NO764024L

NO764024L -

Info

Publication number: NO764024L
Application number: NO764024A
Authority: NO
Inventors: C P Robinson; R J Jensen; T P Cotter; K Boyer; N R Greiner
Original assignee: Us Energy
Priority date: 1975-11-26
Filing date: 1976-11-25
Publication date: 1977-05-27
Also published as: SE7613092L; FR2336166A1; IL50951A; DE2653795A1; GB1545940A; ZA766945B; AU1985576A; AU508808B2; US4734177A; JPS5266200A; CA1067452A

Description

Benevnelse: Isotopseparering med laser

Oppfinnelsen vedrører en fremgangsmåte for isotonseparer-ing basert^selektiv eksitering av isotope substanser op nærmere bestemt en fremgangsmåte hvor selektiv eksitering ut-løses med en laseranordning.

For forskjellige nukleære anvendelser er meget viktig at den spaltbare isotop " U blir separert fra eller sterkt anriket i blandinger med andre uranisotoer. For tiden er den eneste økonomiske gjennomførbare fremgangsmåte for fremstil line av uran som er anriket i 2 * 3 * 5 U, den gassdiffusion-nrosess som krever meget stor kapitalinvenstering og et særdeles omfattende utstyr.

Med fremkomsten av lasere som kan innstilles nå meget snevre frekvenser over et bredt område av spekteret, er det blitt klart at ved å styre den snektrale reaksjon for samvirkninen mellom lys og substans, i prinsippet cr mulig å frembringe selektive reaksjoner som kan forandre sammensetnin<g>en op cen-skapene til vedkommende substans. Betingelsene som kreves for å oppnå slik selektivitet er : 1) høv nionokrom.it i s i tet til det eksiterende lyset, 2) selektivitet til primærrosessen med lyssamvirkning med stålet (eksistensen av smale absorpsionlinjer som ikke overlapper hverandre, samt bevaring av den induserte selektivitet i påfølgende fysikalske og kjemiske prosesser, se for eksempel R.V. Ambartzumian and V. S. I.ctokhov, "Selective Two-Step (STS) Photoionization of Atoms and Photodissociation of Molecules by Laser Radiation," 11 Apnlied Optics 354 (19721.

Laserteknikken har gjort tilstrekkelige fremskritt til at innstillbare lasere med mindre båndbredder enn 0,0002 cm ^ er tilgjengelige , slik at den første betingelsen cr fullstendig tilfredsstilt. Effektiv forsterkning av smalt innstilte infra-røde oscillatorer kan oppnås med gasslascre hvor den elektriske utlading styres med en høytrykkse1 ektronstrå 1e. Ft slikt onn- legg tillater smal båndbredde med høy total elektrisk virknin<g>s-grad. Møy total virkningsgrad kan oppnås ved bruk av na rametr isk oscillator og faset i 1pasning for innstilling av effektivt synlige og ultrafiolette lasere, såsom blyatom-, kobberatom-

og Xe2~lasere. Innstillbare fargelasere har tilstrekkelig smalene båndbredder i området 3600 til 7200 Å, selv om deres elektriske virkningsgrad er lavere.

Den andre og tredje betingelse frembvr betydelige nroblemer. Por eksempel kan den andre betingelse i prinsippet tilfredsstilles ved samvirkning av nøyaktig innstilt laserlvs forut-satt at det foreligger visse diskrete elektroniske overganger og vibrasjonsoverganger av stoff i gassfasen. Selv om diskrete overganger foreligger er det imidlertid hynnig vanskelig å fastslå i en gassaktig materie hvilke overganger som er gun-stige for selektiv samvirkning med innstilt laserlvs.

Når den selektive eksitering har skjedd finnes det en rekke prosesser som kan føre til tap av selektivitet. I-n vesentlig tapsmekanisme er overføring av kol 1 isjonsenergi mellom molekylene. Dersom den tredje betingelse skal tilfredsstilles, er det sterkt ønskelig at det selektivt eksiterte stoff blir om-formet til en stabil eller metastabil tilstand. Ft middel for stabilisering av selektiviteten er ved fotoi on i ser ing eller fotodisossiasjon av et eksitert stoff. Ft problem er imidlertid at fotoioniseringen eller fotodi soss i as i onen i seg selv ikke trenger å være selektiv.

Der er kjent at den stabiliserende effekt av enten foto-ionisering eller fotodi sossiasjon kan brukes fordelaktig dersom de adskilles fra det selektive eks i teringstr i nn ved bruk av fotoner eller lyskvanta med avvikende energier h \)^og

• Fotomer med energi hVjeksiterer en bestemt tilstand av det diskrete energ i spekt ruin i et bestemt stoff og fotomer med energi h fotoion iserer eller fotodi soss ierer de eksiterte stoff. Fotonenergiene tilfredsstiller fdlgende betingelser:

hvor F. er fotoionisasjonsenergien til et atom eller molekvler fra basistilstanden og E^ er fotod i sossi asjonsenergi en til et

molekyl fra bas isti 1standen.

Teknikken indikerer at dennetotrinns prosess eller to-fotonsprosess slik den er kjent, er anvendelig for separasjon av isotoper. Fn forutsetning for slik separasjon er eksistensen 'av en egnet isotopveksel i absospsjonsspcktrct til elementet I eller en av dets blandinger, slik at bare ett isotont stoff ,eksiteres av det innstilte lys.

i

I USA-patentskrift 3.443.087 er det beskrevet en fremgangsmåte for selektiv ionisering av en gassblanding av en isoton'som er en del av en blanding av isotoper, idet denne fremgangsmåte omfatter bestråling av blandingen av isotoer med lys med

to forskjellige bølgelengder i to trinn, den første stråling !med lys med en bølgelengde som tjener til selektiv eksitering •av molekylene til den ene isotop og den andre med lvs med en (annen bølgelengde som tjener til å ionisere de eksiterte mole-'kyler. De ioniserte molekylene blir deretter utsatt for et

'elektrisk eller magnetisk felt eller en kombinasjon av disse,

• slik at de avledes fra den uioniscrte isotopbland ing.

Bruk av en første bestråling med infrarødt lys og en andre '-bestråling med ultrafiolett lys gjør det ifølge dette natent-! skrift mulig å separere 2 3 ** 5 UFfiog 7 38 IM7^ ved den kjente

fremgangsmåte.

j Ved bruk av en første stråling med infrarødt lys og en andre

stråling med ultrafiolett lys, antydes det i den ovennevnte

• ^35 238

'; kilde, at " UF^ og UF^ kan skilles ved den kjente fremgangsmåte. Poenget ved den kjente to-fotonprosess er at den nøyaktig jinnstilt energi som/tilgjengelig fra absorpsjon i det infrarøde område av spekteret vil eksitere selektivt en av uran isotopene, fortrinnsvis ' U, men er uegnet til å eksitere den isotopsammen-setning som absorberer den tilstrekkelig til å produsere ionisering. Linjcbreddene i det ultrafiolette spektralområdet,'hvor det er tilstrekkelig energi for produksjon av ionisering, er større enn ved lavere frekvenser, slik at det er langt vanske-ligere å oppnå den nødvendige selektive absorpsjon i dette om-■ rådet av spekteret. Det betyr at selv om fotoionisasjon lett kan ,frembringes med ultrafiolett lys, er det ikke sikkert at den cr selektiv. Ved bruk av totrinns absorpsjon, blir en isotoptype

■eksitert av den infrarødestråling og deretter en tilstrekkelig mengde energi frembragt av den ultrafiolette stråling (som

absorberes av begge arter) til akkurat å drive den eksiterte isotopblanding forbi ioniseringsterskelen, mens den isotopblanding som forblir i bas isti 1stand under den infrarøde stråling ikke blir tilstrekkelig eksitert av den ultrafiolette strål-. ing til å bli ionisert selv om den absorberer stråling i om-trendt samme grad.

