PL99099B1 - Sposob wytwarzania zdolnych do polimeryzacji trwalych zawiesin organicznych - Google Patents

Sposob wytwarzania zdolnych do polimeryzacji trwalych zawiesin organicznych Download PDF

Info

Publication number
PL99099B1
PL99099B1 PL1975178012A PL17801275A PL99099B1 PL 99099 B1 PL99099 B1 PL 99099B1 PL 1975178012 A PL1975178012 A PL 1975178012A PL 17801275 A PL17801275 A PL 17801275A PL 99099 B1 PL99099 B1 PL 99099B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
weight
parts
ethylene
vinyl acetate
viscosity
Prior art date
Application number
PL1975178012A
Other languages
English (en)
Original Assignee
Bayer Aktiengesellschaft
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Bayer Aktiengesellschaft filed Critical Bayer Aktiengesellschaft
Publication of PL99099B1 publication Critical patent/PL99099B1/pl

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08JWORKING-UP; GENERAL PROCESSES OF COMPOUNDING; AFTER-TREATMENT NOT COVERED BY SUBCLASSES C08B, C08C, C08F, C08G or C08H
    • C08J3/00Processes of treating or compounding macromolecular substances
    • C08J3/005Processes for mixing polymers
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08JWORKING-UP; GENERAL PROCESSES OF COMPOUNDING; AFTER-TREATMENT NOT COVERED BY SUBCLASSES C08B, C08C, C08F, C08G or C08H
    • C08J5/00Manufacture of articles or shaped materials containing macromolecular substances
    • C08J5/24Impregnating materials with prepolymers which can be polymerised in situ, e.g. manufacture of prepregs
    • C08J5/241Impregnating materials with prepolymers which can be polymerised in situ, e.g. manufacture of prepregs using inorganic fibres
    • C08J5/244Impregnating materials with prepolymers which can be polymerised in situ, e.g. manufacture of prepregs using inorganic fibres using glass fibres
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08JWORKING-UP; GENERAL PROCESSES OF COMPOUNDING; AFTER-TREATMENT NOT COVERED BY SUBCLASSES C08B, C08C, C08F, C08G or C08H
    • C08J5/00Manufacture of articles or shaped materials containing macromolecular substances
    • C08J5/24Impregnating materials with prepolymers which can be polymerised in situ, e.g. manufacture of prepregs
    • C08J5/249Impregnating materials with prepolymers which can be polymerised in situ, e.g. manufacture of prepregs characterised by the additives used in the prepolymer mixture
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08LCOMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
    • C08L67/00Compositions of polyesters obtained by reactions forming a carboxylic ester link in the main chain; Compositions of derivatives of such polymers
    • C08L67/06Unsaturated polyesters
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08JWORKING-UP; GENERAL PROCESSES OF COMPOUNDING; AFTER-TREATMENT NOT COVERED BY SUBCLASSES C08B, C08C, C08F, C08G or C08H
    • C08J2367/00Characterised by the use of polyesters obtained by reactions forming a carboxylic ester link in the main chain; Derivatives of such polymers
    • C08J2367/06Unsaturated polyesters

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Materials Engineering (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Polymers & Plastics (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Manufacturing & Machinery (AREA)
  • Inorganic Chemistry (AREA)
  • Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
  • Macromonomer-Based Addition Polymer (AREA)
  • Processes Of Treating Macromolecular Substances (AREA)

