NO147753B - Fremgangsmaate til fremstilling av basisk substituerte alkylteofyllinderivater. - Google Patents

Fremgangsmaate til fremstilling av basisk substituerte alkylteofyllinderivater. Download PDF

Info

Publication number
NO147753B
NO147753B NO781654A NO781654A NO147753B NO 147753 B NO147753 B NO 147753B NO 781654 A NO781654 A NO 781654A NO 781654 A NO781654 A NO 781654A NO 147753 B NO147753 B NO 147753B
Authority
NO
Norway
Prior art keywords
atoms
hydrogenation
general formula
groups
group
Prior art date
Application number
NO781654A
Other languages
English (en)
Other versions
NO781654L (no
NO147753C (no
Inventor
Karl-Hein Klingler
Erich Bickel
Original Assignee
Degussa
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Degussa filed Critical Degussa
Priority to NO781654A priority Critical patent/NO147753C/no
Publication of NO781654L publication Critical patent/NO781654L/no
Publication of NO147753B publication Critical patent/NO147753B/no
Publication of NO147753C publication Critical patent/NO147753C/no

Links

Landscapes

  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

Tysk patent nr. 1.5^5-725, samt DOS 2.136.643 ved-rører blant annet en fremgangsmåte til fremstilling av forbindelser med den generelle formel:
hvori Alk betyr en rettlinjet eller forgrenet alkylenkjede med 3
og flere C-atomer og R betyr hydrogen eller en alkylgruppe med 1
til 6 karbonatomer ved katalytisk hydrogenering av ketoner med den generelle formel:
idet de fenoliske hydroksygrupper og/eller det basiske sekundære nitrogenatom kan være beskyttet med en benzylgruppe .
Hydrogeneringen gjennomføres i vann, metanol,
etanol eller vann-alkohol-blandinger .
En vesentlig ulempe ved hydrogenering av slike forbindelser består imidlertid i at man må arbeide i stor fortynning,
da utgangsketonene er utpreget tungt oppløselige. Anvendes eksem-
pelvis et utgangsketon med formel B, hvor det sekundære basiske nitrogenatom inneholder en benzylgruppe som beskyttelsesgruppe, avspaltes ved hydrogeneringen først denne benzylgruppe således at det dannede omtrent uoppløselige keton faller ut selv ved høyere temperaturer og høy fortynninger meget ofte i reaksjonskaret og katalysatoroverflaten inaktiveres derved således at deretter redu-serer de i og for seg allerede vanskelig hydrogenerbare ketogrupper, dessuten ennu uoverordentlig langsomt og ufullkomment. De omtalte ulemper gjør seg spesielt merkbart i teknisk- og produksjonsmåle-stokk .
Slik det eksempelvis fremgår av tysk patent 1.545-725 kreves ved hydrogenering av ketoner med formel B (eksempel 1, 2, 6
og 7) 25- til 72-ganger oppløsningsmiddelmengden i form av blandinger. Selv ved anvendelse av de unntaksvis for katalytisk hydre-ring av tungtoppløselige stoffer anvendte dimetylformamid, må eksempelvis forproduktet ifølge eks. 2 oppløses i fem-ganger mengden av dette oppløsningsmiddel . Ved de for denne reaksjon optimale temperaturer fra 60 til 70°C utfeller imidlertid også under disse betingelser det avbenzylerte keton B, hvorved viderehydreringen spesielt ved store blandinger, vanskeliggjøres.betraktelig: Ved de herved nødvendige hydrogeneringstider på ca. 48 timer oppstår farvede biprodukter og det dannede, ennu sterkt ketonholdige slutt-produkt må for oppnåelse av en for farmasøytisk anvendelse krevet renhet etterhydrogeneres og omkrystalliseres med stort tap. En storteknisk produksjon er på denne måte meget omstendelig og uøkonomisk .
