LT3071B - Novel steroids with pregnane skeleton,pharmaceutical compositions containing them and process for preparing thereof - Google Patents

Novel steroids with pregnane skeleton,pharmaceutical compositions containing them and process for preparing thereof Download PDF

Info

Publication number
LT3071B
LT3071B LTIP600A LTIP600A LT3071B LT 3071 B LT3071 B LT 3071B LT IP600 A LTIP600 A LT IP600A LT IP600 A LTIP600 A LT IP600A LT 3071 B LT3071 B LT 3071B
Authority
LT
Lithuania
Prior art keywords
piperazinyl
trien
bis
dione
group
Prior art date
Application number
LTIP600A
Other languages
English (en)
Inventor
Sandor Maho
Zoltan Tuba
Aniko Gere
Pal Vittay
Bela Kiss
Eva Palosi
Laszlo Szporny
Erzsebet Francsics
Anna Boor
Gabor Balogh
Sandor Gorog
Original Assignee
Richter Gedeon Vegyeszet
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Richter Gedeon Vegyeszet filed Critical Richter Gedeon Vegyeszet
Publication of LTIP600A publication Critical patent/LTIP600A/lt
Publication of LT3071B publication Critical patent/LT3071B/lt

Links

Landscapes

  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Steroid Compounds (AREA)

