KR20230029580A - 접합 유리용 중간막 및 접합 유리 - Google Patents

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KR20230029580A
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쥰 이시다
히로미츠 니시노
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세키스이가가쿠 고교가부시키가이샤
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Abstract

이염을 억제할 수 있는 접합 유리용 중간막을 제공한다. 본 발명에 관한 접합 유리용 중간막은, 중간막을 JIS R3202:1996에 준거한 2매의 클리어 유리 사이에 배치하여 접합 유리 X를 얻고, 얻어진 접합 유리 X에 대하여 평행광 투과율을 측정하였을 때, 중간막이, 평행광 투과율이 60％ 미만인 착색 영역과, 평행광 투과율이 60％ 이상인 투명 영역을 갖고, 상기 착색 영역에 있어서의 중간막의 평균 두께가, 상기 투명 영역에 있어서의 중간막의 평균 두께보다 작고, 상기 착색 영역에 있어서의 중간막의 평균 두께와, 상기 투명 영역에 있어서의 중간막의 평균 두께의 차의 절댓값이 10㎛ 이상이다.

Description

접합 유리용 중간막 및 접합 유리
본 발명은, 접합 유리를 얻기 위해 사용되는 접합 유리용 중간막에 관한 것이다. 또한, 본 발명은, 상기 접합 유리용 중간막을 사용한 접합 유리에 관한 것이다.
접합 유리는, 외부 충격을 받아 파손되어도 유리의 파편의 비산량이 적고, 안전성이 우수하다. 이 때문에, 접합 유리는 자동차, 철도 차량, 항공기, 선박 및 건축물 등에 널리 사용되고 있다. 접합 유리는 한 쌍의 유리판 사이에 중간막을 끼워 넣음으로써 제조되고 있다.
근년, 건축물용이나 자동차용의 접합 유리로서, 의장성, 차광성 또는 프라이버시 보호성 등을 갖는 접합 유리가 요구되고 있다. 의장성, 차광성 또는 프라이버시 보호성 등을 갖는 접합 유리는, 염료 또는 안료 등의 착색제를 포함하는 중간막을 사용하여 얻을 수 있다.
하기 특허문헌 1에는, 2매의 유리판이 중간막을 개재시켜 서로 접착된 차량용 접합 유리가 개시되어 있다. 상기 중간막은, 가시광선에 대하여 투과율 손실을 부여하는 감광 기능이 부여된 제1 영역과, 상기 제1 영역에 의해 둘러싸인 제2 영역 또는 상기 제1 영역의 단부가 부분적으로 후퇴하여 형성된 제2 영역을 포함한다. 상기 제2 영역에 있어서, 상기 중간막이, 가시광선에 대하여, 상기 투과율 손실보다 작은 투과율 손실을 갖는다. 상기 제1 영역은, 예를 들어 안료 또는 염료를 포함하고 있어도 된다. 상기 제1 영역은 띠상의 셰이드 영역이어도 된다.
WO2003/059837A1
착색제를 포함하는 착색층을 구비하는 중간막이 알려져 있다. 상기 착색층은 중간막의 표면층으로서 구비되어 있거나, 중간막의 내부에 매립된 중간층으로서 구비되어 있거나 한다. 착색층을 구비하는 중간막은, 일반적으로 착색층의 위치에 대응하는 착색 영역을 갖는다.
또한, 중간막은, 권취 코어의 외주에 중간막이 감긴 롤체의 상태 등으로, 중간막이 중첩된 상태로 보관되는 경우가 있다.
착색 영역을 갖는 종래의 중간막에서는, 중간막이 중첩된 상태로 보관되었을 때, 착색 영역이 다른 부분과 접촉하고, 접촉한 부분에 있어서 이염이 발생하는 경우가 있다. 또한, 이 이염은, 착색층이 내부에 매립된 중간막이라도 발생하는 경우가 있다.
본 발명의 목적은, 이염을 억제할 수 있는 접합 유리용 중간막을 제공하는 것이다. 또한, 본 발명은, 상기 접합 유리용 중간막을 사용한 접합 유리를 제공하는 것도 목적으로 한다.
본 발명의 넓은 국면에 의하면, 중간막을 JIS R3202:1996에 준거한 2매의 클리어 유리 사이에 배치하여 접합 유리 X를 얻고, 얻어진 접합 유리 X에 대하여 평행광 투과율을 측정하였을 때, 중간막이, 평행광 투과율이 60％ 미만인 착색 영역과, 평행광 투과율이 60％ 이상인 투명 영역을 갖고, 상기 착색 영역에 있어서의 중간막의 평균 두께가, 상기 투명 영역에 있어서의 중간막의 평균 두께보다 작고, 상기 착색 영역에 있어서의 중간막의 평균 두께와, 상기 투명 영역에 있어서의 중간막의 평균 두께의 차의 절댓값이 10㎛ 이상인, 접합 유리용 중간막(이하, 중간막이라고 기재하는 경우가 있음)이 제공된다.
본 발명에 관한 중간막의 어느 특정한 국면에서는, 상기 착색 영역은, 평행광 투과율이 60％ 미만인 착색층을 갖고, 중간막의 두께 방향의 표면과, 상기 착색층의 두께 방향의 표면의 최단 거리가 10㎛ 이상이다.
본 발명에 관한 중간막의 어느 특정한 국면에서는, 상기 착색 영역에 있어서의 중간막의 두께 방향의 적어도 한쪽 표면은, 엠보스 롤법에 의해 형성된 요철 형상을 갖고, 상기 착색 영역에 있어서의 중간막의 상기 요철 형상을 갖는 표면의 10점 평균 조도 Rz의 최댓값이 9㎛ 이상이다.
본 발명의 넓은 국면에 의하면, 제1 접합 유리 부재와, 제2 접합 유리 부재와, 상술한 접합 유리용 중간막을 구비하고, 상기 제1 접합 유리 부재와 상기 제2 접합 유리 부재 사이에, 상기 접합 유리용 중간막이 배치되어 있는, 접합 유리가 제공된다.
본 발명의 넓은 국면에 의하면, 제1 접합 유리 부재와, 제2 접합 유리 부재와, 접합 유리용 중간막을 구비하고, 상기 제1 접합 유리 부재와 상기 제2 접합 유리 부재 사이에, 상기 접합 유리용 중간막이 배치되어 있고, 접합 유리에 대하여 평행광 투과율을 측정하였을 때, 접합 유리가, 평행광 투과율이 60％ 미만인 착색 영역과, 평행광 투과율이 60％ 이상인 투명 영역을 갖고, 상기 착색 영역에 있어서의 중간막의 평균 두께가, 상기 투명 영역에 있어서의 중간막의 평균 두께보다 작고, 상기 착색 영역에 있어서의 중간막의 평균 두께와, 상기 투명 영역에 있어서의 중간막의 평균 두께의 차의 절댓값이 10㎛ 이상인, 접합 유리가 제공된다.
본 발명에 관한 중간막은, 중간막을 JIS R3202:1996에 준거한 2매의 클리어 유리 사이에 배치하여 접합 유리 X를 얻고, 얻어진 접합 유리 X에 대하여 평행광 투과율을 측정하였을 때, 중간막이, 평행광 투과율이 60％ 미만인 착색 영역과, 평행광 투과율이 60％ 이상인 투명 영역을 갖는다. 본 발명에 관한 중간막에서는, 상기 착색 영역에 있어서의 중간막의 평균 두께가, 상기 투명 영역에 있어서의 중간막의 평균 두께보다 작고, 상기 착색 영역에 있어서의 중간막의 평균 두께와, 상기 투명 영역에 있어서의 중간막의 평균 두께의 차의 절댓값이, 10㎛ 이상이다. 본 발명에 관한 중간막에서는, 상기 구성이 구비되어 있으므로, 이염을 억제할 수 있다.
본 발명에 관한 접합 유리는, 제1 접합 유리 부재와, 제2 접합 유리 부재와, 접합 유리용 중간막을 구비한다. 본 발명에 관한 접합 유리는, 상기 제1 접합 유리 부재와 상기 제2 접합 유리 부재 사이에, 상기 접합 유리용 중간막이 배치되어 있다. 본 발명에 관한 접합 유리에 대하여 평행광 투과율을 측정하였을 때, 접합 유리가, 평행광 투과율이 60％ 미만인 착색 영역과, 평행광 투과율이 60％ 이상인 투명 영역을 갖는다. 본 발명에 관한 접합 유리에서는, 상기 착색 영역에 있어서의 중간막의 평균 두께가, 상기 투명 영역에 있어서의 중간막의 평균 두께보다 작고, 상기 착색 영역에 있어서의 중간막의 평균 두께와, 상기 투명 영역에 있어서의 중간막의 평균 두께의 차의 절댓값이, 10㎛ 이상이다. 본 발명에 관한 접합 유리에서는, 상기 구성이 구비되어 있으므로, 접합 유리에 사용한 중간막의 이염을 억제할 수 있다.
도 1은, 본 발명의 제1 실시 형태에 관한 접합 유리용 중간막을 모식적으로 나타내는 단면도이다.
도 2는, 본 발명의 제2 실시 형태에 관한 접합 유리용 중간막을 모식적으로 나타내는 단면도이다.
도 3은, 본 발명의 제3 실시 형태에 관한 접합 유리용 중간막을 모식적으로 나타내는 단면도이다.
도 4의 (a)는 도 1에 나타내는 접합 유리용 중간막이 감긴 롤체를 모식적으로 나타내는 사시도이며, 도 4의 (b)는 롤체에 있어서의 접합 유리용 중간막의 적층 부분을 확대하여 나타내는 단면도이다.
이하, 본 발명을 상세하게 설명한다.
(접합 유리용 중간막)
본 발명에 관한 접합 유리용 중간막(본 명세서에 있어서, 「중간막」이라고 약기하는 경우가 있음)은 접합 유리에 사용된다. 본 발명에 관한 중간막을 JIS R3202:1996에 준거한 2매의 클리어 유리 사이에 배치하여 접합 유리 X를 얻고, 얻어진 접합 유리 X에 대하여 평행광 투과율을 측정하였을 때, 중간막은, 평행광 투과율이 60％ 미만인 착색 영역과, 평행광 투과율이 60％ 이상인 투명 영역을 갖는다. 본 발명에 관한 중간막에서는, 상기 착색 영역에 있어서의 중간막의 평균 두께가, 상기 투명 영역에 있어서의 중간막의 평균 두께보다 작고, 상기 착색 영역에 있어서의 중간막의 평균 두께와, 상기 투명 영역에 있어서의 중간막의 평균 두께의 차의 절댓값이, 10㎛ 이상이다.
본 발명에 관한 중간막에서는, 상기 구성이 구비되어 있으므로, 이염을 억제할 수 있다. 본 발명에 관한 중간막에서는, 롤체과 같이, 중간막이 중첩된 상태로 보관되었다고 해도, 착색 영역이 다른 부분과 접촉하기 어렵다. 그 때문에, 본 발명에 관한 중간막에서는, 이염을 억제할 수 있다. 이 때문에, 본 발명에 관한 중간막의 사용에 의해, 외관이 양호한 접합 유리를 얻을 수 있다.
상기 중간막은 1층의 구조 또는 2층 이상의 구조를 갖는다. 상기 중간막은 1층의 구조를 갖고 있어도 되고, 2층 이상의 구조를 갖고 있어도 된다. 상기 중간막은 2층의 구조를 갖고 있어도 되고, 3층의 구조를 갖고 있어도 되고, 3층 이상의 구조를 갖고 있어도 되고, 4층 이상의 구조를 갖고 있어도 되고, 5층 이상의 구조를 갖고 있어도 되고, 6층 이상의 구조를 갖고 있어도 된다. 상기 중간막은, 제1층만을 구비하는 1층의 구조를 갖는 중간막(단층의 중간막)이어도 되고, 제1층과 다른 층을 구비하는 2층 이상의 구조를 갖는 중간막(다층의 중간막)이어도 된다. 중간막은 이들 구조를, 중간막의 일부에 갖고 있어도 되고, 중간막의 전체에 갖고 있어도 된다. 중간막의 구조는 부분적으로 달라도 된다.
본 발명에서는, 중간막을 JIS R3202:1996에 준거한 2매의 클리어 유리 사이에 배치하여 접합 유리 X를 얻는다. 상기 접합 유리 X는, 이하와 같이 하여 제작되는 것이 바람직하다.
JIS R3202:1996에 준거한 두께 2mm의 클리어 유리 2매 사이에 중간막을 끼워, 적층체를 얻는다. 얻어진 적층체를 고무백 내에 넣고, 2.6kPa의 진공도에서 20분간 탈기한 후, 탈기한 채로 오븐 내로 옮기고, 또한 90℃에서 30분간 유지하여 진공 프레스하고, 적층체를 예비 압착한다. 오토클레이브 중에서 135℃ 및 압력 1.2MPa의 조건에서, 예비 압착된 적층체를 20분간 압착하여, 접합 유리 X를 얻는다.
본 발명에서는, 얻어진 접합 유리 X에 대하여 평행광 투과율을 측정하였을 때, 상기 중간막이, 평행광 투과율이 60％ 미만인 착색 영역과, 평행광 투과율이 60％ 이상인 투명 영역을 갖는다. 상기 중간막은 폭 방향의 일단부측에, 상기 착색 영역을 갖고, 폭 방향의 상기 일단부와는 반대의 타단부측에, 상기 투명 영역을 갖고 있어도 된다. 또한, 상기 착색 영역에서는, 중간막의 두께 방향에 있어서, 평행광 투과율이 60％ 미만인 착색층과, 착색층 이외의 층(평행광 투과율이 60％ 이상인 층)이 존재하고 있어도 된다. 이 경우에, 착색층과, 착색층 이외의 층을 포함하여 착색 영역이다(예를 들어, 도 1 내지 3의 파선의 좌측 부분). 중간막의 평행광 투과율이 60％ 미만인 착색 영역은, 접합 유리 X의 평행광 투과율이 60％ 미만인 착색 영역에 대응하는 영역이다. 중간막의 평행광 투과율이 60％ 이상인 투명 영역은, 접합 유리 X의 평행광 투과율이 60％ 이상인 투명 영역에 대응하는 영역이다.
상기 평행광 투과율은 JIS R3106:1998에 준거하여 측정된다. 구체적으로는, 이하와 같이 하여 측정된다. 또한, 상기 중간막의 일단부는, 접합 유리 X의 일단부인 것이 바람직하고, 상기 중간막의 타단부는, 접합 유리 X의 타단부인 것이 바람직하다.
분광 광도계를 사용하여, 투과한 평행광만 적분구에 수광하도록, 광원과 적분구의 광로 상에서 광축의 법선에 평행하도록, 또한 적분구로부터 13cm 이격된 지점에, 상기 접합 유리 X를 설치한다. 상기 평행광 투과율은, 이 상태에서 측정된 분광 투과율로부터 산출된 가시광선 투과율을 의미한다. 상기 분광 광도계로서는, 예를 들어 히타치 하이테크사제 「U-4100」 등을 들 수 있다.
상기 중간막은 폭 방향의 일단부측에서, 복수의 층을 구비하는 것이 바람직하다. 상기 중간막은 상기 착색 영역에서, 복수의 층을 구비하는 것이 바람직하다. 이 경우에, 상기 중간막은 상기 착색 영역에 있어서, 착색제를 포함하는 착색층과, 착색층 이외의 층을 구비하고 있어도 된다.
도 1은, 본 발명의 제1 실시 형태에 관한 접합 유리용 중간막을 모식적으로 나타내는 단면도이다.
도 1에 나타내는 중간막(11)은 접합 유리를 얻기 위해 사용된다. 중간막(11)은 접합 유리용 중간막이다.
중간막(11)은 제1층(1)과, 제2층(2)과, 제3층(3)을 구비한다. 제1층(1)의 제1 표면(한쪽의 방면)측에, 제2층(2)이 배치되어 있다. 제1층(1)의 제1 표면에, 제2층(2)이 적층되어 있다. 제1층(1)과 제2층(2)은 접해 있다. 제1층(1)의 제1 표면과는 반대의 제2 표면측에, 제3층(3)이 배치되어 있다. 제1층(1)의 제2 표면에, 제3층(3)이 적층되어 있다. 제1층(1)과 제3층(3)은 접해 있다. 제1층(1)은, 제2층(2)과 제3층(3) 사이에 배치되어 있고, 끼워 넣어져 있다. 제1층(1), 제2층(2) 및 제3층(3)은 각각, 평행광 투과율이 60％ 이상인 층이다. 중간막(11)에서는, 착색층을 제외한 층 구조가 다층 구조이다.
