KR20210151902A - 저온 페로브스카이트 신틸레이터들 (perovskite scintillators) 및 저온 페로브스카이트 신틸레이터들을 갖는 디바이스들 - Google Patents

저온 페로브스카이트 신틸레이터들 (perovskite scintillators) 및 저온 페로브스카이트 신틸레이터들을 갖는 디바이스들 Download PDF

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Abstract

개시된 실시 예들은 저온에서 동작되도록 구성된 페로브스카이트 신틸레이터들, 저온에서 동작되도록 구성된 페로브스카이트 신틸레이터들을 갖는 검출기들, 저온에서 동작되도록 구성된 페로브스카이트 신틸레이터들을 갖는 스캐너들, 페로브스카이트 신틸레이터를 저온으로 냉각하는 방법들, 및 저온에서 동작되도록 페로브스카이트 신틸레이터를 구성하는 방법들을 포함한다.

Description

저온 페로브스카이트 신틸레이터들 (PEROVSKITE SCINTILLATORS) 및 저온 페로브스카이트 신틸레이터들을 갖는 디바이스들
신틸레이터들 (scintillators) 은 전리 방사선 (ionising radiation) 에 축적된 에너지를 비례하는 수의 광자로 변환하여 검출한다. 신틸레이터들은 우리 주변의 대규모 기술 및 상업적 적용 예에 편재한다. 예를 들어, 이들은 많은 분야의 물리학, 보안 스캐너, 또는 (단층 촬영 (tomography) 과 같은) 핵 영상 촬영 (nuclear imaging) 과 같은 의료 적용 예에서 발견되고 통상적으로 상온에서 동작한다.
이상적인 신틸레이터는 축적된 에너지 당 최대 수의 신틸레이션 광자들을 방출하고, 감마 양자에 대한 높은 흡수 계수를 갖고, 신틸레이션 광자들에 대한 좁은 타이밍 프로파일을 나타낸다. 보다 밝고 보다 빠른 신틸레이터는 보다 우수한 타이밍 분해능을 용이하게 하는데, 이는 고정밀로 최초 입자 또는 복사 상호 작용의 시간을 측정하는데 중요하다.
현재, 최신 신틸레이터들의 주요 한계는 타이밍 분해능이다. 최신 동시 타이밍 (coincidence timing) 의 분해능은 ―LSO-Ce 신틸레이터의 경우 73±2 ㎰, LGSO-Ce 신틸레이터의 경우 80±4 ㎰의 가장 낮은 값으로― 100 ㎰ 장벽을 깼다. 10 ㎰ 분해능의 목표를 향한 주요 한계는 낮은 광 수율 및 신틸레이터들의 긴 감쇠 시간이다. 현재, 이와 관련하여 최상의 신틸레이터는 ―16 ㎱ 감쇠 시간 및 70000 ph/MeV를 나타내는― LaBr3-Ce인 것으로 간주된다. 10 ㎰ 이하의 타이밍 분해능을 달성하기 위해, 적어도 140000 ph/MeV의 광 수율 및 1 ㎱의 감쇠 시간 또는 보다 짧은 신틸레이터가 수반된다.
페로브스카이트들은 적어도 140000 ph/MeV의 광 수율을 갖는 신틸레이터로서 적용 가능성 (applicability) 을 가질 수도 있다. 그러나, 현재 공지된 페로브스카이트 신틸레이터들은 1 ㎱ 이하의 감쇠 시간을 갖지 않는다. CsPbX3 (X=Cl, Br 또는 I) 과 같은 하이브리드 금속-할라이드 페로브스카이트들은 공지된 반도체 거동 (behavior) 을 나타낸다. 또한, 구조적 결함에 대한 광학적 특성 및 전자적 특성의 내성은 다양한 광전자 적용 예에 매력적인 유기-무기 트리 할라이드 페로브스카이트 (organic-inorganic trihalide perovskites; OTP)―일반식 MAPbX3 (여기서 MA=메틸암모늄, 그리고 X=Cl, Br 및 I) 을 갖는 재료―에 기초한 고체 광전지를 만든다. 구체적으로, OTP들의 고 광 루미네선스 양자 수율은 밝은 발광 디바이스들 및 레이저들을 가능하게 하는 한편, 광 노출시 고 전류 변환 효율은 광 검출기들로서 이들의 적용을 뒷받침한다. 광전지 OTP는 또한 태양 전지 연구를 자극했다. 그러나, Shockley-Queisser 한계로 인해, 광전지 페로브스카이트들은 통상적으로 매우 좁은 밴드 갭 범위로 튜닝되어, 대부분의 고품질 페로브스카이트들 (특히 보다 큰 밴드 갭들을 갖는 페로브스카이트들) 을 배제한다.
OTP들에 사용된, 즉 Pb, Br 및 I 원자들에 대응하여 높은 원자 번호 (Z) 를 갖는 보다 높은 질량의 원소들은 우수한 X-선 흡수 능력이 요구되는 적용 예들에 본질적으로 적합하게 한다. 더욱이, OTP들은 전하 캐리어들의 높은 이동도를 나타내고, 이는 X-선 광자들의 전류로의 직접적인 변환을 통한 방사선 검출을 위해 최적이 되게 한다. 연성 X-선 (soft X-rays) (<10 keV) 은 다결정 MAPbI3 막들에서 광전 효과를 사용하여 검출되었다. 경질 X-선 (hard X-rays) (> 100 keV) 에 대한 검출 확률을 개선하는 것은 흡수 길이의 감소를 필요로 한다. 이는 OTP 단결정들 또는 후막들에 기초한 X-선 검출기의 개발을 촉발시켰다. OTP 검출기로 측정된 에너지 스펙트럼은 59.6 keV의 241Am에 대해 35 ％, 662 keV의 137Cs에 대해 6.5 ％의 에너지 분해능을 입증했다.
따라서, OTP들은 전리 방사선을 검출하기 위해 실행가능한 (viable) 후보들일 수도 있다. 대전된 입자들을 추출함으로써 발생하는 제한들을 방지하는 것이 바람직할 수도 있다는 것이 인식될 것이다. 직접적인 광자-전류 변환을 갖는 광 검출기의 고유한 특징은 두 가지 기본적인 제약을 부과한다. 첫째, 이는 결국 흡수체의 두께를 제한하고, 따라서 고 에너지 광자들에 대한 변환 효율을 제한한다. 둘째, 재료 내 전하 캐리어들의 전이 시간은 OTP 광 검출기들의 상대적으로 느린 (~ 100 ㎲) 응답 시간을 결정한다 (dictate). 신틸레이션 검출기의 장점은 재료로부터 대전된 입자들을 추출하는 것에 의존하지 않는다는 것이 인식될 것이다. 즉, 광은 여기된 입자들의 복사 감쇠 확률에 의해 지배되는 응답 시간으로 결정 흡수체의 벌크로부터 검출될 수 있다―이는 (여기자 (exciton) 방출의 경우와 같이) 매우 빠를 수 있다.
완전 무기 페로브스카이트들은 신틸레이터들로서 특성들을 가질 수도 있다는 것이 인식될 것이다. 예로서, 77 K에서 CsPbX3 (X=Cl, Br, I) 의 자유 여기자들의 나노초 X-선 발광이 관찰되었다-그러나 상온에서 광 수율은 <500 ph/MeV였다. 상온에서 나노초-이하 (sub-nanosecond) 신틸레이션 감쇠는 층상 하이브리드 금속-할라이드 화합물 (C6H13NH3)2PbI4에서 발견된다-그러나 광 수율은 겨우 6000 ph/MeV이다. 9000 ph/MeV 및 14000 ph/MeV의 광 수율이 층상 페로브스카이트 (EDBE)PbCl4 (EDBE=2,2'-ethylenedioxy)-bis(ethylamine)) 및 (C6H5C2H4NH3)2PbBr3에 대해 보고되었다.
그러나, 10 ㎰ 이하의 타이밍 분해능을 갖는 가능한 상온 신틸레이터들로서 OTP들에 대한 연구에도 불구하고, 적어도 140000 ph/MeV의 광 수율 및 1 ㎱ 이하의 감쇠 시간을 갖는 신틸레이터는 현재 공지된 기술에서 여전히 달성할 수 없다. 더욱이, 가능한 저온 신틸레이터들로서 OTP들의 성능에 대한 연구는 모든 OTP들에 대해 저온에서 감쇠 시간들이 보다 악화된다는 것을 발견하였다.
우선권 출원(들)의 모든 주제는 이러한 주제가 본 명세서와 일치하지 않는 정도까지 본 명세서에 참조로서 인용된다.
개시된 실시 예들은 저온에서 동작되도록 구성된 페로브스카이트 신틸레이터들, 저온에서 동작되도록 구성된 페로브스카이트 신틸레이터들을 갖는 검출기들, 저온에서 동작되도록 구성된 페로브스카이트 신틸레이터들을 갖는 스캐너들, 페로브스카이트 신틸레이터를 저온으로 냉각하는 방법, 및 저온에서 동작되도록 페로브스카이트 신틸레이터를 구성하는 방법들을 포함한다.
예시적인 실시 예에서, 장치는 저온에서 동작되도록 구성된 페로브스카이트 신틸레이터 (perovskite scintillator) 를 포함한다.
또 다른 예시적인 실시 예에서, 검출기는 전리 방사선 (ionizing radiation) 의 소스를 포함한다. 페로브스카이트 신틸레이터는 전리 방사선의 소스로부터 제 1 주파수의 전리 방사선에 의해 조사되고 이에 응답하여 제 1 주파수보다 낮은 제 2 주파수로 광자들을 방출하도록 구성되고, 페로브스카이트 신틸레이터는 저온에서 동작되도록 더 구성된다. 냉각 시스템은 페로브스카이트 신틸레이터를 저온으로 냉각하도록 구성된다. 광 검출기는 페로브스카이트 신틸레이터에 의해 방출된 광자들을 검출하도록 구성된다.
또 다른 예시적인 실시 예에서, 스캐너는 제 1 주파수의 감마 광자들의 쌍들에 의해 조사되고 이에 응답하여 제 1 주파수보다 낮은 제 2 주파수로 광자들을 방출하도록 구성된 페로브스카이트 신틸레이터로서를 포함하고, 페로브스카이트 신틸레이터는 저온에서 동작되도록 더 구성된다. 냉각 시스템은 페로브스카이트 신틸레이터를 저온으로 냉각하도록 구성된다. 광 검출기는 페로브스카이트 신틸레이터에 의해 방출된 광자들을 검출하도록 구성된다.
또 다른 예시적인 실시 예에서, 방법은 페로브스카이트 신틸레이터를 저온으로 냉각하는 단계 및 전리 방사선으로 냉각된 페로브스카이트 신틸레이터를 조사하는 단계를 포함한다.
또 다른 예시적인 실시 예에서, 방법은 저온으로 냉각되도록 페로브스카이트 신틸레이터를 구성하는 단계를 포함한다.
전술한 개요는 단지 예시일 뿐이고 어떠한 방식으로든 제한하는 것으로 의도되지 않는다. 상기 기술된 (describe) 예시적인 양태들, 실시 예들 및 특징들에 더하여, 추가 양태들, 실시 예들 및 특징들은 도면들 및 이하의 상세한 설명을 참조하여 자명해질 것이다.
도 1a는 저온에서 동작되도록 구성된 예시적인 페로브스카이트 신틸레이터의 블록도이다.
도 1b 및 도 1c는 도 1a의 페로브스카이트 신틸레이터의 상세들의 사시도들이다.
