NO138071B - Fremgangsm}te for fremstilling av nukle{rt brensellegeme - Google Patents

Description

Foreliggende, oppfinnelse angår fremstilling av legemer som inneholder nukleært brensel.

En foreslått metode for utnyttelse av brensel som tilbakeholder fisjons-produktet i nuklære reaktorer, er å ta en mengde nukleære brenselpartikler, hvori brenselkjernene allerede er belagt med et skall som opptar fisjonsprodukter, og påfører disse et belegg av vedhengende, men deformerbar art, f.eks. en blanding av en syntetisk polymeriserbar resin og grafitt-pulver.. En mengde således belagte partikler, plasseres så i en form og presses til et koherent brenselinneholdende legeme, som uten videre kan behandles som en brensel-komponent.

Skjønt det kan synes innlysende at like store partikler som er uniformt belagt, ved sammenpressing vil frembringe en jevn fordeling av partikler inne i legemet, vil sammenpressingsoperasjonen i praksis frembringe ujevn fordeling av trykket og asymetrisk -strømning av beleggingsmaterialet, som etter hvert vil fylle alle tomrom i formen, slik at det vil oppstå en risiko for innbyrdes kontakt mellom partiklene, hvilket vil bryte vedkommende partiklers belegg. Selv om sådan innbyrdes kontakt ikke oppstår, kan det oppstå ujevn fordeling av brenselpartikler inne i det kompakte legeme.

Det vil forstås av fagfolk at en ujevn fordeling av brensel inne i legemets masse er uønsket, ikke bare på grunn av risiko for å ødelegge brenselpartikler, men også ut fra varmeoverførings- og reaktorfysikalske vurderinger.

Oppfinnelsen har således som formål å overvinne denne ulempe og gjelder en fremgangsmåte for tilvirkning av et nukleært brensellegeme, hvorved brenselpartikler som er forsynt med fisjonsproduktopptagende skall, påføres bindemiddelmasse, hvoretter en passende mengde av sådanne belagte partikler anbringes i en form og utsettes for sammenpressing for dannelse av et sammenhengende brensellegeme som deretter fjernes fra formen.

På denne bakgrunn har fremgangsmåten som særtrekk i henhold til oppfinnelsen at minst to lag av bindemiddelmasse påføres utenpå brenselpartiklenes skall, hvorunder de reologiske egenskaper for det lag som. ligger, .nærmest , vedkommende.brenselpartikkel avviker

fra de tilsvarende egenskaper for minst ett utenforliggende lag på en sådan måte at dette lag deformeres lettere enn det indre lag, hvorved materialet i det ytre lag ved sammenpressingen bringes til i det vesentlige å fylle alle foreliggende hulrom i formen, mens de enkelte partikler forblir adskilt av det mindre deformerbare indre lag av bindemiddelmassen.

Beleggingslagene er av en sådan art at de oppviser forskjellige egenskaper under sammenpressingsoperasjonen for å tjene følgende funksjoner. Det indre lag av beleggingsmaterialet er et forholds-vis fast lag og forhindrer de innenforliggende brenselkontakter fra å komme i kontakt med hverandre. Det ytterste lag av beleggingsmaterialet er fortrinnsvis av tilstrekkelig tykkelse til å fylle tom-rommene ivedkommende partikkelmengde, det vil si at det represent-erer omkring 35% eller mer av brensellegemets tilsiktede endelige volum, idet viskositeten av dette lag er sådant at beleggingsmaterialet under sammentrykkingen vil flyte inn i alle tomrom og sprekker.

