KR20230156745A - 흑연-구리 복합 재료, 그것을 이용한 히트 싱크 부재, 및 흑연-구리 복합 재료의 제조 방법 - Google Patents

흑연-구리 복합 재료, 그것을 이용한 히트 싱크 부재, 및 흑연-구리 복합 재료의 제조 방법 Download PDF

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다이 이나모리
겐이치 스나모토
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유비이 가부시키가이샤
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Abstract

구리층과, 상기 구리층을 통해 적층된 인편 흑연 입자를 포함하고, 구리의 체적 분율이 3∼30%인 흑연-구리 복합 재료로서, 적층 단면에 있어서, 하기 (1a)∼(1c)에 의해 얻어진 입자 내 간극 개수(N)가 5개 이하인 것을 특징으로 한다.
(1a) 상기 적층 단면 내에 930 ㎛×1230 ㎛의 측정 시야를 5개 획정한다.
(1b) 5개의 측정 시야 각각에 대해, 인편상 흑연 입자 내에 있어서의 폭 2∼5 ㎛의 간극의 수를 계수하여 N1∼N5로 한다.
(1c) 간극의 수의 평균값((N1+N2+N3+N4+N5)/5)을 산출하여, 입자 내 간극 개수(N)를 얻는다.

Description

흑연-구리 복합 재료, 그것을 이용한 히트 싱크 부재, 및 흑연-구리 복합 재료의 제조 방법
본 발명은 흑연-구리 복합 재료, 그것을 이용한 히트 싱크 부재, 및 흑연-구리 복합 재료의 제조 방법에 관한 것이다.
반도체 기기의 방열 부품용의 재료에는, 높은 열전도율이 요구된다. 구리는, 높은 열전도율을 갖고 있지만 열팽창율도 높다. 구리의 높은 열전도율을 손상시키지 않고 열팽창율을 저하시켜, 저비용으로 얻어지는 복합 재료로서, 금속-흑연 복합 재료가 제안되어 있다(예컨대, 특허문헌 1 참조). 특허문헌 1의 금속-흑연 복합 재료는, 높은 냉각 신뢰성과 낮은 선팽창 계수를 갖는 것이 개시되어 있다.
특허문헌 1: 일본 공개 특허 제2017-128802호 공보
금속-흑연 복합 재료가 방열재로서 사용될 때에는, 최저 -40℃ 정도로부터 최고로 125℃ 정도까지의 온도 사이클에 제공되는 경우가 있다. 온도 사이클에 의한 복합 재료의 열 열화를 억제하는 것은 종래부터의 과제로 되어 있지만, 아직 충분히는 해결되어 있지 않은 것이 현재의 상황이다.
그래서, 본 발명은, 온도 사이클 후의 열 열화가 억제된 흑연-구리 복합 재료, 그것을 이용한 히트 싱크 부재, 및 흑연-구리 복합 재료의 제조 방법을 제공하는 것을 목적으로 한다.
본 발명자는, 상기 과제를 해결하기 위해 검토를 행한 결과, 흑연 입자에 소정의 전처리를 실시하여 얻어진 인편상 흑연 입자를, 구리 입자와 함께 원료로서 이용함으로써, 온도 사이클 후의 열 열화가 억제된 흑연-구리 복합 재료가 얻어지는 것을 발견하였다.
즉, 본 발명은, 구리층과, 상기 구리층을 통해 적층된 인편 흑연 입자를 포함하고, 구리의 체적 분율이 3∼30%인 흑연-구리 복합 재료로서, 적층 단면에 있어서, 하기 (1a)∼(1c)에 의해 얻어진 입자 내 간극 개수(N)가 5개 이하인 것을 특징으로 하는 흑연-구리 복합 재료이다.
(1a) 상기 적층 단면 내에 930 ㎛×1230 ㎛의 측정 시야를 5개 획정한다.
(1b) 5개의 측정 시야 각각에 대해, 인편상 흑연 입자 내에 있어서의 폭 2∼5 ㎛의 간극의 수를 계수하여 N1∼N5로 한다.
(1c) 간극의 수의 평균값((N1+N2+N3+N4+N5)/5)을 산출하여, 입자 내 간극 개수(N)를 얻는다.
또한, 본 발명은, 전술한 흑연-구리 복합 재료를 이용한 히트 싱크 부재이다.