Oppfinnelsen vedrører en fremgangsmåte til fremstilling av basisk substituerte alkylteofyllinderivater med den generelle formel:
hvori Alk betyr en rettlinjet eller forgrenet alkylenkjede med 2 til 4 C-atomer og R betyr hydrogen eller en metylgruppe ved katalytisk hydrogenering av forbindelse med den generelle formel: hvori Alk og R har ovennevnte betydning og idet de fenoliske hydroksygrupper cg/eller det sekundære basiske nitrogenatom kan inneholde beskyttelsesgrupper og idet fremgangsmåten er karakterisert ved at hydrogeneringen foretas i et oppløsningsmiddel med den generelle formel:
hvori R', R" og R"' er like eller forskjellige og betyr alkylrester med 1 til 2 C-atomer og idet R' sammen med R"' også kan danne en alkylenbro med 3 eller 4 C-atomer.
Hvis reaksjonsproduktene dessuten inneholder beskyttelsesgrupper, kan disse avspaltes på hertil vanlig måte.
I formler I og II betyr Alk spesielt følgende grupper: —CH2""CH^-J ~ i CU j)~ i ~ (CR^)^] —CH2_CH—CH2J — CH^-CP^-CH—
<CH>3 CH Derved er det overraskende at de innledningsvis omtalte vanskeligheter ikke fremtrer når man foretar hydrogeneringen i et oppløsningsmiddel med den generelle formel III. Hvis R' og R"' i formel III sammen danner en alkylenbro med 3 eller H C-atomer, er den generelle formel for dette tilfelle:
hvor n betyr 3 eller 4, R" betyr CH, eller C~ Hr.
j 1 b
De foretrukne oppløsningsmidler av de omtalte struk-turer er dimetylacetamid og N-mety1-pyrrolidon. Også blandinger av disse handelsvanlige oppløsningsmidler med vann er anvendbare idet vannmengden ikke bør ligge over 50%. Eksempelvis er det mulig med et vanninnhold inntil ' 50%. Fortrinnsvis utgjør vannmengden mellom 0 og 10%.
Ved fremgangsmåten ifølge oppfinnelsen oppløses ketonene med den generelle formel II i 5- til 15-ganger mengden av et med formel III karakteristisk oppløsningsmiddel og hydrogeneres etter tilsetning av hydrogeneringskatalysatoren ved temperaturer mellom 20 og 100°C. Reaksjonen kan gjennomføres under trykk (eksempelvis inntil 50 bar, fortrinnsvis 2-10 bar) eller uten trykk. Skulle det ved hver hydrogenering undertiden ved nærvær av kata-lysatorgiftspor inntre mulige tilfeller at hydrogenopptaket går sterkt tilbake, så kan man filtrere og etter tilsetning av frisk katalysator hydrogenere til avslutning. Ved den eldre fremgangsmåte er dette ikke mulig, da det ved langsomgjøring av reaksjonen utfelte utgangsketon ikke mer lar seg adskille fra katalysatoren på enkel måte. Til opparbeidelse er det nok med inndampning av den filtrerte hydrogeneringsoppløsning i vakuum og rensing av residuet etter vanlige metoder som omkrystallisering, gjenutfelling eller utkoking med et oppløsningsmiddel, fortrinnsvis med alkohol. Gjenvinning av oppløsningsmidlet ved inndampning av reaksjonsopp-løsningen er lett mulig da det ved hydrogeneringen av benzyl-beskyttelsesgruppe-holdige utgangsketoer dannede toluen er lett å adskille(høyere kokepunktforskjell mellom toluen og det her anvendte oppløsningsmiddel).
Reduksjonen tilsvarende fremgangsmåten ifølge oppfinnelsen foregår ved hjelp av katalytisk aktivt hydrogen under anvendelse av vanlige metallkatalysatorer, som kommer på tale for reduksjon av en oksogruppe til hydroksygruppe. Katalysatorene kan komme til anvendelse med eller uten bærer. Spesielt egner det seg edelmetallkatalysatorer som palladium (eksempelvis palladium-kull, palladium på bariumsulfat), platina, platindioksyd.