Description

Przedmiotem wynalazku jest sposób wytwarza¬ nia trwalych zawiesin polimerów etylenu, zwlasz¬ cza polietylenu w srodowiskach organicznych skla¬ dajacych sie z nierozpuszczalnika i rozpuszczalni¬ ka polimerów etylenu, przy czym jako rozpusz¬ czalniki stosuje sie zwiazki winyloaromatyczne, a jako nierozpuszczalniki nienasycone poliestry.Utwardzajace sie z malym skurczem nienasyco¬ ne zywice poliestrowe uzyskuja coraz wieksze zna¬ czenie ze wzgledu na ich zalety przy przeróbce technicznej.Z opisu patentowego RFN nr 1241983 wiadomo na przyklad, ze tloczywa z nienasyconych poli¬ estrów do których dodano pewien procent poli¬ merów etylenu mozna utwardzac bez pekniec i wkleslosci skurczowych. Ponadto daja one ksztalt¬ ki o dobrej powierzchni.W znanym stanie techniki nie ma sposobu przy¬ datnego w skali technicznej do homogenicznego dyspergowania wymienionych polimerów etylenu w nienasyconych zywicach poliestrowych.Równomierne rozprowadzenie skladników nie stanowi problemu, gdy polimer rozpuszcza sie w ukladzie poliester/zwiazek winyloaromatyczny jak na przyklad w przypadku estrów celulozy (opis patentowy St. Zjedn. Am. nr 3 642 672).Wysokocisnieniowy polietylen w temperaturze pokojowej nie rozpuszcza sie, ani w zwiazkach wi- nyloaromatycznych, ani w nienasyconych poli¬ estrach. W temperaturze podwyzszonej rozpuszcza 2 sie wprawdzie w zwiazkach winyloaromatycznych, lecz nie rozpuszcza sie w nienasyconych poli¬ estrach, lub mieszaninie poliester/zwiazek winylo¬ aromatyczny. Bezposrednie wprowadzenie granu¬ latów otrzymywanych przy wytwarzaniu wysoko¬ cisnieniowego polietylenu wydaje sie przy tym niemozliwe.Znane jest równiez wprowadzenie sproszkowa¬ nych termoplastów takich jak polietylen (francu¬ ski opis patentowy nr 1148 285) lub polipropylen (DOS 1817 575, DAS 1192 820) do nienasyconych zywic poliestrowych.Stosowanie drobnoziarnistego proszku termopla- stu stwarza jednak niebezpieczenstwo wybuchu pylu.Znane jest ponadto wytwarzanie z granulatu za¬ wiesin polietylenu w wodnym srodowisku zawie¬ rajacym dyspergator (DOS nr 1963 840). Jako do¬ datki termoplastyczne do utwardzalnych z malym skurczem zywie poliestrowych zawiesiny wodne oczywiscie nie nadaja sie.Ponadto wiadomo, ze mozna otrzymac proszki polietylenowe przez rozpuszczenie granulatu w mieszaninie rozpuszczalników i nierozpuszczalni- ków i nastepne oddestylowanie rozpuszczalnika (DAS Nr 1077 424, DOS Nr, Nr 1,494 355, 1769 740).Na tej drodze nie mozna jednak otrzymac trwalych zawiesin polietylenu.Mozna tez homogenizowac mieszanine polimerów etylenu i zywic poliestrowych np w kalandrze 99 0993 96 933 4 walcowym, jednak sposób ten nie nadaje sie do wytwarzania trwalych zawiesin nie zawierajacych wypelniaczy i umozliwia tylko bezposrednia prze¬ róbke na produkty wypelnione, które nie sa juz plynne, np. wypelnione zbrojone wlóknem szkla¬ nym maty z zywic. Sposób ten zatem nie daje mozli¬ wosci rozdzielenia — w czasie, lub miejscu —wy¬ twarzania zywicy od przeróbki na tworzywa z wy¬ pelniaczem.Równiez nie rozwiazuje wymienionych proble¬ mów laczenie goracych roztworów polimerów ety¬ lenu i poliestrów w zwiazkach winyloaromatycz¬ nych, poniewaz wytracajace sie w postaci zelu po¬ limery etylenu koaguluja i tworza wyraznie wi¬ docznie sedymentujaca faze. Przez mieszanie i do¬ danie dyspergatorów mozna koagulacje opóznic lecz nie mozna jej zapobiec.Niespodziewanie stwierdzono, ze plynne, trwale zawiesiny polimerów etylenu w ukladach zawiera¬ jacych nienasycone poliestry i zwiazki winyloaro- matyczne mozna otrzymac w sposób polegajacy na tym, ze laczy sie oba roztwory polimerów ety¬ lenu i nienasyconych poliestrów w obecnosci dys¬ pergatorów, w podwyzszonej temperaturze w stre¬ fie wysokiej turbulencji, otrzymana mieszanine odprowadza sie z tej strefy i miesza w podwyz¬ szonej temperaturze do wytworzenia niskolepkiego, plynnego stanu.Przy przeprowadzaniu sposobu korzystnie laczy sie oba roztwory w strefie wysokiej turbulencji przy jednoczesnym oddzialywaniu sil tnacych.Stwierdzono tez, ze podczas koncowego mieszania w podwyzszonej temepraturze sily scinania i ka¬ witacji nie powinny wystepowac lub moga wyste¬ powac tylko male wartosci tych sil. Strefe wyso¬ kiej turbulencji wedlug wynalazku rozumie sie ge¬ neralnie jako przestrzen, w której zachodzi inten¬ sywne mieszanie i przez która na jednostke obje¬ tosci przestrzeni na 1 godzine przepuszcza sie 300 czesci objetosciowych cieczy. Korzystne sa strefy turbulencji, w których na godzine i na jednostke objetosci tej strefy przepuszcza sie 1200—5400 czes¬ ci objetosciowych cieczy co oznacza, ze czas prze¬ bywania mieszaniny w strefie turbulencji wynosi od okolo 6 sekund do nizej niz jedna sekunde.Do wytwarzenia strefy o wysokiej turbulencji stosuje sie ogólnie znane urzadzenia, np. konwen¬ cjonalne mieszalniki lub lepiej pompy zaopatrzo¬ ne w wirniki. Wlasciwa energia mieszania w mie¬ szalniku o intensywnym mieszaniu wynosi z re¬ guly 10-W0-8 wat/cm8.Jest ona bezposrednio w wirze nizsza i wystar¬ cza do wytworzenia zawiesin zawierajacych do 25% polimeru etylenu. Na przyklad mozna stosowac mieszalnik zaopatrzony w mieszadlo tarczowe z lamaczami, przy czym stosunek srednic mieszal¬ nik mieszadlo winien wynosic 1:0,9 do 1 :0,2. W przypadku stosowania takiego mieszalnika mozna uzyskac korzystnie rozdzielne doprowadzenie sklad¬ ników przez podawanie jednego skladnika (roz¬ twór poliestru w zwiazku winyloaromatycznym bezposrednio do wiru i drugiego skladnika/polimer etylenu w roztworze w zwiazku winylo-aromatycz- nym) przez wydrazenie w wale