KR20220138780A - Led 구조체 제조방법 및 이를 이용한 led 구조체 - Google Patents

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KR20220138780A
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이석제
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Abstract

전사없이, 기재 상에 그래핀층을 직접 합성하는 단계; 및 상기 그래핀층 상에 LED층을 합성하는 단계를 포함하는, 쉽게 분리 가능한 LED 구조체 제조방법 및 상기 제조방법으로 제조된 LED 구조체가 제공된다.

Description

LED 구조체 제조방법 및 이를 이용한 LED 구조체 {METHOD FOR PREPARING LED STRUCTURE AND LED STRUCTURE USING THE SAME}
본 기재는 LED 구조체 제조방법 및 이를 이용하여 제조된 LED 구조체에 관한 것이다.
LED는 1992년 일본 니치아사의 나카무라 등이 저온의 GaN 화합물 완충층을 적용하여 양질의 단결정 GaN 질화물 반도체를 융합시키는데 성공함으로써 개발이 활발하게 이루어져 왔다. LED는 화합물 반도체의 특성을 이용하여 다수의 캐리어가 전자인 n형 반도체 결정과 다수의 캐리어가 정공인 p형 반도체 결정이 서로 접합된 구조를 갖는 반도체로써, 전기신호를 원하는 영역의 파장대역을 가지는 빛으로 변환시켜 표출되는 반도체 소자이다.
질화물 반도체(GaN)는 3.4eV의 밴드갭을 갖고 있고, 화학적으로 매우 안정한 반도체 중 하나로서, 비소(As), 수은(Hg) 같은 환경 유해물질을 포함하지 않기 때문에 환경 친화적인 장점이 있다.
질화물 반도체를 이용한 발광다이오드는 그동안 무한한 응용 가능성으로 많은 연구가 진행되었고, 그 결과 이미 일상생활 곳곳에서 사용되고 있으나, 기존 광원들을 대체하기 위해서는 이보다 더 높은 출력을 낼 수 있는 소자가 요구되고 있는 것이 현실이다. 질화물 반도체를 이용한 발광다이오드의 출력이 낮은 주된 이유는 빛을 발하는 활성영역이 포함된 층의 굴절률이 기판 및 외부 공기의 굴절률보다 높아 전반사 현상으로 인해 빛이 소자 내부에 갇혀 외부로 빠져나오지 못하고 활성영역에 다시 흡수되기 때문이다.
이러한 문제를 해결하고 높은 추출효율을 얻기 위해 여러 가지 방법이 제안되었는데, 대표적인 방법으로는 소자의 표면을 거칠게 하거나, 소자의 표면에 광자결정을 집적하거나, 다각형 모양을 가지는 미소 구조의 칩을 제작하는 방법이 있으며, 최근 소자 측면에 경사면을 만들어 경사면에 수직한 방향으로 추출하는 방법도 개발된 바 있다.
그러나, 상술한 바와 같은 방법들 중 광자결정을 소자 표면에 집적하는 방법은 손쉽게 추출효율을 향상시킬 수 있는 장점이 있지만, 여전히 상당한 양의 빛이 전량 표면을 통해 추출되지 못하고 평면 방향으로 진행하는 문제가 있다.
기존의 일반적인 LED의 경우 크기가 1000 × 1000㎛2이므로, 질화물 반도체 에피 두께(~6㎛)에 비해 칩의 x축 방향, y축 방향 및 z축 방향의 종횡비(aspect ratio)가 너무 큰 문제가 있다. 이로 인해 경사면을 이용하는 방법은 빛이 소자의 가장자리까지 진행하는 동안 양자 우물에 재흡수되면서 전체적인 효율이 낮아지는 문제가 있다.
그러나, 칩 사이즈가 100 마이크로 이하로 작은 마이크로 LED가 최근 디스플레이의 픽셀의 새로운 광원으로 떠오르게 되고 고해상도 요구에 따라 그 사이즈가 50마이크로 이하 심지어는 10마이크로 이하로 기대되고 있다. 따라서 마이크로 LED의 상기 종횡비(aspect ratio)가 1에 가까워지고 3D 구조물을 형성할 수 있게 되었다.
또한, 최근 100 마이크로 이하크기의 마이크로 LED(엘이디)가 이슈가 되면서 극소형 LED의 연구가 이루어지고 있다. 이에 따라서 칩의 크기가 수 마이크로까지 작아지고 있으며 에피 두께 이하의 칩 크기까지 구현 가능하게 되었다.
마이크로 엘이디는 질화물 반도체와 같은 화합물 반도체 기반의 특성을 이용한 자발광 소자로, 고효율, 빠른 응답 속도, 고시야각 및 고선명도의 이미지 구현이 가능하다. 기존 OLED 대비 5배 높은 소비전력효율과 1,000,000대 1이상의 높은 명암비, 400인치 크기의 초대형 디스플레이 구현등으로 차세대 디스플레이 구현에 가장 적합한 소자로 각광받고 있다.
마이크로 엘이디는 스마트폰부터 TV, 디지털 사이니지, 스마트카, 가상현실/증강현실, 웨어러블 디스플레이 등 그 응용성이 무궁무진하다. 실제로 애플과 구글은 애플워치와 스마트 글라스, AR(증강현실) 웨어러블 장치에 마이크로 LED 기술을 적용하겠다고 발표한 바 있다. 특히 마이크로 LED의 본격적인 사업화를 위해 라이센싱과 특허 분쟁을 대비한 광범위한 마이크로 LED IP 포트폴리오를 구축하고 있다. 이러한 상황은 글로벌 디스플레이 시장에서 독점적인 지위를 가진 국내 디스플레이 기업을 견제하기 위한 움직임으로 예상된다. 따라서, 경쟁이 더 치열해지는 차세대 디스플레이 시장에서 경쟁우위를 선점하기 위해서는 상용화 가능수준의 고품질 저원가 마이크로 LED 소재 및 공정기술 개발이 절실한 상황이다.
