RU2646535C1 - Способ переработки отходов ядерного производства - Google Patents

Способ переработки отходов ядерного производства Download PDF

Info

Publication number
RU2646535C1
RU2646535C1 RU2017112506A RU2017112506A RU2646535C1 RU 2646535 C1 RU2646535 C1 RU 2646535C1 RU 2017112506 A RU2017112506 A RU 2017112506A RU 2017112506 A RU2017112506 A RU 2017112506A RU 2646535 C1 RU2646535 C1 RU 2646535C1
Authority
RU
Russia
Prior art keywords
uranium
anode
fuel rods
fuel
solution
Prior art date
Application number
RU2017112506A
Other languages
English (en)
Inventor
Александр Дмитриевич Бухарин
Василий Викторович Веденков
Александр Игоревич Соловей
Дмитрий Валерьевич Стефановский
Олег Николаевич Филатов
Александр Сергеевич Черкасов
Дмитрий Владимирович Шестых
Original Assignee
Федеральное государственное унитарное предприятие "Научно-исследовательский институт Научно-производственное объединение "ЛУЧ" (ФГУП "НИИ НПО "ЛУЧ")
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Федеральное государственное унитарное предприятие "Научно-исследовательский институт Научно-производственное объединение "ЛУЧ" (ФГУП "НИИ НПО "ЛУЧ") filed Critical Федеральное государственное унитарное предприятие "Научно-исследовательский институт Научно-производственное объединение "ЛУЧ" (ФГУП "НИИ НПО "ЛУЧ")
Priority to RU2017112506A priority Critical patent/RU2646535C1/ru
Application granted granted Critical
Publication of RU2646535C1 publication Critical patent/RU2646535C1/ru

Links

Classifications

    • GPHYSICS
    • G21NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21FPROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
    • G21F9/00Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
    • G21F9/28Treating solids

Landscapes

  • Physics & Mathematics (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • General Engineering & Computer Science (AREA)
  • High Energy & Nuclear Physics (AREA)
  • Manufacture And Refinement Of Metals (AREA)

Abstract

Изобретение относится к области ядерной энергетики. Способ переработки отходов ядерного производства включает электрохимическое растворение твэлов в растворе азотной кислоты в электролизере при постоянном поддержании концентрации азотной кислоты в диапазоне 5,0÷6,0 М. Корпус электролизера является катодом. Анод выполнен в виде зажима с возможностью его периодического разжатия и сжатия при отклонении тока от номинального значения до 10%. При этом отношение площадей поверхности анодной части, погруженной в раствор, и растворяемых твэлов составляет (2÷7):1, а отношение плотностей тока на аноде и растворяемых твэлах составляет 1:(2÷7). После электрохимического растворения, сопровождающегося удалением оболочки и частичным растворением урана, осветленные растворы направляют на экстракционное извлечение урана, а нерастворенные остатки помещают в смесь азотной и плавиковой кислот с добавлением в раствор алюминия при молярном соотношении компонентов HF:HNO3:Al=1:(4÷8):(0,2÷0,4). Осветленные растворы подвергают экстракционному извлечению урана. Изобретение позволяет повысить извлечение урана при переработке твэлов в оболочке из нержавеющей стали с топливным сердечником, содержащим цирконий. 1 з.п. ф-лы, 1 табл.

