PL118069B2 - Process for production of acetylene alcohols - Google Patents

Process for production of acetylene alcohols Download PDF

Info

Publication number
PL118069B2
PL118069B2 PL19085976A PL19085976A PL118069B2 PL 118069 B2 PL118069 B2 PL 118069B2 PL 19085976 A PL19085976 A PL 19085976A PL 19085976 A PL19085976 A PL 19085976A PL 118069 B2 PL118069 B2 PL 118069B2
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
general formula
compound
group
defined above
oxyl
Prior art date
Application number
PL19085976A
Other languages
English (en)
Other versions
PL190859A1 (pl
Inventor
Romuald Skowronski
Janusz Skolimowski
Original Assignee
Univ Lodzki
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Univ Lodzki filed Critical Univ Lodzki
Priority to PL19085976A priority Critical patent/PL118069B2/pl
Publication of PL190859A1 publication Critical patent/PL190859A1/pl
Publication of PL118069B2 publication Critical patent/PL118069B2/pl

Links

Landscapes

  • Hydrogenated Pyridines (AREA)

Description

Przedmiotem wynalazku jest sposób wytwarzania alkoholi acetylenowych o ogólnym wzorze 1, w którym X oznacza atom wodoru lub grupe oksylowa, a R oznacza grupe etynylowa, propynyIowa, 3-metoksypropynylo- wa, fenyloetynylowa lub propargilowa. Zwiazek o ogólnym wzorze 1, w którym X oznacza atom wodoru, a R oznacza grupe etynylowa, jest zwiazkiem znanym pod nazwa 4-etynylo-2,2,6,6-tetrametylo piperydynolu4, a pozostale zwiazki otrzymywane sposobem wedlug wynalazku sa zwiazkami nowymi.Okreslone wyzej zwiazki o ogólnym wzorze 1, w którym X oznacza grupe oksylowa, wykazuja typowe wlasnosci paramagnetyczne i w zwiazku z tym - charakterystyczna stala rozszczepienia azotu a^ (tryplet od 1,5 do 1,6 mT), obserwowana w roztworach o stezeniu 10~4 mola/dm3 przy badaniach metoda elektronowego rezo¬ nansu paramagnetycznego. Wskazana wyzej wlasnosc pozwala na stosowanie omawianych zwiazków w badaniach medycznych, biochemicznych i biofizycznych, a takze — do badania zmian kinetyki i struktury polimerów.Ponadto stwierdzono, ze wprowadzanie omawianych polaczen do srodowiska reakcji polimeryzacji lub polikondensacji powoduje podwyzszenie stabilnosci na swiatlo i poprawe wlasnosci termicznych uzyskiwanych produktów.Wytwarzane sposobem wedlug wynalazku zwiazki o ogólnym wzorze 1, w którym X oznacza atom wodo¬ ru, moga z kolei sluzyc do wytwarzania, droga utleniania, omówionych wyzej zwiazków o ogólnym wzorze 1, w którym X oznacza grupe oksylowa. 4-etynylo-2,2,6,6-tetrametylopiperydynol-4 zostal otrzymany droga reakcji 2,2,6,6-tetrametylo piperydo- nu-4, znanego równiez pod nazwa trójacetonoaminy, z acetylenkiem sodowym w cieklym amoniaku (Journal of Organie Chemistry 27, 1695-1703,1962).Sposobem wedlug wynalazku poddaje sie zwiazek o ogólnym wzorze 2, w którym X ma wyzej podane znaczenia, reakcji ze zwiazkiem o ogólnym wzorze RMe, w którym R ma wyzej podane znaczenia, a Me oznacza kation metalu lub kation (Al2 / Br]t.Reakcje ze zwiazkiem o ogólnym wzorze 2, w którym R oznacza grupe etynylowa, propynylowa, 3-meto- ksypropynylowa lub fenyloetynylowa, prowadzi sie w srodowisku tetrahydrofuranu lub N-metylopirolidonu w obecnosci sproszkowanego wodorotlenku potasowego w temperaturze okolo 0°C, a reakcje ze zwiazkiem2 118069 o ogólnym wzorze 2, w którym R oznacza grupe propargilowa - w srodowisku eteru w temperaturze okolo -40°C.Otrzymuje sie w sposób prosty i bezpieczny odpowiednio 4-etynylo-, 4-propynylo-, 4-/3-metoksypropyny- lo/-, 4-fenyloetynylo- i4-propargilo-2,2,6,6- tetrametylo piperydynole-4 oraz 4-etynylo-, 4-propynylo-, 4-/3-me- toksypropynylo/-, 4-fenyloetynylo- i 