마이크로 LED 제조의 핵심 기술은 초미세 LED칩을 디스플레이 패널에 완벽하게 집적시키는 기술이다. 현재 활발히 연구되고 있는 대표적인 마이크로 LED 집적방식은 전사 공정 또는 웨이퍼 접합 방식이 있다. 전사공정은 마이크로 LED를 웨이퍼에 형성한 후에 골라내어 평판패널에 직접 배치시키는 방법으로, 수십만 내지 수백만개의 마이크로 LED를 패널에 완벽하게 배치시켜야 한다. 웨이퍼접합 방식은 마이크로 LED 웨이퍼를 구동 기판 위에 직접 접합시키는 방법으로, 두 기판을 정확하게 얼라인하여 접촉시켜야 한다. 두 방식은 모두 대면적 기판 위에 수백만개 이상의 픽셀에 초미세 LED 칩을 정확히 배치시켜야 하므로 공정이 매우 복잡하고 어려운 문제가 있다. 또한, 두 방식은 대형 디스플레이 패널에 픽셀을 형성하는 과정에서 결함(defect)이 유발되어 높은 수율을 확보하는데 한계가 있다.
이에 최근들어 마이크로 LED를 기재 상에 직접 합성시킨 후, 필요에 따라 상기 합성된 마이크로 LED를 쉽고 결합없이 떼어낼 수 있도록 하기 위한 기술에 대한 연구가 여러 곳에서 진행되고 있다.
일 구현예는 마이크로 LED 디스플레이 패널 생산 시 LED칩을 고가공정인 레이저분리법(LLO) 등을 이용하지 않고도 쉽게 LED칩을 분리할 수 있는 LED 구조체의 제조방법을 제공하기 위한 것이다.
다른 일 구현예는 상기 제조방법으로 제조된 LED 구조체를 제공하기 위한 것이다.
일 구현예는 전사없이, 기재 상에 그래핀층을 직접 합성하는 단계; 및 상기 그래핀층 상에 LED층을 합성하는 단계를 포함하는, 쉽게 분리 가능한 LED 구조체 제조방법를 제공한다.
상기 전사없이, 기재 상에 그래핀층을 직접 합성하는 단계는 상기 기재 및 구리 기판이 포함된 진공상태의 챔버 내에, 증기를 주입하는 단계일 수 있고, 이는 900℃ 내지 1200℃의 온도에서 실시되는 단계일 수 있다.
상기 전사없이, 기재 상에 그래핀층을 직접 합성하는 단계는 900℃ 이상의 온도에서, 상기 기재는 포함하되 상기 구리 기판은 포함되지 않은 챔버 내에, 증기를 주입하는 단계일 수 있다.
상기 챔버 내에서 상기 구리 기판은 상기 기재 옆에 위치할 수 있다.
상기 챔버 내에서 상기 구리 기판은 상기 기재와 0mm 초과 50mm 이하의 간격으로 떨어져 있을 수 있다.
상기 증기는 탄소 함유 가스, 수소 가스 및 아르곤 가스를 포함할 수 있다.
상기 탄소 함유 가스는 하기 화학식 1로 표시되는 화합물을 포함할 수 있다.
[화학식 1]
CxH2x+2
상기 화학식 1에서,
x는 1 이상의 정수이다.
상기 탄소 함유 가스는 메탄 가스, 에탄 가스 또는 이들의 조합을 포함할 수 있다.
상기 그래핀층은 단층 또는 다층 구조를 가질 수 있다.
상기 기재는 사파이어 기판, AlN(aluminum nitride) 또는 GaN(gallium nitride)일 수 있다.
상기 그래핀층 상에 LED층을 합성하는 단계는 상기 기재의 사파이어, AlN 또는 GaN 격자의 결정축에 따라 LED층을 합성하는 단계일 수 있다.
상기 그래핀층 상에 LED층을 합성하는 단계는 유기금속화학기상증착 공정(metalorganic chemical vapor deposition; MOCVD)을 포함할 수 있다.
상기 LED층은 마이크로 LED층일 수 있다.
상기 LED층은 GaN계 화합물, InGaN계 화합물 또는 이들의 조합을 포함할 수 있다.
상기 LED층은 n형 갇힘층(n-type confinement layer) 및 p형 갇힘층(p-type confinement layer)을 포함하고, 상기 n형 갇힘층 및 p형 갇힘층 사이에 다중양자 우물 활성부(MQW active region; multi quantum well active region)가 위치할 수 있다.
상기 그래핀층 상에 LED층을 합성하는 단계는 상기 그래핀층 상에 버퍼층을 합성하는 단계 및 상기 버퍼층 상에 LED층을 합성하는 단계일 수 있다.
상기 버퍼층은 알루미늄을 포함할 수 있다.
상기 버퍼층은 GaN층, InGaN층, AlInGaN층, AlN층, AlGaN층 또는 이들의 조합을 포함할 수 있다.
상기 그래핀층 상에 버퍼층을 합성하는 단계는 상기 버퍼층 상에 LED층을 합성하는 단계보다 낮은 온도에서 실시할 수 있다.
상기 LED 구조체 제조방법은 상기 그래핀층 상에 버퍼층을 합성하는 단계 이전에, 상기 그래핀층 상에 결함을 미리 형성하는 단계를 더 포함할 수 있다.
상기 LED 구조체 제조방법은 상기 그래핀층 상에 버퍼층을 합성하는 단계 이전에, 상기 그래핀층을 암모니아 처리하는 단계를 더 포함할 수 있다.
상기 그래핀층을 암모니아 처리하는 단계는 500℃ 내지 1100℃의 온도 범위에서 실시될 수 있다.
다른 일 구현예는 상기 LED 구조제 제조방법으로 제조된 LED 구조체를 제공한다.
기타 본 발명의 측면들의 구체적인 사항은 이하의 상세한 설명에 포함되어 있다.
LED층의 분리가 필요한 응용처에 레이저분리법 등의 고가공정없이도 저비용으로 쉽게 LED층을 분리시켜 LED칩을 제공할 수 있고, 고품질의 LED층을 크랙없이 증착시킬 수 있으며, LED층과 분리되는 기재는 재사용이 가능하여 경제성 및 친환경성 또한 우수한, LED 구조체 제조방법 및 상기 제조방법으로 제조된 LED 구조체를 제공할 수 있다.
도 1은 LED층을 기재 상에 직접 접합시키는 종래 LED 구조체 제조방법을 나타낸모식도이다.
도 2는 구리 기판 위에 그래핀을 합성한 후, 상기 합성된 그래핀을 기재 상에 전사시키고, 이후에 LED층을 기재 상에 접합시키는 종래 LED 구조체 제조방법을 나타낸 모식도이다.