Description

turintiems pregnano skeletą, kurioje ;
du iš X, Y . ir Z yra azoto atomai, o trečiasis yra ;/i : metino grupė; i
R1 ir R2 yra, nepriklausomai vienas nuo kito, pirminė amino grupė, kaip pakaitą, turinti šakotos grandinės C4.8-alkilo, -alkenilo arba -alkinilo grupes. arba C4„10-cikloalkilo grupę, į kurią įeina Į-3 žiedai, kuriuose gali būti C1.3-alkiio grupę (s) ;
R1 ir R2 . kartu sudaro spiro-heterociklinę antrinę aminogrupę, turinčią daugiausia 10 anglies atomų ir kurioje gali būti mažiausiai . vienas deguonies atomas, kaip papildomas heteroatomas; arba : vienas iš R1 ir R2 yra nepakeista heterociklinė antrinė
3077 //aminogrupė, turinti nuo 4 iki 7 angįies atomų, o kitas - yra aukščiau minėta pirminė aminogrupė,
77777 aukščiau 7 minėta spiroheteroęiklinė antrinė aminogrupė, arba heterociklinė antrinė aminogrupė, . turinti 4-7 C-atomus, su. C1.4-alkilo(ų) pakaitais;
357 7 7,/:.gir 7 / ' ' 7 7;) + ;7)·· , nyra 1 arba 2,/7/ o taip pat ir jų adityvinėmis druskoms, gaunamoms •prijungiant rūgštis, bei farmacinėms kompozicijoms, į kurias įeina šie junginiai.
'
Be to, išradimas priskiriamas ir aukščiau minėtų junginių gavimo būdui.
Pagal šį išradimą, junginiai, kurių formulė (I), yra 10 nauji ir pasižymi svarbiu biologiniu aktyvumu, ypatingai antioksidantiniu (inhibuoja lipidų peroksidinimą) efektu, tiriant juos in vitro. Kai kurie šių junginių atstovai turi didelį efektyvumą in vivo, naudojant cerebrinį traumos modelį.
15·’ · ' išradimas taip pat priskiriamas ir gydymo metodui, į kurį įeina junginio, kurio formulė (I), arba jo farmaciškai tinkamos druskos terapiškai efektyvaus
I 1 kiekio įvedimas į organizmą lipidų peroksidinimo inhibavimui,
Čia, toliau ir išradimo apibrėžtyje terminas Bpirminės aminogrupės” r'ėiškia, kad jose vienas pakaitas yra vandenilis, o kitas pakaitas yra šakotos grandinės C0825 alkilo, -alkenilo arba -alkinilo grupės, arba C4.10cikloalkilo grupė, susidedanti iš 1-3 žiedų ir galinti turėti C./alkilo grupę(es) , Šakotos grandinės C4.8alkilo, .-alkenilo ir -alkinilo grupės gali būti įvairios ižo-, antrinės arba tretinės būtilo, butenilo, pentilo, pentenilo, pentinilo, heksilo, heksenilo,heksinilo, heptilo, heptenilo, heptinil-o, oktilo,
--44-./4, ••'ofctęni.l o/jų atstovai yra / 1,1-dimetiletilo, 2,2-dimetiIpropilo / ir 4,4 dimetil-l-penten-5-ilo grupės.
35. 44///,0/,//,, ._ 4/4 0/ . -0//0 . // - ^/0- 4 /4:-\7 /
7’ 4.4. C4.10-cikloalkild grupė, susidedanti ; iš 1-3 žiedų, ir galinti turėti C1.3-alkilo grupę (es), gali būti,-‘ pvz. , ’ ciklobūtilo, ciklopentilo, ? cikloheksilo, arba adamantilo grupė’. Šiose grupėse’ pakaitų, arba pakaitais gali būti viena metilo., , etilo arba propilo grupių.
c ikloheptilo gali nebūti arba daugiau
R1ir R2 / sudarančios/ spiro-heterociklinės antrinės aminogrupės, turinčios daugiausia 10 ·anglies atomų, kuriose gali -būti mažiausia vienas papildomas deguonies heteroatomas, pavyzdžiui, gali būti 4,4-etilendioksi-l- ’ piperidinilo grupė, tačiau šis atvejis neapriboja ir kitokių galimybių.
Nepakeista heterociklinė antrinė aminogrupė , y. turinti nuo 4 iki7 anglies atomų v- vienas iš R?· arba R2 - gali būti, geriausia, pirolidmo, piperidino arba azepino grupės. Šiuo atveju kitas* iš R1 ir R2 yra arba aukščiau minėta pirminė amino grupė, arba aukščiau nusakyta antrinė heterociklinė7 grupė, turinti spiro-struktūrą, arba7 aukščiau /nusakyta heterociklinė antrinė aminogrūpė, . turinti / -4-7 anglies ’ atomus y grupę (es) . Šios C^-alkilo grupės gali arba· skirt ingos, pvz y, metilo, etilo., .propilo, arba n-, ižo-, antrinė arba grupės; ,Tinkamiausias: tokios pakeistos aminogrupės: atstovas yra, pvz2,2,6, piperidinilo grupe.
ir C1_4-alkilo būti vienodos n- arba izotret. -butilo heterociklinės 6-tetrametil-lYra žinoma daugybė patologinių procesų, kuriems, esant susikaupia nepapras tai rėaktingi / laisvi© j i· radikalai. Šie laisvieji radikalai oksidina nesdčiąsias riebalines rūgštis (lipidų peroksidinįmas), kurios yra svarbios ląstelių membranų komponentės. ; Tai yra mažai spe c i f in i s, 1ą ste1es ardant i s proces a s, kuris pakeičia arba sunaikina biomolekuleš . Šiame v procese gali būti pažeidžiamos įvairių lygių ląstelių,7 organų ir viso organizmo funkcijos.
<47. V-:
Antioksidantai dėka savo lipidų peroksidinimą inhibuojančio efekto užtikrina apsaugą nuo laisvųjų radikalų sukeltų pažeidimų.
. Neabejotinai galima teigti, kad veikliosios medžiagos,; priklausančios šiai -struktūrinei - ir farmakologinei grupei, įeinančios į kompozicijas,' įjungiamos į neuronų arba paraminio nervinio audinio ląsteles ir yra atsvara patomechanizmui, susijusiam su lipidų peroksidinimu, kuris yra reaktingų laisvųjų radikalų išdava. Manoma, -kad tokjų radikalų susidarymas vaidina lemiamą vaidmenį patologiniuose procesuose, sukeltuose sužeidimų, kuriuos lydi ląstelių žuvimas. Kadangi minėtų mechanizmų vaidmuo · yra labai paplitęs ir galima laikyti, kad šis. mechanizmas yra bendras beveik visose molekulinės patologijos ir patobiologijos srityse, aišku, kad bet kokie galintys 'turėti terapinę yertę
- lipidų peroksidinimą inhibuojantys junginiai turės ryšį su labai plačiu ir įvairiu sindromų, patologijų ir ligų grupių spektru.
Taigi lipidų peroksidinimą inhibuojantys junginiai gali turėti terapinę vertę ne tik aštrių sužeidimų· atveju (tokių kaip smegenų sutrenkimas, smegenų sumušimas, smegenų suminkštėjimas, smegenų suspaudimas) arba aštrių smegenų cirkuliacijos šokų atveju (arterinės arba veninės trombozės, smegenų kraujagyslių užsikimšimas, smegenų povoratinklinis kraujavimas), bet taip pat ir-.esant daugeliui kitų patologinių pakitimų arba sąlygų, veikiančių centrinę nervų- sistemą arba 'kitas organų sistemas. Į potencialių indikacijų sritį gali įeiti tokios neuropsichinės patologijos, kaip Alchaimerio liga arba Alchaimerio-tipo silpnaprotystė, alkoholinė silpnaprotystė ir centrinės nervų sistemos sutrikimai, lydintys alkoholizmą, taip vadinami neigiami „ šizofrenijos simptomai, amiotropinė lateralinė sklerozė, išsėtinė sklerozė, klasturinis
,ų·// - '// 5 '7' I sutrikimai, lydintys alkoholizmą, taip vadinami 7;” neigiami 2 :2: šizofrenijos simptomai, amiotroninė lateralinė ' sklerozė, išsėtinė 7 sklerozė, klasterinis galvos skausmas, o taip pat ir komplikacijos, lydinčios navikinius smegenų pakitimus. .
Lipidų peroksidinimą inhibuojančių junginių panaudojimo 2 indikacijos ne centrinės nervų : sistemos· kilmės patologiniuose procesuose gali būti, pvz., įvairaus sunkumo radiacijos sukelti pakenkimai, septinis arba endotoksinis šokas, nukraujavimo šokas, opinis stresas, atsirandantis dėl ' sūnkių- sužalojimų, : nudegimo šokas, būsena po kardio-pulmanologinės reanimacijos, reperfuzija po organų transplantacijos, retrolentinė fibropla15 zija, susijusi su nesubrendusių naujagimių deguonies terapija, apsauga nuo adriamicino kardiotoksiškumo, apsauga nuo reperfuzinių sužeidimų, atsirandančių kaip sunkių miokardo infarktu komplikacijos (pvz. po trombolitinio gydymo), kai· kurios alerginės reakcijos, vabzdžių įkandimai,* odos uždegiminiai procesai (pvz.
psoriaze, egzema), nefrotinis sindromas (imunologinės kilmės), reumatinis artritas, sisteminė raudonoji vilkligė, endogeninis akies obuolio kraujagyslinio dangalo uždegimas, bronchinė astma, emfizema ir kraujagyslių aterosklerozė.
Lipidų peroksidinimą inhibuojančių junginių svarbą įrodo didelis skaičius naujausių literatūros šaltinių (tiek paraiškų patentams, tiek ir mokslinių publikacijų).
Publikuotoj.e paraiškoje PCT patentui Nr. WO 87/01706 yra aprašyta daugelio aminosteroidų, kuriuose aminogrupė prijungta prie C-17 šoninės- grandinės galinio anglies atomo, sintezė. Šiuose steroiduose yra dviguba jungtis(ys) steroido skeleto žiedo A 4-je padėtyje arba 1,4-padėtyse, 3-je padėtyje yra okso-
\ . .'.5 β ' . arba hidroksilo grupė, 6-je padėtyje yra a- ' arba jSalkilo grupė arba halogenas ir ypač α-hidroksilo grupė 11 - j e padėtyj e, o taip pat ir · a- arba jS-metilo grupė 16-je padėtyje ir dviguba' jungtis 9(11)-je padėtyje.
. Steroidinio skeleto žiedas gali būti sotus arba -·· . aromatinis. Taip pat yra aprašyti kai kurie 21 -amino-, steroidai, kuriuose dviguba jungtis yra 17(20)-je padėtyje. Šioje publikacijoje aprašytuose junginiuose dipakeistas pirimidino„, triazino arba piridino žiedas daugelių atvejų yra prijungtas per piperazinilo grupę prie 21rpadėties. Tarp paskelbtų junginių 1βα-mėtil-21 { 4-/2,4-bis(pirolidin)-6-pirimidinil/-l~piperazinil} pregna-1,4,9(11)-trien-3,20-dione 5 metansulfonatas (priimt a s pavadi nimas: t i r i1a zad-mez i1atas) dabar i yra antroje klinikinių tyrimų stadijoje.
.Taip pat lipidų peroksidinimą inhibuojančio steroido sintezė yra aprašyta publikuotoje PCT paraiškoje Nr. WO 8 7 /07895. Joj e ap t a r i ama ami noe s t ė r ių ir ko r t i ko i . 20 dinių aminoesterių, labiausiai 17-aminoesterių,
11,17-bis(amino)esterių ir 3-aminoesterių, turinčių 7 androstano struktūrą, sintezė. Pagal šią publikaciją; šie junginiai gali' būti naudingi, kaip ’lipidų peroksidinimo, atsiradusio dėl stuburo, galvos ir kitų sužeidimų, inhibitoriai. Amino-pakaitų struktūra yra panaši, kaip ir aukščiau minėtoje publikacijoje.
Naujų amino-9,10-sekosteroidų gavimas yra aprašytas publikuotoje paraiškoje PCT patentui Nr. WO 88/07527.
Amino-pakaitas yra prijungtas prie sekosteroido C-17 šoninės grandinės galinio anglies atomo. Amino-pakaitai yra panašūs į aukščiau minėtoje publikacijoje.aprašytus pakaitus. . ' ...
35' ' Lipidų peroksidinimą inhibuoj ančių junginių sintezė taip pat yra aprašyta publikuotose paraiškose Europos patentams Nr. 0 389 368, 0 389 369 ir 0 389 370.
'.. 7 ' ·
Kortikoidinio tipo ,? ’’21-aminosteroidų gavimas yra 7 aprašytas publikuotoje paraiškoje Europos patentui Nr.
389 368 . Pavyzdžiui, 4-/2, 5-bis (dietilamino).-6-r piridinil/-piperazinilo grupė gali' būti prijungta prie
C-21 anglies atomo. Sterano skeleto žiedas A turi vieną 7 / arba dvi dvigubas jungtis, 7 o pakaitai, charakteringi 7 kortikoidams, gali būti 6, 9, 11-, 16 ir '17-j e padėtyse.
9(11)-padėtyje taip pat gali būti dviguba jungtis.
710 d 3-0kso-19-nor-steroidų aminodarinių sintezė yra : aprašyta publikuotoj e 7 paraiškoj e Europos patentui Nr.·0
389 370. Specifiniais junginiais, duotais pavyzdžiuose, yra: 17/J-hidroksi-ll/?- (4-dįmetilaminofenil)-17<z-{3-/4/2,6-bis(pirolidino)-4-pirimidinil/-1-piperazinil/-1- 7 7 7 .d propinil} estra-4,9-dien-3-onas, 17/?-hidroksi-ll/?- (4dimetilaminofenil)-17«“{ 3-/4-/5,6-bis(dietilamino)-2-d d piridil/-1-piperazinil/-1-propinil} estra-4,9-dien-3o'nas, 17/?-hidroksi-ll/?- (4-dimetilaminofenil) -17a-{ 3-/4/2, 6-bis(dietilamino)-2-piridil/-1-piperazini1/-120 propinil} -estra-4, 9-dien-3-onas, 7 717/?-hidroksi-11/?- (4dimetilaminofenil)-17<r-{ 3-/4-/2, 6-bis (1-pirolidinil)-4pirimidinil/l-piperazinil/-l-propinil) estra-4,9-dien-37/7 onas ir 17/?-hidroksi-ll/?- (4-dimetilaminofenil) -17a-{ 3/4-/2,6-bis(pirolidino)-4-pirimidinil/-l-piperazinil/25 . 1-propinil}estra-4,9-dien-3-onas.
Amino-steroido, turinčio androstano Skeletą, darinių, taip pat pasižyminčių lipidų peroksidinimą inhibuoj ančių efektu, sintezė yra d aprašytapublikuotoje
30. paraiškoje Europos patentui . Nr. 0 389 369; šie •7 junginiai taip pat turi lipidų peroksidinimą inhibuojantį efektą. Tokių junginių pavyzdžiai yra, pvz . , ΐΐβ, 17/?-dihidroksi-17a-{ 3/4-/2, β-bi.s (pirolidino) 4-pirimidihil/-l-piperazinil/-l-propinil}--androsta-4, 6- 7 dien-3-onas, 11/?, 17/?-dihidroksi-6-metil-17<z-{ 3-/4-/2, 6— bis(pirolidino)-4-pirimidinil/-l-piperazinil-l-pr?pinil} androsta-1,4,6-trien-3-onas, 11/?, i7/?-dihidroksi-6metil-17«-{ 3-/4-/5,6-bis(dimetilamino)-2-piridil/-lpiperazinil/-l-propini1} androsta-1,4,6-trien-3-onas ir Ιίβ,17j?—dihidroksi — 6—me t ii — 17«—{ -3-/4-/3, β-bis (dietilamino)-4-piridil/-l-piperazinil/-l-propinil} androstaį, 4,6-trien-3-onas ./y 7 Λ7