또한, 본 발명은, 전술한 흑연-구리 복합 재료의 제조 방법으로서, 상하롤 배치된 한쌍의 지석 사이에 흑연 입자를 삽입하고, 상측의 지석을 12 ㎐ 이하로 회전시킴으로써 흑연 입자에 전처리를 실시하여, 인편상 흑연 입자를 얻는 공정과, 상기 인편상 흑연 입자와 구리 입자를 혼합하여 성형 원료를 얻는 공정과, 상기 성형 원료를 성형하여 얻어진 성형체를 다축 통전 소결법에 의해 소결하는 공정을 구비하는 것을 특징으로 하는 제조 방법이다.
본 발명에 의하면, 온도 사이클 후의 열 열화가 억제된 흑연-구리 복합 재료, 그것을 이용한 히트 싱크 부재, 및 흑연-구리 복합 재료의 제조 방법을 제공할 수 있다.
도 1은 흑연-구리 복합 재료의 적층 단면의 SEM상에 획정된 측정 시야를 나타내는 도면이다.
도 2는 인편상 흑연 입자 내의 간극을 설명하는 도면이다.
도 3은 흑연 입자의 전처리 방법을 설명하는 도면이다.
도 4는 다축 통전 소결 장치를 설명하는 모식도이다.
도 5는 냉각 기판을 설명하는 개략도이다.
도 6은 온도 사이클 시험에 있어서의 열열화율의 추이의 일례를 나타내는 도면이다.
이하, 본 발명의 실시형태를 상세하게 설명한다.
<흑연-구리 복합 재료>
본 발명의 흑연-구리 복합 재료(이하, 단순히 복합 재료라고도 칭함)는, 인편상 흑연 입자와 구리 입자를 원료로 하여 얻어진 소결체이다. 인편상 흑연 입자는, 구리층을 통해 적층되어 있다. 여기서, 「구리층을 통해」란, 인편상 흑연 입자가 인접하는 구리층에 의해 연결되어 있는 것을 의미한다. 즉, 복합 재료 내의 인편상 흑연 입자는 전기적으로 연속하고 있다. 복합 재료 중의 구리층의 두께는 특별히 한정되지 않지만, 일반적으로는 3∼25 ㎛ 정도이다.
복합 재료에 있어서의 구리의 체적 분율은, 3∼30%이다. 열전도율이 높은 흑연의 함유율이 70∼97%로 높기 때문에, 본 발명의 복합 재료의 열전도율은 매우 높다. 구리는, 복합 재료에 있어서의 바인더로서 작용한다. 가공 시에 있어서의 복합 재료의 파단을 회피하는 것을 고려하면, 복합 재료에 있어서의 흑연과 구리의 체적비(흑연:구리)는, 70:30∼97:3이 바람직하다. 750 W/(m·K) 이상의 높은 열전도율과 양호한 가공성을 확보하기 위해서는, 체적비(흑연:구리)는, 84:16∼95:5가 보다 바람직하다. 복합 재료에 있어서의 구리의 체적 분율은, 제조할 때의 원료의 배합 비율에 의해 조정할 수 있다.
또한, 본 발명의 복합 재료는, 적층 단면에 있어서 소정의 방법에 의해 얻어진 입자 내 간극 개수(N)가 5개 이하이다. 적층 단면이란, 적층된 인편상 흑연 입자가 관찰되는 단면이고, 구체적으로는, 인편상 흑연 입자를 포함하는 성형 원료를 소결하여 복합 재료를 제조할 때, 적층된 인편상 흑연 입자가 가압되는 방향을 포함하는 면이다.
복합 재료가 원기둥형인 경우, 원기둥의 세로 방향이 인편상 흑연 입자가 적층된 방향에 상당하기 때문에, 먼저, 원기둥의 세로 방향으로 두께 2 ㎜ 정도의 판재를 절취한다. 절취한 판재의 표면을 연마한 후, CP(Cross section Polisher)를 이용하여 분석 개소의 적층 단면이 얻어진다.
입자 내 간극 개수(N)는, 하기 (1a)∼(1c)에 따라 얻을 수 있다.
(1a) 복합 재료의 적층 단면 내에, 930 ㎛×1230 ㎛의 측정 시야를 5개 획정한다. 측정 시야는, 복합 재료의 적층 단면을, 주사형 전자 현미경(SEM: Scanning Electron Microscope)에 의해 100배의 배율로 관찰하여 얻어진 SEM상 중에, 임의로 획정할 수 있다. 측정 시야에 있어서는, 도 1에 나타내는 바와 같이 구리층(14)을 통해 인편상 흑연 입자(12)가 적층되어 있고, 인편상 흑연 입자(12) 내에는 간극(16)이 확인된다.