Rimelig skarpe isotopveks1 inger er blitt påvist for uran

i og dets sammensetninger, men ved enten meget høye eller meget

lave temperaturer. De meget høye temperaturer har vært nødvendige for uran i elementform. Uheldigvis har uran selv ved 1600° C et damptrykk på bare 1 mikron, hvilket er altfor lavt til å oppnå en rimelig 1ysinnvirkning med dampen. Det kreves således

en betydelig høyere temperatur og en isotop-separasjon basert i på bruken av uran i elementform som tilført materiale synes

derfor ikke praktisk mulig. Ccsium-urany1 kl or id (CsUO^Cl^) og :

i cesium-uranylnitrat (CsUC^ (NO-) ^) anriket i har vist en isotopveksling på 1,62 cm * ved 20 K. Mens spektral1 injene er i skarpe ved 20 K, blir de brede ved 77 K og kan ikke oppløses ved høyere temperaturer. Ved de lave temperaturer som linjene er definert ved oppviser imidlertid disse blandinger intet nevneverdig damptrykk.

Visse isotopvekslinger i det infrarøde spektrum til IJF^

<!>ved værelsestemperatur er blitt påvist ved målinger nå adskilte

prøver av 2 38 UF^og 2 3 5'^6*'1et bånd som karakteriseres med

623 cm (^iu) viser en målt veksling på 0,55 cm *. Målinger!på de andre infrarøde bånd indikerer en veksling nå 0,1 til10,2 cm * for \)^ (F^)-vibrasjon, den eneste andre av de seks i vibrasjoner som skulle vise en isotopveks1 ing forskjellig fra ' null. Disse målte vekslinger er imidlertid av grov natur og det ble ikke oppløst noen fine 1 injesnektra.

Selv om det i USA-patentskri ft 3 . 44 3.087 angis at en kjemisk reaksjon kan benyttes for å searere isotopene, gis det ingen eksempel på hvilke kjemiske reaksjoner som kan brukes eller hvordan slike kjemiske reaksjoner kan utføres. Denne kilde angir altså ingen ting som klarlegger kjemisk separasjon. T en senerejrapport er det gitt en oversikt over litteratur som om-handler fotokjemiske midler for isotonseparasi on , med særlig vekt lagt på separasjonen av uranisotopcr ("Photochemical Isotope Separation as Applied to Uranium." Union Carbide Oak Ridge Gaseous Diffusion Plant Report K-I.-3054 , Rev. 1

(March 15 , 1972)). Selv om fotokjemisk d i s sos i a s j z on av UF^ skulle ha fordeler sammenlignet med fotokjemiske reaksjoner isoni involverer to molekylarter, inneholder denne rapport ingen klarlegging av dette.

Selektiv eksitering av isotoparter av en gassblanding med laserlys danner basis for en effektiv fremgangsmåte for isotop-separasjon. Fremgangsmåten kan gjennomføres på enkel måte for

.separering av isotoper av elementer som danner hlandinger som er flyktige ved lave temperaturer, det vil si ved temperaturer som gjør at RT er mindre enn E^ , energien til molekylets laveste vibrasjonstilstand. For å skille isotoper av elementer som ikke danner sammensetninger som er flyktige ved lave temperaturer 'er det nødvendig å behandle sammensetningen i en supermettet igasstilstand for å oppnå følgende fordeler knyttet til en om-givelse med lav temperatur: 1) langsom energioverføring og der-rfor ingen eller sterkt redusert kløvning, 2) enkelt infrarødt jspektrum på grunn av depopulasjon av vibrasjonsti1 stander og !rotasjonstilstander, 3) lav ugunstig kjemisk reaksjonsevne og

■4) gode spektroskopiske separasjonsfaktorer på grunn av de 'skarpere infrarøde, synlige eller ultrafiolette spektra.

, Man har funnet at supermettet gass med den ønskete lave tcmp-jeratur lett kan fremstilles ved adiabatisk ekspansjon av eniflyktig blanding gjennom en konvergerende og divergerende dyse iav den art som er kjent i forbindelse med dynamisk gasslaser. |Gassen blir deretter bestrålt med en nøyaktig innstilt laser '.for å frembringe selektiv eksitering av en isotopart før det skjer en vesentlig kondensering av gassen. Eksiteringen kan være tilstrekkelig til å frembringe fotokjemisk reaksjon eller 'fotoionisasjon av den eksiterte art. Den fotokjemiske reaksjon kan ta form av fotodissosiasjon av de eksiterte molekyler eller reaksjon av de eksiterte molekyler med en andre molekylart. Alternativt kan to-foton-prosessen anvendes på den sunermettete igass for å gi den ønskete selektive foto ion i sasjon eller fotokjemiske reaksjon. Ved foto ion i sasjon benyttes det elektriske eller magnetiske midler eller en kombinasjon av disse, for å

[separere de ioniserte fra de uioniserte arter. I en utførelses-;form som benytter fotokjemisk reaksjon, finnes det fysikalske eller kjemiske midler for separering av isotopproduktct fra

■.reaksjonen fra de_ ur.eagej.te isotoparter.

Fremgangsmåten og apparatet ifølge opfinnelsen kan brukes for enhver isotopseparasjon hvor det anvendes selektiv laser-eksitering av isotoparter og hvor en mer nøyaktig definert isotopveksl ing oppnås ved forhåndskjøl ing. De kan anvendes med særlig fordel ved separasjonen av isotoper av uran i blandinger såsom UFg, UCl^ og UBr^.

Oppfinnelsen er nedenfor beskrevet nærmere under henvisning til figurene hvor : Fig. 1 viser fordelingen av vibrasjonsenergi i UF^ ved 300 K. ;Fig. 2 viser en dyse som er egnet for adiabatisk ekspanderingjav en gassblanding ved fremgangsmåten ifølge oppfinnelsen, fig. 3 viser det infrarøde absorpsjons spektrum til gassformig tJF, ved 300 K.

D

o 7 3 S 2 3 8

Fig. 4 viser et målt sammensatt spektrum for "'"UF^., "^f,"

.ekspansjon kjølt til omtrent SS K og referansegasser opptatt i Celler utenfor strømmen. Topene 1 , 6 og 7 er absorpsjonstrekkived referansegassene som benyttes for kalibrering. Toppene 2, 7 3 8 4 og 5 er individuelle vibrasjons-rotasjons1 injer for *" HF,.

235

Toppen 3 er en Q gren av<2>35UF^.

;Fig. 5 viser fordelingen av vibrasjonsenergi i UF^ 50 K.

;Fig. 6 viser målt ultrafiolett absorpsjon til UF^.

(Fig. 7 viser en absorpsjonsmekanisme for ultrafiolett i UF^, [ som fører til fotodissosias jon .

