JP2022527658A - 低温ペロブスカイトシンチレータおよび低温ペロブスカイトシンチレータを有する装置 - Google Patents

低温ペロブスカイトシンチレータおよび低温ペロブスカイトシンチレータを有する装置 Download PDF

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Abstract

開示される実施形態は、低温で作動されるように構成されたペロブスカイトシンチレータ、低温で作動されるように構成されたペロブスカイトシンチレータを有する検出器、低温で作動されるように構成されたペロブスカイトシンチレータを有するスキャナ、ペロブスカイトシンチレータを低温まで冷却する方法、および、低温で作動されるようにペロブスカイトシンチレータを構成する方法を含む。

Description

発明の詳細な説明
優先出願の全ての主題は、そのような主題が本明細書と矛盾しない範囲で、参照により本明細書に組み込まれる。
〔背景〕
シンチレータは、その中に堆積したエネルギーを、比例した数の光子に変換することで、電離放射線を検出する。シンチレータは、我々の周りの大規模な技術的および商業的応用に遍在する。例えば、それらは、物理学、セキュリティースキャナ、または核画像（断層撮影など）のような医学的用途の多くの分野で見出され、それらは典型的には室温で動作する。
理想的なシンチレータは、堆積されたエネルギーあたり最大数のシンチレーション光子を放出し、ガンマ量子に対して高い吸光係数（吸収係数）を有し、そのシンチレーション光子に対して狭いタイミングプロファイルを示す。より明るく、より速いシンチレータはより良好なタイミング分解能を促進し、これは、高い精度で初期粒子または放射線相互作用の時間を測定するために重要である。
現在、現代のシンチレータの主要な制限は、タイミング分解能である。同時タイミングにおける最新の分解能は、ＬＳＯ－Ｃｅシンチレータでは７３±２ｐｓ、ＬＧＳＯ－Ｃｅシンチレータでは８０±４ｐｓという最低値で、１００ｐｓの障壁を破壊したばかりである。１０ｐｓの分解能の目標に向かう主な制限は、シンチレータの低い光収率と長い減衰時間である。現在、この点に関して最良のシンチレータは、１６ｎｓの減衰時間および７００００ｐｈ（ホト）／ＭｅＶを示すＬａＢｒ３－Ｃｅであると考えられている。１０ｐｓ未満のタイミング分解能を達成するために、少なくとも１４００００ｐｈ／ＭｅＶの光収率および１ｎｓ以下の減衰時間を有するシンチレータが必要とされる。
ペロブスカイト（灰チタン石）は、少なくとも１４００００ｐｈ／ＭｅＶの光収率を有するシンチレータとしての適用性を有し得る。しかしながら、現在知られているペロブスカイトシンチレータは、１ｎｓまたはそれより短い減衰時間を有していない。ＣｓＰｂＸ３（Ｘ＝Ｃｌ、ＢｒまたはＩ）のようなハイブリッド金属－ハロゲン化物ペロブスカイトは、既知の半導体挙動を示した。さらに、構造欠陥に対する光学的および電子的特性の耐性は、ＭＡ＝メチルアンモニウム、Ｘ＝Ｃｌ、ＢｒおよびＩの一般式ＭＡＰｂＸ３を有する材料である有機－無機トリハロゲン化物ペロブスカイト（ＯＴＰ）に基づく固体太陽光発電を、種々の光電子応用に対して魅力的なものにした。具体的には、ＯＴＰの高い光ルミネセンス量子収率は、明るい発光装置およびレーザーを可能にし、一方、光露光時の高い電流変換効率は、光検出器としての応用を実証（裏付け）した。太陽光発電ＯＴＰはまた、太陽電池研究を刺激してきた。しかしながら、Ｓｈｏｃｋｌｅｙ－Ｑｕｅｉｓｓｅｒ限界のために、太陽光発電ペロブスカイトは典型的には非常に狭いバンドギャップ範囲に適合され、それによって、高品質ペロブスカイトの大部分（特に、より大きなバンドギャップを有するもの）を排除する。
ＯＴＰに使用される、相応して高い原子番号（Ｚ）を有する、より高い質量の元素、すなわちＰｂ、ＢｒおよびＩ原子は、良好なＸ線吸収能力が要求される用途に本質的に適したＯＴＰを作る。さらに、ＯＴＰは電荷キャリア（電荷担体）の高い移動度を示し、電荷キャリアを、Ｘ線光子の電流への直接変換を通しての放射線検出に最適にする。多結晶ＭＡＰｂＩ３膜中の光電効果を用いて軟Ｘ線（＜１０ｋｅＶ）が検出されている。硬Ｘ線（＞１００ｋｅＶ）の検出確率（可能性）（ｐｒｏｂａｂｉｌｉｔｙ）を改善することは、吸収長の低下を必要とした。これが、ＯＴＰ単結晶または厚膜をベースとしたＸ線検出器の開発を促した。ＯＴＰ検出器で測定したエネルギースペクトルは、２４１Ａｍの５９．６ｋｅＶで３５％、１３７Ｃｓの６６２ｋｅＶで６．５％のエネルギー分解能を示した。
したがって、ＯＴＰは、電離放射線を検出するための実行可能な候補であり得る。荷電粒子の抽出から生じる制限を回避することが望ましいことが理解されるであろう。直接光子－電流変換を有する光検出器のこの固有の特徴は、２つの基本的な制約を課す。第１に、それは最終的に吸収体の厚さを制限し、したがって、高エネルギー光子に対する変換効率を制限する。第２に、材料中の電荷キャリアの遷移時間は、ＯＴＰ光検出器の比較的遅い（～１００μｓ）応答時間を指示する。シンチレーション検出器の利点は、材料から荷電粒子を抽出することに依存しないことであることが理解されるであろう。すなわち、光は、励起粒子の放射崩壊の確率に支配される応答時間で結晶吸収体のバルクから検出することができ、これは、（励起子発光の場合と同様に）非常に高速であり得る。
