KR20230054997A - 전극, 전극조립체 및 이를 포함하는 이차전지 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 이차전지용 전극 및 이를 포함하는 전극 조립체에 관한 것으로서, 상기 전극은 전극 집전체의 적어도 일면에 형성되는 합재층 및 가스 흡착층을 구비하되, 상기 합재층은 패턴 구조를 가지며, 합재층이 비패턴된 영역에 가스 흡착층이 마련된 구조를 가짐으로써, 이차전지의 초기 충방전 시 발생되는 가스를 제거하는 효과가 뛰어나므로, 이를 포함하는 이차전지의 성능 및 안정성이 우수한 이점이 있다

Description

전극, 전극조립체 및 이를 포함하는 이차전지 {Electrode, electrode assembly and secondary battery containing the same}
본 발명은 충방전 시 발생되는 가스를 흡착할 수 있는 수단을 포함하는 이차전지용 전극에 관한 것이다.
최근 모바일 기기에 대한 기술 개발과 수요가 증가하고, 전기 자동차(EV)가 대중화됨에 따라 에너지원으로서의 전지의 수요가 급격히 증가하고 있고, 그에 따라 다양한 요구에 부응할 수 있는 전지에 대한 많은 연구가 행해지고 있다.
대표적으로 전지의 형상 면에서는 얇은 두께로 휴대폰 등과 같은 제품들에 적용될 수 있는 각형 이차전지와 파우치형 이차전지에 대한 수요가 높고, 재료 면에서는 높은 에너지 밀도, 방전 전압, 출력 안정성 등의 장점을 가진 리튬 이온 전지, 리튬 이온 폴리머 전지 등과 같은 리튬 이차전지에 대한 수요가 높다.
그러나, 이러한 장점에도 불구하고 리튬 이차전지는 안전성에 단점을 가지고 있다. 구체적으로, 전지 조립체에 전해액 주액 직후의 1차 충전, Aging, 충/방전 시에 전해질이 반응하여 가스가 발생하며, 발생된 가스는 전지 내부에 포집되어 용량 저하 및 리튬 석출과 같은 문제를 발생시킨다. 또한, 최종 실링 후, 내부 단락, 과충전, 고온 노출 등의 비정상적인 작동 상태에 이르게 될 경우, 전해액이 분해되면서 상당량의 가스가 발생되어 내부 압력을 상승시킬 수 있다. 이때 발생된 고압 가스는 전지케이스의 변형을 유발하고 전지의 수명을 단축시킬 수 있으며, 심각하게는 전지의 발화 내지 폭발을 초래한다.
이를 해결하기 위해, 종래에는 이차전지 제조 시 진공을 이용하여 이차전지 내에 발생한 가스를 배출시키는 탈기 공정을 이용하였으나, 상기 탈기 과정에서 전해액도 함께 유출되어 리튬 전지의 불량률이 증가하거나, 이차전지의 수명 균일성이 저하되는 등의 문제점이 있었다.
또한, 발생한 가스를 포집하기 위해서 파우치형 이차전지의 외장재에 가스 포켓부를 형성하여, 활성화 공정 중 발생한 가스가 포집되도록 한 후, 상기 가스 포켓부에 구멍을 내어 가스를 빼낸 다음 가스 포켓부를 재단하고 파우치 외장재를 최종 제품 규격에 맞게 재실링하는 방법을 사용하기도 하나, 이와 같은 방법은 생산 측면에서 매우 비효율적이다. 따라서, 전지의 제반 성능을 저하시키지 않으면서도, 전지 제조 시 내부에서 가스가 발생하는 경우 효율적으로 가스를 제거할 수 있는 새로운 방법이 필요한 실정이다.
대한민국 공개특허공보 제10-2019-0142965호
본 발명은 상기와 같은 문제점을 해결하기 위해 창안된 것으로서, 본 발명의 과제는 전지의 충방전 시, 특히 활성화 시 발생되는 가스를 제거할 수 있는 이차전지를 제공하는 것이다.
상기 목적을 달성하기 위하여,
본 발명은 일실시예에서,
전극 집전체; 및
상기 전극 집전체의 적어도 일면에 형성되는 합재층 및 가스 흡착층을 구비하고,
상기 합재층은 패턴 구조를 가지며, 합재층이 비패턴된 영역에 가스 흡착층이 마련되는 이차전지용 전극을 제공한다.
이때, 상기 합재층과 가스 흡착층은 표면에 요철이 배제된 하나의 층을 형성할 수 있다.
이를 위하여, 상기 합재층의 평균 두께는 가스 흡착층의 평균 두께와 동일하거나, 두꺼울 수 있다.