도 2a는 저온에서 동작되도록 구성된 도 1a의 페로브스카이트 신틸레이터들을 갖는 예시적인 검출기의 블록도이다.
도 2b는 도 2b의 검출기의 상세들을 예시한다.
도 3은 저온에서 동작되도록 구성된 또 다른 예시적인 페로브스카이트 신틸레이터의 부분적인 개략적인 형태의 측평면도이다.
도 4a는 저온에서 동작되도록 구성된 도 1a의 페로브스카이트 신틸레이터들을 갖는 예시적인 스캐너의 블록도이다.
도 4b 내지 도 4d는 도 4a의 스캐너의 상세들을 예시한다.
도 5는 또 다른 예시적인 페로브스카이트 신틸레이터의 부분적인 개략적인 형태의 측평면도이다.
도 6은 상이한 온도들에서 예시적인 페로브스카이트 신틸레이터들에서 측정된 X-선 발광을 예시하는 그래프이다.
도 7a 및 도 7b는 예시적인 페로브스카이트 신틸레이터들에서 감쇠 동역학의 파라미터들의 온도 의존성을 예시하는 그래프들이다.
도 8a는 페로브스카이트 신틸레이터 및 LYSO 신틸레이터에서 정규화된 신틸레이션 감쇠 곡선들을 예시하는 그래프이다.
도 8b 및 도 8c는 페로브스카이트 신틸레이터 및 LYSO 신틸레이터를 사용하여 광자 카운터에 의해 기록된 바와 같은 X-선 펄스들의 시퀀스의 그래프들이다.
도 9a는 페로브스카이트 신틸레이터에서 신틸레이션들의 스펙트럼의 펄스 높이의 그래프이다.
도 9b는 CsI 신틸레이터에서 신틸레이션들의 스펙트럼의 펄스 높이의 그래프이다.
도 10은 다양한 결정들에 대한 온도의 함수로서 신틸레이션 광 수율의 그래프이다.
도 11은 CsI 신틸레이터들, LYSO-Ce 신틸레이터들, 및 페로브스카이트 신틸레이터들에서 감마선들의 광전 흡수의 그래프이다.
상이한 도면들에서 동일한 심볼들의 사용은 통상적으로 맥락이 달리 지시하지 않는 한 유사하거나 동일한 아이템들을 나타낸다.
이하의 상세한 기술 (description) 에서, 본 명세서의 일부를 형성하는 첨부된 도면들이 참조된다. 도면에서, 맥락이 달리 지시하지 않는 한, 유사한 심볼들은 통상적으로 유사한 컴포넌트들을 식별한다. 상세한 기술, 도면들 및 청구항들에 기술된 예시적인 실시 예들은 제한하는 것을 의미하지 않는다. 본 명세서에 제시된 주제의 정신 또는 범위로부터 벗어나지 않고, 다른 실시 예들이 활용될 수도 있고, 다른 변화들이 이루어질 수도 있다.
개관으로 주어진 바와 같이, 다양한 개시된 실시 예들은 저온에서 동작되도록 구성된 페로브스카이트 신틸레이터들 (perovskite scintillators), 저온에서 동작되도록 구성된 페로브스카이트 신틸레이터들을 갖는 검출기들, 저온에서 동작되도록 구성된 페로브스카이트 신틸레이터들을 갖는 스캐너들, 페로브스카이트 신틸레이터를 저온으로 냉각하는 방법, 및 저온에서 동작되도록 페로브스카이트 신틸레이터를 구성하는 방법들을 포함한다.
도 1a를 참조하면, 다양한 실시 예들에서 예시적인 페로브스카이트 신틸레이터 (10) 는 저온에서 동작되도록 구성된다. 이하에 설명될 바와 같이, 종래 기술에 맞서 저온에서 동작되도록 구성됨으로써, 다양한 실시 예들에서 페로브스카이트 신틸레이터 (10) 는 종래 기술에서 달성 가능하지 않은 광 수율 및 감쇠 시간의 조합을 달성할 수도 있다.
개관이 제공되었고, 이제 상세들은 제한이 아닌 단지 예시로서 제공된 비 제한적인 예들로서 제공될 것이다.
계속해서 도 1a를 참조하면, 다양한 실시 예들에서, 페로브스카이트 신틸레이터 (10) 는 페로브스카이트들의 전체 재료 범위를 포함할 수도 있다. 이를 위해, 페로브스카이트 신틸레이터 (10) 는 제한없이, 예를 들어, 유기-무기 트리 할라이드 페로브스카이트 또는 무기 트리할라이드 페로브스카이트와 같은 페로브스카이트와 같은 임의의 페로브스카이트를 포함할 수도 있다. 공지된 바와 같이, 페로브스카이트는 AMX3의 일반적인 구조를 갖는다:
A는 무기 양이온들 Ai 및 무기 양이온들 Ao를 포함한다. 무기 양이온들 Ai는 Li+, Na30, K30, Rb+, Cs+, 또는 Tl+로부터 독립적으로 선택되고, 유기 양이온들 Ao는 암모늄 (NH4 +), 메틸 암모늄 (MA) (CH3NH3 +), 에틸 암모늄 (CH3CH2NH3)+, 포름아미디늄 (FA) (CH(NH2)2 +), 메틸포름아미디늄 (CH3C(NH2)2 +), 과니듐 (C((NH)2)3 +), 테트라메틸암모늄 ((CH3)4N+), 디메틸암모늄 ((CH3)2NH2 +), 또는 트리메틸암모늄 ((CH3)3NH+) 으로부터 독립적으로 선택된다. A는 또한 Au, Ag, 또는 Cu를 포함할 수도 있다.
M은 Cu2+, Ni2+, Co2+, Fe2+, Mn2+, Cr2+, Pd2+, Cd2+, Ge2+, Sn2+, Pb2+, Eu2+, Yb2+ 또는 이들의 조합으로부터 선택된다. M은 또한 AgBi와 같은 금속 혼합물을 포함할 수도 있다.
X는 Br-, I-, Cl-, SCN-, CN-, NC-, OCN-, NCO-, NCS-, SeCN-, TeCN-, PF6 -, BF4 - 또는 이들의 조합으로부터 독립적으로 선택된 음이온이다.
계속해서 도 1a를 참조하면, 다양한 실시 예들에서, 페로브스카이트 신틸레이터 (10) 는 유기-무기 트리할라이드 페로브스카이트 ("OTP") 신틸레이터를 포함한다. 일부 이러한 실시 예들에서, OTP 신틸레이터는 MAPbBr3 신틸레이터를 포함할 수도 있다. 다른 이러한 실시 예들에서, OTP 신틸레이터는 MAPbI3 신틸레이터 또는 MAPbCl3 신틸레이터를 포함할 수도 있다. 그러나, 페로브스카이트 신틸레이터 (10) 는 OTP 신틸레이터 또는 MAPbBr3 신틸레이터로 제한되지 않는다는 것이 인식될 것이다. 즉, 페로브스카이트 신틸레이터 (10) 는 상기 논의된 바와 같이 페로브스카이트의 전체 재료 범위를 포함할 수도 있다.
다양한 실시 예들에서, 페로브스카이트 신틸레이터 (10) 의 타이밍 분해능은 최대 10 ㎰이다. 이러한 실시 예들에서, 페로브스카이트 신틸레이터 (10) 의 광 수율은 적어도 140000 ph/MeV이고 페로브스카이트 신틸레이터 (10) 의 감쇠 시간은 최대 1 ㎱이다. 극저온으로의 냉각의 함수로서 페로브스카이트 신틸레이터 (10) 의 광 수율 및 감쇠 시간에 관한 상세들은 이하에 더 논의될 것이다.
계속해서 도 1a를 참조하면, 다양한 실시 예들에서, 냉각 시스템 (12) 은 페로브스카이트 신틸레이터를 저온으로 냉각하도록 구성된다. 일부 이러한 실시 예들에서, 냉각 시스템 (12) 은 극저온 냉각 시스템을 포함한다. 냉각 시스템 (12) 은 목표된 임의의 적합한 극저온 냉각 시스템일 수도 있다. 예를 들어, 냉각 시스템 (12) 은 네덜란드 Son, Stirling Cryogenics로부터 입수 가능한 적합한 Stirling Cryogenerator를 포함할 수도 있다. 극저온 냉각 시스템들은 공지되고, 그 결과, 이들의 구성 및 동작의 상세들은 개시된 주제의 이해를 위해 제공될 필요가 없다는 것이 인식될 것이다.
이를 위해, 다양한 실시 예들에서 저온은 273 K 이하이다. 일부 이러한 실시 예들에서, 저온은 약 50 내지 130 K이고, 일부 이러한 실시 예들에서 저온은 약 77 K이다. 이전에 언급된 바와 같이, 페로브스카이트 신틸레이터 (10) 의 온도 종속 거동은 이하에 더 상세히 설명된다.
상기 언급된 바와 같이, 페로브스카이트 신틸레이터 (10) 는 저온에서 동작되도록 구성된다. 공지된 바와 같이, 페로브스카이트들은 흡습성이고 수분 및 산소에 대한 노출은 성능 저하에 기여할 수 있다. 그에 따라, 도 1b 및 도 1c를 부가적으로 참조하면, 다양한 실시 예들에서 페로브스카이트 신틸레이터 (10) 는 캡슐화 재료 (14) 내에 캡슐화될 수도 있다. 도 1b 및 도 1c에 도시된 바와 같이, 캡슐화 재료 (14) 는 페로브스카이트 신틸레이터 (10) 를 적합하게 캡슐화하도록 목표된 임의의 방식으로 배치될 수도 있다는 것이 인식될 것이다.
일부 이러한 실시 예들에서, 캡슐화 재료 (14) 는 SiO2, Al2O3, SiN, 다른 옥사이드들, 또는 다른 나이트라이드들과 같은 재료의 막을 포함할 수도 있다. 이러한 실시 예들에서, 막은 "CVD" (chemical vapor deposition), "ALD" (atomic layer deposition), "PVD" (physical vapor deposition), 등과 같은 프로세스를 통해 증착되는 박막일 수도 있다.
일부 다른 이러한 실시 예들에서, 캡슐화 재료 (14) 는 에폭시들, 폴리머들, 자외선-경화성 폴리머들, 왁스들 등을 포함할 수도 있다.
일부 다른 이러한 실시 예들에서, 캡슐화 재료 (14) 는 유리를 포함할 수도 있다. 일부 이러한 실시 예들에서, 유리 캡슐화 또는 다른 보호 층들은 페로브스카이트 신틸레이터 (10) 에 접착될 수도 있다. 일부 다른 이러한 실시 예들에서, 페로브스카이트 신틸레이터 (10) 는 유리 바이알 (vial) 내에 캡슐화될 수도 있다.
일부 다른 이러한 실시 예들에서, 캡슐화 재료 (14) 는 제한없이, 그래핀, 육각형 붕소 나이트라이드 (h-BN), MoS2, 등과 같은 2 차원 재료를 포함할 수도 있다.
일부 다른 이러한 실시 예들에서, 캡슐화 재료 (14) 는 수분/산소 게터 재료를 포함할 수도 있다.