-.Fig. 8 viser en sammenligning av beregnete og målte ultrafiolette absorpsjonsdata for UF^. I molekyler som inneholder forskjellige isotoer varierer ide klassiske vibrasjonsfrekvenser etter formelen

• hvor -0 er vibras jonsf rekvensen, og y er den reduserte masse 'til molekylet. Den reduserte isotopinasse-forskjell Ap er forskjellig fra null bare dersom isotopatomene er i bevegelse

lunder vibrasjonen. Den resulterende forskjell i frekvens, Av jer her kalt isotopveksl ing. I.ascrseparas jon av isotopene er jmulig fordi frekvensrenheten til laserlvs er tilstrekkelig til at lyset blir absorbert ved resonans av en isotopart uten å på-virke andre isotoper hvor det ikke opptrer resonans. Ved enhver : isotopseparas jon som er basert på. selektiv eksitering av isotop-' a r t-er--med i-nns-t-i l-t--l-a ser lys-, er det vesentlig at isotopveksl ingen

er avbildet så skarpt som mulig.

I denne sammenheng blir betegnelsen "laserlvs" benyttet for all koherent stråling i den ultrafiolette, synlige og infrarøde del av spekteret. Ved selektiv eksitering menes innstilling av laserlysets frekvens for å bevirke absorpsjon ved en optisk absorpsjonstilstand av bare en isotop.

For å oppnå meget skarpe spcktraltrekk, er det meget ønskelig at isotopblandingen som skal underkastes separasjon befinne

■seg i gasstilstand når den bestråles med det innstilte laserlvs. .Gassblandinger tillater effektiv vekselvirkning mellom lascr-'lyset og de ønskete isotoparter samtidig som muligheten for at ^selektivt eksiterte molekyler vil kløves, det vil si overføring .av deres eksitering til ikke-eksi terte arter, begrenses. Det skulle fremgå at kløving reduserer virkningen til isotonsepara-'sjon og at den kan hindre enhver separasjon dersom en er tilstrekkelig omfattende.

Separasjonen av isotoper av tunge elementer er generelt van-jskeligere enn separasjon av isotoper av lette elementer. Isotop-ivekslingene til optiske absorpsjonslinjer cr mye smalere for ;blandinger av tunge elementer og siden de fleste av gassbestand-delene til tunge elementer er f1eratomare, finnes det et meget ,stort antall vibrasjons-rotasjonstilstander som ligger nær opptil hverandre i frekvens. Selektiv lysabsorpsjon blir dessutenigjort ytterligere komplisert for tunge elementer, fordi det alle-rede eksisterer et stort antall v ib rasjons-rotasjonsti 1stander ;ved de temperaturer hvor disse blandingene er gassformige.

Ved værelsestemperatur tilsvarer for eksempel det infrarøde spektrum til UF^-damp en kombinert rotasjons-vibrasjonsover-gang. Det omfatter mange linjer som aldri er blitt oppløst. En

•hovedårsak til den grove natur til isotorveks1 ingcne i UF^ved værelsestemperatur er eksistensen av såkalte "varme" bånd i spekteret. På grunn av de tre bøyende vibrasjoner som opptrer ;ved lave frekvenser, er de eksiterte vibrasjonstilstander tilstrekkelig fylt ved værelsestemperatur, slik at nesten ingen

!av molekylene befinner seg i hasisti 1standen. På grunn av ikke-harmoniske effekter vil ikke de "varme" båndene falle nøyaktig sammen med båndene for basisti 1stand . Som et resultat forel igger

■det mange flere linjer i spekteret enn hva som ellers ville i<->være—t-il-stede dersom-de "varme" bånd enten ikke eksisterte eller

ikke var nevneverdig fylt.

Fig. 1 viser utstrekningen av UF^"varme" bånd som er fylt ved 300 K. Inntegningen av bidraget dO. for et bestemt vibra-sjonsnivå i til totale vibrasjons-ski 11efunksjon for likevekt ved 300 K, hvor

hvor D(i) er degenerasjon til den i-ende tilstand, V- er fre-kvensene til de seks fundamentale vi brasjonsarter og v(i) er de såkalte "pl a s s kvantums-ta 11" . Det skal bemerkes at 0,4°&av molekylene befinner seg i bas is-vibrasjonsti 1 stand og at mer i

enn halvparten av molekylene cr eksitert til energier som er større enn 1200 cm ^. Det finnes 13000 nivåer som er eksiterte. pegenerasjoner så høye som 22000 oppnås. Det skulle fremgå

klart, at innstilling av en laser for drift mellom to individuelletrinn ved værelsestemperatur er en meget vanskelig oppgave og at det ikke foreligger noe som indikerer at dette virkelig er mulig.

Spektra 1separasjon og oppløsning av isotopisk veksletc absorps j ons 1 in j er eller smale bånd kan imidlertid forbedres vesentlig ved å holde absorpsjonsmater i a 1ct ved lavest mulig temperatur. I praksis resulterer avkjøling i klar forenkling av spekteret. Ved forenkling av spekteret menes hovedsakelig fjer-ningen av overlappende absorpsjonstrekk for å isolere utvelg-bare isotope absorpsjonsti 1 stander. Dette er vist i fig. 4.

;Men kjøling alene er ikke nok til å oppnå en effektiv isotop-jseparasjon basert på selektiv eksitering av isotoparter. Samtidig må rnater ia 1 te11heten, som ikke må være så høy at den forringer oppløsningen ved trykkspredning, være tilstrekkelig høy til å

!gi tilfredsstillende absorpsjon i rimelig optisk banelengdc og 'gi høy materialgjennomgang for en rimelig anleggsstørrelse. Når 1 ikevekts-gasstrykket til den optiske absorpsjonsbland ing cr uakseptabel lavt ved den ønskete lave temperatur, kan en oti-mal tilstand av absorbator, det vil si en rimelig tetthet ved den ønskete temperatur, oppnås ved adiabatisk utvidelse av

.gassen. Dette kan skje ved en supersonisk ekspansjon som resulterer i en tilstand med meget høy supermetning ved lav tempera-

tur i gasstrømmen med høy hastighet.

Når et fluidum skal ekspanderes til supersoniske hastigheter, kreves en stor trykkreduksjon. Siden strømmen avleder sin energi ifra den indre energi og tilfeldig bevegelse av væsken, opptrer det også en stor senkning av fluidets temperatur. Utstyret for ,å danne en slik f luidum-ekspans j on strekker seg fra ordinære dyser til molekylære stråledyscr. F.n foretrukket anordning for å frembringe den nødvendige adiabatiske ekspansjon er en konvergent-divergent slissdyse av den tyne som cr kjent i forbindelse med gasslaser. Ved denne type supersonisk strøm oppfører gassen jseg som et kontinuerlig medium og den gjennomsnittlige fri bane mellom molekylkol1 isjonene er mindre enn enhver karakteristisk dimensjon for dysen. Tetthetstal let cr høyt, vanligvis godt over •lO^/cm^, hvilket gir stor gjennomstrømning. Ft slikt apparat for molekylstråler vil imidlertid, på grunn av at te11hetsta 1 1 et;for molekylene som skal separeres isotopisk i det avkjølte området være meget lavt, ha lav gjennomgang og være økonomisk uaktuelt for dette formål. Et apparat for dannelse av molekyl-■stråle består av en dyse med ekspansjonsvegger som står normalt på strømningsretningen og må drives med meget høye trykk forhold.