mieszadla, przy czym oba skladniki najpierw ulegaja intensywne¬ mu zmieszaniu. Zawartosc zwiazku winyloaroma- tycznego w zelu zmniejsza sie nastepnie w 2-gim etapie prowadzonym przy nizszej intensywnosci mieszania w podwyzszonej temperaturze.Znacznie lepsze od konwencjonalnych mieszalni¬ ków sa pompy zaopatrzone w wirniki, przede wszy¬ stkim dlatego, ze w nich czas przebywania w stre¬ fie wysokiej turbulencji jest bardzo ograniczony.Specjalne urzadzenie przystosowane do wyso¬ kiej turbulencji tak zwane homogenizatory turbi¬ nowe nadaja sie do procesów o szczególnie wyso¬ kiej przepustowosci. Ich wlasciwa energia miesza¬ nia wynosi okolo 5—25 wat/cm8. Zapewniaja one szczególnie intensywne wymieszanie w bardzo krótkim czasie.Stwierdzono, ze do uzyskania zawiesiny wysokiej trwalosci korzystnie recyrkuluje sie do strefy tur¬ bulencji mieszaniny odprowadzane z tej strefy tak, ze swiezo doprowadzane w sposób ciagly "roz¬ twory poliestru i polietylenu lacza sie w strefie wysokiej turbulencji z juz wstepnie zmieszanym produktem. Mozna tez roztwór poliestru mieszac z recyrkulujaca mieszanina przed wejsciem do stre¬ fy turbulencji, a roztwór polimeru etylenu dopro¬ wadzic do strefy turbulencji.Mozna tez strumien, np. polimeru etylenu roz¬ dzielic na kilka strumieni, a te z kolei doprowa¬ dzac w róznych miejscach strefy turbulencji. W celu uzyskania bardzo duzej przepustowosci pro¬ duktu mozna laczyc szeregowo kilka stref turbu¬ lencji.Zawiesiny otrzymane sposobem wedlug wynalaz¬ ku moga zawierac 25—60% wagowych nienasyco¬ nych poliestrów. Jako rozpuszczalniki zarówno dla polimeru etylenu jak i poliestru stosuje sie zwiaz¬ ki winyloaromatyczne lub mieszaniny zwiazków winyloaromatycznych i zdolnych do polimeryzacji zwiazków winylowych lub dwuwinylowych i zwiaz¬ ków alilowych.Zawartosci substancji stalych w zawiesinach otrzymanych sposobem wedlug wynalazku wynosza 1—55°/q wagowych, korzystnie 5—25% wagowych i w specjalnych przypadkach 11—17% wagowych.Substancje stala stanowia; polimer etylenu i dys- pergator (w % wagowych). Polimer etylenu jest stale rozpuszczony w zwiazkach winyloarmoatycz- nych w podwyzszonej temperaturze.Dyspergator lub wybrany zestaw dysperagtorów na ogól rozpuszcza sie wraz z polimerem etylenu w zwiazkach winyloaromatycznych, chociaz mozna go równiez rozpuscic w poliestrze lub roztworze poli¬ ester — zwiazek winyloaromatyczny lub pózniej wprowadzic do gotowej zawiesiny. Stezenia obu la¬ czonych roztworów poliestru i polimeru etylenu na¬ lezy tak dobrac, by roztwory w wybranej tempe¬ raturze byly plynne i nadawaly sie do pompowa¬ nia. Mozna tez zasadniczo zmieszac w podany spo¬ sób nierozcienczony poliester z roztworem polimer etylenu/zwiazek winyloaromatyczny. Oczywiscie na¬ lezy ogrzac poliester do temperatury okolo 140— —160°C, by nadac mu dobra zdolnosc do pompo¬ wania. Poniewaz roztwór polimeru etylenu rów¬ niez trzeba ogrzac co najmniej do temperatury 70°C, aby otrzymac odpowiedni roztwór, wytworzy¬ laby sie za wysoka temperatura mieszania przy la- 40 45 50 55 605 99 099 8 czeniu strumieni masy i w zwiazku z tym niepo¬ trzebnie wysoka rozpuszczalnosc polimeru etylenu w ukladzie, zatem takie postepowanie nie prowa¬ dziloby do dobrego wyniku.Temperature w czasie mieszania obu roztworów trzeba tak dobrac by najpierw podczas spontanicz¬ nie rozpoczynajacego sie wytracania polimeru ety¬ lenu powstawal zel i mozliwie szybko przebiegalo w czasie mieszania przechodzenie zwiazków winy- loaromatycznych z tego zelu do fazy poliester/zwia¬ zek winyloaromatyczny. „Podwyzszona temperatu¬ ra" oznacza temperature 50—120°C, korzystnie 60— 90°C.Zakonczenie procesu dyspergowania objawia sie tym, ze spada lepkosc mieszanego ukladu i jedno¬ czesnie wlasciwosci strukturalnej lepkosci, a za¬ tem wlasciwosci cieczy nienewtonowiskiej. Jesli lepkosc nie ulega zmianie proces mozna przerwac, a otrzymane zawiesiny polimerów etylenu w ukla¬ dzie poliester/zwiazek winyloaromatyczny sa trwa¬ le. Jest calkowicie niespodziewane, ze ten zabieg mieszania koncowego w podwyzszonej temperatu¬ rze daje uklady o dobrym zdyspergowaniu i ni¬ skiej lepkosci. Nalezalo mianowicie spodziewac sie, ze przeciwnie zamrozenie przez szybkie ochlodze¬ nie ukladów dyseprysyjnych uzyskanych z nakladem duzej energii prowadzi do zawiesin o wysokiej trwalosci, natomiast w temperaturze podwyzszo¬ nej nastapi reaglomeracja, która usunie uzyskany uprzednio stan dyspersji.Trwalosc zawiesin podnosi sie znacznie przez do¬ danie dyspergatorów. Szczególnie skutecznymi dys- pergatorami sa wielkoczasteczkowe polimery roz¬ puszczalne w kopolimeryzujacych zwiazkach wi- nyloaromatycznych lub nienasyconych poliestrach lub mieszaninie poliester/zwiazek winyloaromatycz¬ ny.Szczególnie korzystnymi dyspergatorami sa ko¬ polimery etylenu i octanu winylu lub polioctany winylu, korzystnie zawierajace 60—100% wago¬ wych i w specjalnych przypadkach 65—75tyo wa¬ gowych octanu winylu o lepkosci wedlug Mboneya co najmniej 15, korzystnie 40—60, mierzonej we¬ dlug DIN 53523(L-4). Ponadto jako dyspergatory mozna tez stosowac homo- i kopolimery (met)- - akrylanów zawierajacych w skladniku alkoholo¬ wym 1—24 atomów wegla, np. poliakrylan decylu lub kopolimery etylenu o zawartosci etylenu 60*/o wagowych z estrami kwasu met-akrylowego za¬ wierajacymi w skladniku alkoholowym 1—24 ato¬ mów wegla lub estrami winylowymi organicznych kwasów jedno-, lub dwu-karboksylowych o 1—19 atomach wegla, lub ich produktami zmydlenia.Bardzo dobrymi dyspergatorami sa polimery szcze¬ pione z podanymi polimerami jako podlozami.Ponadto jako dyspergatory