RO131479A2 - Nucleozide carbociclice cu un radical norbornanic funcţionalizat în locul fragmentului glicozidic - Google Patents

Nucleozide carbociclice cu un radical norbornanic funcţionalizat în locul fragmentului glicozidic Download PDF

Info

Publication number
RO131479A2
RO131479A2 ROA201500338A RO201500338A RO131479A2 RO 131479 A2 RO131479 A2 RO 131479A2 RO A201500338 A ROA201500338 A RO A201500338A RO 201500338 A RO201500338 A RO 201500338A RO 131479 A2 RO131479 A2 RO 131479A2
Authority
RO
Romania
Prior art keywords
radical
amino
carbon atoms
chloro
substituted
Prior art date
Application number
ROA201500338A
Other languages
English (en)
Other versions
RO131479B1 (ro
Inventor
Constantin Tănase
Ana Cojocaru
Constantin Drăghici
Original Assignee
Institutul Naţional De Cercetare-Dezvoltare Chimico-Farmaceutică - Iccf Bucureşti
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Institutul Naţional De Cercetare-Dezvoltare Chimico-Farmaceutică - Iccf Bucureşti filed Critical Institutul Naţional De Cercetare-Dezvoltare Chimico-Farmaceutică - Iccf Bucureşti
Priority to RO201500338A priority Critical patent/RO131479B1/ro
Publication of RO131479A2 publication Critical patent/RO131479A2/ro
Publication of RO131479B1 publication Critical patent/RO131479B1/ro

Links

Classifications

    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61KPREPARATIONS FOR MEDICAL, DENTAL OR TOILETRY PURPOSES
    • A61K31/00Medicinal preparations containing organic active ingredients
    • A61K31/13Amines

Landscapes

  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Pharmacology & Pharmacy (AREA)
  • Epidemiology (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Animal Behavior & Ethology (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Public Health (AREA)
  • Veterinary Medicine (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)

Abstract

Invenţia se referă la derivaţi de nucleozide carboxilice optic active (+)-, (-)- sau racemice, pentru utilizare ca agenţi virali şi/sau antitumorali. Derivaţii conform invenţiei au formula generală I: conţinând, ca bază heterociclică, adenine sau adenine substituită în poziţia 6 sau 6-alcoxipurină (RRN este o grupă eterică OR), iar ca rest glicozidic, un radical norbornanic cu funcţionalizare specifică.