도 3은 구리 기판 위에 합성된 그래핀을 기재 상에 전사시키는 공정없이, 기재 상에 그래핀을 바로 합성시킨 후, 상기 그래핀 상에 LED층을 접합시키는 일 구현예에 따른 LED 구조체 제조방법을 나타낸 모식도이다.
도 4는 낮은 온도 조건에서, 촉매를 이용해 기재 상에 그래핀을 바로 합성시키는 공정을 나타낸 모식도이다.
도 5는 높은 온도 조건에서, 촉매없이 기재 상에 그래핀을 바로 합성시키는 공정을 나타낸 모식도이다.
도 6은 테이프를 이용해 일 구현예에 따른 제조방법으로 제조된 LED 구조체를 쉽게 떼어낼 수 있음을 설명하는 모식도이다.
도 7은 실시예 1에 따라 Gr/Al2O3 기판 상에 GaN LED층(마이크로 LED 구조체)을 성장시키는 도중에 찍은 SEM(주사전자현미경) 사진이다.
도 8은 실시예 1에 따라 Gr/Al2O3 기판 상에 성장된 GaN LED층(마이크로 LED 구조체)을 테이프로 떼어내기 직전에 찍은 SEM(주사전자현미경) 사진이다.
도 9는 실시예 1에 따라 Gr/Al2O3 기판 상에 성장된 GaN LED층(마이크로 LED 구조체)을 테이프로 떼어낸 직후에 찍은 SEM(주사전자현미경) 사진이다.
도 10은 실시예 1에 따라 Gr/Al2O3 기판 상에 성장된 GaN LED층(마이크로 LED 구조체)을 테이프로 떼어낸 후, 상기 GaN LED층(마이크로 LED 구조체)이 붙어있는 테이프 사진이다.
도 11은 실시예 1에 따른 마이크로 LED칩의 발광 사진(일반 카메라 사진)이다.
도 12는 실시예 1에 따른 마이크로 LED칩의 발광 사진(광학 현미경 사진)이다.
도 13은 실시예 1에 따른 마이크로 LED칩의 Current-voltage curve를 나타낸 그래프이다.
도 14는 실시예 1에 따른 마이크로 LED칩의 Electroluminescence spectra를 나타낸 그래프이다.
도 15는 실시예 1에 따른 마이크로 LED칩의 XRD Rocking curve를 나타낸 그래프이다.
도 16은 기재 상에 그래핀을 합성시킨 후, 상기 그래핀 상에 버퍼층을 합성하고, 이어서 상기 버퍼층 상에 LED층을 접합시키는 일 구현예에 따른 LED 구조체 제조방법을 나타낸 모식도이다.
도 17 내지 도 19는 각각 독립적으로 일 구현예에 따른 LED 구조체 적층구조이다.
이하, 본 발명의 구현예를 상세히 설명하기로 한다. 　다만, 이는 예시로서 제시되는 것으로, 이에 의해 본 발명이 제한되지는 않으며 본 발명은 후술할 청구범위의 범주에 의해 정의될 뿐이다.　
본 명세서에서 특별한 언급이 없는 한, "조합"이란 혼합 또는 공중합을 의미한다.
도면에서 여러 층 및 영역을 명확하게 표현하기 위하여 두께를 확대하여 나타내었다. 명세서 전체를 통하여 유사한 부분에 대해서는 동일한 도면 부호를 붙였다. 층, 막, 영역, 판 등의 부분이 다른 부분 "위에" 있다고 할 때, 이는 다른 부분 "바로 위에" 있는 경우 뿐만 아니라 그 중간에 또 다른 부분이 있는 경우도 포함한다. 반대로 어떤 부분이 다른 부분 "바로 위에" 있다고 할 때에는 중간에 다른 부분이 없는 것을 뜻한다.
일 구현예에 따른 LED 구조체 제조방법은 전사없이, 기재 상에 그래핀층을 직접 합성하는 단계; 및 상기 그래핀층 상에 LED층을 합성하는 단계를 포함하고, 그래핀층을 기재 상에 전사시키지 않고, 기재 상에 바로 그래핀을 합성시키기 때문에, 고가의 공정을 사용하지 않더라도 상기 그래핀층 상에 합성된 LED층을 테이프 등으로도 쉽게 분리 가능하고, 분리 시 LED층 및 기재에 크랙 등의 손상이 가지 않으며, 손상되지 않은 기재는 재사용이 얼마든지 가능하다.
최근 마이크로 LED, 미니 LED 등 기존 LED의 에너지 효율 개선 및 효율 저하(efficiency drop) 방지 효과가 있는 여러 컨셉(concept)의 연구가 활발하게 진행되고 있는데, 보통 기재 위에 LED층을 성장시킨 후, 상기 LED층을 기재로부터 떼어내서 사용하는 경우가 많다. 현재 미니 LED보다 훨씬 크기가 작은 마이크로 LED에 대한 연구가 활발하게 진행되고 있는데, 종래와 같이 기재 상에 마이크로 LED층을 접합시키는 경우(도 1 참조), 상기 마이크로 LED층을 떼어내는 데 고가의 공정이 필수적이었으며, 상기 고가의 공정을 사용하더라도 용이하게 마이크로 LED층을 떼어내는 게 어려웠으며, 떼어낸다 하여도 마이크로 LED층 및 기재 상에 크랙 등의 결함이 쉽게 생겨, 저품질의 LED층이 양산될 수 밖에 없다는 문제가 있었다.
이에 기재 상에 LED층을 바로 합성시키는 대신, 기재 상에, 구리 기판에서 합성된 그래핀층을 전사시키고, 상기 그래핀층 상에 마이크로 LED층 등의 LED층을 합성시키는 방법(도 2 참조)이 고안되었으나, 상기 그래핀층의 전사 과정에서 찢어지거나 주름이 생겨 결함이 발생하게 되어, 이 역시 저품질의 LED층을 양산하다는 측면에서 종래 방법과 크게 다를 바가 없었다. 또한, 전사 과정을 거치기에 LED층을 기재로부터 떼어낸 후에는 상기 기재를 재활용하기도 어려워 비용적인 측면에서도 바람직하지 않았다.