페로브스카이트 신틸레이터 (10) 는 다양한 검출기들 및 스캐너들과 같은 다양한 영상 촬영 시스템들에서 사용하기에 적합하다는 것이 인식될 것이다. 부가적으로 도 2a를 참조하면, 다양한 실시 예들에서 페로브스카이트 신틸레이터 (10) 는 검출기 (20) 의 일부로서 동작되도록 구성될 수도 있다. 일부 실시 예들에서, 검출기 (20) 는 제한없이, 의료용 X-선 검출기, 보안 X-선 검출기, 제조 검사 X-선 검출기, 국토 보안 검출기, 핵 카메라, 등과 같은 X-선 검출기일 수도 있다는 것이 인식될 것이다. 일부 다른 실시 예들에서, 검출기 (20) 는 제한없이, 의료용 감마선 검출기, 보안 감마선 검출기, 비파괴 테스트 방사선 촬영 감마선 또는 x-선 검출기, 석유 산업용 감마선 검출기 등과 같은 감마선 검출기일 수도 있다는 것이 더 인식될 것이다.
다양한 실시 예들에서, 검출기는 전리 방사선 (24) 의 소스 (22) 를 포함한다. 페로브스카이트 신틸레이터들 (10) 은 전리 방사선 (24) 의 소스 (22) 로부터 제 1 주파수의 전리 방사선 (28) 에 의해 조사되고 이에 응답하여 제 1 주파수보다 낮은 제 2 주파수로 광자들 (30) 을 방출하도록 구성된다. 페로브스카이트 신틸레이터들 (10) 은 저온에서 동작되도록 더 구성된다. 냉각 시스템 (12) 은 페로브스카이트 신틸레이터들 (10) 을 저온으로 냉각하도록 구성된다. 도 2b를 부가적으로 참조하면, 광 검출기들 (32) 은 페로브스카이트 신틸레이터들 (10) 에 의해 방출된 광자들을 검출하도록 구성된다.
검출기 (20) 의 상세들은 제한이 아닌 예시로서 이하에 기술된다. 검출기 (20) 는 예시적이고 X-선 검출기 (예컨대 상기 기술된 것들로 제한되지 않음) 또는 감마선 검출기 (예컨대 상기 기술된 것들로 제한되지 않음) 를 포함할 수도 있다는 것이 인식될 것이다.
적합한 소스 (22) 는 방사선 (24) 을 이온화한다. 일부 실시 예들에서, 소스 (22) 는 X-선 생성기일 수도 있고 전리 방사선 (24) 은 특정한 적용 예에 대해 목표된 바와 같이 X-선들일 수도 있다. 일부 다른 실시 예들에서, 소스 (22) 는 감마선 소스일 수도 있고 전리 방사선 (24) 은 특정한 적용 예에 대해 목표된 감마선들일 수도 있다. 그럼에도 불구하고, X-선 생성기들 및 감마선 소스들은 공지되고 이들의 구성 및 동작의 상세들은 개시된 주제의 이해를 위해 필요하지 않다.
워크피스 또는 환자 (26) 는 전리 방사선 (24) 에 노출된다. 전리 방사선 (26) 중 일부는 워크피스 또는 환자 (26) 에 의해 흡수된다. 워크피스 또는 환자 (26) 에 의해 흡수되지 않은 전리 방사선 (28) 은 워크피스 또는 환자 (26) 를 통해 투과된다. 워크피스 또는 환자 (26) 는 검출기 (20) 의 일부로 간주되지 않는다는 것이 인식될 것이다.
검출기 (20) 는 저온에서 동작되도록 구성된 페로브스카이트 신틸레이터들 (10) 을 포함한다. 페로브스카이트 신틸레이터들 (10) 은 워크피스 또는 환자 (26) 를 통해 투과되는 전리 방사선 (28) 에 노출되고 조사된다. 페로브스카이트 신틸레이터들 (10) 은 전리 방사선 (28) 으로부터 고 에너지 광자들을 흡수하고, 이들 광자들을 (통상적으로 가시 광선 주파수 범위의) 광자들 (30) 로 하향 변환하고, 광자들 (30) 을 방출한다. 따라서, 페로브스카이트 신틸레이터들 (10) 은 제 1 주파수의 전리 방사선 (28) 에 의해 조사되고 이에 응답하여 제 1 주파수보다 낮은 제 2 주파수로 광자들 (30) 을 방출한다. 페로브스카이트 신틸레이터들 (10) 은 상기 기술되었고 온도에 대한 이들의 성능은 이하에 더 논의될 것이다. 다양한 실시 예들에서 존재하지만, 명확성을 위해 캡슐화 재료 (14) (도 1b 및 도 1c) 는 도 2에 도시되지 않는다. 캡슐화 재료 (14) 는 상기에서 논의되었다. 따라서, 페로브스카이트 신틸레이터들 (10) 또는 캡슐화 재료 (14) 의 상세들의 추가 논의는 검출기 (20) 의 이해를 위해 필요하지 않다.
냉각 시스템 (12) 은 페로브스카이트 신틸레이터들 (10) 을 저온으로 냉각하기 위해 페로브스카이트 신틸레이터들 (10) 에 열적으로 커플링된다. 냉각 시스템 (12) 및 저온은 상기에서 논의되었다. 따라서, 냉각 시스템 (12) 의 상세들 또는 저온의 추가 논의는 검출기 (20) 의 이해를 위해 필요하지 않다.
광 검출기들 (32) 은 광자들 (30) 을 검출하도록 구성된다. 다양한 실시 예들에서, 광 검출기 (32) 는 광전자 증배관 (photomultiplier), 광전자 증배관 (photomultiplier tube), 마이크로-채널 플레이트 광전자 증배관, 실리콘 광전자 증배관, 애벌랜치 광 다이오드 (avalanche photodiode), 카드뮴 아연 텔루라이드 검출기, 단일 광자 애벌랜치 다이오드, 디지털 실리콘 광전자 증배관, 등을 포함할 수도 있다.
광 검출기의 타입에 따라, 광 검출기 (32) 의 성능은 냉각에 의해 영향을 받을 수도 있다 (즉, 향상될 수도 있거나 부정적으로 영향을 받을 수도 있다). 페로브스카이트 신틸레이터들 (10) 이 저온으로 냉각되기 때문에, 광 검출기들 (32) 은 ―잠재적으로 상이한 온도로― 냉각됨으로써 이를 활용할 수도 있다. 이와 같이, 다양한 실시 예들에서, 광 검출기들 (32) 은 페로브스카이트 신틸레이터들 (10) 로부터 열적으로 격리될 수도 있다―또는 일부 경우들에서 아마도 가열될 수도 있다. 따라서, 다양한 실시 예들에서, 광 검출기 (32) 는 냉각된 온도로 냉각되도록 구성된다. 일부 실시 예들에서, 냉각된 온도는 저온과 상이할 수도 있다. 일부 실시 예들에서, 냉각된 온도는 저온보다 높을 수도 있다.
다양한 실시 예들에서, 광 검출기 (32) 는 특정한 적용 예에 대해 목표된 바와 같이 1,000 ㎰ 미만의 동시 계수 분해 시간 (coincidence resolving time) 을 가질 수도 있다. 일부 이러한 실시 예들에서, 광 검출기 (32) 는 특정한 적용 예에 대해 목표된 바와 같이 10 ㎰ 미만의 동시 계수 분해 시간을 가질 수도 있다.
다양한 실시 예들에서, 영상 처리 장치 (34) 는 광 검출기들 (32) 에 의해 출력되는 신호들을 수신하도록 커플링되고 신호들을 프로세싱하도록 구성된다. 영상 처리 장치 (34) 는 당업계에 공지된 임의의 적합한 컴퓨터-기반 영상 처리 장치, 영상 처리 서브-시스템, 또는 영상 처리 시스템일 수도 있다. (X-선 검출기들 및 감마선 검출기들과 같은) 검출기들을 위한 영상 처리 장치들은 당업계에 공지되고, 이들의 구성 및 동작의 상세들은 개시된 실시 예들의 이해를 위해 필요하지 않다.
부가적으로 도 3을 참조하면, 다양한 실시 예들에서, 결합된 신틸레이터 성능을 개선하기 위한 방식으로 몇몇 신틸레이터들이 결합될 수도 있다. 일부 이러한 실시 예들에서, 검출기 (20) (도 2) 는 페로브스카이트 신틸레이터 (10) 에 인접하게 배치되고 제 1 주파수에서 전리 방사선 (28) 에 의해 조사되고 이에 응답하여 제 1 주파수보다 낮은 제 2 주파수로 광자들을 방출하도록 구성되는 적어도 하나의 비-페로브스카이트 신틸레이터 (36) 를 포함할 수도 있다. 이러한 실시 예들에서, 광 검출기들 (32) 은 비-페로브스카이트 신틸레이터 (36) 에 의해 방출된 광자들을 검출하도록 더 구성된다.
다양한 실시 예들에서, 페로브스카이트 신틸레이터 (10) 는 다른 신틸레이터들과 비교하여 상당히 낮은 밀도 (대략 3 내지 4.7 g ㎠의 범위 내) 및 ―BGO, LYSO, LSO 등과 같은― 낮은 원자 번호 (Z 번호) 를 가질 수도 있다는 것이 인식될 것이다. 7 g ㎤ 이상의 밀도가 일부 적용 예들에 대해 바람직할 수도 있다는 것이 더 인식될 것이다. 공지된 바와 같이, 밀도 또는 Z 번호 (원자 번호) 는 신틸레이터의 X-선 정지 전력과 직접적으로 상관된다. 따라서, 다양한 적용 예들에서 높은 정지 전력 또는 그렇지 않으면 매우 두꺼운 결정들이 수반될 수도 있다―이는 일부 적용 예들에 대해 최적이 아닐 수도 있다.
이러한 적용 예들을 다루기 위해, 다양한 실시 예들에서, 페로브스카이트 신틸레이터 (10) 는 두 타입의 신틸레이터들의 장점들을 잠재적으로 획득하기 위해 페로브스카이트 신틸레이터들 (10) 의 고속 응답 및 고 Z 신틸레이터들 (36) 의 고 정지 전력의 이점을 취하도록 비-페로브스카이트 (즉, 고 Z) 신틸레이터들 (36) 과 결합될 수도 있다. 다양한 실시 예들에서, 이러한 신틸레이터들의 조합들은 스택들의 형태일 수도 있고, 페로브스카이트 신틸레이터들 (10) 및 고 Z 신틸레이터들 (36) 은 서로의 상단에 (또는 서로 옆에) 또는 다른 보다 복잡한 구성들로 여러 번 스택될 수도 있다. 일부 이러한 실시 예들에서, 검출기 (20) 는 페로브스카이트 신틸레이터들 (10) 및 비-페로브스카이트 신틸레이터들 (36) 을 포함할 수도 있고, 페로브스카이트 신틸레이터들 (10) 중 단일 신틸레이터들은 비-페로브스카이트 신틸레이터들 (36) 중 단일 신틸레이터들에 인접하게 배치된다. 일부 이러한 실시 예들에서, 공기 (또는 다른 재료) 는 광 공유를 감소시키는 것을 돕도록 교번하는 신틸레이터들 (10 및 36) 사이에 배치될 수도 있다.
이와 같이, 일부 실시 예들에서 비-페로브스카이트 신틸레이터 (36) 는 고 원자 번호 (고 Z) 신틸레이터를 포함할 수도 있다. 일부 이러한 실시 예들에서, 고 원자 번호 신틸레이터 (36) 는 비스무트 게르마네이트 (bismuth germanate), 루테튬 옥시오소실리케이트 (lutetium oxyorthosilicate), 및/또는 루테튬-이트륨 옥시오소실리케이트 (lutetium-yttrium oxyorthosilicate) 로부터 이루어질 수도 있다.