Publikuotoje paraiškoje Europos patentui Nr. 0 156 643 aprašoma sintezė daugiausia vandenyje Itirpįų : korti-kosy teroidų darinių, kurie' daugiausia :yychaiakterizuojami tuo, kad jų hidroksilo grupė arba esterio darinys, esantys ^71 -padėtyje, turi «-konfigūraciją arba 9(11)padėtyje yra dviguba jungtis. Manoma, kad efektyviausias lipidų peroksidinimą tarp aprašytų junginių yra i nh ibuoj an t is agen t as 17«-h idrokši-11«-(2,2dimetilpropilkarboniloksi)pregna-1,4-dien-3,20-dion-21ilo natrio sukcinatas. :
Publikuotoje paraiškoje PCT patentui Nr. WO 91/11453 aprašomi bis (amino)pirimidinii-piperazinilo dariniai, turintys deguon i e s grupę /5 - j e padėtyj e, kur 's t ero ido molekulėje 3, 4-dihi dr o-6-h idro ks i-2,5,7,8-1 ė t rame ti12H7-benzopiran-2-ilmetilo grupė arba j os darinys galį būti : prij ungtas prie azoto, esančio 1- je piperazino liekanos padėtyje. Šioje paraiškoje aprašomi taip pat ir 5-hidroksipirimidino dariniai,' turintys alkilo pakaitus.
Logiška, kad lipidų peroksidinimą- ’'/:ilrihi'bu'6jančių'·junginių sintezė buvo išplėstą, tiriant amįno-darinius, turinčius: nesteroidinį skeletą. Pvz.,y publikuotoje paraiško j e PCT patentui Nr. WO 88/084 24 aprašoma naujų aromatinių ir alifatinių bičikl-inių amino,. cįkloamino, chinonamino, aminoeterio ir bi ciklinio aminoeterio darinių gavimas, kurie gali būti naudingi, pvz., gydant galvos ir stuburo smegenų sužeidimus. . ,Iš y aprašytų junginių i detaliai Ištirtas -2-(/4-2,6-bis(1-pirolidinil)/4-pirim.idįnil/-1-piperazinil/met 11} -3, 4-dihidro-
'Λ/υυ 9 .'< -υ/,
2,5,7,8-tetrąmėtii-2Ή-1-behzopiran-6-olįo / 'dihidrochloridas. 7
Šio išradimo tikslas yra gauti junginius,//kurieturėtų 5 < .didesnį 7, biologinį / .efektyvumą ir/arba mažesnį toksiškumą, lyginant su šioje srityje ''žinomais junginiais. . Būtent dėl tokių · junginių savybių jie galėtų geriau tikti ‘terapijai, palyginus su dabar šioje' srityje taikomomis veikliosiomis mėdžiagomif ίο Yyy' j'Y-/ / Y. .Y--Yv:'.··· Υ/Λ / //Υν-Υ'' /Y/Y· Yj?;'Y>//7/-7//-/.Y / Netikėtai / rasta, kad nauji . 21-aminostef0įdąr7 formulė· (I),/ turintys pregnano skeletą, pasižymi puikiu minėtiems tikslams tinkamu lipidų peroksidinimą inhįbuoj ančių poveikiu .
'
Naujieji 21-aminosteroidai, kurių formulė (I), turintys /pregnano škėlėtą' yra gaunami /Υ/7Υ/7/ΥΥ·γ:
acilinant /2lšhidroksi-16a-metilpregna-l,4,9(11)'20 /7 ’ trien-3, ZO-dioną -'atitinkamai 4-brombenzolsulfonilo / chloridu/' arba Y4-nįtrobenzolsulfonilo chloridu, o '/'V/·/YYpd to veikiant gautus 21-pakeistus pregnano darinius,
(/10,(-..
kurioje = R '·... yra 4-brombenzolsulfonilo' arba4nitrobenzolsulfonilo grupė, ' piperazinilbis(alkilamino)pirimidino dariniu, kurio formulė 1
kurioje X, Y, Z, R:, R2 ir n yra tokie, kaip nurodyta ? . 15 aukščiau, :/,3/.3 ir, jeigu reikia, gautus pregnandi darinius, kųrlų formulė (I), kur X, Y, Z,. R1, R2 ir n yra tokie, kaip nurodyta aukščiau,paverčiant į laisvą bazę ir/arba, jeigu reikia, paverčiant gautą laisvą bazę i adityvines /' druskas, veikiant ją tinkama rūgštimi.
21-(4-brombenzolsulfonil)-16a~metilpregna-1,4,9 (11) -; trien-3,20-dionaš ir 16«-metil-21-(4-nitrobenzolsulfo25 nil)-pregna-1,4,9(11)-trien-3,20-dionas, :kurių formulė:
-; (II), naudojami kaip pradinės medžiagos, taip pat yra : nauj i /junginiai,/ kuriuos galima gauti pagal žemiau aprašytą metodiką. 3./3-:
(3 21-hidroksi-16cr-metilpregna-l, 4, 9 (11) -trien-3, 20-dionas 3 (žinomas iš Prancūzijos patento Nr. 1 296 544 aprašymo) ištirpinamas ' tetrahidrofurane ir į . gautą tirpalą· pridedama trietiamino bei 4-nitrobenzolsuĮfonilo chlorido perteklius apie 0°C temperatūroje. Po to laikoma kambario temperatūroje apie 2-4 valandas. Kai reakcija pasibaigia (reakciją galimą kontroliuoti plonasluoksnės chromatografijos (TLC) metodu), tirpalas ' ' ' 3.. .· · ''
/ U .mažais j kiekiais pilamas į vandenį. Sustambėjus b nuosėdoms, .mišinys- / fil'truojamaš, nuosėdos plaunamos.
vandeniu, kol vanduo pasidaro 'neutralus; džiovinamos ir ; perkri-stalinamos. / :/:/-:7-7/7 7/7:/ /7/5' - /',//. 7/77.. //.-; /7 - B/:-77 /'.:// '//.7 7/. \ 7//'
Gautų b21-pa keis tų pregnano darinių, kurių formulė (II), /7 reakcija su piperazinil-bis(alkilamino)pirimidino dariniais, kurių -formulė (III).geriausiai atliekama/taip:/, 21- {4-brombenzolsulfoniloks'i).-16a-mėtil-pregna-l, 4, 9 /7 jll);-trieri-3/ 20-dionas arba t6aHetil-2-l- (4-nitroben- : zolsulfoniloksi)-pregna-1,4,9(11)-trien-3,20-dionas . ištirpinami poliariniame tirpiklyje, geriausia acetone //7 arba acetonitrile, ' ir į . / gautą / /tirpalą pridedama piper az f nil -bis (alki lamino) pirimidino darinys ·; kurio'/ , 15 , formulė (III j , i r kalio karbonatas . Reakci j os mišinys // intensyviai maišomas apie/ 50-70cC temperatūroje, kol ,/ B , įvyksta reakcija. Tada tirpiklis nudistiliuo_ amas, o liekana purtoma su halogeninto /./angliavandenilio, geriausiai chloroformo, ir vandens, mišiniu. Organinis '20 sluoksnis . /atskiriamas, / plaunamas kelis kartus vandeniu
b../ .·Β;··-//:';.··χχ·B/-..B.;Hžioviri/a.'inaš.,..·//-'-'· Nugarinuš , - .organinį. .tirpiklį iš išdžiovinto tirpalo, liekana valoma, chromątografuoj ant
B per silikagėlio kolonėlę ir, jei reikią, perkrista/ 7 linama. :·;;/'/
Piperazihil-bis(alkilamino)pirimidino dariniai, kurių formulė (III), / gaunami taip: 2,4,6-trichlorpirimidinas veikiamas pirminių arba / antrinių b aminu, turinčiu R1 arba/7 R2 grupes, eterio tipo tirpiklyje, pvz.
tetrahidrofurane, /temperatūrų intervale /nuo apytikriai
-20°C i ki apytikriai 40°C; reakcij a trunka nuo maždaug 30 min. Iki kelių dienų, priklausomai nuo / amino
/.//- reaktingurho. /7 Steriškai nepalankaus 2,2,6, 6// 7/tėtrametilpiperidino (kuris b gali būti . /naudojamas ir, /35 ./b kaip .tirpiklis) atveju, kad reakcija pilnai;įvyktų, / /reikia reakcijos mišinį virinti apie 50 valandų. Pasibaigus reakcijai, , tirpiklis / nudistiliuojamas, .
- 12 / liekana tirpinama halogenintame angliavandenilyje-, geriausia chloroforme, plaunama vandeniniu natrio šarmo tirpalui ir vandeniu.+ Atskirtas organinis sluoksnis džiovinamas, tirpiklis išgarinamas ir reakcijoje . . susidarę 4,6-dichlor-2-alkilaminopirimidino ir 2,6- dichlor-4-ąlkilaminOpirimidino dariniai · atskiriami,: chromatografuojant per silikagelio kolonėlę. Atskirti izomerai valomi perkristalinant. Taip gauti monoalkilamino-dichlorpi-rimidino izomerai vėl veikiami tuo pačiu arba kitokiu aminu, kaip irpirmojoje stadijoje„
I Šios reakcijos parametrus /pirmiausia / apsprendžia : - reaguojančio amino reaktingumas. Pavyzdžiui, reaguojant monoalkilamino-dichlor-pirimidino dariniams su pirolidinu, reakcija pilnai įvyksta kambario temperatūroje, o kad pilnai įvyktų reakcija su tret.-butilaminu, reikia šildyti apie 130°C temperatūroje maždaug 15. valandų..Neopentilamino reakcija . su monoalkilamino-dichlorpirimidinais gali būti atlikta švelnesnėse reakcijos sąlygose: ji pilnai įvyKsta, virinant izopropanolyje / 2 0 e apie 20 valandų. Mežiaų reakt mgas5-amino-4,4-dimetil1-pentanas reaguoja su pirimidino dariniais tik aukštesnėse temperatūrose. 1-amino-adamantano, turinčio didelius sferinius ’ apribojimus, reakciją ‘ galima įvykdyti, virinant n-butanolyje apie 75 valandas.
3 y '' 'y ''-/? //.y/ ./-,y 7; . . ? j ·. ΐ y ‘ Bis(alkilamino)-chlorpirimidino dariniai, . susidarę anrojoje reakcijoje, gali būti išskirti taip pat, kaip ir aprašyti monoalkilamino-dichlorpirimidino dariniai.
P. ·
Piperazinilpirimidino dariniai,' kurių formulė (III), gali būti gauti, reaguojant bis(alkilamino)-chlorpirimidino dariniams su piperazinu pagal tokią _metodiką. Bis(alkilamino)-chlorpirimidino, dariniai ištirpinami tretiniame amine, geriausia N-etilmorfoline, ir reakcijos mišinys virinamas su grįžtamu šaldytuvu azoto, atmosferoje, esant piperazino pertekliui, apie 25 valandas, Kai reakcija įvyksta, tirpiklis . N13 /etilmorfblirias ir didžioji dalis piperazino pertekliaus; nūdistiliūojaina, prie liekanos pridedama vandens, kuris taip pat nudistiliuojamas. Distiliuojama atmosferos, slėgyje tol, kol temperatūra pakyla iki 100°C. Liekana tirpinama chloroforme,/tirpalas plaunamas iš pradžių vandeniniu natrio šarmo tirpalu, o po to vandeniu. Organinis sluoksnis atskiriamas, nugalinamas · chloroformas, liekana chromatografuojama per· silikagelio kolonėlę, po to perkristaiinama.
Pregnano darinių, kurių formulė (I), farmakologiniai tyrimai, pagal šį išradimą, buvo atlikti su neąnestezuotomis pelėmis, panaudojant žinomą eksperimentinį cefalinės traunos modelį (J.
(1980)), kurį mes modifikavome ištirta junginių intraveninių apsauginiai efektai.
Neurosurg., 62, 882
Šiuose eksperimentuose (i. v.)’ dozių cerebrosvorio jėgai. Praėjus cefalinio sužeidimo, testuojamos medžiagos į gyvuliukų uodegos gyvuliukų neurologinės
Tam tikro svorio metaliniam kirvukui buvo leidžiama kristi ant eksperimentinių gyvuliukų kaukolės paviršiaus tam tikros vietos iš nustatyto aukščio, veikiant 5 minutėms po tokio uždaro buvo suleista tam tikra dozė kraujagyslę, ir įvertinamos sąlygos 60 minučių laikotarpyje po cefalinės traumos. Šis įvertinimas buvo atliekamas, panaudojant paprastą paspaudimo testą, nustatant abiejų priekinių ir užpakalinių galūnių motorinių funkcijų nepaliestumą arba paliestumą. Be to, buvo registruojamas įvairiose bandymų grupėse atvejų, laikomų švelniais arba sunkiais, pagal nustatytą .kriterijų, dažnumas ir gyvuliukų, kenčiančių nuo paraparezės-pąraplegijos santykis. Galiausiai atsirandančių nervų sistemos nepakankamumo simptomųišsivystymas buvo įvertintas /7 gydytų veikliuoju priedu gyvul’iukų neurologinės charakteristikas su kontrolinių
14 gyvuliukų, kuriems . ' buvo duotas tik· tirpiklis, neurologinėmis charakteristikomis.
Gydant tinkamiausia doze 0,1 mg/kg, 21—{ 4-/2,45. bis (adaniantilamino)-6-pirimidinil/-l-piperazihil} -16a7y . jnetilpregna-1, 4, 9 (11) -trien-3,20-diono metansulfonatu, 7 kurio formule (I), skaičius atvejų, vadinamų ' švelniais (pagal. cepąlinės traumos indukuotus neurologinius simptomus), padidėjo 33%, ir panašiai, paraparezės-paraplegijos atvejų dažnumas sumažėjo 33%.
Žinomas tirilazed-mezilatas (žr. publikuoto PCT·patento . y Nr. WO 87/01706 aprašymą), cheminis pavadinimas -16ametil-21-{ 4-/2,4-bis(pirolidino)-6-pirimidinil/-l-piperazinil} pregna-1,4,9(11)trien-3,20-diono metansulfonais tas - buvo panaudotas kaip kontrolė. Naudojant įt tirilazed-mezilatą, kurio efektyviausia dozė yra 0,3 mg/kg, gyvuliukų skaičius, kuriems / buvo stebimas švelnus simptomų nepakankamumas, padidėjo tik 23%, ir tik 20% sumažėjo parapleginių gyvuliukų dažnumas.
2Oyyyy 7,;3-3 .<3y3'.33': -/3'· 3/ 7j 3/3/37-'-/y 33///...';3y/3?'y:·; ,· //../y; /3
Iš šių eksperimentinių rezultatų’ seka, kad junginiai, aprašyti . mūsų išradime, didina , lipidų peroksidinimą inhibuojantį efektą, · ir jie viršija žinomų junginių efektą. 37 3:/v;7y y ///7-3../.
7 3373 /33/33 3;.7-73/7/,/73 -777 .3.3/3 -. , '
Naujieji 21-aminosteroidų dariniai, kurių formulė (I), turintys pregnano skeletą, yra naudojami/vieni arba jų druskos,3 geriausiai įeinantys į įprastas terapines kompozicijas. Šios kompozicijos gali · būti kietos, , skystos . arba pusiau skystos. Šioms kompozicijoms paruošti naudojami įprasti užpildai, / , stabilizatoriai, • 3 pH reguliuojantys priedai, osmoso slėgį veikiantys priedai, susmulkintoj ai, ;aromatizuojančios medžiagos, padedantys suformuoti vaistinę formą arba vaistui suteikiantys formą priedai ir pagalbinės medžiagos.
15 / /į/į/·'/
..Kietos: farmacinės kompozicijos gali būti, pvz., /tabletės,/ drąžė’, . įvairios kapsules ./arba . ampulės su mi 11 ei i a i s, · panaudo j amo š injekcijų paruošimui. S ky s to s_ ? kompozįcijgs, yra .injekcijų arba infuzijos kompozicijos, 5 skysčiai, įpakuoti . skysčiai ir .lašai./ Pusiau /skystos /kompozicijos yra' tepalai, balzamai, .kremai, suplakami mišiniai ir/sųpozitorijai. /
Kad .būtų paslekiamas reikiamas .efektas, pacientui 10 paskiriama/'/farmacinė' /kompozicija, turintį tam tikrą veikliosios //medžiagos dozę. : Ši dozė priklauso nuo ligonio/ stovio, patologinės: būsenos, kurią reikia //.paveikti, /sunkumo,/ paciento, svorio, paciento jautrumo i : vėlkliąjai medžiagai., / /gydymo būdo / ir / paros, ./ dozės /< .dažnumo. Naudojamos / veikliosios medžiagos dozes gali // nesunkiai /./nustatyti // patyręs . -gydytojas, stebėdamas '20 .Vaistų naudoj imo isupaprastinimui' f armacįnėje/// kompozicijoj e būtų / medžiagos //kiekis,: , dozės, / : /kaip/ pusė,, š i p s ,/./ kompoz i c i j 6 s.