중간막(11)은 길이 방향과 폭 방향을 갖는다. 도 1의 좌우 방향이 폭 방향이다.
중간막(11)은, 평행광 투과율이 60％ 미만인 착색층(4)(제4층)을 구비한다. 착색층(4)은 착색제를 포함한다. 착색층(4)은 제2층(2) 내에 매립되어 있다. 중간막(11)의 일단부측에 있어서, 착색층(4)은 제2층(2) 내에 매립되어 있다. 중간막(11)의 폭 방향의 일단부측에 있어서, 착색층(4)은 제2층(2) 내에 매립되어 있다.
중간막(11)은 착색층(4)을 구비하는 부분에 있어서, 평행광 투과율이 60％ 미만인 착색 영역(X)을 갖는다. 착색 영역(X)은, 예를 들어 중간막(11)을 평면으로 보았을 때에 착색되어 있는 영역이다. 중간막(11)은 착색층(4)을 구비하지 않은 부분에 있어서, 평행광 투과율이 60％ 이상인 투명 영역(Y)을 갖는다. 투명 영역(Y)은, 예를 들어 중간막(11)을 평면으로 보았을 때에 착색되지 않은 영역이다. 도 1의 파선의 좌측 부분의 전체를 착색 영역(X)이라 칭한다. 도 1의 파선의 우측 부분의 전체를 투명 영역(Y)이라 칭한다.
중간막(11)은 착색 영역(X)에서, 제2층(2)과, 착색층(4)와, 제2층(2)과, 제1층(1)과, 제3층(3)이 이 순으로 배열되어 배치된 다층 구조를 갖는다. 중간막(11)은 착색 영역(X)에서, 5층 구조를 갖는다.
중간막(11)의 타단부측에, 투명 영역(Y)이 위치하고 있다. 투명 영역(Y)은 착색 영역(X)보다도, 중간막(11)의 타단부측에 위치하고 있다. 중간막(11)은 투명 영역(Y)에서, 제2층(2)과, 제1층(1)과, 제3층(3)이 이 순으로 배열되어 배치된 다층 구조를 갖는다. 중간막(11)은 투명 영역(Y)에서, 3층 구조를 갖는다.
중간막(11)의 일단부측에, 착색 영역(X)이 위치하고 있다. 착색 영역(X)은 투명 영역(Y)보다도, 중간막(11)의 일단부측에 위치하고 있다. 착색층(4)의 두께는, 중간막(11)의 폭 방향의 일단부측으로부터 타단부측을 향해 작아지고 있다. 그 때문에, 중간막(11)에서는, 착색 영역(X)에서, 폭 방향의 일단부측으로부터 타단부측을 향해 평행광 투과율은 커지고 있다.
착색 영역(X)에 있어서의 제1층(1)의 평균 두께와, 투명 영역(Y)에 있어서의 제1층(1)의 평균 두께는 동일하다. 착색 영역(X)에 있어서의 제2층(2)의 평균 두께와, 투명 영역(Y)에 있어서의 제2층(2)의 평균 두께는 다르다. 착색 영역(X)에 있어서의 제2층(2)의 평균 두께는, 투명 영역(Y)에 있어서의 제2층(2)의 평균 두께보다 작다. 착색 영역(X)에 있어서의 제3층(3)의 평균 두께와, 투명 영역(Y)에 있어서의 제3층(3)의 평균 두께는 동일하다.
중간막(11)에서는, 착색 영역(X)에 있어서의 중간막(11)의 평균 두께는, 투명 영역(Y)에 있어서의 중간막(11)의 평균 두께보다 작다.
제2층(2)의 제1층(1)측과는 반대측의 외측의 표면은, 접합 유리 부재가 적층되는 표면인 것이 바람직하다. 제3층(3)의 제1층(1)측과는 반대측의 외측의 표면은, 접합 유리 부재가 적층되는 표면인 것이 바람직하다.
도 4의 (a)는, 도 1에 나타내는 접합 유리용 중간막이 감긴 롤체를 모식적으로 나타내는 사시도이며, 도 4의 (b)는, 롤체에 있어서의 접합 유리용 중간막의 적층 부분을 확대하여 나타내는 단면도이다. 도 4의 (b)는, 도 4의 (a)의 I-I선에 따른 단면도이다.
도 4의 (a)에 나타내는 바와 같이, 중간막(11)이 감겨서, 중간막(11)의 롤체(51)가 되어도 된다.
롤체(51)는 권취 코어(61)와 중간막(11)을 구비한다. 중간막(11)은 권취 코어(61)의 외주에 감겨 있다.
도 4의 (b)에서는, 중간막(11)이 3주(周) 감긴 부분이 확대되어 나타내져 있다. 중간막(11)에서는, 롤체(51)로 된 경우에도, 착색 영역(X)이 서로 접촉되기 어렵고, 착색 영역(X)간에 있어서, 간극이 존재한다. 그 때문에, 이염을 억제할 수 있다. 또한, 착색 영역(X)이 서로 접촉되었다고 해도, 착색 영역(X)끼리가 견고하게 접착되기 어렵기 때문에, 이염을 억제할 수 있다.
도 2는, 본 발명의 제2 실시 형태에 관한 접합 유리용 중간막을 모식적으로 나타내는 단면도이다.
도 2에 나타내는 중간막(11A)은, 접합 유리를 얻기 위해 사용된다. 중간막(11A)은 접합 유리용 중간막이다. 중간막(11A)에서는, 착색층을 제외한 층 구조가 단층 구조이다.
중간막(11A)은 제1층(1A)을 구비한다. 제1층(1A)은, 평행광 투과율이 60％ 이상인 층이다.
중간막(11A)은 길이 방향과 폭 방향을 갖는다. 도 2의 좌우 방향이 폭 방향이다.
중간막(11A)은, 평행광 투과율이 60％ 미만인 착색층(4A)(제2층, 또는 제2층 및 제3층을 결번의 층으로 하였을 때에 제4층)을 구비한다. 착색층(4A)은 착색제를 포함한다. 착색층(4A)은 제1층(1A) 내에 매립되어 있다. 중간막(11A)의 일단부측에 있어서, 착색층(4A)은 제1층(1A) 내에 매립되어 있다.
중간막(11A)은, 착색층(4A)을 구비하는 부분에 있어서, 평행광 투과율이 60％ 미만인 착색 영역(X)을 갖는다. 착색 영역(X)은, 예를 들어 중간막(11A)을 평면으로 보았을 때에 착색되어 있는 영역이다. 중간막(11A)은, 착색층(4A)을 구비하지 않은 부분에 있어서, 평행광 투과율이 60％ 이상인 투명 영역(Y)을 갖는다. 투명 영역(Y)은, 예를 들어 중간막(11A)을 평면으로 보았을 때에 착색되지 않은 영역이다. 도 2의 파선의 좌측 부분의 전체를 착색 영역(X)이라 칭한다. 도 2의 파선의 우측 부분의 전체를 투명 영역(Y)이라 칭한다.
중간막(11A)은 착색 영역(X)에서, 제1층(1A)과, 착색층(4A)과, 제1층(1A)이 이 순으로 배열되어 배치된 다층 구조를 갖는다. 중간막(11A)은 착색 영역(X)에서 3층 구조를 갖는다.
중간막(11A)의 일단부측에, 착색 영역(X)이 위치하고 있다. 착색 영역(X)은 투명 영역(Y)보다도, 중간막(11A)의 일단부측에 위치하고 있다. 중간막(11A)은 투명 영역(Y)에서 1층의 구조를 갖는다.
중간막(11A)의 일단부측에, 착색 영역(X)이 위치하고 있다. 착색 영역(X)은 투명 영역(Y)보다도, 중간막(11A)의 일단부측에 위치하고 있다. 착색층(4A)의 두께는, 중간막(11A)의 폭 방향의 일단부측으로부터 타단부측을 향해 작아지고 있다. 그 때문에, 중간막(11A)에서는, 착색 영역(X)에서, 폭 방향의 일단부측으로부터 타단부측을 향해 평행광 투과율은 커지고 있다.
착색 영역(X)에 있어서의 제1층(1A)의 평균 두께와, 투명 영역(Y)에 있어서의 제1층(1A)의 평균 두께는 다르다. 착색 영역(X)에 있어서의 제1층(1A)의 평균 두께는, 투명 영역(Y)에 있어서의 제1층(1A)의 평균 두께보다 작다.
중간막(11A)에서는, 착색 영역(X)에 있어서의 중간막(11A)의 평균 두께는, 투명 영역(Y)에 있어서의 중간막(11A)의 평균 두께보다 작다.
도 3은, 본 발명의 제3 실시 형태에 관한 접합 유리용 중간막을 모식적으로 나타내는 단면도이다.
도 3에 나타내는 중간막(11B)은 접합 유리를 얻기 위해 사용된다. 중간막(11B)은 접합 유리용 중간막이다.
도 1에 나타내는 중간막(11)과, 도 3에 나타내는 중간막(11B)은, 착색 영역에 있어서의 제2층의 두께 및 제3층의 형상이 다르다.
중간막(11B)은 제1층(1B)과, 제2층(2B)과, 제3층(3B)을 구비한다. 제1층(1B), 제2층(2B) 및 제3층(3B)은 각각, 평행광 투과율이 60％ 이상인 층이다. 중간막(11B)에서는, 착색층을 제외한 층 구조가 다층 구조이다.
중간막(11B)은 길이 방향과 폭 방향을 갖는다. 도 3의 좌우 방향이 폭 방향이다.
중간막(11B)은, 평행광 투과율이 60％ 미만인 착색층(4B)(제4층)을 구비한다. 착색층(4B)은 착색제를 포함한다. 착색층(4B)은 제2층(2B) 내에 매립되어 있다. 중간막(11B)의 일단부측에 있어서, 착색층(4B)은 제2층(2B) 내에 매립되어 있다. 중간막(11B)의 폭 방향의 일단부측에 있어서, 착색층(4B)은 제2층(2B) 내에 매립되어 있다.
중간막(11B)은 착색층(4B)을 구비하는 부분에 있어서, 평행광 투과율이 60％ 미만인 착색 영역(X)을 갖는다. 착색 영역(X)은, 예를 들어 중간막(11B)을 평면으로 보았을 때에 착색되어 있는 영역이다. 중간막(11B)은 착색층(4B)을 구비하지 않은 부분에 있어서, 평행광 투과율이 60％ 이상인 투명 영역(Y)을 갖는다. 투명 영역(Y)은, 예를 들어 중간막(11B)을 평면으로 보았을 때에 착색되지 않은 영역이다. 도 3의 파선의 좌측 부분의 전체를 착색 영역(X)이라 칭한다. 도 3의 파선의 우측 부분의 전체를 투명 영역(Y)이라 칭한다.
착색 영역(X)에 있어서의 제1층(1B)의 평균 두께와, 투명 영역(Y)에 있어서의 제1층(1B)의 평균 두께는 동일하지만, 이들 평균 두께는 달라도 된다. 착색 영역(X)에 있어서의 제2층(2B)의 평균 두께와, 투명 영역(Y)에 있어서의 제2층(2B)의 평균 두께는 다르고, 착색 영역(X)에 있어서의 제2층(2B)의 평균 두께는, 투명 영역(Y)에 있어서의 제2층(2B)의 평균 두께보다 작지만, 이들 평균 두께는 동일해도 된다. 착색 영역(X)에 있어서의 제3층(3B)의 평균 두께와, 투명 영역(Y)에 있어서의 제3층(3B)의 평균 두께는 다르고, 착색 영역(X)에 있어서의 제3층(3B)의 평균 두께는, 투명 영역(Y)에 있어서의 제3층(3B)의 평균 두께보다 작지만, 이들 평균 두께는 동일해도 된다.
중간막(11B)에서는, 착색 영역(X)에 있어서의 중간막(11B)의 평균 두께는, 투명 영역(Y)에 있어서의 중간막(11B)의 평균 두께보다 작다.
착색 영역(X)과 투명 영역(X)에서 평균 두께가 다른 층은, 제1층이어도 되고, 제2층이어도 되고, 제3층이어도 된다. 착색 영역(X)과 투명 영역(X)에서 평균 두께가 다른 층의 수는, 1층이어도 되고, 2층이어도 되고, 2층 이상이어도 되고, 3층이어도 되고, 3층 이상이어도 되고, 전체층이어도 된다. 색 영역(X)과 투명 영역(X)에서 평균 두께가 다른 층의 수는, 3층 이하여도 되고, 2층 이하여도 된다. 또한, 착색 영역(X)과 투명 영역(X)에서 평균 두께를 다르게 하는 형상은, 특별히 한정되지 않는다.
상기 중간막에서는, 제1층과 제2층 사이 및 제1층과 제3층 사이에는 각각, 다른 층이 배치되어 있어도 된다. 상기 중간막에서는, 제1층과 제2층 및 제1층과 제3층은 각각, 직접 적층되어 있는 것이 바람직하다.
상기 중간막은 하나의 착색층만을 구비하고 있어도 되고, 복수의 착색층을 구비하고 있어도 된다. 착색층은 제1층 내에 매립되어 있어도 되고, 제1층과 제2층 사이에 배치되어 있어도 되고, 제2층의 제1층측과는 반대측에 배치되어 있어도 되고, 제3층 내에 매립되어 있어도 되고, 제1층과 제3층 사이에 배치되어 있어도 되고, 제3층의 제1층측과는 반대측에 배치되어 있어도 된다. 착색층은 중간막의 표면에 위치하고 있어도 된다.
상기 착색층의 두께는, 중간막의 폭 방향의 일단부측으로부터 타단부측을 향해 작아져 있어도 되고, 커져 있어도 되고, 균일해도 된다. 상기 중간막에서는, 착색 영역(X)에서, 폭 방향의 일단부측으로부터 타단부측을 향해 평행광 투과율은 일정해도 되고, 변화되고 있어도 된다. 상기 중간막에서는, 착색 영역(X)에서, 폭 방향의 일단부측으로부터 타단부측을 향해 평행광 투과율은 커져 있어도 되고, 작아져 있어도 된다. 또한, 상기 중간막에서는, 착색층에 포함되는 착색제의 농도가 변화되고 있음으로써, 착색 영역(X)에 있어서의 평행광 투과율이 변화되고 있어도 된다. 예를 들어, 상기 중간막에서는, 착색층에 포함되는 착색제의 농도가, 중간막의 폭 방향의 일단부측으로부터 타단부측을 향해 엷어져 있음으로써, 착색 영역(X)에서, 평행광 투과율이, 해당 일단부측으로부터 해당 타단부측을 향해 커져 있어도 된다.
상기 착색 영역에 있어서의 중간막의 평균 두께를 「중간막의 평균 두께(X)」라고 하고, 상기 투명 영역에 있어서의 중간막의 평균 두께를 「중간막의 평균 두께(Y)」라고 한다. 본 발명의 효과를 발휘하는 관점에서, 중간막의 평균 두께(X)는 중간막의 평균 두께(Y)보다 작다. 또한, 본 발명의 효과를 발휘하는 관점에서, 중간막의 평균 두께(X)와 중간막의 평균 두께(Y)의 차의 절댓값은, 10㎛ 이상이다.
중간막의 평균 두께(X)와 중간막의 평균 두께(Y)의 차의 절댓값은, 바람직하게는 15㎛ 이상, 보다 바람직하게는 20㎛ 이상, 보다 한층 바람직하게는 25㎛ 이상, 더욱 바람직하게는 30㎛ 이상, 더욱 한층 바람직하게는 50㎛ 이상, 특히 바람직하게는 75㎛ 이상, 가장 바람직하게는 100㎛ 이상이다. 중간막의 평균 두께(X)와 중간막의 평균 두께(Y)의 차의 절댓값은, 바람직하게는 1500㎛ 이하, 보다 바람직하게는 1200㎛ 이하, 더욱 바람직하게는 900㎛ 이하, 특히 바람직하게는 600㎛ 이하이다. 상기 차의 절댓값이 상기 하한 이상이면, 본 발명의 효과를 보다 한층 효과적으로 발휘할 수 있다. 상기 차의 절댓값이 상기 상한 이하이면, 중간막의 제조 효율을 높일 수 있다.