Description

Invenția se referă la nucleozide carbociclice cu baza adenină (ne)substituită în poziția 6 sau purină cu o grupă 6-alchileter și un fragment optic activ biciclic, cu activitate antivirală și/sau antitumorală.
Se cunoaște că analogii nucleozidici glicozidici sau carbociclici sunt utilizați cu succes la tratarea afecțiunilor antivirale și antitumorale, dar efectele secundare legate în principal de toxicitatea acestora și de rezistența dobîndită în timp la utilizarea pe termen lung au determinat extinderea cercetărilor pentru noi analogi cu efecte secundare cît mai scăzute si cu aplicabilitate specifică la tipuri selectate de viruși.
Modificarea radicalului glicozidic, înlocuirea oxigenului enoleteric cu o grupă metilenică și funcționalizarea inelului ciclopentanic, substituția radicalului glicozidic cu alte fragmente structurale au condus la substanțe active ce constituie principiul activ al unor medicamente nucleozidice consacrate cu activitate antivirală sau antitumorală.
In locul radicalului glicozidic au fost utilizați radicali ciclopropil, ciclobutil, ciclopentil, ciclohexil (ultimii doi si cu o dublă legătură) funcționalizați corespunzător și deasemenea radicali ciclopentil și ciclohexil legați de un radical ciclopropil creindu-se astfel o structură rigidă cu o conformație S (de la south) sau N (de la north). De menționat numai cîțiva dintre cei mai activi compuși ce conțin un radical ciclopentenil: abacavir (anti-HTV) [Daluge S.M. et al., Antimicrob. Agents Chemother. 1997, 41, 1082-1093], carbovir (anti-HTV) [Vince R et al. J. Med. Chem., 1990, 33, 17-21], entecavir (anti-HBV) [Innaimo S.F., Antimicrob. Agents Chemother., 1997, 41, 1444-1448; Levine S., Antimicrob. Agents Chemother., 2002, 46, 2525-2532], ciclobutil·. lobucavir (anti-HBV) [Slusarchyk W.A. et al. Tetrahedron Lett., 1989, 30, 6453; Bisacchi G.S. et al. J. Med. Chem., 1991, 34, 1415], în present abandonat după faza a Ul-a de testare clinică [KamiyaN et al. JAntimicr. Chemo. 2003, 51,1085-1089] și analogi [D.C. Liotta, US2009/0149416/2009], ciclohexenil: D- și L-ciclohexenil G [Herdewijn P. et al., Bioorg. Med. Chem. Lett., 2011, 11, 1591-1597; Wang J. et al., J. Org. Chem., 1999, 64, 7820-7827; Wang J. et al. J. Med. Chem. 2000, 43, 736-745; Wang J. et al. Nucleosides, Nucleotides Nucleic Acids 2001, 20, 727-730], etc.
-Ϊ(λ- 2 Ο 1 5 - - 003381? -05- 2015 ο
ΗΟ
νη2
Abacavir
Carbovir
Entecavir
Ω
Ο
ΗΟ
OH
ΝΗ2
Lobucavir
Ciclohexenil-G
Numeroase fragmente carbociclice au fost studiate pentru obținerea de nucleozide carbociclice, printre acestea și un fragment norbomanic cu diverse funcționalizări, dar majoritatea compușii nucleozidici obținuți nu au avut activitate biologică antivirală sau antitumorală. Sunt totuși de remarcat unele structuri ce conțin ca bază 6-cloropurină sau 2amino-6-cloropurină, iar în locul fragmentului glicozidic un radical norbomanic rigidizat întro conformație S [Dejmek, M. et al. Bioorg. Med. Chem. 2014, 22(11), 2974-83.] sau N [Dejmek, M. et al. Bioorg. Med. Chem. 2015, 23(1), 184-191] cu o punte CH2CH2 în poziția
