PL49887B1 - - Google Patents

Download PDF

Info

Publication number
PL49887B1
PL49887B1 PL98135A PL9813562A PL49887B1 PL 49887 B1 PL49887 B1 PL 49887B1 PL 98135 A PL98135 A PL 98135A PL 9813562 A PL9813562 A PL 9813562A PL 49887 B1 PL49887 B1 PL 49887B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
solution
formaldehyde
polymer
concentration
weight
Prior art date
Application number
PL98135A
Other languages
English (en)
Inventor
Bezzi Silvio
Galiazzo Guido
Gag-gia Gerolamo
Martillaro Luigi
Original Assignee
Montecatini Societa Generale Per Tlndustria Mineraria E Chimica
Filing date
Publication date
Application filed by Montecatini Societa Generale Per Tlndustria Mineraria E Chimica filed Critical Montecatini Societa Generale Per Tlndustria Mineraria E Chimica
Publication of PL49887B1 publication Critical patent/PL49887B1/pl

Links

Description

Przez podwyzszenie temperatury powyzej 35 °C stosunek postaci rombowej do trygonalnej zmienia sie szybko na korzysc postaci trygonalnej. Zwiek¬ szenie temperatury przy stalej predkosci wywoluje znaczne zmniejszenie ciezaru czasteczkowego pro¬ duktu co moze spowodowac powstanie produktów o tak niskich ciezarach czasteczkowych, ze nie be- 15 20 25 30 35 40 45 50 55 6049887 7 8 da one wykazywac pozadanych wlasciwosci tech¬ nologicznych i nie beda sie nadawaly do ksztalto¬ wania lub tloczenia.Produkty o dostatecznie wysokim ciezarze cza¬ steczkowym mozna otrzymywac tylko przy pred¬ kosciach tworzenia sie polimerów znacznie niz¬ szych od predkosci wystepujacych wtedy gdy faza stala ma postac rombowa.W praktyce, sposób wedlug wynalazku mozna realizowac w bardzo ekonomicznych warunkach.Mozna go prowadzic w stosunkowo niskiej tempe¬ raturze wskutek czego unika sie zmniejszenia wy¬ dajnosci, powodowanego przez straty formaldehydu dzieki reakcji Cannizzaro. Wynalazek umozliwia równiez wytwarzanie w sposób ciagly polimerów o wlasciwosciach okreslonych przez dobór odpo¬ wiednich warunków reakcyjnych, to jest pH — srodowiska, stezenia formaldehydu i szybkosci re¬ akcji, przy czym wlasciwosci jak ciezar czastecz¬ kowy polimeru, gestosc i uklad krystalograficzny pozostaja stale niezaleznie od cyklu produkcyj¬ nego. Praktyczne realizowanie wynalazku mozna prowadzic dwiema drogami a mianowicie albo ste¬ zony roztwór formaldehydu dodaje sie w sposób ciagly regulujac predkosc jego przeplywu tak, zeby utrzymac wstepnie ustalone stale stezenie w ukla¬ dzie. Czynnosc te nalezy kontrolowac analitycz¬ nie, poniewaz predkosc reakcji zmienia sie w wa¬ skich granicach jako funkcja niewielkich zmian wartosci pH, stezenia itd. albo, stezony roztwór formaldehydu dodaje sie w sposób ciagly ze stala predkoscia przeplywu w ilosciach odpowiadaja¬ cych pozadanej predkosci wydzielania sie polime¬ ru w ukladzie. W tych warunkach wymienione nie¬ wielkie zmiany predkosci reakcji powoduja zmiane w stezeniu formaldehydu w roztworze, przez co przeciwdzialaja wydzielaniu sie polimeru.Inne czynnosci w sposobie wedlug