En passende forskjell mellom de reologiske egenskaper for nevnte lag av beleggingsmaterial, kan frembringes på flere måter. Sammenset-ningen av det material som anvendes i de forskjellige lag kan f.eks. være forskjellige (eksempel 2), ingrediensene i hvert lag kan være de samme, men deres innbyrdes mengdeforhold kan variere (eksempel 1). De lag som dannes kan utsettes for forskjellige fysiske behandlinger under et mellomtrinn i tilvirkningen, mellom påføringen av de to lag (eksempel 3), eller forskjelligartet råmaterial kan anvendes for lagene, idet det f.eks. kan anvendes forskjellige kornstørrelse for visse materialkomponenter, således at beleggingenes reologiske egenskaper blir innbyrdes forskjellige (eksempel" 4). Oppfinnelsen vil nå bli nærmere forklart ved hjelp av følgende eksempler.

EKSEMPEL f

En mengde hovedsakelig sfæriske kjerner av UC^-korn samt et "bindemiddel av aluminium-stearat "ble belagt med tre lag av pyrolytisk karbon, silikonkarbid og pyrolytisk karbon i nevnte rekkefolge for å frembringe et skall som opptar de frembragte fisjons-produkter. Partiklene ble deretter sortert etter storrelsen for å fremskaffe samlinger av belagte partikler med hovedsakelig lik ytterdiameter. Beleggingsprosessen, som besto av påforing a<y> to lag av beleggingsmaterial,"ble utfort på fdlgende måte : En mengde kalsinert petrcleum-koks ble knust og silt for å fremskaffe en fraksjon med partikkelstorrelse under 50 mikron, og denne fraksjon ble grafittisert ved oppvarming til 2600 G. Det grafittiserte pulver ble så i kold tilstand blandet med en opplosning som inneholdt en forut bestemt mengde av fenol-formaldehydresin. Opplosningsmidlet ble dampet bort og koksen knust for å fremskaffe en fraksjon med partikkelstorrelse under 80 mikron av grafittkorn med tilblanding av resin, Resinmengden utgjorde omtrent 12 vekt% av kornene. Dette material vil i denne beskrivelse bli betegnet som beleggingsmaterial med 12% polymeriserbart resin.

En ytterligere mengde av knust- kalsinert petroleum-koks ble behandlet på samme måte, men med den forskjell at det endelige resininnhold av de belagte korn var 25 vekt%. Denne substans vil her bli betegnet som beleggingsmaterial med 25% polymeriserbart resin.

En mengde nukleære brenselpartikler med fisjonsprodukt-opptagende skall ble så plassert i en trommel med en åpen ende og en

diameter på 60 cm. Trommelen var montert med sin akse skråstilt i en vinkel på 15 med horisontalretningen og ble bragt i rotasjon med omkring 30 omdr./min. En tilfort mengde av beleggin<g>s-material med 12% resin fikk falle ned i trommelen under innflytelse av tyngdekraften, idet-kornene intermittent ble påsproytet metyl-sprit, som er et opplosningsmiddel for vedkommende resin, idet kornene faller ned i trommelen. Resinbindemidlet i kornene

ble således oppmyknet, og disse korn klebet seg derfor til de omrorte partikler i trommelen. Denne prosess ble fortsatt inntil et beleggingslag på 50 \ k m hadde blitt oppbygd.' Trommelens rotasjon ble så stoppet, likesom tilforselen av beleggingsmaterial med 1 2% resin.

Ved dette punkt i fremstillingen kan de delvis belagte partikler siles for å sikre en uniform diameter, hvoretter de tilbakefores til trommelen.

Beleggingsprosessen ble så fortsatt med den forskjell at tilforselen av det tidligere anvendte beleggingsmaterial ble erstattet med en tilfdrsel av beleggingsmaterial med 25% resin. Det annet beleggingslag ble således påfort på lignende måte som det forste. Når atter et lag med en tykkelse på omtrent 50 p. m hadde blitt påfort, ble prosessen stoppet og partiklene fjernet fra trommelen.