stosuje sie polietery np. politlenek etylenu, politlenek propylenu i ko¬ polimery tych obu zwiazków, etoksylowane nasy¬ cone i nienasycone kwasy tluszczowe o 4—30, ko¬ rzystnie 6—19 atomach wegla, ich estry zawiera¬ jace 1—24 atomów wegla w skladniku alkoholo¬ wym, ich amidy i nitryle, alkohole tluszczowe o — 1—30, korzystnie 4—16 atomach wegla, lub po¬ limery szczepione zawierajace jako podloza wy¬ mienione polimery, takie jak na przyklad opisane w DAS nr 1137 554.Jako monomery szczepienne stosuje sie zwiazki wiinyloaromatyczne, np. winylotoluen, a-metylosty- ren, III-rzed-butylostyren, chlorostyreny, korzyst¬ nie niepodstawiony styren, octan winylu, kwas (met)-akrylowy jego nitryle i estry, których sklad¬ niki alkoholowe zawieraja 1—18 atomów wegla, np. metakrylan metylu lub akrylan etylu (met) akrylonitryl, bezwodnik kwasu maleinowego, jed¬ no- i dwuester kwasu maleinowego — o 1—30, korzystnie 4—16 atomach wegla w skladniku al¬ koholowym. Oczywiscie jako podloza szczepione i monomery szczepienne mozna stosowac mieszaniny podanych zwiazków.Odpowiednimi dyspergatorami sa ponadto po¬ chodne celulozy np. metyloceluloza, etylohydroksy- celuloza lub estry celulozy np. octan celulozy, oc- tano- propionian celulozy, octano- maslan celulo- zy lub nitroceluloza. Czesto przy wytwarzaniu za¬ wiesiny nie mozna calkowicie uniknac wprowa¬ dzenia wody, która moze byc np. rozpuszczona w dyspergatorze. Czesto nie jest to woda — prze¬ ciwnie czesto celowo wprowadza sie male ilosci wody, poniewaz moze to poprawic trwalosc za¬ wiesiny.Gotowy uklad zywicy syntetycznej moze zawie¬ rac do 5*/a wagowych wody, z reguly zawartosc wody wynosi jednak ponizej l*/o wagowego. Dysperga- 80 tory wprowadza sie w stezeniu 0,001—20% wago¬ wych, korzystnie 0,5—&/o wagowych w stosunku do gotowej zawiesiny.W celu zapobiezenia przedwczesnej niepozadanej polimeryzacji, zdolnej do polimeryzacji zawiesiny poleca sie dodawanie do zawiesiny juz w czasie wytwarzania 0,001—0,1*/* wagowego, inhibitorów polimeryzacji, lub antyutleniaczy.Odpowiednimi srodkami pomocniczymi tego ro¬ dzaju sa na przyklad fenole i pochodne fenoli, 4i korzystnie fenole z zawada przestrzenna, które w obu polozeniach orto- do fenolowej grupy hydro¬ ksylowej zawieraja podstawniki alkilowe o 1—6 atomach wegla, aminy, korzystnie drugorzedowe akryloaminy i ich pochodne, chinony, sole miedzio- 45 we kwasów organicznych, produkty addycji halo¬ genków miedziawych do fosforynów, np. 4,4'-bis (2,6-dwu-III-rzed.-butylofenol), l,3,5,-trójmetylo-2,4- -6-tris(3,5-dwu-III-rzed-butylo-4-hydroksybenzylo)- -benzen, 4l4'-butylideno-bis-(6-III-rzed-butylo-m- 50 -krezol), ester dwuetylowy, kwasu 3,5-dwu-III-rzed- -butylo-4-hydroksybenzylofosfonowego, NN'-bis- -(P-naftylo)-p-fenylodwuamina, N,N'-bis-(l-metylo- heptylo)-p-fenylenodwuamina, fenylo-P-naftyloami- na, 4,4'-bis-(a,a-dwumetylobenzylo)-dwufenyloami- 55 na, l,3,5,-tos-(3,5-dwu-III-rzed-butylo-4-hydroksy- hydrocynamoilo)-szesciowodoro-s-triazyna, hydro¬ chinon, p-benzochinon, toluohydrochinon, -p-III- -rzed-butylopirokatechina, chloranil, naftochinon, naftenian miedzi, heptanokarboksylan miedzi, M zwiazki addycyjne, chlorek miedziawy (fosforyn trójfenylowy, chlorek miadziawy/fosforyn trójme- tylowy, chlorek miedziawy/fosforyn tris-chloroety- lowy, chlorek miedziawy/fosforyn trójpropylowy. p-nitrozodwumetyloanilina. Inna przydatne stabi- M lizatory sa podane w „Methoden der organischen7 99 099 8 Chemie", Houben Weyl), 4 wydanie, tom XIV/I. strony 433—452, 756 Georg Thieme Verlag,Stuttgart, • 1961. Bardzo przydatny jest np. p-benzochinon w stezeniu 0,01—0,03% wagowego w stosunku do go¬ towej zawiesiny.Polimery etylenu stosowane w sposobie wedlug wynalazku otrzymuje sie w znany sposób w re¬ aktorze rurowym lub mieszalniku. Sa to homopo- limery etylenu lub kopolimery etylenu zawieraja¬ ce kononomery w ilosci 0,1—40% wagowych, ko¬ rzystnie 0,1—20% wagowych i ^specjalnych przy¬ padkach 3—12% wagowych. Komonomerami sa a- -olefiny o 3—8 atomach wegla, np. propylen, izo- buten, buten-1.Ponadto moga nimi byc winylowe estry organicz¬ nych kwasów karboksylowych o 1—9 atomach we¬ gla, korzystnie octan winylu, halogenki winylu, np.Chlorek winylu, kwas (met)akrylowy i jego estry zawierajace 1—8 atomów wegla w skladniku al¬ koholowym, jego nitryle i amidy, np. metakrylan metylu, akrylam etylu, akrylan butylu, metakrylo- nitryl ewentualnie podstawiony metakryloamid.Wskazniki plyniecia polimeru etylenu mierzone wedlug DIN 53735 w temperaturze 190°, i cisnie¬ niu 2,16 kp wynosza od stanu nietopliwosci — do liczby 1000. Korzystnie stosuje sie gatunki po¬ lietylenu o wartosci wskaznika plynnosc 0,1—20.Oczywiscie w sposobie dyspergowania wedlug wynalazku mozna dyspergowac polietyleny wyso¬ kocisnieniowe, a takze gatunki otrzymane sposobem nisko- i sredniocisnieniowym oraz homopolietyle- ny lub kopolimery etylenu otrzymane wedlug spe¬ cjalnych sposobów.Jako zwiazki" winyloaromatyczne sluzace jako rozpuszczalnik dla polimerów etylenu mozna sto¬ sowac same lub w mieszaninach: styren, pochod¬ ne styrenu podstawione w pierscieniu i lancuchu bocznym, np. chlorostyreny, winylotoluen, dwu- winylobenzen, a-metylostyiren, III-rzed-butylosty- ren, winylopirydyna, winylonaftalen, allilobenzen.Wymienione zwiazki winyloaromatyczne do 80°/o wagowych mozna zastapic bez szkody innymi ko¬ polimeryzujacymi monomerami, np. winylocyklohe- ksanem, kwasem met-akrylowym i jego estrami, ami¬ dami i nitrylami, bezwodnikiem kwasu maleinowego, jego jedno* i dwuestrami, jedno- i dwuamidami lub cyklicznymi imidami, np. N-metylomaleinimidem