이에 본 발명자들은 오랜 연구를 통한 수많은 시행착오를 겪은 끝에, 기재 상에 구리 기판에서 합성된 그래핀층을 전사시키는 것이 아니라, 상기 전사 과정없이, 기재 상에 LED층을 직접 합성시키는 방법을 발명하기에 이르렀으며(도 3 참조), 이러한 방법으로 제조된 LED 구조체 내 LED층은 고품질을 가지면서, LED층을 테이프 등으로도 쉽게 떼어낼 수 있어 저비용으로도 LED층을 분리할 수 있고(도 6 참조), 나아가 전사없이 기재 상에 직접 그래핀층을 합성하기에, LED층이 기재로부터 깔끔하게 분리가 되기에, 상기 LED층을 떼어낸 후에도 상기 기재를 그대로 재활용할 수 있어 매우 경제적이다. 기존에도 전사공정없이 단결정층 구조체를 제조하는 방법이 소개된 적은 있으나, 일 구현예와 같이 그래핀층을 전사 과정없이 기재 상에 직접 합성시키고, 상기 합성된 그래핀층 상에 LED층을 합성시키는 방법은 아직까지 어디에서도 소개된 바가 없다.
예컨대, 상기 전사없이, 기재 상에 그래핀층을 직접 합성하는 단계는 i) 상기 기재 및 구리 기판이 포함된 진공상태의 챔버 내에, 증기를 주입하는 단계일 수도 있고(도 4 참조), ii) 900℃ 이상, 예컨대 900℃ 내지 1500℃의 온도에서, 상기 기재는 포함하되, 상기 구리 기판은 포함되지 않은 챔버 내에, 증기를 주입하는 단계일 수도 있다(도 5 참조).
상기 기재 및 구리 기판이 포함된 진공상태의 챔버 내에, 증기를 주입하여 상기 기재 상에 그래핀층을 직접 합성하는 단계(i 단계)는, 상기 증기로 인해 상기 구리 기판이 녹기 직전의 온도에서 승화되고, 상기 승화된 기체가 촉매로 작용하여 상기 기재 상에 그래핀층을 형성하게 되는데, 이 때 형성되는 상기 그래핀층은 상기 촉매에 의해 결정성이 매우 우수할 뿐만 아니라, 찢어지거나 크랙이 없는 연속적이고 편평한, 고품질의 그래핀층이 형성될 수 있다.
상기 촉매는 상기 구리 기판이 녹기 직전의 온도에서 승화됨으로써 형성되는 기체이기에, 상기 i)의 단계는 온도 조건이 중요하며, 예컨대 상기 i)의 단계는 900℃ 내지 1200℃, 예컨대 900℃ 내지 1100℃, 예컨대 약 1000℃의 온도에서 실시될 수 있다. 상기 i)의 단계가 900℃보다 낮은 온도에서 실시될 경우에는 너무 낮은 온도로 인해 아무리 많은 시간동안 증기를 주입하여도 상기 구리 기판이 녹기 직전까지로 온도가 올라가지 않아 촉매가 생성되지 않으며, 상기 i)의 단계가 1200℃보다 높은 온도에서 실시될 경우에는 너무 높은 온도로 인해 구리 기판이 빠르게 녹아버려, 바람직하지 않을 수 있다.
900℃ 이상의 온도, 예컨대 900℃ 내지 1500℃의 온도에서, 상기 기재는 포함하되, 상기 구리 기판은 포함되지 않은 챔버 내에, 증기를 주입하는 단계(ii 단계)는, 900℃ 이상, 예컨대 1000℃ 이상, 예컨대 1100℃ 이상, 예컨대 1200℃ 이상, 예컨대 1250℃ 이상 그리고 1500℃ 이하의 높은 온도 조건(고온 조건)이 필수적이며, 1500℃ 초과의 온도도 이론적으로는 가능하나, 라인 상에서 1500℃를 초과하는 온도 조건을 실현하는 것이 매우 어렵기에, 900℃ 내지 1500℃(또는 1000℃ 내지 1500℃, 1100℃ 내지 1500℃, 1200℃ 내지 1500℃, 1250℃ 내지 1500℃ 등)의 온도 조건을 충족시키는 것이 현실적이다. 상기 고온 조건으로 인해 상기 i)의 단계와는 달리 구리 기판이 없이도 상기 증기에 의해 상기 기재 상에 고품질의 그래핀층을 형성할 수 있다.
예컨대, 상기 챔버 내에서 상기 구리 기판은 상기 기재 옆에 위치할 수 있다. 상기 구리 기판이 상기 기재 옆에 위치한다 함은 상기 구리 기판이 상기 기재 위나 아래가 아닌 방향으로 위치, 즉 상기 기재와 상기 구리 기판이 동일 수평선 상에 나란하게 위치해 있음을 의미할 수 있다.
예컨대, 상기 챔버 내에서 상기 구리 기판은 상기 기재와 0mm 초과 50mm 이하, 예컨대 0.01mm 내지 40mm, 예컨대 0.01nm 내지 30mm, 예컨대 0.01nm 내지 20mm, 예컨대 0.01nm 내지 15mm, 예컨대 0.05mm 내지 15mm의 간격으로 떨어져 있을 수 있다. 상기 구리 기판 및 상기 기재가 상기 간격으로 떨어져 있어야 상기 기재 상에 그래핀층이 잘 형성될 수 있으며, 상기 간격이 없거나 50mm 초과인 경우 표면이 고르지 않고 불연속적인 그래핀층이 형성될 수 있어 바람직하지 않을 수 있다.
예컨대, 상기 증기는 탄소 함유 가스, 수소 가스 및 아르곤 가스를 포함할 수 있다.
상기 탄소 함유 가스는 상기 기재 상에 형성되는 그래핀층을 이루는 탄소 원자의 소스(source)가 되며, 하기 화학식 1로 표시되는 화합물을 포함할 수 있으나, 반드시 이에 한정되는 것은 아니다.
[화학식 1]
CxH2x+2
상기 화학식 1에서,
x는 1 이상의 정수, 예컨대 1 내지 10의 정수일 수 있다.
예컨대, 상기 탄소 함유 가스는 메탄 가스, 에탄 가스 또는 이들의 조합을 포함할 수 있으나, 반드시 이에 한정되는 것은 아니다.
