разрежение в вакуумной камере - 5⋅10-3 Па;
- электрический ток в загрузке шихты во время импульса - 1400 А;
- продолжительность процесса прессования и спекания - 9,6 мин.
Спеченные таблетки шлифовали на бесцентрово-шлифовальном станке ВШ-826.
Получили: таблетки уран-эрбиевого топлива, легированного алюминием, которые имели плотность 10,88 г/см3, открытую пористость <0,30%, термическую стабильность геометрических размеров (доспекаемость) 0,18% и средний размер зерна 18 мкм.
Пример 3. Требуется получить таблетки уранового керамического топлива диаметром 7,57-7,60 мм с плотностью в пределах 10,60-10,90 г/см3 и размером зерна в пределах 25-40 мкм.
Исходная шихта состояла из смеси порошка UO2, полученного по газопламенной технологии, с легирующими добавками - нанопорошками оксида алюминия и диоксида кремния, полученными по плазменной технологии. Необходимые количества добавок рассчитывали, исходя из требуемого содержания в таблетке алюминия и кремния, равного 40 ppm и 20 ppm, соответственно.
Для изготовления таблетки использовали оборудование, работающее по технологии Spark Plasma Sintering System - Dr. Sinter - LΛB: Model SPS-515S.
Параметры процесса совмещенного прессования и спекания:
- давление прессования шихты - 139 МПа;
- температура спекания шихты в таблетки - 1730°C;
- разрежение в вакуумной камере - 5⋅10-3 Па.
- электрический ток в загрузке шихты во время импульса - 1350 А.
- продолжительность процесса совмещенного прессования и спекания - 15,6 мин.
Спеченные таблетки шлифовали на бесцентрово-шлифовальном станке ВШ-826.
Получили: таблетки UO2-топлива, легированного алюминием и кремнием, которые имели плотность 10,87 г/см3, термическую стабильность геометрических размеров 0,17% и средний размер зерна 32-34 мкм.
Пример 4. Требуется получить таблетки уран-эрбиевого керамического топлива диаметром 11,44-11,48 мм с плотностью в пределах 10,50-10,80 г/см3 и размером зерна в пределах 8-20 мкм при добавлении 30% триуран-октаоксида.
Исходная шихта состояла из смеси порошков UO2, полученного по газопламенной технологии, и оксида эрбия 0,6% мас. с легирующей добавкой - нанопорошком оксида алюминия, полученного по технологии плазменной денитрации. Необходимое количество добавки Al2O3 рассчитывали исходя из требуемого содержания в таблетке алюминия, равного 40 ppm.
Для изготовления таблетки использовали оборудование, работающее по технологии Spark Plasma Sintering System - Dr. Sinter - LΛB: Model SPS-515S.
Параметры процесса совмещенного прессования и спекания:
- давление прессования шихты - 138 МПа;
- температура спекания шихты в таблетки - 1720°C;
- разрежение в вакуумной камере - 5⋅10-3 Па;
- электрический ток в шихте во время импульса - 1300 А;
- продолжительность процесса совмещенного прессования и спекания - 14,6 мин.
Спеченные таблетки шлифовали на бесцентрово-шлифовальном станке ВШ-826.
Получили: таблетки уран-эрбиевого топлива, легированного алюминием, которые имели плотность 10,84 г/см3, открытую пористость <0,30%, термическую стабильность геометрических размеров (доспекаемость) 0,07% и средний размер зерна 15 мкм.
Пример 5. Требуется получить таблетки уран-эрбиевого керамического топлива диаметром 11,44-11,48 мм с плотностью в пределах 10,40-10,70 г/см3 и размером зерна до 15 мкм.
Исходная шихта состояла из смеси порошка UO2, полученного по газопламенной технологии, с легирующей добавкой - нанопорошком оксида алюминия, полученного по технологии плазменной денитрации. Необходимое количество добавки Al2O3 рассчитывали исходя из требуемого содержания в таблетке алюминия, равного 40 ppm.
Для изготовления таблетки использовали оборудование, работающее по технологии Spark Plasma Sintering System - Dr. Sinter - LΛB: Model SPS-515S.
