KR20240019562A - 리튬 이차 전지 - Google Patents

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KR20240019562A
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lithium secondary
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이근준
김규범
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에스케이온 주식회사
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Abstract

본 발명의 예시적인 실시예들에 따른 리튬 이차 전지는 전극 조립체; 상기 전극 조립체가 수용된 파우치를 포함하고, 상기 파우치는 상기 전극 조립체를 수용하는 수용부; 상기 수용부 주변의 둘레부; 및 상기 수용부의 내측면을 따라 형성되고, 상기 전극 조립체의 측부와 이격된 코팅부를 포함할 수 있다.

Description

리튬 이차 전지{LITHIUM SECONDARY BATTERY}
본 발명은 리튬 이차 전지에 관한 것이다. 보다 상세하게는, 전극 조립체를 수용하는 파우치를 포함하는 리튬 이차 전지에 관한 것이다.
이차 전지는 충전 및 방전이 반복 가능한 전지로서, 정보 통신 및 디스플레이 산업의 발전에 따라, 캠코더, 휴대폰, 노트북PC 등과 같은 휴대용 전자통신 기기들의 동력원으로 널리 적용되고 있다. 또한, 최근에는 하이브리드 자동차와 같은 친환경 자동차의 동력원으로서도 이차 전지를 포함한 전지 팩이 개발 및 적용되고 있다.
이차 전지로서 예를 들면, 리튬 이차 전지, 니켈-카드늄 전지, 니켈-수소 전지 등을 들 수 있으며, 이들 중 리튬 이차 전지가 작동 전압 및 단위 중량당 에너지 밀도가 높으며, 충전 속도 및 경량화에 유리하다는 점에서 활발히 개발 및 적용되고 있다.
리튬 이차 전지는 양극, 음극 및 분리막(세퍼레이터)를 포함하는 전극 조립체, 및 상기 전극 조립체를 함침시키는 전해질을 포함할 수 있다. 상기 리튬 이차 전지는 상기 전극 조립체 및 전해질을 수용하는 예를 들면, 파우치 형태의 외장재를 더 포함할 수 있다.
파우치 형태의 외장재는 전극 조립체를 수용한 후 실링을 위한 기재층, 금속층, 기재층과 금속층을 접착하기 위한 접착층 등으로 형성되는 것이 일반적이다.
한편, 전극 조립체는 직육면체 형태로 파우치에 수용되며 전극 조립체의 모서리 또는 꼭지점 부분이 뽀죡하여 파우치의 모서리에 손상을 줄 수 있다. 또한, 파우치의 모서리는 외부 마찰에 의해서도 균열이 발생하기 쉽고, 이는 셀 내부의 전해액이 유출될 수 있어 전지가 열화 또는 폭발할 수 있다. 따라서, 전지 안전성을 확보하기 위해 파우치형 외장재의 내구성을 강화시키는 것이 필요하다.
예를 들어, 한국공개특허공보 제10-2014-0030431호는 구조적으로 안전성을 개선시킨 파우치 케이스를 개시하고 있으나, 제조 공정이 번거롭고 전지 안전성을 충분히 제공하지는 못한다.
한국 공개특허공보 제10-2014-0030431호
본 발명의 일 과제는 구조적 안전성이 향상된 리튬 이차 전지를 제공하는 것이다.
예시적인 실시예들에 따른 리튬 이차 전지는 전극 조립체; 상기 전극 조립체가 수용된 파우치를 포함하고, 상기 파우치는 상기 전극 조립체를 수용하는 수용부; 상기 수용부 주변의 둘레부; 및 상기 수용부의 내측면을 따라 형성되고, 상기 전극 조립체의 측부와 이격된 코팅부를 포함할 수 있다.
일 실시예들에 있어서, 상기 파우치는 상기 코팅부 및 상기 전극 조립체의 상기 측부 사이의 이격 공간에 의해 정의된 테라스 영역을 포함할 수 있다.
일 실시예들에 있어서, 상기 수용부의 장축 길이에 대한 상기 테라스 영역 장축 방향의 평균 너비 비율은 1/5 내지 1/50일 수 있다.
일 실시예들에 있어서, 상기 파우치의 평균 두께에 대한 상기 코팅부의 평균 두께의 비율은 1/10 내지 1/50일 수 있다.
일 실시예들에 있어서, 상기 수용부는 상기 전극 조립체와 두께 방향으로 마주보는 중앙면을 더 포함하고, 상기 코팅부는 상기 수용부의 상기 내측면 상에만 형성되고, 상기 중앙면 상에는 형성되지 않을 수 있다.
일 실시예들에 있어서, 상기 둘레부는 실링면을 포함하고, 상기 실링면 상에는 상기 코팅부가 형성되지 않을 수 있다.
일 실시예들에 있어서, 상기 수용부는 서로 마주보는 제1 수용부 및 제2 수용부를 포함하며, 상기 둘레부는 상기 제1 수용부 및 상기 제2 수용부를 분리하는 폴딩면을 더 포함할 수 있다.
일 실시예들에 있어서, 상기 폴딩면 상에는 상기 코팅부가 형성되지 않을 수 있다.
일 실시예들에 있어서, 상기 파우치는 실란트층, 금속층 및 피복층을 포함하는 적층 구조를 가질 수 있다.
일 실시예들에 있어서, 상기 실란트층은 폴리올레핀계 수지를 포함하고, 상기 금속층은 알루미늄을 포함하며, 상기 피복층은 나일론을 포함할 수 있다.