상기 착색 영역은, 평행광 투과율이 60％ 미만인 착색층을 갖는 것이 바람직하다. 상기 착색층의 평행광 투과율은, 중간막으로부터 착색층을 박리하거나, 착색층을 형성하기 위한 조성물을 성형하거나 하여 착색층을 얻고, 얻어진 착색층을 사용하여 상술한 방법과 마찬가지로 하여 측정할 수 있다. 착색층을 JIS R3202:1996에 준거한 2매의 클리어 유리 사이에 배치하여 접합 유리(Y)를 얻고, 얻어진 접합 유리(Y)에 대하여 평행광 투과율을 측정하였을 때, 착색층이, 평행광 투과율이 60％ 미만인 것이 바람직하다. 착색층의 평행광 투과율이 60％ 미만인 착색층은, 평행광 투과율이 60％인 접합 유리(Y)에 대응한다. 접합 유리(Y)는, 중간막 대신에 착색층을 사용하는 것 이외에는, 접합 유리 X와 마찬가지로 하여 제작할 수 있다.
상기 착색 영역에 있어서의 제1층의 평균 두께를 「제1층의 평균 두께(X1)」라고 하고, 상기 투명 영역에 있어서의 제1층의 평균 두께를 「제1층의 평균 두께(Y1)」라고 한다. 상기 착색 영역에 있어서의 제2층의 평균 두께를 「제2층의 평균 두께(X2)」라고 하고, 상기 투명 영역에 있어서의 제2층의 평균 두께를 「제2층의 평균 두께(Y2)」라고 한다. 상기 착색 영역에 있어서의 제3층의 평균 두께를 「제3층의 평균 두께(X3)」라고 하고, 상기 투명 영역에 있어서의 제3층의 평균 두께를 「제3층의 평균 두께(Y3)」라고 한다. 상기 착색 영역에 있어서의 착색층의 평균 두께를 「착색층의 평균 두께(X4)」라고 한다.
제1층의 평균 두께(X1)의, 중간막의 평균 두께(X)에 대한 비를, 비(제1층의 평균 두께(X1)/중간막의 평균 두께(X))로 한다. 상기 비(제1층의 평균 두께(X1)/중간막의 평균 두께(X))는 바람직하게는 0.035 이상, 보다 바람직하게는 0.0625 이상, 더욱 바람직하게는 0.1 이상이며, 바람직하게는 0.4 이하, 보다 바람직하게는 0.375 이하, 더욱 바람직하게는 0.25 이하, 특히 바람직하게는 0.15 이하이다. 상기 비(제1층의 평균 두께(X1)/중간막의 평균 두께(X))가 0.4 이하이면, 굴곡 강성 등의 강성이 보다 한층 양호해진다.
제1층의 평균 두께(Y1)의, 중간막의 평균 두께(Y)에 대한 비를, 비(제1층의 평균 두께(Y1)/중간막의 평균 두께(Y))라고 한다. 상기 비(제1층의 평균 두께(Y1)/중간막의 평균 두께(Y))는 바람직하게는 0.035 이상, 보다 바람직하게는 0.0625 이상, 더욱 바람직하게는 0.1 이상이며, 바람직하게는 0.4 이하, 보다 바람직하게는 0.375 이하, 더욱 바람직하게는 0.25 이하, 특히 바람직하게는 0.15 이하이다. 상기 비(제1층의 평균 두께(Y1)/중간막의 평균 두께(Y))가 0.4 이하이면, 굴곡 강성 등의 강성이 보다 한층 양호해진다.
제2층의 평균 두께(X2)의, 중간막의 평균 두께(X)에 대한 비(제2층의 평균 두께(X2)/중간막의 평균 두께(X))는 바람직하게는 0.3 이상, 보다 바람직하게는 0.3125 이상, 더욱 바람직하게는 0.375 이상이며, 바람직하게는 0.97 이하, 보다 바람직하게는 0.9375 이하, 더욱 바람직하게는 0.9 이하이다. 상기 비(제2층의 평균 두께(X2)/중간막의 평균 두께(X))는 0.46875 이하여도 되고, 0.45 이하여도 된다. 또한, 상기 비(제2층의 평균 두께(X2)/중간막의 평균 두께(X))가 상기 하한 이상 및 상기 상한 이하이면, 접합 유리의 강성과 차음성이 보다 한층 높아진다.
제2층의 평균 두께(Y2)의, 중간막의 평균 두께(Y)에 대한 비(제2층의 평균 두께(Y2)/중간막의 평균 두께(Y))는 바람직하게는 0.3 이상, 보다 바람직하게는 0.3125 이상, 더욱 바람직하게는 0.375 이상이며, 바람직하게는 0.97 이하, 보다 바람직하게는 0.9375 이하, 더욱 바람직하게는 0.9 이하이다. 상기 비(제2층의 평균 두께(Y2)/중간막의 평균 두께(Y))는 0.46875 이하여도 되고, 0.45 이하여도 된다. 또한, 상기 비(제2층의 평균 두께(Y2)/중간막의 평균 두께(Y))가 상기 하한 이상 및 상기 상한 이하이면, 접합 유리의 강성과 차음성이 보다 한층 높아진다.
제3층의 평균 두께(X3)의, 중간막의 평균 두께(X)에 대한 비(제3층의 평균 두께(X3)/중간막의 평균 두께(X))는 바람직하게는 0.3 이상, 보다 바람직하게는 0.3125 이상, 더욱 바람직하게는 0.375 이상이며, 바람직하게는 0.97 이하, 보다 바람직하게는 0.9375 이하, 더욱 바람직하게는 0.9 이하이다. 상기 비(제3층의 평균 두께(X3)/중간막의 평균 두께(X))는 0.46875 이하여도 되고, 0.45 이하여도 된다. 또한, 상기 비(제3층의 평균 두께(X3)/중간막의 평균 두께(X))가 상기 하한 이상 및 상기 상한 이하이면, 접합 유리의 강성과 차음성이 보다 한층 높아진다.
제3층의 평균 두께(Y3)의, 중간막의 평균 두께(Y)에 대한 비(제3층의 평균 두께(Y3)/중간막의 평균 두께(Y))는 바람직하게는 0.3 이상, 보다 바람직하게는 0.3125 이상, 더욱 바람직하게는 0.375 이상이며, 바람직하게는 0.97 이하, 보다 바람직하게는 0.9375 이하, 더욱 바람직하게는 0.9 이하이다. 상기 비(제3층의 평균 두께(Y3)/중간막의 평균 두께(Y))는 0.46875 이하여도 되고, 0.45 이하여도 된다. 또한, 상기 비(제3층의 평균 두께(Y3)/중간막의 평균 두께(Y))가 상기 하한 이상 및 상기 상한 이하이면, 접합 유리의 강성과 차음성이 보다 한층 높아진다.
착색층의 평균 두께(X4)의, 중간막의 평균 두께(X)에 대한 비(착색층의 평균 두께(X4)/중간막의 평균 두께(X))는 바람직하게는 0.01 이상, 보다 바람직하게는 0.02 이상, 더욱 바람직하게는 0.03 이상, 특히 바람직하게는 0.04 이상이며, 바람직하게는 0.99 이하, 보다 바람직하게는 0.98 이하, 더욱 바람직하게는 0.97 이하이다.
상기 중간막의 두께의 측정에 사용하는 측정기로서는, 접촉식 두께 계측기 「TOF-4R」(야마분 덴키사제) 등을 들 수 있다.
상기 두께의 측정은, 상술한 측정기를 사용하여, 막 반송 속도 2.15mm/분 내지 2.25mm/분으로, 일단부로부터 타단부를 향하여 최단 거리가 되게 행한다.
상기 중간막을 접합 유리로 한 후의 상기 중간막의 두께의 측정에 사용하는 측정기로서는, 비접촉 다층막 두께 측정기 「OPTIGAUGE」(루메트릭스사제) 등을 들 수 있다. 상기 측정기를 사용함으로써, 접합 유리인 채로 중간막의 두께를 측정할 수 있다.
중간막의 두께 방향의 표면과, 상기 착색층의 두께 방향의 표면의 최단 거리는, 바람직하게는 10㎛ 이상, 보다 바람직하게는 20㎛ 이상이며, 바람직하게는 3000㎛ 이하, 보다 바람직하게는 2990㎛ 이하이다. 상기 최단 거리가 상기 하한 이상 및 상기 상한 이하이면, 본 발명의 효과를 보다 한층 효과적으로 발휘할 수 있다.
중간막의 폭 방향에 있어서의 상기 착색 영역의 치수는, 바람직하게는 30mm 이상, 보다 바람직하게는 50mm 이상, 더욱 바람직하게는 70mm 이상, 특히 바람직하게는 100mm 이상이며, 바람직하게는 1500mm 이하, 보다 바람직하게는 1300mm 이하, 더욱 바람직하게는 1000mm 이하, 특히 바람직하게는 800mm 이하이다.
중간막의 폭 방향에 있어서의 상기 착색 영역의 치수의, 중간막의 폭 방향의 치수에 대한 비(중간막의 폭 방향에 있어서의 상기 착색 영역의 치수/중간막의 폭 방향의 치수)는, 바람직하게는 0.03 이상, 보다 바람직하게는 0.05 이상이며, 바람직하게는 0.9 이하, 보다 바람직하게는 0.85 이하이다. 상기 비(중간막의 폭 방향에 있어서의 상기 착색 영역의 치수/중간막의 폭 방향의 치수)는 0.6 이하여도 되고, 0.5 이하여도 되고, 0.4 이하여도 되고, 0.3 이하여도 된다.
이하, 본 발명에 관한 중간막에 사용할 수 있는 재료를 상세하게 설명한다.
(열가소성 수지)
중간막은, 열가소성 수지(이하, 열가소성 수지 (0)이라고 기재하는 경우가 있음)를 포함하는 것이 바람직하다. 중간막은, 열가소성 수지 (0)으로서, 폴리비닐아세탈 수지(이하, 폴리비닐아세탈 수지 (0)이라고 기재하는 경우가 있음)를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제1층은, 열가소성 수지(이하, 열가소성 수지 (1)이라고 기재하는 경우가 있음)를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제1층은, 열가소성 수지 (1)로서, 폴리비닐아세탈 수지(이하, 폴리비닐아세탈 수지 (1)이라고 기재하는 경우가 있음)를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제2층은, 열가소성 수지(이하, 열가소성 수지 (2)라고 기재하는 경우가 있음)를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제2층은, 열가소성 수지 (2)로서, 폴리비닐아세탈 수지(이하, 폴리비닐아세탈 수지 (2)라고 기재하는 경우가 있음)를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제3층은, 열가소성 수지(이하, 열가소성 수지 (3)이라고 기재하는 경우가 있음)를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제3층은, 열가소성 수지 (3)으로서, 폴리비닐아세탈 수지(이하, 폴리비닐아세탈 수지 (3)이라고 기재하는 경우가 있음)를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 착색층은, 열가소성 수지(이하, 열가소성 수지 (4)라고 기재하는 경우가 있음)를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 착색층은, 열가소성 수지 (4)로서, 폴리비닐아세탈 수지(이하, 폴리비닐아세탈 수지 (4)라고 기재하는 경우가 있음)를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 열가소성 수지 (1)과 상기 열가소성 수지 (2)와 상기 열가소성 수지 (3)과 상기 열가소성 수지 (4)는, 동일해도 되고, 달라도 된다. 차음성이 보다 한층 높아지는 점에서, 상기 열가소성 수지 (1)은 상기 열가소성 수지 (2) 및 상기 열가소성 수지 (3)과 다른 것이 바람직하다. 상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)과 상기 폴리비닐아세탈 수지 (2)와 상기 폴리비닐아세탈 수지 (3)과 상기 폴리비닐아세탈 수지 (4)는, 동일해도 되고, 달라도 된다. 차음성이 보다 한층 높아지는 점에서, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)은 상기 폴리비닐아세탈 수지 (2) 및 상기 폴리비닐아세탈 수지 (3)과 다른 것이 바람직하다. 상기 열가소성 수지 (0), 상기 열가소성 수지 (1), 상기 열가소성 수지 (2), 상기 열가소성 수지 (3) 및 상기 열가소성 수지 (4)는 각각, 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다. 상기 폴리비닐아세탈 수지 (0), 상기 폴리비닐아세탈 수지 (1), 상기 폴리비닐아세탈 수지 (2), 상기 폴리비닐아세탈 수지 (3) 및 상기 폴리비닐아세탈 수지 (4)는 각각, 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.
상기 열가소성 수지로서는, 폴리비닐아세탈 수지, 에틸렌-아세트산비닐 공중합체 수지, 에틸렌-아크릴산 공중합체 수지, 폴리우레탄 수지, 아이오노머 수지 및 폴리비닐알코올 수지 등을 들 수 있다. 이들 이외의 열가소성 수지를 사용해도 된다.
상기 폴리비닐아세탈 수지는, 예를 들어 폴리비닐알코올(PVA)을 알데히드에 의해 아세탈화함으로써 제조할 수 있다. 상기 폴리비닐아세탈 수지는, 폴리비닐알코올의 아세탈화물인 것이 바람직하다. 상기 폴리비닐알코올은, 예를 들어 폴리아세트산비닐을 비누화함으로써 얻어진다. 상기 폴리비닐알코올의 비누화도는, 일반적으로 70몰％ 내지 99.9몰％의 범위 내이다.
상기 폴리비닐알코올(PVA)의 평균 중합도는, 바람직하게는 200 이상, 보다 바람직하게는 500 이상, 보다 한층 바람직하게는 1500 이상, 더욱 바람직하게는 1600 이상, 특히 바람직하게는 2600 이상, 가장 바람직하게는 2700 이상이며, 바람직하게는 5000 이하, 보다 바람직하게는 4000 이하, 더욱 바람직하게는 3500 이하이다. 상기 평균 중합도가 상기 하한 이상이면, 접합 유리의 내관통성이 보다 한층 높아진다. 상기 평균 중합도가 상기 상한 이하이면, 중간막의 성형이 용이해진다.
상기 폴리비닐알코올의 평균 중합도는, JIS K6726 「폴리비닐알코올 시험 방법」에 준거한 방법에 의해 구해진다.
상기 폴리비닐아세탈 수지에 포함되는 아세탈기의 탄소수는 특별히 한정되지 않는다. 상기 폴리비닐아세탈 수지를 제조할 때에 사용하는 알데히드는 특별히 한정되지 않는다. 상기 폴리비닐아세탈 수지에 있어서의 아세탈기의 탄소수는 3 내지 5인 것이 바람직하고, 3 또는 4인 것이 보다 바람직하다. 상기 폴리비닐아세탈 수지에 있어서의 아세탈기의 탄소수가 3 이상이면, 중간막의 유리 전이 온도가 충분히 낮아진다. 상기 폴리비닐아세탈 수지에 있어서의 아세탈기의 탄소수는 4 또는 5여도 된다.
상기 알데히드는 특별히 한정되지 않는다. 일반적으로는, 탄소수가 1 내지 10인 알데히드가 적합하게 사용된다. 상기 탄소수가 1 내지 10인 알데히드로서는, 예를 들어 프로피온알데히드, n-부틸알데히드, 이소부틸알데히드, n-발레르알데히드, 2-에틸부틸알데히드, n-헥실알데히드, n-옥틸알데히드, n-노닐알데히드, n- 데실알데히드, 포름알데히드, 아세트알데히드 및 벤즈알데히드 등을 들 수 있다. 상기 알데히드는, 프로피온알데히드, n-부틸알데히드, 이소부틸알데히드, n-헥실알데히드 또는 n-발레르알데히드인 것이 바람직하고, 프로피온알데히드, n-부틸알데히드 또는 이소부틸알데히드인 것이 보다 바람직하고, n-부틸알데히드인 것이 더욱 바람직하다. 상기 알데히드는, 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.
상기 폴리비닐아세탈 수지 (0)의 수산기의 함유율(수산기량)은, 바람직하게는 15몰％ 이상, 보다 바람직하게는 18몰％ 이상이며, 바람직하게는 40몰％ 이하, 보다 바람직하게는 35몰％ 이하이다. 상기 수산기의 함유율이 상기 하한 이상이면, 중간막의 접착력이 보다 한층 높아진다. 또한, 상기 수산기의 함유율이 상기 상한 이하이면, 중간막의 유연성이 높아지고, 중간막의 취급이 용이해진다.
상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)의 수산기의 함유율(수산기량)은, 바람직하게는 17몰％ 이상, 보다 바람직하게는 20몰％ 이상, 더욱 바람직하게는 22몰％ 이상이며, 바람직하게는 28몰％ 이하, 보다 바람직하게는 27몰％ 이하, 더욱 바람직하게는 25몰％ 이하, 특히 바람직하게는 24몰％ 이하이다. 상기 수산기의 함유율이 상기 하한 이상이면, 중간막의 기계 강도가 보다 한층 높아진다. 특히, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)의 수산기의 함유율이 20몰％ 이상이면, 반응 효율이 높고 생산성이 우수하며, 또한 28몰％ 이하이면, 접합 유리의 차음성이 보다 한층 높아진다. 또한, 상기 수산기의 함유율이 상기 상한 이하이면, 중간막의 유연성이 높아지고, 중간막의 취급이 용이해진다.