또한, 상기 합재층과 가스 흡착층의 평균 두께는 각각 0.01 내지 5mm일 수 있다.
아울러, 상기 가스 흡착층의 면적은 합재층 면적의 5 내지 30%를 차지할 수 있다.
또한, 상기 가스 흡착층은 다공질성 탄소재료, 다공질성 금속산화물 및 다공성 겔로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상의 가스 흡착제를 포함할 수 있다.
여기서, 상기 다공질 탄소재료는 탄소 섬유, 카본 분자체(molecular sieve) 및 활성탄으로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상을 포함할 수 있다.
또한, 상기 다공질성 금속산화물은 니켈(Ni), 백금(Pt), 팔라듐(Pd), 칼슘(Ca), 스트론튬(Sr), 바륨(Ba), 탈륨(Ti), 지르코늄(Zr), 하프늄(Hf), 바나듐(V), 니오븀(Nb), 탄탈륨(Ta), 크롬(Cr), 몰리브덴(Mo) 및 텅스텐(W)으로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상을 포함할 수 있다.
또한, 본 발명은 일실시예에서,
양극, 음극 및 상기 양극과 음극 사이에 배치되는 분리막을 포함하고,
상기 양극과 음극은 각각 집전체의 적어도 일면에 형성되는 합재층 및 가스 흡착층을 구비하되, 상기 합재층은 집전체 상에 패턴 구조를 가지며, 합재층이 비패턴된 영역에 가스 흡착층이 마련되며,
양극의 가스 흡착층과 음극의 가스 흡착층은 분리막을 기준으로 맞닿도록 배치되는 전극 조립체를 제공한다.
여기서, 양극과 음극은 각 집전체의 양면에 합재층 및 가스 흡착층이 형성되거나; 또는 각 집전체의 일면에는 합재층, 타면에는 합재층과 가스 흡착층이 형성된 구조를 가질 수 있다.
나아가, 본 발명은 일실시예에서, 상술된 본 발명에 따른 전극 조립체를 포함하는 이차전지를 제공한다.
본 발명에 따른 이차전지용 전극은 전극 집전체 상에 합재층을 패턴 구조로 형성하고, 합재층의 비패턴 영역에 가스 흡착층을 형성함으로써, 이차전지의 초기 충방전 시 발생되는 가스를 제거하는 효과가 뛰어나므로, 이를 포함하는 이차전지의 성능 및 안정성이 향상되는 효과를 제공한다.
도 1은 본 발명에 따라 가스 흡착제를 포함하는 이차전지용 전극의 예시를 나타낸 평면도다.
도 2는 본 발명에 따라 가스 흡착제를 포함하는 이차전지용 전극의 예시를 나타낸 단면도이다.
도 3 내지 도 5는 본 발명에 따라 가스 흡착제를 포함하는 이차전지용 전극조립체의 예시를 나타낸 단면도이다.
이하, 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자가 본 발명을 용이하게 실시할 수 있을 정도로 상세히 설명하기 위하여, 본 발명의 바람직한 실시예를 첨부된 도면을 참조로 하여 상세히 설명하기로 한다. 본 발명의 목적, 작용, 효과를 포함하여 기타 다른 목적들, 특징점들, 그리고 동작상의 이점들이 바람직한 실시예의 설명에 의해 보다 명확해질 것이다.
참고로, 여기에서 개시되는 실시예는 여러가지 실시가능한 예중에서 당업자의 이해를 돕기 위하여 가장 바람직한 실시예를 선정하여 제시한 것일 뿐, 본 발명의 기술적 사상이 반드시 제시된 실시예에만 의해서 한정되거나 제한되는 것은 아니고, 본 발명의 기술적 사상을 벗어나지 않는 범위내에서 균등물 내지 대체물들을 포함하는 다양한 변화와 부가 및 변경이 가능하다.
또한, 본원의 명세서 및 청구범위에 사용된 용어나 단어의 표현은, 발명자는 그 자신의 발명을 가장 최선의 방법으로 설명하기 위해 용어의 개념을 적절하게 정의할 수 있다는 원칙에 입각하여 정의된 것으로서, 통상적이거나 사전적인 의미로만 한정해서 해석되어서는 아니되며, 본 발명의 기술적 사상에 부합하는 의미와 개념으로 해석되어야만 한다. 일예로서, 단수의 표현은 문맥상 명백하게 다르게 뜻하지 않는 한 복수의 표현을 포함하며, 방향에 관한 표현은 설명상의 편의를 위하여 도면상에 표현된 위치를 기준으로 설정한다.