예컨대, 상기 탄소 함유 가스가 메탄 가스일 수 있다. 에탄의 경우 가스 형태로 취급하는 것이 용이하지 않기에, 가스 형태로 취급이 용이한 메탄 가스를 상기 탄소 함유 가스로 사용하는 것이 공정성 측면에서 보다 유리할 수 있다.
상기 수소 가스 및 아르곤 가스는 상기 증기에 반드시 포함되어야 하는 구성요소로서, 상기 수소가스 및 아르곤 가스 중 어느 하나라도 상기 증기에 포함되지 않을 경우, 형성되는 그래핀층의 결정성에 악영향을 미치며, 상기 그래핀층의 형성 속도에도 좋지 않은 영향을 줄 수 있고, 상기 아르곤 가스는 증기를 희석시키는 기능을 추가로 수행할 수도 있다.
예컨대, 상기 그래핀층은 단층 또는 다층 구조, 예컨대 단층 구조, 2층 구조, 3층 구조, 4층 구조, 또는 그 이상의 두께 등을 가질 수 있으나, 반드시 이에 한정되는 것은 아니다. 상기 그래핀층이 5층 이상의 다층 구조를 가질 경우 연속적이고 편평한 그래핀층을 형성하기 어려울 수 있으며, 결정성이 우수한 LED층이 형성되기 어려워 상기 그래핀층은 단층, 2층, 3층, 4층 또는 그 이상 두께 구조일 수 있다.
상기 기재는 사파이어 기판, AlN(aluminum nitride) 또는 GaN(gallium nitride)일 수 있으나, 반드시 이에 한정되는 것은 아니며, 유리 기판, 실리콘카바이드(SiC), AlGaN, ZnO, MgO, MgZnO, Ga2O3 및 쿼쯔(Quartz)에서 선택되는 어느 하나의 재질로 형성될 수도 있다.
예컨대, 상기 기재가 사파이어 기판, AlN(aluminum nitride) 또는 GaN(gallium nitride)인 경우, 상기 기재 상에 LED층을 합성하는 단계는 상기 기재의 사파이어, AlN 또는 GaN 격자의 결정축에 따라, 구체적으로 형성된 그래핀층의 그래핀 격자에 상관없이 기재의 사파이어 격자와 에피택시얼(epitaxial)하도록 LED층을 합성하는 단계일 수 있다.
예컨대, 상기 그래핀층 상에 LED층을 합성하는 단계는 유기금속화학기상증착 공정(metalorganic chemical vapor deposition; MOCVD)을 포함할 수 있다. 상기 그래핀층 상에 LED층을 합성하는 단계가 유기금속화학기상증착 공정을 포함할 경우, 마이크로 LED 구조체를 포함한 LED칩을 연구실 수준에서 생산하는 정도가 아닌, 대량 생산이 가능케 하여, 산업적으로의 이용 가능성을 크게 높일 수 있다.
예컨대, 상기 LED층은 미니 LED층일 수도 있고, 마이크로 LED층일 수도 있으나, 일 구현예에 따른 LED 구조체 제조방법은 크기가 작은 마이크로 LED층에 보다 적합할 수 있다.
예컨대, 상기 LED층은 GaN계 화합물, InGaN계 화합물 또는 이들의 조합을 포함할 수 있다.
예컨대, 상기 LED층은 n형 갇힘층(n-type confinement layer) 및 p형 갇힘층(p-type confinement layer)을 포함하고, 상기 n형 갇힘층 및 p형 갇힘층 사이에 다중양자 우물 활성부(MQW active region; multi quantum well active region)가 위치할 수 있다. 이 때, 상기 다중양자 우물 활성부는 마이크로 LED층 등의 LED층이 발광하는 색(R, G, B)에 따라 다양한 물질로 형성될 수 있다. 상기 다중양자 우물 활성부는 Iny1Aly2Ga, InGaN, 또는 InyGa1-yN/GaN(y, y1 및 y2는 각각 독립적으로 0 이상, 예컨대 0.1 내지 100의 실수)를 포함할 수 있으나, 반드시 이에 한정되는 것은 아니다. 상기 다중양자 우물 활성부는 인듐의 조성 변화를 통해 적색(R), 녹색(G), 청색(B) 발광 파장을 발광할 수 있도록 형성될 수 있다. 또한, 상기 그래핀층 및 상기 n형 갇힘층 사이에는 도핑되지 않은 GaN층이 존재할 수 있다.
예컨대, 상기 그래핀층 상에 LED층을 합성하는 단계는 상기 그래핀층 상에 버퍼층을 합성하는 단계 및 상기 버퍼층 상에 LED층을 합성하는 단계일 수 있다. 즉, 일 구현예에 따른 LED 구조체 제조방법은 상기 그래핀층 상에 LED층을 합성하기 전에, 상기 그래핀층 상에 버퍼층을 합성하는 단계를 먼저 실시할 수 있다.
예컨대, 상기 그래핀층 상에 버퍼층을 합성하기 전에, 산소, 아르곤 등과 같은 기체의 플라즈마 또는 UV오존처리 등을 통하여 상기 그래핀층 상에 결함을 미리 형성할 수 있다(그래핀층 전처리 1). 상기 결함은 상기 버퍼층이 그래핀층에 공유결합을 통한 증착을 용이하게 하도록 함으로써, 최종적으로 버퍼층 상에 합성된 LED층이 높은 결정성을 갖도록 하는 역할을 한다.
한편, 상기 LED 구조체 제조방법은 상기 그래핀층 상에 버퍼층을 합성하는 단계 이전에, 상기 그래핀층을 암모니아 처리하는 단계를 더 포함할 수도 있다(그래핀층 전처리 2). 이 때, 상기 그래핀층을 암모니아 처리하는 단계는 500℃ 내지 1100℃의 온도 범위, 예컨대 900℃ 내지 1100℃의 온도 범위에서 실시될 수 있다. 상기 그래핀층을 암모니아 처리한 후 버퍼층을 합성할 경우, 상기 버퍼층이 상기 그래핀층 상에 훨씬 용이하게 형성될 수 있다.