!l noen tilfeller, for eksempel for grunnleggende undersøkelser, kan det være nyttig å bruke den kol 1 isjons1 øse del av en mole-kylstråle istedenfor de kol 1 isjonsdominerte deler av ekspansjons sy s terne t med en veggforsynt dyse. For eksempel kan det ifinnes situasjoner hvor tiden mellom molekylko11 isjonene i det ;ekspanderte fluidum må være lang for å unngå kløvning før seara-sjonsprosessene skjer mellom molekyler som cr lasereksitert og imolekyler som ikke er eksitert.

Terskelbetingelsen for dannelse av kondens i strømmen vil opptre for et visst kritiskt trykk ved innløpet til dysen, idet !det kan gjennomføres gunstig drift under dette over et visst trykkområde. Kondensasjon av den avkjølte gass i sonen med lys-innvirkning og absorpsjon er uønsket fordi det kan skje en betydelig lysspredning og spektra 1 trekkene blir utvidet. Oppholds-tiden til den strømmende gass kan gjøre kortvarig ved å redu-sere dyselengden i den utstrekning dette cr forenelig med ens-,artet ekspansjonsv irkn ing. Selv om kondensasjon i sonen med ,lys innvirkning og absorpsjon er uønsket, vil det være klart at 'en...viss grad. av. kondensas j on. kan godtas til tross for den reduk- sjon i virkningsgraden til separasjonsprosessen som den kan frem-kalle. Omfanget av kondensasjon som fremdeles tillater effektiv .isotopseparasjon avhenger i store trekk av de spesielle mole-kyk-og isotope arter som behandles. Kjølingen kan oppnås ved den adiabatiske ekspansjon av en enkelt gass bestemmes lett ved hjelp av det velkjente gass-dynamiske forhold

<!>hvor fottallet o angir pre-ekspansjons forhold og ^ er forholdet mellom de spesifike varmer. Ved denne teknikk kan det oppnås i .temperaturer som er betydelig under kondensasjonspunktet og gassen vil forbli supermettet ved høye Mach-tall. Den nedre grense isorn oppnåelig med denne fremgangsmåte avhenger av den nukleære kpndensasjon til den bestemte gass. Dersom gassen som inneholder de isotope arter som skal skilles har en lav y (for eksempel han1UFg eny på 1,065), kan den kjøles betydelig mer ved til-setning av en såkalt bæregass. Ræregassen bør ha en høy y for

■å gjøre den effektive y til blandingen høyest mulig og derved gjøre T-Tq for et gitt P/P0forhold minst mulig. De en-atomerc i(edle) gasser har X = 1,67 og særlig helium har dessuten et kcondensas j onspunkt på bare 4 K, noe som gjør den til en optimal bæregass. For å oppnå maksimal kjøling bør derfor dysen mates med helium som bæregass og den absorberende blanding innblandet i mindre konsentrasjon. Under visse forhold kan det imidlertid ivære fordelaktig å bruke en bæregass med høyere molckylvekt enn i

ihelium, for eksempel nitrogen.

Den adiabatiske ekspansjon oppnås lettvindt ved hjelp av ;konturformete supersoniske dyser av kjent type. En slik dyse med s1iss-utforming er vist i fig. 2. Fn gassammensetning som inneholder en blanding av isotoper innføres i et samlekammer 1 'og tillates å strømme supersonisk gjennom en hals 2. Ft divergerende område 3 er utformet slik at det tillater optimal ekspansjon av gassen til et ensartet trykk som oppnås i en kanal 4 med konstant areal. I kanalen 4 befinner gassen seg i supermettet,tilstand og er sterkt avkjølt. I kanalen 4 skjer det fortrinnsvis. 1 i-ten. eller.. ingen kondensasjon før gassen går inn i et utløp 5. Den kjølte gassen i kanalen 4 bestråles lett nå tvers ved hjelp av en laserstråle 6 fra en laser 7. Den optiske banelengde til strålen 6 kan styres av lengden av halsen 2 og av antallet speil 8 som benyttes for å reflektere strålen 6 frem og tilbake i kanalen 4. Faktorer som bestemmer en rimelig optisk banelengde er tverrsnittet for fotonabsorpsjon og gassens (innstil-bare) tetthetstall.

Laseren 7 er nøyaktig innstilt slik at strålen f> eksiterer selektivt molekyler som inneholder bare en bestemt isotopart.

Ved forskjellige utførelsesformer av fremgangsmåten ifølge oppfinnelsen kan strålen 6 være tilstrekkelig energibærcnde til jl) å indusere fotokjemiske reaksjoner for de eksiterte molekylene med en andre gassformig sammensetning som er blandet med sammensetningen som[inneholder en blanding av isotoper, 2) å fotodiss-psiere de eksiterte molekyler, eller 3) fotoioniscre de eksiterte molekyler. I tilfelle 1) kan den andre gassformige sammensetning innføres i samlekammeret 1 eller alternativt innføres i strålesonen i kanalen 4 ved hjelp av blandedyser av kjent type.

I tilfellene 1) og 2) kan fysikalske og/eller kjemiske midler lettvint brukes for å separere reaksjonsproduktet som inneholder de bestemte isotoparter fra den del av gassen som cr upåvirket.

I tilfellet 3) kan det benyttes midler for avbø<y>ning, såsom et elektrisk felt, et magnetisk felt eller en kombinasjon av disse i kanalen 4 for å avbøye ioniserte molekyler som inneholder de bestemte isotoparter bort fra de ujoniserte molekyler som strømmer ut av kanalen 4. Ved ytterligere andre ut fønélsesformer kan to-foton-fremgangsmåten benyttes for å frembringe stort sett dejsamme fotokjemiske reaksjoner eller foto ion isasjon. VSd to-foton-'fremgangsmåten benyttes en ekstra lyskilde for å bestråle den

.avkjølte gassen i kanalen 4 med en frekvens som er forskjellig 'fra frekvensen til laseren 7. Det vil fremgå at denne andre

'bestråling lett kan oppnås med en dyse av den type som er vist

'i fig. 2.

De store fordeler ved adiabatisk kjøling brukt ved isotop-'separasjon, basert på selektiv eksitering av isotoparter, kan

■ ? 3 5 2 3 8 demonstreres med hensyn til blandinger av "" UF^ og i"<LUF^.<:>Uran-hexafluorid er den eneste uransammensetning som har nevneverdig damptrykk ved eller nær værelsestemperatur. Denne sammensetning oppviser vanligvis et damptrykk på omtrent 100 torr ved

værelsestemperatur, men ved 75 k eller lavere, hvor de termiske bånd er tømt, har den et damptrykk som cr umålbart lavt (anslags-vis 10 ^ mm Hg) .

Det infrarøde absorpsjonsspektrum til UF^ved 300 K er vist

i fig. 3. Tabell I gir vibrasjonsfrekvensene til de seks grunnleggende og noen kombinasjonsti 1stander for UF^tatt fra standard spektroskopi ske data. De vibrasjoner som involverer\)^har de laveste tverrsnitt. De opptrer ved 7,75, 8,62, 12,2

og 15,9 um. De korteste bølgelengdene er noe mer ønskelig ved at de tillater større frihet i valget av ultrafiolett frekvens. Der langt sterkeste absorpsjonshåndet cr 15,9 um-båndet.