이차전지용 전극
본 발명은 일실시예에서,
전극 집전체; 및 상기 전극 집전체의 적어도 일면에 형성되는 합재층 및 가스 흡착층을 구비하고, 상기 합재층은 전극 집전체 상에 패턴 구조를 가지거나 홈이 형성됨으로써 비도포 영역을 가지며, 상기 비도포 영역에 가스 흡착층이 형성된 이차전지용 전극을 제공한다.
도 1 및 도 2는 각각 본 발명에 따른 이차전지용 전극(1)의 일례를 나타낸 평면도 및 단면도이다.
상기 도 1 및 도 2를 참고하면, 본 발명에 따른 이차전지용 전극(1)은 집전체(11), 합재층(12) 및 가스 흡착층(13)을 구비할 수 있으며, 상기 전극(100)은 양극 또는 음극일 수 있다.
여기서, 상기 합재층(12)은 집전체(11) 상에 패턴 구조를 마련될 수 있는데, 이는 합재층(12) 패턴 사이에 가스 흡착층(13)을 형성함으로써 전지의 충방전 시 합재층 부근에서 발생되는 가스를 즉각적으로 제거함으로써 합재층의 유효성분과 가스 사이의 부반응을 억제하기 위함이다.
또한, 상기 합재층(12)의 패턴 구조는 가스 흡착층(13)이 합재층(12) 내에 일정한 면적을 차지할 수 있다면 그 형태가 특별히 제한되는 것은 아니다.
하나의 예로서, 상기 합재층(12)은 스트라이프형의 패턴 구조를 가질 수 있으며, 이 경우 가스 흡착층(13)의 폭은 1~5mm; 또는 2~4mm일 수 있다.
아울러, 상기 합재층(12)은 가스 흡착층(13)과 함께 표면에 요철이 배제된 하나의 층을 형성할 수 있다. 즉, 본 발명에 따른 이차전지용 전극(1)은 전극 집전체(11) 상에 하나의 조합된 층이 마련되되, 상기 층은 합재층(12)과 가스 흡착층(13)이 조합되어 이뤄지는 구조를 갖는다. 본 발명은 합재층(12)과 가스 흡착층(13)이 요철이 배제된 하나의 층을 이루도록 구조를 제어함으로써 전극 요철로 인해 전극 조립체의 에너지 밀도 저감 및 제조 시 작업성 저하를 막을 수 있다.
또한, 상기 합재층(12)은 가스 흡착층(13)과 함께 표면에 요철이 없는 하나의 조합된 층을 이루되, 그 평균 두께는 가스 흡착층(13)의 평균 두께와 동일하거나 두꺼울 수 있다.
하나의 예로서, 합재층(12)과 가스 흡착층(13)으로 조합된 층은 도 3에 나타낸 바와 같이 상기 합재층(12)이 패턴된 영역에만 존재하고 비패턴된 영역에는 존재하지 않아 가스 흡착층(13)이 비패턴 영역을 완전히 메꾸는 구조를 가짐으로써 합재층(12)의 평균 두께와 가스 합착층(13)의 평균 두께가 동일할 수 있다.
다른 하나의 예로서, 합재층(12)과 가스 흡착층(13)으로 조합된 층은 도 5에 나타낸 바와 같이 상기 합재층(12)이 표면에 양각의 패턴 구조(P)를 갖고, 음각(또는 홈, NP)에 가스 흡착층(13)이 마련되어 표면에 패턴을 갖는 구조를 가짐으로써, 상기 합재층(12)의 평균 두께가 가스 흡착층(13)의 평균 두께보다 두꺼운 구성을 가질 수 있다.
또한, 상기 합재층(12)과 가스 흡착층(13)의 평균 두께는 각각 0.01~5mm일 수 있으며, 구체적으로는 0.01~3mm; 0.01~2mm; 0.01~1mm; 0.05~1mm; 또는 0.01~0.5mm일 수 있다.
또한, 상기 이차전지용 전극 표면에서 관측하는 경우, 가스 흡착층(13)의 면적은 합재층(12) 면적의 5~30%일 수 있으며, 구체적으로는 5~20%; 5~10%; 10~30%; 15~30%; 또는 20~30%일 수 있다.
본 발명은 상술된 바와 같이 합재층 및 가스 흡착층의 구조, 평균 두께 및/또는 면적율을 조절함으로써 이차전지의 전기적 성능을 극대화하면서, 이차전지의 충방전 시 발생되는 가스를 보다 효과적으로 제거할 수 있을 뿐만 아니라, 충방전 불균일에 의해 리튬 금속(Li)이 석출되는 것을 방지할 수 있다.