일부 이러한 실시 예들에서, 페로브스카이트 신틸레이터 (10) 및/또는 비-페로브스카이트 신틸레이터 (36) 는 플레이트, 라인, 사각형, 원, 및/또는 입자와 같은 형태로 구성될 수도 있다. 일부 이러한 실시 예들에서, 하나의 신틸레이터는 다른 신틸레이터에 임베딩될 수도 있다. 일부 이러한 실시 예들에서, 페로브스카이트 신틸레이터 (10) 및/또는 비-페로브스카이트 신틸레이터 (36) 는 0-차원 ("0D"), 1 차원 ("1D"), 및/또는 2-차원 ("2D") 과 같은 토폴로지 공간에서 규정될 수도 있다. 일부 이러한 실시 예들에서, 페로브스카이트 신틸레이터 (10) 및/또는 비-페로브스카이트 신틸레이터 (36) 는 나노로드들 (nanorods), 양자점들 (quantum dots), 및/또는 나노 결정들과 같은 형태로 규정될 수도 있다.
일부 이러한 실시 예들에서, 검출기 (20) 는 페로브스카이트 신틸레이터들 (10) 및 비-페로브스카이트 신틸레이터들 (36) 을 포함할 수도 있다. 이러한 실시 예들에서, 페로브스카이트 신틸레이터들 (10) 중 단일 신틸레이터들은 비-페로브스카이트 신틸레이터들 (36) 중 단일 신틸레이터들에 인접하게 배치될 수도 있다. (상기 논의된 바와 같이) 상이한 타입들의 비-페로브스카이트 신틸레이터들 (36) 이 사용될 수도 있다는 것이 인식될 것이다. 스택킹 구성이 (도 3에 도시된 바와 같이) 수회 반복될 수도 있다는 것이 또한 인식될 것이다.
부가적으로 도 4a를 참조하면, 다양한 실시 예들에서 페로브스카이트 신틸레이터 (10) 는 스캐너 (40) 의 일부로서 동작되도록 구성될 수도 있다. 일부 실시 예들에서, 스캐너 (40) 는 제한없이, 양전자-방출 단층 촬영 ("PET (positron-emission tomography)") 스캐너, 컴퓨터 단층 촬영 ("CT") 스캐너, 등과 같은 단층 촬영 스캐너일 수도 있다. 일부 다른 실시 예들에서, 스캐너 (40) 는 제한없이, 스캐닝 전자 현미경, X-선 분말 회절 시스템, X-선 광전자 분광기, 입자 검출기, 등과 같은 스캐너일 수도 있다.
다양한 실시 예들에서, 스캐너 (40) 는 제 1 주파수의 감마 광자들 (42A 및 42B) 의 쌍들에 의해 조사되고 이에 응답하여 제 1 주파수보다 낮은 제 2 주파수로 광자들 (30) 을 방출하도록 구성된 페로브스카이트 신틸레이터 (10) 를 포함한다. 페로브스카이트 신틸레이터 (10) 는 저온에서 동작되도록 더 구성된다. 냉각 시스템 (10) 은 페로브스카이트 신틸레이터 (10) 를 저온으로 냉각하도록 구성된다. 광 검출기 (32) 는 페로브스카이트 신틸레이터 (10) 에 의해 방출된 광자들 (30) 을 검출하도록 구성된다.
스캐너 (40) 의 상세들은 제한이 아닌 예시로서 이하에 기술된다. 스캐너 (40) 는 예시적이고 상기 기술된 스캐너들을 제한없이 포함할 수도 있다는 것이 인식될 것이다. 간결함을 위해, 스캐너 (40) 에 관한 상세들은 제한이 아닌 단지 예시로서 주어진 예시적인 단층 스캐너 (특히, 예시적인 PET 스캐너) 에 대해 이하에 설명될 것이다. 페로브스카이트 신틸레이터들 (10), 냉각 시스템 (12), 및 광 검출기들 (32) 에 관한 상세들은 상기 기술되었고 개시된 주제의 이해를 위해 반복될 필요는 없다.
도 4b, 도 4c 및 도 4d를 부가적으로 참조하면, 다양한 실시 예들에서, 방사성 트레이서 (미도시) 가 환자 (26) 의 신체 내로 주입된다. 공지된 바와 같이, 추적자 동위 원소는 측정될 질병에 특이적인 생물학적 활성 분자에 화학적으로 부착된다. 방사성 추적자는 환자 (26) 의 신체 내에서 순환하고 표적 세포들 (예를 들어, 암세포) 상에 축적된다. 환자 (26) 는 PET 스캐너 (40) 내로 삽입된다.
방사성 동위 원소가 양전자 붕괴를 겪기 때문에 양전자 (44) 를 방출한다 (도 4b 및 도 4c). 양전자 (44) 는 감속하고 결국 전자 (46) 와 상호 작용한다 (도 4b 및 도 4c). 충돌 (encounter) 은 양전자 (44) 및 전자 (46) 모두를 소멸시키고, 이에 따라 (도 4b 및 도 4c에 도시된 바와 같이) 거의 반대 방향으로 이동하는 한 쌍의 소멸 (감마) 광자들 (42A 및 42B) 을 생성한다.
2 개의 감마 광자들 (42A 및 42B) 은 검출기 (40) 의 링 (48) 에 배치된 페로브스카이트 신틸레이터들 (10) 에 의해 검출된다. 고 에너지로 인해, 감마 광자들 (42A 및 42B) 은 종래의 검출기들에 의해 검출되기 어렵고 따라서 페로브스카이트 신틸레이터들 (10) 은 감마선들 (42A 및 42B) 의 주파수를 광 검출기들 (32) 에 적합한 주파수 (통상적으로 가시적인 주파수 범위에서) 로 하향 변환하도록 사용된다.
다양한 실시 예들에서, 영상 처리 장치 (34) 는 광 검출기들 (32) 에 의해 출력되는 신호들을 수신하도록 커플링되고 신호들을 프로세싱하도록 구성된다. 다양한 실시 예들에서, 영상 처리 장치 (34) 는 일치 프로세싱 유닛 (coincidence processing unit) (50) 및 영상 재구성 유닛 (52) 을 포함한다.
일치 프로세싱 유닛 (50) 은 양전자 소멸 이벤트를 국부화하도록 구성된다. 일부 실시 예들에서, 일치 프로세싱 유닛 (50) 은 일치의 직선 (또한 응답의 라인 (line of respo㎱e)―또는 "LOR"로 지칭됨) 을 따라 양전자 소멸 이벤트의 소스를 국부화하도록 구성될 수도 있다. 페로브스카이트 신틸레이터들 (10) 의 분해 시간이 500 ㎰ 미만인 실시 예들에서, 양전자 소멸 이벤트를 코드의 세그먼트 (이들의 길이는 페로브스카이트 신틸레이터들 (10) 의 타이밍 분해능에 의해 결정됨) 로 국부화하는 것이 가능할 수도 있다. 타이밍 분해능이 개선됨에 따라, 영상의 신호 대 잡음비 (SNR) 가 개선될 것이고, 이에 따라 동일한 영상 품질을 달성하기 위해 보다 적은 양전자 소멸 이벤트들을 수반한다는 것이 인식될 것이다.
일부 다른 실시 예들에서, 일치 프로세싱 유닛 (50) 은 감마 광자들 (42A 및 42B) 의 도달 시간들의 측정된 차를 사용하여 응답의 라인을 따라 양전자 소멸 이벤트의 근사 위치를 결정하도록 구성될 수도 있다. 이러한 국부화는 "TOF-PET" (time-of-flight positron emission tomography) 로 지칭된다. 공지된 바와 같이, TOF-PET는 영상 품질을 개선하는 것을 도울 수 있고 영상 획득 시간을 감소시키는 것을 도울 수 있다.
TOF-PET는 신틸레이터 감쇠 시간이 최대 약 3 ㎱인 시스템들에서 가능할 수 있다. 페로브스카이트 신틸레이터들 (10) 이 저온으로 냉각되고 감쇠 시간이 최대 1 ㎱인 실시 예들이 TOF-PET 적용 예들에 적합하다는 것이 인식될 것이다. TOF-PET 적용 예들에서 광 검출기들에 대한 동시 계수 분해 시간은 대략 수백 ㎰이거나, 보다 바람직하게, 단일 자리수 ㎰ 범위여야 한다는 것이 인식될 것이다.
각각의 페로브스카이트 신틸레이터들 (10) 로 광자들 (42A 및 42B) 의 도달 시간들 사이의 추정된 비행 시간 차 (t) 는 응답 라인 상에서 양전자 소멸 이벤트의 (특정 확률로) 국부화를 허용할 수 있다. 응답 라인 상에서 양전자 소멸 이벤트의 위치의 링 (48) 의 원점까지의 거리 Δx는 관계에 따라 비행 시간 차 Δt에 비례한다.
Figure pct00001
여기서 c는 광속이다.
다양한 실시 예들에서, 영상 재구성 유닛 (52) 은 데이터를 전처리하고 투영들로부터 영상들을 재구성하도록 구성될 수도 있다. 다양한 실시 예들에서, 영상 재구성 유닛 (52) 은 다음과 같은 목표된 적합한 기법들을 사용하여 영상들을 재구성하도록 구성될 수도 있다: 필터링된-역 투영 (filtered-back projection); 통계적, 우도-기반 반복적 기대-최대화 알고리즘들 (statistical, likelihood-based iterative　expectation-maximization algorith㎳) (예컨대, 제한없이 Shepp-Vardi 알고리즘); 예컨대 Grenander's Sieve 추정기를 통해 또는 Bayes 페널티 방법들을 통해 또는 Good's 거칠기 방법을 통해 포아송 우도 함수 및 적절한 사전 확률 (예를 들어, 총 변동 정규화로 이어지는 평활화 또는 웨이블릿 또는 다른 도메인에서 l 1-기반 정규화로 이어지는 라플라시안 분포) 을 수반하는 Bayesian 방법들; 등.
신틸레이터들의 분해능은 신틸레이터 두께에 의해 제한될 수도 있다는 것이 인식될 것이다. 부가적으로 도 5를 참조하면, 감마선 광자 (42) (42A 또는 42B 중 어느 하나) 가 페로브스카이트 신틸레이터 (10) 에 부딪치고 (strike) 광자들 (30) 의 방출을 유발한다. 그러나, 페로브스카이트 신틸레이터 (10) 에서 감마선 광자 (42) 가 페로브스카이트 신틸레이터 (10) 의 원자에 부딪치는 위치에 관한 불확실성이 있을 수 있다. 일부 경우들에서, 이 불확실성은 관계에 의해 주어진 신틸레이터-제한된 두께 분해능을 유발할 수 있다.
Δt= H/c
여기서,
Δt는 신틸레이터-제한된 두께 분해능이고;
H는 신틸레이터 두께이고; 그리고
c는 광속이다.
다양한 실시 예들에서, 이 신틸레이터-제한된 두께 분해능은 복수의 광 검출기들 (32) 의 사용에 의해 해결된다. 일부 이러한 실시 예들에서, 일 광 검출기 (32) 는 페로브스카이트 신틸레이터 (10) 의 일 측면 (예컨대 상단) 상에 배치되고 또 다른 광 검출기 (32) 는 페로브스카이트 신틸레이터 (10) 의 또 다른 측면 (예컨대 하단) 상에 배치된다. 따라서, 2 개의 광 검출기들 (32) 의 사용으로 신틸레이션 이벤트의 위치가 해결될 수 있고 이 불확실성이 감소될 수 있다.