일 실시예들에 있어서, 상기 코팅부는 상기 실란트층의 인장강도 보다 더 큰 인장강도를 가질 수 있다.
본 발명의 일 실시예들에 따르면, 리튬 이차 전지는 파우치 수용부의 내측면을 따라 코팅부가 형성되어 파우치 손상을 방지할 수 있다.
예를 들어, 전극 조립체의 모서리 부분이 파우치와 반복적인 접촉 또는 리튬 이차 전지 이동, 사용 과정에서 발생하는 파우치 크랙, 손상을 방지할 수 있다. 따라서, 리튬 이차 전지의 구조적 안전성을 향상시킬 수 있다.
또한, 리튬 이차 전지는 파우치 수용부의 내측면을 따라 코팅부가 형성되므로 전지 두께가 두꺼워지는 것을 방지할 수 있고, 배터리 모듈 제조 시 모듈 내에 수용할 수 있는 전지의 개수가 증가시킬 수 있다. 따라서, 조립성이 개선되고 에너지 밀도를 높일 수 있다.
일 실시예들에 따른 리튬 이차 전지는 새로운 기구나 설비의 개선 없이도 효과적으로 파우치의 구조적 안전성을 간편하게 개선할 수 있다.
도 1 및 도 2 각각은 예시적인 실시예들에 따른 리튬 이차 전지를 나타내는 개략적인 사시도들이다.
도 3은 도 1의 A-A' 라인을 따라 두께 방향으로 절단한 단면도이다.
도 4의 도 1의 B-B' 라인을 따라 두께 방향으로 절단한 단면도이다.
도 5는 예시적인 실시예들에 따른 리튬 이차 전지 파우치의 적층 구조를 도시한 것이다.
본 발명의 일 실시예들은 전극 조립체를 수용하는 파우치의 수용부의 내측면을 따라 코팅부가 형성된 리튬 이차 전지를 제공한다.
이하 도면을 참고하여, 본 발명의 실시예들을 보다 구체적으로 설명하도록 한다. 다만, 본 명세서에 첨부되는 다음의 도면들은 본 발명의 바람직한 실시예를 예시하는 것이며, 전술한 발명의 내용과 함께 본 발명의 기술사상을 더욱 이해시키는 역할을 하는 것이므로, 본 발명은 그러한 도면에 기재된 사항에만 한정되어 해석되어서는 아니된다.
도 1은 예시적인 실시예들에 따른 리튬 이차 전지를 나타내는 개략적인 사시도이다. 도 2는 예시적인 실시예들에 따른 리튬 이차 전지의 일 수용부에 전극 조립체가 수용되는 모습을 개략적으로 나타내는 사시도이다.
도 1 및 도 2를 참조하면, 리튬 이차 전지(10)는 전극 조립체(200) 및 상기 전극 조립체(200)를 둘러싸며 수용하는 파우치(100)를 포함할 수 있다. 또한, 전극 조립체(200)는 양 측부에 제1 전극 탭(270) 및 제2 전극 탭(275)이 각각 형성될 수 있고, 일 측부에 제1 전극 탭(270) 및 제2 전극 탭(275)이 모두 형성될 수 있다.
또한, 전극 탭(270, 275)의 일부는 필요에 따라 절연부(277)로 포위될 수 있다. 예를 들어, 절연부(277)는 전극 탭(270, 275)을 파우치(100)와 접착시킬 수 있고 전극 조립체(200)로부터 생성되는 전기가 전극 탭(270, 275)을 통해 파우치(100)로 흐르는 것을 방지하며 실링을 유지시킬 수 있다.
파우치(100)는 전극 조립체(200)를 수용하는 수용부(110) 및 상기 수용부(110) 주변에 둘레부(120)를 포함할 수 있다.
수용부(110)는 서로 마주보는 제1 수용부(111) 및 제2 수용부(113)를 포함할 수 있다. 수용부(110)는 둘레부(120)로부터 소정 깊이로 만입되어 배치된 리세스(recess) 형상을 가질 수 있다. 수용부(110) 내에는 전극 조립체(200)가 삽입될 수 있으며, 전극 조립체(200)가 삽입될 수 있는 충분한 크기 및 형상을 가질 수 있다.
또한, 수용부(110) 내면은 내측면(미도시) 및 중앙면(115)을 포함할 수 있다. 내측면은 전극 조립체(200)의 두께를 따라 에워 싸며, 수용부(110)의 가장자리 측벽을 따라 형성된 영역을 의미할 수 있다. 중앙면(115)은 수용부(110) 내면에서 상기 내측면과 연결되며 전극 조립체(200)와 두께 방향으로 마주보는 영역을 의미할 수 있다.
둘레부(120)는 전극 조립체(200)를 수용하는 수용부(110)을 둘러싸는 파우치 내면 영역을 의미할 수 있다. 둘레부(120)는 파우치 내면의 위치에 따라 전극 탭(270, 275)이 인출되는 부분에 형성되는 탭 인출부(미도시)와 전극 탭(270, 275)이 인출되지 않는 부분에 형성되는 사이드 둘레부(미도시)로 구별될 수 있다.
예를 들면, 전극 조립체(200)의 상측부 및 하측부인 양 측부에 제1 전극 탭(270) 및 제2 전극 탭(275)이 각각 형성될 수 있고, 형성된 제1 전극 탭(270) 및 제2 전극 탭(275)은 파우치(100)의 상측부 및 하측부에 각각 형성되는 탭 인출부를 통해 외부로 돌출될 수 있다.