상기 착색층이 상기 제1층 내에 매립되어 있는 경우의 상기 폴리비닐아세탈 수지 (4)의 수산기의 함유율의 바람직한 범위는, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)의 수산기의 함유율의 바람직한 범위와 동일하다. 상기 착색층이 상기 제2층 및 상기 제3층에 매립되어 있지 않고, 또한 상기 착색층이 중간막의 표면층이 아닌 경우의 상기 폴리비닐아세탈 수지 (4)의 수산기의 함유율의 바람직한 범위는, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)의 수산기의 함유율의 바람직한 범위와 동일하다.
상기 폴리비닐아세탈 수지 (2) 및 상기 폴리비닐아세탈 수지 (3)의 수산기의 함유율(수산기량)은, 바람직하게는 25몰％ 이상, 보다 바람직하게는 28몰％ 이상, 보다 한층 바람직하게는 30몰％ 이상, 더욱 바람직하게는 31.5몰％ 이상, 특히 바람직하게는 32몰％ 이상, 가장 바람직하게는 33몰％ 이상이다. 상기 폴리비닐아세탈 수지 (2) 및 상기 폴리비닐아세탈 수지 (3)의 수산기의 함유율(수산기량)은, 바람직하게는 38몰％ 이하, 보다 바람직하게는 37몰％ 이하, 더욱 바람직하게는 36.5몰％ 이하, 특히 바람직하게는 36몰％ 이하이다. 상기 수산기의 함유율이 상기 하한 이상이면, 중간막의 접착력이 보다 한층 높아진다. 또한, 상기 수산기의 함유율이 상기 상한 이하이면, 중간막의 유연성이 높아지고, 중간막의 취급이 용이해진다.
상기 착색층이 상기 제2층 또는 상기 제3층 내에 매립되어 있는 경우의 상기 폴리비닐아세탈 수지 (4)의 수산기의 함유율의 바람직한 범위는, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (2) 및 상기 폴리비닐아세탈 수지 (3)의 수산기의 함유율의 바람직한 범위와 동일하다. 상기 착색층이 중간막의 표면층인 경우의 상기 폴리비닐아세탈 수지 (4)의 수산기의 함유율의 바람직한 범위는, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (2) 및 상기 폴리비닐아세탈 수지 (3)의 수산기의 함유율의 바람직한 범위와 동일하다.
차음성을 보다 한층 높이는 관점에서는, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)의 수산기의 함유율은, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (2)의 수산기의 함유율보다 낮은 것이 바람직하다. 차음성을 보다 한층 높이는 관점에서는, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)의 수산기의 함유율은, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (3)의 수산기의 함유율보다 낮은 것이 바람직하다. 상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)의 수산기의 함유율과, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (2)의 수산기의 함유율의 차의 절댓값을 절댓값 A라고 하고, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)의 수산기의 함유율과, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (3)의 수산기의 함유율의 차의 절댓값을 절댓값 B라고 한다. 차음성을 보다 한층 높이는 관점에서는, 절댓값 A 및 절댓값 B는 각각, 바람직하게는 1몰％ 이상, 보다 바람직하게는 5몰％ 이상, 더욱 바람직하게는 9몰％ 이상, 특히 바람직하게는 10몰％ 이상, 가장 바람직하게는 12몰％ 이상이다. 절댓값 A 및 절댓값 B는 각각, 바람직하게는 20몰％ 이하이다.
상기 착색층이 상기 제1층 내에 매립되어 있는 경우, 및 상기 착색층이 상기 제2층 및 상기 제3층에 매립되어 있지 않고, 또한 상기 착색층이 중간막의 표면층이 아닌 경우가 있다. 이들 경우에, 차음성을 보다 한층 높이는 관점에서는, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (4)의 수산기의 함유율은, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (2)의 수산기의 함유율보다 낮은 것이 바람직하다. 차음성을 보다 한층 높이는 관점에서는, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (4)의 수산기의 함유율은, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (3)의 수산기의 함유율보다 낮은 것이 바람직하다. 상기 폴리비닐아세탈 수지 (4)의 수산기의 함유율과, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (2)의 수산기의 함유율의 차의 절댓값을 절댓값 C라고 하고, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (4)의 수산기의 함유율과, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (3)의 수산기의 함유율의 차의 절댓값을 절댓값 D라고 한다. 차음성을 보다 한층 높이는 관점에서는, 절댓값 C 및 절댓값 D는 각각, 바람직하게는 1몰％ 이상, 보다 바람직하게는 5몰％ 이상, 더욱 바람직하게는 9몰％ 이상, 특히 바람직하게는 10몰％ 이상, 가장 바람직하게는 12몰％ 이상이다. 절댓값 C 및 절댓값 D는 각각, 바람직하게는 20몰％ 이하이다.
상기 착색층이 상기 제2층 또는 상기 제3층 내에 매립되어 있는 경우, 및 상기 착색층이 중간막의 표면층인 경우가 있다. 이들 경우에, 차음성을 보다 한층 높이는 관점에서는, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)의 수산기의 함유율은, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (4)의 수산기의 함유율보다 낮은 것이 바람직하다. 차음성을 보다 한층 높이는 관점에서는, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)의 수산기의 함유율과, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (4)의 수산기의 함유율의 차의 절댓값은, 바람직하게는 1몰％ 이상, 보다 바람직하게는 5몰％ 이상, 더욱 바람직하게는 9몰％ 이상, 특히 바람직하게는 10몰％ 이상, 가장 바람직하게는 12몰％ 이상이다. 상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)의 수산기의 함유율과, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (4)의 수산기의 함유율의 차의 절댓값은, 바람직하게는 20몰％ 이하이다.
상기 폴리비닐아세탈 수지의 수산기 함유율은, 수산기가 결합되어 있는 에틸렌기량을, 주쇄의 전체 에틸렌기량으로 제산하여 구한 몰 분율을 백분율로 나타낸 값이다. 상기 수산기가 결합되어 있는 에틸렌기량은, 예를 들어 JIS K6728 「폴리비닐부티랄 시험 방법」에 준거하여 측정할 수 있다.
상기 폴리비닐아세탈 수지 (0)의 아세틸화도(아세틸기량)는, 바람직하게는 0.1몰％ 이상, 보다 바람직하게는 0.3몰％ 이상, 더욱 바람직하게는 0.5몰％ 이상이며, 바람직하게는 30몰％ 이하, 보다 바람직하게는 25몰％ 이하, 더욱 바람직하게는 20몰％ 이하이다. 상기 아세틸화도가 상기 하한 이상이면, 폴리비닐아세탈 수지와 가소제의 상용성이 높아진다. 상기 아세틸화도가 상기 상한 이하이면, 중간막 및 접합 유리의 내습성이 높아진다.
상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)의 아세틸화도(아세틸기량)는, 바람직하게는 0.01몰％ 이상, 보다 바람직하게는 0.1몰％ 이상, 보다 한층 바람직하게는 7몰％ 이상, 더욱 바람직하게는 9몰％ 이상이며, 바람직하게는 30몰％ 이하, 보다 바람직하게는 25몰％ 이하, 더욱 바람직하게는 24몰％ 이하, 특히 바람직하게는 20몰％ 이하이다. 상기 아세틸화도가 상기 하한 이상이면, 폴리비닐아세탈 수지와 가소제의 상용성이 높아진다. 상기 아세틸화도가 상기 상한 이하이면, 중간막 및 접합 유리의 내습성이 높아진다. 특히, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)의 아세틸화도가 0.1몰％ 이상 25몰％ 이하이면, 내관통성이 우수하다.
상기 착색층이 상기 제1층 내에 매립되어 있는 경우의 상기 폴리비닐아세탈 수지 (4)의 아세틸화도의 바람직한 범위는, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)의 아세틸화도의 바람직한 범위와 동일하다. 상기 착색층이 상기 제2층 및 상기 제3층에 매립되어 있지 않고, 또한 상기 착색층이 중간막의 표면층이 아닌 경우의 상기 폴리비닐아세탈 수지 (4)의 아세틸화도의 바람직한 범위는, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)의 아세틸화도의 바람직한 범위와 동일하다.
상기 폴리비닐아세탈 수지 (2) 및 상기 폴리비닐아세탈 수지 (3)의 각 아세틸화도(아세틸기량)는, 바람직하게는 0.01몰％ 이상, 보다 바람직하게는 0.5몰％ 이상이며, 바람직하게는 10몰％ 이하, 보다 바람직하게는 2몰％ 이하이다. 상기 아세틸화도가 상기 하한 이상이면, 폴리비닐아세탈 수지와 가소제의 상용성이 높아진다. 상기 아세틸화도가 상기 상한 이하이면, 중간막 및 접합 유리의 내습성이 높아진다.
상기 착색층이 상기 제2층 또는 상기 제3층 내에 매립되어 있는 경우의 상기 폴리비닐아세탈 수지 (4)의 아세틸화도의 바람직한 범위는, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (2) 및 상기 폴리비닐아세탈 수지 (3)의 아세틸화도의 바람직한 범위와 동일하다. 상기 착색층이 중간막의 표면층인 경우의 상기 폴리비닐아세탈 수지 (4)의 아세틸화도의 바람직한 범위는, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (2) 및 상기 폴리비닐아세탈 수지 (3)의 아세틸화도의 바람직한 범위와 동일하다.
상기 아세틸화도는, 아세틸기가 결합되어 있는 에틸렌기량을, 주쇄의 전체 에틸렌기량으로 제산하여 구한 몰 분율을 백분율로 나타낸 값이다. 상기 아세틸기가 결합되어 있는 에틸렌기량은, 예를 들어 JIS K6728 「폴리비닐부티랄 시험 방법」에 준거하여 측정할 수 있다.
상기 폴리비닐아세탈 수지 (0)의 아세탈화도(폴리비닐부티랄 수지의 경우에는 부티랄화도)는, 바람직하게는 60몰％ 이상, 보다 바람직하게는 63몰％ 이상이며, 바람직하게는 85몰％ 이하, 보다 바람직하게는 75몰％ 이하, 더욱 바람직하게는 70몰％ 이하이다. 상기 아세탈화도가 상기 하한 이상이면, 폴리비닐아세탈 수지와 가소제의 상용성이 높아진다. 상기 아세탈화도가 상기 상한 이하이면, 폴리비닐아세탈 수지를 제조하기 위해 필요한 반응 시간이 짧아진다.
상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)의 아세탈화도(폴리비닐부티랄 수지의 경우에는 부티랄화도)는, 바람직하게는 47몰％ 이상, 보다 바람직하게는 60몰％ 이상이며, 바람직하게는 85몰％ 이하, 보다 바람직하게는 80몰％ 이하, 더욱 바람직하게는 75몰％ 이하이다. 상기 아세탈화도가 상기 하한 이상이면, 폴리비닐아세탈 수지와 가소제의 상용성이 높아진다. 상기 아세탈화도가 상기 상한 이하이면, 폴리비닐아세탈 수지를 제조하기 위해 필요한 반응 시간이 짧아진다.
상기 착색층이 상기 제1층 내에 매립되어 있는 경우의 상기 폴리비닐아세탈 수지 (4)의 아세탈화도의 바람직한 범위는, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)의 아세탈화도의 바람직한 범위와 동일하다. 상기 착색층이 상기 제2층 및 상기 제3층에 매립되어 있지 않고, 또한 상기 착색층이 중간막의 표면층이 아닌 경우의 상기 폴리비닐아세탈 수지 (4)의 아세탈화도의 바람직한 범위는, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)의 아세탈화도의 바람직한 범위와 동일하다.
상기 폴리비닐아세탈 수지 (2) 및 상기 폴리비닐아세탈 수지 (3)의 아세탈화도(폴리비닐부티랄 수지의 경우에는 부티랄화도)는, 바람직하게는 55몰％ 이상, 보다 바람직하게는 60몰％ 이상이며, 바람직하게는 75몰％ 이하, 보다 바람직하게는 71몰％ 이하이다. 상기 아세탈화도가 상기 하한 이상이면, 폴리비닐아세탈 수지와 가소제의 상용성이 높아진다. 상기 아세탈화도가 상기 상한 이하이면, 폴리비닐아세탈 수지를 제조하기 위해 필요한 반응 시간이 짧아진다.
상기 착색층이 상기 제2층 또는 상기 제3층 내에 매립되어 있는 경우의 상기 폴리비닐아세탈 수지 (4)의 아세탈화도의 바람직한 범위는, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (2) 및 상기 폴리비닐아세탈 수지 (3)의 아세탈화도의 바람직한 범위와 동일하다. 상기 착색층이 중간막의 표면층인 경우의 상기 폴리비닐아세탈 수지 (4)의 아세탈화도의 바람직한 범위는, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (2) 및 상기 폴리비닐아세탈 수지 (3)의 아세탈화도의 바람직한 범위와 동일하다.
상기 아세탈화도는 이하와 같이 하여 구한다. 우선, 주쇄의 전체 에틸렌기량으로부터, 수산기가 결합되어 있는 에틸렌기량과, 아세틸기가 결합되어 있는 에틸렌기량을 차감한 값을 구한다. 얻어진 값을, 주쇄의 전체 에틸렌기량으로 제산하여 몰 분율을 구한다. 이 몰 분율을 백분율로 나타낸 값이 아세탈화도이다.
또한, 상기 수산기의 함유율(수산기량), 아세탈화도(부티랄화도) 및 아세틸화도는, JIS K6728 「폴리비닐부티랄 시험 방법」에 준거한 방법에 의해 측정된 결과로부터 산출하는 것이 바람직하다. 단, ASTM D1396-92에 의한 측정을 사용해도 된다. 폴리비닐아세탈 수지가 폴리비닐부티랄 수지인 경우에는, 상기 수산기의 함유율(수산기량), 상기 아세탈화도(부티랄화도) 및 상기 아세틸화도는, JIS K6728 「폴리비닐부티랄 시험 방법」에 준거한 방법에 의해 측정된 결과로부터 산출될 수 있다.
상기 중간막 중에 포함되는 열가소성 수지 100중량％ 중, 폴리비닐아세탈 수지의 함유량은, 바람직하게는 10중량％ 이상, 보다 바람직하게는 30중량％ 이상, 보다 한층 바람직하게는 50중량％ 이상, 더욱 바람직하게는 70중량％ 이상, 특히 바람직하게는 80중량％ 이상, 가장 바람직하게는 90중량％ 이상이다. 상기 중간막의 열가소성 수지의 주성분(50중량％ 이상)은, 폴리비닐아세탈 수지인 것이 바람직하다.
상기 제1층 중에 포함되는 열가소성 수지 100중량％ 중, 폴리비닐아세탈 수지의 함유량은, 바람직하게는 10중량％ 이상, 보다 바람직하게는 30중량％ 이상, 보다 한층 바람직하게는 50중량％ 이상, 더욱 바람직하게는 70중량％ 이상, 특히 바람직하게는 80중량％ 이상, 가장 바람직하게는 90중량％ 이상이다. 상기 제1층 중에 포함되는 열가소성 수지 100중량％ 중, 폴리비닐아세탈 수지의 함유량은, 100중량％ 이하여도 된다. 상기 제1층의 열가소성 수지의 주성분(50중량％ 이상)은, 폴리비닐아세탈 수지인 것이 바람직하다.
상기 제2층 중에 포함되는 열가소성 수지 100중량％ 중, 폴리비닐아세탈 수지의 함유량은, 바람직하게는 10중량％ 이상, 보다 바람직하게는 30중량％ 이상, 보다 한층 바람직하게는 50중량％ 이상, 더욱 바람직하게는 70중량％ 이상, 특히 바람직하게는 80중량％ 이상, 가장 바람직하게는 90중량％ 이상이다. 상기 제2층 중에 포함되는 열가소성 수지 100중량％ 중, 폴리비닐아세탈 수지의 함유량은, 100중량％ 이하여도 된다. 상기 제2층의 열가소성 수지의 주성분(50중량％ 이상)은, 폴리비닐아세탈 수지인 것이 바람직하다.