온도의 함수로서 페로브스카이트 신틸레이터 (10) 의 성능 (예컨대 감쇠 시간 및 광 수율) 에 관한 상세들이 이하에 설명될 것이다. 요컨대, 보다 낮은 극저온 온도들 (예컨대 액체 질소 온도 이하로 향하는) 에서, 페로브스카이트 결정들은 고 신호 출력 및 신속 응답 시간면에서 신틸레이션 특성들을 나타낼 수 있다. 페로브스카이트 신틸레이터들의 이들 신틸레이션 특성들은 멀티-광자 카운팅 기법을 사용하여 이러한 온도들에서 측정되었다 (그리고 구체적으로―신틸레이션 시간 상수들은 싱크로트론 복사 (synchrotron radiation) 로부터 펄싱된 단색 14 keV X-선들을 사용하여 결정되었다).
최초 관찰로서, 밴드 갭으로부터 독립성으로 인해 페로브스카이트들의 전체 재료 범위가 신틸레이터들에서 사용되는 것으로 고려될 수도 있다. 공지된 바와 같이, 신틸레이터들은 밴드 갭을 훨씬 초과하는 고 에너지 복사를 흡수하고, 이어서 광자들을 방출한다. 따라서, 밴드 갭 튜닝 (즉, 태양 전지들에 수반됨―따라서 좁은 범위의 페로브스카이트들로 제한됨) 은 신틸레이터들에 수반되지 않는다. 그 결과, ―밴드 갭에 관계없이―페로브스카이트들의 전체 재료 범위가 신틸레이션을 위해 개방될 수 있다.
또 다른 초기 관찰로서, 페로브스카이트들은 높은 원자 번호 (높은 Z)-예를 들어, Cs, Pb, I, 또는 B를 갖는 원소들을 포함한다. 이 높은 원자 번호는 단면이―그리고 따라서 신틸레이션―Z4로 증가하기 때문에 페로브스카이트들을 매력적인 신틸레이션 재료들이 되게 할 수 있다.
저온에서 페로브스카이트 신틸레이터들의 성능의 조사에서, 50 K 와 130 K 사이에서, MAPbBr3 결정은 0.1 및 1 ㎱에 각각 도달하는 고속 (τf) 및 저속 (τs) 감쇠 컴포넌트들과 함께 빠르고 강렬한 신틸레이션 응답을 나타낸다는 것을 알게 되었다. MAPbBr3의 광 수율은 77 K에서 90000±18000 ph/MeV이고 8 K에서 116000±23000 ph/MeV로 추정된다.
MAPbBr3 결정들의 신틸레이션 수율 및 감쇠 시간은 온도 범위 8 K 내지 295 K에 걸쳐 조사되었다. 극저온에서 페로브스카이트 결정들은 높은 광 수율 (> 100000 ph/MeV) 및 나노초-이하의 감쇠 시간들을 나타낸다는 것을 알게 되었다. 이 발견은 극저온에서 신틸레이션 검출기들의 빠른 타이밍에 의존하는 검출기 적용 예들에 대한 OTP의 잠재력을 뒷받침한다. 싱크로트론 복사는 타이밍 특성들의 측정들을 위해 사용되었고 멀티-광자 계수 기법은 극저온에서 신틸레이션 광 수율을 측정하기 위해 사용되었다.
부가적으로 도 6을 참조하면, X-선으로 여기될 때 (E=14 keV에서 50 ㎰ 펄스의 싱크로트론 복사), MAPbBr3은 뚜렷한 온도 의존도로 560 ㎚에서 피킹하는 좁은 에지 방출 대역들을 나타낸다는 것을 알게 되었다. MAPbBr3 결정들의 신틸레이션 동역학은 펄싱된 X-선을 사용하여 ―8 K에서 295 K까지의―넓은 온도 범위에 걸쳐 연구되었다. 신틸레이션 감쇠 곡선들은 전하 캐리어들의 이분자 재결합을 나타내는 빠른, 비 지수 동역학을 나타낸다는 것을 알게 되었다.
MAPbBr3 결정의 측정된 신틸레이션 감쇠 곡선의 주요 특징-그리고 대부분의 신틸레이션 재료들에 대해 공통된-은 온도의 감소에 따른 감쇠 시간 상수의 증가이다. MAPbBr3 결정의 냉각은 배경의 증가를 발생시킨다는 것이 관찰되었다. 더욱이, 신틸레이션 펄스의 진폭은 냉각과 함께 처음에 증가하지만 온도가 50 K 이하로 떨어지면 감소하기 시작한다. 플롯들의 검사는 MAPbBr3의 신틸레이션 펄스가 또한 저온에서 형상의 상당한 변화를 겪는다는 것을 드러낸다―즉, 배경의 분획 기여 (fractional contribution) 가 급격히 증가하고 감쇠 곡선의 긴 컴포넌트가 보다 두드러진다. 이들 특징들은 재결합 역학의 감속을 나타낸다.
부가적으로 도 7a 및 도 7b를 참조하면, 이들 특성들 및 경향들의 보다 정량적인 비교를 위해, 측정된 감쇠 곡선들은 지수 함수들의 합으로 피팅된다 (fit):
Figure pct00002
, 여기서
Figure pct00003
는 진폭,
Figure pct00004
은 감쇠 시간 상수이고,
Figure pct00005
는 배경이다. 도 7a 및 도 7b에 도시된 바와 같이, MAPbBr3의 감쇠 동역학의 온도 종속성은 진폭 대 온도 (도 7a) 및 감쇠 시간 대 온도 (도 7b) 에 대해 피팅되었다. τ=f(T) 종속성들의 최상의 피팅은 다음의 파라미터들: τ1=1.6±0.5 ㎱; K1=39±11×109 s-1; ΔE1=6.4±0.5 meV; τ2=52.4±0.2 ㎱; K2=18±3×109 s-1; 및 ΔE2=13.3±0.3 meV로 발견되었다. 피팅의 품질은 2-지수 피팅과 3-지수 피팅 사이에서 약간만 상이했다. 2-지수 및 일정한 배경은 측정된 감쇠 곡선의 적절한 표현에 충분하다.
플롯들의 분석은 결정의 발광 동역학의 온도 진화의 추가 세부 사항들을 드러낸다. 감쇠 시간 대 온도 종속성으로부터 유도될 수 있는 바와 같이, 결정의 고속 감쇠 시간 상수 및 저속 감쇠 시간 상수는 T>50 K에서 약 0.1 및 1 ㎱이다. 이는 77 K까지 MAPbBr3의 광 루미네선스 감쇠 연구들로부터의 결과들과 잘 상관된다. 보다 낮은 온도로 냉각함에 따라, MAPbBr3의 발광 동역학의 감쇠 레이트는 급격한 변화들을 나타내고, 이에 따라 감쇠 시간 상수의 상당한 증가를 발생시키고, 따라서 T=8 K에서 τf=2 ㎱이고 τs=50 ㎱이다. 고속 컴포넌트 및 저속 컴포넌트의 진폭들은 초기에 냉각과 함께 증가하지만 40 K 이하에서 감소하기 시작한다. 특히 고속 컴포넌트의 진폭은 약 5 배만큼 떨어진다. 동시에, 배경
Figure pct00006
의 진폭은 냉각과 함께 꾸준한 상승을 나타내고, 이에 따라 T=8 K에서 고속 컴포넌트의 진폭과 비슷해진다. 이는 전하 캐리어들의 트래핑 및 해제 (release) 로 인해 이 온도에서 복사 역학이 느린 재결합 프로세스들에 의해 지배된다는 것을 보여준다. 이 효과는 신틸레이터의 시간적 응답에 유해한 영향을 주는 잔광을 유발한다.
중요하게, T>60 K에서 고속 신틸레이션 컴포넌트 및 저속 신틸레이션 컴포넌트는 복사 감쇠에서 우세하지만 배경의 분획 기여는 1 ％를 초과하지 않는다. 이는 보다 높은 온도에서 결정으로부터 신틸레이션 응답의 주요 분획이 나노초 시간 간격 (interval) 에 걸쳐 (여기 펄스에 이어) 해제된다는 것을 암시한다. 이는 나중에 논의된 신틸레이션 광 수율의 측정들을 통해 더 지지된다. MAPbBr3의 신틸레이션 응답은 LYSO-Ce 신틸레이터의 신틸레이션 응답과 비교함으로써 도 8a에 도시된다. 정규화된 신틸레이션 감쇠 곡선은 LYSO-Ce (T=292 K, 곡선 56) 와 비교하여 MAPbBr3 (T=77 K, 곡선 54) 에서 14 keV X-선 펄스에 의한 여기시 관찰되었다. 또 다른 예가 도 8b 및 도 8c에 제공된다―이는 MAPbBr3 및 LYSO-Ce에 의해 검출될 때 싱크로트론으로부터의 X-선 펄스들의 시퀀스 (FWHM=60 ㎰, 간격 Δt=2 ㎱) 를 디스플레이한다. 정규화된 신틸레이션 감쇠 곡선들은 LYSO-Ce (T=292K, 곡선 56) 와 비교하여 MAPbBr3 (T=77 K, 곡선 54) 에서 14 keV X-선 펄스에 의해 여기시 관찰되었다. 나노초-이하 감쇠 시간을 나타내는 MAPbBr3 결정의 타이밍 성능이 LYSO-Ce와 비교하여 우수할 수도 있다는 것이 도 8a 및 도 8b로부터 명백하다. 후자는 33 ㎱의 감쇠 시간 상수를 나타내고 빠른 타이밍에 의존하는 동시 타이밍 분해능 (coincidence timing resolution) 으로 최상의 결과들 중 하나의 예를 제공한다.
MAPbBr3, X=Br 및 I의 발광 특성들에 대한 수많은 연구들은 자유 전하 캐리어들이 상온에서 우세하지만 여기자들은 저온에서 안정하다는 것을 입증하는 넓은 온도 범위에 걸쳐 수행되었다. 고 에너지 여기시, 열중성화된 (thermalize) 전자들 및 홀들은 자유 여기자를 형성하고, 이는 결국 결함들 또는 불순물들과 상호 작용할 수 있다. 저온 OTP들에서 관찰된 작은 스토크스 시프트 (Stokes shift) 를 갖는 좁은 발광 대역들은 자유 여기자들 및 결합된 여기자들에 기인한다. 발광은 저온에서 매우 밝지만 상당한 열적 퀀칭 (quenching) 을 나타낸다. 이는 수십 meV인 여기자 결합 에너지들 및 해리를 유발하는 온도 상승으로 인한 것이다. 여기자 방출의 다른 특징들은 고속 감쇠 동역학이다. 자유 여기자들은 결함 또는 불순물 사이트들에서 캡처된 여기들이 디트랩핑을 통해 보다 느리게 재결합하는 동안 즉시 방출된다. 결과적으로, 저온에서 결정들의 신틸레이션 메커니즘은 고속 방출 컴포넌트 및 저속 방출 컴포넌트를 발생시키는 2 개의 주요 프로세스들에 의해 제어된다. 고속 감쇠 컴포넌트는 자유 여기자들의 복사 감쇠에 대응하는 한편, 저속 방출 컴포넌트는 트랩들로부터 해제된 홀들 및 전자의 복사 감쇠에 기여한다.