•Litteraturen antyder at dette båndet har en 0,55 cm * isotopveksling ved værelsestemperatur, det vil si 300 K, målt på toppen av den brede absorpsjons-kontur. Det er ikke kjent noen beskrivelse som angir noen måling av isotopveksli ngen i gassformig UFtø ved lavere temperaturer. Man har imidlertid funnet at ved 228 k<*>blir absorpsjons-konturen betydelig skarpere og isotopveksl ingen er målt ved 0,68 cm

Ved den foreliggende oppfinnelse er blitt benyttet diode-lasere med høy oppløsning for å oppnå spektroskopi og isotoisk iselektiv eksitering av UF^.

Figurene 4 og 5 viser dessuten visse av de fordelaktige effekter ved kjøling med hensyn på forbedring av oppløsnings-graden til absorpsjonsbåndene i en blanding av to isotoarter.

° 3 5 7 3 8

Fig. 4 viser et sammensatt spektrum av ^'"UF^, UF^

som er ekspansjonskjølt til 55 K og standard refcransegasser ;opptatt i celler utenfor strømmen. Toppene 2, 4 og 5 cr indi-

! 7 38

<:>viduelle vibrasjons-rotasjons-1 injer for *" UFr . Toppen 3

er en Q-gren av ' UF^. Toppene 1, 6 og 7 cr absorpsjonstrekk 'til standard refcransegasser som benyttes for kalibrering.

Toppen 3 ble registrert under en dysc-ekspansjon på 0,12 mol-

2 3 5

; prosent UP. i He bæregass. Denne UFr-prøvcn var 51 "i UFrog

2 3 8

49o ^F^. Det totale gasstrykk i den strømmende prøven var 1,9 torr. Toppene 2, 6 og 5 ble registrert ved en dvseekspan-sjon på 0,26 molprosent naturlig UFfii K'2 bæregass. Disse data ble oppnådd med innstillbar diodelaser-spektroskop i . Av hensyn jtil tydeligheten, er toppen 3 vist med en skala for intensiteten som er forskjellig fra toppene 2, 4 og 5.

Fra fig. 4 fremgår det at det er mulig å virke selektivt nå Uvilkårlige isotoparter av UF^etter ønske, og i virkeligheten

,er hele absorpsjonen som måles i spekteret frembrakt ved selektiv eksitering. Det fremgår at O-grenen for 'UFr i fig. 4 ligger helt klar for inerferens med 2 38UF^ linjene. Det kan være fordelaktig å drive på Q-grenen, siden mange rotasjonsti 1 stander kan eksiteres samtidig. Fig. 5 viser den dramatiske effekt av 'de "varme" bånd for UFfinår den kjøles til 50 K. Mer enn 83

av molekylene befinner seg i basis vibrasjonstilstand. De igjen-værende befinner seg i den første eksiterte tilstand, med\)^'fundamental.

Med en dyse som vist i fig. 2, som gir et ekspansjonsforhold på 20:1 og den naturlig UF^ ved værclsestemncratur (300 K) i samlekammeret med et UF^trykk på 100 torr og et heliumtrykk nå i900 torr, kan ekspansjonen gjennom halsen og det divergerende området i prinsipp frembringe en supermettet gass i kanalen med 'konstant areal ved et trykk (sammensatt He og UF^) nå 2 torr og en temperatur på omtrent 30 K. Tettheten i gassen i kanalen er omtcent 5 x 10 molekyler/cm' , hvilket tillater en meget bra optisk banelengde.

Kjølingseffekten til en dyse av den art som er vist i fig. 2 ?r .blitt prøvet. Lin gassblanding som besto av 5 'i naturlig "Ff,, Dg 95 °6 He ved en temperatur på 300 K og et trykk på omtrent 14 50 torr ble ekspandert gjennom en slissdyse med et areal for-, p.old på 22 for å frembringe en supermettet gass i kanalen med konstant areal, ved et trykk (kombinert He og UF^ na 4 torr ogj sn temperatur på omtrent 4 8 K. Det var ikke noe spor av kondensasjon i kanalen. Det er- i prinsippet mulig å bruke 1 asercksitcring for å j frembring separasjon.av uranisotoper fra supcrMnettet gassformet JF^ved 50 K..ved hjelp av f ot od i s sos i as j on , f o t o ion i sa s j on , fotjo-reaksjon dg fotoavbøyning. Fotoavbøynirrg inngår ikke som en del av-oppfinnclsen, men de andre teknikkene ligger innenfor opp- j finnelsens ramme. En foretrukket teknikk for separasjon av urarj-isotoper ved benyttelse av supermettet gass-formet UF^ er en j fremgangsmåte med to-foton-fotodissosias jon. Ved en utførelses-l form av denne fremgangsmåte ble en blanding av He og UF^ ekspan-lert gjennom en supersonisk formet slissdyse av kjent tyne til j løye Mach-tall ved en meget lav lokal temperatur, for eksempel ; i størrelsesorden 70 K, samtidig som det ble oppnådd et UF^- i ^asstrykk som gjorde rimelige banelengder mulig. Den supermettete gassformete UF^ som ble frembragt på denne måten ble der- j :>tter bestrålt med et første laserlvs i den infrarøde del av I Spekteret og et 'andre laserlvs i den ultrafiolette del av spek-jceret. Denne tofoton-bes trål ing kan benytttes for å frembringe';pelektiv dissosiasjon av en UF^-molekyl i fol ge de følgende to i trinn. j

Det skulle .fremgå at ved riktig innstilling av den in<f>rarøde

I ' i^ji I laser (h^, ) kan molekyler som inneholder *" 1 U kan eksiteres sdlek-' ' ">3 5

jtivt "i-.stedet for de som inneholder " U . Uran-penta fluor id er J fet'stabilt stoff som lett kan fjernes fra lys invi r kn ingen og • ,'I absorpsjonsområdet til den strømmende UF6ved fvsikalse midler,! rf or eksempel ved filtrering eller ved hjelp av avl e i r ings-f cl 1 qr bl ler el ekt ros tatisk utfelling. Di s sos i a s j onsenerg icn for gassfasens dissosiasjon av UF^ tijl pFf' er hittil ikke^ blitt behandlet i_ 1 it_tcratureni,_ m en er bl i t g

neregnet av oppfinnerne som j

UF6-cUF5F,AHf(g) = 76 kcal/mol ienne beregnete dissosiasjonsenergi indikerer at en bølgelengde xi 3750 Å eller kortere vil forårsake dissosiasjon. For å vise; lette, ble en nitrogenlaser ved 3371 A benyttet for å bestråle!?n celle med UF, ved 50 torr og 301 K. Trvkket ble overvåket |