다른 예를 들면, 전극 조립체(200)의 상측부 또는 하측부인 일 측부에 제1 전극 탭(270) 및 제2 전극 탭(275)이 모두 형성될 수 있고, 형성된 제1 전극 탭(270) 및 제2 전극 탭(275)은 파우치(100)의 상측부 또는 하측부에 형성되는 탭 인출부를 통해 외부로 돌출될 수 있다.
또한, 둘레부(120)의 내면은 실링면(121)을 포함할 수 있다. 실링면(121)은 예를 들어, 전지 제조 공정 중 파우치 실링 공정에서 실링 지그가 맞닿아 부착되는 면을 의미한다.
또한, 둘레부(120)의 내면은 폴딩면(123)을 더 포함할 수 있다. 예를 들어, 수용부(110)는 폴딩면(123)에 의해 제1 수용부(111) 및 제2 수용부(113)로 분리될 수 있다. 도 2에 도시된 바와 같이, 제2 수용부(113)는 전극 조립체(200) 하부를 수용할 수 있으며, 제1 수용부(111)는 전극 조립체(200) 상부를 덮을 수 있다. 일부 실시예들에 있어서, 제1 수용부(111)에 전극 조립체(200)의 하부가 삽입되고, 제2 수용부(113)가 전극 조립체(200)의 상부를 덮을 수도 있다.
또한, 폴딩면(123)은 특정 구조에 한정되지는 않으며, 예를 들어 소정 높이로 돌출된 구조를 가질 수도 있고, 가상의 선분 또는 가상의 영역일 수도 있다.
전극 조립체(200)가 제1 수용부(111) 또는 제2 수용부(113)에 삽입된 후, 제1 수용부(111) 또는 제2 수용부(113)가 폴딩면(123)를 따라 접힐 경우 전극 조립체(200)가 파우치(100)에 의해 감싸질 수 있다. 이 경우, 제1 수용부(111) 및 제2 수용부(113)는 서로 대향할 수 있고, 제1 수용부(111)의 둘레부와 제2 수용부(113)를 둘러싸는 둘레부도 서로 대향하여 맞닿을 수 있다. 서로 대향하여 맞닿은 둘레부(120)들의 가장자리를 따라 지그로 압착 또는 융착하여 실링면(121)이 형성될 수 있다.
코팅부(130)는 파우치의 수용부(110) 내측면을 따라 형성되고 전극 조립체(200)의 일 측부와 이격될 수 있다.
예를 들어, 코팅부(130)는 수용부(110) 내측면을 따라 일부에 형성될 수 있고, 전부에 형성될 수도 있다. 바람직하게는 전체 내측면의 50% 이상에 형성되는 것이 좋고, 더욱 바람직하게는 전체 내측면 전부에 형성되는 것이 좋다. 이 경우, 리튬 이차 전지(10)를 이동 및 사용 시 전극 조립체(200)에 의해 파우치(100) 모서리가 손상되는 것을 효과적으로 방지할 수 있다.
또한, 크랙에 의한 전해액에 의한 파우치의 구조적 변질(변색, 부식 또는 분해)을 방지할 수 있어 전지의 안전성 확보할 수 있다. 또한, 새로운 기구나 설비의 개선 없이도 효과적으로 구조적 안전성을 개선시킬 수 있다.
일 실시예에 있어서, 코팅부(130)는 고분자 화합물을 포함할 수 있다. 고분자 화합물은 열 또는 광(UV) 조사 시 화학 반응에 의해 가교 결합이 형성되어 분자간 결합을 형성하는 경화성 물질일 수 있다. 예를 들어, 폴리부타디엔, 폴리우레탄, 폴리이미드, 아세테이트, 폴리에스터, 폴리페닐렌설파이드(Polyphenylenesulfide, PPS), 폴리프로필렌(polypropylene), 스티렌-부타디엔계 공중합체, (메타)아크릴산 공중합체, (메타)아크릴레이트 공중합체, 폴리아크릴로니트릴, 폴리비닐클로라이드, 폴리플루오로 화합물, 폴리비닐 알코올, 및 폴리시아노아크릴레이트 등일 수 있다. 상기 고분자 화합물을 포함하여 파우치(100) 내면에 탄성력과 회복력을 강화시켜 구조적 강도를 향상시킬 수 있다.
예를 들어, 코팅부(130)는 수용부(110)의 내측면을 따라 상기 고분자 화합물을 포함하는 코팅액을 코팅 또는 도포하여 형성될 수 있다. 또한, 코팅부(130)는 상기 고분자 화합물을 포함하는 필름 또는 테이프를 부착하여 형성될 수 있다.
상기 코팅액은 필요에 따라, 물, 글리세롤, 에틸렌 글리콜, 프로필렌 글리콜, 디메틸 술폭시드, 디메틸 포름아미드, 아세토니트릴, 에틸렌 카보네이트, 퍼푸릴 알코올, 메탄올 및 피롤리돈으로부터 선택된 1종 또는 2종 이상의 용매를 포함할 수 있다.
일부 실시예에 있어서, 상기 용매 100 중량부에 대한 상기 고분자 화합물 함량은 1 내지 50 중량부, 또는 5 내지 40 중량부, 또는 10 내지 40 중량부일 수 있다. 상기 범위에서 파우치의 우수한 내스크래치성, 내화학성을 확보할 수 있다.
일부 실시예에 있어서, 상기 코팅액은 필요에 따라 광개시제, 증점제를 더 포함할 수 있다.