(1b) 5개의 측정 시야 각각에 대해, 인편상 흑연 입자 내에 있어서의 폭 2∼5 ㎛의 간극의 수를 계수하여 N1∼N5로 한다. 인편상 흑연 입자 내의 간극의 폭은, 도 2에 나타내는 바와 같이 정의된다. 즉, 인편상 흑연 입자(12)에 있어서의 간극(16)을 임의로 선택하고, 이 간극(16)이 화면을 횡단하도록 조정한다. 간극(16)의 상하를 획정하는 2개의 변(L1, L2)의 최대 거리를, 간극의 폭(w)으로 정의한다. 이 폭(w)을, 시판되는 화상 처리 소프트에 의해 측정하여 2∼5 ㎛가 되는 간극(16)의 수를 계수하여, N1∼N5를 구한다. 필요에 따라, SEM상의 콘트라스트를 적절하게 조정하여 관찰한다.
(1c) 5개의 측정 시야에 있어서의 간극의 수의 평균값((N1+N2+N3+N4+N5)/5)을 산출하여, 입자 내 간극 개수(N)를 얻는다.
본 발명에 있어서는, 이렇게 하여 얻어진 입자 내 간극 개수(N)가 5개 이하로 규정된다. 입자 내 간극 개수가 5개 이하인 인편상 흑연 입자는, 복합 재료의 온도 사이클 후의 열 열화를 억제하는 작용을 갖는 것이 본 발명자들에 의해 발견되었다. 입자 내 간극 개수(N)는, 5.0개 이하가 바람직하고, 3.5개 이하가 보다 바람직하고, 2.3개 이하가 특히 바람직하다.
본 발명의 복합 재료는, 열전도율이 700 W/(m·K) 이상인 것이 바람직하다. 열전도율은, 인편상 흑연 입자가 적층된 방향에 수직인 방향에서 측정된 값이다. 고출력의 전자 부품 등에 사용하기 위해서는, 열전도율은 750 W/(m·K) 이상인 것이 보다 바람직하다. 열전도율은, 복합 재료의 중앙부로부터 소정 치수(외직경 10 ㎜×두께 2.5 ㎜)의 시료를 절취하고, 레이저 플래시법(JIS H 7801: 2005)에 준거하여 NETZSCH사 제조 LFA447을 이용하여 측정하고, 복합 재료로부터 절취한 5개의 시료의 열전도율의 평균을 이용한다.
또한, 본 발명의 복합 재료는, 하기 (2a)∼(2c)에 따라 얻어진 열열화율이 10% 이하인 것이 바람직하다.
(2a) 인편상 흑연 입자가 적층된 방향으로 판을 절취하여 시료를 준비한다.
시료는, 상기 판을, 예컨대 외직경 10 ㎜ 두께 2.5 ㎜로 가공하여 얻을 수 있다.
(2b) 상기 시료의 열확산율(TD0)을 구한 후, -40℃로부터 220℃의 승온 강하의 사이클을 반복하여, 500회 후의 열확산율(TD500)을 구한다.
열확산율은, 레이저 플래시법(JIS H 7801: 2005)에 준거하여 NETZSCH사 제조 LFA447에 의해 구할 수 있다.
(2c) ((TD0-TD500)/TD0))×100)에 의해 열열화율을 얻는다.
열열화율은, 복합 재료의 열확산율의 내성의 지표가 되고, 그 값이 작을수록 특성이 우수하다. 열열화율이 10%까지이면, 온도 사이클 후의 열 열화가 억제된 재료라고 할 수 있다. 열열화율은, 5% 이하가 보다 바람직하다.
<제조 방법>
본 발명의 복합 재료는, 흑연 입자에 소정의 전처리를 실시하여 소망의 인편상 흑연 입자를 얻고, 구리 입자와 혼합하여 성형 원료로 하고, 이것을 성형하여 소정 조건에서 소결하여 제조할 수 있다. 각 공정에 대해서, 이하에 설명한다.