arba kelios .ketvirtadalis yra: patogu, kad t o ks ve i klį o S i o s vienkart į nė // dozė, / .trečdalis' / : arba: : Tokius : dozavimo' viėnėtus-/:/tu.ri,/!;pvz:.>:l:: tabletės, /kurios gali turėti griovelius;:/palengvinančius jas /padalinti per/įpusę arba į keturias/ldališ,?/ kad būtų/gaunamas tikslus' priimamos /veikliosios' medžiagos kiekis.
;/?// //ąbletęs/:''/:gąįi/:./.'būti’; padengiamos /rūgštyse ne tirpiu; 30 sluoksniu,/. kad'/veiklioj i medžiaga /išsiskirtų, išėjusi iŠ. 'skrandžįol Tokios tabletės yra /padengtos specialiu enterinįū / apvalkalu.. Panašų efektą /galima: pasiekt i z ir , inkap.su liuo j ant .veikliąją medžiagą. / / .//
Farmacine kompozicija, / turinti šiame išradime , siūlomą veikliąją medžiagą, /paprastai turi nuo 1 iki 100 mg . veikliosios medžiagos viename dozavimo vienete. Aišku, . kad kai kuriose kompozicijose - .:'i;;iųkš.čiaa::·įminėtas viršutinę ir apatinę ribas galima išplėsti.
Šis išradimas priskiriamas ir lipidų peroksidinimo, 5 - atsirandančio organizme, inhibavimo metodui. Šis ' ' metodas ’ apima terapiškai efektyvaus · veikliosios medžiagos, kurios, formulė (I), arba jos farmaciškai tinkamos adityvinės druskos kiekio paskyrimą pacientui.
Išradimas detaliai iliustruojamas toliau . duodamais pavyzdžiais, kurie neriboja jo apimties.
pavyzdys
- . 21- (4-brombenzolsulfoniloksi) -16«-metilpregna-l, 4,9(11)trien-3,20-diono gavimas
10,0 g (29,4 moli) 21-hidroksi-16«-metilpregna1,4,9(11)-trien-3,20-diono ištirpinama.. 100 < ml tetrahidrčfurano, pridedama 7,14 ml (51,4 mmol) trietilamino ir į šį tirpalą 0°C temperatūroje pridedama 13,1 g ,(51,4 mmol) 4-brombenzolsulfonilo chlorido. Reakcijos.- mišinys maiš-omas kambario temperatūroje 4 valandas, .po to, maišant sulašinama 450 ml vandens..Nuosėdos nufiltruojamos, džiovinamos ir perkristalinamos iš eterio. Gaunama 11,0 g (67,07%) produkto.. Lyd. temp. 124-129°C.
(s, 3H, 18-CH3),
19~CH3), 4,54 ir
11-H), 6,07 (t, , 1H, 1-H),7,72 2H, feniįeno C2XH-BMR (300 MHz,. CDC13)§ m.d. : 0,65
0,93 .(d, 1H, 16«-CH3), 1,40 (s, - 3H,
4,66 (d, d, 2H, 21-CH2), 5,5 (m, 1H,
1H, 4-H); 6,29 (dd, 1H, 2-H), 7,16 (d (d, 2H, fenileno C3-H, C5-H), 7,83 (d,
H, C6.-H) .
7</. Α . 17 y' Ά/Ά'·/.
; i6g-metil-21-(4-nitOrbenzolsulfoniloksi)-pregna- y-.y ?
1,4,9 (11) -tfi.en-3, 20-diono gavimas
10,0 .g y (29,4 mmol). 7 7 21-hidrQksį~16o:~metilpregria5 , /1,4, 9 (11) -trien-3,20-diono '. ištirpinama /y 100 ml , tetrahidrofurano, v; pridedama. 7,14 ml / / /(5174.7/mmol) / /trietilamino. ir į .Ašį y tirpalą y 0°C temperatūro jeį /A / /: /'pridedama 13,4 7 g 7 (51,4 mmol)/ 4-riitrobenždlšulfoniloA / chlorido ?/ Po A to, reakci j os mišinys maišomas7 kambario /< ' tempėratūroj e /-2 7valandas A Nuosėdos nuf i lt r uo j amos, džiovinampš ir perkristalinamos iš eterio. Gaunama 13;5 g (87, 66%) produkto. Lyd A temp. 151-160°C.
/A A . / / j 7 . .,/7/7 /A 7 yf . y - ..jA A ... · 71H-BMR (300 /Μ0ζ^;Α;€.ροΐ3)δ m.d.: 0,67 (s, 3H, 185yCH3),
0,94 (d, 1H, 16<X-CH3), 1,40 (s, 3H, 19-CH3), 4,*68 ir
4,81 (d, d, 2H, 21-CH2) , 5,51 (m, 1H, 11-H), 6,07 (t,
1H, 4-H), 6,29 (dd, 1H, 2^H), 7,17 (d, 1H, 1-H), 8,17 (d, 2H, fenileno C2-H, C6-H), 8,42 (d, 2B, fenileno C3H, C5-H).
3· pavyzdys /'..·; /./ ·,/.·,« 'A//·, A A'·' . 7 ' '1 '' A / 7 ;. . . ' . . -, ' . y. . ,-· - yy'· y; .·, y,-,.. /
4,6~diehlor-2-(1,1-dimetiletilamino)pirimidino ir 2,6dichlor-4-(1,1-dimetiletilamino)pirimidino gavimas
Į tirpalą, -turintį 31,52 ml (300 mmol; . 1-amino-l, lu dimetiletano 200-se ml tetrahidrofurano sulašinama 25 g (136,3 mmol) 2,4, 6-trichlorp.irimidino 10-15°C temperatūroje, šaldant ir maišant. Reakcijos mišinys maišomas dar 5 valandas kambario temperatūroje ir po to nugarinamas.. Liekana purtoma su mišiniu iš 500 ml chloroformo ir 50 ml 10% -natrio šarmo tirpalo. Organinis sluoksnis atskiriamas,//plaunamas 4 kartus vandeniu (po /150 ; / /ml·)/, ; // džiovinamas /ir- nugarinamas tirpiklis . 'i,Liekana/ supilama į silikagelio / kolonėlę ir eiiuupj ama įvairiais heksano ir etįiaėetato/ mišiniais.
A Naudojant 9:1 mišinį, kaip eliuentą, /gaunairtas 4,618 ,/-,- dichlor-2-(1, l-dimetiletilamino)pirimidinas, kuris perkristalįnamas iš /heksano. Išeiga 11,35 g (37,84%); lyd. terap. 70-74°C. 777 · 1H-BMR (60MHz, THF-d8)6 m. d. : .6, 63 (s, 1H/5-H) .
Toliau eliuuojant 4:1 heksano ir' ėtilacetato mišiniu, gaunamas 74 labiau 4 poliarinis ; 2,6-dichlor-4-(1,1-_ / . / dimetiletiiąmibo.) -]ii^^ iš < ;· -ėtilacetato,/ gaunama 713, 31 4g4 (44,35%) 4 minėto produkto.
Lyd. terap. ;192-195°C../7
K /H-BME (60 MHz, 7 THF-de)S 7m.d., r 6, 32 (s, 7lH, 7'5-H).. / 7(7,15 4 4 pavyzdys
72,,,6-biš;(l4l:-dlmetlletilamiho,)7-4-chlbrpįiiiaidino gavimas
5,0 g 4,6-dichl o r- 2-(1,1- dime t ilamin o) pir imidino t i rpa . 204 4 las 25 mi -il-aminė 'i/l-dimetilamlno /šildomas ^uždarame, . ;4 7-vamzdyje 7/7130°Č temperatūroje ' 15 valandų. Po to 4/.: reakcijos;-/mišinys:;/nugarinamas, o liekana purtoma su, / /.7 įr 15 rnl.10% natrio' šarmo tirpalo; Organinis sluoksnis atskiriamas, plaunamas 7 4, .25 / kartus vandeniu (po 20 /ml)';77dži0vir7amaš7.1r:/hugarinamas./ 7.77ίίΐέΧ3η3; 4perfcbištąiin.ajito\/ič7i7hėksVario./ /Gaunama :5,-45 4 g (93, 4%) produkto. Lyd. temp.128-130°C. -7' -./ ih-BMR (60 MHz,4THF-d8)F 75~Hp. /7
30/ 7- -/7:<' '4 <774 774 '4 ' .4 5 pavyzdys ' . : 2r 4-bis (1, i-dime7tiietilamino) -6~7<l -piperazinil ) pirimi - / . _ 7 dino gavimas . 7 · . .
- 35
Mišinys, kuriame yra. 10,0 g (38,9 ramol) 4-chl0r-2,6bis-(1, l-dimetiletilamino)pirimidino, 13, 42 , g (Į-55,8 /-.2/.. 77-71-9:-/.7-/---.- .-7..
/ miriol) piperazino ir 150 ml ^-etilmorfolino, virinamas 7 su grįžtamu šaldytuvu azoto atmosferoje 25 valandas. Po 'to/nudistiliuojamas tirpiklis ir piperazinas atmosferos slėgyje. -/./ Prie / 7 liekanos 7 pridedama vandens -ir distiliuojama tol, kol garų temperatūra pasiekia 2100°C. Atšaldoma ir liekana purtoma/su / 200 ml /chloroformo ir 30 ml 10%'natriošarmo tirpalo mišiniu. Organinis sluoksnis ats'kiriamas, plaunamas 4 kartūs vandenių (po/ 50 ml), džiovinamas ir nugarinamas tirpiklis. Liekana valoma, chromatografuojant per silikagelio kolonėlę, . eliuentu naudojant chloroformo ir metanolio mišinį (9:1). Išskirtas produktas perkristalinamas iš heksano. Išeiga 7,65 g (64%). Lyd. te.mp. 142-145°C.
iH-BMR (60 MHz, CDC13)5, m.d.: 4,99 (s, 1H, 5-H).
pavyzdys *
21-(4-/2,4-bis(1,1-dimetiletilamino)-6-pirimidinil/l20 piperazinil} -16g-metilpregna-l/4,9(11)-trien-3,20-diono gavimas
Į tirpalą, turintį 2,00 g (3,805 mmol) 21-(4nitrobenzolsulfoniloksi)16a-metilpregna-l, 4,9(11) — trien-3,20-diono 100 ml acetono, pridedama 1,40 g (4,57 mmol) 2,4-bis(1,1-dimetiletilamino)-6-(1-piperazinil) ‘ pirimidino ir 0,63 g kalio karbonato ir mišinys virinamas su grįžtamu šaldytuvu 8,5 valandos. Nugarinama ir liekana purtoma su 40 ml chloroformo ir 10 ml vandens mišiniu. Chloroformo sluoksnis džiovinamas ir nugarinamas. Liekana gryninama, chromatografuojant per silikagelio kolonėlę, eliuentu naudojant chloroformo/ metanolio (98:2) mišinį. Perkristalinus gaunama 1,53 g (64%) produkto. Lyd. temp. 145-155°C.
/3577'' 777- --:/...--/-7/: --- .7, /.. --,7-..7,.'';/7-j;'//p : Γρ;,772//'77/7//
2/7 / lįi-BMR (250 MHz, CDC13)6 m.d.: 0,68 (s, 3H, 18-CH3),
0,96 (d, 1H, 16a-CH3) , .1,39 (s, 18H, 2xNHC(CH3)3), 1,40
V ‘ 20 r (s, -3H, Λ į9-CH5}, 3,13 ; ir 43,23 7 (d, d, 2H, 21 -CH2) ,'' 4, 99 (s, IH, -pirimįdino C5-H), 5,51 (m, 1H, 11-H), 6,07 {m, IH, 4-H>, 6,28 (dd, IH, 2-H), 7,16; (d, Ifl, 1-H), 4 ' pavyzdys
4-chlor-2- (1,1-dimetiletilamino) -6-piro.lidiripirimidino gavimas ·
Į 40 ml crolidino žemesnėje, negu 10°C temperatūroje, maišantį, r r šaldant, mažomis porcijomis sudedama 10 g
4,6-dichlor-2~(1,l-dimetiletiiamino)pirimidino, reakcijos mišinys maišomas kambario temperatūroje dar 1 valandą ir nugarinamas. Liekana purtoma su 150 ml chloroformo ir 30 ml 10% natrio šarmo tirpalo mišiniu, organinis sluoksnis atskiriamas, plaunamas 4 kartus vandeniu (po 50 ml), džiovinamas ir nugarinamas tirpiklis. Perkristalinus iš etilo acetato, gaunama 10,76 g (33%) produkto. Lyd. temp. 153-157°C.
1H-BMR (60 MHz, CDCU)δ m.d.: 0,67?(s, 1H, 5-H) .
pavyzdys
2- (1,1-dimetiletilamino)-4-(l-piperazinil)~6~ pirolidinpirimidino gavimas
4-chlor~2- (1,1-diraetiletilamino) --6-pirolidinpirimįdino reakcija su piperazinu atliekama pagal 5 pavyzdyje aprašytą metodiką. Gaunamas produktas, kurio išeiga 78,1%, lyd. temp. 162-165°C.
1H-BMR (60 MHz, CDCljS rn.d. r 4,87 (s, 1H, 5-H).
'pavyzdys,
21-(4-/2- (i/i-dimetiletilaminol—erpirolidinonpirimi1dinil/-l-plperazinil·} -ISa-metilpregrią-l, 4, 9 (11) /5 ·ΐΓΐβη-3, 20-diono gavimas
16a-metil~21-(4-nitrobehzOlsulfoniloksi)-pregna1, 4,9(11)-trien-3,ŽO-diono reakcija su 2-(1,1dimetiletilamind)-4-(ϊ-pipėrazinil)-6-pirolidinpirimi-.
dinų ‘atliekama pūgai 6 pavyzdyje aprašytą metodiką. Gaunamas norimas junginys,//kurio išeiga 74,7%. Lyd. temp. 145-170°C.
1H-BMR (250 MHz, CDC13)5 -m.d.: 0,68 (s, 3H, 18-CH3),
0, 96 (d, 3H, I6a-CH3), 1,39 (s, 3H, 19-CH3), 1,42 (s,
9H, NC(CH3)3), 3,13 ir 3,23 (d, d, 2H, 21-CH2), 4,86 (s, 1H, pirimidino C5-H), 5,51-(m, 1H, 11-H), 6,07 (pi, 3H, 4-H), 6,28 (dd, 1H, 2-H), 7,16 (d, 1H, 1-H).
/·· /::/'· 7/ 7 ' , .. / .-/ y ·. 7... '7·- · ^/y /y
10 pavyzdys
2-(1-adamantilamino)-4>6-dichlorpirimidino ir 4-(ladamantilamino)-2,G-dlchlOrpirimidino gavimas
Į 70,3 g (465,6 mmol) 1-aminoadamantano tirpalą 650 ml tetrahidrofurano pridedama 40,6 g (225,6 mmol) 2,4,6trichlorpirimidino ir reakcijos mišinys maišomas 24 valandas. Po to, kristalinis 1-aminoadamantano hidrochloridas nufiltruojamas, filtratas nugarinamas ir liekana chromatografuojama per silikagelio kolonėlę,. Eliuuojant heksano ir acetono (9:1) mišiniu, gaunamas 2-(1-adamantilamino)-4,6-dichlorpirimidinas, kuris y perkristalihamas iš heksano. Išeiga 28,74 .g (42,5%).
Lyd. temp. 151-155°C. '
-35,37/7/ ''//7.77·/ -.// 7 .' / 7 7 .2·/^
7IH.-BMR (60 MHz, CDC13)5 mxd.;/6, 55 (s, 1H, 5-H) . 73/7/./ ..y....-/ . y®/y y/'y.y.® . :3122--/33/
3- Toliau/ eliuuojant heksano ir acetono (24:1) mišiniu,
B/gaunamas;//.labiau ; poliarinis; 4- (1-adamantilami’no) -2,6dichlorpirimidinas, kuris perkristalinamas iš heksano.
Išeiga 35,56 g (53,8%), lyd. temp. 193-196°C.
*' 1H-BMR (60 MHz, CDC13)S m.d.: 6,33 (s, 1H, 5-H).
pavyzdys
2, 4-bis (1-adamdnt ii amino) -~6-chlorpirimidino gavimas
200 mi n-butanolio ištirpinama 26,0 g (87,25 mmol) 4,6dichlor-2-(l-adamantilamino)pirimidino ir 39,5 g (261,6 mmol) 1-aminoadamantano, reakcijos mišinys virinamas ?u , grįžtamu šaldytuvu 24 valandas ir nugarinamas. Liekana suspenduojama 400 ml eterio ir nufiltruojama.
• Išdžiovinta nufiltruota liekana valoma, chromatoijrafuojant per silikagelio kolonėlę. Eliuentu naudojamas chloroformas. Perkristalinus iš eterio, gaunamas produktas,’ kurio ileiga 23, 94 g (66,44%); lyd. temp» 232-236°C.
Ni-BMR (60 MHz, CDC13)S-m.d. : 5,64 (s, ĮH, 5-H).
12 pavyzdys
2,4-bis (1-adaman.tilamino) -6- (l-piperazinil)pirimidino gavimas
2,4-bi-s- (1-adamantilamino) -6-chlorpirimidino reakcija su piperazinu atliekama pagal 5 pavyzdyje aprašytą metodiką. Gaunamas produktas, kurio išeigayra 83»36%, lyd. temp. 168-175°C.
1H-BMR (60 MHz, CDCl3)5m.d.: 4,97 (s, 1H, 5-H).
. 21-(4“-/2,4-bis (1-adamantiIamino) -:6-pirlmidinl 1/1-( 0 j ? piperaž in i 1} -16g-met i lpr egna-,1,49 (11) -1 r ien- 3,2 0 -di oho /(5(((- .gavimas ,0((0(7 Į 2', 00 g /{3,57 21- (4=brombenzolsulfoniloksi) -16a~ metilpregna-1, 4,/9(11)-trien-3,20-diono tirpalą 100 ml acetonitrilo pridedama 0,56 g kalio karbonato ir 1,88.g (4, 0 Ί'mmo 1) 2,4 -bi s {1 -adamantilamino) --6-( 1 -piper a z ini 1) pirimidino ir reakcijos(/./ ;mišinys(( maišomas 6 5·° c temperatūroje5 valandas. Nugarinus tirpiklį, liekana purtoma su40 ml chloroformo ir 10 ml vandens mišiniu. Chloroformo ( (s1uoksnis / at S k iriamas, dž io vinamas ir nugarinamas tirpiklis. Liekana valoma, ’chromatografuo j ant per silikagelio kolOnelę, e1iuen tu naudo j ant chloroformo/metanolio (98:2) mišinį. Perkristalinus iš eterio,/ (gaunamas ( produktas, kurio / išeiga yra 2,48 g (88,5%). Lyd. temp. ,210-220°C.