1,3 respectiv 2,4 dintre care unii prezintă activitate antivirală împotriva coxsackievirus B3, B4 sau feline herpes virus la un EC50 7-9.0 pg.mL'1. Similar analogii rigidizați cu un inel tetrahidrofuramc între atomii C2-C4, cu atomul de oxigen legat la C2 [Sala, M. et al. Bioorg. Med. Chem. 2010, 18, 4374-4384] și chiar numai cu un radical norbomanic [Sala, M. et al. Bioorg. Med. Chem.Lett. 2011, 21, 4271-4275] prezintă activitate antivirală împotriva coxsackievirus B3 la un ECso 0.8-5.4 μΜ. Analogul carbociclic 9-norbomil-6-cloro-purină sa dovedit a avea și activitate antileucemică [Plakova P. et al. Anticancer Res., 2013, 33(8), 3163-3168]; nici unul dintre compușii menționați mai sus nu a avut activitate biologică suficientă de mare pentru a fi promovați in faza I de testare preclinică.
~2(λ- 2 Ο 1 5 - - 0 0 3 3 8 1 3 -05- 2015
Invenția se referă la derivați de nucleozide ce conțin un radical norbomanic funcționalizat specific cu activitate antivirală sau antitumorală potențială
DESCRIEREA INVENȚIEI
Invenția se referă la derivați nucleozidici optic activi (+)-, (-)- sau racemici, cu formula generală I, ce conțin ca bază heterociclică adenină sau adenină substituită în poziția 6, iar ca rest glicozidic un radical norbomanic cu funcționalizare specifică:
NR1R2 ,3
I în care:
-R1 este H sau un rest alchil linear sau ramificat cu 1 la 18 atomi de carbon, un radical alchil cu 1 la 3 atomi de carbon substituit cu un radical fenil nesubstituit sau substituit cu unul, doi sau trei substituienți ca de ex.: fluor, clor, brom, iod, trifluormetil, hidroxi, metoxi, etoxi, cian, nitro, amino, etc., un radical ciclic (cu excepția ciclopropil, ciclopentil si ciclohexil) cu la 7 atomi de carbon ce pot conține o dublă legătură endociclică sau exociclică, un radical piridinil (ne)substituit în o, m, p, pirol, pirazolil, triazolil, benzotiazolil, tiazolil, 2-(5metilimidazolil), imidazolil, benzimidazolil, 5-(2-mercapto)-benzimidazolil, 5-(3,4dimetilizoxazolil), indolil (ne)substituit, 4-chinaldinil, 5-izochinolinil, piperazină nesubstituită sau substituită în poziția 1 sau 2 cu o grupă metil, hidroxi, metoxi, etoxi, cian, halogen, trifluormetil, 4-hidroxi-ciclohexanolil (cis or trans), 4-metil-piperazinil-amino, adamantil, un radical R5 al unui ester de aminoacid sau al unui aminoalcool obținut prin reducerea grupei esterice a unui aminoacid:
-31 ο 1 5 - - 0 0 3 3 01 3 -05- 2015
R6OOC(CH2)m-i\ /R4
R5
ΝΗ2
Ester de aminoacid
HO(CH2) nh2
Aminoalcool obtinut prin reducerea grupei carboxil a unui aminoacid în care:
- R4 este fragmentul corespunzător de aminoacid
-R6 este un radical alchil linear sau ramificat cu unul la 10 atomi de carbon -m = 1 la 6
-R3 este H sau o grupă protectoare esterică, eterică sau silil-eterică.