Параметры процесса совмещенного прессования и спекания:
- давление сжатия шихты - 145 МПа;
- температура спекания шихты - 1690°С;
- разрежение в вакуумной камере - 5⋅10-3 Па;
- электрический ток в шихте во время импульса - 1300 А;
- продолжительность процесса совмещенного прессования и спекания - 9,6 мин.
Спеченные таблетки шлифовали на бесцентрово-шлифовальном станке ВШ-826.
Получили: таблетки уран-эрбиевого топлива, легированного алюминием, которые имели плотность 10,84 г/см3, открытую пористость <0,30%, термическую стабильность геометрических размеров (доспекаемость) 0,12% и средний размер зерна 11,5 мкм.
Таким образом, в результате всех проведенных экспериментов по технологии совмещенного прессования и спекания с использованием плазмы искрового разряда и активированной контактной проводимости были получены таблетки ядерного топлива с требуемыми свойствами.
Предложенный способ изготовления таблетированного ядерного топлива, позволяет:
- значительно сократить время и трудозатраты на получение таблетированного ядерного топлива на основе диоксида урана путем совмещения операций прессования и спекания и включения дополнительных механизмов энергетического воздействия;
- значительно уменьшить зависимость свойств таблетированного ядерного топлива от физико-химических и технологических свойства порошка UO2, а также от влияния способа получения диоксида урана на его свойства и технико-экономические параметры процесса;
- уменьшить количество отходов за счет совмещения операций прессования и спекания, при котором становятся несущественными многие ограничения по физико-химическим и технологическим свойствам дисперсного диоксида урана.
Claims (4)
1. Способ изготовления таблетированного ядерного топлива, включающий формирование шихты в виде однородной смеси, состоящей из дисперсного порошка диоксида урана или смеси диоксида урана с выгорающим поглотителем и/или закисью-окисью урана, и легирующих добавок оксидов алюминия и кремния в виде наночастиц, сжатие шихты давлением до 150 МПа в объеме, соответствующем размерам таблетки, между штампами пресса, являющимися электродами, находящимися под напряжением от импульсного генератора постоянного тока или высокочастотного генератора, до возникновения искровой плазмы между частицами шихты, повышения электропроводности и температуры загрузки шихты до возникновения равномерной контактной проводимости загрузки через межгранулярные контакты по всему сечению объема, разогревают загрузку искровыми электрическими разрядами в зазорах между частицами и электрическим током через межгранулярные контакты и продолжают сжатие с одновременным нагревом шихты от искровой плазмы до получения таблетки с плотностью, близкой или равной теоретической плотности, после чего таблетка остывает в штампе.
2. Способ по п. 1, отличающийся тем, что в процессе совмещенного прессования и спекания шихты в плазме искрового разряда через сжатую давлением шихту пропускают электрический ток 1,5-2,5 кА.
3. Способ по п. 1, отличающийся тем, что процесс прессования и спекания шихты ведут в вакуумной камере при остаточном давлении 5⋅10-3 Па.
4. Способ по п. 1, отличающийся тем, что процесс прессования и спекания шихты проводят в интервале времени от 5 до 25 минут, включая время увеличения температуры и время выдержки.