1 ■ -3 l ned en .nøyaktighet på 10 torr. Under laserbestralingen avtok | f rykket''med ,en hast ighet som var sammenfallende med en fotolyse-- (f otodissps ias j ons -) tverrsnitt på omtrent 10 " cm". Ft [fint hvitt, pulver ble utfelt fra gassen. Det ble analvsert medl k-strålé-.krystallograf i. og viste seg å være UF,-. Het kvant i- j it.ive utbytte for denne fremgangsmåten ved en bølgelengde nå i 5571.A ble' funnet å ligge mellom 0,1 og 1,0. Ved kjøling av laturlig UF^, fortrinnsvis til 75 K eller lavere, og bruk av en ip<y>aktig -inns.t i 11 laser, var det således mulig å eksitere selekj-jiivt en isotopart og. med tilstrekkelig eksiteringsenergi til å j forårsake at.de selektivt eksiterte molekylene dissosierte. j. I ..virkeligheten, er det god grunn til å anta at det andre •^oton ;. det v i 1 si den ultrafiolette iw-, til t o-f o ton-d i s sos ia- i j;jon'vil 'ikke absorberes i det hele tatt av de molekyler som ik' ke er blitt selektivt eksitert av de første fotoner, det vil ji ;i av(<!>den inf rarødc ' 1W-, . Den ultrafiolette absorps jon av UF - ' '.•'. i/ed værelsestemperatur er kjent for å være som vist i fie. 6. \ Absorpsjonen' er målbar bare for bølgelengder som er kortere enn p , 4 5 um i det ultrafiolette. Fo to 1 vse-bøl ge 1 engden som er antv-: (.'/■..'r. ' ' j det; i fig. 6 er den bølgelengde ved eller under hvilken den be-l

■■egnete . dissosias jonsenergi angir at dissosiasjonen vil skje. )et er 'tydelig at dissiosasjonsterskelen for UF^ ligger i nær-heten av de viste absorpsjonsdata i fig. 6. Men den optiske ab-' sorpsjon er .umålbar over hele de nærmeste infrarøde og synlige ■ pmråder, hvilket indikerer at sannsynligheten for overgang til j

<jle høyereliggende vi bras j ons t i 1 s tander cr meget lav. Begynnelsen åsn absorpsjon ved 4000 A antyder at en annen mekanisme, det vil' hi åpningen av d i ssos ias j onskanal en , er ansvarlig for abscrbs i on(en . En beregning som prøver denne antagelse cr skissert i fig. 7. j Dersom det eksisterer en skarp absorpsions-(dissos iasjons-)

', i J:erskel , -vil en optisk bølgelengde-sok ing først fremme dissosiasjon av de "varme" bånd med hoyest energi, og deretter etter ; ru/ex-t—<y>_Lrkjalpa. -de—1 av. exe—l.ig-gxsnde- t i 1 s tandene... nå r- l-y-s-et- -i nn s t-i VI c s

|)a'..kortere bølgelengder. Formen på den optiske absorpsjonen kan således forutsis ved bare å intergrere skillefunksjonen ved ! 300 K (se fig. 1) fra høyre, idet det punkt hvor det totale i kntegral av tilstander domdnerer, normaliseres. Fig. 8 sammen-J ligner resultatene; av en kalkulasjon av denne type med de tid-| •Liger? måle absorpsjonsdata ved værelsestemperatur som ble opp-f lådd av Vpug (sé"Farrar et al., ibid s. 35). Overensstemmelsenj ned data'overbeviser om at dissosiasjonsmekanismen svarer for j ■absorpsjpneh.. D^<t>er således tydelig, at siden absorpsjonen i iétté" spektralområdet er. avhengig av å stemme overens med eller jverskridé dissoscias jonsterskelen, bør ikke det andre foton vec snjtofoton-dissosiasjon ikke engang bli absorbert av de UF^son Jikk.e.ble ;eks iteft •'av det første foton. Fremgangsmåten vil så- i ledes/være meget selektiv, idet de første og de andre fotoner jare .påvirker en isotop. Målingen har vist at de ultrafiolette foto-dissosiasjonstverrsnitt i området 400 380 nm og 330 til 270. nm avitar -med avtagende temperatur. I > Selv :.bm ekseinpelené som er gitt ovenfor er blitt begrenset til. separasjon aV isotoper.fra UF^-isotopiske blandinger, med j .ien'.. isotop iske blanding på eller nær ved værelsestemperatur, vil lét være tydelig, at fremgangsmåten ifølge oppfinnelsen er be- ; 'r.enset hverken til de beskrevne betingelser eller de beskrevne! sammensetninger.•Ved separasjon av uran-isotoper kan det for i eksempel være' aktuelt å begynne med isotopsammensetninger som j 'jestar- av/,to til fem atomer som er flyktige bare ved tempera- j'bur.er 'betydelig over værelsestemperatur og å ekspandere dem t i li •r"' ■ ' ' f jn supermettet tilstand som er meget kaldere enn smeltepunktet,; nen'som fremdeles kanrligge godt over værelsestemperatur. Eks-! Jmpler på slike sammensetninger og deres smeltepunkt er : I

Fotokjemisk isotopseparasjon ifølge denne fremgangsmåte cr :

ikke begrenset til fotolyse, det vil si f o t od i s sos i as j or}, men Dinfafcer .også bruk av andre fotokjemiske reaksjoner. For eksempel

•can homogene reaksjoner som kan induseres med 1 a sereks i t er i ng ,

iv UF. omfatte .-■

o i

■■'■>'■■ -UF?<+>N0F,-=p<->NF,+,\F, + UFC

2 4 1 5 I

; UF* + ••SF4 —1> SF5+ UF5j /i-bras j onseks i ter ing , betegnet med stjerne, muliggjør at reduk-! sjonsmiddelet fjerner ett av F-atomenc fra UFA. Ved å tilveie-\)ringe et overskudd.' av det reduserende middel, er det mulig a Sikre.-at den eksiterte UF^ reagerer kjemisk før det har mulig- j

het for; å overføre vibrasjonseksi ter i ngen ved kollisjon til enj annen isotopart. j

Det- vil fremgå av det foranstående, at et kritisk trekk ved

dén foreliggende oppfinnelse er kjøling av en flyktig sammensetning som inneholder en blanding av isotoparter, for å for-

junkie det optiske absorps jonsspektrum og innsnevre i sotopveks- ! lingene, samtidig som det beholdes en tilstrekkelig material- | :etthet til å muliggjøre en rimelig optisk banelengde for sam- i /'irkning av .innstilt laserlvs med den gassformcte sammensetn ingi,

■or1-dannelse av selektiv fotokjemisk reaksjon eller fotoionisasjon av .molekyler som • inneholder en bestemt isotopart. Kiølinge,n forbedrer evnen. ti 1 å frembringe selektiv absorpsjon i bare en

£v isotopartene betydelig.

