LU103255B1 - Verfahren und Anlage zur Herstellung eines Synthesegases zur Herstellung von Ammoniak - Google Patents
Verfahren und Anlage zur Herstellung eines Synthesegases zur Herstellung von AmmoniakInfo
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Abstract
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum Bereitstellen eines Synthesegases zur Herstellung von Ammoniak, wobei entschwefeltes Erdgas mit Dampf und sauerstoffangereicherter Luft oder mit Sauerstoff in einem Reformierungsschritt zu einem Synthesegas umfassend Wasserstoff, CO und CO2 umgewandelt wird, wobei CO2 aus dem Synthesegas in einem Abtrennungsschritt abgetrennt wird, wobei in einer Druckwechseladsorption (7) ein Wasserstoffstrom und ein wasserstoffreicher Abgasstrom gebildet werden, wobei die Druckwechseladsorption in einem Adsorptionszyklus, zur Bereitstellung des Wasserstoffstroms, und einem Regenerationszyklus, zur Bereitstellung des wasserstoffreichen Abgasstroms, betrieben wird, wobei Stickstoff dem Synthesegas in einem Anreicherungsschritt hinzugefügt wird. Bei einem Verfahren zur Herstellung eines Synthesegases zur Herstellung von Ammoniak, bei dem der CO2 Ausstoß verringert werden kann, ist vorgesehen, dass der Regenerationszyklus der Druckwechseladsorption (7) derart in der zeitlichen Dauer angepasst wird, dass der Wasserstoffanteil des Abgasstroms angepasst, vorzugsweise erhöht, wird und der Abgasstrom zumindest teilweise als Brenngas für einen Prozessschritt des Verfahrens bereitgestellt wird.
Description
221671P00LU
Verfahren und Anlage zur Herstellung eines Synthesegases zur Herstellung 1041053255 von Ammoniak
Die Erfindung betrifft Verfahren zum Bereitstellen eines Synthesegases zur Herstellung von
Ammoniak, wobei entschwefeltes Erdgas mit Dampf und sauerstoffangereicherter Luft oder mit Sauerstoff in einem Reformierungsschritt zu einem Synthesegas umfassend Wasserstoff,
CO und CO, umgewandelt wird, wobei CO, aus dem Synthesegas in einem
Abtrennungsschritt abgetrennt wird, wobei in einer Druckwechseladsorption ein
Wasserstoffstrom und ein wasserstoffreicher Abgasstrom gebildet werden, wobei die
Druckwechseladsorption in einem Adsorptionszyklus, zur Bereitstellung des
Wasserstoffstroms, und einem Regenerationszyklus, zur Bereitstellung des wasserstoffreichen Abgasstroms, betrieben wird, wobei Stickstoff dem Synthesegas in einem
Anreicherungsschritt hinzugefügt wird.
Daneben betrifft die Erfindung eine Anlage zur Herstellung eines Synthesegases zur
Herstellung von Ammoniak, mindestens umfassend: einen Reformer; einen Kohlenmonoxid (CO) — Konverter; eine Kohlendioxid (CO,)- Wäschereinheit mit Regeneration; eine
Druckwechseladsorption zum Bereitstellen von Wasserstoff und einem wasserstoffreichen
Abgasstrom, wobei die Druckwechseladsorption in einem Adsorptionszyklus, zur
Bereitstellung des Wasserstoffstroms, und einem Regenerationszyklus, zur Bereitstellung des wasserstoffreichen Abgasstroms, betreibbar ist.
Ammoniak ist einer der wichtigsten Grundstoffe. Die Weltjahresproduktion beträgt derzeit etwa 170 Millionen Tonnen. Der größte Teil des Ammoniaks wird zur Herstellung von Düngemitteln genutzt. Mittlerweile wird Ammoniak aber auch verwendet, um Wasserstoff zu transportieren, da Ammoniak eine höhere volumetrische Energiedichte aufweist, als flüssiger Wasserstoff.
Dadurch kann über Ammoniak bei gleichem Volumen mehr Energie transportiert werden, als in Form von flüssigem Wasserstoff. Es ist daher abzusehen, dass Ammoniak weiter an
Bedeutung gewinnen wird.
Die Herstellung von Ammoniak erfolgt dabei im Wesentlichen aus den Elementen Wasserstoff und Stickstoff in Anwesenheit eines Eisenkatalysators. Die Temperaturen bewegen sich häufig im Bereich zwischen 400 °C und 500 °C und bei einem Druck über 100 bar. Der wesentliche
Faktor für die Prozesskosten liegen dabei in der Bereitstellung von Wasserstoff aus der — Synthesegas Herstellung (Ullmann’s, Seite 139). 1
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Eine Erzeugung von Ammoniak erfolgt dementsprechend bevorzugt im Grundsatz wie LU103255 beispielsweise bei Holleman, Wiberg, Lehrbuch der Anorganischen Chemie, 102 Auflage, 2007, Seiten 662-665 (ISBN 978-3-11-017770-1) beschrieben, basierend auf dem „Haber-
Bosch-Verfahren“ aus den Elementen gemäß Gleichung [1]: 3 Hz + N; = 2 NH; + 92.28 kJ [1]
Das Edukt Stickstoff (Na) kann beispielsweise durch Tieftemperaturluftzerlegung gewonnen werden. Der Wasserstoff wird bevorzugt über den „Steam-Reforming-Prozess“ (z.B. wie in
Andreas Jess, Peter Wasserscheid, Chemical Technology, An Integrated Textbook, Wiley-
VCH, 2013, Seite 536 bis 539, ISBN 978-3-527-30446-2 beschrieben) gemäß Gleichung [2] erhalten:
CnHom + N'H,0 = (n+m) H, + n CO [2]
In der anschließenden ,Kohlenmonoxid-Konvertierung“ erfolgt eine weitere Umsetzung gemäß
Gleichung (3):
CO + H;O = CO; + H, [3]
Durch den exothermen Charakter der Ammoniak-Bildungsreaktion entstehen im
Prozessverlauf verhältnismäßig große Warmemengen. Für einen guten spezifischen
Energieverbrauch des Gesamtprozesses müssen sie möglichst effizient genutzt werden.