상기 그래핀층 전처리 1 및 그래핀층 전처리 2는 동시에 수행될 수도 있고, 각각 수행될 수도 있다. 즉, i) 상기 그래핀층 상에 버퍼층을 합성하기 전에, 산소, 아르곤 등과 같은 기체의 플라즈마 또는 UV오존처리 등을 통하여 상기 그래핀층 상에 결함을 미리 형성한 후 상기 그래핀층 상에 버퍼층을 합성할 수도 있고, ii) 상기 그래핀층 상에 버퍼층을 합성하는 단계 이전에, 상기 그래핀층을 암모니아 처리한 후 상기 그래핀층 상에 버퍼층을 합성할 수도 있고, iii) 상기 그래핀층 상에 버퍼층을 합성하기 전에, 산소, 아르곤 등과 같은 기체의 플라즈마 또는 UV오존처리 등을 통하여 상기 그래핀층 상에 결함을 미리 형성하고, 이어서 이를 암모니아 처리한 후 상기 그래핀층 상에 버퍼층을 합성할 수도 있고, iv) 상기 그래핀층 상에 버퍼층을 합성하는 단계 이전에, 상기 그래핀층을 암모니아 처리한 후, 이어서 질소, 아르곤 등과 같은 기체의 플라즈마 또는 UV오존처리 등을 통하여 상기 그래핀층 상에 결함을 형성시킨 후 상기 그래핀층 상에 버퍼층을 합성할 수도 있다.
예컨대, 상기 LED층은 상기 그래핀층 상에 합성되는데, 이 때 상기 그래핀층과 상기 LED층 사이에 버퍼층이 존재할 수 있다.
예컨대, 상기 버퍼층은 상기 그래핀층과의 상호작용이 우수한, 예컨대 상기 그래핀층과 결합을 이루는 층일 수 있다.
예컨대, 상기 버퍼층은 갈륨(Ga), 인듐(In), 알루미늄(Al)을 포함할 수 있다.
예컨대, 상기 버퍼층은 상기 그래핀층 상에 증착된, 예컨대 500℃ 내지 650℃의 저온으로 증착된 GaN층, InGaN층, AlInGaN층, AlN층, AlGaN층 또는 이들의 조합 등을 포함할 수 있고, 바람직하게는 상기 그래핀층 상에 저온으로 증착된 AlN층, AlGaN층, AlGaN층 또는 이들의 조합일 수 있다. 상기 그래핀층 상에 상기 버퍼층을 증착할 때에는, 후술하는 LED층을 상기 버퍼층 상에 합성(증착)할 때 사용되는 온도보다 낮은 온도, 예컨대 500℃ 내지 650℃의 저온에서 실시할 수 있다. 이 경우, 알류미늄을 포함하는 버퍼층이 보다 용이하게 그래핀층 상에 증착될 수 있으며, 고품질의 LED층을 증착시키는 것이 보다 용이할 수 있다.
예컨대, 상기 버퍼층은 저온으로 증착된 AlN 단일층, 저온으로 증착된 AlGaN 단일층, 저온으로 증착된 이중층일 수 있고, 상기 이중층은 상기 AlN 단일층 2개가 서로 대면하여 접착되어 있는 상태이거나, 상기 AlGaN 단일층 2개가 서로 대면하여 접착되어 있는 상태이거나, 상기 AlN 단일층과 상기 AlGaN 단일층이 서로 대면하여 접착되어 있는 상태일 수 있다. 상기 이중층이 AlN 단일층 및 AlGaN 단일층을 모두 포함할 경우, 상기 그래핀층과 직접 대면하는 층은 AlN 단일층일 수도 있고, AlGaN 단일층일 수도 있다.
예컨대, 상기 버퍼층은 상기 AlN 단일층과 상기 AlGaN 단일층이 서로 대면하여 접착되어 있는 상태의 이중층일 수 있다. 상기 버퍼층이 이중층일 경우, 상기 버퍼층인 단일층인 경우에 비해, 버퍼층 상에 고품질의 LED층을 증착하는 데 더 유리할 수 있다.
예컨대, 상기 이중층의 버퍼층은 AlN 단일층과 AlGaN 단일층이 서로 대면하여 접착되어 있고, 상기 AlN 단일층은 상기 그래핀층과 직접 대면하고 있을 수 있다. 이 경우 상기 이중층의 버퍼층 위에 증착되는 LED층의 GaN계 화합물과 버퍼층 간 격자차이가 줄어들기에, 고품질의 LED층을 버퍼층 상에 증착하는 데 최적의 조건을 제공할 수 있다.
예컨대, 상기 AlGaN층은 AlzGa1-zN층으로 표시될 수 있고, 이 때 상기 z는 0 초과 1 미만의 실수이다.
일반적으로 그래핀층은 그 표면이 소수성을 가지기에 다른 층과의 상호작용이 잘 이루어지지 않아 그래핀층 상에 레이어링된 다른 층은 쉽게 미끄러지는 등 그래핀층 상에 다른 종류의 층을 적층시키는 것이 쉽지는 않다. 그러나, 상기 버퍼층은 알루미늄을 포함하기 때문에, 상기 그래핀층과의 상호 작용이 우수해 상기 그래핀층에 잘 결합되어 있을 수 있고, 이는 상기 그래핀층 상에 상기 LED층을 견고하게 적층시킬 수 있게 할 수 있다. 이 때, 상기 LED층은 GaN계 화합물을 포함할 수 있고, 예컨대 상기 LED층은 후술하는 다중양자우물 활성부를 제외하고는 GaN계 화합물로만 구성될 수 있다.
구체적으로, 알루미늄은 흡광 에너지(adsorption energy)가 1.7 eV로서 갈륨의 흡광 에너지(1.5 eV)보다 높기에, 흑연 구조를 가진 그래핀에 더 쉽게 흡착될 수 있다. 또한, 알루미늄은 이동 배리어 에너지(migration barrier energy)가 0.03 eV로서 갈륨의 이동 배리어 에너지(0.05 eV)보다 낮아서 그래핀층 상에서 더 쉽게 이동할 수 있기에, 결정핵 생성(nucleation)이나 시드층(seeding layer)을 그래핀층 상에 형성하기에 매우 유리할 수 있다.
나아가, 알루미늄은 그래핀에 흡착되면 고온에서도 쉽게 표면에서 이탈되지 않아 결정핵을 잘 이룰 수 있기에, 그래핀층 상에서 안정된 버퍼층으로서의 역할을 수행하기에 매우 적합할 수 있다.