4-propargilo-2,2,6,6-tetrametylo piperydynol-4-oksyle-l o okreslonych wyzej wlasnosciach.Sposób wedlug wynalazku ilustruja nastepujace przyklady, w których czesci oznaczaja czesci objetoscio¬ we, procenty oznaczaja procenty wagowe, a stopnie temperatury podano w stopniach Celsjusza: Przyklad I. 25 czesci tetrahydrofuranu lub N-metylopirolidonu wysyca sie w temperaturze 0° pod cisnieniem 399 hPa nadmiarem acetylenu, po czym dodaje sie do uzyskanego roztworu w temperaturze nie wyzszej niz 5° 0,2 mola sproszkowanego wodorotlenku potasowego. Do wytworzonej zawiesiny wkrapla sie w temperaturze nie wyzszej niz 5° roztwór 0,05 mola 2,2,6,6-tetrametylopiperydonu4 w 15 czesciach tetrahy- drofuranu lub N-metylopirolidonu. Wciagu 1—1,5 godziny dozuje sie nastepnie do uzyskanej masy acetylen, a powstaly ciemnoczerwony roztwór hydrolizuje sie lodem do calkowitego wytracenia sie osadu.Po odsaczeniu rozpuszcza sie otrzymany surowy osad na goraco w 8% kwasie octowym i odbarwia wytwo¬ rzony ciemnobrazowy roztwór za pomoca wegla aktywowanego do postaci bezbarwnej lub jasnozóltej.Odbarwiony roztwór zadaje sie po przesaczeniu roztworem wodorotlenku potasowego az do momentu ilosciowego wydzielenia sie bialego osadu. Po odsaczeniu i przekrystalizowaniu z metanolu otrzymuje sie z wy¬ dajnoscia 86% bialy krystaliczny proszek 4-etynylo-2,2,6,6- tetrametylopiperydynolu-4 o temperaturze topnienia 206—209°, a po przesublimowaniu - produkt o temperaturze topnienia 214—215°.Zachowujac ilosci reagentów okreslone w przykladzie I mozna równiez zmienic kolejnosc ich dodawania - np rozpuscic 2,2,6,6-tetrametylopiperydon-4 w tetrahydrofuranie lub w N-metylopirolidonie, wysycic uzyskany roztwór acetylenem, a nastepnie dodawac wodorotlenek potasowy. Uzyskuje sie w ten sposób 90% wydajnosci.Przyklad II. Postepuje sie sposobem opisanym w przykladzie I, stosujac do wysycenia tetrahydrofu- ranu lub N-metylopirolidonu zamiast acetylenu propin. Otrzymany surowy 4-propynylo-2,2,6,6-tetrametylopipe- rydynol-4 przekrystalizowuje sie z benzyny, uzyskujac z wydajnoscia 60% bialy krystaliczny proszek o tempera¬ turze topnienia 68-69°.Przyklad III. W 15 czesciach tetrahydrofuranu lub N-metylopirolidonu rozpuszcza sie w temperatu¬ rze 0° 0,1 mola 2,2,6,6-tetrametylopiperydonu-4, a do uzyskanego roztworu dodaje sie porcjami 10 czesci wagowych wodorotlenku potasowego. Do wytworzonej ciemnozielonej masy dozuje sie roztwór 0,1 mola fenylo- acetylenu w 25 czesciach tetrahydrofuranu lub N-metylopirolidonu, a nastepnie porcjami, do wystapienia ciem¬ noczerwonego zabarwienia - 35 czesci wagowych sproszkowanego wodorotlenku potasowego. Po dokladnym wymieszaniu dodaje sie do masy reakcyjnej lód celem przeprowadzenia hydrolizy i ekstrahuje z otrzymanego roztworu na cieplo n-butanolem 4-fenyloetynylo-2,2,6,6-tetrametylo piperydynol-4. Ekstrakt butanolowy osusza sie bezwodnym weglanem potasowym, saczy i oddestylowuje butanol, a otrzymany jasnobrazowy proszek prze¬ krystalizowuje z chloroformu, uzyskujac bezbarwne igly o temperaturze topnienia 109-111°. Po przesublimowa¬ niu uzyskuje sie produkt o temperaturze topnienia 110—112°. Wydajnosc procesu wynosi 85%.Przyklad IV. Postepuje sie sposobem opisanym w przykladzie III, stosujac zamiast fenyloacetylenu 3-metoksypropin. Otrzymuje sie z wydajnoscia 85% 4-/3-metoksypropynylo/- 2,2,6,6-tetrametylo piperydynol-4 w postaci bialego krystalicznego proszku o temperaturze topnienia 98-99°.Przyklad V. Postepuje sie sposobem opisanym w przykladzie I, stosujac jako zwiazek wyjsciowy 2,2,6,6-tetrametylo- piperydon-4-oksyl-l. Po przekrystalizowaniu z n-heptanu otrzymuje sie 