i- i

Claims

I .■ Fremgangsmåte for separering av isotoper, hvor en gassformeti jammensetning som inneholder en blanding av isotoper med for-s k j el 1 ige . eks i ter ings-energ i-n i va bestråles med lys med en førs'te frekvens som vil eksitere selektivt molekyler i sammensetningen',

som inneholder en forste isotopart, men ikke de molekyler som i inneholder andre isotoparter, og at de eksiterte molek <y> lene i underkastes fysikalske eller kjemiske prosesser eller en kombi-] nasjon av' slike, hvorved de isotoparter som finnes i de eksiterite molekylene ■ separeres fra de isotoparter som finnes i de ueksi- j terte -molekyl ene,.' karakterisert ved at den gassformjete sammensetning kjøles før bestråling.. J jr...Fremgangsmåte i samsvar med krav 1 , k a r a k t e r i s e r : t ved at den gassformete sammensetning kjoles ved adiabatisk ekspansjon, idet den supermettete gassen som frembringes ved eks-. . Dans jonen- bestråles og de eksiterte molekyler som frembring.es ';i ved denne bestråling utsettes for separasjons-prosesser for det skjer nevneverdig kondensering. I i |5:' Fremgangsmåte i samsvar med krav 2, karakterisert j/éd at deri adiabatiske ekspansjon frembringes av den supersoniske strø'm':ay sammensetningen gjennom en konvergent-d i vergent dvse. I ■ . ■■■■■ ■ Fremgangsmåte i samsvar med krav 3, karakterisert ved at det benyttes en slissdvse. <.><!> i ■ '■■ i| 5. Fremgangsmåte' -.i- samsvar med krav 7>, k a r a k t e r i s e r ! t ir ed at den gassformete sammensetning er blandet med en bæregass,. 5. Fremgangsmåte i samsvar med krav 5,karakteriser|t Ved at. bæregassen er nitrogen. 7.,, Fremgangsmåte i samsvar med krav 5, karakteriser it I i ved at bæregassen er en cn-atomær gass. 18. Fremgangsmåte i samsvar med krav <7> , k a r a k t" c r i s e r \ t ved' at gassen éi helium. p. Fremgangsmåte i samsvar med krav 2, k a r a k t e r i s e r:t Jved at det benyttes t il strekkel ig bestråling til 'i fotoioniseré de selektivt eksiterte molek <y> ler og at de ioniserte molekvler j lavbdves fra de uionisérte molekvler ved hjelp av et felt. ■ i ■■■■ ■ . i r , , ■ 10. Fremgangs■ måo te i samsvar med krav 9, k a r a k t e r i s e r 't :Ved at det .benyttes et magnetisk felt. i I 11. Fremgangsmåte i samsvar med krav 9, karakterisert ved at det benyttes-et elektrisk felt. ■i i i • 'jl 2. Fremgangsmåte i samsvar med krav 9, karakterisert [ved at :det benyttes en kombinasjon av et elektrisk og et magnetisk felt. 13. Fremgangsmåte i samsvar med krav 2. karakterisert ved at bestrålingen gidres tilstrekkelig til å fotodissosicre de eksiterte molekvler og at fotodissosiasjons-produktet som inneholder den første isotopart skilles fra de ikkc-dissos i erte molekvler i den gassformete sammensetning. 14. Fremgangsmåte i samsvar med krav 2, karakterisert ved at de eksiterte molekyler bringes til å reagere med en andre gassformet sammensetning som inneholder ingen av de isotoper som underkastes separasjon og at rcaksjonsproduktet som inneholder den første isotopart skilles fra de ikke-eksi terte molekyler. 15. Fremgangsmåte i samsvar med krav 2, karakterisert ved at det som sammensetning benyttes en blanding av 2 ^ 'SUF, og 2 38 16. Fremgangsmåte i samsvar med krav 2, karakterisert yed at den gassformete sammensetning inneholder en blanding av 7 3 5 2 38 U og U og har fra to til fem atomer. 17. Fremgangsmåte i samsvar med krav 2, karakterisert ved at den gassformete sammensetning bestråles med lys med en andre frekvens som er tilstrekkelig til å fotoioniseré de molekyler som er selektivt eksitert med lyset med den første frekvens, men ikke de molekyler som ikke er blitt eksitert med lyset med den første frekvens og at de ioniserte molekylene avbøves fra de uioniserte med et felt. 18. Fremgangsmåte i samsvar med krav 17, karakterisert ved at det benyttes et magnetisk felt. 19. Fremgangsmåte i samsvar med krav 17, karakterisert ved at det benyttes et elektrisk felt. 20. Fremgangsmåte i samsvar med krav 17, karakterisert ved at det benyttes en kombinasjon av et elektrisk og et magnetisk felt. 20.' Fremgangsmåte i samsvar med krav 17, karakterisert ved at det benyttes en kombinasjon av et elektrisk og et magnetisk felt. 21. Fremgangsmåte i samsvar med krav 17, karakterisert ved at det som lys med den første frekvens benyttes infrarødt og som lys med den andre frekvens benyttes ultrafiolett. 22. Fremgangsmåte i samsvar med krav 21, karakterisert ved at lyset ved de to frekvenser er laserlvs. 23. Fremgangsmåte i samsvar med krav l'7, karakterisert<y> ed at det som gassformet sammensetning brukes en blanding av <235> UF6 og 238UF6. 24. Fremgangsmåte i samsvar med krav 2, karakterisert ved at den gassformete sammensetning bestråles med en andre frekvens som er tilstrekkelig til å frembringe fotokjemisk reaksjon i de molekyler som er blitt selektivt eksitert med lyset med den første frekvens, men ikke i de molekyler som ikke ble eksitert, med lyset med den første frekvens, og at reaksjonsproduktet som inneholder den første isotopart separeres fra de molekyler som inneholder andre isotoparter. 25. Fremgangsmåte i samsvar med krav 24, karakterisert ved at den fotokjemiske reaksjon er fotodissosiasjon. '26. Fremgangsmåte i samsvar med krav 24 , karakterisert ved at den fotokjemiske reaksjon er reaksjon med gassformete molekyler som ikke inneholder noen av de isotoper som undergår separasj on. 27. Fremgangsmåte i samsvar med krav 24, k a r a k t c r i s e r t <y> ed at lyset med den første frekvens er infrarødt og lyset\med den andre frekvens er ultrafiolett. i 28. Fremgangsmåte i samsvar med krav 25, k a r a k t c r i s e r t ved at lyset med den første frekvens og lyset med den andre frekvens, er laserlysj 29. Fremgangsmåte i samsvar med krav 24, karakterisert ved at den gassformete sammensetning er en blanding av 2 3 S"UFr 238MI, ' ' 0 og UF6. 30. Fremgangsmåte i samsvar med krav 29, karakterisert<y> ed at den fotokjemiske reaksjon cr reaksjon mellom de selektivt eksiterte UF^-moleky1 er med en annen gassformet sammensetning, idet denne blir blandet med UF^ etter at disse er kjølt, men før UF^ er bestrålet. 31. Fremgangsmåte for å oppnå forenkling av spekteret til en polyalomær sammensetning i en fotokjemisk laser-isotopseparasjon, samtidig som det opprettholdes tilstrekkelig damptrykk til å tillate at isotopselektiv, laserindusert fotokjemisk reaksjon av sammensetningen i gassfase opptrer, karakterisert ved at sammensetningen bringes i gassformet tilstand og kjølest ved adiabatisk ekspansjon. .32. Fremgangsmåte i samsvar med krav .31 , k a r a k t e r i- sert ved at de gassformete polyatomærc molekyler er UF^ som er blandet med en enatomær gass eller nitrogen, idet den resulterende gassblanding føres supersonisk gjennom en konvergent-divergent dyse. '33. Fremgangsmåte for separering av isotoper av uran, hvor det frembringes en gassformet UF^ som inneholder en blanding av 'uranisotoper idet denne blanding blandes med helium eller nitrogen, karakterisert ved at gassbland ingen ekspanderes adiabatisk, idet det benyttes et slikt blandingsforhold, at den| gassformete UF^ kjøles under ca. 12S K ved den adiabatiske ekspansjon, og at den resulterende supermcttete gassformete UF^ bestråles med infrarødt laserlys med en frekvens som eksiterer selektivt bare UF6. molekvler som inneholder en bestemt uraniso-' top, og at den supermettete gassformete UF^ deretter bestråles med ultrafiolett lys med en frekvens som frembringer fotodiss-rosiasjon i de UF^ -molekyler som er blitt selektivt eksitert med •det infrerøde laserlys, men ikke i de molekyler som ikke ble eksitert av det infrarøde laserlys, samt at de foto-dissosiasjons-produk-ter som-inneholder uran blir adskilt fra den ucksiterte UF^. 