'20 ((-(-/-//-( 0(0/:/(('..'<'///( ('('(;.((>'-'/t·'('./,//.7< ^((--((.^ -0(¾ 0(0(((0/'.' '/(/(-S' XH-BMR (250 MHz, CDC13)S m.d-.: 0,68 (s, 3H, 18-CH3),
0,96’ (d, 1H, 16a-CH3), 1,40 (s, 3H, 19-CH3), 3,13 ir
3,23 (d, d, 2H, 21-CHZ), 4,98 (s, 1H, pirimidino C5-H),· 5,51 (m, 1H, ll-H), 6,07 (m, 1H, 4-H),(6,28 (dd, 1H, 225 H), 7,-16 (d, 1H, 1-H) .
/.(/./(' /(( 14 pavyzdys .
(l-adamahtilamiho)-4-chlor-€-pirolidinpirimidino
0 gavimas /(B C( .,0.(0/ ( 2^/(l-~adamantilamino)4,6-dichlorpirimidino reakcija su ( pirolidinu (atliekama pagal 7 /pavyzdyje aprašytą metodiką. Gaunamas produktas, kurio išeiga yra 86%,
0 lyd. temp. 178~189°C. -0..- ( 0 '·.-0-(/ B ./-, ((0.(:(-(.. ./(·;(;-· 0' / 0 jH-BMr {'60 MHz, CDCųiS/ m.d.-;5-, 62 0<s(((lH, 5-H) ., pavyzdys
............ 2-(1-adamantilamino)-4-(1-piperazinil)-6-pirolidinpirimidino gavimas ' • ' 2” (1-adamantilamino) -4-!chlor-6-pirolidinpirimidino reakcija su piperazinu atliekama pagal 5 pavyzdyje • aprašytą metodiką. Gaunamas produktas, kurio išeiga 69,7%, lyd. temp. 16G-J64°C.
XH-BMR Χ.60 MHz, CDC13)5 m.d.,: 4,87 (s, 1H, 5-H).
pavyzdys
21-{ 4-/2-(1-adamantilamino)-6~pirolidino~4-pirimidinil/l-piperazinil·} -16a-metilpregna-l, 4,9(11)-trien. 3,20-diono gavimas '· ' - '..-Z \ S /' i·1'·/ ;; '.·;'/· y-· X/' 'į H : ./< Z.Z z / ' 'Z · ':/Z' -.· Z · . 7- - '' ΖΖ.Ζ','ΖΖ·. . -'Z /' χ y:·.:· χ·; - ·-·
21-(4-brombenzolsulfoniloksi)~16a-metLlpregna-l, 4,9 (11)-trien-3,20'-dio\o reakcija su 2-(1-adamantilamino)4-(1-piperazinil)-6-pirolidinpirimidinu atliekama pagal . 6 pavyzdyje aprašytą metodiką. Gaunamas produktas, kurio išeiga yra 79,94%, lyd. temp. 155-172°C.
1H-BMR (60 MHz, CDC13)δ m.d.: 0,69' (s, 3H/'18-CH3), 0,94 (d, 3H, 16a-CH3),- 1,41 (s, 3H, 19-CH3), 4,89 (s, 1H, pirimidino C5-H), 5,51 (m, 1H, 11-H), 6,08 (pi, 1H, '4H), 6,28 (dd, 1H, 2-H), 7,21 (d, 1H,’1-H).
'Ζ/χζ-χ;·Λx../·.j .<χ Ζγ./.-χ/,Ζ/Η:xx;,; -'Z·.·/'·''\ χζ;'-·''χΖ'’Z Ž'7'®® >-xx,‘xZ®7’;·;.Z’’x ?x® - .//</-'-'7 xZ7/··'' 7·:·\ 'Λ;-.χ z'7 , .;Z':'·· ‘30 17 pavyzdys '
4, 6-dichlor-2-(2,2-dimetiletilamino)pirimidino ir 2,6- Z
- - dichlor-4-(2,2-dimetiletilamino)pirimidino gaVimap
Į 23,84 g (273,5 mmol) l-amino-2,2-dimetilpropano ti rpalą 20 0. ml tetrahidrofurano 10-15°C temperatūro j e, šaldant ir maišant, pridedama 25 .g (136,-3 mmol) 2 ,„4,6' 25 . .:
trichlorpirimidino ir .reakcijos mišiny? maišomas 30 minučių kambario temperatūroje. .. Nugarinus tirpiklį,<7 liekana purtoma su 300 ml chloroformo 71r 50 ml /10 % natrio šarmo .tirpalo mišiniu. Organinis sluoksnis ‘atskiriamas, plaunamas 4 kartus vandeniu (po 100 ml), džiovinamas ir nugarinamas. Liekana chromatografuojama' per silikagelio kolonėlę,. //eliuentais naudojant heksano/etilo acetato mišinius. Eliūuojant9:1 mišiniu, gaunamas 4, 6~dichlor-2 ~ (2, 2“dimetilpropilamine) .pi r į r.;7 midinas, kurį perkristalinus iš //eterio/ ir . ./heksaho/+ mišinio, gaunama 13,60 g .(42,6%) ./produkto. Lyd. temp.
. 63-66°C.
1H-BMR (60. MHz, CDCl3)6m.d.: 6,60 (s, 1H, 5-H) .
Toliau eliuuojant· su 6:1 mišiniu., gaunamas labiau poliarinis -2,6-dichlor-4-(2,2-dimetįlpropilamino)piiimidinas. Perkristalinus iš eterio ir hėksano mišinio, gaunama 14,24 g (44/6%) produkto. Lyd. temp. 77-79°C.
1H-BMR (60 MHz, CDCl3)8m.d.: 6,33 (s, 1H, 5-H).
/-· 77 7 />+ ‘ -7+' ς. ' '' / 7, 77/77 .· . /. .7;·· 7- /7 /' .·. /////'' · '7-7/ -'' ·'·' pavyzdys
4-chlor-2,6-bis(2,2-dimetilpropilamino)pirimidino gavimas ‘ Į 5,0 g 4,6-dichlor~2-(2,2-dimetilpropilano)pirimidino tirpalą725 ml įzopropanolio pridedama 5 ml l-amino-2,230 dįmetiipropano / ir+ reakcijos mišinys virinamas su grįžtamu šaldytuvu 20 valandų. Išgarinus tirpiklį, liekana purtoma su 80 ml chloroformo ir 15 ml 10% natrio šarmo tirpalo mišinių, plaunamas ‘ 4 .kartus vandeniu (po 20 mlj, džiovinamas ir nugarinamas tirpiklis. . Perkristalinus iš // hėksano,7/-/gaunamas/' / produktas, kurio išeiga 2/994 g 149, 4%). Lydi tempų 95-; '///k//98°C. . <.// ' Z. ' .. ' · ' . '777·/+/'/
//,//26 / < ·.
' 7/ 5i-BMR (60 Mhz,. (š/,//l.H, 5-H} 577 pavyzdys
2,4-bis (2,2-dimetilpropilairtind) -6- (l-pipera2i.nil)pirimidino gavimas 7 , 4-chlor-2, 6-bis(2, 2~<Hmetilpropila&'i«0>'p!i:rinii<iįiĮo''7 reakcija su piperazinu atliekama pagal 5 : pavyzdyje’ aprašytą metodiką. Gaunamas produktas, kurio išeiga yra 51,1%, lyd. temp. 138-140°C.
1H-BMR (60 MHz, CDC13)5 m.d. : 4,98 (s,;71H, 75-H) < / 7
20 pavyzdys
21-(4-/2,4 -bi s (2,2-dime t iIprop ii afttino) -6-pirimidini1/y
1-piperazinil} :-I'6a-metilprėgna-:Į)54,/9/( ll):--trlen-3,)20-: : diono gavimas '/--///c/7/5/77,-///. į/7J./; -7-/77/// 7:5/7-./////7-5 : 7/../' / -,///5./7. //-/
7i6a-metil-21-(4-nitrobenzolsulfbfilXokši}-pregha-1,4, 9 5 (11)-trį.en-3, 20-diono reakcija su 2, 4-bis (1,1dimetilpropilamino) -6-(l-piperazin.il)pirimidino ·atliekama pagal 6 pavyzdyje aprašytą.77męl.odįfcą ./^; ^Gaunamas) produktas, kurio išeiga yra 68,95%. Lyd. temp. 1405//1500C.,)) 5 /55777/5-7 5777577/7// 57 / 5 )-///-/://))//./,7)-,7. ’ ·. -/:5 7
7/ //Α ^,-ΒΜΙί /ίβύχΜΗζ)^ /{s, )3H;Ci 19-CH3)>4, 96 (s, 1H, pirimidiho C5-H) ,7 5,51 ;)5(m>/)lk/'/ll-m;r /^/ i0/7lplr 1H, 4-H) ,/7.:67 28 (dd,/ 1H,7 2-H),
7/:)/)/7,'77,20 (d, 1H,. 1-H) . 773^/5
7)5' < /.521 /pavyzdys.-.//Z))
-/ / 4-chlor-2- (2,2-įdimet)ilpropiiamlnQ) -:6rpirol.idinpiri- )
5/ mldino gavimas .)-) .7
R 27
4,6^dichlor-2-(2,2-dimetilpropilamino)pirimidino reakcija su pirolidinu atliekama pagal 7 pavyzdyje •aprašytą metodiką. Gaunamas produktas, . kurio išeiga yra
R 96,7%: Lyd, temp. 147-1500C.
5. ' . ' - -\;RR·'· ' R- ''-R' · A- A.r9A^
R60 ffiz, CDC13)5 m.d.: 5,67 (s, 1H, 5-H) .
-',ν;., v;'.2.2-''pavyzdys·..·'
2-(2,2-dimetilpropilamino)-4-(1-piperazinil)-6pirolidinpirimidino gavimas (2; 2-dimetilpropilamin0)-4-chlor-6-pir0i idinpirimidino ręakcij a su piperazinu atliekama pagal ? 5 pavyzdyje aprašytą metodiką. Gaunamas produktas, kurio išeiga yra 76%. Lyd. temp. 118-120°C.
R ’·' .·>. ··' ,'···;· R ..·'· R R' XH-BMR (60RMHz, CDC13)6 m.d.': 4,83 (s, 1H,'5-H).
R... ·. R-* · ’· , C· '·'> · ' R R ' ' 'R-R ·..
23 pavyzdys
'..R··.·*· ' ' , R' ,'· R' -'; '< R;' R y .·,
21-{ 4-/2- (2,2-dimetilprdpilamino) -6-pirimidim -4pirimidiniĮ/-l-piperažlnll}R-16g-metiiprėgria-l, 4, 9 (11) -: trien-3,20-diono gavimas
16a-metil~21-(4-brombenzdls01foriiloksi)-pregna-1,4,9 (11)-trien-3,20-diono reakcija su 2-(2,2-dimetilprdpilamino)-4-(1-piperažiriiį)-6-piroiidinpirimidinu ./\'R;.:C?''-c-'yra: ;atiįekama·' pagal R13 pavyzdyje aprašytą metodiką. 30 GaunamasproduktasR kurio išeiga yra 74,1%. Lyd: temp.
130°C.
RRR*H^BMR R60 Wz, CDC13)S m.d.:/0,68 (s, 3H, 18-CH3), 0,93 (s, 9Ή, -C (CH3) 3), 0, 96 (sį 3H, 16ot-CH3)1,39 (s, 3.H,
RR 19-CH3), 4,85 (s., 1H, pirimidino Č5-H), 5,51 (m, 1H, ll-H) R 6,06 (pi, 1H, 4-H) R 6,26 (dd, 1H, 2-H)\ 7, 17 (d,
R į H, 1- H ) .
//+/,'//2,& 7/;-+/++ . .;++./ / -/y·.
pavyzdys
4, 6-άίσΜοΓ-2-/ (4,4-dimetIl-l-penteh-5-jlĮ)amino/pirim? .dino ir 2,6-dichlor-4-/(4,4-domėtil-l-penten-5-il)ami5 „ no/pirimidino gavimas
Į 6,23 g (55 mmol) 5-amino-4,4-dimėii.l-l-pentęho/ tirpalą 50 ml tetrahidrofurano kambario temperatūroje pridedama .4,59 g (25 ipmol) 2,4,6-trichlorpirimidino ir • 10 toje ' pačioje .temperatūroje mišinys maišomas dar 4 valandas^ Išgarinus tirpiklį, liekana purtoma su 60 ml chloroformo ir 5 ml 10%’ natrio šarmo tirpalo mišiniu/ Organinis sluoksnis atskiriamas, plaunamas 4 kartus vandeniu (po 10 ml), džiovinamas ir nugarinamas tirpiklis. Liekana chromatografuojama per silikagelio kolonėlę, eliuentu naudojant heksano ir etilo acetato mišinius. Eliuuojant 19:1 mišiniu gaunama alyvos pavidalo 4,6-dichlor-2-/ (4,4-dimetiI-l-penten-5-il) amino/pirimidinas, kurio išeiga yra 2,62 g (40,3%).
^H-BMR (60 MHz, CDC13)6 m.d. : 6,61. (s, 1H, 5-H) .
Eliuuojant su 9:1 heksano/etilo acetato mišiniu^ gaunamas alyvos pavidalo labiau poliarinis 2,6-dichlor25 . 4-/(4,4-dimetil-l-penten-5-il)amino/pirimidinas, kurio išeiga yra 2,99 g (45,9%)
/.+ +· .·. . /·... .+ /’ //.'/ ·../+· '/'. //+ '+. + / '1 · '/·:' ./ / y'/ ·' + ? // ' _ / m-BMR (60 MHz, CDCl3)6m.d.: 6,34 (s, 1H, 5-H).
25 pavyzdys
4- chlor-2,6-bis/(4,4-dimetil-l-penten-5-il)amipo/ /y . - pirimidino gavimas
2, 5 g (9, 61 mmol) 4, 6-dichlor-2-/ (44-dimetil-l-penten5- il)amino/pirimidino ištirpinama 25 ml n-būtanolio ir + į /šį tirpalą pridedama 2,29 g (10,2 mmol) 5-ąmiho~4,4LT 3071 B yy /y 29 / /77/ dimetil-l-periteno·. ...Reakcijos· milinys- yvirinaigas / su'/ .grįžtamu šaldytuvu 10 valandų, c· pa.//t©//nugarinamas/ //.
///.Liekanapurtoma su’50 ml chloroformo ir 5 ml 10% natrio/ /-/šarmo */ tmįšinių../// Organinis/- / sluoksnis atskiriamas,/
-plaunamas /4 /kartus vandeniu/(po 10 ml), džiovinamas ir/ nugarinamas. Liekana gryninama/ //ęhromatografuo j ant //per-/.
., / silikagėiio/ /'kolonėlę, ’ eliuentu naudojant heksano/etilg '//acetato/ (19:1) mišinį .7 Gaunamas alyvos pavidalo produktas, kurio išeiga yra 2,25 g (69,5%).
/10 / . YH-BMR (60 MHz, CDC13)S m.d.: 5,70 (s, 1H, 5-H).
pavyzdys
2,4-bis/(4,4-dimetil-l-penten-5-il)amino/6-(1-piperazinil)pirimidino gavimas .'··'· /.·· .·.··' ; _7 7'' 7/.././ , / .7' ' '7 /7 · Ύ - /Y'''· -YY·'..7 /.-.7/.- /į/.' .·'// / /'///. /':
4-chlor-2, 6-bis/ (4,4-dimetil-l“penten“5-'i.l) amino/pirimidino reakcija su piperazinu 'atliekama pagal 5 pavyzdyje aprašytą metodiką. Gaunamas produktas, kurio išeiga yra 73,2%. Lyd. temp. 72-84°C.
' 1H-BMR (60 MHz,· CDC13)S m.d. : 4,83 (s, 1H, 5-H).
27 pavyzdys
21-{ 4-/2,4-bis(4,4-dimetil-l-penten-5-il)amino/-6-pirimidinilZ-l-piperazinil) -16a-metilpregna-l,4,9 (ll)trien• 3,20-diono gavimas · ...........
16a-metil-2.1-.(4-brQinbenzolsulfQniloksi) pregna“l, 4, 9 (11) -trien-3,20-diono reakcija su- 2,„4-bisZ (4, 4-dimetil-lpenten-5-il)amino/-6-(l-piperazinil)pirimidinu atliekama pagal 13 pavyzdyje aprašytą metodiką Gaunamas
35. produktas,. kurio /išeiga /yra· /4.6%/Lyd./ /temp./ 98-ĮQp°C.
LH-BMR (300 3/MHz,/.' OT . 0,69 (s,y·'3H, y 18-CH3) ,
0,96 (d, 1H, ;I6a-CH3}^ 33,3123 ir y'/3#Ėl/3įd/4r;32Hr 21-CH2), 4,92 (s, 1H, pirimidino C5-H)3, 5,51 (m, 1H, 11-H), 6,07 (m, 1H, 4-H), 6,28 (dd, 1H, 25 H), 7,17 (d, 1H, 1-H).
pavyzdys
2-(4,4-etilendioksi-l-piperidinil)-4, 6-dichlorpirimi10 dino ir 4-(4,4-etilendibksi-l-piperidinil)-2,6-dichlorpirimidino gavimas
Į 25. g (136,3 mmol) 2,4,6-trichlorpirimidino tirpalą 200 ml tetrahidrofurano 0°C temperatūroje lašinama
43,32 g (286 mmol) 1,4-dioksa-8-aza spiro/4,5/dekano ir reakcijos mišinys maišomas kambario temperatūroj.ė 1 valandą. Išgarinus tirpiklį, liekana purtoma su 30() mį chloroformo ir 100 ml 10% natrio šarmo tirpalo mišiniu. Organinis sluoksnis atskiriamas, plaunamas 4 kartus vandeniu (po 100 ml) ir nugarinamas tirpiklis..Liekana chromatografuojama per silikagelio kolonėlę, eliuentu naudojant chloroformą. Iš pradžių išsiplauna mažiau poliarinis 2-(4, 4-etilendič>ksi-l-piperidinil)-4, 6dichlorpirimidinas, kurį perkristalinus iš etilo
25 acetato gaunama 13,98 104-105°C. g (35,36%)· produkto. Lyd. temp.
• 1H-BMR (60 MHz, CDC13)5 m.d.6, 5.0 (s, 1H, 5-H) .
30 Toliau eliuuojant, gaunamas poliarinis 4-(4,4-
etilendioksi-l-piperidinil)-2,6-dichlorpirimidinas, kuris perkristalinamas iš etilo acetato. Išeiga 20,98 g (53,04%). Lyd temp.. 133-136°C.
rrv.d.: 6, 40/ (s, ΪΗ/735~H) 3 3
: 31 i pavyzdys
/. 2,6-bis(4,4-etilendioksi-l-piperidinil) -4-chlorpirimi- dlno gavimas '7 / ' :/ ,/:7== .:..-./-7/ . ..- , '·-'//-=('/'/; //:7:7
2,0 g 7/(6, 89 mmol) 2- (4,4-etiiendioksi-l-piperidihil): .4,6-dichiorpirimidino / ištirpinama 40 ml· nHoūtanolio, // pridedama/ 2,6 ml (17,23 mmol) 1,4-dioksa-8-aza : spiro/4,5/dekano ir reakcijos mišinys virinamas su ; : grįžtamu šaldytuvu /4 <. valandas. ': Nugarinus tirpiklį, =7//-.:/·/ liekana/ purtoma su / 50 ml .chloroformo ir 5 ml 10% natrio .=://. Šarmo tirpalo, mišiniu. Organinis .sluoksnis atskiriamas, /,=/ plaunamas::4 /kartus vandeniu/ (po 10 ml), džiovinamas ir ,:; nugarinamas =: =. tirpiklis . 'Per kris t alinus ' įš : hekšan/o, /1.5. .,:7/gaunamaš: produktas,: kurio išeiga yra 2,51 g : (91,8%) . Lyd. temp. l30-1310C.