두 채널들에서 발광 감쇠의 관찰된 온도 종속성은 방출 중심의 여기 상태와 접지 상태 사이의 복사 전이 및 비 복사 전이의 역학을 고려함으로써 단순한 정량적 모델의 틀에서 설명될 수 있다. 이 모델의 관점에서 측정된 전이 레이트 (발광 감쇠 상수
Figure pct00007
의 역) 는 복사 (
Figure pct00008
) 레이트와 비 복사 (
Figure pct00009
) 레이트의 합으로 결정될 수 있다:
Figure pct00010
, (1)
온도에 따른 감쇠 시간의 변화들은 비 복사 감쇠를 야기하는 에너지 배리어 위의 여기된 입자들의 열적으로 촉진된 전달을 통해 여기된 상태의 과소 (depopulation) 프로세스에 기인한다. 비 복사 프로세스와 연관된 레이트는 강한 온도 의존성을 나타내고, 따라서 온도에 따른 비 복사 감쇠의 변동을 제어한다:
Figure pct00011
, (2)
여기서
Figure pct00012
는 비 복사 감쇠 확률이고,
Figure pct00013
은 비 복사 전이들에 대한 활성화 에너지이고, k는 볼츠만 상수이다. (2) 를 (1) 에 대입하면 다음과 같은 전형적인 공식이 나온다.
Figure pct00014
, (3)
이 공식을 사용하여, 실험 결과들 (도 7a 및 도 7b 참조) 이 피팅되고 8 K 내지 80 K의 저온 범위에 걸친 τ=f(T) 종속성을 성공적으로 기술하는 것을 알게 되었다. 이 종속성은 이들 온도들에서 자유 여기자 및 결합된 여기자의 복사 감쇠는 열적 활성화 프로세스들에 의해 제어된다는 것을 나타낸다. 그러나, 보다 높은 온도에서 모델과 격리된 방출 채널의 가정에 기초한 모델이 더 이상 유효하지 않다는 것을 입증하는 실험 결과들 사이에 불일치가 있다. 이 불일치는 다음과 같이 설명될 수 있는 예상된 관찰이라고 가정된다: 보다 높은 온도에서, 여기자들이 해리되기 시작하고 전자-홀 쌍이 재결합없이 트래핑 사이트들을 탈출할 수 있을 때, 입자들이 상이한 복사 감쇠 채널들 사이에서 서로 교환할 가망성이 있다. 즉, 자유 여기자 및 결합된 여기자의 재결합은 발광 감쇠의 방출 컴포넌트들 양자에 기여할 수도 있다. 이 효과는 또한 광 여기에서 관찰되는 가열에 따른 감쇠 시간 상수의 증가에 의해 나타난다. OPT 결정들은 매우 낮은 트랩 밀도들을 갖는다는 것을 주목할 가치가 있다. 결과적으로, 복사 감쇠는 여기된 상태들의 완화를 위한 지배적인 채널이다. 이는 열적 퀀칭이 억제될 때 저온에서 매우 높은 광도에 대한 일 주요 원인이다.
신틸레이터로서 MAPbBr3의 성능을 평가하기 위해, MAPbBr3에서 α-입자들에 의해 유도된 일련의 에너지 스펙트럼이 온도의 함수로서 연구되었다. 도 9a 및 도 9b는 50 K에서 MAPbBr3 결정 (도 9a) 및 50 K에서 CsI 결정 (도 9b) 에 의해 241Am 소스에 의해 방출된 5.5 MeV α-입자들의 검출에 기인한 가우시안 형상을 갖는 피크를 특징으로 하는 50 K에서 측정된 펄스 높이 스펙트럼을 도시한다. 광전자 증배관의 스펙트럼 응답에 대한 보정 전에 50 K의 MAPbBr3 및 50 K의 CsI의 241Am에서 α-입자 상호 작용을 통해 여기된 신틸레이션들의 펄스 높이 스펙트럼 분포는 가우스에 의해 피팅된 α-입자들로 인한 신틸레이션 응답을 의미한다.
피크 중심의 위치는 결정이 상이한 온도들에서 신틸레이션 광 출력의 측정치로서 사용될 수 있도록 결정의 신틸레이션 응답의 진폭에 비례한다는 것이 인식될 것이다. 도 10에 도시된 바와 같이, (CsI 및 LYSO-Ce와 함께) MAPbBr3 결정의 신틸레이션 광 출력의 변동이 온도와 함께 도시된다. 결정이 180 K 이하로 냉각될 때 명확하게 측정 가능한 신틸레이션 응답이 검출될 수 있다. MAPbBr3의 신틸레이션 효율은 약 70 K에서 안정기에 도달할 때까지 온도가 감소함에 따라 점진적으로 증가한다. T>60 K에서 데이터 획득 시스템에 의해 기록된 개별 신틸레이션 이벤트는 100 나노초 내에서 감쇠하는 매우 짧고, 강한 피크를 나타낸다. 이 피크는 알파 입자에 의한 여기 후 짧은 시간 초기 간격에 걸쳐 도달하는 많은 신틸레이션 광자들의 중첩에 의해 유발된다. 따라서, 이들 온도들에서 고속 방출만이 신틸레이션 신호에 기여한다. 약 20 ％만큼 광 출력의 증가는 온도가 30 K 이하로 감소함에 따라 관찰된다. 이 상승은 매우 낮은 온도들에서 관찰된 잔광의 분획 기여의 급격한 증가와 상관된다.
온도가 50 K 이하로 감소함에 따라, 지연된 신호가 나타나고 개별 신틸레이션 이벤트들을 기록하는데 사용된 1.6 ㎳의 전체 시간 윈도우에 걸쳐 분포된다는 것이 또한 주목된다. 이 지연된 신호는 이 온도 범위에 걸쳐 관찰된 부가적인 방출 향상의 원인이 된다. 이는 열 발광 데이터로부터 확립된 바와 같이 10 meV 내지 90 meV의 활성화 에너지들을 갖는 얕은 트랩들에 의해 해제된 전하의 복사 재결합 프로세스 때문이다.
50 내지 150 K 온도 범위에 걸쳐 MAPbBr3 결정들이 빠른 신틸레이션들을 나타내고, 이론적 추정들을 고려하여, 신틸레이션 광 수율은 기준 상업적인 CsI 신틸레이터들 및 LYSO-Ce 신틸레이터들을 사용하여 평가되었다. 공지된 바와 같이, 이러한 평가들에서 연구 중인 결정들과 너무 유사하지 않은 특성들을 갖는 기준 신틸레이터를 사용하는 것이 바람직하다. 도핑되지 않은 CsI는 77 K에서 100000 ph/MeV까지의 매우 높은 광 출력을 갖고, 감쇠 시간이 상대적으로 길지만 (77 K에서 1 ㎲까지) 강한 온도 의존성을 나타낸다. LYSO-Ce는 높은 광 수율 (34000 ph/MeV) 과 빠른 감쇠 시간으로 잘 알려져 있다―둘 다 냉각에 따라 크게 변화하지 않는다. 이 연구에서 사용된 실험 장치의 광 수집 효율은 주로 일정한 파라미터들인 기하학적 요인들에 의해 결정되었다. 낮은 침투 깊이 때문에, 알파 입자들의 에너지는 박형 샘플들에 의해 완전히 흡수되고, 따라서 신틸레이션 광 수율은 기준 신틸레이터의 측정된 광 출력과 방출-가중된 스펙트럼 감도 ελ의 차에 대해 보정된 페로브스카이트 결정들을 비교함으로써 평가될 수 있다.
이제 도 10을 참조하면, 신틸레이터들의 광 출력은 온도의 함수로서 플롯팅된다. MAPbBr3, CsI 및 LYSO-Ce 결정들의 방출 스펙트럼은 도 10에 도시되고 방출-가중 감도의 계산을 위해 사용된 광전자 증배관의 양자 감도 ελ는 도 10의 삽도에 도시된다. MAPbBr3 결정 (사각형) 에 대한 온도의 함수로서 신틸레이션 광 수율은 241Am으로부터 5.5 MeV 알파 입자들을 사용한 여기에 대해 측정되었다. 플롯은 또한 공지된 광 수율을 갖는 상업적인 CsI 신틸레이터들 (삼각형들) 및 LYSO-Ce 신틸레이터들 (원들) 의 측정치들과 비교를 디스플레이한다. 삽도는 CsI (T=77 K), LYSO-Ce (T=295 K), 및 MAPbBr3 (T=10 K) 의 정규화된 방출 스펙트럼을 도시한다. 점선은 신틸레이션 광 수율의 측정들에 사용된 광전자 증배관 9124A의 정규화된 양자 감도이다.
77 K에서 100000 ph/MeV와 같은 CsI의 광 수율을 취하면, MAPbBr3의 광 수율은 77 K에서 90000 ph/MeV 및 T=8 K에서 116000 ph/MeV와 같다고 결정된다. 한편, LYSO-Ce를 측정하면, 신틸레이션 광 수율은 T=8 K로 냉각시 40500 ph/MeV로 상승하여, 이 온도에서 110000 ph/MeV와 같은 MAPbBr3의 광 수율을 제공한다는 것을 알게 되었다. 추정된 값들은 상대적으로 큰 오차±20 ％에도 불구하고 매우 잘 상관되고, 이는 ελ의 불확실성 및 펄스 높이 스펙트럼의 중심의 결정으로부터 비롯된다. 이들 값들의 중요성은 가장 최신 신틸레이터들의 특성들과 비교할 때 충분히 인식될 수 있다 (표 1 참조).
Figure pct00015
상업적인 신틸레이터들과 MAPbBr3 파라미터들의 비교는 OTP들이 매우 유망한 신틸레이션 재료들이라는 것을 보여준다. 특히 주목할 점은 광 수율 대 감쇠 시간의 비로서 계산된 높은 초기 광자 밀도이다―신틸레이터 검출기의 타이밍 정밀도를 결정하는 가장 중요한 파라미터이다. 피크 근방의 보다 높은 밀도의 광자들은 상호 작용 시간을 결정할 때 보다 높은 정밀도를 가능하게 한다. 보수적인 평가는 이 파라미터가 가장 최신 신틸레이터 LaBr3-Ce와 비교하여 MMAPbBr3에서 20 배만큼 높다는 것을 보여준다. 문헌에서 논의된 극저온에서 고속 신틸레이션을 갖는 몇몇 다른 재료들 (ZnO, PbI2, HgI2) 이 있지만, 낮은 값의 광 수율이 주요 한계라는 것을 주의해야 한다. 흡수 계수의 광전 분획에 의해 규정되는 MAPbBr3의 정지 전력은 또한 다른 신틸레이터들과 비교하여 매우 경쟁적이다; 2 개의 재료들만이 보다 높은 값을 나타낸다. 부가적으로 도 11을 참조하면, CsI, LYSO-Ce, 및 MAPbBr3에서 감마선들의 광전 흡수의 에너지 종속성이 도시된다. 데이터는 XCOM 웹 툴을 사용하여 계산되었다.
요약하면, MAPbBr3 결정들의 감쇠 시간 및 광 출력은 X-선 및 입자 여기를 사용하여 8 K의 온도까지 측정되었다. ―신틸레이션 검출기의 핵심 특성인―빠르고 강렬한 신틸레이션 반응이 발견되었다. 77 K에서, 감쇠의 고속 컴포넌트 및 저속 컴포넌트는 각각 0.1 ㎱까지 및 1 ㎱까지인 것으로 발견되었다. MAPbBr3의 광 수율은 77 K에서 90000±18000 ph/MeV 및 8 K에서 116000±23000 ph/MeV로 추정되었다. OTP 결정들의 발전된 신틸레이션 특성들은 심지어 온도 100 K 이하로의 적당한 냉각에서도 달성되었다-액체 질소 기반 냉각 시스템들을 통해 쉽게 달성될 수 있다-는 것이 인식될 것이다. CMOS 실리콘 광 검출기들의 발전은 이들 온도들에서 단일 광자들의 신뢰성 있는 검출을 가능하게 하는 동안, 극저온의 최신 개발들은 건조 극저온 시스템들을 사용하여 이들 온도들 또한 접근 가능하게 한다.