Tilstedeværende hydrogenolytisk avspaltbare beskyttelsesgrupper avspaltes vanligvis ved reduksjonen, hvis denne foregår ved hjelp av hydrogen i nærvær av palladiumkatalysatorer. Hvis tilstedeværende beskyttelsesgrupper ikke avspaltes under reaksjonen, kan disse eksempelvis fjernes etter avslutning av reduksjonen av oksogruppene ved behandling med hydrogen i nærvær av palladiumkata-lysator eller vanlig hydrolyse.
Ved fremgangsmåten ifølge oppfinnelsen er det ofte nensiKtsmessig å beskytte de feroliske hydroksylgrupper, samt de sekundære aminogrupper ved i og for seg kjente teskyttelsesgrupper. Ofte er slike beskytte3sesgrupper allerede nødvendige for fremstilling av utgangsforbindelsene. Disse beskyttelsesgrupper er lett avspaltbare fra sluttproduktet. Det dreier seg enten om lett solvolytiske avspaltbare acylgrupper eller hydrogenerende avspaltbare grupper, som eksempelvis benzylresten. De solvolytisk avspaltbare beskyttelsesgrupper avspaltes eksempelvis ved forsåpning med fortynnede syrer ved værelsetemperatur eller også kort koking.
Alt etter typen av beskyttelsesgruppe foregår imidlertid allerede også avspaltning under fremgangsmåtereaksjonen. Sistnevnte er eksempelvis da tilfelle når den sekundære aminogruppe samt eventuelt også de fenoliske hydroksygrupper er beskyttet ved en benzylgruppe eller karbobenzoksyresten, og det anvendes palladiumkatalysatorer. Avspaltes beskyttelsesgruppen ikke under reaksjonen, så er det nødvendig med en enkel etterbehandling av reaksjonsproduktet, idet da avspaltning av beskyttelsesgruppen eller -gruppene foregår eksempelvis under betingelser slik de er angitt ovenfor.
Som beskyttelsesgrupper for den sekundære aminogruppe kommer det eksempelvis på tale: a-arylalkylrester som benzylgruppen, a-fenyletylgruppen, tritylresten, i benzenkjernen substituerte benzylgrupper som eksempelvis p-brom- eller p-nitrobenzy1-gruppe; hydroksykarbonylrester som karbobenzoksygruppen, karbobenztio-gruppen, tert-butylhydroksykarbonyIresten; trifluoracetylgruppen, ftalylresten, tert .-butylkarboksygruppen, -toluensulfonylresten og lignende. For de fenoliske hydroksygrupper kommer det prinsippielt i betraktning de samme rester, i tillegg er det her også egnet enkle acylgrupper som eksempelvis lavere alkanoylrester som acetyl-gruppen, formylgruppen, lavere karbalkoksygruppen.
Sammenfattende lar de vesentligste fordeler ved den nye fremgangsmåte i forhold til den kjente fremgangsmåte seg angi på følgende måte: 1. Uoppløselige mellomprodukter faller ikke ut under
reaksj onen.
2. Høyere utbytte (eksempelvis 9^, 5%, ± stedet for 66, 5%,
tilsvarende eks. 2 i tysk patent 1.5^5-725).
3. Kortere hydrogeneringstid.
4. Høyere konsentrasjon. Dermed er de samme reaksjons-kar mulig med en betraktelig større charger, hvorved oppløsnings-midlet og fabrikasjonsomkostninger spares.
5- Det finnes ingen vanskeligheter ved å øke blandingen.
6. Opparbeidelsen er enklere enn tidligere.
7. Høyere renhet av sluttproduktene oppnås.
8. Gjenvinning av oppløsningsmidlet er enklere.
Eksempel 1