Generell ist die Abwärmenutzung mit thermodynamisch unvermeidbaren Verlusten verbunden. Es hat deshalb nicht an Versuchen gefehlt, Alternativen zum Haber-Bosch-
Verfahren zu entwickeln, die ohne die hohen Temperaturen und Drücke arbeiten. Im Haber-
Bosch-Verfahren wird die fundamentale Schwierigkeit der Aktivierung des sehr reaktionsträgen Stickstoff-Moleküls durch den Einsatz spezifisch sehr aktiver Katalysatoren in
Kombination mit verhältnismäßig hohen Temperaturen überwunden.
Dabei wird insbesondere bei der Bereitstellung von Wasserstoff, gemäß Gleichung [3] vergleichsweise viel Kohlenstoffdioxid freigesetzt. Um den Carbon Footprint einer
Ammoniakanlage zu verringern, gibt es verschiedene Ansätze, wie beispielsweise die vorgenannte Abwärmenutzung, um Heizquellen, insbesondere Brennstoffe, bei denen
Verbrennung CO, frei wird, zu vermeiden. 2
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Da diese aber thermodynamisch zu Verlusten führen, liegt der vorliegenden Erfindung die LU103255
Aufgabe zugrunde, ein alternatives Verfahren sowie eine Anlage zur Herstellung eines
Synthesegases zur Herstellung von Ammoniak anzugeben, bei denen der CO, Ausstoß verringert werden kann.
Diese Aufgabe ist zunächst durch den Patentanspruch 1 dadurch gelöst, dass bei dem Betrieb der Druckwechseladsorption eine Rückgewinnungsrate eingestellt wird, wobei die
Rückgewinnungsrate aus dem Verhältnis zwischen der Menge an Wasserstoff des
Wasserstoffstroms aus der Druckwechseladsorption und der Menge an Wasserstoff im
Synthesegas, das in die Druckwechseladsorption eingeleitet wird, gebildet wird, wobei die
Rückgewinnungsrate durch die zeitliche Dauer des Regenerationszyklus beeinflusst wird und wobei die Rückgewinnungsrate derart eingestellt wird, dass der Energiegehalt des wasserstoffreichen Abgasstroms ausreicht, damit der wasserstoffreiche Abgasstrom als
Brenngas in einem Brenner, durch den Wärme in mindestens einen Prozessschritt des
Verfahrens eingebracht werden kann, eingesetzt werden kann. Dabei kann das Brenngas in verschiedenen Brennern und/oder Öfen verwendet werden, die zur Aufheizung verschiedener
Ströme beziehungsweise Stoffe innerhalb des Prozesses auftreten oder genutzt werden.
Durch Verbrennen des wasserstoffreichen Abgasstroms aus der Druckwechseladsorption, wird der CO, Ausstoß deutlich reduziert, da beim Verbrennen von Wasserstoff kein CO, entsteht. Dabei ist auch denkbar, dass der Abgasstrom beispielsweise aufgeteilt wird, damit der wasserstoffreiche Abgasstrom an verschiedenen Abschnitten des Prozesses als Brenngas genutzt werden kann.
Dabei kann vorgesehen sein, dass der Wasserstoffanteil im Abgasstrom der
Druckwechseladsorption vorsätzlich erhöht wird, relativ oder auch absolut, durch
Verlängerung des Regenerationszyklus. Es ist nicht unbedingt notwendig, die
Druckwechseladsorption in ihren Dimensionen zu verändern. Denkbar ist aber auch, dass die
Dimension der Druckwechseladsorption vorsätzlich geringer ausfällt, als sie bei einer effizienten Wasserstoffausbeute gewählt werden würde.
Die Druckwechseladsorption kann weitere Verfahrensschritte, wie beispielsweise eine LT-
Shift-Konvertierung, eine die Methanisierung und sogar einen Sekundärreformer ersetzen.
Dabei werden Molekularsiebe als Adsorbentien in einer Reihe von Behältern verwendet, die in einem gestaffelten zyklischen Modus betrieben werden und zwischen einer
Adsorptionsphase und verschiedenen Regenerationsstufen wechseln. Die Regeneration des beladenen Adsorptionsmittels wird durch schrittweise Druckentlastung und durch und die
Nutzung des dabei entstehenden Gases zur Spülung anderer Adsorber auf einem anderen 3
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Druckniveau im Regenerationszyklus durchgeführt. Die Wasserstoffrückgewinnung beträgt im LU103255
Normalfall etwa 90 %, abhängig von der Anzahl der Adsorber in einer Linie. Es kann eine sehr hohe Reinheit erzielt werden, mit etwa 50 ppm Argon und weniger als 10 ppm an anderen
Verunreinigungen.
Die Rückgewinnungsrate (recovery rate) ist definiert durch die Menge an Wasserstoff im
Produktstrom der Druckwechseladsorption, das heißt dem Wasserstoffstrom, im Verhältnis zur
Menge an Wasserstoff im Eintrittsstrom in die Druckwechseladsorption, das heißt, dem
Synthesegas, das in die Druckwechseladsorption eingeleitet wird.