4-etynylo-2,2,6,6-te- trametylo piperydynol-4-oksyl-l w postaci ciemnopomaranczowego krystalicznego proszku o temperaturze top¬ nienia 122—123°. Wydajnosc procesu wynosi 62%.Przyklad VL Postepuje sie sposobem opisanym w przykladzie II, stosujac jako zwiazek wyjsciowy 2,2,6,6-tetrametylopiperydon -4-oksyl-l. Po przekrystalizowaniu z n-heptanu otrzymuje sie z wydajnoscia 40% 4-propynylo-2,2,6,6-tetrairietylo piperydynol-4oksyl-l w postaci pomaranczowego krystalicznego proszku o tem¬ peraturze topnienia 68—70°.Przyklad VIL Postepuje sie sposobem opisanym w przykladzie III, stosujacjako zwiazek wyjsciowy 2,2,6,6-tetrametylo piperydon-4-oksyl-l. Otrzymuje sie z wydajnoscia 78% 4-fenyloetynylo-2,2,6,6-tetrametylo piperydynol-4-oksyl-l w postaci zóltopomaranczowego krystalicznego proszku o temperaturze topnienia 127-128°.Przyklad VIII. Postepuje sie sposobem opisanym w przykladzie IV, stosujac jako zwiazek wyjscio¬ wy 2,2,6,6-tetrametylo piperydon-4-oksyl-l. Uzyskuje sie 4-/3-metoksypropynylo/ -2,2,6,6-tetrametylo pipery- dynol-4-oksyl-l w postaci ciemnoczerwonego oleju.i 118069 3 Przyklad IX. Do eterowego roztworu 0,25 mola 2,2,6,6-tetra metylopiperydonu4 wkrapla sie w temperaturze —40° C eterowy roztwór 0,58 mola bromku propargiloglinowego. W ciagu 3 godzin doprowadza sie nastepnie temperature masy reakcyjnej do 18-20° i utrzymuje mase w tych warunkach wciagu okolo 10 godzin. Uzyskany roztwór poddaje sie hydrolizie 10% kwasem bromowodorowym, odsacza wytracony produkt i suszy.Otrzymuje sie bromowodorek 4-propargilo-2,2,6,6-tetrametylopiperydynolu-4 o temperaturze topnienia 266-272°. Uzyskany produkt poddaje sie dzialaniu 10 N wodorotlenku sodowego, a nastepnie kilkakrotnie ekstrahuje eterem wytworzony 4-propargilo- 2,2,6,6-tetrametylopiperydynol-4. Ekstrakt suszy sie bezwodnym weglanem potasowym, saczy i oddestylowuje eter.Po przekrystalizowaniu z mieszaniny benzenu i n-heptanu w stosunku 1:1 uzyskuje sie bezbarwny krysta¬ liczny produkt o temperaturze topnienia 77-79°. Wydajnosc procesu wynosi 85%.Przyklad X. Postepuje sie sposobem opisanym w przykladzie IX, stosujac jako zwiazek wyjsciowy 2,2,6,6-tetrametylopiperydon-4-oksyl-l, a jako czynnik hydrolizujacy - wodny roztwór chlorku amonowego.Uzyskuje sie z wydajnoscia 43% 4-propargilo- 2,2,6,6-tetrametylopiperydynol-4 -oksyl-1 w postaci zóltopoma- ranczowych krysztalów o temperaturze topnienia 77-78°.Zastrzezenia patentowe 1. Sposób wytwarzania alkoholi acetylenowych o ogólnym wzorze 1, w którym X oznacza atom wodoru lub grupe oksylowa, a R oznacza grupe etynylowa, propynylowa, 3-metoksypropynylowa lub fenyloetynylowa, na drodze reakcji 2,2,6,6-tetrametylopiperydonów-4 ze zwiazkami metaloorganicznymi alkinów, znamien¬ ny tym, ze zwiazek o ogólnym wzorze 2, w któiym X ma wyzej podane znaczenie, poddaje sie w srodowisku tetrahydrofuranu lub N-metylopiperydonu w obecnosci sproszkowanego wodorotlenku potasowego w temperatu¬ rze okolo 0°C reakcji ze zwiazkiem o ogólnym wzorze RMe, w którym R ma wyzej podane znaczenie, a Me oznacza kation metalu. 2. Sposób wytwarzania alkoholi acetylenowych o ogólnym wzorze 1, w którym X oznacza atom wodoru lub grupe oksylowa, aR oznacza grupe propargilowa, na drodze reakcji 2^,6,6-tetrametylopiperydonów-4ze zwiazkami metaloorganicznymi alkinów, znamienny tym, ze zwiazek o ogólnym wzorze 2, w którym X ma wyzej podane znaczenie, poddaje sie w srodowisku eteru w temperaturze okolo —40°C reakcji ze zwiazkiem o ogólnym wzorze RMe, w którym R ma wyzej podane znaczenie, a Me oznacza kation (Al2 / Br)*. wzo* i118 069 A HSCJ i X X CHj wza% 2 Prac. Poljgraf. L'P PRL, Naklad 120 egz.Cena 100 zl PL