(흑연 전처리)
흑연 입자의 전처리는, 흑연 입자에 응력을 인가함으로써 행해진다. 흑연 입자는, 제조 과정에서 인가되는 응력에 기인하여, 본래적으로 내부에 간극을 갖고 있다. 본 발명자들은, 흑연 입자를 포함하는 복합 재료의 열 열화에는, 흑연 입자 내의 간극의 수가 관여하고 있는 것을 발견하여, 소정의 전처리를 실시하여 얻어진 인편상 흑연 입자를 이용함으로써, 복합 재료의 온도 사이클 후의 열 열화를 억제하는 것을 가능하게 하였다.
흑연 입자의 전처리에는, 도 3에 나타내는 바와 같이 2개의 지석(30a, 30b)을 이용할 수 있다. 지석(30b)은 회전 가능한 회전 지석이다. 지석(30a, 30b)은, 금속판(31a, 31b)을 각각 갖고, 대향하는 면에, 다이아몬드 등의 지립(33a, 33b)이 마련되어 있다. 지립(33a, 33b)은, 도금 등의 접합 금속 부재(32a, 32b)에 의해 고정되고, 처리 대상이 되는 흑연 입자(23)가, 지립(33a, 33b) 사이에 배치된다. 회전 지석(30b)을 12 ㎐ 이하로 회전시켜, 흑연 입자(23)에 응력을 인가한다. 회전 지석(30b)의 회전수는, 12 ㎐ 이하이면, 소망의 효과를 얻을 수 있다.
흑연 입자에 응력이 인가되면, 단일의 흑연 입자가 복수의 입자가 되는 것 같은 간극이 생긴다. 회전 지석(30b)의 회전수를 12 ㎐ 이하로 규정함으로써, 흑연 입자에 적절한 응력이 인가되어, 간극이 적은 인편상 흑연 입자가 얻어지는 것으로 추측된다. 전처리에 의해 흑연 입자의 박막화도 생기기 때문에, 인편상 흑연 입자라고 칭해진다. 또한, 회전 지석(30b)의 회전수는, 10 ㎐ 이하가 바람직하고, 6 ㎐ 이하인 것이 보다 바람직하다.
흑연 입자의 전처리의 조건으로서는, 회전 지석(30b)의 회전수가 12 ㎐ 이하로 규정되어 있으면, 그 이외의 조건은 특별히 규정되지 않는다. 예컨대, 압력은 0.2∼0.8 ㎫ 정도, 시간은 10∼30초 정도로 할 수 있다.
(구리 입자의 준비)
구리 입자는 특별히 규정되지 않고, 예컨대, 체적 기준의 메디안 직경이 1.5 ㎛ 이하인 구리 입자를 이용할 수 있다. 구리 입자의 메디안 직경은, 1.0 ㎛ 이하인 것이 바람직하다. 메디안 직경이 1.5 ㎛ 이하인 작은 구리 입자를 이용한 경우에는, 안정한 열전도율이나 가공성의 복합 재료를 얻을 수 있다. 메디안 직경이 1.5 ㎛ 이하인 구리 입자는, 임의의 방법에 의해 제조할 수 있다. 예컨대, 화학 환원법이나 물리적 제법에 의해, 소망의 구리 입자가 얻어진다.
(혼합)
전처리를 실시하여 얻어진 인편상 흑연 입자와 구리 입자를 소정의 비율로 배합하고, 유기 용매에 의해 습식 혼합을 행하여 성형 원료를 얻는다. 원료의 배합 비율은, 복합 재료에 있어서의 흑연과 구리의 체적비(흑연:구리)는, 70:30∼97:3이 되도록 선택된다. 열전도율과 가공성의 관점에서, 체적비(흑연:구리)는, 84:16∼95:5가 되도록 선택하는 것이 바람직하다. 적합한 유기 용매로서는, 구체적으로는 톨루엔이나 크실렌을 들 수 있다.
(소결)
먼저, 소량(40 g 이하 정도)의 성형 원료를 소정의 성형틀에 충전하고, 예컨대 유압 핸드 프레스를 이용하여 3∼15 ㎫ 정도의 압력으로 압분한다. 성형틀로서는, 예컨대 직경 30 ㎜의 SUS제 틀을 이용할 수 있다. 성형 원료의 충전과 압분을 반복하여, 소망의 크기의 성형체를 제작한다. 얻어진 성형체를, 다축 통전 소결법에 의해 소결함으로써, 본 발명의 복합 재료가 되는 소결체가 얻어진다.