- R2 este identic cu R1 sau diferit sau R’R2N pot forma un ciclu de 3 la 6 atomi de carbon.
Deasemenea invenția se referă la derivați nucleozidici optic activi (+)-, (-)- sau racemici, cu formula generală I, ce conțin ca bază heterociclică 6-halopurină sau 6-alcoxipurină, în care:
-NR*R2 este un atom de halogen sau o grupă alcoxi OR7, în care:
R7 este un radical alchil sau ramificat cu unul la 20 atomi de carbon.
-R2, R3, R4, Rs și R6 au semnificația de mai sus.
Compușii I se obțin prin alchilarea compușilor 6-halopurinici cu formula generală II:
-b^-2015--0033813 -05- 2fli5
Cl
în care:
-R3 are semnificația de mai sus cu amine primare R'Nfh, în care:
- R1 are semnificația de mai sus sau cu amine secundare R*R2NH în care:
- R1 are semnificația de mai sus
-R2 este identic sau diferit de R1, în acest caz fiind un radical dintre cei mențioați la R1, sau R*,R2N pot forma un ciclu de 3 la 6 atomi de carbon, îhtr-un solvent inert, ca de ex.: dioxan, tetrahidrofuran, dimetilformamida, dicloretan, metanol, etanol, n-propanol sau isopropanol, n- sau z-butanol, etc., în prezența unei baze cuaternare, ca de ex.: piridină, trietilamină, triisopropilamină, tributilamină, diisopropiletilamină, N-metilpirolidină, etc., pentru neutralizarea acidului clorhidric format în reacție, în prezență de DMAP catalizator, la temperaturi cuprinse între temperature camerei și 120°C.
Compușii I, în care -NR’R2 este o grupă eterică OR7, se obțin prin alchilarea compușilor II cu un alcool R7OH, în prezența unui alcoxid alcalin, de preferat de litiu, sodiu sau potasiu, la temperature cuprinse între temperature camerei si reflux sau, pentru alcoolii superiori pînă la 11O°C.
Intermediarii Π se pot obține din amine norbomanice prin reacție cu 5-amino-4,6dicloropirimidină și închiderea inelului de 5 atomi al 6-cloro-purinei [C.Tănase et al., Bioorg. Med. Chem. 2014, 513-522], prin substituția unei grupe 5-endo-mesA sau 5-endotrifluorometansulfonil cu 6 cloropurină sau substituția unei grupe 5-endo-hidroxil prin reacție Mitsunobu cu 6-cloropurină.
-5Λ’ 2 Ο 1 5 - - 003381 3 -05- 2015
Compușii I prezintă activitate antivirală și/sau antitumorală. De ex., la testarea pe virusuri influenza și coxsackie B4, unii compuși au avut activitate antivirală semnificativă, cîteva rezultate fiind prezentate în Tabelul 1:
Tabelul 1. Testarea compușilor I la acțiunea virusului Influenza și a virusului Coxsackie B4.
Influenza virus Coxsackievirus B4
Nr substanță/R1 CTD50, pg/mL EC50, pg/mL SI CTD50, pg/mL EC50, pg/mL SI
1. H >330 2,2 150 98 >33 ) 3
2. Ciclopropil 378 2,5 151 82.6 5,6 } 15
3. Morfolind 364 6,8 54 35,5 >33 1
4. Fenilalani noii 176 56 3 84,6 0,6 : 141
S. 4-Metil-laminopiperazinil >330 4,5 73 >100 >100 1
6. Radical biciclic al aminei III >330 4.5 73 >100 28,6 3
In Tabelul 1, analogii nucleozidici carbocilici au R2 = H, R3 = H, iar R1 are semnificația prezentată în tabel.
Pe virusul influenza, activitate mai mare au compușii 1 și 2, iar pe virusul coxsackie B4, compusul 4 este foarte activ.