lub N-cykloheksylomaleinimidem, estrami winylo¬ wymi organicznych kwasów karboksylowych, np. octanem winylu. Mozna równiez stosowac zwiazki allilowe np. octan allilu, izoftalan dwuallilowy, weglany allilu i weglany dwuallilowe.Nienasycone poliestry stosowane w sposobie dys¬ pergowania wedlug wynalazku otrzymuje sie w znany sposób przez polifcondensacje co najmniej jednego kwasu dwukarboksylowego zawierajacego nienasycone wiazanie etylenowe a, P lub jego po¬ chodne tworzacej estry ewentualnie z domiesz¬ ka do $0% molowych w stosunku doo nienasyco¬ nego skladnika kwasowego co najmniej jednego nasyconego kwasu dwukarboksylowego lub jego pochodnych tworzacych estry, z co najmniej jed¬ nym alkoholem dwuwodorotlenwym. Jako niena¬ sycone kwasy^dwukarboksylowe lub ich pochodne stosuje sie korzystnie, np. kwas maleinowy lub bezwodnik kwasu maleinowego i kwas fumarowy.Mozna tez stosowac kwas mezakonowy, cytra- konowy, itakonowy lub chloromaleinowy. Jak nie- nasycone kwasy dwukarboksylowe mozna na przy¬ klad stosowac kwas ftalowy, lub bezwodnik kwasu ftalowego, kwas izoftalowy, tereftalowy, szescio- lub czterowodoroftalowy lub ich bezwodniki, kwas endometylenoczterowodoroftalowy lub jego bezwod- io nik, kwas bursztynowy lub bezwodnik kwasu bur¬ sztynowego i estry i chlorki kwasu bursztynowego, kwas adypinowy, sebacynowy.W celu otrzymania zywic trudnopalnych mozna stosowac kwas szesciochloroendometylenoczterowo- doroftalowy, czterochloroftalowy lub czterobromo- ftalowy. Niepalnosc mozna równiez uzyskac przez dodatek zwiazków zawierajacych chlorowce, nie- skondensowanych z poliestrem na przyklad chlo- roparafiny. Korzystnie stosuje sie poliestry zawie- rajace kwas maleinowy, który mozna zastapic do % molowych kwasem ftalowym lub izoftalowym.Dwuwodorotlenowymi alkoholami moga byc: gli¬ kol etylenowy, propandiol-1,2, propandiol-1,3, gli¬ kol dwuetylenowy, glikol dwupropylenowy, butan- diol-1,2, butandiol-1,4, glikol neopentylowy, hek- sandiol-1,6, perhydrobiosfenol i inne. Korzystnie stosuje sie glikol etylenowy, propandiol-1,2, glikol dwuetylenowy i glikol dwupropylenowy.Korzystnie stosowane poliestry musza zawierac znaczny procent zdolnych do polimeryzacji wia¬ zan podwójnych, gdyz tworzywa wedlug wynalaz¬ ku poddaje sie tloczeniu i formowaniu w wysokiej temperaturze (140—160°C), a zatem musza wykazy¬ wac odpowiednio duza odpornosc na wysoka tem- perature.Liczby kwasowe stosowanych poliestrów winny wynosic 1—50, korzystnie 5—25, liczby hydroksy¬ lowe 10—100, korzystnie 20—50 a ciezary czastecz¬ kowe okolo 500—10000, korzystnie okolo 700—3000. 40 Zdolne do polimeryzacji, trwale zawiesiny orga¬ niczne otrzymane sposobem wedlug wynalazku skladaja sie z 25—60% wagowych nienasyconych poliestrów, 1—35% wagowych polimerów etylenu,. —60% wagowych zwiazków winyloaromatycznych 45 i 0,001—20% wagowych dyspergatorów.Sposób wedlug wynalazku objasniono blizej w oparciu o dwa schematy.Schemat 1 przedstawia uklad urzadzen do prze¬ prowadzania sposobu. 50 Do mieszalnika 1 podaje sie w sposób ciagly roz¬ twór poliestru w zwiazku winyloaromatycznym z ogrzewanego zasobnika 2 poprzez pompe zebata 3 i zawór 4 i jednoczesnie roztwór polimeru etylenu w zwiazku winyloaromatycznym z ogrzewanego 55 zasobnika 5 poprzez pompe zebata 6 i wymiennik ciepla 7. W mieszalniku 1 tworzy sie z plynnego roztworu zawierajacego zwiazki winyloaromatyczne zel o duzej lepkosci strukturalnej, którego tempera¬ tura ze wzgledu na wysoka energie mieszania jest to wyzsza od temperatury po zmieszaniu ustalonej ra¬ chunkowo. Zel odprowadza sie z mieszalnika 1 poprzez zawór 8 do ogrzanego mieszalnika 9, któ¬ rego pojemnosc jest wielokrotnoscia pojemnosci mieszalnika 1. Mieszalnik 9 oczywiscie mozna za- :ft stapic kaskada mieszalników 10 zatem urzadze-9 nie moze pracowac w sposób ciagly z duza prze¬ pustowoscia produktu.Schemat 2 przedstawia szczególnie korzystnie stosowany wariant wykonania sposobu wedlug wy¬ nalazku.Do mieszalnika 1 podaje -sie w sposób ciagly roztwór poliestru w zwiazku winyloaromatycznym z ogrzewanego zasobnika 2 poprzez pompe zeba¬ ta 3 i zawór 4 i jednoczesnie roztwór polimeru etylenu, w zwiazku winyloaromatycznym z ogrze¬ wanego zasobnika 5 poprzez pompe zebata 6 i wy¬ miennik ciepla 7. W mieszalniku tworzy sie z plyn^ nych roztworów zawierajacych winyloaromatyczny zel o duzej lepkosci strukturalnej. Zel ten po opuszczeniu mieszalnika recyrkuluje sie poprzez wymiennik ciepla 8, pompe zebata 9ol0-krotnie wiekszej mocy od pomp 3 i 6, przewód 10 i za¬ wór 11 do strefy zasilania mieszalnika, w ten spo¬ sób do mieszalnika doprowadza sie trzy strumie¬ nie, przy czym dwa strumienie, jak to podamo w schemacie mozna laczyc przed strefa mieszania.Wydzielony strumien z produktu wychodzacy ze strefy mieszania poprzez pompe 9 kieruje sie poprzez zawór 12 do ogrzewanego mieszalnika 13. Pojemnosc mieszania tego mieszalnika stanowi ponownie wielokrotnosc pojemnosci mieszania strefy miesza¬ nia.Mieszanine w^ urzadzeniu 15 umieszczonym w mieszalniku mozna stopniowo chlodzic. W celu dalszego objasnienia sposobu podaje sie nizej przy¬ kladowo otrzymywanie trwalej zawiesiny poliety¬ lenu wysokocisnieniowego w roztworze nienasyco¬ nego poliestru w styrenie. Procenty podaje sie w % wagowych.Stosowany w przykladach poliester A jest pro¬ duktem kondensacji 31% wagowych propandiolu- -1,2, 17% wagowych dwu-l,2-propandiolu(4-oksa- -heptatetraol-2,6,7) 40% wagowych bezwodnika kwa¬ su maleinowego, 12% wagowych bezwodnika kwa¬ su ftalowego, o liczbie kwasowej 30, otrzymanym przez 10 godzinne ogrzewanie