상기 제3층 중에 포함되는 열가소성 수지 100중량％ 중, 폴리비닐아세탈 수지의 함유량은, 바람직하게는 10중량％ 이상, 보다 바람직하게는 30중량％ 이상, 보다 한층 바람직하게는 50중량％ 이상, 더욱 바람직하게는 70중량％ 이상, 특히 바람직하게는 80중량％ 이상, 가장 바람직하게는 90중량％ 이상이다. 상기 제3층 중에 포함되는 열가소성 수지 100중량％ 중, 폴리비닐아세탈 수지의 함유량은, 100중량％ 이하여도 된다. 상기 제3층의 열가소성 수지의 주성분(50중량％ 이상)은, 폴리비닐아세탈 수지인 것이 바람직하다.
상기 착색층 중에 포함되는 열가소성 수지 100중량％ 중, 폴리비닐아세탈 수지의 함유량은, 바람직하게는 10중량％ 이상, 보다 바람직하게는 30중량％ 이상, 보다 한층 바람직하게는 50중량％ 이상, 더욱 바람직하게는 70중량％ 이상, 특히 바람직하게는 80중량％ 이상, 가장 바람직하게는 90중량％ 이상이다. 상기 착색층 중에 포함되는 열가소성 수지 100중량％ 중, 폴리비닐아세탈 수지의 함유량은, 100중량％ 이하여도 된다. 상기 착색층의 열가소성 수지의 주성분(50중량％ 이상)은, 폴리비닐아세탈 수지인 것이 바람직하다.
(가소제)
중간막의 접착력을 보다 한층 높이는 관점에서는, 본 발명에 관한 중간막은, 가소제(이하, 가소제 (0)이라고 기재하는 경우가 있음)를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제1층은, 가소제(이하, 가소제 (1)이라고 기재하는 경우가 있음)를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제2층은, 가소제(이하, 가소제 (2)라고 기재하는 경우가 있음)를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제3층은, 가소제(이하, 가소제 (3)이라고 기재하는 경우가 있음)를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 착색층은, 가소제(이하, 가소제 (4)라고 기재하는 경우가 있음)를 포함하는 것이 바람직하다. 중간막에 포함되어 있는 열가소성 수지가, 폴리비닐아세탈 수지인 경우에, 중간막(각 층)은 가소제를 포함하는 것이 특히 바람직하다. 폴리비닐아세탈 수지를 포함하는 층은, 가소제를 포함하는 것이 바람직하다.
상기 가소제는 특별히 한정되지 않는다. 상기 가소제로서, 종래 공지된 가소제를 사용할 수 있다. 상기 가소제는, 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.
상기 가소제로서는, 일염기성 유기산 에스테르 및 다염기성 유기산 에스테르 등의 유기 에스테르 가소제, 유기 인산 가소제 및 유기 아인산 가소제 등을 들 수 있다. 상기 가소제는 유기 에스테르 가소제인 것이 바람직하다. 상기 가소제는 액상 가소제인 것이 바람직하다.
상기 일염기성 유기산 에스테르로서는, 글리콜과 일염기성 유기산의 반응에 의해 얻어진 글리콜에스테르 등을 들 수 있다. 상기 글리콜로서는, 트리에틸렌글리콜, 테트라에틸렌글리콜 및 트리프로필렌글리콜 등을 들 수 있다. 상기 일염기성 유기산으로서는, 부티르산, 이소부티르산, 카프로산, 2-에틸부티르산, 헵틸산, n-옥틸산, 2-에틸헥실산, n-노닐산, 데실산 및 벤조산 등을 들 수 있다.
상기 다염기성 유기산 에스테르로서는, 다염기성 유기산과, 탄소수 4 내지 8의 직쇄 또는 분지 구조를 갖는 알코올의 에스테르 화합물 등을 들 수 있다. 상기 다염기성 유기산으로서는, 아디프산, 세바스산 및 아젤라산 등을 들 수 있다.
상기 유기 에스테르 가소제로서는, 트리에틸렌글리콜디-2-에틸프로파노에이트, 트리에틸렌글리콜디-2-에틸부티레이트, 트리에틸렌글리콜디-2-에틸헥사노에이트, 트리에틸렌글리콜디카프릴레이트, 트리에틸렌글리콜디-n-옥타노에이트, 트리에틸렌글리콜디-n-헵타노에이트, 테트라에틸렌글리콜디-n-헵타노에이트, 디부틸세바케이트, 디옥틸아젤레이트, 디부틸카르비톨아디페이트, 에틸렌글리콜디-2-에틸부티레이트, 1,3-프로필렌글리콜디-2-에틸부티레이트, 1,4-부틸렌글리콜디-2-에틸부티레이트, 디에틸렌글리콜디-2-에틸부티레이트, 디에틸렌글리콜디-2-에틸헥사노에이트, 디프로필렌글리콜디-2-에틸부티레이트, 트리에틸렌글리콜디-2-에틸펜타노에이트, 테트라에틸렌글리콜디-2-에틸부티레이트, 디에틸렌글리콜디카프릴레이트, 디에틸렌글리콜디벤조에이트, 디프로필렌글리콜디벤조에이트, 아디프산디헥실, 아디프산디옥틸, 아디프산헥실시클로헥실, 아디프산헵틸과 아디프산노닐의 혼합물, 아디프산디이소노닐, 아디프산디이소데실, 아디프산헵틸노닐, 세바스산디부틸, 유변성 세바스산알키드 및 인산에스테르와 아디프산에스테르의 혼합물 등을 들 수 있다. 상기 유기 에스테르 가소제로서, 이들 이외의 유기 에스테르 가소제를 사용해도 된다. 또한, 상기 아디프산에스테르로서, 상술한 아디프산에스테르 이외의 다른 아디프산에스테르를 사용해도 된다.
상기 유기 인산 가소제로서는, 트리부톡시에틸포스페이트, 이소데시루페닐포스페이트 및 트리이소프로필포스페이트 등을 들 수 있다.
상기 가소제는, 하기 식 (1)로 표시되는 디에스테르 가소제인 것이 바람직하다.
Figure pct00001
상기 식 (1) 중, R1 및 R2는 각각, 탄소수 2 내지 10의 유기기를 나타내고, R3은 에틸렌기, 이소프로필렌기 또는 n-프로필렌기를 나타내고, p는 3 내지 10의 정수를 나타낸다. 상기 식 (1) 중의 R1 및 R2는 각각, 탄소수 5 내지 10의 유기기인 것이 바람직하고, 탄소수 6 내지 10의 유기기인 것이 보다 바람직하다.
상기 가소제는, 트리에틸렌글리콜디-2-에틸헥사노에이트(3GO), 트리에틸렌글리콜디-2-에틸부티레이트(3GH) 또는 트리에틸렌글리콜디-2-에틸프로파노에이트를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 가소제는, 트리에틸렌글리콜디-2-에틸헥사노에이트(3GO) 또는 트리에틸렌글리콜디-2-에틸부티레이트(3GH)를 포함하는 것이 보다 바람직하고, 트리에틸렌글리콜디-2-에틸헥사노에이트(3GO)를 포함하는 것이 더욱 바람직하다.
상기 중간막에 있어서의 상기 열가소성 수지 (0) 100중량부에 대한 상기 가소제 (0)의 함유량을, 함유량 (0)으로 한다. 상기 함유량 (0)은 바람직하게는 5중량부 이상, 보다 바람직하게는 25중량부 이상, 더욱 바람직하게는 30중량부 이상이며, 바람직하게는 100중량부 이하, 보다 바람직하게는 60중량부 이하, 더욱 바람직하게는 50중량부 이하이다. 상기 함유량 (0)이 상기 하한 이상이면, 접합 유리의 내관통성이 한층 더 높아진다. 상기 함유량 (0)이 상기 상한 이하이면, 중간막의 투명성이 한층 더 높아진다.
상기 착색층에 있어서, 상기 열가소성 수지 (4) 100중량부에 대한 상기 가소제 (4)의 함유량을, 함유량 (4)라고 한다. 착색층을 제외한 층 구조가 단층 구조인 중간막에 있어서, 상기 착색층이, 상기 제1층 내에 매립되어 있는 경우에, 상기 함유량 (4)의 바람직한 범위는, 함유량 (0)의 바람직한 범위와 동일하다.
상기 제1층에 있어서, 상기 열가소성 수지 (1) 100중량부에 대한 상기 가소제 (1)의 함유량을, 함유량 (1)이라고 한다. 상기 함유량 (1)은 바람직하게는 50중량부 이상, 보다 바람직하게는 55중량부 이상, 더욱 바람직하게는 60중량부 이상이다. 상기 함유량 (1)은 바람직하게는 100중량부 이하, 보다 바람직하게는 90중량부 이하, 더욱 바람직하게는 85중량부 이하, 특히 바람직하게는 80중량부 이하이다. 상기 함유량 (1)이 상기 하한 이상이면, 중간막의 유연성이 높아지고, 중간막의 취급이 용이해진다. 상기 함유량 (1)이 상기 상한 이하이면, 접합 유리의 내관통성이 보다 한층 높아진다.
상기 착색층에 있어서, 상기 열가소성 수지 (4) 100중량부에 대한 상기 가소제 (4)의 함유량을, 함유량 (4)라고 한다. 착색층을 제외한 층 구조가 다층 구조인 중간막에 있어서, 상기 착색층이 상기 제1층 내에 매립되어 있는 경우에, 상기 함유량 (4)의 바람직한 범위는, 함유량 (1)의 바람직한 범위와 동일하다. 상기 착색층이 상기 제2층 및 상기 제3층에 매립되어 있지 않고, 또한 상기 착색층이 중간막의 표면층이 아닌 경우에, 상기 함유량 (4)의 바람직한 범위는, 함유량 (1)의 바람직한 범위와 동일하다.
상기 제2층에 있어서, 상기 열가소성 수지 (2) 100중량부에 대한 상기 가소제 (2)의 함유량을, 함유량 (2)라고 한다. 상기 제3층에 있어서, 상기 열가소성 수지 (3) 100중량부에 대한 상기 가소제 (3)의 함유량을, 함유량 (3)이라고 한다. 상기 함유량 (2) 및 상기 함유량 (3)은 각각, 바람직하게는 5중량부 이상, 보다 바람직하게는 10중량부 이상, 보다 한층 바람직하게는 15중량부 이상, 더욱 바람직하게는 20중량부 이상, 특히 바람직하게는 24중량부 이상, 가장 바람직하게는 25중량부 이상이다. 상기 함유량 (2) 및 상기 함유량 (3)은 각각, 바람직하게는 45중량부 이하, 보다 바람직하게는 40중량부 이하, 더욱 바람직하게는 35중량부 이하, 특히 바람직하게는 32중량부 이하, 가장 바람직하게는 30중량부 이하이다. 상기 함유량 (2) 및 상기 함유량 (3)이 상기 하한 이상이면, 중간막의 유연성이 높아지고, 중간막의 취급이 용이해진다. 상기 함유량 (2) 및 상기 함유량 (3)이 상기 상한 이하이면, 접합 유리의 내관통성이 보다 한층 높아진다.
상기 착색층에 있어서, 상기 열가소성 수지 (4) 100중량부에 대한 상기 가소제 (4)의 함유량을, 함유량 (4)라고 한다. 착색층을 제외한 층 구조가 다층 구조인 중간막에 있어서, 상기 착색층이 상기 제2층 또는 상기 제3층 내에 매립되어 있는 경우에, 상기 함유량 (4)의 바람직한 범위는, 함유량 (2) 및 함유량 (3)의 바람직한 범위와 동일하다. 상기 착색층이 중간막의 표면층인 경우에, 상기 함유량 (4)의 바람직한 범위는, 함유량 (2) 및 함유량 (3)의 바람직한 범위와 동일하다.
접합 유리의 차음성을 높이기 위해서, 상기 함유량 (1)은 상기 함유량 (2)보다 많은 것이 바람직하고, 상기 함유량 (1)은 상기 함유량 (3)보다 많은 것이 바람직하다.
상기 착색층이 상기 제1층 내에 매립되어 있는 경우, 및 상기 착색층이 중간막의 표면층이 아닌 경우에, 접합 유리의 차음성을 높이기 위해서, 상기 함유량 (4)는 상기 함유량 (2)보다 많은 것이 바람직하고, 상기 함유량 (4)는 상기 함유량 (3)보다 많은 것이 바람직하다.
상기 착색층이 상기 제2층 또는 상기 제3층 내에 매립되어 있는 경우, 및 상기 착색층이 중간막의 표면층인 경우에, 접합 유리의 차음성을 높이기 위해서, 상기 함유량 (1)은 상기 함유량 (4)보다 많은 것이 바람직하다.
접합 유리의 차음성을 보다 한층 높이는 관점에서는, 상기 함유량 (2)와 상기 함유량 (1)의 차의 절댓값, 그리고 상기 함유량 (3)과 상기 함유량 (1)의 차의 절댓값은 각각, 바람직하게는 10중량부 이상, 보다 바람직하게는 15중량부 이상, 더욱 바람직하게는 20중량부 이상이다. 상기 함유량 (2)와 상기 함유량 (1)의 차의 절댓값, 그리고 상기 함유량 (3)과 상기 함유량 (1)의 차의 절댓값은 각각, 바람직하게는 80중량부 이하, 보다 바람직하게는 75중량부 이하, 더욱 바람직하게는 70중량부 이하이다.
상기 착색층이 상기 제1층 내에 매립되어 있는 경우, 및 상기 착색층이 상기 제2층 및 상기 제3층에 매립되어 있지 않고, 또한 상기 착색층이 중간막의 표면층이 아닌 경우가 있다. 이 경우에, 접합 유리의 차음성을 보다 한층 높이는 관점에서는, 상기 함유량 (2)와 상기 함유량 (4)의 차의 절댓값, 그리고 상기 함유량 (3)과 상기 함유량 (4)의 차의 절댓값은 각각, 바람직하게는 10중량부 이상, 보다 바람직하게는 15중량부 이상, 더욱 바람직하게는 20중량부 이상이다. 상기 함유량 (2)와 상기 함유량 (4)의 차의 절댓값, 그리고 상기 함유량 (3)과 상기 함유량 (4)의 차의 절댓값은 각각, 바람직하게는 80중량부 이하, 보다 바람직하게는 75중량부 이하, 더욱 바람직하게는 70중량부 이하이다.
상기 착색층이 상기 제2층 또는 상기 제3층 내에 매립되어 있는 경우, 및 상기 착색층이 중간막의 표면층인 경우에, 접합 유리의 차음성을 보다 한층 높이는 관점에서는, 상기 함유량 (4)와 상기 함유량 (1)의 차의 절댓값은, 바람직하게는 10중량부 이상, 보다 바람직하게는 15중량부 이상, 더욱 바람직하게는 20중량부 이상이다. 상기 함유량 (4)와 상기 함유량 (1)의 차의 절댓값은, 바람직하게는 80중량부 이하, 보다 바람직하게는 75중량부 이하, 더욱 바람직하게는 70중량부 이하이다.
(착색제)
중간막은, 착색제를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 착색층은, 착색제를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 착색층은, 착색 영역의 평행광 투과율이 60％ 미만이 되는 양으로 착색제를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 착색층은, 해당 착색층의 평행광 투과율이 60％ 미만이 되는 양으로 착색제를 포함하는 것이 보다 바람직하다. 상기 제1층, 상기 제2층 및 상기 제3층은 각각, 투명 영역의 평행광 투과율이 60％ 이상으로 되는 양으로, 착색제를 포함하고 있어도 된다. 상기 제1층은, 해당 제1층의 평행광 투과율이 60％ 이상으로 되는 양으로, 착색제를 포함하고 있어도 된다. 상기 제2층은, 해당 제2층의 평행광 투과율이 60％ 이상으로 되는 양으로, 착색제를 포함하고 있어도 된다. 상기 제3층은, 해당 제3층의 평행광 투과율이 60％ 이상으로 되는 양으로, 착색제를 포함하고 있어도 된다.
통상, 상기 제1층 100중량％ 중의 상기 착색제의 함유량은, 상기 착색층 100중량％ 중의 상기 착색제의 함유량보다 적다. 통상, 상기 제2층 100중량％ 중의 상기 착색제의 함유량은, 상기 착색층 100중량％ 중의 상기 착색제의 함유량보다 적다. 통상, 상기 제3층 100중량％ 중의 상기 착색제의 함유량은, 상기 착색층 100중량％ 중의 상기 착색제의 함유량보다 적다. 상기 제1층은 착색제를 포함하고 있지 않아도 된다. 상기 제2층은 착색제를 포함하고 있지 않아도 된다. 상기 제3층은 착색제를 포함하고 있지 않아도 된다.