In continuare invenția va fi ilustrată prin următoarele exemple de realizare, care, pentru o persoana cu cunoștințe în domeniu, nu pot limita în nici un fel invenția la aceste exemple.
Procedeu general pentru sinteza analogilor carbociclici cu formula generala I
La 0.4 mmoli (125.3 mg) intermediar 6-cloropurinic Π (R3 = H) se adaugă 0.8 mmoli amină,
3.5 mL etanoi si 0.3 mL trietilamină, iar amestecul se agită la temperatura camerei pînă cînd reacția este terminată conform monitorizării prin CSS. Amestecul de reacție este neutralizat cu soluție saturată de bicarbonat de sodiu, este concentrat la presiune redusă, iar produsul brut ί\ 2 Ο 1 5 - - 0 0 3 3 8 1 3 -05- 2015
este purificat prin cromatografie rapidă sub presiune pe o coloană de silicagel (eluent: diclormetan-metanol, 9:1).
Exemplul 1. Sinteza {(lS,2S,4S,5S,7R)-2-Clor-5-[6-(2-(3-fenil-l-propanol)amino)-9H-purin9-il]biciclo[2.2.1 ]heptan-7-il}metanol, 4.
Amestecul de reacițe a fost agitat 6 zile la temperatura camerei controlînd sfîrșitul reacției prin CSS (diclormetan-metanol, 9:1, Rf(ii) = 0.68, Rf(4)= 0.44). Produsul brut a fost purificat prin cromatografie pe coloană de silicagel (eluent diclormenat-metanol, 9:1), rezultînd 148.2 mg (86.6%) produs pur 4 sub formă de spumă solidă, p.t. 83.2-87.5°C, [a]D = -72.18° (1% in EtOH), IR: 3298brs, 2970m, 2878m, 1613vs, 1527w, 1472s, 1453m, 1405m, 1370m, 1335m, 1297m, 1234s, 1031m, 905w, 7OOw, 637w, ’H-NMR (DMSO, δ, ppm, J Hz): 8.29 (s, 1H, H8’), 8.17 (s, 1H, H-2’), 7.27-7.10 (m, 5H, H-Ar), -4.87 (brs, 1H, NH), 4.48 (t, 1H, OH, 5.2),
4.39 (dd, 1H, H-5, 4.7, 8.5), 4.19 (dd, 1H, H-2, 4.1, 8.2), 3.75 (dd, 1H, H-8, 5.2, 11.0); 3.72 (dd, 1H, H-6”, 5.2, 10.8), 3.67 (dd, 1H, H-8, 5.8, 11.0); 3.54 (rn^v, 1H, H-5”, 5.2), 3.44 (m, 1H, H-5”), 2.94 (m, 2H, CH2Ph), 2.57 (d, 1H, H-4, 4.4), 2.47 (d, 1H, H-1, 4.1 in DMSO), 2.33-2.22 (m, 3H, H-7, H-3, H-6), 2.06 (dt, 1H, H-3, 4.7, 14.8), 2.01 (dd, 1H, H-6, 8.5, 14.0), 13C-NMR (DMSO, δ, ppm, J Hz): 154.34 (Cq, C-6’); 152.08 (C-25), 148.94 (C-45), 139.48 (C-85), 138.21 (C-4”), 129.04 (CH, C-2”), 128.03 (C-3”), 125.77 (C-4”), 119.43 (C-5’), 62.50 (C-5”), 59.96 (C-2), 58.43 (C-8), 55.70 (C-5), 53.20 (C-6”), 50,50 (C-7), 46.44 (C-l), 44.39 (C-4), 37.93 (C-3), 36.37 (CH2Ph, C-7”), 35.35 (C-6), MS for C22H26C1N5O2 = 427/429 (3/1): [M+l]: 428/430 (3/1). [ 294/296 (10.2/9.8), 270 (100, BP), 252 (11,3/15,7), 136 (31,9/48,8), 117(11,9/4,7),91(8,3/11,1)].
Exemplul 2. Sinteza {(1S,2S,4S,5S, 7R)-2-clor-5-(6-((4-metilpiperazin-l-il)amino)-9H-purin9-il)biciclo[2.2.1 ]heptan-7-il}metanol, 5.
-7CK'1 · 1 5 - - 0033813 -05 - 20B
Amestecul de reacție a fost agitat 48 h la temperatura camerei controlînd sfîrșitul reacției prin CSS (diclormetan-metanol, 9:1, eluat de două ori, Rf(ii)= 0.78, Rf<5)= 0.11). Produsul brut a fost purificat prin cromatografie pe coloană de silicagel (eluent diclormenat-metanol, 9:1), rezultînd 127 mg (81%) produs pur sub formă de spumă, |α]υ = +26.9° (1% in EtOH), IR: 3339m, 3164m, 3O31br, 2966m, 2561br, 2458w, 1612vs, 1574s, 1470s, 1399s, 1326m, 131 Îs, 1232s, 1043m, 981m, 880w, 850w, 794w, 641m. lH-NMR (DMSO, «5, ppm, J Hz):