wynalazku obejmuja wyladowywanie w sposób ciagly z reak¬ tora polimeryzacyjnego zawiesiny polimeru w roz¬ tworze formaldehydu; oddzielanie w sposób ciagly polimeru od roztworu przez odsaczenie, odwirowy¬ wanie lub dekantacje lub w jakikolwiek odpowied¬ ni sposób; wzbogacanie wodnego roztworu formal¬ dehydu przez wprowadzenie tego roztworu wprost do kolumny absorpcyjnej, w której wydzielaja sie pary formaldehydu, pochodzace z syntezy; wpro¬ wadzanie w sposób ciagly wzbogaconego formal¬ dehydem roztworu do reaktora polimeryzacyjnego.Sposób wedlug wynalazku moze byc prowadzony w dwóch kolejnych stadiach. W pienyszym z nich, jednym z powyzszych sposobów wytwarza sie pro¬ dukt o stosunkowo niskim ciezarze czasteczkowym (10000—15000) z bardzo wysoka ogólna predkoscia polimeryzacji, a w II stadium zwieksza sie dwu¬ krotnie lub wiecej ciezar czasteczkowy produktu przy umiarkowanej ogólnej predkosci polimery¬ zacji.Nastepujace przyklady wyjasniaja wynalazek.Proces mozna prowadzic wychodzac z kazdego po- lioksymetylenu, wytworzonego w jakikolwiek spo¬ sób lecz czas wymagany do osiagniecia stanu sta¬ lego bedzie rózny, w zaleznosci od ciezaru czastecz¬ kowego stosowanego wyjsciowego polióksymetyle- nu (dla polioksymetylenu o nizszym ciezarze cza¬ steczkowym dluzszy).W kazdym przytoczonym przykladzie, próbki po- tierano okresowo w celu oznaczenia (za pomoca pomiarów lepkosci) jakie zmiany moga wystepo¬ wac w ciezarze czasteczkowym wydzielonych po- lioksymetylenów. Do tych oznaczen kazda próbke przemywano woda w ilosci dwukrotnej w stosun¬ ku do jej ciezaru, a nastepnie benzenem w ilosci równej ciezarowi próbki. Po wysuszeniu w ciagu 12 godzin w temperaturze 43 °C pod cisnieniem 15 mm Hg produkt acetylowano, przez ogrzewanie w zatopionej fiolce w temperaturze 170 °C z bez¬ wodnikiem octowym wolnym od kwasu octowego w ilosci 10-krotnie wiekszej od ciezaru produktu.Fiolke zanurzano w.kapieli olejowej ogrzewanej do 170 QC i utrzymywano w niej mieszajac zawartosc az do rozpuszczenia sie polioksymetylenu, co wy¬ maga 3—5 minut. Tym sposobem, opisanym przez Staudingera uzyskuje sie wydajnosc acetylowane- go produktu wyzsza od 90°/o. Oznaczenia ciezaru czasteczkowego polimeru dokonuje sie przez ozna¬ czenie lepkosci w temperaturze 150 °C w roztwo¬ rze dwumetyloformamidu.W tablicach i przykladach podane sa wartosci lepkosci zredukowanej oznaczonej w dwumetylo- formamidzie w temperaturze 150 °C, przy steze¬ niach polimeru 0,5°/o, oznaczone jako ti zreduko¬ wana 0,5.Lepkosc zredukowana wyznacza sie wedlug na¬ stepujacego wzoru: ri wlasc. r| wzgl. — 1 ri zred. = = c c (c = stezenie w g/100 cm3). Wartosc pH wyznacza sie w przykladach papierkami indykatorowymi „Indikal pH Papiers" produkowanymi przez VEB Berlin — Chemie.Tablica 3 Zmiany ciezaru czasteczkowego i procentowej za¬ wartosci krysztalów ortorombowych w wyniku zmian ogólnej predkosci polimeryzacji przy stalej temperaturze 35 °C i wartosci pH = 9,0, po osiag¬ nieciu stalych warunków po 9 dniach.Ogólna predkosc polimery¬ zacji w g/godzine/100 g wyjsciowego produktu ' 0,7 1,4 3,0 Wlasciwosci polimeru 7) zred. 1.10 0,80 0,65 Postac orto- rombowa °/o 80 76 80 Tablica 4 Zmiany ciezaru czasteczkowego i procentowej zawartosci krysztalów ortorombowych w wyniku zmian temperatury, przy stalej ogólnej predkosci polimeryzacji wynoszacej 1,4 g polimeru/godzine/ 100 g produktu wyjsciowego po osiagnieciu stalych warunków po 9 dniach. 