상기 착색제로서는, 무기 입자, 안료 및 염료 등을 들 수 있다. 상기 착색층은, 무기 입자, 안료 또는 염료를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 착색층은 무기 입자를 포함하고 있어도 되고, 안료를 포함하고 있어도 되고, 염료를 포함하고 있어도 된다. 상기 제1층, 상기 제2층 및 상기 제3층은 각각, 무기 입자를 포함하고 있지 않아도 되고, 안료를 포함하고 있지 않아도 되고, 염료를 포함하고 있지 않아도 된다.
상기 무기 입자로서는, 예를 들어 카본 블랙 입자, 카본 나노튜브 입자, 그래핀 입자, 산화철 입자, 산화아연 입자, 탄산칼슘 입자, 알루미나 입자, 카올린 클레이 입자, 규산칼슘 입자, 산화마그네슘 입자, 수산화마그네슘 입자, 수산화알루미늄 입자, 탄산마그네슘 입자, 탈크 입자, 장석분 입자, 마이카 입자, 버라이트 입자, 탄산바륨 입자, 산화티타늄 입자, 실리카 입자 및 글래스 비즈 등을 들 수 있다. 상기 무기 입자는, 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.
상기 무기 입자는, 카본 블랙 입자, 카본 나노튜브 입자, 그래핀 입자, 탄산칼슘 입자, 산화티타늄 입자 또는 실리카 입자를 포함하는 것이 바람직하고, 탄산칼슘 입자를 포함하는 것이 보다 바람직하다. 이들 바람직한 무기 입자의 사용에 의해, 광이 투과하였을 때, 외관 불균일이 억제되고, 외관 의장성이 보다 한층 우수한 접합 유리가 얻어진다.
상기 무기 입자의 평균 입자경은, 바람직하게는 0.01㎛ 이상, 보다 바람직하게는 0.5㎛ 이상이며, 바람직하게는 100㎛ 이하, 보다 바람직하게는 50㎛ 이하, 더욱 바람직하게는 10㎛ 이하이다. 상기 평균 입자경은 중량 평균 입자경을 나타낸다. 상기 평균 입자경은 광 산란 측정 장치를 사용하여, 레이저를 광원으로서 동적 광 산란법에 의해 측정할 수 있다. 상기 광 산란 측정 장치로서는, 예를 들어 오츠카 덴시사제 「DLS-6000AL」 등을 들 수 있다.
상기 염료로서는, 피렌계 염료, 아미노케톤계 염료, 안트라퀴논계 염료 및 아조계 염료 등을 들 수 있다. 상기 염료는, 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.
상기 피렌계 염료로서는, Solvent Green5(CAS79869-59-3) 및 Solvent Green7(CAS6358-69-6) 등을 들 수 있다.
상기 아미노케톤계 염료로서는, Solvent Yellow98(CAS12671-74-8), Solvent Yellow85(CAS12271-01-1) 및 Solvent Red179(CAS8910-94-5) 및 Solvent Red135(CAS71902-17-5) 등을 들 수 있다.
상기 안트라퀴논계 염료로서는, Solvent Yellow163(CAS13676091-0), Solvent Red207(CAS15958-69-6), Disperse Red92(CAS12236-11-2), Solvent Violet13(CAS81-48-1), Disperse Violet31(CAS6408-72-6), Solvent Blue97(CAS61969-44-6), Solvent Blue45(CAS37229-23-5), Solvent Blue104(CAS116-75-6) 및 Disperse Blue214(CAS104491-84-1) 등을 들 수 있다.
상기 아조계 염료로서는, Solvent Yellow30(CAS3321-10-4), Solvent Red164(CAS70956-30-8) 및 Disperse Blue146(CAS88650-91-3) 등을 들 수 있다.
상기 안료는 유기 안료여도 되고, 무기 안료여도 된다. 상기 유기 안료는 금속 원자를 갖는 유기 안료여도 되고, 금속 원자를 갖지 않는 유기 안료여도 된다. 상기 안료는, 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.
상기 유기 안료로서는, 프탈로시아닌 화합물, 퀴나크리돈 화합물, 아조 화합물, 펜타펜 화합물, 페릴렌 화합물, 인돌 화합물 및 디옥사진 화합물 등을 들 수 있다.
또한, 착색제로서는, 예를 들어 흑색 안료(카본 블랙)와, 적색 안료(C. I. Pigment red)와, 청색 안료(C. I. Pigment blue)와, 황색 안료(C. I. Pigment yellow)가 혼합된 암적갈색의 혼합 안료 등도 들 수 있다.
(차열성 물질)
상기 중간막은, 차열성 물질을 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제1층은, 차열성 물질을 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제2층은, 차열성 물질을 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제3층은, 차열성 물질을 포함하는 것이 바람직하다. 상기 착색층은, 차열성 물질을 포함하는 것이 바람직하다. 상기 차열성 물질은, 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.
상기 차열성 물질은, 프탈로시아닌 화합물, 나프탈로시아닌 화합물 및 안트라시아닌 화합물 중의 적어도 1종의 성분 X를 포함하거나, 또는 차열 입자를 포함하는 것이 바람직하다. 이 경우에, 상기 차열성 물질은 상기 성분 X와 상기 차열 입자의 양쪽을 포함하고 있어도 된다. 또한, 차열성 물질은, 상기 착색제에 해당하는 경우가 있다.
성분 X:
상기 중간막은, 프탈로시아닌 화합물, 나프탈로시아닌 화합물 및 안트라시아닌 화합물 중의 적어도 1종의 성분 X를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제1층은, 상기 성분 X를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제2층은, 상기 성분 X를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제3층은, 상기 성분 X를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 착색층은, 상기 성분 X를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 성분 X는 차열성 물질이다. 상기 성분 X는, 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.
상기 성분 X는 특별히 한정되지 않는다. 성분 X로서, 종래 공지된 프탈로시아닌 화합물, 나프탈로시아닌 화합물 및 안트라시아닌 화합물을 사용할 수 있다.
상기 성분 X로서는, 프탈로시아닌, 프탈로시아닌의 유도체, 나프탈로시아닌, 나프탈로시아닌의 유도체, 안트라시아닌 및 안트라시아닌의 유도체 등을 들 수 있다. 상기 프탈로시아닌 화합물 및 상기 프탈로시아닌의 유도체는 각각, 프탈로시아닌 골격을 갖는 것이 바람직하다. 상기 나프탈로시아닌 화합물 및 상기 나프탈로시아닌의 유도체는 각각, 나프탈로시아닌 골격을 갖는 것이 바람직하다. 상기 안트라시아닌 화합물 및 상기 안트라시아닌의 유도체는 각각, 안트라시아닌 골격을 갖는 것이 바람직하다.
중간막 및 접합 유리의 차열성을 보다 한층 높이는 관점에서는, 상기 성분 X는, 프탈로시아닌, 프탈로시아닌의 유도체, 나프탈로시아닌 및 나프탈로시아닌의 유도체로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 1종인 것이 바람직하고, 프탈로시아닌 및 프탈로시아닌의 유도체 중의 적어도 1종인 것이 보다 바람직하다.
차열성을 효과적으로 높이고, 또한 장기간에 걸쳐 가시광선 투과율을 보다 한층 높은 레벨로 유지하는 관점에서는, 상기 성분 X는, 바나듐 원자 또는 구리 원자를 함유하는 것이 바람직하다. 상기 성분 X는, 바나듐 원자를 함유하는 것이 바람직하고, 구리 원자를 함유하는 것도 바람직하다. 상기 성분 X는, 바나듐 원자 또는 구리 원자를 함유하는 프탈로시아닌 및 바나듐 원자 또는 구리 원자를 함유하는 프탈로시아닌의 유도체 중의 적어도 1종인 것이 보다 바람직하다. 중간막 및 접합 유리의 차열성을 보다 한층 높이는 관점에서는, 상기 성분 X는, 바나듐 원자에 산소 원자가 결합된 구조 단위를 갖는 것이 바람직하다.
상기 중간막 100중량％ 중 또는 상기 성분 X를 포함하는 층(제1층, 제2층, 제3층 또는 착색층) 100중량％ 중, 상기 성분 X의 함유량은, 바람직하게는 0.001중량％ 이상, 보다 바람직하게는 0.005중량％ 이상, 더욱 바람직하게는 0.01중량％ 이상, 특히 바람직하게는 0.02중량％ 이상이다. 상기 중간막 100중량％ 중 또는 상기 성분 X를 포함하는 층(제1층, 제2층, 제3층 또는 착색층) 100중량％ 중, 상기 성분 X의 함유량은, 바람직하게는 0.2중량％ 이하, 보다 바람직하게는 0.1중량％ 이하, 더욱 바람직하게는 0.05중량％ 이하, 특히 바람직하게는 0.04중량％ 이하이다. 상기 성분 X의 함유량이 상기 하한 이상 및 상기 상한 이하이면, 차열성이 충분히 높아지고, 또한 가시광선 투과율이 충분히 높아진다. 예를 들어, 가시광선 투과율을 70％ 이상으로 하는 것이 가능하다.
차열 입자:
상기 중간막은, 차열 입자를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제1층은, 상기 차열 입자를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제2층은, 상기 차열 입자를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제3층은, 상기 차열 입자를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 착색층은, 상기 차열 입자를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 차열 입자는 차열성 물질이다. 차열 입자의 사용에 의해, 적외선(열선)을 효과적으로 차단할 수 있다. 상기 차열 입자는, 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.
접합 유리의 차열성을 보다 한층 높이는 관점에서는, 상기 차열 입자는, 금속 산화물 입자인 것이 보다 바람직하다. 상기 차열 입자는, 금속의 산화물에 의해 형성된 입자(금속 산화물 입자)인 것이 바람직하다.
가시광보다 긴 파장(780nm 이상)의 적외선은, 자외선과 비교하여, 에너지양이 작다. 그러나, 적외선은 열적 작용이 크고, 적외선이 물질에 흡수되면 열로서 방출된다. 이 때문에, 적외선은 일반적으로 열선이라 불리고 있다. 상기 차열 입자의 사용에 의해, 적외선(열선)을 효과적으로 차단할 수 있다. 또한, 차열 입자란, 적외선을 흡수 가능한 입자를 의미한다.
상기 차열 입자로서는, 알루미늄 도프 산화주석 입자, 인듐 도프 산화주석 입자, 안티몬 도프 산화주석 입자(ATO 입자), 갈륨 도프 산화아연 입자(GZO 입자), 인듐 도프 산화아연 입자(IZO 입자), 알루미늄 도프 산화아연 입자(AZO 입자), 니오븀 도프 산화티타늄 입자, 산화텅스텐 입자, 주석 도프 산화인듐 입자(ITO 입자), 주석 도프 산화아연 입자, 규소 도프 산화아연 입자 등의 금속 산화물 입자, 및 6붕화란탄(LaB6) 입자 등을 들 수 있다. 상기 차열 입자로서, 이들 이외의 차열 입자를 사용해도 된다. 상기 차열 입자는, 열선의 차폐 기능이 높기 때문에, 금속 산화물 입자인 것이 바람직하고, ATO 입자, GZO 입자, IZO 입자, ITO 입자 또는 산화텅스텐 입자인 것이 보다 바람직하다. 특히, 열선의 차폐 기능이 높으며, 또한 입수가 용이하므로, 상기 차열 입자는, ITO 입자 또는 산화텅스텐 입자인 것이 바람직하다.
중간막 및 접합 유리의 차열성을 보다 한층 높이는 관점에서는, 산화텅스텐 입자는, 금속 도프 산화텅스텐 입자인 것이 바람직하다. 상기 「산화텅스텐 입자」에는, 금속 도프 산화텅스텐 입자가 포함된다. 상기 금속 도프 산화텅스텐 입자로서는, 나트륨 도프 산화텅스텐 입자, 세슘 도프 산화텅스텐 입자, 탈륨 도프 산화텅스텐 입자 및 루비듐 도프 산화텅스텐 입자 등을 들 수 있다.
중간막 및 접합 유리의 차열성을 보다 한층 높이는 관점에서는, 세슘 도프 산화텅스텐 입자가 특히 바람직하다. 중간막 및 접합 유리의 차열성을 보다 한층 높이는 관점에서는, 해당 세슘 도프 산화텅스텐 입자는, 식: Cs0.33WO3으로 표시되는 산화텅스텐 입자인 것이 바람직하다.
상기 차열 입자의 평균 입자경은, 바람직하게는 0.01㎛ 이상, 보다 바람직하게는 0.02㎛ 이상이며, 바람직하게는 0.1㎛ 이하, 보다 바람직하게는 0.05㎛ 이하이다. 평균 입자경이 상기 하한 이상이면, 열선의 차폐성이 충분히 높아진다. 평균 입자경이 상기 상한 이하이면, 차열 입자의 분산성이 높아진다.
상기 「평균 입자경」은 체적 평균 입자경을 나타낸다. 상기 평균 입자경은 입도 분포 측정 장치(닛키소사제 「UPA-EX150」) 등을 사용하여 측정할 수 있다.
상기 중간막 100중량％ 중 또는 상기 차열 입자를 포함하는 층(제1층, 제2층, 제3층 또는 착색층) 100중량％ 중, 상기 차열 입자의 함유량(특히 산화텅스텐 입자의 함유량)은, 바람직하게는 0.01중량％ 이상, 보다 바람직하게는 0.1중량％ 이상, 더욱 바람직하게는 1중량％ 이상, 특히 바람직하게는 1.5중량％ 이상이다. 상기 중간막 100중량％ 중 또는 상기 차열 입자를 포함하는 층(제1층, 제2층, 제3층 또는 착색층) 100중량％ 중, 상기 차열 입자의 함유량(특히 산화텅스텐 입자의 함유량)은, 바람직하게는 6중량％ 이하, 보다 바람직하게는 5.5중량％ 이하, 더욱 바람직하게는 4중량％ 이하, 특히 바람직하게는 3.5중량％ 이하, 가장 바람직하게는 3중량％ 이하이다. 상기 차열 입자의 함유량이 상기 하한 이상 및 상기 상한 이하이면, 차열성이 충분히 높아지고, 또한 가시광선 투과율이 충분히 높아진다.
(금속염)
상기 중간막은, 알칼리 금속염 및 알칼리 토류 금속염 중의 적어도 1종의 금속염(이하, 금속염 M이라 기재하는 경우가 있음)을 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제1층은, 상기 금속염 M을 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제2층은, 상기 금속염 M을 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제3층은, 상기 금속염 M을 포함하는 것이 바람직하다. 상기 착색층은, 상기 금속염 M을 포함하는 것이 바람직하다. 또한, 알칼리 토류 금속이란, Be, Mg, Ca, Sr, Ba 및 Ra의 6종의 금속을 의미한다. 상기 금속염 M의 사용에 의해, 중간막과 유리판 등의 접합 유리 부재의 접착성 또는 중간막에 있어서의 각 층간의 접착성을 제어하는 것이 용이해진다. 상기 금속염 M은, 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.
상기 금속염 M은, Li, Na, K, Rb, Cs, Mg, Ca, Sr 및 Ba로 이루어지는 군에서 선택된 적어도 1종의 금속을 포함하는 것이 바람직하다. 중간막 중에 포함되어 있는 금속염은, K 및 Mg 중의 적어도 1종의 금속을 포함하는 것이 바람직하다.
또한, 상기 금속염 M으로서, 탄소수 2 내지 16의 유기산의 알칼리 금속염 및 탄소수 2 내지 16의 유기산의 알칼리 토류 금속염을 사용할 수 있다. 상기 금속염 M은, 탄소수 2 내지 16의 카르복실산마그네슘염, 또는 탄소수 2 내지 16의 카르복실산칼륨염을 포함하고 있어도 된다.
상기 탄소수 2 내지 16의 카르복실산마그네슘염 및 상기 탄소수 2 내지 16의 카르복실산칼륨염으로서는, 아세트산마그네슘, 아세트산칼륨, 프로피온산마그네슘, 프로피온산칼륨, 2-에틸부티르산마그네슘, 2-에틸부탄산칼륨, 2-에틸헥산산마그네슘 및 2-에틸헥산산칼륨 등을 들 수 있다.
상기 금속염 M을 포함하는 중간막, 또는 상기 금속염 M을 포함하는 층(제1층, 제2층, 제3층 또는 착색층)에 있어서의 Mg 및 K의 함유량의 합계는, 바람직하게는 5ppm 이상, 보다 바람직하게는 10ppm 이상, 더욱 바람직하게는 20ppm 이상이며, 바람직하게는 300ppm 이하, 보다 바람직하게는 250ppm 이하, 더욱 바람직하게는 200ppm 이하이다. Mg 및 K의 함유량의 합계가 상기 하한 이상 및 상기 상한 이하이면, 중간막과 유리판 등의 접합 유리 부재의 접착성 또는 중간막에 있어서의 각 층간의 접착성을 보다 한층 양호하게 제어할 수 있다.