8.32 (s, IH, H-8’), 8.22 (s, IH, H-2’), 6.96 (IH, NH), 4.92 (s, IH, OH), 4.41 (dd, IH, H-5, 4.7, 8.2), 4.19 (dd, IH, H-2, 3.6, 8.0), 3.74 (dd, IH, H-8, 8.8, 11.3), 3.66 (dd, IH, H-8, 5.8, 11.3), 2.93 (t, 4H, H-3”, 4.7), 2.65 (br s, 4H, H-2”), 2.57 (d, IH, H-4, 4.1), 2.47 (d, IH, H-l, ~4.7, in DMSO), 2.31-2.22 (m, 3H, H-3, H-6, H-7), 2.06 (dt IH, H-3, 4.7, 14.6), 2.01 (dd, IH, H-6, 8.5, 13.7), 1.91 (CH3N), 13C-NMR (DMSO, δ, ppm, J Hz): 153.54 (C-6’), 152.11 (C-2’); 149.83 (C-4’), 138.72 (Οδ’), 118.33 (C-5’), 59.99 (C-2), 58.37 (C-8), 55.71 (C-5), 53.96 (C-3”), 53.31 (C-2”), 50.51 (C-7), 46.48 (C-l), 44.71 (CHs-N), 44.42 (C-4), 37.93 (C-3), 35.38 (C-6), MS for C18H26CIN7O = 391/393 (3/1): [M+I]: 392/394 (3/1). [ 294/296 (10,2/9,8), 270 (100, BP), 252 (11,3/15,7), 136 (31,9/48,8), 117 (11,9/4,7), 99 (100, BP), 72 (2,2/3,2)].
Exemplul 3. Sinteza ((lS,2S,4S,5S,7R)-2-clor-5-((9-((lS,2S,4S,5S7R)-5-clor-7(hidroximetil)biciclo[2.2.1]heptan-2-il)-9H-purin-6-il)amino)biciclo[2.2.1 ]heptan-7yl)metanol, 6.
<2015-- 003301 3 -05- 2015
Amestecul de reacție [125.3 mg (0.4 mM) II, 70.3 mg (0.4 mM) amină I, 3.5 mL etanol, 0.3 mL trietilamină] a fost agitat 6 zile la temperatura camerei controlînd sfîrșitul reacției prin CSS (diclormetan-metanol, 9:1, Rf(ii)= 0.78, Rf(6) = 0.35). S-a concentrat la sec sub vid, s-au adăugat 30 mL diclormetan și 20 mL apă, s-a agitat lh, precipitatul format s-a filtrat, s-a spălat pe filtru cu apă și diclormetan, rezultînd 128 mg (%) produs pur sub formă de pulbere cu [a]D = +23.3° (l%in EtOH), IR: 3293s, 3139w, 2977w, 1631 vs, 1584w, 1475m, 1406m, 1376m, 131 lm, 1245m, 1183w, 1040w, 1023s, 987w, 903m, 794m, ’H-NMR (DMSO, <5, ppm, JHz): 8.31 (s, 1H, H-8’), 8.21 (brs, 1H, H-2’), 7.69 (d, 1H, NH, 6.8) 4.50 (t, 1H, OH, 5.2), 4.43-4.37 (m, 2H, H-5, H-5), 4.19 (dd, 1H, H-2, 3.7, 7.5), 4.06 (dd, 1H, H-2, 3.7, 7.5), 3.90 (brs, 1H, OH), 3.78-3.60 (m, 4H, H-8), 2.65 (d, 1H, H-4, 4.4), 2.50 (br t, 1H, H-l), 2.47 (d, 1H, H-4.0), 2.40-2.20 (m, 6H, H-7, H-7’, 2H-3, 2H-3’), 2.15 (dd, 1H, H-6, 8.1, 14.1), 2.09 (dd, 1H, H-6’, 8.6, 14.1), 2.02,1H, H-6’, 4.9, 14.1), 1.97 (dt 1H, H-6’, 4.6, 14.1), 13C-NMR (DMSO, <5, ppm, JHz): 153.82 (C-6’), 152.10 (C-2’), 149.01 (C-4’), 138.25 (C8’), 119.55 (C-5’), 60.78 (C-2), 59.97 (C-2), 58.82 (C-8), 58.44 (C-8), 55.69 (C-5), 52.07 (C5), 50.52 (C-7), 49.71 (C-), 46.47 (C-1), 46.24 (C-), 44.39 (C-4), 44.06 (C-), 37.94 (2C-3), 36. 35 (C-), 35.41 (C-6) (Cu italic, atomii de carbon corespunzători din fragmentul biciclic din poziția 6 a adeninei), MS for C21H27CI2N5O2 = 451/453/455 (10/6/1): [M+l]:
452/454/456 (10/6/1). [434/436/438 (12.7/15.1/12.6), 292/294/296 (57,8/42.5/62.0),
276/278/280 (26.6/99.2/23.5), 240 (12,5/24,5/32,7), 136 (100, BP)].