또한, 상기 가스 흡착층(13)은 가스 흡착성을 갖는 다공질성 탄소재료, 다공질성 금속산화물 및 다공성 겔로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상의 가스 흡착제를 포함할 수 있다.
이때, 상기 다공질 탄소재료는 탄소 섬유, 카본 분자체(molecular sieve) 및 활성탄으로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상을 포함할 수 있다.
하나의 예로서, 상기 다공질 탄소재료는 활성탄을 포함할 수 있다.
또한, 상기 다공질성 금속산화물은 규소(Si), 알루미늄(Al), 니켈(Ni), 백금(Pt), 팔라듐(Pd), 칼슘(Ca), 스트론튬(Sr), 바륨(Ba), 탈륨(Ti), 지르코늄(Zr), 하프늄(Hf), 바나듐(V), 니오븀(Nb), 탄탈륨(Ta), 크롬(Cr), 몰리브덴(Mo) 및 텅스텐(W)으로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상을 포함할 수 있다.
하나의 예로서, 상기 다공질성 금속 산화물은 규소(Si)를 함유하는 실리카 입자; 알루미늄(Al)을 함유하는 알루미나; 또는 규소(Si) 및 알루미늄(Al)을 함유하는 제올라이트를 각각 단독으로 포함하거나 병용할 수 있으며, 경우에 따라서는 니켈(Ni), 바나듐(V), 몰리브덴(Mo) 등이 도핑된 실리카 입자, 알루미나 및/또는 제올라이트를 포함할 수 있다.
한편, 상기 집전체(11)는 일반적으로 3 내지 500 ㎛의 두께를 가지며, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 높은 도전성을 가지는 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니다. 예를 들어, 스테인리스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성 탄소, 또는 알루미늄이나 스테인리스 스틸의 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면 처리한 것 등이 사용될 수 있다. 집전체는 그것의 표면에 미세한 요철을 형성하여 전극활물질의 접착력을 높일 수도 있으며, 필름, 시트, 호일, 네트, 다공질체, 발포체, 부직포체 등 다양한 형태가 가능하다.
상기 합재층(12)은 활물질, 도전재 및 바인더의 혼합믈을 도포하여 건조하여 제조되며, 필요에 따라서는, 상기 혼합물에 충진제를 더 첨가하기도 한다.
상기 전극(1)이 양극일 경우, 양극활물질로는 리튬 코발트 산화물(LiCoO2), 리튬 니켈 산화물(LiNiO2) 등의 층상 화합물이나 1 또는 그 이상의 전이금속으로 치환된 화합물; 화학식 Li1+xMn2-xO4 (여기서, x 는 0 ~ 0.33 임), LiMnO3, LiMn2O3, LiMnO2 등의 리튬 망간 산화물; 리튬 동 산화물(Li2CuO2); LiV3O8, LiFe3O4, V2O5, Cu2V2O7 등의 바나듐 산화물; 화학식 LiNi1-xMxO2 (여기서, M = Co, Mn, Al, Cu, Fe, Mg, B 또는 Ga 이고, x = 0.01 ~ 0.3 임)으로 표현되는 Ni 사이트형 리튬 니켈 산화물; 화학식 LiMn2-xMxO2 (여기서, M = Co, Ni, Fe, Cr, Zn 또는 Ta 이고, x = 0.01 ~ 0.1임) 또는 Li2Mn3MO8 (여기서, M = Fe, Co, Ni, Cu 또는 Zn 임)으로 표현되는 리튬 망간 복합 산화물; 화학식의 Li 일부가 알칼리토금속 이온으로 치환된 LiMn2O4; 디설파이드 화합물; Fe2(MoO4)3 등을 들 수 있지만, 이들만으로 한정되는 것은 아니다.
상기 전극(100)이 음극일 경우, 음극활물질로는, 예를 들어, 난흑연화 탄소, 흑연계 탄소 등의 탄소; LixFe2O3(0≤x≤1), LixWO2(0≤x≤1), SnxMe1-xMe'yOz (Me: Mn, Fe, Pb, Ge; Me': Al, B, P, Si, 주기율표의 1족, 2족, 3족 원소, 할로겐; 0<x≤1; 1≤y≤3; 1≤z≤8) 등의 금속 복합 산화물; 리튬 금속; 리튬 합금; 규소계 합금; 주석계 합금; SnO, SnO2, PbO, PbO2, Pb2O3, Pb3O4, Sb2O3, Sb2O4, Sb2O5, GeO, GeO2, Bi2O3, Bi2O4, and Bi2O5 등의 금속 산화물; 폴리아세틸렌 등의 도전성 고분자; Li-Co-Ni 계 재료 등을 사용할 수 있다.