여기서, 도 4를 참조하여, 다축 통전 소결 장치의 개략을 설명한다. 도 4에 나타내는 다축 통전 소결 장치(40)는, 성형체가 수용된 카본제 틀(44)을, 상하 방향의 가압축(45a, 45b)과, 수평 방향의 가열축 (A)(47a, 47b) 및 가열축 (B)(49a, 49b)로 진공 용기(42) 내에 고정할 수 있다. 가열축 (A)(47a, 47b)와 가열축 (B)(49a, 49b)는, 교대로 통전할 수 있도록 구성되어 있다. 가열축 (A)는, 화살표(x1, x2)의 방향으로 통전되고, 가열축 (B)는, 화살표(y1, y2)의 방향으로 통전된다.
다축 통전 소결 장치(40)에 있어서는, 가압축(45a, 45b)과 가열축(47a, 47b, 49a, 49b)이 분리되어 있다. 구체적으로는, 가압축(45a, 45b)은 z축 방향에 있고, 가열축 (A)(47a, 47b)는 x축 방향, 가열축 (B)(49a, 49b)는 y축 방향에 있다. 이에 의해, 가압과 가열을 독립적으로 제어하는 것이 가능해지기 때문에, 성형체의 직경 방향에 있어서 균일한 온도 분포가 얻어진다.
소결에 있어서는, 성형체가 수용된 카본제 틀(44)을 진공 용기(42) 내에 고정한 후, 진공 용기(42) 내를 100 ㎩ 이하, 장치 내의 부품의 산화 열화를 억제하기 위해, 바람직하게는 50 ㎩ 이하까지 감압한다. 이어서, 먼저 가열축 (A)(47a, 47b)에 통전하여, 650∼750℃ 정도, 바람직하게는 670∼730℃ 정도로 가열한다.
그 후, 가열축 (B)(49a, 49b)로 전환하여, 930∼980℃ 정도, 바람직하게는 940∼970℃ 정도로 가열한다. 또한, 상하 방향의 가압축(45a, 45b)에 의해 화살표(z1) 방향 및 화살표(z2) 방향으로 가압한다. 이때의 압력은, 10∼100 ㎫ 정도가 바람직하고, 30∼50 ㎫ 정도가 보다 바람직하다.
다축 통전 소결법에 의해 균일한 온도 분포로 소결되기 때문에, 안정한 품질의 복합 재료를 제조할 수 있다. 더구나, 원료로서 구리 입자와 함께 이용되는 것은, 소정의 전처리를 실시하여 얻어진 인편상 흑연 입자이기 때문에, 본 발명의 복합 재료는, 적층 단면에 있어서 소정의 방법으로 구해진 입자 내 간극 개수가 5개 이하이다. 입자 내 간극 개수가 5개 이하임으로써, 본 발명의 복합 재료는, 온도 사이클 후의 열 열화가 억제되어, 보다 높은 열전도율을 구비하고 있다.
본 발명의 복합 재료는, 방열판(히트 싱크 부재)으로서 적합하게 이용할 수 있다. 히트 싱크 부재는, 무선 통신 분야, 전자 제어 분야, 및 광통신 분야 등이 광범한 분야에서 이용되고 있다. 용도로서는, 구체적으로는, 파워 반도체 모듈, 광통신 모듈, 프로젝터, 펠티에 냉각기, 수냉 쿨러, 및 LED 방열팬 등을 들 수 있다.
도 5에는, 방열판을 이용한 냉각 기판의 일례를 나타낸다. 냉각 기판(55)은, 방열판(50)과 냉각층(54)을 구비한다. 방열판(50)은, 응력 완충층(53) 상에 순차 적층된 전기 절연층(52) 및 배선층(51)을 갖는다. 배선층(51)의 상면의 탑재면(51a)에는, 반도체 소자 등의 발열성 소자가 탑재된다. 본 발명의 복합 재료는, 응력 완충층(53) 및 배선층(51) 중 적어도 한쪽의 층에 이용할 수 있다.
방열판(50)의 탑재면(51a)에 탑재된 발열성 소자에 발생한 열은, 배선층(51), 전기 절연층(52), 응력 완충층(53), 및 냉각층(54)에 순차 전도하여, 냉각층(54)으로부터 방산된다. 본 발명의 복합 재료는, 온도 사이클 후의 열 열화가 억제되어 있기 때문에, 효율적으로 발열성 소자를 냉각하여 온도를 저하시킬 수 있는 것에 더하여, 장기간에 걸쳐 안정적으로 효과를 발휘한다.