본 명세서에 기술된 주제의 양태들은 다음의 번호가 매겨진 항목들로 제시된다:
1. 저온에서 동작되도록 구성된 페로브스카이트 신틸레이터를 포함하는 장치.
2. 제 1 항목에 있어서, 페로브스카이트 신틸레이터는 "OTP" (organic-inorganic trihalide perovskite) 신틸레이터를 포함하는, 장치.
3. 제 2 항목에 있어서, OTP 신틸레이터는 MAPbBr3 신틸레이터를 포함하는, 장치.
4. 제 1 항목에 있어서, 페로브스카이트 신틸레이터의 타이밍 분해능은 최대 10 ㎰인, 장치.
5. 제 4 항목에 있어서, 페로브스카이트 신틸레이터의 광 수율은 적어도 140000 ph/MeV인, 장치.
6. 제 4 항목에 있어서, 페로브스카이트 신틸레이터의 감쇠 시간은 최대 1 ㎱인, 장치.
7. 제 1 항목에 있어서,
페로브스카이트 신틸레이터를 저온으로 냉각하도록 구성된 냉각 시스템을 더 포함하는, 장치.
8. 제 7 항목에 있어서, 냉각 시스템은 극저온 냉각 시스템을 포함하는, 장치.
9. 제 1 항목에 있어서, 저온은 273 K 미만인, 장치.
10. 제 9 항목에 있어서, 저온은 약 50 K 내지 130 K인, 장치.
11. 제 10 항목에 있어서, 저온은 약 77 K인, 장치.
12. 제 1 항목에 있어서,
페로브스카이트 신틸레이터가 캡슐화되는 캡슐화 재료를 더 포함하는, 장치.
13. 제 12 항목에 있어서, 캡슐화 재료는 에폭시들, 폴리머들, 자외선-경화성 폴리머들, 왁스들, 유리, 2-차원 재료, 수분/산소 게터 재료, 및 SiO2, Al2O3, SiN, 옥사이드들 및 나이트라이드들로부터 선택된 재료의 막을 포함하는, 장치.
14. 제 1 항목에 있어서, 페로브스카이트 신틸레이터는 X-선 검출기의 일부로서 동작되도록 구성되는, 장치.
15. 제 14 항목에 있어서, X-선 검출기는 의료용 X-선 검출기, 보안 X-선 검출기, 제조 검사 X-선 검출기, 국토 안보 검출기, 및 핵 카메라로부터 선택된 검출기를 포함하는, 장치.
16. 제 1 항목에 있어서, 페로브스카이트 신틸레이터는 스캐너의 일부로서 동작되도록 구성되는, 장치.
17. 제 16 항목에 있어서, 스캐너는 PET 스캐너 및 CT 스캐너로부터 선택된 스캐너를 포함하는, 장치.
18. 제 16 항목에 있어서, 스캐너는 스캐닝 전자 현미경, X-선 분말 회절 시스템, X-선 광전자 분광기, 및 입자 검출기로부터 선택된 스캐너를 포함하는, 장치.
19. 제 1 항목에 있어서, 페로브스카이트 신틸레이터는 감마선 검출기의 일부로서 동작되도록 구성되는, 장치.
20. 제 19 항목에 있어서, 감마선 검출기는 의료용 감마선 검출기, 보안 감마선 검출기, 비파괴 테스트 방사선 촬영 감마선 검출기, 및 석유 산업 감마선 검출기로부터 선택된 검출기를 포함하는, 장치.
21. 전리 방사선 (ionizing radiation) 의 소스;
전리 방사선의 소스로부터 제 1 주파수의 방사선에 의해 조사되고 이에 응답하여 제 1 주파수보다 낮은 제 2 주파수로 광자들을 방출하도록 구성된 적어도 하나의 페로브스카이트 신틸레이터로서, 페로브스카이트 신틸레이터는 저온에서 동작되도록 더 구성되는, 페로브스카이트 신틸레이터;
페로브스카이트 신틸레이터를 저온으로 냉각시키도록 구성된 냉각 시스템; 및
페로브스카이트 신틸레이터에 의해 방출된 광자들을 검출하도록 구성된 광 검출기를 포함하는, 검출기.
22. 제 21 항목에 있어서, 전리 방사선의 소스는 X-선 소스를 포함하는, 검출기.
23. 제 21 항목에 있어서, 전리 방사선의 소스는 감마선 소스를 포함하는, 검출기.
24. 제 21 항목에 있어서, 페로브스카이트 신틸레이터는 "OTP" (organic-inorganic trihalide perovskite) 신틸레이터를 포함하는, 검출기.
25. 제 24 항목에 있어서, OTP 신틸레이터는 MAPbBr3 신틸레이터를 포함하는, 검출기.
26. 제 21 항목에 있어서, 페로브스카이트 신틸레이터의 타이밍 분해능는 최대 10 ㎰인, 검출기.
27. 제 26 항목에 있어서, 페로브스카이트 신틸레이터의 광 수율은 적어도 140000 ph/MeV인, 검출기.
28. 제 26 항목에 있어서, 페로브스카이트 신틸레이터의 감쇠 시간은 최대 1 ㎱인, 검출기.
29. 제 21 항목에 있어서, 냉각 시스템은 극저온 냉각 시스템을 포함하는, 검출기.
30. 제 21 항목에 있어서, 저온은 273 K 미만인, 검출기.
31. 제 30 항목에 있어서, 저온은 약 50 내지 130 K인, 검출기.
32. 제 31 항목에 있어서, 저온은 약 77 K인, 검출기.
33. 제 21 항목에 있어서,
페로브스카이트 신틸레이터가 캡슐화되는 캡슐화 재료를 더 포함하는, 검출기.
34. 제 33 항목에 있어서, 캡슐화 재료는 에폭시들, 폴리머들, 자외선-경화성 폴리머들, 왁스들, 유리, 2-차원 재료, 수분/산소 게터 재료, 및 SiO2, Al2O3, SiN, 옥사이드들 및 나이트라이드들로부터 선택된 재료의 막을 포함하는, 검출기.
35. 제 21 항목에 있어서, 광 검출기는 광전자 증배관 (photomultiplier), 광전자 증배관 (photomultiplier tube), 마이크로-채널 플레이트 광전자 증배관, 실리콘 광전자 증배관, 애벌랜치 광 다이오드 (avalanche photodiode), 카드뮴 아연 텔루라이드 검출기, 단일 광자 애벌랜치 다이오드, 및 디지털 실리콘 광전자 증배관을 포함하는, 검출기.
36. 제 21 항목에 있어서, 광 검출기는 냉각된 온도로 냉각되도록 구성되는, 검출기.
37. 제 36 항목에 있어서, 냉각된 온도는 저온과 상이한, 검출기.
38. 제 37 항목에 있어서, 냉각된 온도는 저온보다 높은, 검출기.
39. 제 21 항목에 있어서, 광 검출기는 1,000 ㎰ 미만의 동시 계수 분해 시간을 갖는, 검출기.
40. 제 39 항목에 있어서, 광 검출기는 10 ㎰ 미만의 동시 계수 분해 시간을 갖는, 검출기.
41. 제 21 항목에 있어서, 페로브스카이트 신틸레이터에 인접하게 배치되고 전리 방사선의 소스로부터 제 1 주파수의 전리 방사선에 의해 조사되고 이에 응답하여 제 1 주파수보다 낮은 제 2 주파수로 광자들을 방출하도록 구성된 적어도 하나의 비-페로브스카이트 신틸레이터를 더 포함하고, 광 검출기는 비-페로브스카이트 신틸레이터에 의해 방출된 광자들을 검출하도록 더 구성되는, 검출기.
42. 제 41 항에 있어서, 비-페로브스카이트 신틸레이터는 고 원자 번호 신틸레이터를 포함하는, 검출기.
43. 제 42 항목에 있어서, 고 원자 번호 신틸레이터는 비스무트 게르마네이트, 루테튬 옥시오소실리케이트, 및 루테튬-이트륨 옥시오소실리케이트로부터 선택된 재료로부터 이루어진 적어도 하나의 신틸레이터를 포함하는, 검출기.
44. 제 41 항목에 있어서, 페로브스카이트 신틸레이터 및 비-페로브스카이트 신틸레이터로부터 선택된 적어도 하나의 신틸레이터는 플레이트, 라인, 사각형, 원, 및 입자로부터 선택된 형태로 구성되는, 검출기.
45. 제 41 항목에 있어서, 페로브스카이트 신틸레이터 및 비-페로브스카이트 신틸레이터로부터 선택된 적어도 하나의 신틸레이터는 0 차원, 1 차원, 및 2 차원으로부터 선택된 토폴로지 공간에 규정되는, 검출기.
46. 제 41 항목에 있어서, 페로브스카이트 신틸레이터 및 비-페로브스카이트 신틸레이터로부터 선택된 적어도 하나의 신틸레이터가 나노로드들, 양자점들, 및 나노 결정들로부터 선택된 형태로 규정되는, 검출기.
47. 제 41 항목에 있어서,
복수의 페로브스카이트 신틸레이터들; 및
복수의 비-페로브스카이트 신틸레이터들을 더 포함하고, 복수의 페로브스카이트 신틸레이터들 중 단일 신틸레이터들은 복수의 비-페로브스카이트 신틸레이터들 중 단일 신틸레이터들에 인접하게 배치되는, 검출기.
48. 제 1 주파수의 감마 광자들의 쌍들에 의해 조사되고 이에 응답하여 제 1 주파수보다 낮은 제 2 주파수로 광자들을 방출하도록 구성된 페로브스카이트 신틸레이터로서, 페로브스카이트 신틸레이터는 저온에서 동작되도록 더 구성되는, 페로브스카이트 신틸레이터;
페로브스카이트 신틸레이터를 저온으로 냉각시키도록 구성된 냉각 시스템; 및
페로브스카이트 신틸레이터에 의해 방출된 광자들을 검출하도록 구성된 광 검출기를 포함하는, 스캐너.
49. 제 48 항목에 있어서, 페로브스카이트 신틸레이터는 유기-무기 트리할라이드 페로브스카이트 ("OTP") 신틸레이터를 포함하는, 스캐너.
50. 제 49 항목에 있어서, OTP 신틸레이터는 MAPbBr3 신틸레이터를 포함하는, 스캐너.
51. 제 48 항목에 있어서, 페로브스카이트 신틸레이터의 타이밍 분해능은 최대 10 ㎰인, 스캐너.
52. 제 51 항목에 있어서, 페로브스카이트 신틸레이터의 광 수율은 적어도 140000 ph/MeV인, 스캐너.
53. 제 51 항목에 있어서, 페로브스카이트 신틸레이터의 감쇠 시간은 최대 1 ㎱인, 스캐너.
54. 제 48 항목에 있어서, 냉각 시스템은 극저온 냉각 시스템을 포함하는, 스캐너.
55. 제 48 항목에 있어서, 저온은 273 K 미만인, 스캐너.
56. 제 55 항목에 있어서, 저온은 약 50 K 내지 130 K인, 스캐너.
57. 제 56 항목에 있어서, 저온은 약 77 K인, 스캐너.
58. 제 48 항목에 있어서,
페로브스카이트 신틸레이터가 캡슐화되는 캡슐화 재료를 더 포함하는, 스캐너.
59. 제 58 항목에 있어서, 캡슐화 재료는 에폭시들, 폴리머들, 자외선-경화성 폴리머들, 왁스들, 유리, 2-차원 재료, 수분/산소 게터 재료, 및 SiO2, Al2O3, SiN, 옥사이드 및 나이트라이드로부터 선택된 재료의 막을 포함하는, 스캐너.