이때, 상기 양극활물질 및/또는 음극활물질은 합재층 전체 중량에 대하여 80~98 중량%로 포함될 수 있다.
또한, 상기 도전재는 통상적으로 활물질을 포함한 혼합물 전체 중량을 기준으로 1 내지 10 중량%로 첨가되며, 양극 및 음극 모두에 적용된다. 이러한 도전재는 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 천연 흑연이나 인조 흑연 등의 흑연; 카본블랙, 아세틸렌 블랙, 케첸 블랙, 채널 블랙, 퍼네이스 블랙, 램프 블랙, 서머 블랙 등의 카본블랙; 탄소 섬유나 금속 섬유 등의 도전성 섬유; 불화 카본, 알루미늄, 니켈 분말 등의 금속 분말 등이 사용될 수 있다.
아울러, 상기 바인더는 활물질과 도전재 등의 결합과 집전체에 대한 결합에 조력하는 성분으로서, 통상적으로 활물질을 포함하는 혼합물 전체 중량을 기준으로 1 내지 10 중량%로 첨가되며, 마찬가지로 양극 및 음극 모두에 적용된다. 이러한 바인더의 예로는, 폴리불화비닐리덴, 폴리비닐알코올, 카르복시메틸셀룰로오스(CMC), 전분, 히드록시프로필셀룰로오스, 재생 셀룰로오스, 폴리비닐피롤리돈, 테트라플루오로에틸렌, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 에틸렌-프로필렌-디엔 테르 폴리머(EPDM), 술폰화 EPDM, 스티렌 브티렌 고무, 불소 고무, 다양한 공중합체 등을 들 수 있다.
또한, 상기 충진제는 전극의 팽창을 억제하는 성분으로서 선택적으로 사용되고, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 섬유상 재료라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌 등의 올리핀계 중합체; 유리섬유, 탄소섬유 등의 섬유상 물질이 사용된다. 마찬가지로, 상기 충진제도 양극 및 음극 모두에 적용될 수 있다.
이와 더불어, 점도 조절제, 접착 촉진제 등의 기타의 성분들이 선택적으로 또는 둘 이상의 조합으로서 더 포함될 수 있으며, 이에 대한 구체적인 설명은 생략한다.
이차전지용 전극 조립체
또한, 본 발명은 일실시예에서,
양극, 음극 및 상기 양극과 음극 사이에 배치되는 분리막을 포함하고,
상기 양극 및 음극은 상술된 본 발명의 이차전지용 전극을 포함하되,
양극 및 음극에 각각 형성된 가스 흡착층이 분리막을 기준으로 맞닿도록 배치되는 이차전지용 전극 조립체를 제공한다.
본 발명에 따른 이차전지용 전극 조립체는 상술된 본 발명의 이차전지용 전극을 양극 및 음극으로 포함함으로써 이차전지의 충방전 시, 특히 활성화 시 발생되는 가스를 효과적으로 제거할 수 있으므로, 이차전지의 전기적 성능 및 안전성이 우수한 이점이 있다.
도 3은 본 발명의 일실시예에 따른 가스 흡착제를 포함하는 이차전지용 전극조립체의 단면도를 나타낸 것이다.
상기 전극조립체(10)는 양극(20), 음극(30) 및 분리막(40)으로 이루어진다.
상기 양극(20)은 양극 집전체(210), 양극 합재층(220) 및 양극 가스 흡착층(230)으로 이루어진다. 또한, 상기 음극(30)은 음극 집전체(310), 음극 합재층(320) 및 음극 가스 흡착층(330)으로 이루어진다.
양극(20)의 경우 양극 합재층(210)와 앙극 가스 흡착층(230)은 양극 집전체(210)의 양면에 코팅될 수 있으며, 음극(30)의 경우에도 상기 양극(10)과 마찬가지로, 상기 음극 합재층(310)과 음극 가스 흡착층(330)은 음극 집전체(310)의 양면에 코팅될 수 있다.
상기 분리막(40)에 인접한 상기 양극 합재층(220)의 패턴 구조와 상기 음극 합재층(320)의 패턴 구조는 상기 분리막(40)을 기준으로 완전히 겹쳐지도록 코팅되는 것이 바람직하고, 상기 합재층(220, 320)이 비패턴된 영역에 형성된 양극 가스 흡착층(230)과 음극 가스 흡착층(330) 또한, 상기 분리막(40)을 기준으로 완전히 겹쳐지도록 코팅되는 것이 바람직하다. 이는 분리막(40)을 기준으로 양극 합재층(220)과 음극 합재층(320)이 동일한 위치에 코팅되지 않을 경우, 충전과 방전 불균일에 의해서 리튬이 석출될 가능성이 있기 때문이다.