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| RU2017127969A RU2664738C1 (ru) | 2017-08-04 | 2017-08-04 | Способ изготовления таблетированного ядерного топлива |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| RU2017127969A RU2664738C1 (ru) | 2017-08-04 | 2017-08-04 | Способ изготовления таблетированного ядерного топлива |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| RU2664738C1 true RU2664738C1 (ru) | 2018-08-22 |
Family
ID=63286811
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| RU2017127969A RU2664738C1 (ru) | 2017-08-04 | 2017-08-04 | Способ изготовления таблетированного ядерного топлива |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| RU (1) | RU2664738C1 (ru) |
Citations (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| RU2504029C2 (ru) * | 2012-02-17 | 2014-01-10 | Российская Федерация, от имени которой выступает Государственная корпорация по атомной энергии "Росатом" | Способ изготовления таблетки ядерного керамического топлива |
| KR20140039117A (ko) * | 2012-09-22 | 2014-04-01 | 국립대학법인 울산과학기술대학교 산학협력단 | 탄소 계열 나노 입자가 혼합된 이산화우라늄 기반의 핵연료 |
| RU2525828C1 (ru) * | 2013-03-01 | 2014-08-20 | Открытое акционерное общество "Машиностроительный завод" | Способ получения таблеток ядерного керамического топлива с регулируемой микроструктурой |
| WO2015080626A1 (ru) * | 2013-11-26 | 2015-06-04 | Открытое Акционерное Общество "Акмэ-Инжиниринг" | Таблетка ядерного топлива с повышенной теплопроводностью и способ её изготовления |
-
2017
- 2017-08-04 RU RU2017127969A patent/RU2664738C1/ru active
Patent Citations (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| RU2504029C2 (ru) * | 2012-02-17 | 2014-01-10 | Российская Федерация, от имени которой выступает Государственная корпорация по атомной энергии "Росатом" | Способ изготовления таблетки ядерного керамического топлива |
| KR20140039117A (ko) * | 2012-09-22 | 2014-04-01 | 국립대학법인 울산과학기술대학교 산학협력단 | 탄소 계열 나노 입자가 혼합된 이산화우라늄 기반의 핵연료 |
| RU2525828C1 (ru) * | 2013-03-01 | 2014-08-20 | Открытое акционерное общество "Машиностроительный завод" | Способ получения таблеток ядерного керамического топлива с регулируемой микроструктурой |
| WO2015080626A1 (ru) * | 2013-11-26 | 2015-06-04 | Открытое Акционерное Общество "Акмэ-Инжиниринг" | Таблетка ядерного топлива с повышенной теплопроводностью и способ её изготовления |
Non-Patent Citations (1)
| Title |
|---|
| Туманов Ю.Н. "Электротехнологии нового поколения в производстве неорганических материалов: экология, энергосбережение, качество", М., Физматлит, 2013, с.200-201. * |
Similar Documents
| Publication | Publication Date | Title |
|---|---|---|
| CN101660066A (zh) | 一种含镧的钨或钼复合材料的制造方法 | |
| JPH02137694A (ja) | タングステン合金ロッドの製造方法 | |
| RU2007149499A (ru) | Таблетка ядерного топлива высокого выгорания и способ ее изготовления (варианты) | |
| CN105397085A (zh) | 一种放电等离子烧结制备镍基粉末高温合金的方法 | |
| CN111786014A (zh) | 一种超细粒度的石榴石型固体电解质粉体及其制备方法 | |
| KR100832567B1 (ko) | 큰 결정립 핵연료 소결체 제조방법 | |
| RU2664738C1 (ru) | Способ изготовления таблетированного ядерного топлива | |
| JP4334894B2 (ja) | 固体電解質の製造方法 | |
| US20200058413A1 (en) | The Method of Manufacturing a Pelletized Nuclear Ceramic Fuel | |
| JP5019323B2 (ja) | 希土類元素をドープしたセリア焼結体とその製造方法 | |
| EP3951799B1 (en) | Method for producing ceramic nuclear fuel with a burnable absorber | |
| CN101891217A (zh) | 一种高纯reb6纳米粉的制备方法 | |
| CN105886826A (zh) | 一种铂铱锆钨钍合金焊料及其制备方法 | |
| CN111850331B (zh) | 一种氢化物掺杂的稀土钨电极材料及制备方法 | |
| US10974966B2 (en) | Zirconium boride and method of its manufacture | |
| KR101500657B1 (ko) | 니켈-알루미늄 합금 분말 저온 제조 방법 | |
| RU2525828C1 (ru) | Способ получения таблеток ядерного керамического топлива с регулируемой микроструктурой | |
| Xu et al. | Preparation and characterization of MoSi2/WSi2 composites from MASHSed powder | |
| US3168601A (en) | Process for the production of plutonium oxide-containing nuclear fuel compacts | |
| KR101555665B1 (ko) | 조사 안정성이 향상된 금속 핵연료 분말 및 이를 포함하는 분산 핵연료 | |
| RU2765863C1 (ru) | Способ изготовления таблетированного ядерного топлива | |
| RU2734692C1 (ru) | Способ получения топливных композиций на основе диоксида урана с добавкой выгорающего поглотителя нейтронов | |
| US3327027A (en) | Process for the production of plutonium oxide-containing nuclear fuel powders | |
| CN105328178B (zh) | 一种中频烧结钍钨坯条的制备方法 | |
| Gromov et al. | Synthesis of varistor powders by accelerated combustion and properties of ceramics based on them |