일 실시예에 있어서, 파우치(100)의 평균 두께에 대한 코팅부(130)의 평균 두께 비율은 1/10 내지 1/50일 수 있다. 바람직하게는 1/10 내지 1/30일 수 있다. 상기 범위에서 파우치(100)를 충격으로부터 보호하는 보호층 역할을 충분히 할 수 있어 파우치(100)의 구조적 안전성을 개선시킬 수 있다.
테라스 영역(140)은 파우치(100)에서 전극 조립체(200)를 수용하는 수용부(110) 중 전극조립체(200)를 제외한 공간일 수 있다. 또한, 파우치 코팅부(130) 및 전극 조립체(200)의 일 측부가 이격되어 형성되는 공간일 수 있다. 테라스 영역(140)의 장축은 수용부(110)의 단축과 동일한 방향일 수 있고, 테라스 영역(140)의 단축은 수용부(110)의 장축과 동일한 방향일 수 있다.
일 실시예에 있어서, 수용부(110)의 장축 길이에 대한 테라스 영역(140) 장축 방향의 평균 너비 비율은 1/5 내지 1/50일 수 있다. 바람직하게는 1/5 내지 1/25일 수 있다. 예를 들어, 수용부(110)의 전지를 반복적인 사용에 따라 전극 조립체(200)는 팽창할 수 있으며 이 경우, 파우치(100) 내 여유 공간 예를 들어 테라스 영역(140)이 필요할 수 있다. 다만, 테라스 영역(140)은 파우치 수용부(110) 내에서 공간을 최소화하여 전지의 에너지 밀도를 높이는 것이 바람직하다.
도 3은 도 1의 A-A' 라인을 따라 두께 방향으로 절단한 단면도이다.
일 실시예에 있어서, 코팅부(130)는 파우치의 수용부(110)의 내측면 상에만 형성되고, 수용부(110) 중앙면(115)에는 형성되지 않을 수 있다. 이에, 전극 조립체(200)와 파우치(100)의 잦은 접촉에 의한 파우치(100) 내벽 손상을 집중적으로 보호할 수 있다. 또한, 이 경우, 전지의 두께가 두꺼워지는 것을 방지할 수 있고, 이에 배터리 모듈 제조 시 모듈 내에 수용할 수 있는 전지의 개수가 증가시킬 수 있다. 따라서, 전지 조립성이 개선되고 에너지 밀도를 높일 수 있다.
일 실시예에 있어서, 코팅부(130)는 파우치의 수용부(110) 내측면으로부터 중앙면(115) 상으로 부분적으로 연장될 수 있다. 예를 들어, 전체 중앙면(115)의 50% 이하로 형성되는 것이 좋고, 바람직하게는 전체 중앙면(115)의 20% 이하로 형성되는 것이 좋다. 이에, 파우치(100)의 내면 모서리 부분과 함께 외부 충격으로부터 파우치(100)를 전반적으로 보호할 수 있다.
일 실시예 있어서, 코팅부(130)는 실링면(121) 상에는 형성되지 않는 것이 바람직하다. 일 실시예 있어서, 코팅부(130)는 폴딩면(123) 상에는 형성되지 않는 것이 바람직하다. 실링면(12) 상 또는 폴딩면(123) 상에 코팅부(130)가 형성되는 경우 목적하는 파우치(100)의 모서리에서 발생하는 크랙 발생을 방지하기에 구조적으로 한계가 있다. 따라서, 코팅부(130)는 파우치(100)의 수용부(110) 내면에 형성되는 것이 바람직하다.
도 4는 도 1의 B-B' 라인을 따라 두께 방향으로 절단한 단면도이다. 도 4를 참조하면, 전극 조립체(200)는 양극(230), 음극(240) 및 양극(230)과 음극(240) 사이에 개재된 분리막(250)을 포함할 수 있다. 또한, 설명의 편의를 위해 도 4에서 코팅부는 미도시하였다.
양극(230)은 양극 집전체(210) 및 양극 활물질을 양극 집전체(210)에 도포하여 배치된 양극 활물질층(215)을 포함할 수 있다. 상기 양극 활물질은 리튬 이온을 가역적으로 인터칼레이션 및 디인터칼레이션 할 수 있는 화합물을 포함할 수 있다.
양극(230)은 양극 슬러리를 양극 집전체(210)에 도포한 후 건조 및 압축하여 제조될 수 있다. 상기 양극 슬러리는 상기 양극 활물질을 용매 내에서 바인더, 도전재 및/또는 분산재 등과 혼합 및 교반하여 제조될 수 있다.
양극 집전체(210)는 리튬 이차 전지(10)의 충/방전 전압 범위에서 반응성이 없으며, 전극 활물질의 도포 및 접착이 용이한 금속 재질을 포함할 수 있다. 양극 집전체(210)는 예를 들면, 스테인레스강, 니켈, 알루미늄, 티탄, 구리 또는 이들의 합금을 포함할 수 있으며, 바람직하게는 알루미늄 또는 알루미늄 합금을 포함할 수 있다.
상기 양극 활물질은 리튬-전이금속 복합 산화물 입자를 포함할 수 있다. 예를 들면, 상기 리튬-전이금속 복합 산화물 입자는 니켈(Ni)을 포함하며, 코발트(Co) 또는 망간(Mn) 중 적어도 하나를 더 포함할 수 있다.
상기 리튬-전이금속 복합 산화물 입자는 하기의 화학식 1로 표시될 수 있다.