이렇게 안정된 버퍼층은 후속 공정에 의해 형성될 단결정질의 GaN층의 기반층이 되어 고품질의 LED층을 증착하는 데 매우 높은 기여를 할 수 있다.
상기 버퍼층 상에 LED층을 증착(합성)하는 단계는 상기 버퍼층을 증착하는 단계보다 고온에서 실시될 수 있다.
다른 일 구현예는 상기 LED 구조제 제조방법으로 제조된 LED 구조체를 제공한다.
이하, 본 발명의 바람직한 실시예를 기재한다. 다만, 하기의 실시예는 본 발명의 바람직한 일 실시예일뿐, 본 발명이 하기 실시예에 의해 한정되는 것은 아니다.
(마이크로 LED 구조체를 포함한 LED칩 제조)
실시예 1
진공 챔버 내에 사파이어(Gr/Al2O3) 기판 및 구리 기판을 위치시키되, 상기 구리 기판은 상기 사파이어 기판과 5mm 정도의 간격으로 떨어져 있도록 위치시키고, 1000℃ 및 진공 조건에서 메탄 가스, 수소 가스 및 아르곤 가스를 주입하여, 그래핀층이 형성된 사파이어(Gr/Al2O3) 기판을 제조하고, 상기 기판 위의 그래핀층 상에 유기금속화학기상증착 공정(metalorganic chemical vapor deposition; MOCVD)을 이용하여 마이크로 LED 구초제를 증착시켰다. 구체적으로, undoped-GaN, Si-doped n-type GaN, InxGa1-xN/GaN three multiple quantum wells(x는 0 이상의 실수), Mg-doped p-type GaN를 순서대로 상기 그래핀층 상에서 성장시키고, N2 ambient atmospheric pressure 700℃에서 p-GaN activation을 진행하고, p-GaN 표면에 Ni/Au (20nm/20nm) bi-layers metal mask(100μm*100μm pad array)를 씌우고 thermal evaporator로 증착(p-type contact)시키고, Air ambient atmospheric pressure 500℃에서 metal annealing을 진행하여, 증착된 전극의 contact 저항을 줄였다. 이 후, GaN 층을 etching하여 그래핀층이 형성된 사파이어 기판을 노출시키고 indium shot을 삽입(n-type contact)함으로써, 마이크로 LED 구조체를 포함한 LED칩을 제조하였다.
실시예 2
챔버 내에 사파이어(Gr/Al2O3) 기판을 위치시키고, 1180℃의 온도 조건에서 메탄 가스, 수소 가스 및 아르곤 가스를 주입하여, 그래핀층이 형성된 사파이어(Gr/Al2O3) 기판을 제조한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일하게 하였다.
실시예 3
챔버 내에 사파이어(Gr/Al2O3) 기판을 위치시키고, 1180℃의 온도 조건에서 메탄 가스, 수소 가스 및 아르곤 가스를 주입하여, 그래핀층이 형성된 사파이어(Gr/Al2O3) 기판을 제조하고, 상기 그래핀층을 UV오존처리하였다. 이 후, 상기 그래핀층 위에 AlN을 500℃의 온도로 증착시키고, 이어서 상기 AlN 위에 AlzGa1-zN(z는 0 초과 1 미만의 실수)를 500℃의 온도로 증착시켜, 상기 그래핀층 위에 버퍼층을 합성하였다. 이 후, 유기금속화학기상증착 공정(metalorganic chemical vapor deposition; MOCVD)을 이용하여 상기 버퍼층 상에 마이크로 LED 구초제를 증착시켰다. 구체적으로, undoped-GaN, Si-doped n-type GaN, InxGa1-xN/GaN three multiple quantum wells(x는 0 이상의 실수), Mg-doped p-type GaN를 순서대로 상기 그래핀층 상에서 성장시키고, N2 ambient atmospheric pressure 700℃에서 p-GaN activation을 진행하고, p-GaN 표면에 Ni/Au (20nm/20nm) bi-layers metal mask(100μm*100μm pad array)를 씌우고 thermal evaporator로 증착(p-type contact)시키고, Air ambient atmospheric pressure 500℃에서 metal annealing을 진행하여, 증착된 전극의 contact 저항을 줄였다. 이 후, GaN 층을 etching하여 그래핀층이 형성된 사파이어 기판을 노출시키고 indium shot을 삽입(n-type contact)함으로써, 마이크로 LED 구조체를 포함한 LED칩을 제조하였다.
비교예 1
구리 기판 상에 그래핀을 합성시킨 후, 상기 합성된 그래핀을 사파이어(Gr/Al2O3) 기판에 전사하여, 그래핀층이 형성된 사파이어(Gr/Al2O3) 기판을 제조한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일하게 하였다.
평가 1
실시예 1 내지 실시예 3 및 비교예 1에서 제조된 마이크로 LED칩 내 마이크로 LED 구조체를 테이프로 떼어낸 후, 마이크로 LED 구조체에 붙어있는 그래핀층의 표면에 크랙이 발생했는지 여부를 주사전자현미경을 통해 확인하고, 그 결과를 하기 표 1 및 도 7 내지 도 10에 나타내었다.
실시예 1 실시예 2 실시예 3 비교예 1
크랙 발생 여부 X X X ○
평가 기준
○: 주사전자현미경으로 관찰 시 크랙 발생이 많이 보임
X: 주사전자현미경으로 관찰 시 크랙 발생이 전혀 없거나 매우 적게 보임
상기 표 1 및 도 7 내지 도 10에서 보는 바와 같이, 실시예 1 내지 실시예 3 및 비교예 1의 경우, 테이프를 이용하여 LED층을 용이하게 떼어낼 수 있으나, 비교예 1의 경우, 실시예 1 내지 실시예 3에 비해 LED층을 떼어낸 후 그래핀층의 표면이 고르지 못함을 확인할 수 있다. (또한, 상기 LED 구조체로부터 LED층을 떼어낼 때, 실시예 1 내지 실시예 3의 경우는 테이프로도 용이하게 LED층이 떼어지는 반면, 비교예 1의 경우는 테이프로 용이하게 LED층이 떼어지지 않음도 확인할 수 있었다.)