Description

Изобретение относится к области ядерной энергетики, в частности к способам переработки урансодержащих топливных композиций в виде невостребованных твэлов в оболочке из нержавеющей стали с топливным сердечником, содержащим цирконий, и отходов их производства с целью извлечения урана и последующего его использования в производстве ядерного горючего.
Известен способ переработки отходов ядерного производства, заключающийся в электрохимическом растворении твэлов в азотной или серной кислотах. Растворяемые твэлы используются в качестве анода, а в качестве катода - платиновые электроды или пластины из окиси свинца аккумуляторного типа. Электролитом является серная или азотная кислота. При пропускании тока твэл растворяется в кислоте (см., например, «Переработка ядерного горючего», Атомиздат, Москва, 1964, с. 67-69).
Недостатками известного способа переработки отходов ядерного производства являются: сложность реализации способа в части конструкционного исполнения, ненадежность и нестабильность процесса электрохимического растворения твэлов.
Известен способ переработки отходов ядерного производства, заключающийся в электрохимическом растворении твэлов, содержащих ядерное топливо в оболочке из нержавеющей стали, в азотной кислоте. Корпус электролизера, служащий катодом, выполнен из титана, а анод - из ниобия в виде корзины, в которую загружаются твэлы для растворения. Корзина-анод снабжена устройством, обеспечивающим ее перемещение-встряхивание для возобновления электрического контакта между анодом и растворяемыми твэлами, нарушаемого в процессе растворения. Отношение площадей поверхности анодной части, погруженной в раствор азотной кислоты, и растворяемых твэлов составляет 1:(5÷10) (см. А.И. Стабровский, Электрохимическое растворение твэлов в азотной кислоте. «Атомная техника за рубежом», Атомиздат, М., 1970, №12, с. 35-41).
Недостатком известного способа переработки отходов ядерного производства является нестабильность процесса электрохимического растворения твэлов и, как следствие, неудовлетворительно низкий выход растворяемого продукта по току (0,648 г/А⋅ч).
Этот недостаток связан с тем, что в процессе электрохимического растворения твэлов на их поверхности и поверхности анода образуется оксидная пленка, запирающая прохождение электрического тока. По этой причине электролиз прекращается. Для возобновления электрического контакта между анодом и растворяемыми твэлами корзину-анод периодически встряхивают, что усложняет конструкцию электролизера и не гарантирует устойчивую его работу.
Кроме того, процесс коррозии-окисления поверхностей растворяемых твэлов и анода происходит в значительной мере быстрее, если отношение плотностей тока на них менее 2, что определяется соответствующим отношением площадей поверхности растворяемых твэлов и анода. В известном способе это соотношение составляет 1:(5÷10), что приводит к повышенному окислению, коррозии анода и нестабильности процесса электрохимического растворения (образованию большого количества шлама, захватывающего уран и осаждающегося на дне корзины катода) и, как следствие, к низкому выходу растворенного продукта по току.
Наиболее близким по технической сущности и достигаемому результату к заявляемому способу переработки отходов ядерного производства - прототипом - является способ переработки отходов ядерного производства, включающий электрохимическое растворение твэлов, содержащих ядерное топливо в оболочке из нержавеющей стали, в растворе азотной кислоты в электролизере. Корпус электролизера, являющийся катодом, выполнен из титана, а анод - из ниобия, с возможностью перемещения для возобновления электрического контакта между анодом и растворяемыми твэлами. Анод выполнен в виде зажима, а его перемещение обеспечивается периодическим разжатием и сжатием с периодичностью, обеспечивающей снижение плотности тока на аноде не более 10% от номинального. При этом отношение площадей поверхности анодной части, погруженной в раствор, и растворяемых твэлов составляет (2÷7):1, а отношение плотностей тока на аноде и растворяемых твэлах составляет 1:(2÷7) (патент РФ №2370837, МПК (2006.01) G21F 9/28, опубл. 20.10.2009).
Недостатком известного способа переработки отходов ядерного производства является низкое (~60%) извлечение урана при переработке твэлов в оболочке из нержавеющей стали с топливным сердечником, содержащим цирконий.
Указанный недостаток, главным образом, обусловлен постепенным образованием оксидной пленки циркония (ZrO2), которая является изолятором и препятствует дальнейшему проведению процесса, из-за чего ток падает до 0 А. При этом окислы циркония в виде шлама являются причиной засора технологических линий электролизера, что является причиной аварийных остановов процесса.
Задачей данного изобретения является повышение извлечения урана при переработке твэлов в оболочке из нержавеющей стали с топливным сердечником, содержащим цирконий.