34. Fremgangsmåte i samsvar med krav 33, karakterisert ved at det infrarøde laserlys har en frekvens innenfor båndbredden til de UFg-infrarøde absorpsionstopper ved <7> ,75, 8,62, 12,2 og 15,9 um. 35. Frmgangsmåte i samsvar med krav 33, karakterisert ved at infrarøde laserlys har en frekvens på omtrent 15,9 um. 36. Apparat for laser indusert separasjon av isotoper, karakterisert ved at det omfatter a) midler for adiabatisk ekspansjon av en flyktig sammensetning som inneholder en blanding av isotoper som skal skilles, for dannelse av en sterkt avkjølt, supermettet gass, hvor isotopveks1 ingen er klart fremtredende, b) laserutstyr for bestråling av gassen med lys med en første frekvens som eksiterer selektivt de molekyler i gassen som inneholder eribestemt isotopart, c) midler for omdan-nelse av de selektivt eksiterte molekler til en stabil eller metastabil tilstand som avviker fysikalsk eller kjemisk fra til-standen til molekyler som ikke cr blitt eksitert av lyset, samt d) midl' er for å separere de omdannete molekyler fra de ueksitertc molekyler. 37. Apparat i samsvar med krav 36, karakterisert ved at midlet for adiabatisk ekspansjon omfatter en su ersonisk dyse og utstyr for styring av trykket i gassen som føres inn i dysens samlekammer. 38. Apparat i samsvar med krav 37, karakterisert ved i at dysen er en konvergent-divergent slissdvse. ,39. Apparat i samsvar med krav 38, karakterisert ved at det strømningsretningen i dysen finnes en kanal som er innrettet for å opprettholde stort sett konstant trykk i strømmen av den supermettete gass. ,40. Apparat i samsvar med krav 39, karakterisert ved at det omfatter midler for å blande en bæregass med den flyktige sammensetning før denne ekspanderes gjennom dysen. 41. Apparat i samsvar med krav 40, hvor isotopene er uran isotoper, og den flyktige sammensetning cr UF^- , karakterisert ved at laserutstyret for bestråling av den supermettete gass med lys med en første frekvens omfatter minst cnjinfrarød laser og tilhørende optikKsom er innrettet for å rette minst cnistråle med infrarød stråling gjennom gassen som strømmer gjennom kanalen, idet den infrarøde bestråling skjer på tvers av strønin ingsakscn til gassen og at kanalen har minst ett vindu som cr transparent for infrarød stråling og befinner seg på linje med optikken for å tillate at den infrarøde stråling kommer inn i kanalen. 42. Apparat i samsvar med krav 41, karakterisert ved at den infrarøde stråling ligger i et plan som dannes av strømningsaksen og slissen i dysen. 43. Apparat i samsvar med krav 42, hvor det benyttes helium som bæregass, karakterisert ved at dysen er dimensjonert for å kjøle UI:6 til under 125 K. 44. Apparat i samsvar med krav 43, karakterisert ved at den infrarøde stråling har en frekvens i båndbredden til de UFg-inf rarøde absorps j on s topper ved "7,75, «8,62, 12,2 og 15,9 um. i 45. Apparat i samsvar med krav 41, karakterisert ved at midlene for å omdanne de selektivt eksiterte molekyler til en stabil eller metastabil tilstand omfatter minst en kilde; for ultrafiolett stråling og tilhørende optikk som er innrettet 'for å rette minst efi stråle med ultrafiolett stråling gjennom ■gassen som strømmer gjennom kanalen, idet den ultrafiolette bestråling skjer på tvers av gassens strømningsretning, og at kanalen har minst et vindu som cr transparent for den ultrafiolette stråling og anbragt på lirwje med optikken slik at ultrafiolett stråling slippes inn i kanalen. 46. Apparat i samsvar med krav 45, karakterisert ved at den infrarøde bestråling og den ultrafiolette bestråling ligger i et plan som dannes av strømningsaksen og dyscslissen. 47. Apparat i samsvar med krav 4 6, karakterisert ved at den ultrafiolette strå 1 ingski 1de er en laser som frembringer koherent ultrafiolett stråling med en frekvens som cr 'tilstrekkelig til å f o t od i s sos i ere til UF^ bare de liF^-mol ekyl er som er selektivt eksitert av den infrarøde stråling. 48. Apparat i samsvar med krav 46, karakterisert ved at den ultrafiolette strålingskilde frembringer en stråling med en frekvens som er tilstrekkelig til å ionisere de UF^-mole-'kyler som er selektivt eksitert av den infrarøde stråling, men ikke de molekyler som ikke cr blitt eksitert av den infrarøde Istråling og at det finnes midler for separering av de ioniserte molekyler fra de uioniserte molekyler omfatter midler for dannelse av et elektrisk felt i kanalen og utløp i kanalen for ioniserte molekyler som avbøyes av feltet. :49. Apparat i samsvar med krav 48, karakterisert i ved at midlene å separere de ioniserte molekyler fra de uioni- elcktrisk eller serte molekyler omfatter midler for å danne et /magnet isk felt i kanalen samt utløp fra kanalen for ioniserte molekyler som blir avbøyd av feltet. 5 0.Apparat for laserindusert separasjon av uranisotopcr ved isotop-selektiv fotodissisiasjon av gassformet UF^ til "^c-, karakterisert ved at det omfatter a) en supersonisk konvergent-divergent slissdyse med en nedstrøms, opnti 11 iggende kanal som gir stort sett konstant trykk i strømmen av gass som er blitt adiabatisk ekspandert i dysen, b) midler for blanding av den gass^ formete UF^ med en bæregass som består av helium eller ■nitrogen, slik at det dannes en gassblanding som inneholder fem mol-prosent eller mindre av UF'. c) midler for innføring av gassblandingen i dysens samlekammer, d) minst en infrarød laser ■som frembringer koherent infrarød stråling med en frekvens som bevirker selektiv eksitering av bare de molekyler av UF^ som inneholder en bestemt uranisotop, c) minst en ultrafiolett Jaser som frembringer koherent ultrafiolett stråling ved en frekvens som dissosicrer til UF5 r bare de UF6.-molckvler som er blitt selektivt eksitert med den koherente infrarøde stråling, f") vindu.såpjiinge.r i kanalens sidevegger, som cr plassert stort sett perpendikulært på begge sider av slissen i dysen og strømnings-retningcn gjennom kanalen, g)optiske organer for å rette den infrarøde og den ultrafiolette stråling gjennom vinduene på tvers av strømningsretningen og et plan som dannes av slissen og strømningsretningen, samt h) organer plassert umiddelbart etter kanalen i strømningsretningen, opptil denne, for å skille UFC fra UF. . 5 6