60. 제 48 항목에 있어서, 광 검출기는 광전자 증배관 (photomultiplier), 광전자 증배관 (photomultiplier tube), 마이크로-채널 플레이트 광전자 증배관, 실리콘 광전자 증배관, 애벌랜치 광 다이오드 (avalanche photodiode), 카드뮴 아연 텔루라이드 검출기, 단일 광자 애벌랜치 다이오드, 및 디지털 실리콘 광전자 증배관을 포함하는, 스캐너.
61. 제 48 항목에 있어서, 광 검출기는 냉각된 온도로 냉각되도록 구성되는, 스캐너.
62. 제 61 항목에 있어서, 냉각된 온도는 저온과 상이한, 스캐너.
63. 제 62 항목에 있어서, 냉각된 온도는 저온보다 높은, 스캐너.
64. 제 48 항목에 있어서, 광 검출기는 1,000 ㎰ 미만의 동시 계수 분해 시간을 갖는, 스캐너.
65. 항목 64에 있어서, 광 검출기는 10 ㎰ 미만의 동시 계수 분해 시간을 갖는, 스캐너.
66. 제 48 항목에 있어서, 페로브스카이트 신틸레이터에 인접하게 배치되고 전리 방사선의 소스로부터 제 1 주파수의 전리 방사선에 의해 조사되고 이에 응답하여 제 1 주파수보다 낮은 제 2 주파수로 광자들을 방출하도록 구성된 적어도 하나의 비-페로브스카이트 신틸레이터를 더 포함하고, 광 검출기는 비-페로브스카이트 신틸레이터에 의해 방출된 광자들을 검출하도록 더 구성되는, 스캐너.
67. 제 66 항에 있어서, 비-페로브스카이트 신틸레이터는 고 원자 번호 신틸레이터를 포함하는, 스캐너.
68. 제 67 항목에 있어서, 고 원자 번호 신틸레이터는 비스무트 게르마네이트, 루테튬 옥시오소실리케이트, 및 루테튬-이트륨 옥시오소실리케이트로부터 선택된 재료로부터 이루어진 적어도 하나의 신틸레이터를 포함하는, 스캐너.
69. 제 66 항목에 있어서, 페로브스카이트 신틸레이터 및 비-페로브스카이트 신틸레이터로부터 선택된 적어도 하나의 신틸레이터는 플레이트, 라인, 사각형, 원, 및 입자로부터 선택된 형태로 구성되는, 스캐너.
70. 제 48 항목에 있어서, 페로브스카이트 신틸레이터 및 비-페로브스카이트 신틸레이터로부터 선택된 적어도 하나의 신틸레이터는 0 차원, 1 차원, 및 2 차원으로부터 선택된 토폴로지 공간에 규정되는, 스캐너.
71. 제 48 항목에 있어서, 페로브스카이트 신틸레이터 및 비-페로브스카이트 신틸레이터로부터 선택된 적어도 하나의 신틸레이터가 나노로드들, 양자점들, 및 나노 결정들로부터 선택된 형태로 규정되는, 스캐너.
72. 제 48 항목에 있어서,
복수의 페로브스카이트 신틸레이터들; 및
복수의 비-페로브스카이트 신틸레이터들을 더 포함하고, 복수의 페로브스카이트 신틸레이터들 중 단일 신틸레이터들은 복수의 비-페로브스카이트 신틸레이터들 중 단일 신틸레이터들에 인접하게 배치되는, 스캐너.
73. 제 48 항목에 있어서, 스캐너는 단층 촬영 스캐너를 포함하는, 스캐너.
74. 제 73 항목에 있어서, 단층 촬영 스캐너는 양전자 방출 단층 촬영 스캐너를 포함하는, 스캐너.
75. 제 74 항목에 있어서, 양전자 방출 단층 촬영 스캐너는 비행 시간 (time-of-flight) 양전자 방출 단층 촬영 스캐너를 포함하는, 스캐너.
76. 페로브스카이트 신틸레이터를 저온으로 냉각하는 단계; 및
냉각된 페로브스카이트 신틸레이터에 전리 방사선을 조사하는 단계를 포함하는, 방법.
77. 제 76 항목에 있어서, 페로브스카이트 신틸레이터를 저온으로 냉각하는 단계는 페로브스카이트 신틸레이터를 273 K 미만의 온도로 냉각하는 것을 포함하는, 방법.
78. 제 77 항목에 있어서, 페로브스카이트 신틸레이터를 273 K 미만의 온도로 냉각하는 단계는 페로브스카이트 신틸레이터를 약 50 내지 130 K의 온도로 냉각하는 것을 포함하는, 방법.
79. 제 78 항목에 있어서, 페로브스카이트 신틸레이터를 약 50 내지 130 K의 온도로 냉각하는 단계는 페로브스카이트 신틸레이터를 약 77 K의 온도로 냉각하는 것을 포함하는, 방법.
80. 저온으로 냉각되도록 페로브스카이트 신틸레이터를 구성하는 단계를 포함하는, 방법.
81. 제 80 항목에 있어서, 저온으로 냉각되도록 페로브스카이트 신틸레이터를 구성하는 단계는 캡슐화 재료 내에 페로브스카이트 신틸레이터를 캡슐화하는 단계를 포함하는, 방법.
다양한 양태들 및 실시 예들이 본 명세서에 개시되었지만, 다른 양태들 및 실시 예들이 당업자에게 자명할 것이다. 본 명세서에 개시된 다양한 양태들 및 실시 예들은 예시의 목적들을 위한 것이고 제한하는 것으로 의도되지 않고, 진정한 범위 및 정신은 이하의 청구항들에 의해 나타난다.

Claims (26)

  1. 저온에서 동작되도록 구성된 페로브스카이트 신틸레이터 (perovskite scintillator) 를 포함하는 장치.
  2. 제 1 항에 있어서,
    상기 페로브스카이트 신틸레이터는 "OTP" (organic-inorganic trihalide perovskite) 신틸레이터를 포함하는, 장치.
  3. 제 1 항에 있어서,
    상기 페로브스카이트 신틸레이터의 타이밍 분해능 (resolution) 은 최대 10 ㎰인, 장치.
  4. 제 3 항에 있어서,
    상기 페로브스카이트 신틸레이터의 광 수율은 적어도 140000 ph/MeV인, 장치.
  5. 제 3 항에 있어서,
    상기 페로브스카이트 신틸레이터의 감쇠 시간은 최대 1 ㎱인, 장치.
  6. 제 1 항에 있어서,
    상기 페로브스카이트 신틸레이터를 상기 저온으로 냉각하도록 구성된 냉각 시스템을 더 포함하는, 장치.
  7. 제 1 항에 있어서,
    상기 저온은 273 K 미만인, 장치.
  8. 제 7 항에 있어서,
    상기 저온은 약 50 K 내지 130 K인, 장치.
  9. 제 8 항에 있어서,
    상기 저온은 약 77 K인, 장치.
  10. 제 1 항에 있어서,
    상기 페로브스카이트 신틸레이터가 캡슐화되는 캡슐화 재료를 더 포함하는, 장치.
  11. 제 1 항에 있어서,
    상기 페로브스카이트 신틸레이터는 X-선 검출기 및 감마선 검출기로부터 선택된 검출기의 일부로서 동작되도록 구성되는, 장치.
  12. 제 1 항에 있어서,
    상기 페로브스카이트 신틸레이터는 PET 스캐너 및 CT 스캐너로부터 선택된 스캐너의 일부로서 동작되도록 구성되는, 장치.
  13. 전리 방사선 (ionizing radiation) 의 소스;
    상기 전리 방사선의 소스로부터 제 1 주파수의 방사선에 의해 조사되고 이에 응답하여 상기 제 1 주파수보다 낮은 제 2 주파수로 광자들을 방출하도록 구성된 적어도 하나의 페로브스카이트 신틸레이터로서, 상기 페로브스카이트 신틸레이터는 저온에서 동작되도록 더 구성되는, 상기 적어도 하나의 페로브스카이트 신틸레이터;
    상기 페로브스카이트 신틸레이터를 상기 저온으로 냉각시키도록 구성된 냉각 시스템; 및
    상기 페로브스카이트 신틸레이터에 의해 방출된 광자들을 검출하도록 구성된 광 검출기를 포함하는, 검출기.
  14. 제 13 항에 있어서,
    상기 전리 방사선의 소스는 X-선 소스 및 감마선 소스로부터 선택된 소스를 포함하는, 검출기.
  15. 제 1 주파수의 감마 광자들의 쌍들에 의해 조사되고 이에 응답하여 상기 제 1 주파수보다 낮은 제 2 주파수로 광자들을 방출하도록 구성된 페로브스카이트 신틸레이터로서, 상기 페로브스카이트 신틸레이터는 저온에서 동작되도록 더 구성되는, 상기 페로브스카이트 신틸레이터;
    상기 페로브스카이트 신틸레이터를 상기 저온으로 냉각시키도록 구성된 냉각 시스템; 및
    상기 페로브스카이트 신틸레이터에 의해 방출된 광자들을 검출하도록 구성된 광 검출기를 포함하는, 스캐너.
  16. 제 15 항에 있어서,
    상기 광 검출기는 냉각된 온도로 냉각되도록 구성되는, 스캐너.
  17. 제 16 항에 있어서,
    상기 냉각된 온도는 상기 저온과 상이한, 스캐너.
  18. 제 17 항에 있어서,
    상기 냉각된 온도는 상기 저온보다 높은, 스캐너.
  19. 제 15 항에 있어서,
    상기 광 검출기는 1,000 ㎰ 미만의 동시 계수 분해 시간 (coincidence resolving time) 을 갖는, 스캐너.
  20. 제 19 항에 있어서,
    상기 광 검출기는 10 ㎰ 미만의 동시 계수 분해 시간을 갖는, 스캐너.
  21. 제 15 항에 있어서,
    상기 페로브스카이트 신틸레이터에 인접하게 배치되고 상기 전리 방사선의 소스로부터 제 1 주파수의 전리 방사선에 의해 조사되고 이에 응답하여 상기 제 1 주파수보다 낮은 제 2 주파수로 광자들을 방출하도록 구성된 적어도 하나의 비-페로브스카이트 신틸레이터를 더 포함하고, 상기 광 검출기는 상기 비-페로브스카이트 신틸레이터에 의해 방출된 광자들을 검출하도록 더 구성되는, 스캐너.
  22. 제 21 항에 있어서,
    상기 비-페로브스카이트 신틸레이터는 고 원자 번호 신틸레이터를 포함하는, 스캐너.
  23. 제 15 항에 있어서,
    복수의 페로브스카이트 신틸레이터들; 및
    복수의 비-페로브스카이트 신틸레이터들을 더 포함하고, 상기 복수의 페로브스카이트 신틸레이터들 중 단일 신틸레이터들은 상기 복수의 비-페로브스카이트 신틸레이터들 중 단일 신틸레이터들에 인접하게 배치되는, 검출기.
  24. 제 15 항에 있어서,
    상기 스캐너는 단층 촬영 스캐너 (tomography scanner) 를 포함하는, 스캐너.
  25. 제 24 항에 있어서,
    상기 단층 촬영 스캐너는 양전자 방출 단층 촬영 (positron emission tomography) 스캐너를 포함하는, 스캐너.
  26. 제 25 항에 있어서,
    상기 양전자 방출 단층 촬영 스캐너는 비행 시간 양전자 방출 단층 촬영 (time-of-flight positron emission tomography) 스캐너를 포함하는, 스캐너.
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