Je niedriger die Rückgewinnungsrate ist, desto weniger Produkt (Wasserstoff) ist im
Produktstrom. Dadurch erhöht sich die Menge an Wasserstoff im wasserstoffreichen
Abgasstrom, wodurch dieser eine größere Wärmeleistung bereitstellen kann.
Der wasserstoffreiche Abgasstrom, bei hoher Rückgewinnungsrate, liefert zu wenig
Wärmeleistung um ein konventionelles Frontend befeuern zu können. Konventionell wird dies durch Beimischung von Erdgas ausgeglichen. Das Verbrennen von Erdgas in der
Brenngasmischung mit dem wasserstoffreichen Abgasstrom sorgt für weitere CO,-
Emissionen. Um diese zu reduzieren, wird das Erdgas durch Wasserstoff ersetzt, indem die
Ruckgewinnungsrate im Vergleich zum konventionellen Prozess reduziert wird.
Die Rückgewinnungsrate der PSA wird reduziert, indem der Regenerationszyklus verlängert wird, das heißt die Zeit des Rückspülens verlängert wird. Dadurch erhöht sich nicht nur die
Wasserstoffmenge im wasserstoffreichen Abgasstrom, sondern auch die Reinheit an
Wasserstoff. Mit dem Verbrennen des wasserstoffreichen Abgasstroms im befeuerten Brenner beziehungsweise Ofen, werden Edukte vorgewärmt und fehlende Leistung für die
Dampferzeugung ersetzt. Der Begriff Ofen wird im Rahmen der Anmeldung synonym zu
Brenner verwendet. Der so erzeugte Dampf wird in der Anlage vielfältig verwendet. Ein
Großteil wird zum Antrieb der Kompressoren verwendet. Werden diese Kompressoren mit
Strom angetrieben, kann der Dampfbedarf der Anlage reduziert werden und damit auch die
Rückgewinnungsrate höher bleiben. Die Frage an dieser Stelle ist die CO,-Bewertung des
Stroms: Wird dieser als CO,-neutral betrachtet (z.B. Strom aus Windkraft) oder muss hier ebenfalls ein CO,-Aquivalent berücksichtigt werden (fossil erzeugter Strom).
Werden alle Antriebe der Kompressoren (und Pumpen) dampfbetrieben, ergibt sich die niedrigste, sinnvolle Rückgewinnungsrate. Diese liegt in einem Bereich von etwa 70 % bis 80 %, bevorzugt um die 75 %. 4
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Die Druckwechseladsorption arbeitet effektiv, wenn die Druckdifferent zwischen Feed, also dem Synthesegas und dem wasserstoffreichen Abgasstrom groß ist. In Produktstromrichtung hinter der Druckwechseladsorption ist im konventionellen ein Synthesegasverdichter angeordnet. Auch für diesen ist ein hoher Druck energiesparend. Daher sollte die
Druckwechseladsorption mit dem höchsten Druck, den der Prozess hergibt, betrieben werden.
Der hohe Druck der Druckwechseladsorption ergibt sich aus dem Prozess. Der niedrige Druck muss etwas höher liegen als bei einer „Standard-Druckwechseladsorption“, das heißt einer
Druckwechseladsorption mit optimaler Rückgewinnungsrate, ohne Berücksichtigung der CO,-
Emissionen im Prozess ergibt, der entsprechend durch einen höheren Druck ausgeglichen wird.
Bei einer ersten Ausgestaltung des erfindungsgemäßen Verfahrens ist vorgesehen, dass eine
Rückgewinnungsrate im Bereich zwischen 70% und 85% eingestellt wird, vorzugsweise zwischen 76% und 82%, besonders bevorzugt zwischen 79,0% und 80,5% eingestellt wird.
Bei einer Rückgewinnungsrate in diesem Bereich reicht der Energiegehalt des wasserstoffreichen Abgasstroms aus, um das Front-End einer Ammoniakanlage zu befeuern, ohne dass Beimischen von Erdgas zusätzlich notwendig wäre.
Bei einer weiteren bevorzugten Ausgestaltung des erfindungsgemäßen Verfahrens ist vorgesehen, dass die Menge des Gases im Synthesegasstrom, der im Reformierungsschritt erhalten wird, in Abhängigkeit der Rückgewinnungsrate verändert wird, insbesondere, dass die Menge des Gases im Synthesegasstrom, der im Reformierungsschritt erhalten wird, vergrößert wird, wenn die Rückgewinnungsrate reduziert wird. Eine derartige Änderung wird bevorzugt dadurch erreicht, indem die Kapazität beziehungsweise die Dimensionen des Front-
Ends verändert werden. Wird das Front-End vergrößert, kann dieselbe Menge an Produkt erhalten werden, die eine Anlage mit einer für den Prozess optimalen Rückgewinnungsrate ohne Blick auf CO;-Emissionen erreichen kann. Ansonsten ist die Produktmenge an
Wasserstoff reduziert. Um diesen Verlust auszugleichen, muss das Frontend (der Teil der
Anlage, der den Wasserstoff liefert) vergrößert werden. Dies führt zu zusätzlichen
Apparatekosten. Durch diese Investition kann jedoch der CO;-AusstoB der gesamten Anlage reduziert werden.
Bei einer weiteren vorteilhaften Ausgestaltung des erfindungsgemäßen Verfahrens ist vorgesehen, dass eine Kamintemperatur und/oder eine Temperatur der aufgeheizten Medien gemessen wird und dass eine Anpassung der Rückgewinnungsrate erfolgt, wenn die
Temperatur eine vorgegebene Temperatur überschreitet oder unterschreitet. Aus den 5
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Messgrößen wird dann auf fehlendes oder überdimensioniertes H, im wasserstoffreichen LU103255
Abgasstrom geschlussfolgert. Dies kann dann zu einer Anpassung des Regenerationszyklus führen. Im Optimalfall wird der Regenerationszyklus zu Beginn der Betriebszeit eingestellt und bleibt während eines (einigermaßen) stationären Betriebs konstant.