Поставленная задача решается тем, что в способе переработки отходов ядерного производства в виде твэлов с оболочкой из нержавеющей стали и сердечником, содержащим цирконий, включающем электрохимическое растворение твэлов в растворе азотной кислоты в электролизере, корпус которого является катодом, а анод выполнен в виде зажима с возможностью его периодического разжатия и сжатия при отклонении тока от номинального значения до 10%, при этом отношение площадей поверхности анодной части, погруженной в раствор, и растворяемых твэлов составляет (2÷7):1, а отношение плотностей тока на аноде и растворяемых твэлах составляет 1:(2÷7), согласно изобретению электрохимическое растворение твэлов проводят при постоянном поддержании концентрации азотной кислоты в диапазоне 5,0÷6,0 М, после электрохимического растворения, сопровождающегося удалением оболочки и частичным растворением урана, осветленные растворы направляют на экстракционное извлечение урана, а нерастворенные остатки помещают в смесь азотной и плавиковой кислот с добавлением в раствор алюминия при молярном соотношении компонентов HF:HNO3:Al=1:(4÷8):(0,2÷0,4), после чего осветленные растворы подвергают экстракционному извлечению урана.
В частных случаях осуществления изобретения алюминий добавляют в раствор в виде стружки или раствора нитрата алюминия.
Для осуществления процесса растворения оболочки и частичного растворения урана из топливного сердечника кислотность электролита необходимо поддерживать на уровне 5,0÷6,0 М, поскольку концентрация азотной кислоты снижается за счет образования нитратов.
Причинно-следственная связь между существенными признаками и техническим результатом заключается в том, что на стадии электрохимического растворения твэлов с топливным сердечником в виде интерметаллидов урана, содержащим цирконий, при указанных параметрах процесса происходит электрохимическое растворение оболочки и частичное растворение урана из топливного сердечника. Для поддержания необходимой скорости процесса растворения кислотность электролита поддерживают на уровне 5,0÷6,0 М, так как концентрация азотной кислоты снижается за счет образования нитратов. На стадии электрохимического растворения твэлов концентрация урана в растворе составляет 2,8÷3,0 г/л, что соответствует 55÷60% массы урана в твэлах. Осветленные растворы направляются на экстракционное извлечение урана, а нерастворенные остатки твэлов, представляющие собой топливные сердечники в виде интерметаллидов урана, содержащие цирконий, направляют на растворение в смеси азотной и плавиковой кислот.
В процессе растворения в раствор добавляют алюминий при молярном соотношении компонентов HF:HNO3:Al=1:(4÷8):(0,2÷0,4) для связывания активного фтор-иона, образующего неэкстрагируемые комплексные соединения с ураном, что снижает потери урана. При этом в раствор переходит оставшаяся часть урана (40÷45%). Далее осветленные растворы подвергают экстракционному извлечению урана.
Сведения, подтверждающие возможность осуществления изобретения.
Твэлы в виде витых стержней диаметром 7 мм и длиной 700 мм в оболочке из нержавеющей стали с коаксиально расположенным компенсатором из циркония и топливом в виде интерметаллида U(AlSi)3 загружали в электролизер в количестве 16÷54 шт. Корпус электролизера, выполненный из титана, являлся катодом. Анод представлял собой зажим из ниобия с пневматическим приводом. Соотношение площадей поверхности анодной части погруженной в раствор и растворяемых твэлов составляло (2÷7):1. Отношение плотностей тока на аноде и растворяемых твэлах составляло 1:(2÷7). Электролитом служил исходный раствор шестимолярной азотной кислоты. В процессе электрохимического растворения концентрацию азотной кислоты поддерживали в пределах 5,0÷6,0 М при силе тока 600 А и напряжении 6 В. Анод-зажим периодически сжимали и разжимали при отклонении тока от номинального значения до 10%. Процесс растворения оболочки из нержавеющей стали и частичного растворения урана из топливного сердечника вели в течение 4 часов. При этом нерастворенные остатки твэлов, представляющие собой топливные сердечники в виде интерметаллидов урана, содержащие цирконий, не фрагментировались на отрезки малых размеров и не превращались в шлам, а оставались исходной длины, что позволяло снизить потери урана со шламом.
После окончания процесса растворы из электролизера фильтровали на нутч-фильтре и отправляли на экстракционное извлечение урана. Нерастворенные остатки твэлов из электролизера загружали на растворение в реактор со смесью плавиковой и азотной кислот с добавлением в раствор нитрата алюминия (либо алюминиевой стружки). При этом молярное соотношение компонентов HF:HNO3:Al составляло 1:(4÷8):(0,2÷0,4). По окончании процесса растворы из реактора фильтровали на нутч-фильтре и направляли на экстракционное извлечение урана.
В таблице приведены примеры реализации предложенного способа переработки отходов ядерного производства (примеры 1÷3) на граничные и промежуточные значения параметров процесса, а также на значения параметров, выходящие за заявленные пределы (пример 4, 5) в сопоставлении с известным способом-прототипом (пример 6).
Как следует из приведенных в таблице данных, предложенный способ переработки отходов ядерного производства (примеры 1÷3) обеспечивает в сравнении с известным способом повышение извлечения урана при переработке твэлов в оболочке из нержавеющей стали с топливным сердечником, содержащим цирконий.
Осуществление предлагаемого способа за заявленными пределами параметров процесса (примеры 4, 5) снижает извлечение урана при переработке твэлов в оболочке из нержавеющей стали с топливным сердечником, содержащим цирконий.
Figure 00000001