(자외선 차폐제)
상기 중간막은, 자외선 차폐제를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제1층은, 자외선 차폐제를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제2층은, 자외선 차폐제를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제3층은, 자외선 차폐제를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 착색층은, 자외선 차폐제를 포함하는 것이 바람직하다. 자외선 차폐제의 사용에 의해, 중간막 및 접합 유리가 장기간 사용되어도, 가시광선 투과율이 보다 한층 저하되기 어려워진다. 상기 자외선 차폐제는, 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.
상기 자외선 차폐제에는 자외선 흡수제가 포함된다. 상기 자외선 차폐제는 자외선 흡수제인 것이 바람직하다.
상기 자외선 차폐제로서는, 예를 들어 금속 원자를 포함하는 자외선 차폐제, 금속 산화물을 포함하는 자외선 차폐제, 벤조트리아졸 구조를 갖는 자외선 차폐제(벤조트리아졸 화합물), 벤조페논 구조를 갖는 자외선 차폐제(벤조페논 화합물), 트리아진 구조를 갖는 자외선 차폐제(트리아진 화합물), 말론산에스테르 구조를 갖는 자외선 차폐제(말론산에스테르 화합물), 옥살산아닐리드 구조를 갖는 자외선 차폐제(옥살산아닐리드 화합물) 및 벤조에이트 구조를 갖는 자외선 차폐제(벤조에이트 화합물) 등을 들 수 있다.
상기 금속 원자를 포함하는 자외선 차폐제로서는, 예를 들어 백금 입자, 백금 입자의 표면을 실리카로 피복한 입자, 팔라듐 입자 및 팔라듐 입자의 표면을 실리카로 피복한 입자 등을 들 수 있다. 상기 자외선 차폐제는 차열 입자가 아닌 것이 바람직하다.
상기 자외선 차폐제는, 바람직하게는 벤조트리아졸 구조를 갖는 자외선 차폐제, 벤조페논 구조를 갖는 자외선 차폐제, 트리아진 구조를 갖는 자외선 차폐제 또는 벤조에이트 구조를 갖는 자외선 차폐제이다. 상기 자외선 차폐제는, 보다 바람직하게는 벤조트리아졸 구조를 갖는 자외선 차폐제 또는 벤조페논 구조를 갖는 자외선 차폐제이며, 더욱 바람직하게는 벤조트리아졸 구조를 갖는 자외선 차폐제이다.
상기 금속 산화물을 포함하는 자외선 차폐제로서는, 예를 들어 산화아연, 산화티타늄 및 산화세륨 등을 들 수 있다. 또한, 상기 금속 산화물을 포함하는 자외선 차폐제에 대하여, 표면이 피복되어 있어도 된다. 상기 금속 산화물을 포함하는 자외선 차폐제의 표면의 피복 재료로서는, 절연성 금속 산화물, 가수 분해성 유기 규소 화합물 및 실리콘 화합물 등을 들 수 있다.
상기 절연성 금속 산화물로서는, 실리카, 알루미나 및 지르코니아 등을 들 수 있다. 상기 절연성 금속 산화물은, 예를 들어 5.0eV 이상의 밴드 갭 에너지를 갖는다.
상기 벤조트리아졸 구조를 갖는 자외선 차폐제로서는, 예를 들어 2-(2'-히드록시-5'-메틸페닐)벤조트리아졸(BASF사제 「TinuvinP」), 2-(2'-히드록시-3',5'-디-t-부틸페닐)벤조트리아졸(BASF사제 「Tinuvin320」), 2-(2'-히드록시-3'-t-부틸-5-메틸페닐)-5-클로로벤조트리아졸(BASF사제 「Tinuvin326」) 및 2-(2'-히드록시-3',5'-디-아밀페닐)벤조트리아졸(BASF사제 「Tinuvin328」) 등을 들 수 있다. 자외선을 차폐하는 성능이 우수하다는 점에서, 상기 자외선 차폐제는, 할로겐 원자를 포함하는 벤조트리아졸 구조를 갖는 자외선 차폐제인 것이 바람직하고, 염소 원자를 포함하는 벤조트리아졸 구조를 갖는 자외선 차폐제인 것이 보다 바람직하다.
상기 벤조페논 구조를 갖는 자외선 차폐제로서는, 예를 들어 옥타벤존(BASF사제 「Chimassorb81」) 등을 들 수 있다.
상기 트리아진 구조를 갖는 자외선 차폐제로서는, 예를 들어 ADEKA사제 「LA-F70」 및 2-(4,6-디페닐-1,3,5-트리아진-2-일)-5-[(헥실)옥시]-페놀(BASF사제 「Tinuvin1577FF」) 등을 들 수 있다.
상기 말론산에스테르 구조를 갖는 자외선 차폐제로서는, 2-(p-메톡시벤질리덴)말론산디메틸, 테트라에틸-2,2-(1,4-페닐렌디메틸리덴)비스말로네이트, 2-(p-메톡시벤질리덴)-비스(1,2,2,6,6-펜타메틸4-피페리디닐)말로네이트 등을 들 수 있다.
상기 말론산에스테르 구조를 갖는 자외선 차폐제의 시판품으로서는, Hostavin B-CAP, Hostavin PR-25, Hostavin PR-31(모두 클라리안트사제)을 들 수 있다.
상기 옥살산아닐리드 구조를 갖는 자외선 차폐제로서는, N-(2-에틸페닐)-N'-(2-에톡시-5-t-부틸페닐)옥살산디아미드, N-(2-에틸페닐)-N'-(2-에톡시-페닐)옥살산디아미드, 2-에틸-2'-에톡시-옥살아닐리드(클라리안트사제 「SanduvorVSU」) 등의 질소 원자 상에 치환된 아릴기 등을 갖는 옥살산디아미드류를 들 수 있다.
상기 벤조에이트 구조를 갖는 자외선 차폐제로서는, 예를 들어 2,4-디-tert-부틸페닐-3,5-디-tert-부틸-4-히드록시벤조에이트(BASF사제 「Tinuvin120」) 등을 들 수 있다.
상기 중간막 100중량％ 중 또는 상기 자외선 차폐제를 포함하는 층(제1층, 제2층, 제3층 또는 착색층) 100중량％ 중, 상기 자외선 차폐제의 함유량 및 벤조트리아졸 화합물의 함유량은, 바람직하게는 0.1중량％ 이상, 보다 바람직하게는 0.2중량％ 이상, 더욱 바람직하게는 0.3중량％ 이상, 특히 바람직하게는 0.5중량％ 이상이다. 이 경우에는, 중간막 및 접합 유리가 장기간 사용되어도, 가시광선 투과율이 보다 한층 저하되기 어려워진다. 상기 중간막 100중량％ 중 또는 상기 자외선 차폐제를 포함하는 층(제1층, 제2층, 제3층 또는 착색층) 100중량％ 중, 상기 자외선 차폐제의 함유량 및 벤조트리아졸 화합물의 함유량은, 바람직하게는 2.5중량％ 이하, 보다 바람직하게는 2중량％ 이하, 더욱 바람직하게는 1중량％ 이하, 특히 바람직하게는 0.8중량％ 이하이다. 특히, 상기 자외선 차폐제를 포함하는 층 100중량％ 중, 상기 자외선 차폐제의 함유량이 0.2중량％ 이상임으로써, 중간막 및 접합 유리가 장기간 사용되어도, 가시광선 투과율이 보다 한층 저하되기 어려워진다.
(산화 방지제)
상기 중간막은, 산화 방지제를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제1층은, 산화 방지제를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제2층은, 산화 방지제를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제3층은, 산화 방지제를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 착색층은, 산화 방지제를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 산화 방지제는, 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.
상기 산화 방지제로서는, 페놀계 산화 방지제, 황계 산화 방지제 및 인계 산화 방지제 등을 들 수 있다. 상기 페놀계 산화 방지제는 페놀 골격을 갖는 산화 방지제이다. 상기 황계 산화 방지제는 황 원자를 함유하는 산화 방지제이다. 상기 인계 산화 방지제는 인 원자를 함유하는 산화 방지제이다.
상기 산화 방지제는, 페놀계 산화 방지제 또는 인계 산화 방지제인 것이 바람직하다.
상기 페놀계 산화 방지제로서는, 2,6-디-t-부틸-p-크레졸(BHT), 부틸히드록시아니솔(BHA), 2,6-디-t-부틸-4-에틸페놀, 스테아릴-β-(3,5-디-t-부틸-4-히드록시페닐)프로피오네이트, 2,2'-메틸렌비스-(4-메틸-6-부틸페놀), 2,2'-메틸렌비스-(4-에틸-6-t-부틸페놀), 4,4'-부틸리덴-비스-(3-메틸-6-t-부틸페놀), 1,1,3-트리스-(2-메틸-히드록시-5-t-부틸페닐)부탄, 테트라키스[메틸렌-3-(3',5'-부틸-4-히드록시페닐)프로피오네이트]메탄, 1,3,3-트리스-(2-메틸-4-히드록시-5-t-부틸페놀)부탄, 1,3,5-트리메틸-2,4,6-트리스(3,5-디-t-부틸-4-히드록시벤질)벤젠, 비스(3,3'-t-부틸페놀)부티릭애시드글리콜에스테르 및 비스(3-t-부틸-4-히드록시-5-메틸벤젠 프로판산)에틸렌비스(옥시에틸렌) 등을 들 수 있다. 이들 산화 방지제 중의 1종 또는 2종 이상이 적합하게 사용된다.
상기 인계 산화 방지제로서는, 트리데실포스파이트, 트리스(트리데실)포스파이트, 트리페닐포스파이트, 트리노닐페닐포스파이트, 비스(트리데실)펜타에리트리톨디포스파이트, 비스(데실)펜타에리트리톨디포스파이트, 트리스(2,4-디-t-부틸페닐)포스파이트, 비스(2,4-디-t-부틸-6-메틸페닐)에틸에스테르아인산 및 2,2'-메틸렌비스(4,6-디-t-부틸-1-페닐옥시)(2-에틸헥실옥시)포스포러스 등을 들 수 있다. 이들 산화 방지제 중의 1종 또는 2종 이상이 적합하게 사용된다.
상기 산화 방지제의 시판품으로서는, 예를 들어 BASF사제 「IRGANOX 245」, BASF사제 「IRGAFOS 168」, BASF사제 「IRGAFOS 38」, 스미또모 가가꾸 고교사제 「스밀라이저 BHT」, 사까이 가가꾸 고교사제 「H-BHT」, 그리고 BASF사제 「IRGANOX 1010」 등을 들 수 있다.
중간막 및 접합 유리의 높은 가시광선 투과율을 장기간에 걸쳐 유지하기 위해서, 상기 중간막 100중량％ 중 또는 산화 방지제를 포함하는 층(제1층, 제2층, 제3층 또는 착색층) 100중량％ 중, 상기 산화 방지제의 함유량은 0.03중량％ 이상인 것이 바람직하고, 0.1중량％ 이상인 것이 보다 바람직하다. 또한, 산화 방지제의 첨가 효과가 포화되므로, 상기 중간막 100중량％ 중 또는 상기 산화 방지제를 포함하는 층 100중량％ 중, 상기 산화 방지제의 함유량은 2중량％ 이하인 것이 바람직하다.
(기타 성분)
상기 중간막, 상기 제1층, 상기 제2층, 상기 제3층 및 상기 착색층은 각각, 필요에 따라서, 커플링제, 분산제, 계면 활성제, 난연제, 대전 방지제, 금속염 이외의 접착력 조정제, 내습제, 형광 증백제 및 적외선 흡수제 등의 첨가제를 포함하고 있어도 된다. 이들 첨가제는, 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.
(접합 유리용 중간막의 기타 상세)
중간막은 감겨서, 중간막의 롤체가 되어도 된다. 롤체는, 권취 코어와, 해당 권취 코어의 외주에 감긴 중간막을 구비하고 있어도 된다.
상기 중간막의 제조 방법은 특별히 한정되지 않는다. 상기 중간막의 제조 방법으로서는, 단층의 중간막의 경우에, 수지 조성물을 압출기를 사용하여 압출하는 방법을 들 수 있다. 상기 중간막의 제조 방법으로서는, 다층인 중간막의 경우에, 예를 들어 각 층을 형성하기 위한 각 수지 조성물을 사용하여 각 층을 각각 형성한 후에, 얻어진 각 층을 적층하는 방법을 들 수 있다. 또한, 상기 중간막의 제조 방법으로서는, 각 층을 형성하기 위한 각 수지 조성물을 압출기를 사용하여 공압출함으로써, 각 층을 적층하는 방법 등을 들 수 있다. 연속적인 생산에 적합하기 때문에, 압출 성형하는 제조 방법이 바람직하다. 금형 출구의 형상을 조정함으로써, 특정한 두께 형상을 갖는 상기 중간막을 양호하게 제조할 수 있다.
중간막의 제조 효율이 우수하다는 점에서, 상기 제2층과 상기 제3층에, 동일한 폴리비닐아세탈 수지가 포함되어 있는 것이 바람직하다. 중간막의 제조 효율이 우수하다는 점에서, 상기 제2층과 상기 제3층에, 동일한 폴리비닐아세탈 수지 및 동일한 가소제가 포함되어 있는 것이 보다 바람직하다. 중간막의 제조 효율이 우수하다는 점에서, 상기 제2층과 상기 제3층이 동일한 수지 조성물에 의해 형성되어 있는 것이 더욱 바람직하다.
상기 중간막의 두께 방향의 적어도 한쪽 표면은, 요철 형상을 갖는 것이 바람직하고, 상기 중간막의 두께 방향의 양쪽 표면은, 요철 형상을 갖는 것이 보다 바람직하다. 상기 착색 영역에 있어서의 중간막의 두께 방향의 적어도 한쪽 표면은, 요철 형상을 갖는 것이 바람직하고, 상기 착색 영역에 있어서의 중간막의 두께 방향의 양쪽 표면은, 요철 형상을 갖는 것이 보다 바람직하다. 상기 투명 영역에 있어서의 중간막의 두께 방향의 적어도 한쪽 표면은, 요철 형상을 갖는 것이 바람직하고, 상기 투명 영역에 있어서의 중간막의 두께 방향의 양쪽 표면은, 요철 형상을 갖는 것이 보다 바람직하다.
상기 요철 형상을 형성하는 방법으로서는 특별히 한정되지 않고, 예를 들어, 립 엠보스법, 엠보스 롤법, 캘린더 롤법 및 이형 압출법 등을 들 수 있다.
상기 중간막의 두께 방향의 적어도 한쪽 표면은, 엠보스 롤법에 의해 형성된 요철 형상을 갖는 것이 바람직하고, 상기 중간막의 두께 방향의 양쪽 표면은, 엠보스 롤법에 의해 형성된 요철 형상을 갖는 것이 보다 바람직하다. 상기 착색 영역에 있어서의 중간막의 두께 방향의 적어도 한쪽 표면은, 엠보스 롤법에 의해 형성된 요철 형상을 갖는 것이 바람직하고, 상기 착색 영역에 있어서의 중간막의 두께 방향의 양쪽 표면은, 엠보스 롤법에 의해 형성된 요철 형상을 갖는 것이 보다 바람직하다. 상기 투명 영역에 있어서의 중간막의 두께 방향의 적어도 한쪽 표면은, 엠보스 롤법에 의해 형성된 요철 형상을 갖는 것이 바람직하고, 상기 투명 영역에 있어서의 중간막의 두께 방향의 양쪽 표면은, 엠보스 롤법에 의해 형성된 요철 형상을 갖는 것이 보다 바람직하다. 이 경우에는, 정량적으로 일정한 요철 모양인 다수의 요철 형상의 엠보스를 형성할 수 있다.
상기 착색 영역에 있어서의 중간막의 상기 요철 형상을 갖는 표면의 10점 평균 조도 Rz의 최댓값은, 바람직하게는 9㎛ 이상, 보다 바람직하게는 10㎛ 이상, 더욱 바람직하게는 15㎛ 이상, 특히 바람직하게는 20㎛ 이상이며, 바람직하게는 100㎛ 이하, 보다 바람직하게는 95㎛ 이하, 더욱 바람직하게는 90㎛ 이하이다.