평가 2
실시예 1에서 제조된 마이크로 LED칩의 발광 여부 및 물성을 측정하고, 그 결과를 도 11 내지 도 15에 나타내었다. 도 11 및 도 12로부터 LED칩의 발광을 확인하였으며, 도 13 내지 도 15로부터 종래 LED칩과 비교하여 일 구현예에 따른 LED칩은 물성 상의 불리함이 없음 또한 확인할 수 있었다.
본 발명은 상기 실시예들에 한정되는 것이 아니라 서로 다른 다양한 형태로 제조될 수 있으며, 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자는 본 발명의 기술적 사상이나 필수적인 특징을 변경하지 않고서 다른 구체적인 형태로 실시될 수 있다는 것을 이해할 수 있을 것이다.　　그러므로 이상에서 기술한 실시예들은 모든 면에서 예시적인 것이며 한정적이 아닌 것으로 이해해야만 한다.
1 LED 구조체
10 사파이어 기판
20 LED층
21 n형 갇힘층
22 다중 양자 우물 활성부
23 p형 갇힘층
24 도핑되지 않은 GaN층(undoped-GaN)
30 그래핀층
40 구리 기판
50 테이프
60 구리 기판으로부터 승화된 기체
70 진공 챔버
80 버퍼층
81 AlN 버퍼층(단일층)
82 AlGaN 버퍼층(단일층)
d 구리 기판 및 기재 간 거리

Claims (24)

  1. 전사없이, 기재 상에 그래핀층을 직접 합성하는 단계; 및
    상기 그래핀층 상에 LED층을 합성하는 단계
    를 포함하는, 쉽게 분리 가능한 LED 구조체 제조방법.
  2. 제1항에서,
    상기 전사없이, 기재 상에 그래핀층을 직접 합성하는 단계는
    상기 기재 및 구리 기판이 포함된 진공상태의 챔버 내에, 증기를 주입하는 단계인 LED 구조체 제조방법.
  3. 제2항에서,
    상기 전사없이, 기재 상에 그래핀층을 직접 합성하는 단계는 900℃ 내지 1200℃의 온도에서 실시되는 단계인 LED 구조체 제조방법.
  4. 제1항에서,
    상기 전사없이, 기재 상에 그래핀층을 직접 합성하는 단계는
    900℃ 이상의 온도에서, 상기 기재는 포함하되 상기 구리 기판은 포함되지 않은 챔버 내에, 증기를 주입하는 단계인 LED 구조체 제조방법.
  5. 제2항에서,
    상기 챔버 내에서 상기 구리 기판은 상기 기재 옆에 위치하는 LED 구조체 제조방법.
  6. 제5항에서,
    상기 챔버 내에서 상기 구리 기판은 상기 기재와 0mm 초과 50mm 이하의 간격으로 떨어져 있는 LED 구조체 제조방법.
  7. 제2항 또는 제4항에서,
    상기 증기는 탄소 함유 가스, 수소 가스 및 아르곤 가스를 포함하는 LED 구조체 제조방법.
  8. 제7항에서,
    상기 탄소 함유 가스는 하기 화학식 1로 표시되는 화합물을 포함하는 LED 구조체 제조방법:
    [화학식 1]
    CxH2x+2
    상기 화학식 1에서,
    x는 1 이상의 정수이다.
  9. 제8항에서,
    상기 탄소 함유 가스는 메탄 가스, 에탄 가스 또는 이들의 조합을 포함하는 LED 구조체 제조방법.
  10. 제1항에서,
    상기 그래핀층은 단층 또는 다층 구조를 가지는 LED 구조체 제조방법.
  11. 제1항에서,
    상기 기재는 사파이어 기판, AlN(aluminum nitride) 또는 GaN(gallium nitride)인 LED 구조체 제조방법.
  12. 제11항에서,
    상기 그래핀층 상에 LED층을 합성하는 단계는
    상기 기재의 사파이어, AlN 또는 GaN 격자의 결정축에 따라 LED층을 합성하는 단계인 LED 구조체 제조방법.
  13. 제12항에서,
    상기 그래핀층 상에 LED층을 합성하는 유기금속화학기상증착 공정(metalorganic chemical vapor deposition; MOCVD)을 포함하는 LED 구조체 제조방법.
  14. 제1항에서,
    상기 LED층은 마이크로 LED층인 LED 구조체 제조방법.
  15. 제1항에서,
    상기 LED층은 GaN계 화합물, InGaN계 화합물 또는 이들의 조합을 포함하는 LED 구조체 제조방법.
  16. 제15항에서,
    상기 LED층은 n형 갇힘층(n-type confinement layer) 및 p형 갇힘층(p-type confinement layer)을 포함하고, 상기 n형 갇힘층 및 p형 갇힘층 사이에 다중양자 우물 활성부(MQW active region; multi quantum well active region)가 위치하는 LED 구조체 제조방법.
  17. 제1항에서,
    상기 그래핀층 상에 LED층을 합성하는 단계는
    상기 그래핀층 상에 버퍼층을 합성하는 단계 및 상기 버퍼층 상에 LED층을 합성하는 단계인 LED 구조체 제조방법.
  18. 제17항에서,
    상기 버퍼층은 알루미늄을 포함하는 LED 구조체 제조방법.
  19. 제17항에서,
    상기 버퍼층은 GaN층, InGaN층, AlInGaN층, AlN층, AlGaN층 또는 이들의 조합을 포함하는 LED 구조체 제조방법.
  20. 제17항에서,
    상기 그래핀층 상에 버퍼층을 합성하는 단계는 상기 버퍼층 상에 LED층을 합성하는 단계보다 낮은 온도에서 실시하는 LED 구조체 제조방법.
  21. 제17항에서,
    상기 그래핀층 상에 버퍼층을 합성하는 단계 이전에,
    상기 그래핀층 상에 결함을 미리 형성하는 단계를 더 포함하는 LED 구조체 제조방법.
  22. 제17항에서,
    상기 LED 구조체 제조방법은 상기 그래핀층 상에 버퍼층을 합성하는 단계 이전에, 상기 그래핀층을 암모니아 처리하는 단계를 더 포함하는 LED 구조체 제조방법.
  23. 제22항에서,
    상기 그래핀층을 암모니아 처리하는 단계는 500℃ 내지 1100℃의 온도 범위에서 실시되는 LED 구조체 제조방법.
  24. 제1항에 따른 LED 구조제 제조방법으로 제조된 LED 구조체.
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