실시예
다음에, 실시예를 들어 본 발명을 구체적으로 설명하지만, 본 발명은, 이하의 실시예에 제한되는 것이 아니다.
(실시예 1)
시판의 원료 흑연에, 도 3을 참조하여 설명한 방법에 의해 전처리를 실시하였다. 상하의 지석은, 지립으로서 다이아몬드를 구비하고 있고, 그 사이에, 5 g의 흑연 입자를 2 mL의 물과 함께 삽입하였다. 10 ㎐로 회전 지석을 회전시켜, 20초간 정도의 전처리를 흑연 입자에 실시하였다. 그때의 압력은, 0.5 ㎫로 하였다.
처리 후의 흑연 입자를 체눈 크기 500 ㎛의 체로 분급하고, 체 상면에 남은 흑연 입자를 추출하고, 건조시켜, 이것을 원료의 인편상 흑연 입자로 하였다. 한편, 구리 입자로서는, 메디안 직경이 1.5 ㎛인 구리 입자를 준비하였다.
소결 후의 구리의 체적 분율이 30%가 되도록, 전처리를 실시하여 건조 후의 인편상 흑연 입자 11.0 g과 구리 입자 19.0 g을 배합하여, 성형 원료를 얻었다. 이들 분말은, 용매로서의 톨루엔 50 mL와 함께, 250 mL의 가지형 플라스크에 수용하고, 에바포레이터에 의해, 탈용매, 혼합을 행하였다.
직경 30 ㎜의 SUS 틀에 3 g의 성형 원료를 투입하고, 유압 프레스를 이용하여 5 ㎫의 압력으로 압분하였다. 성형 원료의 투입, 압분의 작업을 10회 넘을 정도로 반복한 성형을 행하고, SUS 틀로부터 성형체를 추출하였다.
추출된 성형체를 원통형의 카본제 틀에 수용하고, 다축 통전 소결법에 의해 소결하였다. 카본제 틀(44)을, 도 4에 나타낸 다축 통전 소결 장치(40)의 진공 용기(42) 내에 배치하고, 대각선 상의 2개의 가열축 (A)(47a, 47b)와, 2개의 가압축 (B)(45a, 45b)로 고정하였다.
진공 용기(42) 내를 로터리 펌프로 5 ㎩까지 감압하고, 장치 전원의 출력을 올려 승온시켰다. 승온에 의해 가열축 (A)(47a, 47b)로 700℃까지 가열한 후, 가열축 (B)(49a, 49b)로 변경하여 950℃까지 가열하였다.
950℃에 도달 후, 가압축(45a, 45b)에 의해 50 ㎫로 가압하였다. 가압에 의한 실린더의 변위가 정지한 후, 30초간 유지하고, 전원의 출력을 저하시켜 장치를 냉각하였다. 냉각 후, 장치로부터 카본제 틀(44)을 추출하여, 틀 안에서 원기둥형의 소결체를 얻었다.
동일한 조작을 5회 행하여 5개의 소결체를 제작하여, 실시예 1의 복합 재료가 얻어졌다.
(실시예 2)
소결 후의 구리의 체적 분율이 16%가 되도록 성형 원료를 변경한 것 이외에는, 실시예 1과 동일하게 하여 실시예 2의 복합 재료를 제조하였다.
(실시예 3)
소결 후의 구리의 체적 분율이 5%가 되도록 성형 원료를 변경한 것 이외에는, 실시예 1과 동일하게 하여 실시예 3의 복합 재료를 제조하였다.
(실시예 4)
흑연 입자의 전처리에 있어서의 회전 지석의 회전수를 5 ㎐로 변경한 것 이외에는, 실시예 2와 동일하게 하여, 실시예 4의 복합 재료를 제조하였다.
(비교예 1)
흑연 입자의 전처리에 있어서의 회전 지석의 회전수를 20 ㎐로 변경한 것 이외에는, 실시예 1과 동일하게 하여 비교예 1의 복합 재료를 제조하였다.
(비교예 2)
흑연 입자의 전처리에 있어서의 회전 지석의 회전수를 20 ㎐로 변경한 것 이외에는, 실시예 2와 동일하게 하여 비교예 2의 복합 재료를 제조하였다.