[화학식 1]
Li1+aNi1-(x+y)CoxMyO2
상기 화학식 1 중, -0.05≤a≤0.2, 0.01≤x≤0.3, 0.01≤y≤0.3이고, M은 Mn, Al, Mg, Sr, Ba, B, Si, Ti, Ta, Zr 및 W 중 선택된 1종 이상의 원소일 수 있다.
바람직하게는 상기 화학식 1 중, 0.05≤a≤0.2, 0.01≤x≤0.2, 0.01≤y≤0.2이고, M은 Mn, Al 중 선택된 1종 이상의 원소일 수 있다.
상기 바인더는, 예를 들면, 비닐리덴플루오라이드-헥사플루오로프로필렌 코폴리머(PVDF-co-HFP), 폴리비닐리덴플루오라이드(polyvinylidenefluoride, PVDF), 폴리아크릴로니트릴(polyacrylonitrile), 폴리메틸메타크릴레이트(polymethylmethacrylate) 등의 유기계 바인더, 또는 스티렌-부타디엔 러버(SBR) 등의 수계 바인더를 포함할 수 있으며, 카르복시메틸 셀룰로오스(CMC)와 같은 증점제와 함께 사용될 수 있다.
예를 들면, 양극 배치용 바인더로서 PVDF 계열 바인더를 사용할 수 있다. 이 경우, 양극 활물질층 배치를 위한 바인더의 양을 감소시키고 이에 따라 이차 전지의 출력, 용량을 향상시킬 수 있다.
상기 도전재는 활물질 입자들 사이의 전자 이동을 촉진하기 위해 포함될 수 있다. 예를 들면, 상기 도전재는 흑연, 카본 블랙, 그래핀, 탄소 나노 튜브 등과 같은 탄소계열 도전재; 주석, 산화주석, 산화티타늄; LaSrCoO3, LaSrMnO3와 같은 페로브스카이트(perovskite) 물질 등을 포함하는 금속 계열 도전재를 포함할 수 있다.
음극(240)은 음극 집전체(220) 및 음극 활물질을 음극 집전체(220)에 도포하여 배치된 음극 활물질층(225)을 포함할 수 있다.
상기 음극 활물질은 리튬 이온을 흡장 및 탈리할 수 있는, 당 분야에서 공지된 것이 특별한 제한 없이 사용될 수 있다. 예를 들면 결정질 탄소, 비정질 탄소, 탄소 복합체, 탄소 섬유 등의 탄소 계열 재료; 리튬 합금; 실리콘(Si) 계 활물질 등이 사용될 수 있다. 상기 비정질 탄소의 예로서 하드카본, 코크스, 메조카본 마이크로비드(mesocarbon microbead: MCMB), 메조페이스피치계 탄소섬유(mesophase pitch-based carbon fiber: MPCF) 등을 들 수 있다.
상기 결정질 탄소의 예로서 천연흑연, 인조흑연, 흑연화 코크스, 흑연화 MCMB, 흑연화 MPCF 등과 같은 흑연계 탄소를 들 수 있다. 상기 리튬 합금에 포함되는 원소로서 알루미늄, 아연, 비스무스, 카드뮴, 안티몬, 실리콘, 납, 주석, 갈륨 또는 인듐 등을 들 수 있다.
상기 실리콘계 활물질은 SiOX(0<x<2) 또는 리튬 화합물이 포함된 SiOx(0<x<2)를 포함할 수 있다. 리튬 화합물이 포함된 SiOx는 리튬 실리케이트를 포함하는 SiOx일 수 있다. 리튬 실리케이트는 SiOx(0<x<2) 입자의 적어도 일부에 존재할 수 있으며, 예를 들면, SiOx(0<x<2) 입자의 내부 및/또는 표면에 존재할 수 있다. 리튬 실리케이트는 Li2SiO3, Li2Si2O5, Li4SiO4, Li4Si3O8 등을 포함할 수 있다.
상기 실리콘계 활물질은 예를 들면, 실리콘 카바이드(SiC)와 같은 실리콘-탄소 복합 화합물을 포함할 수도 있다.
음극 집전체(220)는 스테인레스강, 구리, 니켈, 알루미늄, 티탄, 또는 이들의 합금을 포함할 수 있다. 바람직하게는, 음극 집전체(220)는 구리 또는 구리 합금을 포함할 수 있다.
예를 들면, 상기 음극 활물질 및 용매 내에서 상술한 바인더, 도전재, 증점제 등과 함께 혼합 및 교반하여 슬러리 형태로 제조될 수 있다. 상기 슬러리를 음극 집전체(220)의 적어도 일면 상에 도포한 후, 건조 및 압축하여 음극 활물질층(225)을 포함하는 음극(240)을 제조할 수 있다.
상기 바인더 및 도전재로서 상술한 물질들과 실질적으로 동일하거나 유사한 물질들이 사용될 수 있다. 음극 배치를 위한 바인더는 예를 들면, 탄소 계열 활물질과의 정합성을 위해 스티렌-부타디엔 러버(SBR) 등의 수계 바인더를 포함할 수 있으며, 카르복시메틸 셀룰로오스(CMC)와 같은 증점제와 함께 사용될 수 있다.
양극(230) 및 음극(240) 사이에는 분리막(250)이 개재될 수 있다. 분리막(250)은 에틸렌 단독중합체, 프로필렌 단독중합체, 에틸렌/부텐 공중합체, 에틸렌/헥센 공중합체, 에틸렌/메타크릴레이트 공중합체 등과 같은 폴리올레핀계 고분자로 제조한 다공성 고분자 필름을 포함할 수 있다. 상기 분리막은 고융점의 유리 섬유, 폴리에틸렌테레프탈레이트 섬유 등으로 배치된 부직포를 포함할 수도 있다.