더 나아가, 상기 양극 집전체(210)의 일면에 코팅된 외측 양극 합재층(221)과 타면에 코팅된 내측 양극 합재층(222) 또한, 양극 집전체(210)를 기준으로 겹치도록 코팅하고, 상기 음극 집전체(310)의 일면에 코팅된 외측 음극 합재층(321)과 타면에 코팅된 내측 음극 합재층(322) 또한, 음극 집전체(310)를 기준으로 겹치도록 코팅하여, 외측 양극 가스 흡착층(231), 내측 양극 가스 흡착층(232) 및 외측 음극 가스 흡착층(331), 내측 음극 가스 흡착층(332) 모두가 겹쳐지도록 형성함으로써, 충전과 방전 불균일이 발생하지 않도록 하면서, 제조 공정을 단순화시킬 수 있다.
도 4는 본 발명의 또 다른 일실시예에 따른 가스 흡착제를 포함하는 이차전지용 전극조립체의 단면도를 나타낸 것이다.
도 4에서 보듯이, 양극 집전체(210)를 기준으로 분리막(40)에 인접한 내측 양극 합재층(222')만이 패턴 구조를 가지고 있고, 양극 가스 흡착층(232')이 상기 양극 합재층(222')의 비패턴 영역에 형성되어 있다. 또한, 음극 집전체(310)를 기준으로 분리막(40)에 인접한 내측 음극 합재층(322')만이 패턴 구조를 가지고 있고, 음극 가스 흡착층(332')이 상기 음극 합재층(322')의 비패턴 영역에 형성될 수 있다. 또한, 상기 분리막(40)을 기준으로 상기 양극 합재층(222')의 패턴 구조와 상기 음극 합재층(322')의 패턴 구조가 각각 겹치도록 형성하고, 또한, 상기 양극 가스 흡착층(232')과 음극 가스 흡착층(332')이 겹치도록 형성될 수 있다.
이차전지
나아가, 본 발명은 상술된 전극 조립체를 포함하는 이차전지를 제공한다.
본 발명에 따른 이차전지는 상술된 본 발명의 전극 조립체를 포함함으로써 충방전 시, 특히 활성화 시 발생되는 가스를 효과적으로 제거할 수 있으므로, 이차전지의 전기적 성능 및 안전성이 우수한 이점이 있다.
여기서, 상기 이차전지는 고온 안전성 및 긴 사이클 특성과 높은 레이트 특성 등이 요구되는 디바이스의 전원으로 사용될 수 있으며, 이러한 디바이스의 상세한 예로는, 모바일 전자기기(mobile device), 웨어러블 전자기기(wearable device), 전지적 모터에 의해 동력을 받아 움직이는 파워 툴(power tool); 전기자동차(Electric Vehicle, EV), 하이브리드 전기자동차(Hybrid Electric Vehicle, HEV), 플러그-인 하이브리드 전기자동차(Plug-in Hybrid Electric Vehicle, PHEV) 등을 포함하는 전기차; 전기 자전거(E-bike), 전기 스쿠터(Escooter)를 포함하는 전기 이륜차; 전기 골프 카트(electric golf cart); 전력 저장 장치(Energy Storage System) 등을 들 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
이하, 본 발명을 실시 형태에 의해 보다 상세히 설명한다.
단, 하기 실시 형태는 본 발명을 예시하는 것일 뿐, 본 발명의 내용이 이에 한정되는 것은 아니다.
실시예 1~2. 이차전지의 제조
실리카 입자와 제올라이트 입자(Ni 도핑)가 (1:1) 비율로 혼합된 혼합된 가스 흡착 슬러리를 제조하였다.
이와 별도로, 호모 믹서(homo mixer)에 N-메틸피롤리돈을 주입하고, 양극 슬러리 고형분 100 중량부에 대하여 양극활물질인 LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2 97.8 중량부; 도전재인 카본블랙 0.7 중량부; 바인더인 PVdF 1.5 중량부를 균일하게 혼합하여 리튬 이차전지용 양극 슬러리를 제조하였다. 제조된 양극 슬러리를 알루미늄 박판의 양면에 스트라이프 패턴 구조로 도포하고, 비패턴 영역에 가스 흡착 슬러리를 도포한 후 건조하고 압연하여, 합재층 및 가스 흡착층이 요철 없는 하나의 층으로 형성된 양극을 제조하였다.