10 15 20 25 30 35 40 45 50 55 609 49887 10 I Temperatura °C 35 1 50 ] 60 Wlasciwosci polimeru 1 ¦n zred. 0,80 0,17 0,12 Postac orto- tombowa p/o 76 15 5 Tablica 5 Ogólna predkosc polimeryzacji, przy której w temperaturze 20 °C i 35 °C otrzymuje sie pro¬ dukty o takim samym ciezarze czasteczkowym.Temperatura 20 1 35 Ogólna pred¬ kosc polime¬ ryzacji 0,7 3,0 | Wlasciwosci polimeru y) zred. 0.64 0,65 Postac orto- rombowa (,/« 85 1 80 Przyklad I. 2 litry (2,7 kg) zawiesiny polio- ksymetylenu w wodnym roztworze formaldehydu umieszcza sie w 5-litrowym reaktorze, zaopatrzo¬ nym w mechaniczne mieszadlo i zanurzonym w ka¬ pieli termostatycznej o temperaturze 20 °C. Sto¬ sunek wagowy produktu stalego w zawiesinie do roztworu wynosi 1 :2. Roztwór zawiera 40% wago¬ wych mrówczanu sodowego, 10% wagowych form¬ aldehydu i 50% wagowych wody. Przy tym sto¬ sunku ilosci wody do ilosci mrówczanu w tempe¬ raturze 20 °C równowagowe stezenie formaldehydu wynosi 8,7% wagowych.Do zawiesiny dodaje sie w sposób ciagly 0,4 kg/ dzien 50%-owego roztworu formaldehydu i w tym samym czasie wprowadza sie równiez sproszkowa¬ ny mrówczan sodowy i 20%-owy wodny roztwór wodorotlenku sodowego, azeby utrzymac wartosc pH = 10 i stezenie jonów sodowych 13,5%. Po 24 godzinach usuwa sie z reaktora zawiesine o cieza¬ rze równym sumie wprowadzanych substancji.W celu utrzymania w roztworze stezenia = 9,75% — 0,25% wagowych o 1% wyzszego od stanu rów¬ nowagi dodaje sie stezony roztwór aldehydu, przy czym ilosc dodawanego aldehydu ustala sie na pod¬ stawie przeprowadzonego okresowo miareczkowa¬ nia.Tablica 6 okres wstepny okres staly Dni 0 4 8 12 14 17 22 30 38 46 54 Wydajnosc na godzine na 100 g wyjsciowego stalego polioksymetyle- nu 0,570 0,520 0,490 0,600 0,560 0,650 0,610 0,620 0,720 0,705 1 7} zredukowano w temperaturze 150 °C (stezenie polime¬ ru 0,5Ve) 0,44 0,44 0,56 0,79 0,82 0,79 0,85 0,80 0,84 0,82 0,80 1 10 15 25 40 45 55 60 65 Przez codzienne powtarzanie tych czynnosci w krótkim czasie osiaga sie stan staly, .który po¬ zostaje praktycznie nie zmieniony w ciagu 40 dni, jak podano w tablicy 6.Zmiany w ogólnej predkosci polimeryzacji po¬ chodza od nieznacznych zmian wartosci pH, steze¬ nia aldehydu/stezenia mrówczanu lub szybkosci mieszania. Te zmiany prawdopodobnie wplywaja na nieznaczne zmiany wartosci lepkosci wlasciwej produktu.Przyklad II. Próbe prowadzono w takich samych warunkach i z takimi samymi ilosciami jak w przykladzie I, z ta tylko. zmiana, ze doda¬ wanie reagentów jest regulowane nie pod katem utrzymania stalego stezenia