Claims (2)

1. Способ переработки отходов ядерного производства в виде твэлов с оболочкой из нержавеющей стали и топливным сердечником, содержащим цирконий, включающий электрохимическое растворение твэлов в растворе азотной кислоты в электролизере, корпус которого является катодом, а анод выполнен в виде зажима с возможностью его периодического разжатия и сжатия при отклонении тока от номинального значения до 10%, причем отношение площадей поверхности анодной части, погруженной в раствор, и растворяемых твэлов составляет (2÷7):1, а отношение плотностей тока на аноде и растворяемых твэлах составляет 1:(2÷7), отличающийся тем, что электрохимическое растворение твэлов проводят при постоянном поддержании концентрации азотной кислоты в диапазоне 5,0÷6,0 М, после электрохимического растворения твэлов, сопровождающегося удалением оболочки и частичным растворением сердечника, осветленные растворы направляют на экстракционное извлечение урана, а нерастворенные остатки помещают в смесь азотной и плавиковой кислот и подвергают растворению с добавлением в раствор алюминия при молярном соотношении компонентов HF:HNO3:Al=1:(4÷8):(0,2÷0,4), после чего из осветленных растворов осуществляют экстракционное извлечение урана.
2. Способ по п. 1, отличающийся тем, что алюминий добавляют в виде стружки или в виде раствора нитрата алюминия.
RU2017112506A 2017-04-12 2017-04-12 Способ переработки отходов ядерного производства RU2646535C1 (ru)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU2017112506A RU2646535C1 (ru) 2017-04-12 2017-04-12 Способ переработки отходов ядерного производства

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU2017112506A RU2646535C1 (ru) 2017-04-12 2017-04-12 Способ переработки отходов ядерного производства

Publications (1)

Publication Number Publication Date
RU2646535C1 true RU2646535C1 (ru) 2018-03-06

Family

ID=61568871

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
RU2017112506A RU2646535C1 (ru) 2017-04-12 2017-04-12 Способ переработки отходов ядерного производства

Country Status (1)

Country Link
RU (1) RU2646535C1 (ru)