이와 별도로, 호모 믹서에 물을 주입하고, 음극 슬러리 고형분 100 중량부에 대하여 음극활물질인 인조 흑연 97.5 중량부; 바인더 스티렌 부타디엔 고무(SBR) 2 중량부; 증점제 카복실메틸 셀룰로오스 (CMC) 0.5 중량부를 균일하게 혼합하여 리튬 이차전지용 음극 슬러리를 제조하였다. 제조된 음극 슬러리를 구리 박판의 양면에 상기 양극과 동일하게 스트라이프 패턴 구조로로 도포하고, 비패턴 영역에 가스 흡착 슬러리를 도포한 후 건조하고 압연하여, 합재층 및 가스 흡착층이 요철 없는 하나의 층으로 형성된 음극을 제조하였다.
여기서, 제조된 양극 및 음극의 합재층과 가스층의 두께와 구조는 하기 표 1에 나타낸 바와 같다.
제조된 양극과 음극 사이에 분리막으로서 다공성 폴리에틸렌(PE) 필름(평균 두께: 20㎛, 길이: 30㎝)을 개재하여 전극 조립체를 제작하였으며, 제작된 전극 조립체를 셀 파우치에 삽입하고, 전해액을 주입하여 리튬 이차전지를 제조하였다.
합재층의 평균 두께 가스 흡착층 가스 흡착층의 면적 단면 구조
평균 두께 폭
실시예 1 0.5mm 0.5mm 3mm 합재층의 10% 도 3의 구조
실시예 2 0.5mm 0.3mm 3mm 합재층의 10% 도 5의 구조
비교예 1. 이차전지의 제조
실리카 입자와 제올라이트 입자(Ni 도핑)가 (1:1) 비율로 혼합된 혼합된 가스 흡착 슬러리를 제조하였다.
이와 별도로, 호모 믹서(homo mixer)에 N-메틸피롤리돈을 주입하고, 양극 슬러리 고형분 100 중량부에 대하여 양극활물질인 LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2 97.8 중량부; 도전재인 카본블랙 0.7 중량부; 바인더인 PVdF 1.5 중량부를 균일하게 혼합하여 리튬 이차전지용 양극 슬러리를 제조하였다. 제조된 양극 슬러리를 알루미늄 박판의 양면에 도포한 후 건조하고 압연하여, 합재층을 형성하였다. 이후 연속적으로 합재층 상에 가스 흡착 슬러리를 도포하고, 건조 및 압연하여 합재층 상에 가스 흡착층이 형성된 양극을 제조하였다.
이와 별도로, 호모 믹서에 물을 주입하고, 음극 슬러리 고형분 100 중량부에 대하여 음극활물질인 인조 흑연 97.5 중량부; 바인더 스티렌 부타디엔 고무(SBR) 2 중량부; 증점제 카복실메틸 셀룰로오스 (CMC) 0.5 중량부를 균일하게 혼합하여 리튬 이차전지용 음극 슬러리를 제조하였다. 제조된 음극 슬러리를 구리 박판의 양면에 도포한 후 건조하고 압연하여, 합재층을 형성하였다. 이후 연속적으로 합재층 상에 가스 흡착 슬러리를 도포하고, 건조 및 압연하여 합재층 상에 가스 흡착층이 형성된 양극을 제조하였다.
이때, 양극 합재층, 음극 합재층 및 각 합재층 상에 형성된 가스 흡착층의 평균 두께는 각각 0.5mm, 0.5mm, 0.05mm이었다.
제조된 양극과 음극 사이에 분리막으로서 다공성 폴리에틸렌(PE) 필름(평균 두께: 20㎛, 길이: 30㎝)을 개재하여 전극 조립체를 제작하였으며, 제작된 전극 조립체를 셀 파우치에 삽입하고, 전해액을 주입하여 리튬 이차전지를 제조하였다. 상기 전해액은 에틸렌카보네이트/디메틸카보네이트/에틸메틸카보네이트(EC/DMC/EMC의 혼합 부피부는 3/4/3)로 이루어진 유기용매에 1.0M 농도의 리튬헥사플루오로포스페이트(LiPF6)를 용해시켜 제조하였다.
실험예.
본 발명에 따른 이차전지용 전극의 효과를 평가하기 위하여, 실시예 및 비교예에서 제작된 각 이차전지를 대상으로 60℃에서, 정전류 0.2C 조건으로 이차전지 용량(SOC)이 60%가 되도록 활성화를 수행하고, 활성화 시 발생된 가스를 탈기하였다. 이후 전지 내부로부터 전해액을 0.1cc 추출하여 가스 크로마토그래피를 통해 전해액 내에 용해된 가스의 함량을 분석하였다.