Claims (7)

  1. REVENDICĂRI:
    1. Derivați de nucleozide carbociclice optic active (+)-, (-)- sau racemice, cu formula generală I:
    I în care:
    -R1 este H sau un rest alchil linear sau ramificat cu 1 la 18 atomi de carbon, un radical alchil cu 1 la 3 atomi de carbon substituit cu un radical fenil nesubstituit sau substituit cu unul, doi sau trei substituienți ca de ex.: fluor, clor, brom, iod, trifluormetil, hidroxi, metoxi, etoxi, cian, nitro, amino, etc., un radical cyclic (cu excepția ciclopropil, ciclopentil si ciclohexil) cu 3 la 7 atomi de carbon ce pot conține o dublă legătură endociclică sau exociclică, un radical piridinil (ne)substituit în o, m, p, pirol, pirazolil, triazolil, benzotiazolil, tiazolil, 2-(5metilimidazolil), imidazolil, benzimidazolil, 5-(2-mercapto)-benzimidazolil, 5-(3,4dimetilizoxazolil), indolil (ne)substituit, 4-chinaldinil, 5-izochinolinil, piperazină nesubstituită sau substituită în poziția 1 sau 2 cu o grupă metil, hidroxi, metoxi, etoxi, cian, halogen, trifluormetil, 4-hidroxi-ciclohexanolil (cis or trans), 4-metil-piperazinil-amino, adamantil, un radical R5 al unui ester de aminoacid sau al unui aminoalcool obținut prin reducerea grupei esterice a unui aminoacid:
    R6OOC(CH2),
    HO(CH2)m. /R4
    NH2
    R5 nh2
    Ester de aminoacid
    Aminoalcool obtinut prin reducerea grupei carboxil a unui aminoacid în care:
    - R4 este fragmentul corespunzător de aminoacid
    -R6 este un radical alchil linear sau ramificat cu unul la 10 atomi de carbon -m = 1 la 6
  2. 2 0 1 5 - - 0 0 3 3 0 - 2 ’ 3-U5- 2015 / sau un radical aminic norbomanic ΙΠ:
    în care:
    -R3 este H sau o grupă protectoare esterică, eterică, tritil sau silil-eterică.
    - R2 este identic cu R1 sau diferit, sau R*R2N pot forma un ciclu de 3 la 6 atomi de carbon, sau
    -R’R^ este un atom de halogen sau o grupă eterică OR7, în care:
    R7 este un radical alchil sau ramificat cu unul la 20 atomi de carbon.
    -R2, R3, R4, R5 și R6 au semnificația de mai sus.
    2. Derivat de nucleozide carbociclice conform revendicării 1, caracterizat prin aceea că este {(15',25,45',55',77?)-2-Cloro-5-[6-(2-(3-fenil-l -propanol)amino)-9H-purin-9il]biciclo[2.2.1]heptan-7-il}metanol, în care R1 si R3 sunt H, iar R2 este restul R5 al Dfenilalaninolului.
  3. 3. Derivat de nucleozide carbociclice conform revendicării 1, caracterizat prin aceea că este {(1 S,2S,4S,5S,7R)-2-cloro-5-(6-((4-metilpiperazin-l-il)amino)-9H-purin-9il)biciclo[2.2.1]heptan-7-il}methanol, în care R1 si R3 sunt H, iar R2 este (4-metilpiperazin-lil)amino.
  4. 4. Derivat de nucleozide carbociclice conform revendicării 1, caracterizat prin aceea că este ((lS,2S,4S,5S,7R)-2-cloro-5-((9-((lS,2S,4S,5S,7R)-5-cloro-7(hidroximetil)biciclo[2.2.1]heptan-2-il)-9H-purin-6-il)amino)biciclo[2.2.1]heptan-7il)methanol, în care R1 si R3 sunt H, iar R2 este (9-((lS,2S,4S,5S,7R)-5-cloro-7(hidroximetil)biciclo[2.2.1]heptan-2-il).
  5. 5. Derivați de nucleozide carbociclice conform revendicărilor 1, 2, 3, 4 cu R1, R2, R3 = H, sau cu R1, R3 = H, iar R2 = ciclopropil, pentru utilizarea ea agenți antivirali și/sau antitumorali.
    <v 2 fl 1 5 - - 0 0 3 3 8 î 3 -05- 2015
    4/
  6. 6. Procedeu de obținere a derivatilor de nucleozide carbociclice I din intermediarii 6cloropurinici II prin substituția atomului de clor purinic cu o amină primară R'NFfi sau secundară R^NH, în care R1 și R2 au semnificația de mai sus, într-un solvent inert, ca de ex.: dioxan, tetrahidrofuran, dimetilformamidă, dicloretan, metanol, etanol, n-propanol sau isopropanol, n- sau z-butanol, etc., în prezența unei baze terțiare, ca de ex.: piridină, trietilamină, triisopropilamină, tributilamină, diisopropiletilamină, N-metilpirolidină, etc., pentru neutralizarea acidului clorhidric format în reacție, în prezență de DMAP catalizator, la temperaturi cuprinse între temperature camerei și 120°C. După prelucrarea amestecului de reacție, produsul brut este purificat prin cromatografie rapidă pe coloană de silicagel, iar produsul pur este cristalizat din solventul corespunzător (pentru compușii cristalizați).
  7. 8. Procedeu de obținerea a derivaților de nucleozide carbociclice I, (R^^N este o grupă eterică OR7), în care:
    -R2, R3, R4, R5, R6 și R7 au semnificația de mai sus. prin reacția de alchilarea compușilor II cu un alcool R7OH, în prezența unui alcoxid alcalin, de preferat de litiu, sodiu sau potasiu, la temperature cuprinse între temperature camerei si reflux sau, pentru alcoolii superiori pînă la 110 °C.
RO201500338A 2015-05-13 2015-05-13 Nucleozide carbociclice cu un radi- cal norbornanic funcţionalizat în locul fragmentului glicozidic RO131479B1 (ro)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RO201500338A RO131479B1 (ro) 2015-05-13 2015-05-13 Nucleozide carbociclice cu un radi- cal norbornanic funcţionalizat în locul fragmentului glicozidic