do temperatury 210°C. Po dodaniu 0,02% wagowych hydrochinonu otrzymany poliester rozpuszcza sie w styrenie otrzymujac roztwór 65%-owy wagowo o lepkosci dynamicznej 1500 Cp, mierzonej wedlug DIN 53015 w temperaturze 20°C (roztwór poliestru A).Jako polietylen B stosuje sie wysokocisnieniowy polietylen o wskazniku plyniecia 6,1, mierzonym wedlug DIN 53735 i jako kopolimer etylenu i oc¬ tanu winylu C wysokocisnieniowy polietylen o za¬ wartosci octanu winylu 8,5% wagowych i wskazni¬ ku plyniecia 5,1, mierzonym wedlug DIN 53 735.Przyklad I. Sposób wedlug schematu 1.Do mieszalnika w schemacie 1 doprowadza sie 188 kg/godz. roztworu poliestru A oraz 134 kg/godz. 28,6% roztworu polietylenu B w styrenie, zawiera¬ jacego 4,85% wagowych kopolimeru etylen/octan winylu o zawartosci 70% wagowych octanu winy¬ lu, o lepkosci 50 wedlug Mooneya, mierzonej we¬ dlug DIN 53 523 (L-4). Temperatura obu roztworów przed wlotem do mieszalnika o-energii mieszania wat/cm8 wynosi 78°C.Po wyjsciu ze strefy mieszania przez zawór 7 temperatura zmieszanego produktu wynosi 8fc°C.W ogrzewanym mieszalniku 8 temperatura pro- I 099 duktu wzrasta do 90°C. Po wypelnieniu mieszal¬ nika 8 mieszanie kontynuuje sie dodatkowo przez 45 minut. Nastepnie produkt mozna, ewentualnie mieszajac ochlodzic, wylaczajac ogrzewanie mie- szalnika, mozna go tez w stanie goracym opróz¬ nic i zawartosc przeslac do dalszej przeróbki, lub magazynowania.Do ciaglego procesu produkcyjnego stosuje sie korzystnie kaskade mieszalników z zachowaniem okolo 45 minutowego okresu dodatkowego miesza¬ nia stosowanego w tym przykladzie. Otrzymuje sie zawiesine o dynamicznej lepkosci 792 cp (25bC) mierzonej wedlug DIN 53 015.Przyklad II. Sposób wedlug schematu 2.Do mieszalnika jak w schemacie 1 o mocy mie¬ szania 20 wat/cm* doprowadza sie 80 kg/godz. rozT tworu poliestru A z 53,5 kg/godz. 31,2% roztworu kopolimeru etylen/octan^winylu C w styrenie za¬ wierajacego ponadto 1,25% wagowego kopolimeru etylen/octan winylu o 75% wagowych wbudowa¬ nego octanu winylu (lepkosc Mooneya: 54, mie¬ rzona wedlug DIN 53 525, L-4). Temperatura roztworu kopolimeru etylen/octan winylu wynosi 80°C, a temperatura roztworu poliestru 20°C. Poprzez pompe 9 recyrkuluje sie mieszanine w ilosci l,2cms/godz. jako wewnetrzny obieg zamkniety; temperature tego obiegu utrzymuje sie w wyso¬ kosci 80°C za pomoca wymiennika ciepla 8, który w tym przypadku jest chlodzony solanka do '30 —10°C. W porównaniu z postepowaniem wedlug schematu 1 w postepowaniu wedlug schematu 2 ilosc swiezego produktu doprowadzona w ciagu godziny jest znacznie mniejsza, a zatem energia mieszania doprowadzona do produktu jest wieksza S5 i tym samym wiekszy jest wzrost temperatury produktu w strefie mieszania. Z obiegu wewnetrz¬ nego utworzonego pompa 9 odbiera sie produkt mieszania w ilosci 120 l/h poprzez zawór 12 i do¬ prowadza do ogrzanego mieszalnika 13, w którym 40 ogrzewa sie go do temperatury 00°C i w tej tem¬ peraturze podaje sie uzupelniajacemu mieszaniu w ciagu 15 minut. Otrzymuje sie zawiesine o dy¬ namicznej lepkosci 680 cp (25CC) mierzonej wed¬ lug DIN 53015). 45 Przyklad III. Sposób wedlug schematu 2.Do mieszalnika jak w schemacie 2 o energii mieszania 25 wat/cm8 wprowadza sie 80 kg/godz. roztworu poliestru A oraz 54 kg/godz. 88%-owego roztworu kopolimeru etylen/octan winylu w sty- 50 renie, który ponadto zawiera 2,7% wagowych ko¬ polimeru etylen/octan winylu o 70% wagowych wbudowanego octanu winylu (lepkosc Mooneya: 50—52, mierzona wedlug DIN 53 523 (L-4).Temperatura roztworu polimeru etylenu wynosi 55 80°C, a roztwór poliestru 25°C. Poprzez pompe 9 recyrkuluje sie hiieszanine w ilosci 1,2 m2/godz. jako wewnetrzny obieg zamkniety; temperature tego wewnetrznego obiegu utrzymuje sie w wy¬ sokosci 80°C za pomoca wymiennika ciepla 8, któ- 60 ry w tym przykladzie jest schlodzony solanka do —20°C. Z obiegu zamknietego odbiera sie przez za¬ wór 12 120 1/godz. produktu mieszania i doprowa¬ dza sie go do ogrzewanego mieszalnika 13, w któ¬ rym produkt ten miesza sie przez 30 minut w tem- 65 peraturze 65°C i 30 minut w temperaturze 50°C.11 99 099 12 » przykladzie IV wytwarza sie mate zywiczna z za¬ wiesiny wedlug przykladu II. Zawartosc dysper- gatora-kopolimer etylen-octan winylu o zawartos ci 70% wagowych octanu winylu — wynosi 0,5 3 czesci wagowej na 100 czesci wagowych zawiesiny.Po 7-dniowym dojrzewaniu w temperaturze 25°C folie polietylenowa mozna latwo zdjac z suchej powierzchni maty zywicznej. Wedlug przykladu IV prasuje sie tabletki i plytki zebrowe i zderza¬ lo kowe. Wypraski maja jednorodnie ciemnobrazowa powierzchnie o wysokim polysku bez struktury wlóknistej i nie wykazuja wklesniec w zgrubie¬ niach tworzywa. Liniowy skurcz wynosi ponizej 0,01%.Wedlug receptury podanej w przykladzie IV o- trzymuje sie mate zywiczna z zawiesiny wedlug przykladu III. Zawartosc dyspergatora w zawiesi¬ nie wynosi 1,1% czesci wagowej kopolimeru ety¬ len-octan winylu o zawartosci 70% wagowych wbudowanego octanu winylu (lepkosc wg Mooneya: 52, mierzona wedlug DIN 53 523, L-4) i 1 czesc wagowa produktu szczepienia styrenu na politlen¬ ku etylenu o zawartosci okolo 67% wagowych sty¬ renu. Po 7-dniowym czasie dojrzewania w tempe- raturze 25°C folie polietylenowa mozna latwo zdjac z suchej powierzchni maty zywicznej.Wedlug przykladu IV wykonuje sie wypraski. Go¬ towe ksztaltki maja jednorodne ciemnobrazowe za¬ barwienie i powierzchnie o wysokim polysku bez so widocznej struktury wlóknistej i nie wykazuja zadnych wklesniec w zgrubieniach tworzywa. Li¬ niowy skurcz wynosi ponizej 0,01%. PL PL PL