이후, 활성화 후 탈기된 이차전지를 대상으로 45℃에서 4.2V 및 0.33C 조건으로 50회 충방전을 반복 수행하고, 상술된 방법으로 전해액을 추출하여 각 충방전 시 전해액에 용해된 가스의 함량을 분석하였다. 그 결과는 하기 표 2에 나타내었다.
단위: ppm 활성화 시 전해액 내 가스 농도 활성화 후 전해액 내 가스 농도
실시예 1 190 320
실시예 2 210 340
비교예 1 280 470
상기 표 2에 나타낸 바와 같이 본 발명에 따른 이차전지는 집전체 상에 패턴 구조를 갖는 합재층과 함께 합재층의 비패턴 영역에 마련된 가스 흡착층을 구비하여 충방전 시 발생되는 가스가 전지 내부에 포집되는 양이 현저히 적은 것으로 확인되었다.
이상에서는 본 발명 바람직한 실시예를 참조하여 설명하였지만, 해당 기술분야의 숙련된 당업자 또는 해당 기술 분야에 통상의 지식을 갖는 자라면, 후술될 특허청구범위에 기재된 본 발명의 사상 및 기술 영역으로부터 벗어나지 않는 범위 내에서 본 발명을 다양하게 수정 및 변경시킬 수 있음을 이해할 수 있을 것이다.
따라서, 본 발명의 기술적 범위는 명세서의 상세한 설명에 기재된 내용으로 한정되는 것이 아니라 특허청구범위에 의해 정해져야만 할 것이다.
1: 전극
10: 전극 조립체
11: 집전체
12: 합재층
13: 가스 흡착층
20: 양극 30: 음극
40: 분리막
210: 양극 집전체 310: 음극 집전체
220, 221, 222, 221', 222': 양극 합재층
230, 231, 232, 232': 양극 가스 흡착층
320, 321, 322, 321', 322': 음극 합재층
330, 331, 332, 332': 음극 가스 흡착층

Claims (10)

  1. 전극 집전체; 및
    상기 전극 집전체의 적어도 일면에 형성되는 합재층 및 가스 흡착층을 구비하고,
    상기 합재층은 패턴 구조를 가지며, 합재층이 비패턴된 영역에 가스 흡착층이 마련되는 이차전지용 전극.
  2. 제1항에 있어서,
    합재층과 가스 흡착층은 표면에 요철이 배제된 하나의 층을 형성하는 이차전지용 전극.
  3. 제1항에 있어서,
    합재층의 평균 두께는 가스 흡착층의 평균 두께와 동일하거나, 두꺼운 것을 특징으로 하는 이차전지용 전극.
  4. 제1항에 있어서,
    합재층과 가스 흡착층의 평균 두께는 각각 0.01 내지 5mm인 이차전지용 전극.
  5. 제1항에 있어서,
    가스 흡착층의 면적은 합재층 면적의 5 내지 30%인 것을 특징으로 하는 이차전지용 전극.
  6. 제1항에 있어서,
    가스 흡착층은 다공질성 탄소재료, 다공질성 금속산화물 및 다공성 겔로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상의 가스 흡착제를 포함하는 것을 특징으로 하는 이차전지용 전극.
  7. 제6항에 있어서,
    다공질 탄소재료는 탄소 섬유, 카본 분자체(molecular sieve) 및 활성탄으로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상을 포함하는 이차전지용 전극.
  8. 제6항에 있어서,
    다공질성 금속산화물은 니켈(Ni), 백금(Pt), 팔라듐(Pd), 칼슘(Ca), 스트론튬(Sr), 바륨(Ba), 탈륨(Ti), 지르코늄(Zr), 하프늄(Hf), 바나듐(V), 니오븀(Nb), 탄탈륨(Ta), 크롬(Cr), 몰리브덴(Mo) 및 텅스텐(W)으로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상을 포함하는 이차전지용 전극.
  9. 양극, 음극 및 상기 양극과 음극 사이에 배치되는 분리막을 포함하고,
    상기 양극과 음극은 각각 집전체의 적어도 일면에 형성되는 합재층 및 가스 흡착층을 구비하되, 상기 합재층은 패턴 구조를 가지며, 합재층이 비패턴된 영역에 가스 흡착층이 마련되며, 양극의 가스 흡착층과 음극의 가스 흡착층은 분리막을 기준으로 맞닿도록 배치되는 전극 조립체.
  10. 제9항에 따른 전극 조립체를 포함하는 이차전지.
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