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RO201500338A RO131479B1 (ro) 2015-05-13 2015-05-13 Nucleozide carbociclice cu un radi- cal norbornanic funcţionalizat în locul fragmentului glicozidic

Publications (2)

Publication Number Publication Date
RO131479A2 true RO131479A2 (ro) 2016-11-29
RO131479B1 RO131479B1 (ro) 2021-03-30

Family

ID=57351254

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
RO201500338A RO131479B1 (ro) 2015-05-13 2015-05-13 Nucleozide carbociclice cu un radi- cal norbornanic funcţionalizat în locul fragmentului glicozidic

Country Status (1)

Country Link
RO (1) RO131479B1 (ro)

Also Published As

Publication number Publication date
RO131479B1 (ro) 2021-03-30

Similar Documents

Publication Publication Date Title
US5736549A (en) Hypoxanthine and guanine compounds
EP0159264B1 (en) Antiviral compounds
EP2326647A1 (en) 6-substituted 2-(benzimidazolyl)purine and purinone derivatives and 6-substituted 2-(imidazoioý4,5- c¨pyridinyl)purine and purinone derivatives for immunosuppression
SK171499A3 (en) Benzimidazole derivatives, process for their production pharmaceutical composition containing said derivatives and use of said derivatives
WO2008043019A1 (en) 8-substituted 2-(benzimidazolyl) purine derivatives for immunosuppression
WO2013052699A2 (en) Novel quinoxaline inhibitors of pi3k
EA035790B1 (ru) Макроциклические пурины для лечения вирусных инфекций
AU2019210664A1 (en) Sialic acid derivatives
RO111768B1 (ro) Derivati de oxazolil si procedee pentru prepararea acestora
KR102602328B1 (ko) 3-치환된 5-아미노-6H-티아졸로[4,5-d]피리미딘-2,7-다이온 화합물의 제조 방법
JP2017512774A5 (ro)
EP3224248B1 (en) Certain protein kinase inhibitors
AU668829B2 (en) Stereoselective synthesis of nucleoside analogues using bicyclic intermediate
EP1261350A4 (en) METHODS OF SYNTHESIS OF 2-CHLORO-9- (2-DEOXY-2-FLUORO- $ G (B) -D-ARABINOFURANOSYL) - i 9H / i -PURINE-6-AMINE
RO131479A2 (ro) Nucleozide carbociclice cu un radical norbornanic funcţionalizat în locul fragmentului glicozidic
Richichi et al. Stereoselective synthesis of new bicyclic N, O-iso-homonucleoside analogues
Páv et al. Novel phosphanucleoside analogs of dideoxynucleosides
Páv et al. A new class of phosphanucleosides containing a 3-hydroxy-1-hydroxymethylphospholane 1-oxide ring
Weising et al. Stereoselective Synthesis of 1′, 2′-cis-Disubstituted Carbocyclic ribo-Nucleoside Analogues
Šála et al. Synthesis of novel racemic conformationally locked carbocyclic nucleosides derived from 7-substituted bicyclo [2.2. 1] hept-5-ene-2, 2-dimethanols
Šála et al. Synthesis of novel racemic carbocyclic nucleosides derived from 5, 6-disubstituted norbornene
RO135359A2 (ro) Analogi noi 1&#39;-homocarbonucleozidici cu un fragment rigidizat biciclo[2.2.1]heptanic şi ca nucleo- bază 2-aminopurină substituită în poziţia 6
RO134615A2 (ro) Analogi noi 1 - homocarbonucleozidici cu un fragment rigidizat biciclo (2.2.1) heptanic
WO2017130221A1 (en) Improved process for the preparation of idelalisib
WO2025219947A1 (en) Thio-substituted 1,3,5-triazine cx3cr1 modulators