Citations (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
SU1519442A1 (ru) * 1987-10-08 1991-04-30 Предприятие П/Я А-7631 Способ электрохимической дезактивации углеродистых сталей
US5340505A (en) * 1990-10-26 1994-08-23 Recytec Sa Method for dissolving radioactively contaminated surfaces from metal articles
RU2314582C1 (ru) * 2006-07-10 2008-01-10 Федеральное государственное унитарное предприятие Научно-исследовательский институт Научно-производственное объединение "Луч" Способ переработки уран-алюминиевых отходов ядерного производства
RU2370837C1 (ru) * 2008-07-24 2009-10-20 Федеральное государственное унитарное предприятие Научно-исследовательский институт Научно-производственное объединение "Луч" Способ переработки отходов ядерного производства
JP2010151596A (ja) * 2008-12-25 2010-07-08 Chubu Electric Power Co Inc 放射性金属廃棄物の処理方法

Patent Citations (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
SU1519442A1 (ru) * 1987-10-08 1991-04-30 Предприятие П/Я А-7631 Способ электрохимической дезактивации углеродистых сталей
US5340505A (en) * 1990-10-26 1994-08-23 Recytec Sa Method for dissolving radioactively contaminated surfaces from metal articles
RU2314582C1 (ru) * 2006-07-10 2008-01-10 Федеральное государственное унитарное предприятие Научно-исследовательский институт Научно-производственное объединение "Луч" Способ переработки уран-алюминиевых отходов ядерного производства
RU2370837C1 (ru) * 2008-07-24 2009-10-20 Федеральное государственное унитарное предприятие Научно-исследовательский институт Научно-производственное объединение "Луч" Способ переработки отходов ядерного производства
JP2010151596A (ja) * 2008-12-25 2010-07-08 Chubu Electric Power Co Inc 放射性金属廃棄物の処理方法

Similar Documents

Publication Publication Date Title
EP2095372B1 (fr) Separation groupee des actinides a partir d'une phase aqueuse fortement acide, utilisant un extractant solvatant en milieu relargant
RU2403634C1 (ru) Способ регенерации отработанного топлива
RU2600322C2 (ru) Способ получения ванилина электрохимическим окислением водных растворов или суспензий лигнина
AU2013261598B2 (en) Electrolytic method, apparatus and product
KR20030083720A (ko) 금속 분리용 전해정련 방법
RU2646535C1 (ru) Способ переработки отходов ядерного производства
JP2008134096A (ja) 使用済み酸化物原子燃料の還元装置及びリチウム再生電解装置
RU2015102096A (ru) Способ отделения, по меньшей мере, одного первого химического элемента e1, по меньшей мере, от одного второго химического элемента e2, включающий использование среды, включающей определённую расплавленную соль
RU2370837C1 (ru) Способ переработки отходов ядерного производства
RU2696475C1 (ru) Способ растворения диоксида плутония с получением концентрированного раствора
KR101513652B1 (ko) 복합폐기물 처리 방법
WO2015077457A1 (en) Purification of tungsten carbide compositions
RU2700934C1 (ru) Способ переработки оксидного ядерного топлива
US20130289329A1 (en) Decontamination method of cladding hull wastes generated from spent nuclear fuel and apparatus thereof
KR101553895B1 (ko) 복합폐기물 처리 방법
RU2379776C1 (ru) Способ переработки уран-циркониевых отходов
RU2499306C1 (ru) Способ очистки облученного ядерного топлива
JP2009009920A (ja) 鉛電池電解液の精製法および部材の再生法
CA1040133A (en) Electrolytically refining silver with complexing of copper ions
JP7492254B2 (ja) 再生酢酸ウラニル水溶液の製造方法、及び酢酸ウラニル再生キット
Redey et al. Direct electrochemical reduction of metal-oxides
RU2502142C1 (ru) Способ переработки уран-молибденовой композиции
JPH07140293A (ja) 高レベル放射性廃液からの超ウラン元素回収方法
RU2379774C1 (ru) Способ переработки отходов ядерного производства
Sawabe et al. Long-Term Monitoring of 3rd-period EP-Electrolyte in STF-EP Facility at KEK