(비교예 3)
흑연 입자의 전처리에 있어서의 회전 지석의 회전수를 20 ㎐로 변경한 것 이외에는, 실시예 3과 동일하게 하여 비교예 3의 복합 재료를 제조하였다.
(비교예4)
전처리 없음의 흑연 입자를 사용한 것 이외에는, 실시예 2와 동일하게 하여 비교예 4의 복합 재료를 제조하였다.
실시예 및 비교예의 복합 재료에 대해서, 입자 내 간극 개수를 구하여, 열전도율 및 열열화율을 평가하였다. 모두 5개의 복합 재료에 대해서 측정하여, 평균으로 하였다.
<인편상 흑연 입자 내의 간극 개수>
전술한 바와 같이, 복합 재료에 있어서의 적층 단면을 제작하고, (1a)∼(1c)에 따라, 입자 내 간극 개수(N)를 구하였다.
<열전도율>
열전도율 측정용의 시료를 제작하는 데 있어서, 먼저, 실시예 및 비교예의 복합 재료의 원기둥 중앙으로부터, 세로 방향으로 판을 절취하였다. 원기둥의 세로 방향은, 인편상 흑연 입자가 적층된 방향이다. 이 판을 가공하여, 외직경 10 ㎜×두께 2.5 ㎜의 열전도율 측정용의 시료를 얻었다. 시료의 두께 방향이, 인편상 흑연 입자가 적층된 방향(가압 방향)에 수직인 방향이 된다. 이 두께 방향에 대해서, 「금속의 레이저 플래시법에 의한 열확산율의 측정 방법(JIS H 7801: 2005)」에 준거하여, 시료의 열전도율을 측정하였다.
<열열화율>
온도 사이클 시험에 의한 열확산율의 저하에 기초하여, 열열화율을 구하였다. 열확산율은, 레이저 플래시법의 경우와 동일한 측정 시료의 형상과 측정 방법에 의해 측정하였다. 각 측정 시료에 대해서 열확산율(TD0)을 구한 후, -40℃로부터 220℃의 승온 강하의 사이클을 반복하여, 500회 시의 열확산율(TD500)을 구하였다. ((TD0-TD500)/TD0))×100)에 의해, 열열화율을 산출하였다.
얻어진 결과를, 구리의 체적 분율, 흑연 입자의 전처리에 있어서의 회전수와 함께, 하기 표 1에 정리한다.
상기 표 1에 나타내는 바와 같이, 10 ㎐의 회전수로 전처리를 실시한 인편상 흑연 입자를 이용하여 제조된 복합 재료는, 모두 입자 내 간극 개수가 4.8개 이하이다(실시예 1∼4). 이에 대하여, 20 ㎐의 회전수로 전처리를 실시한 인편상 흑연 입자를 이용한 복합 재료(비교예 1∼3), 및 전처리 없음의 흑연 입자를 이용한 복합 재료(비교예 4)는, 입자 내 간극 개수가 7.0개 이상이다.
12 ㎐ 이하의 회전수로 전처리를 실시하여 얻어진 인편상 흑연 입자는, 입자 내 간극 개수가 5개 이하로 제한되어 있다. 이 결과로부터, 전처리에 있어서의 회전 지석의 회전수가, 처리 후의 인편상 흑연 입자에 있어서의 간극 개수에 영향을 끼치고 있는 것을 알았다.
복합 재료의 열전도율은, 흑연과 구리의 조성비에 의존하기 때문에, 실시예 1∼3에 나타내는 바와 같이, 구리의 체적 분율이 감소하여 열전도에 기여하는 흑연의 함유량이 늘면 열전도율은 향상한다. 그러나, 실시예 1∼3과 비교예 1∼3의 비교로부터, 전처리에 있어서의 회전 지석의 회전수가 높아지면, 열전도율은 저하하는 것을 알았다. 12 ㎐를 넘는 회전수로 전처리된 흑연 입자는, 충분한 응력이 인가되지 않고 지석 사이를 통과하여 버린 것으로 추측된다.
비교예 1∼3의 인편상 흑연 입자는, 미처리인 것이 광학 현미경에 의한 형상 관찰에 의해 확인되었다. 전처리 없음의 흑연 입자를 이용한 복합 재료(비교예 4)의 열전도율은, 구리 체적 분율이 동일한 복합 재료(비교예 2)보다 약간 낮은 값으로 되어 있다.