Den nå foreliggende partikkelmengde med dobbelt lag av belegg ble

så plassert i en sylindrisk hulromsform og bragt til en temperatur hvorved resininnholdet i beleggingene ble oppmyknet uten at de derfor ble gjenstand for en særskilt rask polymerisering. Denne temperatur var i foreliggende tilfelle 80-90°C. Et stempel ble anvendt for å pålegge et trykk på omkring 1000 psi på partiklene, således at den belagte partikkelmasse antok en form som tilsvarte hulrommets form. Ytterlaget av beleggingsmaterialet flot ut for stort sett å fylle mellomrommene mellom partiklene, mens det indre lag i det vesentlige forble udeformert for å sikre at overflatene av de fisjonsprodukt-opptagende skall på nærliggende partikler,

ble holdt i en avstand fra hverandre som tilsvarte omkring to ganger tykkelsen av det indre, mindre deformerbare belegg. Når fullt trykk var blitt pålagt og bevegelsen av stemplet og formens innhold hadde opphort, ble formens temperatur oket til 180°C, således at resinet polymeriserte overalt i legemet. Legemet ble så tatt ut av formen og oppvarmet til 800°C under flere timer i en inert atmosfære for karbonisering av resinet, og ved en påfolgende undersokelse av legemet ble det funnet at det utgjorde koherent masse av brenselpartikler som var ganske jevnt fordelt i matrise av grafitt.

E KSEMPEL 2

I dette eksempel ;ble. den angitte fremgangsmåte i eksempel 1 fulgt med. den unriagelse' at det material som ble anvendt i de to belegginger, hadde samme resininnhold, men en mengde smdre- og mykningsmiddel, f.eks. stearin-syre, ble innfort i det ytre beleggingsmaterial. Stearinsyre smelter ved 69°C således at den er flytende og bevirker smoring ved sammenpressingstemperaturen, således at den bevirker forbedret deformerbarhet av det ytre lag under sammenpressingsoperasjonen. Ellers var prosess-parametrene de samme som i eksempel 1.

EKSEMPEL

I dette eksempel hadde beleggingsmaterialene i de to lag identisk sammensetning. Ved avsluttet -p<å>f bring av det fbrste lag ble imidlertid temperaturen i partikkelmengden bket, for helt eller delvis polymerisering av resinen i det fbrste lag; hvoretter det annet lag ble påfort. Polymer!seringsproseseen kan utfores i beleggingstrommelen eller i et separat kar. Sammenpressings-operas jonen ble utfort som tidligere, hvorved bare det upolymeriserte ytre lag var i stand til noen vesentlig deformasjon. Fullstendig polymerisering av begge lag ble så .utfort under trykk som angitt ovenfor.

Som en modifikasjon av fremgangsmåten i henhold til eksempel 3>

kan den fullstendige eller delvise polymerisering av innerlaget utfores ved å bringe partiklene i kontakt med et polymeriserings-middel mellom de to beleggingstrinn.

EKSEMPEL

Det er funnet at grafittpulver med forskjellig partikkelstbrrelse-. fordeling, når det impregneres med like mengder av resin, har meget . • forskjellige reologiske egenskaper når de anvendes ved pressings-operasjoner av den type -som er angitt ovenfor.

I foreliggende eksempel oppnås den forskjellige deformerbarhet for beleggingslagene ved anvendelse av to typer grafittpulver av forskjellig opprinnelse, eller med forskjellig partikkel-storrelsesfordeling, idet begge pulvertyper impregneres med samme mengde resin og med samme mengde myknings-.og/eller smoringsmiddel.

Anvendelse av f.eks. pulver fremstilt.ved maling av Gilsonite-basert grafitt som impregneres med 12% resin i det innerste lag, danner et belegg som er mindre deformerbart ved sammenpressings-prosessen enn et ytterlag, hvori det er anvendt grafittisert

•kokspul.ver blandet i samme. -^mengdeforhold med -resin.

Som en modifikasjon av denne fremgangsmåte kan grafitt av samme type og opprinnelse anvendes i begge lag, men med den forskjell at de respektive pulvere har forskjellig partikkelstorrelse og storrelsesfordeling, hvorved det også lett kan oppnås storre deformerbarhet i det ytre lag.