상기 투명 영역에 있어서의 중간막의 상기 요철 형상을 갖는 표면의 10점 평균 조도 Rz의 최댓값은, 바람직하게는 9㎛ 이상, 보다 바람직하게는 10㎛ 이상, 더욱 바람직하게는 15㎛ 이상, 특히 바람직하게는 20㎛ 이상이며, 바람직하게는 100㎛ 이하, 보다 바람직하게는 95㎛ 이하, 더욱 바람직하게는 90㎛ 이하이다.
상기 10점 평균 조도 Rz는 JIS B0601:1994에 준거하여 측정된다. 10점 평균 조도 Rz를 측정하기 위한 측정기로서, 예를 들어 고사카 겡큐쇼사제 「Surfcorder SE300」을 사용할 수 있다. 10점 평균 조도 Rz는, 보다 구체적으로는, 선단 반경 2㎛ 및 선단각 60°인 촉침을 사용하여, 측정 시의 컷오프값 2.5mm, 기준 길이 2.5mm, 측정 길이 12.5mm, 예비 길이 2.5mm, 촉진 바늘의 이송 속도 0.5mm/초의 측정 조건에서, 23℃ 및 30RH％의 환경 하에서 측정할 수 있다.
10점 평균 조도 Rz의 최댓값은, 이하와 같이 하여 측정할 수 있다. 중간막의 폭 방향에서, 서로 5mm 이상 이격된 5군데를 측정점으로 한다. 각 측정점에 있어서 측정기의 각도를 45도씩 회전하여 합계 8회의 10점 평균 조도 Rz를 측정하고, 그 최댓값을 각 측정점에 있어서의 10점 평균 조도로 한다. 얻어진 5개의 측정점에 있어서의 10점 평균 조도 Rz의 최댓값을, 상기 착색 영역 또는 상기 투명 영역에 있어서의 중간막의 두께 방향의 표면의 10점 평균 조도 Rz로 한다.
(접합 유리)
본 발명에 관한 접합 유리는, 제1 접합 유리 부재와, 제2 접합 유리 부재와, 접합 유리용 중간막을 구비한다. 본 발명에 관한 접합 유리에서는, 상기 제1 접합 유리 부재와 상기 제2 접합 유리 부재 사이에, 상기 접합 유리용 중간막이 배치되어 있다.
본 발명에 관한 접합 유리에 있어서, 본 발명에 관한 중간막이 사용되어 있어도 된다.
본 발명에 관한 접합 유리에 대하여 평행광 투과율을 측정하였을 때, 접합 유리가, 평행광 투과율이 60％ 미만인 착색 영역과, 평행광 투과율이 60％ 이상인 투명 영역을 갖는 것이 바람직하다.
본 발명에 관한 접합 유리에 있어서, 상기 착색 영역에 있어서의 중간막의 평균 두께가, 상기 투명 영역에 있어서의 중간막의 평균 두께보다 작고, 상기 착색 영역에 있어서의 중간막의 평균 두께와, 상기 투명 영역에 있어서의 중간막의 평균 두께의 차의 절댓값이 10㎛ 이상인 것이 바람직하다.
본 발명에 관한 접합 유리에서는, 상기 구성이 구비되어 있으므로, 접합 유리에 사용한 중간막의 이염을 억제할 수 있다. 이 때문에, 본 발명에 관한 접합 유리에서는, 외관을 양호하게 할 수 있다.
또한, 본 발명에 관한 접합 유리의 평행광 투과율은, 상기 접합 유리 X의 평행광 투과율과 마찬가지로 하여 측정된다.
상기 제1 접합 유리 부재는, 제1 유리판인 것이 바람직하다. 상기 제2 접합 유리 부재는, 제2 유리판인 것이 바람직하다.
상기 제1, 제2 접합 유리 부재로서는, 유리판 및 PET(폴리에틸렌테레프탈레이트) 필름 등을 들 수 있다. 상기 접합 유리에는, 2매의 유리판 사이에 중간막이 끼워 넣어져 있는 접합 유리뿐만 아니라, 유리판과 PET 필름 등 사이에 중간막이 끼워 넣어져 있는 접합 유리도 포함된다. 상기 접합 유리는 유리판을 구비한 적층체이며, 적어도 1매의 유리판이 사용되고 있는 것이 바람직하다. 상기 제1 접합 유리 부재 및 상기 제2 접합 유리 부재가 각각, 유리판 또는 PET 필름이며, 또한 상기 접합 유리는, 상기 제1 접합 유리 부재 및 상기 제2 접합 유리 부재 중의 적어도 한쪽으로서, 유리판을 구비하는 것이 바람직하다. 상기 제1, 제2 접합 유리 부재의 양쪽이 유리판인 것이 특히 바람직하다.
상기 유리판으로서는, 무기 유리 및 유기 유리를 들 수 있다. 상기 무기 유리로서는, 플로트 판유리, 열선 흡수 판유리, 열선 반사 판유리, 연마 판유리, 형 판유리, 선입 판유리 및 그린 유리 등을 들 수 있다. 상기 유기 유리는, 무기 유리를 대신하는 합성 수지 유리이다. 상기 유기 유리로서는, 폴리카르보네이트판 및 폴리(메트)아크릴 수지판 등을 들 수 있다. 상기 폴리(메트)아크릴 수지판으로서는, 폴리메틸(메트)아크릴레이트판 등을 들 수 있다.
상기 제1 접합 유리 부재 및 상기 제2 접합 유리 부재의 각 두께는, 바람직하게는 1mm 이상이며, 바람직하게는 5mm 이하, 보다 바람직하게는 3mm 이하이다. 또한, 상기 접합 유리 부재가 유리판인 경우에, 해당 유리판의 두께는, 바람직하게는 0.5mm 이상, 보다 바람직하게는 0.7mm 이상이며, 바람직하게는 5mm 이하, 보다 바람직하게는 3mm 이하이다. 상기 접합 유리 부재가 PET 필름인 경우에, 해당 PET 필름의 두께는, 바람직하게는 0.03mm 이상이며, 바람직하게는 0.5mm 이하이다.
상기 접합 유리의 제조 방법은 특별히 한정되지 않는다. 우선, 상기 제1 접합 유리 부재와 상기 제2 접합 유리 부재 사이에, 중간막을 끼워, 적층체를 얻는다. 다음에, 예를 들어 얻어진 적층체를 압박 롤에 통과시키거나 또는 고무 백에 넣어서 감압 흡인하거나 함으로써, 상기 제1 접합 유리 부재와 상기 제2 접합 유리 부재와 중간막 사이에 잔류하는 공기를 탈기한다. 그 후, 약 70℃ 내지 110℃에서 예비 접착하여 예비 압착된 적층체를 얻는다. 이어서, 예비 압착된 적층체를 오토클레이브에 넣거나 또는 프레스하거나 하여, 약 120℃ 내지 150℃ 및 1MPa 내지 1.5MPa의 압력으로 압착한다. 이와 같이 하여, 접합 유리를 얻을 수 있다.
상기 중간막 및 상기 접합 유리는 자동차, 철도 차량, 항공기, 선박 및 건축물 등에 사용할 수 있다. 상기 중간막 및 상기 접합 유리는, 이들 용도 이외에도 사용할 수 있다. 상기 중간막 및 상기 접합 유리는, 차량용 또는 건축물용의 중간막 및 접합 유리인 것이 바람직하고, 차량용 중간막 및 접합 유리인 것이 보다 바람직하다. 상기 중간막 및 상기 접합 유리는 자동차의 프론트 글래스, 사이드 글래스, 리어 글래스, 루프 글래스 또는 백라이트용 유리 등에 사용할 수 있다. 상기 중간막 및 상기 접합 유리는 자동차에 적합하게 사용된다. 상기 중간막은 자동차의 접합 유리를 얻기 위해 적합하게 사용된다.
이하에 실시예 및 비교예를 들어 본 발명을 더욱 상세하게 설명한다. 본 발명이 이들 실시예에만 한정되지 않는다.
사용한 폴리비닐아세탈 수지에서는, 아세탈화에, 탄소수 4의 n-부틸알데히드가 사용되고 있다. 폴리비닐아세탈 수지에 대하여는, 아세탈화도(부티랄화도), 아세틸화도 및 수산기의 함유율은 JIS K6728 「폴리비닐부티랄 시험 방법」에 준거한 방법에 의해 측정하였다. 또한, ASTM D1396-92에 의해 측정한 경우에도, JIS K6728 「폴리비닐부티랄 시험 방법」에 준거한 방법과 마찬가지의 수치를 나타내었다.
(실시예 1)
제1층을 형성하기 위한 수지 조성물의 제작:
이하의 성분을 배합하고, 믹싱 롤에서 충분히 혼련하여, 제1층을 형성하기 위한 조성물을 얻었다.
폴리비닐아세탈 수지(평균 중합도 3000, 수산기의 함유율 22몰％, 아세틸화도 13몰％, 아세탈화도 65몰％) 100중량부
트리에틸렌글리콜디-2-에틸헥사노에이트(3GO) 60중량부
얻어지는 제1층 중에서 0.2중량％가 되는 양의 BASF사제 「Tinuvin326」(2-(2'-히드록시-3'-t-부틸-5-메틸페닐)-5-클로로벤조트리아졸)
얻어지는 제1층 중에서 0.2중량％가 되는 양의 BHT(2,6-디-t-부틸-p-크레졸)
제2층 및 제3층을 형성하기 위한 수지 조성물의 제작:
하기 성분을 배합하고, 믹싱 롤에서 충분히 혼련하여, 제2층 및 제3층을 형성하기 위한 조성물을 얻었다.
폴리비닐아세탈 수지(평균 중합도 1700, 수산기의 함유율 30.5몰％, 아세틸화도 1몰％, 아세탈화도 68.5몰％) 100중량부
트리에틸렌글리콜디-2-에틸헥사노에이트(3GO) 38중량부
얻어지는 제2층 및 제3층 중에서 0.2중량％가 되는 양의 BASF사제 「Tinuvin326」(2-(2'-히드록시-3'-t-부틸-5-메틸페닐)-5-클로로벤조트리아졸)
얻어지는 제2층 및 제3층 중에서 0.2중량％가 되는 양의 BHT(2,6-디-t-부틸-p-크레졸)
착색층을 형성하기 위한 수지 조성물의 제작:
하기 성분을 배합하고, 믹싱 롤에서 충분히 혼련하여, 착색층을 형성하기 위한 조성물을 얻었다.
폴리비닐아세탈 수지(평균 중합도 1700, 수산기의 함유율 30.5몰％, 아세틸화도 1몰％, 아세탈화도 68.5몰％) 100중량부
트리에틸렌글리콜-디-2-에틸헥사노에이트(3GO) 40중량부
착색층을 형성하기 위한 수지 조성물 100중량％ 중(얻어지는 착색층 100중량％ 중)에서 5.9중량％가 되는 양의 탄산칼슘 입자(무기 입자, 중량 평균 입자경 5.0㎛)
중간막 및 롤체의 제작:
제1층을 형성하기 위한 수지 조성물과, 제2, 제3층을 형성하기 위한 수지 조성물과, 착색층을 형성하기 위한 수지 조성물을, 공압출기를 사용하여 공압출하고, 엠보스 가공 전의 중간막을 얻었다. 얻어진 엠보스 가공 전의 중간막에 대하여, 엠보스 롤법에 의해 0.30kN/cm의 선압으로 엠보스 가공하여, 중간막을 제작하였다. 또한, 얻어진 중간막은 롤 형상으로 권취하였다.
접합 유리의 제작:
JIS R3202:1996에 준거한 두께 2mm의 클리어 유리 2매 사이에 중간막을 끼워, 적층체를 얻었다. 얻어진 적층체를 고무백 내에 넣고, 2.6kPa의 진공도에서 20분간 탈기한 후, 탈기한 채로 오븐 내로 옮기고, 또한 90℃에서 30분간 유지하여 진공 프레스하고, 적층체를 예비 압착하였다. 오토클레이브 중에서 135℃ 및 압력 1.2MPa의 조건에서, 예비 압착된 적층체를 20분간 압착하여, 접합 유리를 얻었다. 또한, 얻어진 접합 유리는 상기 접합 유리 X에 상당한다.
(실시예 2 내지 9 및 비교예 1, 2)
중간막의 구성을 표 1, 2와 같이 변경한 것 이외에는, 실시예 1과 마찬가지로 하여, 중간막, 롤체 및 접합 유리를 제조하였다.
(평가)
(1) 평행광 투과율의 측정
얻어진 접합 유리를 사용하여, 평행광 투과율을 상술한 방법에 의해 측정하였다. 얻어진 중간막에서는, 해당 중간막의 폭 방향으로 일단부측으로부터 타단부측을 향해 착색 영역과 투명 영역을 이 순으로 갖고 있었다.
(2) 착색 영역에 있어서의 중간막의 두께 방향의 표면의 10점 평균 조도 Rz의 최댓값
착색 영역에 있어서의 중간막의 두께 방향의 표면의 10점 평균 조도 Rz를 상술한 방법에 의해 측정하고, 10점 평균 조도 Rz의 최댓값을 구하였다.
(3) 이염
얻어진 롤체를 16℃의 환경 하에서 24시간 또는 168시간 정치하였다. 정치 후의 롤체로부터 중간막을 권출하였다. 20m 권출한 위치의 중간막의 표면을 검사원이 눈으로 보아 확인하고, 이하의 기준으로 이염을 평가하였다.
[이염의 판정 기준]
○: 이염에 의한 색 얼룩이 발생하지 않았다
△: 이염에 의한 색 얼룩이 조금 발생하였다(실사용상 문제가 없는 레벨)
×: 이염에 의한 색 얼룩이 발생하였다
중간막의 구성 및 결과를 하기 표 1, 2에 나타낸다.
Figure pct00002
Figure pct00003
1, 1A, 1B: 제1층
2, 2B: 제2층
3, 3B: 제3층
4, 4A, 4B: 착색층
11, 11A, 11B: 중간막
51: 롤체
61: 권취 코어
X: 착색 영역
Y: 투명 영역

Claims (5)

  1. 중간막을 JIS R3202:1996에 준거한 2매의 클리어 유리 사이에 배치하여 접합 유리 X를 얻고, 얻어진 접합 유리 X에 대하여 평행광 투과율을 측정하였을 때, 중간막이, 평행광 투과율이 60％ 미만인 착색 영역과, 평행광 투과율이 60％ 이상인 투명 영역을 갖고,
    상기 착색 영역에 있어서의 중간막의 평균 두께가, 상기 투명 영역에 있어서의 중간막의 평균 두께보다 작고,
    상기 착색 영역에 있어서의 중간막의 평균 두께와, 상기 투명 영역에 있어서의 중간막의 평균 두께의 차의 절댓값이 10㎛ 이상인, 접합 유리용 중간막.
  2. 제1항에 있어서, 상기 착색 영역은, 평행광 투과율이 60％ 미만인 착색층을 갖고,
    중간막의 두께 방향의 표면과, 상기 착색층의 두께 방향의 표면의 최단 거리가 10㎛ 이상인, 접합 유리용 중간막.
  3. 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 착색 영역에 있어서의 중간막의 두께 방향의 적어도 한쪽의 표면은, 엠보스 롤법에 의해 형성된 요철 형상을 갖고,
    상기 착색 영역에 있어서의 중간막의 상기 요철 형상을 갖는 표면의 10점 평균 조도 Rz의 최댓값이 9㎛ 이상인, 접합 유리용 중간막.
  4. 제1 접합 유리 부재와,
    제2 접합 유리 부재와,
    제1항 내지 제3항 중 어느 한 항에 기재된 접합 유리용 중간막을 구비하고,
    상기 제1 접합 유리 부재와 상기 제2 접합 유리 부재 사이에, 상기 접합 유리용 중간막이 배치되어 있는, 접합 유리.
  5. 제1 접합 유리 부재와,
    제2 접합 유리 부재와,
    접합 유리용 중간막을 구비하고,
    상기 제1 접합 유리 부재와 상기 제2 접합 유리 부재 사이에, 상기 접합 유리용 중간막이 배치되어 있고,
    접합 유리에 대하여 평행광 투과율을 측정하였을 때, 접합 유리가, 평행광 투과율이 60％ 미만인 착색 영역과, 평행광 투과율이 60％ 이상인 투명 영역을 갖고,
    상기 착색 영역에 있어서의 중간막의 평균 두께가, 상기 투명 영역에 있어서의 중간막의 평균 두께보다 작고,
    상기 착색 영역에 있어서의 중간막의 평균 두께와, 상기 투명 영역에 있어서의 중간막의 평균 두께의 차의 절댓값이 10㎛ 이상인, 접합 유리.
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