reagentów w roztwo¬ rze reakcyjnym lecz w celu utrzymania stalej ogól¬ nej predkosci wytwarzania polimeru w ilosci 0,750 g/godzine/100 g wyjsciowego stalego produk¬ tu. Poniewaz wartosc ta jest nieznacznie wyzsza od tej w przykladzie I, ustala sie nieco wyzsze (9,8%) stezenie aldehydu w roztworze a osiagniete ciezary czasteczkowe, sa nieco mniejsze. Wyniki 18-dniowego trwania procesu juz w warunkach stalych podaje tablica 7.Tablica 7 Dni 0 2 5 7 10 14 17 21 1 23 Wydajnosc na godzine na 100 g wyjsciowego stalego polioksymetyle- nu — 0,745 0,722 0,750 0,750 0,730 0,710 0,750 ' 0,750 ti zredukowana v temperaturze 150 °C (stezenie polime¬ ru 0,5%) 0,60 0,6^ , o,n ' 0.75 0,77 0,78 0,77 0,79 0,81 okres wstepny okres staly Przyklad III. Próbke te prowadzono w ta¬ kich samych warunkach i z takimi samymi ilo¬ sciami reagentów jak w przykladzie I, z wyjat¬ kiem tego, ze stezenie mrówczanu sodowego wyno¬ silo 7% wagowych. Przy tym stezeniu mrówczanu, w temperaturze 20 °C i przy wartosci pH = 10 (Indikal), stezenie formaldehydu w roztworze rów¬ nowagowym w ukladzie trójfazowym wynosi 17,5% Tablica 8 Dni 1 ° 1 2 7 12 16 22 26 31 Wydajnosc na godzine na 100 g wyjsciowego stalego polioksymetylenu — 0,950 0,810 t),680 0,605 0,386 0,311 0,295 7) zredukowana w temperaturze 150 °C (stezenie polimeru 0,5VO 0,480 0,478 0,42' 0,42 0,40 0,35 0,32 0,31 |49887 11 12 wagowych. Dodawanie stezonego roztworu aldehy¬ du regulowano tak, zeby utrzymac stale stezenie aldehydu w roztworze 20,5% i- 0,5% o 3% wyzsze od stezenia równowagowego.Stanu stalego nie osiaga sie lecz wystepuje zmniejszenie ogólnej predkosci polimeryzacji i cie¬ zaru czasteczkowego utworzonego produktu. Wy¬ niki jednomiesiecznego procesu podaje tablica 8.Przyklad IV. Próbe te prowadzono w takich samych warunkach i z takimi samymi ilosciami reagentów jak w przykladzie I, z wyjatkiem tego, ze mimo, ze nie dodawano mrówczanu sodowego, po pewnym czasie mrówczan sodu pojawil sie w ukladzie (okolo 0,3%), w wyniku reakcji Canniz- zaro. W temperaturze 20 °C przy wartosci pH = 10 (Indikal) równowagowe stezenie formaldehydu wynosilo 18,5% wagowych. Dodawanie stezonego roztworu aldehydu reguluje sie tak, zeby utrzymac stale stezenie formaldehydu w ukladzie równe 21,5%±-0,5% (o 3% wyzsze od stezenia równowago¬ wego).Podobnie jak w przykladzie III nie osiagnieto w ciagu 26 dni stalej ogólnej predkosci polimery¬ zacji, co uwidoczniowo w tablicy 9. Ogólna pred¬ kosc polimeryzacji spada szybko. Osiagnieto jed¬ nak staly ciezar czasteczkowy produktu.Tablica 9 Dni 6 9 15 26 Wydajnosc na godzine na 100 g wyjsciowego stalego polioksymetylenu 0,12 0,11 0,085 0,040 7) zredukowana w temperaturze 150 °C 0,48 0,46 0,45 0,40 : *— Przyklad V. 2 kg zawiesiny skladajacej sie '92/0 = BuBA^o^npajz U) nuatiCpuiiCsnonod % 009 z 61% krysztalów ortorombowych przy badaniu.pro¬ mieniami X) i 1400 g wodnego roztworu zawiera¬ jacego 37,8% wagowych zarówno sodu i 11,7^-0,16% formaldehydu wprowadza sie do 2-litrowego auto¬ klawu zaopatrzonego w mieszadlo i zanurzonego w kapieli termostatycznej, o temperaturze 35 °C.Co 2 godziny dodaje sie 22,3 gi52,5%-owego wago¬ wo wodnego roztworu formaldehydu i 7,9 g spro¬ szkowanego mrówczanu sodu, usuwajac równo¬ wazna ilosc zawiesiny. Dodaje sie równiez roztwór wodorotlenku sodowego w ilosci odpowiedniej do utrzymania wartosci pH zawiesiny 9,0-^-0,2 (papie¬ rek Indikal) w ciagu okresu trwania próby (okolo 0,59 g/godzine roztworu wodorotlenku sodowego 10 n. Wartosc pH wynosila 10.Z reaktora usunieto 370 g zawiesiny w ciagu 24 godzin. Z tej samej zawiesiny, po odsaczeniu, prze¬ myciu i wysuszeniu, otrzymuje sie okolo 109 g po¬ lioksymetylenu co odpowiada okolo 0,7 g polimeru 'na godzine na 100 g polimeru wyjsciowego. Proces przerwano po 42 dniach, przy czym ilosc otrzymy¬ wanego polimeru na 1 dzien byla praktycznie stala.Zmiana wlasciwosci polimeru w miare uplywu cza¬ su podana jest w tablicy 10.Tablica 10 okres wstepny Przyklad VII. 2,kg zawiesiny zawierajacej 532 g polioksymetylenu (ti zredukowana = 0,55,. 87% krysztalów ortorombowych przy badaniu pro- 15 20 25 30 35 40 45 50 55 60 Dni f0 *• 9 13 17 21 24 28 32 35 38 42 ti zredukowana 0,76 0,66 1,12 1,10 1,02 1,11 i 1,14 1,11 1,00 1,05 1,11 1,05 Procentowa zawartosc krysztalów ortorombo¬ wych 61 67 73 — | — — 81 — — 98 94 96 10 15 17 1 21 24 28 32 35 38 42 1,02 1,11 i 1,14 1,11 1,00 1,05 1,11 1,05 — — 81 — — 98 94 96 20 25 40 Przyklad VI. 2 k£ zawiesiny skladajacej sie z 575,6 g polioksymetylenu Cn zredukowana = 0,81, 82% krysztalów ortorombowych przy badaniu pro¬ mieniami, X) i 1424 g wodnej zawiesiny zawiera¬ jace! 37,2% wagowych mrówczanu sodu i 13,3%— 0,2% formaldehydu wprowadza sie do 2-litrowego reaktora zaopatrzonego w mieszadlo, zanurzonego w kapieli termostatycznej w temperaturze 35 °C Po usunieciu równowaznej wagowo ilosci zawiesiny co godzine dodaje sie 24 g 52,5%-owego wagowo wodnego roztworu formaldehydu i 8,6 g sproszko¬ wanego mrówczanu sodu. Dodaje sie równiez roz¬ twór wodorotlenku sodowego w ilosci odpowied¬ niej do utrzymania wartosci pH zawiesiny 9,0-^-0,2 (Indikal) w ciagu okresu trwania próby (okolo 0,36 g na godzine 10 n roztworu wodorotlenku so¬ dowego).Z reaktora usuwa sie w ciagu 24 godzin 792 g zawiesiny i z tej zawiesiny otrzymuje sie po odsa¬ czeniu, przemyciu i wysuszeniu okolo 228 g polio¬ ksymetylenu co odpowiada 1,4 g polimeru na go¬ dzina na 100 g wyjsciowego stalego polimeru. Pró¬ be przerywa sie po 30 dniach; ilosc polimeru otrzy¬ manego w ciagu 1 dnia jest praktycznie stala; zmiany wlasciwosci polimeru zachodzacego w mia¬ re uplywu czasu podaje tablica 11.Tablica 11 50 55 60 Dni 0 2 6 9 13 1 16 1 20 24 30 Wlasciwosci polioksymetylenu | jt zredukowana 0,81 0,71 0,78 0,80 0,77 0,79 0,72 1,81 0,80 Procentowa zawartosc krysztalów ortorombowych | 82 82 73 .i 76 92 — e 94 81 1 —49887 13 14 mieniami X) i 1477 g wodnego roztworu zawiera¬ jacego 44°/o wagowych mrówczanu sodu i 12°/o— 0,3% formaldehydu wprowadza sie do 