Claims (2)

  1. Zastrzezenia patentowe 1. Sposób wytwarzania alkoholi acetylenowych o ogólnym wzorze 1, w którym X oznacza atom wodoru lub grupe oksylowa, a R oznacza grupe etynylowa, propynylowa, 3-metoksypropynylowa lub fenyloetynylowa, na drodze reakcji 2,2,6,6-tetrametylopiperydonów-4 ze zwiazkami metaloorganicznymi alkinów, znamien¬ ny tym, ze zwiazek o ogólnym wzorze 2, w któiym X ma wyzej podane znaczenie, poddaje sie w srodowisku tetrahydrofuranu lub N-metylopiperydonu w obecnosci sproszkowanego wodorotlenku potasowego w temperatu¬ rze okolo 0°C reakcji ze zwiazkiem o ogólnym wzorze RMe, w którym R ma wyzej podane znaczenie, a Me oznacza kation metalu.
  2. 2. Sposób wytwarzania alkoholi acetylenowych o ogólnym wzorze 1, w którym X oznacza atom wodoru lub grupe oksylowa, aR oznacza grupe propargilowa, na drodze reakcji 2^,6,6-tetrametylopiperydonów-4ze zwiazkami metaloorganicznymi alkinów, znamienny tym, ze zwiazek o ogólnym wzorze 2, w którym X ma wyzej podane znaczenie, poddaje sie w srodowisku eteru w temperaturze okolo —40°C reakcji ze zwiazkiem o ogólnym wzorze RMe, w którym R ma wyzej podane znaczenie, a Me oznacza kation (Al2 / Br)*. wzo* i118 069 A HSCJ i X X CHj wza% 2 Prac. Poljgraf. L'P PRL, Naklad 120 egz. Cena 100 zl PL
PL19085976A 1976-06-30 1976-06-30 Process for production of acetylene alcohols PL118069B2 (en)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL19085976A PL118069B2 (en) 1976-06-30 1976-06-30 Process for production of acetylene alcohols