Claims (2)

1. Zastrzezenia patentowe W tym czasie rozpuszcza sie w zawiesinie 1% wagowych produktu szczepienia styrenu na poli- tlenku etylenu i oprócz tego dodaje sie 0,3% wa¬ gowego wody. Wytwarzanie dyspergatora: do 1 kg politlenku etylenu o ciezarze czasteczkowym okolo 1500 wkrapla sie w temperaturze 160—170°C w ciagu 2 godzin 1600 g styrenu zawierajacego w stanie rozpuszczonym 16 g nadtlenku benzoilu. Po wkrop- leniu miesza sie przez 3 godziny w temperaturze 170°C i przez 4 godziny w temperaturze 180°C, a nastepnie chlodzi sie. Otrzymuje sie zawiesine o lepkosci dynamicznej 750 cp mierzonej wedlug DIN 53 015. Przyklad IV. Stosuje sie zawiesine otrzy¬ mana wedlug postepowania podanego w przykla¬ dzie I. Otrzymuje sie ciemnobrazowa mate zy¬ wiczna wedlug nastepujacej receptury. Zawiesina—100 czesci wagowych o skladzie: 12 czesci wagowych wysokocisnieniowego polietylenu B, 2,0 czesci wagowe kopolimeru etylen-octan wi¬ nylu o zawartosci 70% wagowych octanu winylu /lepkosc Mooneya: 52, mierzona wedlug DIN 53 523 (L-4), 28 czesci wagowych styrenu i 60 czesci wa¬ gowych roztworu poliestru A: wypelniacz 100 czesci wagowe weglan wapnia (DurcalR 5 Omya): 4 czesci wagowe stearynianu cynku, 0,75% czesci wagowej nadbenzoesanu III-rzed-butylu, 95%-owego; 3,35 czesci wagowe czerwieni zelazowej Bayer 130B; 1,65 czesci wagowej czerwieni zelazowej Ba¬ yer F 318; 1,50 czesci wagowej tlenku magnezu/ /MarmagR Merck, Darmstadt; 0,01 czesci wagowej p-benzochinonu. Otrzymanym wsadem nasyca sie mate z wlók¬ na szklanego T3etrotex M 612), przy czym gotowa mata zawiera 26—28% szkla. Mate nasycona zy¬ wica poddaje sie dojrzewaniu w ciagu 7 dni i temperaturze 25°C. Ma ona sucha powierzchnie, folia polietylenowa odrywa sie latwo. Z maty nasyconej zywica otrzymuje sie w urza¬ dzeniach mechanicznych w temperaturze 140°C tab- bletki i plytki „zebrowane i zderzakowe". Cisnienie prasownicze przy tabletkowaniu wynosi 30 kp/cm2 przy otrzymywaniu plyt „zebrowych i zderzako¬ wych" 150 kp/cm*. Wypraski z maty zywicznej maja powierzchnie o srednim polysku i ledwie zauwazalne wklesniecia w zgrubieniach tworzywa. Sa one jednorodnie zabarwione na iciemnobrazowy kolor a ich liniowy skurcz wynosi 0,05%. Na po¬ wierzchni ksztaltek wystepuje slabo widoczna struktura wlóknista. Przyklad V. Wedlug receptury podanej w 1. Sposób wytwarzania plynnych, trwalych za¬ wiesin polimerów etylenu w ukladach zawieraja¬ cych nienasycone poliestry i zwiazki winyloaroma- tyczne, znamienny tym, ze ogrzane do tempera¬ tury 50—120°C roztwory polimerów etylenu i nie¬ nasyconych poliestrów w zwiazkach winyloaroma- tycznych laczy sie wobec dyspergatorów w stre¬ fie wysokiej turbulencji, otrzymana mieszanine odprowadza sie z tej strefy i miesza sie w pod¬ wyzszonej temperaturze do otrzymania niskolep- kiego stanu plynnego. 2. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze jako dyspergatory stosuje sie polioctany winylu lub kopolimery etylenu i octanu winylu o zawar¬ tosci octanu winylu 60—100% wagowych i lepkos¬ ci wynoszacej co najmniej 15 stopni Mooneya. 10 15 20 25 30 35 40 4599 099 2AV FIG.1 10 c?r FIG.
2. PL PL PL
PL1975178012A 1974-02-15 1975-02-13 Sposob wytwarzania zdolnych do polimeryzacji trwalych zawiesin organicznych PL99099B1 (pl)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
DE2407145 1974-02-15