2-litrowego reaktora, zaopatrzonego w mieszadlo i zanurzo¬ nego w kapieli termostatycznej, o temperaturze ?5 °C. 57,5 g/godzine 52,5 ru formaldehydu dodaje sie w sposób ciagly. Co godzine dodaje sie 27 g sproszkowanego mrów¬ czanu sodu i roztwór wodorotlenku sodowego w ilosci odpowiedniej do utrzymania wartosci pH zawiesiny 9,7-^-0,2 (Indikal) w ciagu calej próby (okolo 1,6 g 10 n roztworu). Równowagowe stezenie formaldehydu wynosi 9,5°/o wagowych.Z reaktora usuwa sie co godzine ilosc zawiesiny równa calkowitej ilosci wprowadzonych reagen¬ tów. W ciagu 24 godzin usuwa sie calkowita ilosc to znaczy 2073 kg zawiesiny, z której po odsacze¬ niu, przemyciu i wysuszeniu otrzymuje sie okolo 540,5 g polioksymetylenu co odpowiada 3 g poli¬ meru otrzymanego/godzine 100 g wyjsciowego sta¬ lego polimeru. Próbe przerywa sie po 11 dniach; ilosc otrzymanego polimeru jest praktycznie stala.Zmiany wlasciwosci polimeru zachodzace w miare uplywu czasu podano w tablicy 12.Dni 0 3 5 6 9 11 Tabl L c a 1-2 Wlasciwosci polioksymetylenu 7) zredukowana 0,55 . 0,68 0,66 0,65 P,65 064 Procentowa zawartosc krysztalów ortorombowych 87 77 77 85 80 82 1 10 15 20 25 30 35 Dni 0 3 5 8 12 16 1 21 Tabl i ca 13 Wlasciwosci polimeru ti zredukowano 0,61 0,51 0,63 0,64 0,65 0,66 0,59 Procentowa zawartosc krysztalów ortorombowych 83 81 ¦ :— 85 83 • 80 79 Przyklad IX. 2 kg zawiesiny zawierajacej 450 g polioksymetylenu (ti zredukowana = 0,75, 90Vo krysztalów ortorombowych przy badaniu promie¬ niami X) i 15,50 g wodnego roztwory zawierajacego 35,1% wagowo mrówczanu sodu, oraz 18,4% formal¬ dehydu wprowadza sie do 2-litrowego reaktora, zaopatrzonego w mieszadlo i zanurzonego w kapieli termostatycznej, o temperaturze 50 °C. Co godzine wprowadza sie 24 g 52,5% wodnego roztworu form¬ aldehydu i 8,6 g sproszkowanego mrówczanu sodu, po usunieciu takiej samej ilosci wagowej zawiesi¬ ny. Dodaje sie wodorotlenek sodowy w ilosci od¬ powiedniej do utrzymania wartosci pH = 9 ^-0,2 (Indikal) w ciagu calej próby (okolo 1,37 g/godzine 10 n roztworu). Równowagowe stezenie formalde¬ hydu wynosi 18,4 — 0,08°/o wagowych.Z reaktora usuwa sie 800 g zawiesiny w ciagu kazdych 24 godzin i z tej zawiesiny, po odsaczeniu, przemyciu i wysuszeniu otrzymuje sie 194 g polio¬ ksymetylenu (co odpowiada 1,4 g polimeru/godzi- ne/100 g wyjsciowego stalego polimeru). Próbe przerywa sie po 12 dniach. Zachodzace z biegiem czasu zmiany wlasciwosci polimeru podaje tabli¬ ca 14.Przyklad VIII. 2 kg zawiesiny zawierajacej 635 g polioksymetylenu i 1365 g wodnego roztwo¬ ru zawierajacego 38,8'% wagowo mrówczanu sodu i 9,4%-*-0,2% formaldehydu wprowadza sie do 2 li¬ trowego reaktora zaopatrzonego w mieszadlo i za¬ nurzonego w kapieli termostatycznej o tempera¬ turze 20 °C. Do utworzonej zawiesiny dodaje sie 11 g/godzine 52,5%-owego wodnego roztworu for¬ maldehydu, w sposób ciagly. Ponadto co godzine dodaje sie 3,85 g sproszkowanego mrówczanu sodu i roztwór wodorotlenku sodowego, w ilosci odpo¬ wiedniej do utrzymania