. 1H-BMR (60 MHz, CDC13)5 m.d:: 5, 88 (s/ 1H, · 5-H) .
20///:30 pavyzdys ::/,:./77:/=72://7/=7./=/
2, 4-bis;(4,4-etllendioksi-l-piperldinilj7-6- (1-pipera-:. / z i h ii)pi rim idi np gavima s
2, 6-bis/4,4-etilėndioksi-l-piperidinil) -4-chlorpirimidino reakcija 7su // pM pagal 5 pavyzdyje aprašytą metodiką. Gaunamas produktas, kurio : //.išeiga//yrą/=55>:6%',/lyd.: temp - 130-14 0°G. /= / 7
730 7//h-BMR//(60 MHz// CDC13)δ m;d7: 5,01:/(S, · 1H, 5-H) ; ///7, 7/ : 31 pavyzdys '7?7= ://///:=== :/== ' 7 7 ./ 21-( 4-/2,/4-bis (4,4-etilendioksi-l-piperidinil) - 6-piri- . - 35 . midlnil/-i-pipėrązinii}7-16a-metilpregna-l, 4, 9(11)- .
/ / / ,.: trien-3,20~diono gavimas 7 :, =//
4/16d-metIl-2.1-.(4-n±trdberi.zolsulfoniloksįlpiėgha- -. .<4 .
: 1,:4, 9 (11 >/tfien-3, 2O-diono y reakcija --.:4. su .. 2, 4-bįs (4,4e t ilendioks1-1-p iperi din i1)-6-(1-piperaziri i1)pi rimidįnų •atliekama pagal 5 pavyzdyje .aprašytą. metodikąGaunamas
- produktas, .kurio išeiga yra 77,5%, lyd. tempi 156 · 174QC.
i-K-BMR (60 MHz, CDC13)5 m.d·.: 0,67 (s, . 3H, 18-CH3), 0,94 (s, 3H, 16a-CH3), 1^38, (s, 3H, 19-CH3), 3,99 (s, 8H, 2 x etilendioksi), ·5,12 (s, IH, pirimidino C5-H), 5,5 (m,
IH, 11-», 6,06 (pi, IH,' 4-H), 6,25 (dd, IH, 2-H), 7,15 (d, IH, 1-H).
.•..'-...i..-. .· V , 32 pavyzdys .
4,6-dichlor-2-(2,2,6,6-tetrametil-l-piperidinil) • pirimidino gavimas
Mišinys, kuriame yra 25 g (136,3 mmol) 2,4,620 trichlorpirimidino ir 46,3 ml (272,6 mmol) 2,2,6,6tetrametilpiperidino, virinamas su grįžtamu šaldytuvu 50 valandų, atšaldomas ir suspenduojamas į 250 ml heksano. Netirpi dalis · nufiltruojama, filtratas (motininis skystis) nugarinamas, o liekana purtoma su
300 ml chloroformo ir 50 ml 1Q%' natrio“ šarmo tirpalo mišiniu. Organinis sluoksnis atskiriamas, plaunamas 4 kartus vandeniu (po 100 ml), džiovinamas ir nugarinamas tirpiklis. Liekana chromatografuoojama per silikagelio kolonėlę, eliuentu naudojant heksaną. Perkristalinus iš , heksano, gaunamas produktas, kurio išeiga yra 8,04 g (20,47%). Lyd. temp. 89-90°C.
įH-BMR (60 MHz, CDC13)5 m.d.: 6,53 (s, · IH, 5-H)
4-chlor-2-(2,2,6,6-tetrąmetil-l-piperidini1)-6pirolidinpirimidino gavimas
4,6-dichlbr-2-(2,2,6,6-tetrametii-1-piperidinilJpiri5 ' midino r.eakcija su pirolįdinu atliekama pagal 7 pavyzdyje aprašytą metodiką.'Gaunamas produktas, kurio išeiga yra 75,08%. Lyd. temp. 130-135°C.
XH-BMR (60 MHz, CDC13)5 m.d. : 5,76 (s, IK, 5-H)..
pavyzdys . .
2- (2,2,6,6-tetrametil-l-piperidinil)-4-(l-piperazinil) 6-(1-pirolidinil)pirimidino gavimas 15 '
4-chlor-2-(2,2,6,6-tetrametil-l-piperidinil)-6-(1pirolidinil)pirimidino reakcija su piperazinu atliekama pagal 5 pavyzdyje aprašytą metodiką. Gaunamas produktas, kurio išeiga yra 80,2%. Lyd. temp. 13.420 137°C.
’-H-BMR (60 MHz, CDC13)5 m.d.: 5,01 (s, 1H, 5-H).
pavyzdys i25/7</7/777////77777777//:16ą-metil-21-Į 4-/2- (2,2,6, 6-tetrametil-l-piperidinil)6-pirolidin-4-pirimidinil/-1-piperazinil} -pregna1,4,9(11)-trien-3,20-diono gavimas
T6a-metil-21-(4-brombenzolsulfoniloksi)pregna-l,4,9 (11)-trien-3,20-diono reakcija su 2-(2,2,6,6-tetrametil-l-piperidinil) -4-(piperazinil)-6-pirolidinpirimidinu atliekama pagal 13 pavyzdyje aprašytą metodiką. Gaunamas produktas, kurio išeiga yra 64;1%. Lyd. temp. 171-181°C.
^BMR;/(60 MHz/· CDČ13)5 m.d/: 0,67 (s, 3H, 18-CH3), 0,94 (s, 3Η, 16a~CH3), Ir 40- (s, / 3H,/ 19-CH3)
I, 48 /šj'- lSHy 4 /34 ®·'·' • χ tetrametiipiperidinilo~CH-.), 5,01 (s, 1Η, pirimidino C5-H), 5,51 (m, 1H, 11-ri) ,3 6, 09 (pi, IH, 4-H), 6, 2Ί (dd, Iti, 2-ΐί), Ί,2ΰ (ά, ĮH, 1-Ά) 3y 3' / 3 3
- 35 pa-vyzdys
6-chlor-2- (1,1 -dimetliet.ilamino) -4- (2,.2-dlmetilpropil - t.
amino)pirimidino gavimas
5,0 g 4,6-dichlor-2~(1,1-dimetiletilamino)pirimidino ištirpinama 25 ml izopropanolio, pridedama 5' ml 1.amino-2,2-dimetilpropano ir reakcijos mišinys virinamas su grįžtamu šaldytuvu 20 valandų. Po to reakcijos mišinys nugarinamaš, o liekana purtoma su 80 ml , chloroformo ir 15 ml 10% natrio šarmo tirpalo mišiniu. 3 / 3'/ · j O rganini s sluo ksn i s:/:, /atskiriamą s, p1au narna s 3 4 / ka/r t u s . vandeniu (po 20 ml), džiovinamas ir išgarinamas tirpiklis. Perkristalinus iš heksano, gaunamas produktas, kurio išeiga yra 4,49 g (73%). Lyd. temp.
109,5-lll°C.
1H-BMR (60 MHz, CDCl3)5m.d.: 5,71 (s, 1H, 5-H).
.pavyzdys · ’'·
2- (1,1-dimetiletilamino) -4- (2,2-dlmetilpropllamlno)-6(1-piperazinil)pirimldindįgavimas
6-chlor’-2- (1,1-dimetiletilamino)-4- (2,2-dimetilpropil30 amino·)pirimidino reakcija su piperazinu /atliekama/ pagal pavyzdyj e aprašytą /metodiką .3 /Gaunamas I produktas, kuAo išeiga yra 86» 0%. Lyd. /temp.//120-12,439,3 3, IH-BMR (60 MHž,3 CDC13)S m.d. t' 4, 96 (s, ĮH,/ 5-H) . ' pavyzdys
pavyzdys : 16a-metil-21-{ 4-/2-(1, l-dimetiletilamino) -4-(2,2ėimet-ilpropilamino) -6-pirimidinil/-l-piperazinil} 5 6 P^egna-l,4,9(11)-trien-3,20-diono gavimas
16cx-metil-2l-(4-nitrobenzolsulfoniloksij pregna- ... y/ · 1,4, 9 (11) -triėn-3; 20-diono’ reakcija su 2-(1,1dimetiletilamino)-4-(2,2-dimetilpropilamino)-6-(i- .
piperazinil)pirimidinu atliekama pagal 6 pavyzdyje aprašytą metodiką. Gaunamas produktas, kurio išeiga yra 85,7%. Lyd. temp. 155-160°Č. . ’ 1H-BMR (60 MHz, CDCl3)5 m.d. : 0,68 (s, 3H, 18-CH3) ,10,96 ir 0, 98 , (s, . s, 12H, 16a-CH3 ir C (CH5) 3), 1,39 (s, 9H,
N(CH3)3), 1,40 (s, 3H, 19-CH3), 4,97 (s, 1H, pirimidino y C5-H) , 5,52 (m, 1H, 11-H) / . 6,10 (pi, 7 1H, 74-H), 6 28 .'/'77 (dd, 1H, 2-H) ,. ' 7, 20 (d, 1H, 1-H) . 7 '<6 1/6 /1 •20 39 pavyzdys · 7 6· 6 ./,/.6 61'
21-/4-/2,4-bis (1-adamantilamino)-6-pirimidini1/pipera\ zinil) -16a-metilpregna-l, 4, 9(11) -trien-3, 20-diono 6.· : mętansulfonato gavimas
6: /'/1,1 g. (1,4 mmol) 21 —{ 4-/2,4-b'is (1-adamantilamino) -6pirimidinil/-l-piperazinil} -16a-metilpregna-l,4,9(11) —
7-6y trien-3,20-diono suspenduojama 35 ml bevandenio etanolio ir maišant pridedama 135 ml (1,4 mmol) metansulforūgšties. Kai nuosėdos ištirpsta, tirpalas 7 filtruojamas iri sausai išgarinamas. Putų pavidalo liekana suspenduojama eteryje, .nufiltruojama ir gaunama
1,18 g (95,5%) produkto. . .
' pavyzdys
2, 4-bis (l-adamantilamiripj -6-.cfal:orpirimidino ir 4, 6bis(1-adamantilamino)-2-chlorpirimidino gavimas mmol) 4- (1-adamantilamino) -2, 6-? ir . 39,5 g (261,6 mmol) 1200 ml n-butanolio, 75 valandas, po to
26,0 g (87,25 dichlorpirimidino aminoadamantano ištirpinama reakcijos . mišinys virinamas nugarinamas. Liekana .suspenduojama 400 ml eterio ir nufiltruojama. Nufiltruota medžiaga išdžiovinama ir chromatografuojama per silikagelio kolonėlę, eliuentu naudojant chloroformą. - Gauta medžiaga yra skyrelio pavadinime minėtų izomerų mišinys. Izomerai'atskiriami perleidžiant per silikagelio kolonėlę, eliuentu naudojant heksano ir etilo acetato mišinį (49:1). 2,4bis(1-adamantilamino)-6-chlorpirimidinas namas iš heksano. Jo išeiga yra 21,67 g lydymosi temperatūra ir /H-BMR spektras patys, -kaip ir 11 pavyzdyje aprašyto produkto, perkristąll(60,14%) Jo yra tokie
Toliau eliuuojant aukščiau minėtų tirpiklių.-mišiniu 6:1, gaunamas labiau' poliarinis '4,6-bis (l-adarhantilamino)-2-chlorpi’rimidinas, - kurį perkristalinus iš heksano gaunama .1,88 g (5,22%) -produkto. Lyd. temp. 260-266°C.
1H-BMR (60 MHz, CDCl/δ m.d. : 5,49 (s, 1H, 5-H)
41 pavyzdys
4,6-bis(1-adamantilamino)-2-(l-piperazįnil)pirimidinp ' gavimas
4, 6-bis. (1-adamantilamino)-2-chlorpirimidino reakcija su piperazinu atliekama pagal 4 pavyzdyje - aprašytą
•37 metodiką. Gaunamas· produktas, kurio išeiga yra $4,4%. Lyd. temp.'210-220°C. . * . .
’di-BMR (60. MHz, .CDC13),6 m.d.: 4, 97 (s, 1Η, 5-Η) .
< / ; ' '' .. ' / · <
pavyzdys . ?.’7···
21—{ 4-/4,6-bis(1-adamantilamino)-2-pirimidinil/-lpiperazinil} -16a-metilpregna-l, 4, 9(11) -trien-3, 20-diorio 10 gavimas ' 7-.7/7.·
21-(4-brombenzolsulfoniloksi)-16a-metilpregna-l,4,9 (11)-trien-3,20-diono reakcija su 4,6-bis(1-adamantilamino)-2-(1-piperazinil)pirimidinu atliekama pagal 6 pavyzdyje aprašytą metodiką.Gaunamas .produktas, kurio išeiga yra 52,9%.Lyd. temp. 190-200°C.
1H-BMR (300 MHz,/. CDC13) δ m . d/ 0, 68 (s ,· / 3H, 18-CH,), /0,96 (d, 3H, 16a-CH3) , 1,40 (s, 3H,' 19-CH3),7 1,67, /2,02 . ir 2,09 (pi, pi, pi, 3OH, adamantilo-CH ir -CH2) , 3,07 ir 3,19 (d, d, 1H, 1H, 21-CH2), ' 4,23 (lpl, 2H, 2 x. NH) , 4,96 (s, 1H, pirimidino C5-H), 5,51 (m, 1H, 11-H), 6,07 (m, 1H, 4-H), 6,29 (dd, 1H, 2-H), 7,17 (d, LH, 1-H). : 7
43 pavyzdys ,
2-(ciklopentilamino)-4,6-dichlorpirimidino ir 4(ciklopentilamino)-2,6-dichlorpirimidino gavimas / '7.2,·4>6-trichlorpirimidinb7 reakcija su· ciklopentiiaminu atliekama pagal 3 pavyzdyje aprašytą metodiką7 Gauto mažiau poliarinio 2-(ciklopentilamino)-4,6-dichlorpirimidino išeiga yra 35,2%, lyd. temp. 48-52°C.
-H-3MR'(SQ MHz, CDC13)6 m.d.: 6,52 (s, 1H, 5-H) .
/0·'·. 38
Alyvos pavidalo labiau poliarinio (- (ciklopentilamino)2,6-dičhlorpirimidino išeiga yra 57,2%.
1H-BMR (60 MHz, CDC13)5 m.d. : 6,30 (s, IH, 5-H) 7 / -/:/:/ 4
- 5 7 -/4/ '0/ .4///: 04/////./ -.4//4/- 0// /4;.
. /.-•4/ 44 pavyzdys .-//:/4/ /44.' .y/'/// /. 2, 4 -b i s(c i k1opent i1amino)-6-chlorp i r imi di no gavimas
5,0 g 2-(ciklopentilamino)-4,β-dichlorpirimidino ištir4--.0/0 pinama .„25 ml izopropanolio, pridedama 7,5 ml 4/ / / ciklopentilamino ir reakcijos mišinys virinamas 6 .4 valandas. Reakcijos mišinys nugarinamas, yo liekana purtoma su 80 tl chloroformo ir 15 ml 10%; natrio šarmo tirpalomišiniu. Organinis sluoksnis atskiriamaš, ·' plaunamas 4 kartusvandeniu (po 20 ml), džiovinamas ir /4 nugarinamas tirpiklis. Perkristalinus iš heksano, gauto produkto išeiga yra 5,24g.(86,7%). Lyd. temp. 94-98°C.
1H-BMR (60 MHz, CDCU)δ m.d. : 5, 67 (s, IH, 5-H) .
4'.'4---.4:5 'pavyzdys: 4j..
2,4-bis(ciklopentilamino)-6-(l-piperazinil)pirimidino /4 / gavimas.//4/// / .--./ -4-/ /:.. /:-./ '////.-.
2,'4-bis(ciklopentilamino)-6-chlorpirimidino reakcija su piperazinu atliekama4. pagal 4 pavyzdyje aprašytą metodiką. Gaunamas produktas,· kurio išeiga yra 81,9%.
30/7 Lyd. temp. 142-148°C. '//,. //'4-y. -4/7-4/;-- - '7 .'/.· / Ή-ΒΜΗ (60 MHz, CDC13)5 m.d. : 4,94 (s, IH, 5-H) .
35;
3 .
21-{ 4-/2,4-bis(ciklopentilamino)-6-pirimidinil/-lpiperazini!} -lgg-metilpregna···!, 4,9(11) -trien-3, 20-diono gavimas 3·../'?
... 21- (4-brombenzolsulfoni”loksi) -Ιβα-metilpregna-l, 4,9 (11)-trien-3,20-diono reakcija·su 2,4-bis(ciklo-pentilammo) -6- (1-piperazinil)pirimidinu atliekama - pagal 6 pavyzdyje aprašytą metodiką. Gaunamas produktas, kurio, išeiga yra 73,1%, lyd. temp. 180-185°C.
3-37į'o3 37yy3'7;3·.7:/'· . 7'/33:y.37. ?3/·3'33-3 3 3-/'3 y ; , /''3 3 7.3.-y ?./ /3/3;7'773 TH-BMR (300 MHz, CDC13)6 m.d.: 0, 69 33 (s, 3H, 18-CH;),
0,96 (d, 3H, 16a-CH3), 1,40 (š, 3H, 19-CH-J, 3,12 ir 3,21 (d, d, 1H, 21-CH2), 3,8Q. ir 4,19 (m, m, 1H, 2 x N,CH<), 4-, 58 ir 4,62 (1 pi, 1 pi, 1H, 1H, 2 x NH),/ 4,93
315 (s, 1H, pirimidino C5-H), 5,51 (m, 1H, 11-H), 6, 07 (m,
1H, 4-H), 6,28 (dd, 1H, 2-H), 7,16 (d,lH, 1-H).
pavyzdys '20 Injekcijoms skirto tirpalo paruošimas
0,05“ svorio % natrio . pirosulfito ištirpinama injekoljOms vanenyje,3 iš kurio pašalintas deguonis, i r šiame tirpale tirpinama veiklioj i medžiaga. Tuo pačiu metu injekcijoms y skirtame vandenyje, iš 3 kurio pašalintas deguonis, ištirpinama 0,1 svorio % kalio sorbato irizotoniniam tirpalui gauti reikiamas natrio chlorido kiekis. . Abu tirpalai sumaišomi, inj ekcij oms ·; skirtu vandeniu, iš kurio pašalintas deguonis, y praskiedžiama iki norimo 3 tūrio, ir bakterijų ir pašalinių medžiagų pašalinimui, filtruojama per membranini filtrą, kurio vidutinis porų dydis yra 0,2 ųm. Tirpalas filtruojamas ir ampulės užpildomos azoto atmosferoje.
•20 ; Tinkamiausia/ in j e kc i j omš skirta kompo z i c i j a 1 ·; ml. t ū r y j e yra, pvz., tokia: //'··:.
veiklioji medžiaga ·:1· -+į . 10 mg natrio pirosulfitas ' . / 5 mg natiio chloridas : '/', // . /' 7 mg injekcijoms skirtas vanduo iki 1 ml
IŠRADIMO APIBRĖŽTIS