Publications (1)

Publication Number Publication Date
PL99099B1 true PL99099B1 (pl) 1978-06-30

Family

ID=5907424

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL1975178012A PL99099B1 (pl) 1974-02-15 1975-02-13 Sposob wytwarzania zdolnych do polimeryzacji trwalych zawiesin organicznych

Country Status (4)

Country Link
BE (1) BE825475A (pl)
ES (1) ES434720A1 (pl)
PL (1) PL99099B1 (pl)
ZA (1) ZA75944B (pl)

Also Published As

Publication number Publication date
ES434720A1 (es) 1977-03-16
BE825475A (fr) 1975-08-13
ZA75944B (en) 1976-01-28

Similar Documents

Publication Publication Date Title
GB1472794A (en) Curable solid polyester resins
JPH1149912A (ja) 水性フルオロポリマー分散物およびフルオロポリマー含有熱可塑性樹脂組成物の製造方法
US3988388A (en) Polymerizable organic dispersion of unsaturated polyester vinyl monomer and EVA copolymers
US5094797A (en) Preparation of pigmented curable polyester molding compounds
US4451610A (en) Preparation of curable solid polyester resin pellets and powders
PL99099B1 (pl) Sposob wytwarzania zdolnych do polimeryzacji trwalych zawiesin organicznych
DE2408898C3 (de) Verfahren zur Herstellung polymerisierfähiger stabiler, organischer Dispersionen
US3711432A (en) Low shrink polyester resin systems formed of a mixture of unsaturated polyester resin, monomeric copolymerizable component and cellulose organic ester
NO750399L (pl)
CN104861584A (zh) 一种pet阻燃色母粒
US4277392A (en) Thickening agents for unsaturated polyester resin compositions
US4263198A (en) Thickening agents for unsaturated polyester resin compositions
CA1073145A (en) Polymerisable polyester resin dispersions containing ethylene/acrylic ester copolymers
DE2449785A1 (de) Verfahren zur herstellung polymerisierfaehiger stabiler, organischer dispersionen
AT346596B (de) Verfahren zur herstellung polymerisierfaehiger, stabiler, organischer dispersionen
CA1054280A (en) Thermosetting resin compositions with low shrinkage on the base of unsaturated polyester resins suitable for the production of moulding compositions capable of freely flowing
JP3259917B2 (ja) アクリル系樹脂成形材料の製造法
US4268431A (en) Colorant-thickener dispersions for unsaturated polyester resin compositions
DE2410083C3 (de) Polymerisierbare organische Dispersion
US4273701A (en) Colorant-thickener dispersions for unsaturated polyester resin compositions
US6143810A (en) Method for the apparatus of conductive curable polyester moulding compounds
JP4053339B2 (ja) 低粘性パーオキサイド組成物
EP0936238A1 (en) Method for the preparation of pigmented curable polyester molding compounds
JP3366540B2 (ja) アクリルシラップの製造方法
JPH0129207B2 (pl)