wartosci pH zawiesiny 10,1^-0,2 (Indikal) w ciagu calej próby (okolo 0,27 g 10 n roztworu). Równowagowe stezenie formalde¬ hydu wynosi 9,4%*-0,2% wagowych.Co godzine wyladowuje sie z reaktora ilosc za¬ wiesiny odpowiadajaca sumie doprowadzonych re¬ agentów. W sumie wyladowuje sie 363 g zawiesiny w ciagu kazdych 24 godzin. Z tej zawiesiny otrzy¬ muje sie po odsaczeniu, przemyciu i wysuszeniu okolo 116 g polioksymetylenu (odpowiada to 0,7 g polimeru/godzine/l00 g wyjsciowego stalego poli¬ meru). Próbe przerywa sie po 28 dniach; ilosc otrzymanego dziennie polimeru jest praktycznie stala. Zmiany wlasciwosci polimeru zachodzace w miare uplywu czasu podaje tablica 13. 40 45 50 55 60 65 Tablica 14 ¦ Dni 0 3 •6 9 12 Wlasciwosci polioksymetylenu fi zredukowana 0,75 0,36 0,23 0,17 0,10 Procentowa zawartosc krysztalów ortorombowych 90 i 43 28 15 5 Przyklad X. 2 kg zawiesiny zawierajacej 406,6 g polioksymetylenu (v\ zredukowana — 0,73, 95% krysztalów ortorombowych przy badaniu pro¬ mieniami X) i 1593,4 g wodnego roztworu, zawiera¬ jacego 34°/o formaldehydu wprowadza sie do 2-li¬ trowego reaktora zaopatrzonego w mieszadlo i za¬ nurzonego w kapieli termostatycznej o temperatu¬ rze 60 °C. Co godzine dodaje sie 23,3 g 52,5% wod¬ nego roztworu formaldehydu i 8,3 g sproszkowane¬ go mrówczanu sodu, po usunieciu równowaznej ilo¬ sci zawiesiny. Dodaje sie wodorotlenek sodowj w ilosci odpowiedniej do utrzymania wartosci pH zawiesiny 9 ¦*- 0,3 (Indikal) w ciagu okresu trwania próby (okolo 1,40 g/godzine 10 n'roztworu wodoro-49887 15 16 tlenku sodowego). Równowagowe stezenie roztworu formaldehydu wynosi 20,95Vo — 0,06 wagowych.W ciagu 24 godzin usuwa sie z reaktora 794 g za¬ wiesiny. Z tej zawiesiny po odsaczeniu, przemyciu i wysuszeniu otrzymuje sie okolo 161 g polioksy- metylenu (co odpowiada 1,4 g polimeru/godzine/ /l00 g wyjsciowego polimeru). Próbke przerywa sie po 12 dniach; ilosc polimeru otrzymanego kazdego dnia jest praktycznie stala. Zmiany wlasciwosci polimeru zachodzace w miare uplywu czasu poda* je lablica 15.Dni' 0 ¦ 2 6 9 12 Tablica 15 Wlasciwosci polioksymetylenu n zredukowano 0,73 0,53 0,28 0,12 ' 0,10 Procentowa zawartosc krysztalów ortorombowych 95 55 20 5 1 PL

Claims (4)

  1. Zastrzezenia patentowe 1. Sposób wytwarzania polimerów formaldehydo¬ wych o ortorombowej postaci. krystalograficz¬ nej, z wodnych roztworów formaldehydu o ste- JO 15 20 25 zeniu miedzy stezeniem równowagowym a ste¬ zeniem trwalym, przez topochemiczna reakcje polioksymetylenu wystepujacego w fazie stalej, znamienny tym, ze polimeryzacje prowadzi sie w obecnosci wodnego roztworu mrówczanu so¬ dowego o stezeniu powyzej 20% wagowych, ko¬ rzystnie 40,°/o wagowych, przy pH wyzszym od 7, korzystnie w temperaturze 0—60 °C, przy czym utrzymuje sie stale stezenie mrówczanu sodowego w wodnym roztworze formaldehydu, i stala wartosc pH przez okresowe lub stale wprowadzenie reagentów, zas polimer i wodny roztwór formaldehydu sa usuwane okresowa lub w sposób ciagly.