500 g 7-{3-Z"2-( 3,5-dihydroksyfenyl)-2-okso-etyl-benzylaminoj-propylj-teofyllin-hydroklorid oppløses i 5 liter dimetylacetamid. Man tilsetter 25 g av en 10 %- ±g palladium-karbon-katalysator, oppvarmer til 70°C og hydrogenerer under omrøring ved denne temperatur og 2 bar trykk, inntil hydrogeneringshastigheten blir merkbart langsom (ca. 2 timer). Deretter filtreres og etter tilsetning av ytterligere 25 g av palladiumkatalysatoren, hydrogeneres ved 6 bar til avslutning (2-3 timer). Man filtrerer, avdestillerer i vannstrålevakuum den største del av oppløsningsmidlet og blander med 8 1 etanol. Oppløsningen avkjøles i 12 timer med rennende vann og det utfelte stoff frasuges. Nå koker man én time under omrøring og gjennomføring av nitrogen med 2 liter metanol,
lar det avkjøle ved 25°C og frasuger. Etter tørking i vakuum ved 55°C får man 391 g (= 9^, 5% av det teoretiske) rent 7-{3-^2-(3,5-dihydroksy f eny 1) - 2-hy dr ok s y-e ty laminoj^-propy l|-- teofy llin-hydroklorid . Smp. 263 - 265°C.
Eksempel 2
50 g av det i eks. 1 anvendte utgangsprodukt oppløses
i 0,4 1 N-mety1-pyrrolidon-(2) og hydrogeneres etter tilsetning av
5 g av en palladium-kull-katalysator uten overtrykk ved 75°C.
Etter avsluttet hydrogenopptak, filtrerer man, avdestillerer opp-løsningsmidlet ved ca. 5 torr i vannbad og koker residuet i én time under omrøring med 90%-ig etanol. Etter 20 timers henstand ved 20°C frasuges, vaskes med etanol og tørkes. Utbytte: 31 g (= 15% av det teoretiske) av det ifølge eks. 1 dannede produkt.
Smp. 262 - 264°C.
Eksempel 5
850 g 7-{2-/~2-( 3 ,4-dibenzyloksyfenyl)-2-okso-ety 1-benzylamino.7-etylj--teofyllin-hydroklorid hydrogeneres i 10 1 dimetyl-
acetamid under tilsetning av 60 g av en 5%-ig palladium-kull-katalysator ved 5 bar hydrogentrykk og 50°C. Man avdestillerer oppløsningsmidlet i vakuum og koker residuet under omrøring og gjennomføring, av nitrogen i én timemed 8 liter absolutt etanol. Etter 15 timers henstand ved værelsetemperatur suges det fra og kokes igjen med 5 liter etanol som ovenfor. Det frasugede og tørkede stoff er analytisk rent. Man får 460 g (=89,2% av det teoretiske ) 7~{2-/"2-( 3 ,4-dihydroksyfeny 1) -2-hydroksy-ety lamino/- etyl^— teofyllin-hydroklorid.
Spaltningspunkt l86-l88°C.
Utgangsstoffet fås som følger:
En oppløsning av 643 g 3,4-dibenzyloksy-oj-bromaceto-fenon og 980 g ']-{2-benzy laminoetyl)-teofyllin i 10 1 toluen kokes 4 timer under omrøring ved tilbakeløp. Man lar det avkjøle til 60°C frasuger det dannede hydrobromid, ettervasker med 0,5 1 toluen og lar det stå 15 timer i kjøleskap. Den utkrystalliserte base frasuges, suspenderes i metanol og overføres ved utrøring med 230 ml metanolisk saltsyre til hydroklorid. Etter 10 timer frasuges, vaskes med kald metanol og tørkes ved 60°C. Man får 834 g (=78,4% av det teoretiske) 7~{ 2-[ 2-(3,4-dibenzyloksyfeny1)-2-okso-ety1-benzylarnino7-etyl}-teofyllin-hydroklorid med smp. 170-174°C.
Eksempel 4
12 g 7-{3-^2-(3,5-dihydroksyfenyl)-2 -okso-ety lami no./- propylj-teofyllin-hydroklorid hydrogeneres i 200 ml dietylacetamid under tilsetning av 0,8 g palladium-kull (5$ig) ved 60 til 70°C. Etter opptak av den beregnede hydrogenmengde, filtreres, inndampes under vakuum og residuet utkokes med 90%ig etanol i én time.
Neste dag frasuges, vaskes med etanol og tørkes. Man får 10,1 g (85%) 7 - £3-/ 2 - ( 3 , 5-dihydroksy f eny 1) -2-hydroksy-ety lamino/-propy 1_}-teofyllin-hydroklorid.
Smp. 262 - 265°C.