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL19085976A PL118069B2 (en) 1976-06-30 1976-06-30 Process for production of acetylene alcohols

Publications (2)

Publication Number Publication Date
PL190859A1 PL190859A1 (pl) 1979-11-19
PL118069B2 true PL118069B2 (en) 1981-09-30

Family

ID=19977586

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL19085976A PL118069B2 (en) 1976-06-30 1976-06-30 Process for production of acetylene alcohols

Country Status (1)

Country Link
PL (1) PL118069B2 (pl)

Also Published As

Publication number Publication date
PL190859A1 (pl) 1979-11-19

Similar Documents

Publication Publication Date Title
EP0098629B1 (en) Anti-coagulants of the 4-hydroxycoumarin type, the preparation thereof, and rodenticidal compositions (baits) comprising such anti-coagulants
JPH0149695B2 (pl)
Firouzabadi et al. Methyltriphenylphosphonium tetrahydroborate (MePh3PBH4). A stable, selective and versatile reducing agent
EP0679619A2 (de) Verfahren zur Kreuzkupplung von aromatischen Borverbindungen mit aromatischen Halogenverbindungen oder Perfluoralkylsulfonaten
PL118069B2 (en) Process for production of acetylene alcohols
CN104151342B (zh) 一种合成联硼酸频那醇酯的方法
CN108822084B (zh) 四苯乙烯桥联的四苯并咪唑盐及其制备方法与应用
Daigle et al. Phosphaadamantanes: reaction with formaldehyde in acid solution
Le Fèvre et al. 148. The interaction of ammonium and alkylammonium sulphides with aqueous formaldehyde
US2701252A (en) Isoindolenine compounds
EP0183290B1 (en) A process for the preparation of bis-phosphineoxide compounds
DE60302309T2 (de) Herstellung von 5-Formyl-2-furylborsäure
DE2002629A1 (de) Verfahren zur Herstellung von Thiono- oder Dithiophosphonsaeureestern
CN117550981B (zh) 一种2-氨基-5-氟苯乙酮的制备方法
JP3406644B2 (ja) ナフタレン誘導体の製造方法及び製造中間体
US3417153A (en) Polynitrobenzofluorides and the method of preparation thereof
CN113024506B (zh) 3-甲酰四氢噻喃化合物的制备方法
Nolde et al. A Sterically Hindered Phosphonic Acid with a Hydrogen‐Bonded Cage Structure:[4‐tert‐Bu‐2, 6‐Mes2‐C6H2P (O)(OH) 2· H2O] 4
Fand et al. Preparation and Thermal Decomposition of Pyrazinoic Benzenesulfonhydrazide1
US2745866A (en) Alpha, beta-diaryl substitution products of alpha-alkenonitriles
KR930003757B1 (ko) 치환된 β-페닐아크릴산의 제조방법
US3052603A (en) Trifluoromethylhydroxybenzoic acids and their group i metal salts
KR0127251B1 (ko) 4,4'-비스클로로메틸비페닐의 제조방법
EP0085030B1 (de) Verfahren zur Herstellung von substituierten Divinylpyridinen und neue substituierte Divinylpyridine
KR930003756B1 (ko) 치환된 β-페닐아크릴산의 제조방법

Legal Events

Date Code Title Description
RECP Rectifications of patent specification