일부 실시예들에 있어서, 음극(240)의 면적(예를 들면, 분리막(250)과 접촉 면적) 및/또는 부피는 양극(230)보다 클 수 있다. 이에 따라, 양극(230)으로부터 생성된 리튬 이온이 예를 들면, 중간에 석출되지 않고 음극(240)으로 원활히 이동될 수 있다. 따라서, 상술한 복합 수산화물 입자 또는 양극 활물질과의 조합을 통한 출력 및 안전성의 동시 향상의 효과를 보다 용이하게 구현할 수 있다.
일 실시예들에 따르면, 양극(230), 음극(240) 및 분리막(250)에 의해 전극 셀이 정의되며, 복수의 전극 셀들이 적층되어 예를 들면, 젤리 롤(jelly roll) 형태의 전극 조립체가 배치될 수 있다. 예를 들면, 상기 분리막의 권취(winding), 적층(lamination), 접음(folding), 스태킹(stacking) 등을 통해 상기 전극 조립체를 배치할 수 있다.
상기 전극 조립체(200)가 파우치(100) 내에 전해질과 함께 수용되어 리튬 이차 전지(10)가 정의될 수 있다. 상기 전해질로서 비수 전해액을 사용할 수 있다.
비수 전해액은 전해질인 리튬염과 유기 용매를 포함하며, 상기 리튬염은 예를 들면 Li+X-로 표현되며 상기 리튬염의 음이온(X-)으로서 F-, Cl-, Br-, I-, NO3 -, N(CN)2 -, BF4 -, ClO4 -, PF6 -, (CF3)2PF4 -, (CF3)3PF3 -, (CF3)4PF2 -, (CF3)5PF-, (CF3)6P-, CF3SO3 -, CF3CF2SO3 -, (CF3SO2)2N-, (FSO2)2N- , CF3CF2(CF3)2CO-, (CF3SO2)2CH-, (SF5)3C-, (CF3SO2)3C-, CF3(CF2)7SO3 -, CF3CO2 -, CH3CO2 -, SCN- 및 (CF3CF2SO2)2N- 등을 예시할 수 있다.
상기 유기 용매로서 예를 들면, 프로필렌 카보네이트(propylene carbonate, PC), 에틸렌 카보네이트(ethylene carbonate, EC), 디에틸 카보네이트(diethyl carbonate, DEC), 디메틸 카보네이트(dimethyl carbonate, DMC), 에틸메틸 카보네이트(EMC), 메틸프로필 카보네이트, 디프로필 카보네이트, 디메틸설퍼옥사이드, 아세토니트릴, 디메톡시에탄, 디에톡시에탄, 비닐렌 카보네이트, 설포란, 감마-부티로락톤, 프로필렌 설파이트 및 테트라하이드로퓨란 등을 예시할 수 있다. 이들은 단독으로 혹은 2 이상이 조합되어 사용될 수 있다.
또한, 일 실시예에 따른 리튬 이차 전지(10)는 전고체형 리튬 이차 전지일 수 있고, 이 경우, 양극, 음극 및 전해질은 변경하거나 조절하여 사용할 수 있다.
각 전극 셀에 속한 양극 집전체(210) 및 음극 집전체(220)로부터 각각 전극 탭이 배치되어 파우치(100)의 일 측부까지 연장될 수 있다. 상기 전극 탭들은 파우치(100)의 상기 일 측부와 함께 융착되어 파우치(100)의 외부로 연장 또는 노출된 제1 전극 탭(270) 및 제2 전극 탭(275)을 배치할 수 있다.
도 5는 예시적인 실시예들에 따른 리튬 이차 전지 파우치의 적층 구조를 도시한 것이다.
도 5를 참조하면, 파우치(100)는 실란트층(101), 금속층(105) 및 피복층(109)을 포함하는 적층 구조를 가질 수 있다. 또한, 실란트층(101)과 금속층(105) 사이에 제1 접착층(103)이 형성될 수 있고, 금속층(105) 및 피복층(109) 사이에 제2 접착층(107)이 형성될 수 있다.
실란트층(101)은 도 2를 참조하면, 전극 조립체(200)가 파우치의 제1 수용부(111) 또는 제2 수용부(131)에 수용된 후, 제1 수용부(111) 또는 제2 수용부(113)가 폴딩면(123)를 따라 접힐 때 서로 마주 보는 표면 상에 위치할 수 있다. 맞닿은 제1 수용부(111) 또는 제2 수용부(113)를 각각 둘러싼 둘레부(120)의 가장자리 실링면(121)에서 상기 실란트층이 서로 접합되어 파우치는 실링될 수 있다.
예를 들면, 실란트층(101)은 융착성 물질을 포함할 수 있으며, 이 경우 열융착 등에 의해 파우치가 실링될 수 있다. 상기 실란트층(101)은 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 폴리카보네이트, 폴리에틸렌테레프탈레이트, 폴리염화비닐, 아크릴계 고분자, 폴리아크릴로나이트릴, 폴리이미드, 폴리아마이드, 셀룰로오스, 아라미드, 나일론, 폴리에스테르, 폴리파라페닐렌벤조비스옥사졸, 폴리아릴레이트, 테프론 및 유리섬유로 이루어진 군에서 선택된 어느 하나의 물질로 이루어진 단일막 구조 또는 2개 이상의 물질로 이루어진 복합막 구조를 가질 수 있다.