Bei einer weiteren Ausgestaltung der Erfindung ist vorgesehen, dass in dem
Reformierungsschritt ein Reformer umfassend einen Dampfreformer mit oder ohne
Sekundärreformer und/oder ein autothermer Reformer verwendet werden und dass der wasserstoffreiche Abgasstrom zumindest teilweise als Brenngas für die Bereitstellung der
Wärme für den Reformierungsschritt verwendet wird. Der Reformer bzw. die Edukte des
Reformers kann/können mittels Verbrennung des wasserstoffreichen Abgasstroms geheizt/erhitzt werden. Auf diese Weise kann die CO,-Abgabe, die bei der Reformierung, durch externe Warmezufuhr mittels Erdgasfeuerung, üblicherweise hervorgerufen wird, deutlich reduziert werden.
Bei einer weiteren Ausgestaltung des erfindungsgemäßen Verfahrens ist vorgesehen, dass
Wasserstoff aus einer externen Quelle dem wasserstoffreichen Abgasstrom der
Druckwechseladsorption zugemischt wird. Unter einer externen Quelle kann bereitgestellter
Wasserstoff gemeint sein, der sich nicht unmittelbar durch den vorgenannten Prozess bereits im Prozess befindet, beispielsweise mittels Elektrolyse hergestellter Wasserstoff. Der zusätzliche Wasserstoff kann aber auch aus einem wasserstoffreichen Strom, der sich bereits durch die Reformierung im Prozess befindet, genutzt werden. Auf diese Weise kann die
Dimensionierung der Druckwechseladsorption an die vorliegenden Gegebenheiten angepasst werden, sodass das Brenngas vollständig aus Abgasen der Druckwechseladsorption und beigemischten wasserstoffreichen Strömen besteht.
Alternativ kann bei einer weiteren Ausgestaltung des erfindungsgemäßen Verfahrens vorgesehen sein, dass der Mischstrom in einem Verhältnis von 1 zu 0,2 des Abgasstroms der
Druckwechseladsorption und dem Wasserstoff aus der externen Quelle eingestellt wird. Sollte die Brennleistung des Abgasstroms der Druckwechseladsorption nicht ausreichen, um eine
Befeuerung in einem weiteren Abschnitt des Prozesses zu realisieren, wird gerade so viel externer Wasserstoff hinzugemischt, dass eine vollständige Verbrennung des Wasserstoffs in dem wasserstoffreichen Abgasstrom ermöglicht wird.
Die vorgenannte Aufgabe wird außerdem gelöst von einer Anlage zur Herstellung eines
Synthesegases zur Herstellung von Ammoniak, mindestens umfassend: einen Reformer; einen Kohlenmonoxid (CO) — Konverter; eine Kohlendioxid (CO,)- Wäschereinheit mit 6
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Regeneration; eine Druckwechseladsorption zum Bereitstellen von Wasserstoff und einem LU103255 wasserstoffreichen Abgasstrom, wobei die Druckwechseladsorption in einem
Adsorptionszyklus, zur Bereitstellung des Wasserstoffstroms, und einem
Regenerationszyklus, zur Bereitstellung des wasserstoffreichen Abgasstroms, betreibbar ist.
Es ist mindestens eine Leitung vorgesehen, durch die der wasserstoffreiche Abgasstrom der
Druckwechseladsorption als Brenngas für einen Brenner beziehungsweise Ofen in einen
Abschnitt der Anlage leitbar ist. Ferner ist vorgesehen, dass bei dem Betrieb der
Druckwechseladsorption eine —Rückgewinnungsrate einstellbar ist, wobei die
Rückgewinnungsrate aus dem Verhältnis zwischen der Menge an Wasserstoff des
Wasserstoffstroms aus der Druckwechseladsorption und der Menge an Wasserstoff im
Synthesegas, das in die Druckwechseladsorption eingeleitet wird, gebildet ist, wobei die
Rückgewinnungsrate durch die zeitliche Dauer des Regenerationszyklus beeinflussbar ist und wobei die Rückgewinnungsrate derart einstellbar ist, dass der Energiegehalt des wasserstoffreichen Abgasstroms einstellbar ist, vorzugsweise erhöht werden kann.
Eine Darstellung zur Funktionsweise eines Reformers findet sich in Ullmann’s, Kapitel 6.1.1
Seiten 174 bis 179. Des Weiteren umfasst die erfindungsgemäße Anlage einen
Kohlenmonoxid (CO) — Konverter. Eine Beschreibung zur Funktionsweise und Aufbau von möglichen Kohlenmonoxid (CO) — Konvertern („Carbon Monoxide Shift Conversion) findet sich unter Ullmann’s, Kapitel 6.1.2, Seiten 179 bis 182. An den Kohlenmonoxid (CO) — Konverter schließt sich eine Kohlendioxid (COz)- Wäschereinheit mit Regeneration an. Der Ausdruck ,- einheit“ umfasst im Sinne der Erfindung dem Fachmann für den genannten Zweck bekannte
Vorrichtungen und Apparate, in diesem Fall typischerweise/beispielsweise einen Absorber, einen Desorber, eine oder mehrere Zirkulationspumpen sowie Wärmeübertrager zum
Aufwärmen/Abkühlen des Lösungsmittels. Eine Kohlendioxid (CO,)- Wäschereinheit mit
Regeneration kann beispielsweise als bekannte Vorrichtung/Anordnung ausgeführt sein, bei der Kohlendioxid in einem Absorber unter Druck in einem geeigneten Lösungsmittel — beispielsweise Kaliumkarbonat oder Amine - gelöst wird und anschließend getrennt vom übrigen Synthesegas (das in der Kohlendioxid (CO,)- Wäschereinheit mit Regeneration an
Kohlendioxid abgereicherte bzw. von Kohlendioxid befreite Synthesegas) entspannt („flash“) wird. Das Lösungsmittel kann anschließend wieder erwärmt und in einer Stripping Säule (Desorber) regeneriert werden. Eine detaillierte Beschreibung findet sich beispielsweise unter
Ullmann’s, Kapitel 6.1.3, Seiten 182 bis 184.