  2. 2. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze usuwany stale z reaktora rozcienczony roztwór formaldehydu wzbogaca sie przez nasycanie ga¬ zowym formaldehydem i wzbogacony tak roz¬ twór doprowadza sie w sposób ciagly do reak¬ tora polimeryzacyjnego razem z mrówczanem sodowym i wodorotlenkiem sodowym.
  3. 3. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze proces prowadzi sie w dwóch stadiach, z któ¬ rych pierwsze stadium prowadzi sie z duza predkoscia otrzymujac polimer o stosunkowo niskim ciezarze czasteczkowym, a w drugim stadium prowadzonym z mniejsza predkoscia zwieksza sie ciezar czasteczkowy polimerów.
  4. 4. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze proces prowadzi sie w temperaturze 35 °C. Fig t49887 r l' r i' r r r *' 3r=rLf' /)' k l=r R92 //' *' r /r f R9.3 PL
PL98135A 1962-01-25 PL49887B1 (pl)

Publications (1)

Publication Number Publication Date
PL49887B1 true PL49887B1 (pl) 1965-06-15

Family

ID=

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Fenton et al. I.—The oxidation of polyhydric alcohols in presence of iron
PL49887B1 (pl)
PL119281B1 (en) Process for manufacturing urea of high mechanical strengthheskojj prochnost'ju
US3453274A (en) Production of chlorinated cyanuric acid
US2744920A (en) Converting dihydroquercetin to quercetin
US3085081A (en) Molecular association complexes of a urea and poly(ethylene oxide), and mixtures thereof with poly(ethylene oxide)
US1941059A (en) Treatment of filling and reenforcing materials used in plastic compositions
US3505291A (en) Process for preparing high molecular weight polymers of formaldehyde
DE913359C (de) Verfahren zur Herstellung von Mischpolymeren aus Styrol und Divinylbenzol
Lutton et al. A Study of n-Octadecenoic Acids. II. Diffraction Patterns of trans-6-through 12-Octadecenoic Acids
US3992349A (en) Photodegradable polyolefin composition containing a mixture of an aryl ketone and an alkanolamine
CA1084926A (en) Production of chloro-s-triazine triones
DE2305170C2 (de) Verfahren zur Herstellung wäßriger hochkonzentrierter Glykolsäurenitrillösungen
RU2287511C1 (ru) Способ получения дисперсии окиси меди на волокнах нитроцеллюлозы
US3148142A (en) Clarification of aqueous suspension with reaction product of polyvinyl alcohol, thiourea and acid
US2773858A (en) Method of preparing expanded urea
DE1034864B (de) Verfahren zur Herstellung von Polymeren, die quaternaere Ammoniumgruppen enthalten
DE1301546B (de) Verfahren zum Stabilisieren von makromolekularen Polyoxymethylenen
AT247001B (de) Verfahren zur Herstellung von Copolyestern
DE3438981A1 (de) Verfahren zur herstellung eines tetraalkalimetallsalzes der 4,4'-bis-(4-p-sulfanilino-6-diisopropanolamino-s-triazin-(2)-ylamino)-stilben-2,2'- disulfonsaeure
US1765318A (en) Process for the manufacture of acetic acid
US2364925A (en) Process for producing pentaerythritol
US3047547A (en) Thioketo acid containing a vinylphenyl substituent and polymeric products thereof
DE2558388A1 (de) Verfahren zur herstellung von chlorcyanursaeuren
CA1101445A (en) Producing glycine by the reductive amination of glyoxylic acid