바람직하게는, 실란트층(101)은 폴리프로필렌으로서 호모 폴리프로필렌과 변성 폴리프로필렌의 적층체를 포함할 수 있다. 예를 들면, 실란트층(101)의 총 두께는 약 60㎛ 내지 100㎛일 수 있으며, 약 70㎛ 내지 90㎛인 것이 특히 바람직하다.
상기 금속층(105)은 외부의 수분, 가스 등이 전극 조립체 측으로 침투하는 것을 방지하며 파우치의 기계적 강도 향상과 함께 파우치에 주입된 화학 물질이 외부로 유출되는 것을 방지할 수 있다.
예를 들면, 금속층(105)은 철(Fe), 크롬(Cr), 망간(Mn), 니켈(Ni), 알루미늄(Al), 이들의 합금 등을 포함할 수 있으며, 탄소를 포함할 수도 있다. 바람직하게 알루미늄(Al)을 사용할 경우 파우치의 유연성을 향상시킬 수 있다. 또한, 상기 금속층의 두께는 약 30㎛ 내지 50㎛일 수 있고, 바람직하게는 약 35㎛ 내지 45㎛일 수 있다.
상기 피복층(109)은 나일론을 포함할 수 있으며, 이 경우 상기 나일론은 이축 연신될 수 있다. 예를 들면, 외부층의 두께는 약 10㎛ 내지 20㎛일 수 있다.
또한, 일 실시예에 있어서, 실란트층(101), 금속층(105) 및 피복층(109)은 접착층(103, 107)에 의해 밀착되어 부착될 수 있다. 예를 들면, 접착층(103, 107)의 두께는 약 3㎛ 이하일 수 있다. 예를 들면, 접착층(103, 107)의 두께는 약 0.1 내지 3㎛일 수 있다. 상기 접착층(103, 107)의 두께가 상기 범위를 만족하는 경우 각 층의 밀착력이 향상됨에 동시에 파우치의 두께가 지나치게 두꺼워지는 것을 방지할 수 있다.
도 2 및 도 5를 참조하면, 코팅부(130)는 실란트층(101)의 인장강도보다 더 큰 인장강도를 가질 수 있다. 예를 들어, 실란트층(101)이 폴리프로필렌으로서 상기 호모 폴리프로필렌과 상기 변성 폴리프로필렌의 적층체를 포함하는 경우, 인장강도(ASTM D638)가 140 내지 200MPa 이상일 수 있다. 예를 들어, 코팅부(130)가 폴리이미드를 포함하는 경우, 인장강도(ASTM D638)는 150 내지 250MPa 이상일 수 있다. 코팅부(130)의 인장강도가 실란트층(101)의 인장강도보다 더 큰 경우, 외부로부터 물리적 힘이 가해지는 경우 우수한 내성을 가져 파우치를 효과적으로 보호할 수 있다.
이하, 본 발명의 이해를 돕기 위하여 바람직한 실시예를 제시하나, 이들 실시예는 본 발명을 예시하는 것일 뿐 첨부된 특허청구범위를 제한하는 것이 아니며, 본 발명의 범주 및 기술사상 범위 내에서 실시예에 대한 다양한 변경 및 수정이 가능함은 당업자에게 있어서 명백한 것이며, 이러한 변형 및 수정이 첨부된 특허청구범위에 속하는 것도 당연한 것이다.
실시예들 및 비교예들
(1) 전극 조립체의 제조
양극 활물질로서 LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2, 도전재로 카본블랙, 바인더로 폴리비닐리덴 플로라이드(PVDF)를 95:3:2의 질량비 조성으로 양극 슬러리를 제조한 후, 이를 알루미늄 기재 위에 코팅, 건조, 프레스를 실시하여 양극을 제조하였다.
음극 활물질로 인조흑연 92 중량%, 스티렌부타디엔러버(SBR)계 바인더 2 중량%, 증점제로 CMC 1 중량%, 도전재로 비정질 인조흑연 5 중량%를 사용하여 음극 슬러리를 제조하였다. 이를 구리 기재 위에 코팅, 건조, 프레스를 실시하여 음극을 제조하였다.
제조된 상기 양극 및 음극을 폴리에틸렌(PE) 분리막(15㎛)를 사이에 두고 배치하여 전극 셀을 배치하고 권취하여 전극 조립체를 제조하였다.
(2) 코팅액 제조
용매로 NMP(N-Methyl-2-Pyrrolidone)에 15wt% 폴리이미드를 혼합하여 코팅액(점도: 2,000~2,500 cps)을 제조하였다.
(3) 리튬 이차 전지의 제조
파우치(실란트층: PP 필름 80㎛, 금속층: 알루미늄 박막 40㎛, 피복층: 나일론 필름 15㎛)를 준비하고, 상기 (2)에서 제조한 코팅액을 파우치 수용부 내측면 전부에 분사하여 두께 5㎛의 코팅층을 형성하였다. 형성된 실란트층을 ASTM D638에 따라 측정한 인장강도는 140MPa이고, 상기 코팅층을 별도로 ASTM D638에 따라 측정한 인장강도는 160MPa이다.
상기 파우치에 전극 조립체를 파우치에 수용한 후 실링하였다. 이후, 전해액을 주입한 후 실링하여 이차 전지를 제조하였다. 상기 전해액은 EC/EMC/DEC(25/45/30;부피비)의 혼합 용매로 1M LiPF6 용액을 제조한 후, 1,3-프로판설톤(PS) 0.5중량%를 첨가한 것을 사용하였다.