Bei einer ersten Ausgestaltung der erfindungsgemäßen Anlage ist vorgesehen, dass eine
Rückgewinnungsrate im Bereich zwischen 75% und 85% eingestellt wird, vorzugsweise zwischen 78% und 82%, besonders bevorzugt zwischen 79,5% und 80,5% eingestellt ist. Bei 7
221671P00LU einer Rückgewinnungsrate in diesem Bereich reicht der Energiegehalt des wasserstoffreichen LU103255
Abgasstroms aus, um das Front-End einer Ammoniakanlage zu befeuern, ohne, dass
Beimischen von Erdgas zusätzlich notwendig wäre.
Bei einer weiteren Ausgestaltung der erfindungsgemäßen Anlage ist vorgesehen, dass der
Reformer einen Dampfreformer mit oder ohne Sekundärreformer und/oder einen autothermer
Reformer umfasst. Insbesondere bei einer hohen Ammoniaktagesproduktion kann der
Reformer auch nur aus einem oder mehreren autothermen Reformern bestehen.
Bei einer weiteren vorteilhaften Ausgestaltung der erfindungsgemäßen Anlage ist vorgesehen, dass der Reformer größer dimensioniert ist, als bei einer Rückgewinnungsrate im Bereich von 85% bis 95% notwendig ist, um eine vorgegebene Produktionsmenge von Ammoniak herzustellen, vorzugsweise etwa 10% größer dimensioniert. Wird das Front-End, also der
Reformer, vergrößert, kann dieselbe Menge an Produkt erhalten werden, die eine Anlage mit einer für den Prozess optimalen Rückgewinnungsrate ohne Blick auf CO,-Emissionen erreichen kann. Ansonsten ist die Produktmenge an Wasserstoff reduziert. Um diesen Verlust auszugleichen, muss das Front-End (der Teil der Anlage, der den Wasserstoff liefert) vergrößert werden. Dies führt zu zusätzlichen Apparatekosten. Durch diese Investition kann jedoch der CO;-AusstofB der gesamten Anlage reduziert werden.
Bei einer weiteren bevorzugten Ausgestaltung der Erfindung ist vorgesehen, dass eine
Temperaturmessvorrichtung zur Messung einer Kamintemperatur und/oder einer Temperatur der aufgeheizten Medien vorgesehen ist. Aus den Messgrößen kann dann auf fehlendes oder überdimensioniertes H, im wasserstoffreichen Abgasstrom geschlussfolgert werden. Dies kann dann zu einer Anpassung des Regenerationszyklus führen. Im Optimalfall wird der
Regenerationszykslus zu Beginn der Betriebszeit eingestellt und bleibt während eines (einigermaßen) stationärem Betrieb konstant.
Bei einer weiteren vorteilhaften Ausgestaltung der erfindungsgemäßen Anlage ist vorgesehen, dass eine externe Wasserstoffquelle umfasst ist und dass eine Leitung vorgesehen ist, kann es sich bei externem Wasserstoff der externen Wasserstoffquelle um bereitgestellten
Wasserstoff handeln, der sich nicht unmittelbar durch den vorgenannten Prozess bereits im
Prozess befindet, beispielsweise mittels Elektrolyse hergestellter Wasserstoff. Der zusätzliche
Wasserstoff kann aber auch aus einem wasserstoffreichen Strom bestehen, der sich bereits durch die Reformierung im Prozess befindet. Auf diese Weise kann die Dimensionierung der
Druckwechseladsorption an die vorliegenden Gegebenheiten angepasst werden, sodass der 8
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Abgasstrom vollständig als Brenngas genutzt werden kann, ohne dass die LU103255
Druckwechseladsorption in ihren Dimensionen angepasst werden muss.
Ferner kann bei einer weiteren Ausgestaltung der erfindungsgemäßen Anlage eine
Mischvorrichtung vorgesehen sein, durch die ein molares Verhältnis von1 zu 0,2 des
Abgasstroms der Druckwechseladsorption und dem Wasserstoff aus der externen Quelle einstellbar ist.
Darüber hinaus ist bei einer weiteren Ausgestaltung vorgesehen, dass durch die Anlage ein erfindungsgemäBes Verfahren durchführbar ist. Die obigen Ausführungen betreffend das erfindungsgemäße Verfahren gelten entsprechend auch für die erfindungsgemäße Anlage.
