LU83263A1 - Spannungsarmer kernbrennstoff auf karbidbasis mit materialeigenem,metallischen korngrenzfilm - Google Patents

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Description

* 4 Ψ 1955/81 d ✓
S
EUROPAEISCHE ATOMGEMEIN S CEAFT (EURATOM) j P at ent anm e 1 dung
Erfinder: Hansjoachim ΜΑΊΖΚΕ
Soartnungs armer Kernbrennstoff auf Karbidbasis mit materialeigenem, metallischen Korngrenzfilm
Die üblichen keramischen Karbid-Reaktorbrennstoffe werden in Form von Tabletten mit formschlüssiger Korngefügestruktur hergestellt, wobei im Raktorbetrieb bei hohen Temperaturen durch thermoelastische ! v Spannungen grosse innere Zug-Druck-Werkstoffspannungen entstehen.
Diese führen zu katastrophal und unkontrolliert verlaufenden Brüchen, l häufig durch die ganz Tablette in Form von radialen (oder auch konzen trischen) Rissen gehend. Die so entstehenden Tablettenbruchstücke verursachen durch Reibung und Verkantung örtlich weit überhöhte Hüllrohrspannungen und Dehnungen, die zum Bruch des Hüllrohrs führen und auf diese Art die Lebensdauer des Brennstabs begrenzen. Ein Brennstoff, 2 * - 2 - der ein niedrigeres Spannungsfeld entwickelt und feinkörnig zerbricht, verursacht eine geringere Hüllrohrbelastung und verspricht somit eine erhöhte Lebenserwartung des Brennstabes.
Es ist bekannt, dass man, um die eigentlich entgegengesetzte T.verkstoff-eigenstaften, d.h. Härte und Zähigkeit, zu steigern, bisher geringere Mengen von Fremdzusätzen, meist auf oxidischer Basis, eingesetzt hat« * ' ' Einlagerungen von Fremdsubstanzen sind in einem Kernbrennstoff aus i: neutronenphysikalischen, Oxideinlagerungen aus thermodynamischen Gründen unerwünscht. Ein fortgeschrittener Kernbrennstoff mit erniedrigter ” Bruchfestigkeit und geringer reaktorbestrahlungsinduzierter Spannungs entwicklung kann jedoch auch ohne Zusätze von Fremdstoffen durch Abweichungen der Zusammensetzung von der Stöchiometrie erreicht werden.
Dies ist im Falle von erheblichem Kohlenstoffüberschuss und Bildung einer M^C^-Phase (M = Metall, d.h. Uran und Plutonium) durch Ausbildung eines Korngrenzennetzwerks möglich. Für den Fall, dass ^-Bildung an den Korngrenzen unerwünscht ist, z.B. zur Herabsetzung der Aufkohlung des Hüllrohrs, wird im folgenden eine andersartige Lösung vorgeschlagen.
Im Falle des einphasigen Karbidbrennstoffes (z.B. GC für thermische Reaktoren wird durch Bildung eines Mikrofilmes (Filmdicke weniger als 1 yum) von Uranmetall an den Korngrenzen ein stark ausgeprägtes Korngrenzenbruchverhalten erzielt. Dies ermöglicht den Abbau thermoelastischer und durch Bestrahlung im Reaktorkern entstandener Spannungen im Brennstoff ohne katastrophal verlaufende Rissbildung, da durch die so erhaltene abgerundete Grobkornstruktur von ungefähr 100 ^um Korngrösse und den bei Belastung (Spannung) auf tretenden Komgrenzenrissen für einen Grossteil dieser Kornstruktur im Vergleich zur verzahnten kornförmigen Struktur der kraftschlüssige Bindungszusammehhang (Bindungskräfte) herabgesetzt wird. Dabei entsteht bei Anliegen einer äusseren Spannung ein labiler Kornbeharrungszustand und damit Drehmomente je Korn, die vorzugsweise die Zugspannungsempfindlichkeit dieses Kernbrennstoffes wesentlich erhöhen. Dieses Materialverhalten bewirkt bei wiederholter Bildung von thermoelastischen Spannungen eine ebenso wiederkehrende Vielzahl von Krongrenzenrissen, wodurch die Bildung durchgehender 1955/81 d - 3 - > - 3 - % *
K
katastrophal verlaufender radialer und konzentrischer Risse in den Brennstofftabletten vermieden wird und ein Grossteil der an die Korngrenzen als Korngrenzendekoration gewanderten Spaltgasblasen ihr Spaltgas über das Rissvolumen abgeben. Dadurch wird die Grösse des Spannungsfeldes im Brennstoff verringert.
Somit kann die obenbeschriebene Grobkanstruktur im Gegensatz zur form-i schlüssigen globularen Gefügestruktur ihre positiven Eigenschaften zum ' Spannungsabbau auch für den Fall beibenalten, dass M^G^-Bildung an den
Korngrenzen unerwünscht ist. Dabei wird durch die vorher beschriebene » U-Filmbildung bei der Entstehung von Spannungen die Loslösung von Matrix- Körnern aus dem Strukturverbund bewirkt und dadurch die Spannung weitgehend beseitigt.
Das vorgeschleigene einphasige UC-Material mit praktisch stöchiometrischer Zusammensetzung (TL-Metallfilm weniger als 1 yum) vermeidet die Nachteile unterstöchiometrischer Karbide wie hohe Schwellrate und schlechte Verträglichkeit mit dem Hüllrohrwerkstoff sowie das schlechte Bruchverhalten der sonst üblichen Karbide. Die Bindungskräfte im Karbid nehmen mit sinkendem Kohlenstoffgehalt nicht nur im Kristallgitter ab, auch die atomare Beweglichkeit an den Korngrenzen wird grösser.
Aufgrund des so geschwächten Kornzusammenhaltes der Struktur, zusammen mit der zur Kornver 1 agerung günstigen Komform, wird ebenfalls eine Plastifizierung der Keramik erreicht, die Spannungsabbau ohne kritische v Rissbildung ermöglicht.
Karbidischer Hochleistungsbrennstoff mit Uran-Mikrofilm an den Korngrenzen erlaubt einen erhöhten Wirkungsgrad bzw. Abbrand durch den geringeren Aufbau innerer Spannungen. Der maximal zulässige Abbrand ist beim heutigen Stand der Technik durch die Standfestigkeit des Brennstoffhüllrohrs bestimmt. Durch den Einfluss der entdeckten Uran-Metallmikrofilm-Korngrenz-Netzwerkstrukturen werden darüberhinaus Sicherheitsaspekte bezogen auf den Kühlkreislauf und den Umweltschutz (Entweichen von Spaltgasen und radioaktiven Partikeln oder Aerosolen im Falle des Hüllrohrbruchs bei Ueberbeanspruchung) günstig beeinflusst.
1955/81 d - 4 -

Claims (2)

1. Keramischer Uran-Karbid-Kernbrennstoff UC (χ-^l)> gekennzeichnet x durch einen Uranmetall-Mikrofilm dünnster Schichtdicke als weiche KorngrenzSchicht zur Herabsetzung der Korngrenzbindungskräfte und zur Begünstigung von Korngrenz-Gleitbewegungen.
2. Keramischer Ursn-Karbid-Kerribrennstoff wie beschrieben in Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass der Urannietall-Mikrofilm eine Schichtdicke von weniger als 1 yum hat. £ * * 9 1 *y J. LMNOY
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