실시예 1∼4에 나타내는 바와 같이, 10 ㎐의 회전수로 전처리를 실시한 인편상 흑연 입자를 이용한 복합 재료는, 열열화율이 4.8% 이하이다. 실시예 1의 복합 재료의 온도 사이클 시험에 있어서의 열열화율의 추이를, 도 6에 나타낸다. 100회의 온도 사이클에 의해 열열화율은 대폭 증가하고 있지만, 그 후는 온도 사이클을 반복하여도 현저하게 증가하지 않고, 거의 일정하다. 실시예 2∼4의 복합 재료도, 동일한 경향이 확인되었다.
20 ㎐의 회전수로 전처리를 실시한 인편상 흑연 입자를 이용한 복합 재료(비교예 1∼3), 및 전처리 없음의 흑연 입자를 이용한 복합 재료(비교예 4)는, 열열화율이 18% 이상이고, 최대로 25.5%에도 이르고 있다.
이들 결과는, 복합 재료의 열열화율이, 인편상 흑연 입자 내의 간극수에 기인하고 있는 것을 나타내고 있다. 적절한 전처리를 실시함으로써 인편상 흑연 입자 내의 간극수를 제어할 수 있고, 이러한 인편상 흑연 입자를 이용함으로써, 온도 사이클 후의 열 열화가 억제된 흑연-구리 복합 재료가 얻어지는 것이 확인되었다.
12…인편상 흑연 입자 14…구리층 16…간극 23…흑연 입자
30a, 30b…지석 31a, 31b…금속판 32a, 32b…접합용 금속 부재
33a, 33b…지립
40…다축 통전 소결 장치 42…진공 용기 44…카본제 틀
45a, 45b…가압축 47a, 47b…가열축 49a, 49b…가열축
50…방열판 51…배선층 52…전기 절연층 53…응력 완충층 54…냉각층
55…냉각 기판

Claims (5)

  1. 구리층과, 상기 구리층을 통해 적층된 인편 흑연 입자를 포함하고, 구리의 체적 분율이 3∼30%인 흑연-구리 복합 재료로서, 적층 단면에 있어서, 하기 (1a)∼(1c)에 의해 얻어진 입자 내 간극 개수(N)가 5개 이하인 것을 특징으로 하는 흑연-구리 복합 재료.
    (1a) 상기 적층 단면 내에 930 ㎛×1230 ㎛의 측정 시야를 5개 획정한다.
    (1b) 5개의 측정 시야 각각에 대해, 인편상 흑연 입자 내에 있어서의 폭 2∼5 ㎛의 간극의 수를 계수하여 N1∼N5로 한다.
    (1c) 간극의 수의 평균값((N1+N2+N3+N4+N5)/5)을 산출하여, 입자 내 간극 개수(N)를 얻는다.
  2. 제1항에 있어서, 상기 인편상 흑연 입자가 적층된 방향에 수직인 방향에서의 열전도율이 700 W/(m·K) 이상인 흑연-구리 복합 재료.
  3. 제2항에 있어서, 하기 (2a)∼(2c)에 의해 얻어진 열열화율이 10% 이하인 흑연-구리 복합 재료.
    (2a) 상기 인편상 흑연 입자가 적층된 방향으로 판을 절취하여 시료를 준비한다.
    (2b) 상기 시료의 열확산율(TD0)을 구한 후, -40℃로부터 220℃의 승온 강하의 사이클을 반복하고, 500회 후의 열확산율(TD500)을 구한다.
    (2c) ((TD0-TD500)/TD0))×100)에 의해 열열화율을 얻는다.
  4. 제1항 내지 제3항 중 어느 한 항에 기재된 흑연-구리 복합 재료를 이용한 히트 싱크 부재.
  5. 제1항에 기재된 흑연-구리 복합 재료의 제조 방법으로서,
    상하로 배치된 한쌍의 지석 사이에 흑연 입자를 삽입하고, 상측의 지석을 12 ㎐ 이하로 회전시킴으로써, 상기 흑연 입자에 전처리를 실시하여 인편상 흑연 입자를 얻는 공정과,
    상기 인편상 흑연 입자와 구리 입자를 혼합하여 성형 원료를 얻는 공정과,
    상기 성형 원료를 성형하여 얻어진 성형체를 다축 통전 소결법에 의해 소결하는 공정
    을 구비하는 것을 특징으로 하는 제조 방법.
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