Im Einzelnen gibt es eine Vielzahl von Möglichkeiten, das erfindungsgemäße Verfahren und die erfindungsgemäße Anlage auszugestalten und weiterzubilden. Dazu wird verwiesen sowohl auf die den Patentansprüchen 1 und 10 nachgeordneten Patentansprüche, als auch auf die nachfolgende Beschreibung bevorzugter Ausführungsbeispiele in Verbindung mit der Zeichnung. In der Zeichnung zeigen
Fig. 1 eine schematische Darstellung eines Verfahrens beziehungsweise einer
Anlage zur Herstellung von Synthesegas zur Ammoniaksynthese,
Fig. 2 eine weitere schematische Darstellung eines Verfahrens beziehungsweise einer Anlage zur Herstellung von Synthesegas mit einer zusätzlichen externen
Wasserstoffquelle und
Fig. 3 einen Vergleich der CO,-Emissionen zwischen einer konventionellen
Ammoniakanlage und einer erfindungsgemäßen Anlage.
Figur 1 zeigt ein schematisches FlieBbild einer Anlage 1 zur Herstellung von wasserstoffhaltigem Synthesegas. Zur Bereitstellung von Wasserstoff dient ein Reformer 2, bevorzugt ein Primär- und ein Sekundärreformer und/oder ein autothermer Reformer. Der für den Reformer 2 notwendige Wärmeeintrag erfolgt über Reformer Brenner. Des Weiteren umfasst die Anlage einen Kohlenmonoxid (CO) — Konverter 3. In diesem wird das gebildete und in der eigentlichen Ammoniaksynthese nicht benötigte Kohlenmonoxid (CO) unter weiterer
Wasserstoffbildung in Kohlendioxid umgesetzt. 9
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Daran schließt sich eine Kohlendioxid (CO,)- Wäschereinheit 4 mit Regeneration an. Die LU103255
Kohlendioxid (COz)- Waschereinheit 4 kann beispielsweise als bekannte Vorrichtung beziehungsweise Anordnung ausgeführt sein, bei der Kohlendioxid in einem Absorber unter
Druck in einem geeigneten Lösungsmittel — beispielsweise Kaliumkarbonat oder Amine - gelöst und anschließend wieder getrennt vom Synthesegas entspannt („flash“) wird. Das
Lösungsmittel kann anschließend wieder erwärmt und in einer Stripping Säule (Desorber) regeneriert werden. Das Synthesegas wird im Anschluss in einer Ammoniaksyntheseeinheit 6 zu Ammoniak umgesetzt.
Weiter ist eine Druckwechseladsorption 7 vorgesehen, durch die ein Wasserstoffstrom und ein wasserstoffreicher Abgasstrom bereitgestellt wird. Dabei ist vorteilhafterweise Leitung 8 vorgesehen, durch die der wasserstoffreiche Abgasstrom der Druckwechseladsorption 7 als
Brenngas in einen Abschnitt der Anlage 1 leitbar ist. Es ist vorgesehen, dass der wasserstoffreiche Abgasstrom als Brenngas für Reformer 2 verwendet wird. Der Reformer 2 kann mittels Verbrennung des wasserstoffreichen Abgasstroms geheizt werden. Auf diese
Weise kann die CO,-Abgabe, die bei der Reformierung üblicherweise hervorgerufen wird, deutlich reduziert werden. Ferner ist es nicht notwendig, Erdgas als zusätzliches Heizmedium
Zu nutzen.
Figur 2 zeigt eine Anlage gemäß Figur 1, wobei zusätzlich bei diesem Ausführungsbeispiel eine externe Wasserstoffquelle 9 vorgesehen ist. Der Wasserstoff aus der externen
Wasserstoffquelle 9 wird dem wasserstoffreichen Abgasstrom der Druckwechseladsorption 7 zugemischt. Bei der externen Wasserstoffquelle 9 handelt es sich in diesem
Ausführungsbeispiel um mittels Elektrolyse hergestellten Wasserstoff. Auf diese Weise kann die Dimensionierung der Druckwechseladsorption 7 an die vorliegenden Gegebenheiten angepasst werden, sodass der Abgasstrom vollständig als Brenngas genutzt werden kann, ohne, dass die Druckwechseladsorption größer dimensioniert werden muss.
Dazu ist eine weitere Leitung 10 vorgesehen durch die Uber eine Mischvorrichtung 11, ein
Mischstrom eingestellt werden kann, bei dem ein Verhältnis von 1 zu 0.2 des Abgasstroms der
Druckwechseladsorption 7 und dem Wasserstoff aus der externen Quelle vorliegt. Sollte die
Brennleistung des Abgasstroms der Druckwechseladsorption 7 nicht ausreichen, um eine
Befeuerung in einem weiteren Abschnitt des Prozesses zu realisieren, wird gerade so viel externer Wasserstoff hinzugemischt, dass eine vollstandige Verbrennung des Wasserstoffs in dem wasserstoffreichen Abgasstrom ermöglicht wird. 10
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Figur 3 zeigt im oberen Bereich eine Anlage zur Herstellung vom Ammoniak. Dabei ist ein LU103255
Front-End 12 zur Herstellung von Synthesegas vorgesehen. Ferner wird das Synthesegas in eine Druckwechseladsorption 7 und anschließend in eine Ammoniaksyntheseeinheit 6. Um die schematische Darstellung ist ein Bilanzraum 13 angeordnet. Für das Betreiben der Anlage wird Wärme benötigt, um beispielsweise Dampf als Heizmedium herzustellen und um genügend Reaktionswärme aufzubringen. Diese Wärme wird unter anderem durch die
Nutzung von Brennstoffen erhalten, deren Verbrennung aber häufig auch zu CO,-Emissionen führt.