Claims (13)

1. - Fremgangsmåte for tilvirkning av et nukleært brensellegeme, hvorved brenselpartikler som er forsynt med fisjonsproduktopptagende skall, påføres bindemiddelmasse, hvoretter en passende mengde av sådanne belagte partikler anbringes i en form og utsettes for sammenpressing for dannelse av et sammenhengende brensellegeme som deretter fjernes fra formen, karakterisert ved at minst to lag av bindemiddelmasse påføres utenpå brenselpartiklenes skall, hvorunder de reologiske egenskaper for det lag som ligger nærmest vedkommende brenselpartikkel avviker fra de tilsvarende egenskaper for minst ett utenforliggende lag på en sådan måte at dette lag deformeres lettere enn det indre lag, hvorved materialet i det ytre lag ved sammenpressingen bringes til i det vesentlige å fylle alle foreliggende hulrom i formen, mens de enkelte partikler forblir adskilt av det mindre deformerbare indre lag av bindemiddelmassen.

2. Fremgangsmåte som angitt i krav 1, karakterisert ved at nevnte forskjell i reologiske -egenskaper frembringes ved forskjellig mengdeforhold av samme ingredienser i de påførte lag.

3. Fremgangsmåte som angitt i krav 2, karakterisert ved at bindemiddelmassen omfatter grafittpulver impregnert med polymeriserbart resin, idet massen i det ytre lag inneholder en høyere andel av resin enn massen i det indre lag.

4. Fremgangsmåte som angitt i krav 1, karakterisert ved at forskjellen i de reologiske egenskaper frembringes ved forskjellig sammensetning av bindemiddelmassen i de påførte lag.

5. Fremgangsmåte som angitt i krav 4, karakterisert ved at bindemiddelmassen i det ytre lag omfatter et smøre-og/eller mykningsmiddel som er virksomt ved sammenpressingen.

6. Fremgangsmåte som angitt i krav 1, karakterisert ved at forskjellen i reologiske egenskaper frembringes både ved hjelp av forskjellige ingredienser og forskjellige mengdeforhold mellom ingrediensene i det indre, og det ytre lag.

7. Fremgangsmåte som angitt i krav 1, karakterisert ved at forskjellen i reologiske egenskaper frembringes ved å utsette de forskjellige lag-for forskjellige fysiske behandlinger.

8. Fremgangsmåte som angitt i krav 7 og ved anvendelse av bindemiddelmasse som omfatter et polymeriserbart resin, karakterisert ved at det indre lag i det minste delvis polymeriseres før det ytre lag påføres.

9. Fremgangsmåte som angitt i krav 8, karakterisert ved at partiklene med fisjonsprodukt-opptagenda skall påføres et indre lag av grafitt-pulver blandet med polymeriserbart resin, som i det minste delvis polymeriseres før et ytre lag av samme masse-material påføres, hvoretter de massepåførte partikler sammenpresses med det ytre lag i upolymerisert tilstand og det hele derpå opphetes under bibeholdt trykk for fullstendig polymerisering av hele den sammen-pressede masse.

10. Fremgangsmåte som angitt i krav 1, karakterisert ved at bindemiddelmassen omfatter grafittpulver og polymeriserbart resin, og de forskjellige reologiske egenskaper for massematerialene i de forskjellige lag frembringes ved valg av grafittpulversorter av forskjellig opprinnelse.

11. Fremgangsmåte som angitt i krav 10, karakterisert ved at massen i det indre lag omfatter Gilsonite-grafittpulver blandet med polymeriserbart resin, og massen i de ytre lag omfatter grafittpulver som er fremstilt av koks og blandet med polymeriserbart resin.

12. Fremgangsmåte som angitt i krav 1, karakterisert ved at bindemiddelmassen for henhv. indre og ytre lag omfatter grafittpulver av samme opprinnelse., men med forskjellig partikkelstørrelse.

13. Fremgangsmåte som angitt i krav 3, 7, 8, 9 og 11, karakterisert ved at massen i det ytre lag inneholder en større andel smøremiddel enn massen i det indre lag.