Claims (7)

  1. IŠRADIMO APIBRĖŽTIS
    1.. Nauj i 21-aminosteroidai, kurių formulė:
    iii
    Ώχ),
    R' turintys pregnano skeletą, kurioje du iš X, Y ir Z yra azoto atomai, o trečiasis yra metino grupė;
    . R’1 ir R2 yra, neprįklausomai vienas nuo kito, pirminė
    20 T amino grupė, kaip pakaitą turinti šakotos grandinės
    C4.8-alkilo, -alkenilo arba -alkinilo grupes, arba / į gTi '/i: C4. jθ-cikloalkilo grup.ę, į kurią įeina 1 -3 žiedai, , kuriuose gali būti C1.3-alkilo grupė (s) ; a^ba
    25 R1 ir R2 kartu sudaro spiro-heterociklinę antrinę aminogrupę, turinčią daugiausia 10 anglies atomų ir kurioje .gali - būti ;; mažiausiai vienas deguonies atomas, kaip papildoma : hę t e r o a t omą s; arba
    30 vienas iš R1 i_ R2 yra nepakeista, heterociklinė antrinė aminogrupė, turinti nuo 4 iki 7 anglies atomų, o kitas yra ' aukščiau. minėta pirminė : aminogrupė, minėta spiroheterociklinė. antrinė arba heterociklinė antrinė amino;, rupė,
    35 turinti 4-7 C-atomus, . su C^-alkilo (ų) 'pakaitais;' .: ir · aukščiau aminogrupė, . n yra 1 arba 2, . ir jų adityvinės druskos.
    . 5-..2. Junginys, pasirinktas iš grupės, į kurią įeina:
    y 21-{4-/2,4-bis(l,l-dimetiletilamino)-6-pirimidinil/-lpiperazinil} - 16a -metilpregna-1,4,9 (11)trien-3,20-dionas,
    '. , r
    10 21 —{ 4-/2-bis'(1 ,·1-dimetiletilamino) -6-pirolidin-4pirimidįn.il/-l-piperazinii} -16a -metilpregna-1,4, 9 ( 11) trien-3, 20-dionas, „?,. ./// ' y
    21-{ 4-/2,4-bis (1-adamantilamino)-6-piridinil/-115 piperazinil} -16a -metilpregna-1, 4, 9 (11) -trien-3, 20-dionas, / .21-{4-/2-(l-adamantilamino)-6-pirolidin-4-pirimidinil/1-piperazinil} -16a -metilpregna-1,4, 9(11) trien-3,20-dionas,
    20/ 21-(4-/2-bis (2,2-dimetilpropilami.no) - 6-pirim.idinil./-l- '··piperazinil} -16a -metilpregna-1,4,9(11)-trien-3, 20y.y;YY dionas,
    21-(4-/2-(2, 2-dimetilpropilamino) -6-piri.lid.in-4 - .
    25 pirimidinil/-l-piperazinil} -16a -metiiprėgna-1,4,9(11). trien-3, 20-dionas, /.}}?;
  2. 2Ϊ —{ 4-/2,4-bis/(4,4-dimetil-l-penten-5-il)amino/-6pirimidinil/-l-piperazinil} -16a -metilpregna-1,4,9(11)30 trien-
  3. 3,20-dionas, · .
    21—{ 4-/2,4-bis(4,4-etilendioksi-l-piperidinil).-6pirimidinil/-l-piperazinil} -16a -metilpregna-1,4Λ9(11) trien-3,20-dionas,
    35/ · ' ·;Α//7'α }.
    16α -metil-21-{ 4-/2-(2,2,6,6-tetrametil-l-piperdinil)6-pirolidin-4-pirimidi ' , 43 / nil/-l-piperazinįl} -pregna-1,4,9 (11)-trien-3,20-dior,as, / 16a-metil-21-{ 4-/2-(1,1-dimetiletilamino)-4-(2,2-dimetilpropilamino) -6-pirimidinil/-l-piperazinil}. ' : pregna1,4,9(11)-trien-3,20-dionas, 5 .7' k / Ή' 7- . ' ////- / .7 . :7-.//7/ ///Λ/./-/,Η'/
    21—{ 4-/4,6-bis(1-adamantilamino)-2-pirimidinil/-lpiperazinil} -16a -metilpregna-1,’4,9 (11) -trien-3, 20-dionas, .7 :// 7.f'-'-'.
    710 21-{ 4-/2, 4-bis(ciklopentilamino)-6-pirimidinil-lpiperazinil} -16a .-metilpregna-1,4/9.(11) -trien-3,20-dionas,o taip pat ir šių junginių adityvinės druskos. //-//7//7 // 3 3 Farmacinė kompozicija, b e s i s k i r i a n t i 15 tuo, kad kaip veiklioji: medžiagą į ją įeiną/ 21aminosteroido, turinčio pregnano skeletą, kurio formulė (I), kurioje X, Y, Z, R1, R2 ir n turi 1 punkte aprašytas reikšmes, arba .7jo /. farmaciškai tinkamos druskos, terapiškai efektyvus kiekis.
  4. 4. Naujų 21-aminosteroidų, kurių formulė
    30 -////' 7/ /turinčių pregnano skeletą, kurioje
    35 du iš ’ X, Y, ir. Z yra azoto atomai, o trečiasis yra metino grupe; 7.
    R1 ir R- yra, nepriklausomai vienas nuo kito, pirminė amino grupė, kaip pakaitą turinti šakotos grandinės C4.8-alkilo, -alkenilo arba -alkinilo grupes, arba
    Z C4.10-cikloalkilo grupę, į kurią įeina 1-3 žiedai, kuriuose gali būti C,.3-alkilo grupė (s); arba .
    R1 ir R2 kariu sudaro spiro-1 aminogrupę, turinčią daugiausia 10 anglies atomų ir kurioje gali būti mažiausiai · vienas deguonies atomas·, kaip papildomas heteroatomas; arba kitas yra aukščiau aminogrupė, vienas -iš R1 ir R2 yra nepakeista heterociklinė antrinė aminogrupė, turinti nuo 4 iki 7 anglies atomų, o aukščiau minėta pirminė aminogrupė, minėta spiroheterociklinė antrinė arba heterociklinė antrinė aminogrupė, turinti 4-7 C-atomus, su C1.4-alkilo (ų) pakaitais; Zir ΖΖχ/ΧΖΖΖΖζΖ^ΧΖζΖ·· /Z./ZC ZD'7';ZZZ’7Z;ZZZ':-ZΖΖ ·-ζΖ -·ν* ',Z:ZZ'Z7/z Z·Ύ'·Χζz'--'Z7- t'·/..· n yra 1 arba 2, o taip pat ir jų adityvinių druskų gavimo būdas, b esiskiriantis tuo, kad juos gauna
    25 seilinant 21-hidroksi-16a -metilpregna-1,4,9(11)-trien3,20-dioną 4-brombenzolsulfonilo chloridu arba atitinkamai 4-nitrobenzolsulfonilo chloridu, po to gau tu s; 21 -pa kę i s t u s pregnano: darinius, kur i ų f o rmu 1 ė kurioje R yra 4-brombenzo1sulfohilo arba 4.··. .·'/·'.;·./y t '.'.'.y y y y . .y nitrobęnzolsūifonilo , -grupė; veikia piperazinilbis(alkilamino)pirimidino dariniais, kurių formulė: .
    <O/ z 7 n2 (m), kurioje X, Y, Z, R1, R2 ir n turi aukščiau aprašytas reikšmes, '15 ir, jeigu reikia, gautus pregnano darinius, kurių formulė (I), kurioje X, Y, Z, R1, R2 ir n turi aukščiau aprašytas reikšmes, paverčia į laisvą bazę, ir/ar( a, jeigu reikia, veikiant tinkama rūgštimi-, laisvą bazę paverčia į adityvinę druską.
  5. 5. Būdas pagal 4 punktą, b e' si.skiriantis tuo,’ kad 21-hidroksi-16a -metilpregna-1, 4,9(11)-trien3,20-diono reakciją su 4-brombenzolsulfonilo chloridu arba atitinkamai 4-nitrobenzolsulfonilo chloridu
    25 atlieka eterio tipo tirpiklyje, esant tretiniam aminui, kambario temperatūroje.
  6. 6. Būdas pagal 4 punktą, besiskiriantis tuo, kad 21-(nitrobenzolsulfoniloksi)-16a-'metilpregna30 1,4, 9 (11) -trien-3,20-di-ono reakciją . su piperazinilbis(alkilamino)pirimidino dariniais, kurių formulė . (III), kurioje X, Y, Z, R1, -R2 ir n turi 4 punkte aprašytas reikšmes, atlieka poliariniame tirpiklyje, tokiame kaip C3_5-aiifatiniame ketone, geriausia
    35 acetone, arba C2;4-alifatiniame nitrile, geriausia acetonitrile, : esant kietos fazės rūgštis surisančiam.
    geriausia kalio karbonatui, 55-7° C (temperatūrų intervale
  7. 7. 21-Aminostaroido kurio formulė (7) r punkte aprašytas reikšmes, adityvinės ' druskos, , vienų darinio, turinčio pregnano kurioje X, Y, Z, R1, R2 ir arba jo farmaciškai arba įeinančių į skelėtą, n turi 4 tinkamos kompo z i eij ą, panaudojimas l ipidų pero ks idinimu i ihhibuoti.
LTIP600A 1992-06-09 1993-06-02 Novel steroids with pregnane skeleton,pharmaceutical compositions containing them and process for preparing thereof LT3071B (en)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
HU9201904A HU9201904D0 (en) 1992-06-09 1992-06-09 Laboratorial sem-automatic disclosing appartus operating with microwaves, equipped with teflone dividing and destructor holding devices, int two varieties one with controlled supercooling, another with energy dissipating unit