Claims (1)

  1. Fremgangsmåte til fremstilling av basisk substituerte alkylteofyllinderivater med den generelle formel:
    hvori Alk betyr en rettlinjet eller forgrenet alkylenkjede med 2-4 C-atomer og R betyr hydrogen eller en metylgruppe ved katalytisk hydrogenering av forbindelser med den generelle formel:
    hvori Alk og R har ovennevnte betydning og idet de fenoliske hydroksygrupper og/eller sekundære basiske nitrogenatom kan inneholde beskyttelsesgrupper, karakterisert ved at hydrogeneringen foretas i et oppløsningsmiddel med den generelle formel:
    hvori R', R" og R"' er like eller forskjellige og betyr alkylrester med 1-2 C-atomer, og idet R' sammen med R"' også kan danne en alkylenbro med 3 eller 4 C-atomer og eventuelt tilstedeværende beskyttelsesgrupper avspaltes.
NO781654A 1978-05-10 1978-05-10 Fremgangsmaate til fremstilling av basisk substituerte alkylteofyllinderivater. NO147753C (no)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
NO781654A NO147753C (no) 1978-05-10 1978-05-10 Fremgangsmaate til fremstilling av basisk substituerte alkylteofyllinderivater.

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
NO781654A NO147753C (no) 1978-05-10 1978-05-10 Fremgangsmaate til fremstilling av basisk substituerte alkylteofyllinderivater.

Publications (3)

Publication Number Publication Date
NO781654L NO781654L (no) 1979-11-13
NO147753B true NO147753B (no) 1983-02-28
NO147753C NO147753C (no) 1983-06-08

Family

ID=19884208

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
NO781654A NO147753C (no) 1978-05-10 1978-05-10 Fremgangsmaate til fremstilling av basisk substituerte alkylteofyllinderivater.

Country Status (1)

Country Link
NO (1) NO147753C (no)

Also Published As

Publication number Publication date
NO781654L (no) 1979-11-13
NO147753C (no) 1983-06-08

Similar Documents

Publication Publication Date Title
NO120938B (no)
NO120686B (no)
PL163884B1 (pl) Sposób wytwarzania fluoksetyny PL PL PL
Perkin et al. CIII.—A synthesis of oxyberberine. Part I
Brown et al. Derivatives of Indole, 6-Amino-3-indoleacetic Acid1
NO124724B (no)
NO147753B (no) Fremgangsmaate til fremstilling av basisk substituerte alkylteofyllinderivater.
US3631039A (en) 2-amino ethyl-2-hydroxy - 6-vinyl tetrahydropyrans tautomers and optical enantiomers thereof
EP0118564B1 (en) 4-amino-tetrahydro-2-naphthoic acid derivatives
Horning et al. Synthesis of phenols from diazonium tetrafluoroborates; a useful modification
Winstein et al. α-Dialkylaminomethyl-4-quinolinemethanols Substituted in the 2-Position1
US3288848A (en) Alpha-amino dibasic acid hydrazides
US3092660A (en) 1-acyl-2-alkyl-hydrazine derivatives
Barger et al. CXVII.—Yohimbine (quebrachine). Part II. apo-Yohimbine and deoxy-yohimbine
US4150227A (en) Process for the production of basic substituted alkyl theophylline
NO140297B (no) Fremgangsmaate ved fremstilling av alfa1-t-butylaminomethyl-4-hydroxy-m-xylen-alfa1,alfa3-diol
NO781896L (no) 4-fenyl-8-amino-tetrahydroisokinoliner, farmasoeytiske preparater som inneholder disse, fremgangsmaate til fremstilling av disse preparater og deres anvendelse som antidepresjonsmidler
KR960007523B1 (ko) 4-아릴카르보닐-1-[(4-모르폴리닐)-저급-알킬]-1h-인돌, 그 제조 방법 및 이를 포함한 조성물
CA1044239A (en) 6-alkoxy-7-hydroxyquinoline-3-carboxylic acids and derivatives thereof
NO115569B (no)
Bowman et al. 304. The reduction of some α-phenylhydrazono-ketones with alkali borohydrides
US4123545A (en) N-Propyl-3(β-hydroxyethyl)-3-(meta-hydroxyphenyl)-pyrrolidine
Dutta et al. The Synthesis of Tetrahydropalmatrubine1
Dootson CXII.—Condensation of methyl acetonedicarboxylate constitution of orcinoltricarboxylic esters
SU1627081A3 (ru) Способ получени 5-гидроксидипрафенона и его фармакологически приемлемых солей