Im oberen Teil der Figur 3 ist eine konventionelle Anlage zur Herstellung von Ammoniak dargestellt. Erdgas 14 wird dem Front-End 12 zugeführt und konvertiert, um ein Synthesegas zu erhalten. Das Synthesegas wird in die Druckwechseladsorption 7 geleitet, wobei ein
Wasserstoffstrom 15 erhalten wird, der für die Synthese von Ammoniak in der
Ammoniaksyntheseeinheit 6 verwendet wird. Daneben wird ein wasserstoffreicher
Abgasstrom 16 erhalten, der für die Nutzung als Brenngas im Front-End 12 in Frage kommt.
Da der Energiegehalt des wasserstoffreichen Abgasstroms 16 nicht ausreicht, um das Front-
End zu betreiben beziehungsweise mit ausreichend Wärme zu versorgen, wird zusätzlich
Erdgas verfeuert. Bei der Verbrennung von Erdgas entsteht CO,, das über den Bilanzraum an die Umgebung abgegeben wird. In Figur 3 ist lediglich der Teil des CO, eingezeichnet, der tatsächlich über die Bilanzgrenze an die Umgebung abgegeben wird. Insgesamt entsteht mehr
CO,, als emittiert wird. Das CO», das in der CO,-Wäsche abgetrennt beziehungsweise ausgewaschen wird, kann verpresst werden. Es ist dann nicht Teil der Emission.
Im unteren Teil von Figur 3 ist eine Anlage mit einem erfindungsgemäfBen Konzept zur
Bereitstellung von Synthesegas dargestellt. Die Druckwechseladsorption 7 wird mit zielgerichtet mit einer geringeren Rückgewinnungsrate betrieben, als in der konventionellen
Anlage zur Herstellung von Ammoniak. Auf diese Weise erhöht sich der Energiegehalt des wasserstoffreichen Abgasstroms 16, da mehr VVasserstoff im wasserstoffreichen Abgasstrom 16 enthalten ist. Der Energiegehalt reicht in diesem Ausführungsbeispiel aus, um das Front-
End 12 zu betreiben, beziehungsweise um das Front-End 12 mit Wärme zu versorgen. Es ist nicht notwendig, dass zusätzlich Erdgas verbrannt wird. Auf diese Weise, da in erster Linie
Wasserstoff verbrannt wird, sinken die CO,-Emissionen stark.
Um die geringere Rückgewinnungsrate der Druckwechseladsorption 7 auszugleichen, ist das
Front-End in diesem Ausführungsbeispiel etwa 10% größer dimensioniert. Auf diese Weise kann die gleiche Menge an Produkt, also Ammoniak, erhalten werden, wie bei der konventionellen Anlage, wobei gleichzeitig die CO,-Emissionen deutlich reduziert werden. 11
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Bezugszeichenliste 1. Anlage 2 Reformer 3. Kohlenmonoxid (CO) — Konverter 4. Kohlendioxid (CO,)- Wäschereinheit 6. Ammoniaksyntheseeinheit 7. Druckwechseladsorption 8. Leitung 9. Externe Wasserstoffquelle 10. Weitere Leitung 11. Mischvorrichtung 12. Front-End 13. Bilanzraum 14. Erdgas 15. Wasserstoffstrom 16. Wasserstoffreicher Abgasstrom 12
Claims (16)
1. Verfahren zum Bereitstellen eines Synthesegases zur Herstellung von Ammoniak, wobei entschwefeltes Erdgas mit Dampf und sauerstoffangereicherter Luft oder mit Sauerstoff in einem Reformierungsschritt zu einem Synthesegas umfassend Wasserstoff, CO und CO2 umgewandelt wird, wobei CO2 aus dem Synthesegas in einem Abtrennungsschritt abgetrennt wird, wobei in einer Druckwechseladsorption (7) ein Wasserstoffstrom und ein wasserstoffreicher Abgasstrom gebildet werden, wobei die Druckwechseladsorption in einem Adsorptionszyklus, zur Bereitstellung des Wasserstoffstroms, und einem Regenerationszyklus, zur Bereitstellung des wasserstoffreichen Abgasstroms, betrieben wird, wobei Stickstoff dem Synthesegas in einem Anreicherungsschritt hinzugefügt wird, dadurch gekennzeichnet, dass bei dem Betrieb der Druckwechseladsorption (7) eine Rückgewinnungsrate eingestellt wird, wobei die Rückgewinnungsrate aus dem Verhältnis zwischen der Menge an Wasserstoff des Wasserstoffstroms aus der Druckwechseladsorption (7) und der Menge an Wasserstoff im Synthesegas, das in die Druckwechseladsorption (7) eingeleitet wird, gebildet wird, wobei die Rückgewinnungsrate durch die zeitliche Dauer des Regenerationszyklus beeinflusst wird und wobei die Rückgewinnungsrate derart eingestellt wird, dass der Energiegehalt des wasserstoffreichen Abgasstroms ausreicht, damit der wasserstoffreiche Abgasstrom als Brenngas in einem Brenner, durch den Wärme in einen Prozessschritt des Verfahrens eingebracht werden kann, eingesetzt werden kann.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass eine Rückgewinnungsrate im Bereich zwischen 75% und 85% eingestellt ist, vorzugsweise zwischen 78% und 82%, besonders bevorzugt zwischen 79,5% und 80,5% eingestellt ist.
3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass die Menge des Gases im Synthesegasstrom, der im Reformierungsschritt erhalten wird, in Abhängigkeit der Rückgewinnungsrate verändert wird, insbesondere, dass die Menge des Gases im Synthesegasstrom, der im Reformierungsschritt erhalten wird, vergrößert wird, wenn die Rückgewinnungsrate reduziert wird.
4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, dass eine eine Kamintemperatur und/oder eine Temperatur der aufgeheizten Medien gemessen wird und 1
221671P00LU dass eine Anpassung der Rückgewinnungsrate erfolgt, wenn die Temperatur eine LU103255 vorgegebene Temperatur überschreitet oder unterschreitet.
5. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, dass in dem Reformierungsschritt ein Reformer (2) umfassend einen Dampfreformer mit oder ohne Sekundärreformer und/oder ein autothermer Reformer verwendet werden und dass der wasserstoffreiche Abgasstrom zumindest teilweise als Brenngas für den Reformierungsschritt verwendet wird.
6. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, dass Wasserstoff aus einer externen Wasserstoffquelle (9) dem wasserstoffreichen Abgasstrom der Druckwechseladsorption (7) zugemischt wird.
7. Verfahren nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, dass der Mischstrom in einem Verhältnis von 1 zu 0.2 des Abgasstroms der Druckwechseladsorption (7) und dem Wasserstoff aus der externen Wasserstoffquelle (9) eingestellt wird.
8. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, dass der wasserstoffreiche Abgasstrom der Druckwechseladsorption (7) vollständig als Brenngas für einen Prozessschritt des Verfahrens bereitgestellt wird.
9. Anlage (1) zur Herstellung eines Synthesegases zur Herstellung von Ammoniak, mindestens umfassend:
a.) einen Reformer (2);
b.) einen Kohlenmonoxid (CO) — Konverter (3);
c.) eine Kohlendioxid (CO,)- Wäschereinheit (4) mit Regeneration;
d.) eine Druckwechseladsorption (7) zum Bereitstellen von Wasserstoff und einem wasserstoffreichen Abgasstrom, wobei die Druckwechseladsorption in einem Adsorptionszyklus, zur Bereitstellung des Wasserstoffstroms, und einem Regenerationszyklus, zur Bereitstellung des wasserstoffreichen Abgasstroms, betreibbar ist wobei mindestens eine Leitung (8) vorgesehen ist, durch die der wasserstoffreiche Abgasstrom der Druckwechseladsorption (7) als Brenngas für einen Brenner in einen Abschnitt der Anlage leitbar ist, dadurch gekennzeichnet, dass bei dem Betrieb der Druckwechseladsorption eine Rückgewinnungsrate einstellbar ist, wobei die Rückgewinnungsrate aus dem Verhältnis zwischen der Menge an Wasserstoff des Wasserstoffstroms aus der Druckwechseladsorption (7) und der Menge 2
221671P00LU an Wasserstoff im Synthesegas, das in die Druckwechseladsorption (7) eingeleitet wird, LU103255 gebildet ist, wobei die Rückgewinnungsrate durch die zeitliche Dauer des Regenerationszyklus beeinflussbar ist und wobei die Rückgewinnungsrate derart einstellbar ist, dass der Energiegehalt des wasserstoffreichen Abgasstroms einstellbar ist, vorzugsweise erhöht werden kann.
10. Anlage nach Anspruch 9, dadurch gekennzeichnet, dass eine Rückgewinnungsrate im Bereich zwischen 75% und 85% eingestellt wird, vorzugsweise zwischen 78% und 82%, besonders bevorzugt zwischen 79,5% und 80,5% eingestellt ist.
11. Anlage (1) nach Anspruch 9 oder 10, dadurch gekennzeichnet, dass der Reformer (2) einen Dampfreformer mit oder ohne Sekundärreformer und/oder einen autothermer Reformer umfasst.
12. Anlage nach Anspruch 11, dadurch gekennzeichnet, dass der Reformer größer dimensioniert ist, als bei einer Rückgewinnungsrate im Bereich von 85% bis 95% notwendig ist, um eine vorgegebene Produktionsmenge von Ammoniak herzustellen, vorzugsweise etwa 10% größer dimensioniert.
13. Anlage nach einem der Ansprüche 9 bis 12, dadurch gekennzeichnet, dass eine Temperaturmessvorrichtung zur Messung einer Kamintemperatur und/oder einer Temperatur der aufgeheizten Medien vorgesehen ist.
14. Anlage (1) nach einem der Ansprüche 9 bis 13, dadurch gekennzeichnet, dass eine externe Wasserstoffquelle (9) umfasst ist und dass eine weitere Leitung (10) vorgesehen ist, durch die externer Wasserstoff der externen Wasserstoffquelle (9) mit dem Abgasstrom der Druckwechseladsorption (7) mischbar ist.
15. Anlage nach Anspruch 14, dadurch gekennzeichnet, dass eine Mischvorrichtung (11) vorgesehen ist, durch die ein Verhältnis von 1 zu 0.2 des Abgasstroms der Druckwechseladsorption (7) und dem Wasserstoff aus der externen Wasserstoffquelle (9) einstellbar ist.
16. Anlage (1) nach einem der Ansprüche 9 bis 15, dadurch gekennzeichnet, dass durch die Anlage (1) ein Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 6 durchführbar ist. 3
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|---|---|---|---|
| LU103255A LU103255B1 (de) | 2024-03-08 | 2024-03-08 | Verfahren und Anlage zur Herstellung eines Synthesegases zur Herstellung von Ammoniak |
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Applications Claiming Priority (1)
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| LU103255A LU103255B1 (de) | 2024-03-08 | 2024-03-08 | Verfahren und Anlage zur Herstellung eines Synthesegases zur Herstellung von Ammoniak |
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|---|---|
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Family Applications (1)
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2024
- 2024-03-08 LU LU103255A patent/LU103255B1/de active IP Right Grant
Patent Citations (4)
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Non-Patent Citations (1)
| Title |
|---|
| ANDREAS JESSPETER WASSERSCHEID: "Chemical Technology, An Integrated Textbook", 2013, WILEY-VCH, pages: 536 - 539 |
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