Publications (2)

Publication Number Publication Date
LTIP600A LTIP600A (lt) 1994-04-25
LT3071B true LT3071B (en) 1994-11-25

Family

ID=10982015

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
LTIP600A LT3071B (en) 1992-06-09 1993-06-02 Novel steroids with pregnane skeleton,pharmaceutical compositions containing them and process for preparing thereof

Country Status (3)

Country Link
HU (1) HU9201904D0 (lt)
LT (1) LT3071B (lt)
LV (1) LV10282B (lt)

Citations (6)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
FR1296544A (fr) 1960-08-17 1962-06-22 Roussel Uclaf Nouveaux corticostéroïdes 9alpha-fluorés et leur procédé de préparation
WO1987001706A2 (en) 1985-09-12 1987-03-26 The Upjohn Company C20 through c26 amino steroids
WO1987007895A1 (en) 1986-06-23 1987-12-30 The Upjohn Company Androstane-type and cortical aminoesters
EP0156643B1 (en) 1984-03-28 1990-08-08 The Upjohn Company Ester prodrugs of steroids
EP0389369B1 (fr) 1989-03-22 1994-11-09 Roussel-Uclaf Nouveaux stéroides 3-céto comportant une chaîne en 17 aminosubstituée, leur procédé de préparation et les intermédiaires de ce procédé, leur application comme médicaments et les compositions les contenant
EP0389368B1 (fr) 1989-03-22 1997-01-29 Roussel Uclaf Nouveaux dérivés de la 6-(1-pipérazinyl) 2,5-pyridine diamine N,N,N',N'-substituée, leur procédé de préparation et les intermédiaires de ce procédé, leur application comme médicaments et les compositions pharmaceutiques les renfermant

Patent Citations (6)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
FR1296544A (fr) 1960-08-17 1962-06-22 Roussel Uclaf Nouveaux corticostéroïdes 9alpha-fluorés et leur procédé de préparation
EP0156643B1 (en) 1984-03-28 1990-08-08 The Upjohn Company Ester prodrugs of steroids
WO1987001706A2 (en) 1985-09-12 1987-03-26 The Upjohn Company C20 through c26 amino steroids
WO1987007895A1 (en) 1986-06-23 1987-12-30 The Upjohn Company Androstane-type and cortical aminoesters
EP0389369B1 (fr) 1989-03-22 1994-11-09 Roussel-Uclaf Nouveaux stéroides 3-céto comportant une chaîne en 17 aminosubstituée, leur procédé de préparation et les intermédiaires de ce procédé, leur application comme médicaments et les compositions les contenant
EP0389368B1 (fr) 1989-03-22 1997-01-29 Roussel Uclaf Nouveaux dérivés de la 6-(1-pipérazinyl) 2,5-pyridine diamine N,N,N',N'-substituée, leur procédé de préparation et les intermédiaires de ce procédé, leur application comme médicaments et les compositions pharmaceutiques les renfermant

Also Published As

Publication number Publication date
LTIP600A (lt) 1994-04-25
LV10282A (lv) 1994-10-20
HU9201904D0 (en) 1992-09-28
LV10282B (en) 1995-04-20

Similar Documents

Publication Publication Date Title
DE69329574T2 (de) Pharmazeutisch wirksame bicyclisch heterocyclische amine
US5506354A (en) Imidazolylpiperazinyl steroids
US4996318A (en) Amino-9,10-secosteroids useful for treating head injury, spinal cord trauma or stroke
WO1987001706A2 (en) C20 through c26 amino steroids
US20040034216A1 (en) 3-Nitrogen-6,7-dioxygen steroids and uses related thereto
US5547949A (en) Steroids with pregnane skeleton, pharmaceutical compositions containing them
SI9300309A (sl) Novi biolosko ucinkoviti derivati eburnamenina, farmacevtski pripravki, ki jih vsebujejo, in postopek za njihovo pripravo
MX2010012976A (es) Moduladores de nf-kb esteroides no hormonales para el tratamiento de enfermedades.
US5175281A (en) Pharmaceutically active pyrimidinylpiperazinylsterioids
EP0263213A1 (en) C20 Through C26 amino steroids
DE69027180T2 (de) 4-Acylaminopyridin-Derivate
WO1987007895A1 (en) Androstane-type and cortical aminoesters
US5099019A (en) Amines useful in producing pharmaceutically active CNS compounds
US5550240A (en) Piperazinyl-bis(alkylamino)pyrimidine derivatives and process for preparing same
KR910002211B1 (ko) C_20-c_26 아미노 스테로이드
US5322943A (en) Piperazine compounds which are substituted
USRE35053E (en) Amines useful in producing pharmaceutically active CNS compounds
Kanojia et al. 17. alpha.-Ethyl-20. alpha.-and-20. beta.-dihydroprogesterones and other 17. alpha.-ethyl-substituted pregnanes as potential contragestational agents
HU212310B (hu) Eljárás biológiailag aktív, új androsztán-származékok és ezeket hatóanyagként tartalmazó gyógyszerkészítmények előállítására
JPH0535158B2 (lt)
HU212419B (en) Process for producing biologically active amino-steroids with androstane-and estrane-structure and pharmaceutical compositions containing the same
NZ217478A (en) Steroids with 20- and 21-amino substitution

Legal Events

Date Code Title Description
MM9A Lapsed patents

Effective date: 19960602