표 1에 기재된 바와 같이 파우치 내 코팅부의 위치를 달리하여 실시예들 및 비교예들에 따른 리튬 이차 전지를 제조하였다.
코팅부 위치
실시예 1 파우치 수용부의 내측면 전부 (전체 내측면의 100%)
실시예 2 파우치 수용부의 내측면 일부 (전체 내측면의 50%)
비교예 1 파우치 수용부의 중앙면
비교예 2 파우치 수용부의 둘레부
실험예
(1) 안전성 평가
실시예 및 비교예에 따른 리튬 이차 전지를 진동 평가를 위한 거치대 위에 놓고, SOC(state of charge) 100%인 전지를 25℃에서 5개 면에 대해 8시간동안 RMS acceleration 10 내지 20m/s2, 진동수, 파워스펙트럼밀도(Power Spectrum Density)를 표 2와 같이 변화시켜가며 평가 전후의 용량, 출력, 저항의 측정 및 외관검사를 통해 진동성을 평가하였다. 평가 결과는 하기의 표 3에 기재하였다.
진동수(Hz) 5 10 55 180 300 360 1000 2000
파워스펙트럼밀도 ((m/s2)2/Hz) 3 20 6.5 0.25 0.25 0.14 0.14 0.14
<평가 기준>
정상: 진동 테스트 전후 용량, 출력, 저항(1% 미만), 외관(찢기거나 찌그러짐) 변화가 없고, 안전상의 문제(온도 1~2℃ 상승, 발화)가 발생하지 않은 경우
이상: 진동 테스트 전후 용량, 출력, 저항(1% 이상), 외관(찢기거나 찌그러짐) 변화가 있고, 안전상의 문제(온도 1~2℃ 상승, 발화)가 발생한 경우
진동성 평가
실시예 1 정상
실시예 2 정상
비교예 1 이상
비교예 2 이상
표 3을 참조하면, 파우치 수용부 내측면을 따라 코팅한 실시예들은 진동성 평가가 모두 정상으로 전지의 안전성이 개선됨을 확인할 수 있다.
반면, 파우치 수용부의 중앙면 또는 파우치 둘레부를 따라 코팅한 비교예들은 진동성 평가가 이상으로 전지의 안전성을 개선시키는데 한계가 있음을 알 수 있다.
따라서, 파우치에 코팅부를 형성하더라도 형성 위치에 따라 안전성 개선에 영향을 줄 수 있음을 확인하였다.
10: 리튬 이차 전지 100: 파우치
101: 실란트층 103: 제1 접착층
105: 금속층 107: 제2 접착층
109: 피복층
110: 수용부 111: 제1 수용부
113: 제2 수용부 115: 중앙면
120: 둘레부 121: 실링면
123: 폴딩면 130: 코팅부
140: 테라스 영역
200: 전극 조립체 210: 양극 집전체
215: 양극 활물질층 220: 음극 집전체
225: 음극 활물질층
230: 양극 240: 음극
270, 275: 전극 탭 277: 절연부

Claims (11)

  1. 전극 조립체;
    상기 전극 조립체가 수용된 파우치를 포함하고, 상기 파우치는,
    상기 전극 조립체를 수용하는 수용부;
    상기 수용부 주변의 둘레부; 및
    상기 수용부의 내측면을 따라 형성되고, 상기 전극 조립체의 측부와 이격된 코팅부를 포함하는, 리튬 이차 전지.
  2. 청구항 1에 있어서, 상기 파우치는 상기 코팅부 및 상기 전극 조립체의 상기 측부 사이의 이격 공간에 의해 정의된 테라스 영역을 포함하는, 리튬 이차 전지.
  3. 청구항 2에 있어서, 상기 수용부의 장축 길이에 대한 상기 테라스 영역 장축 방향의 평균 너비 비율은 1/5 내지 1/50인, 리튬 이차 전지.
  4. 청구항 1에 있어서, 상기 파우치의 평균 두께에 대한 상기 코팅부의 평균 두께의 비율은 1/10 내지 1/50인, 리튬 이차 전지.
  5. 청구항 1에 있어서, 상기 수용부는 상기 전극 조립체와 두께 방향으로 마주보는 중앙면을 더 포함하고,
    상기 코팅부는 상기 수용부의 상기 내측면 상에만 형성되고, 상기 중앙면 상에는 형성되지 않은, 리튬 이차 전지.
  6. 청구항 1에 있어서, 상기 둘레부는 실링면을 포함하고, 상기 실링면 상에는 상기 코팅부가 형성되지 않은, 리튬 이차 전지.
  7. 청구항 6에 있어서, 상기 수용부는 서로 마주보는 제1 수용부 및 제2 수용부를 포함하며, 상기 둘레부는 상기 제1 수용부 및 상기 제2 수용부를 분리하는 폴딩면을 더 포함하는, 리튬 이차 전지.
  8. 청구항 7에 있어서, 상기 폴딩면 상에는 상기 코팅부가 형성되지 않은, 리튬 이차 전지.
  9. 청구항 1에 있어서, 상기 파우치는 실란트층, 금속층 및 피복층을 포함하는 적층 구조를 갖는, 리튬 이차 전지.
  10. 청구항 9에 있어서, 상기 실란트층은 폴리올레핀계 수지를 포함하고, 상기 금속층은 알루미늄을 포함하며, 상기 피복층은 나일론을 포함하는, 리튬 이차 전지.
  11. 청구항 10에 있어서, 상기 코팅부는 상기 실란트층의 인장강도 보다 더 큰 인장강도를 갖는, 리튬 이차 전지.
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