完全に無機のペロブスカイトは、シンチレータとしての特性を有し得ることが理解されるであろう。一例として、７７ＫでＣｓＰｂＸ３（Ｘ＝Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ）中の自由励起子のナノ秒Ｘ線ルミネセンスが観察されたが、室温での光収率は、＜５００ｐｈ／ＭｅＶであった。室温でのナノ秒以下（ｓｕｂ－ｎａｎｏｓｅｃｏｎｄ）のシンチレーション減衰を層状（階層化）ハイブリッドメタルハライド化合物（Ｃ６Ｈ１３ＮＨ３）２ＰｂＩ４で見出しだしたが、わずか、～６０００ｐｈ／ＭｅＶの光収率であった。層状ペロブスカイト（ＥＤＢＥ）ＰｂＣｌ４（ＥＤＢＥ＝２，２’－エチレンジオキシ）－ビス（エチルアミン））と（Ｃ６Ｈ５Ｃ２Ｈ４ＮＨ３）２ＰｂＢｒ３について、９０００と１４０００ｐｈ／ＭｅＶの光収率が報告されている。
しかし、１０ｐｓ未満のタイミング分解能を有する、可能な室温シンチレータとしてＯＴＰを研究しても、少なくとも１４００００ｐｈ／ＭｅＶの光収率および１ｎｓ以下の減衰時間を有するシンチレータは、現在知られている技術では達成できないままであった。さらに、可能な低温シンチレータとしてのＯＴＰの性能の研究は、全てのＯＴＰに対して、減衰時間が低温で悪くなることを見出した。
〔発明の概要〕
開示される実施形態は、低温で作動されるように構成されたペロブスカイトシンチレータ、低温で作動されるように構成されたペロブスカイトシンチレータを有する検出器、低温で作動されるように構成されたペロブスカイトシンチレータを有するスキャナ、ペロブスカイトシンチレータを低温まで冷却する方法、および、低温で作動されるようにペロブスカイトシンチレータを構成する方法を含む。
例示的な実施形態では、装置は、低温で作動するように構成されたペロブスカイトシンチレータを含む。
別の例示的な実施形態では、検出器は、電離放射線源を含む。ペロブスカイトシンチレータは、前記電離放射線源から第１の周波数で電離放射線によって照射され、それに応答する光子を第１の周波数よりも低い第２の周波数で放出するように構成され、さらに、低温で作動するように構成される。冷却システムは、ペロブスカイトシンチレータを前記低温で冷却するように構成される。光検出器は、前記ペロブスカイトシンチレータによって放出された光子を検出するように構成される。
別の例示的な実施形態では、スキャナは、第１の周波数でガンマ光子対によって照射され、それに応答する光子を第１の周波数よりも低い第２の周波数で放出するように構成されたペロブスカイトシンチレータであって、さらに、低温で作動するように構成されている、ペロブスカイトシンチレータを含む。冷却システムは、前記ペロブスカイトシンチレータを前記低温まで冷却するように構成される。光検出器は、前記ペロブスカイトシンチレータによって放出された光子を検出するように構成される。
別の例示的な実施形態では、方法は、
ペロブスカイトシンチレータを低温まで冷却するステップと、
冷却したペロブスカイトシンチレータに電離放射線を照射するステップと、
を含む。
別の例示的な実施形態では、方法は、低温まで冷却されるようにペロブスカイトシンチレータを構成するステップを含む。
前述の概要は、例示的なものにすぎず、決して限定的なものであることを意図するものではない。上述の例示的な態様、実施形態、および特徴に加えて、さらなる態様、実施形態、および特徴は、図面および以下の詳細な説明を参照することによって明らかになるであろう。
〔図面の簡単な説明〕
図１Ａは、低温で作動するように構成されたペロブスカイトシンチレータのブロック図である。
図１Ｂおよび図１Ｃは、図１Ａのペロブスカイトシンチレータの詳細の斜視図である。
図２Ａは、低温で作動するように構成された図１Ａのペロブスカイトシンチレータを有する例示的な検出器のブロック図である。
図２Ｂは、図２Ａの検出器の詳細を示す図である。
図３は、低温で作動するように構成された別の例示的なペロブスカイトシンチレータの部分概略形態の側面図である。
図４Ａは、低温で作動するように構成された図１Ａのペロブスカイトシンチレータを有する例示的なスキャナのブロック図である。
図４Ｂ、図４Ｃ、図４Ｄは、図４Ａのスキャナの詳細を示す図である。
図５は、別の例示的なペロブスカイトシンチレータの部分概略形態の側面図である。
図６は、様々な温度における例示的なペロブスカイトシンチレータで測定されたＸ線ルミネセンスを示すグラフである。
図７Ａおよび図７Ｂは、例示的なペロブスカイトシンチレータにおける減衰動力学のパラメータの温度依存性を図示するグラフである。
図８Ａは、ペロブスカイトシンチレータおよびＬＹＳＯシンチレータにおける正規化シンチレーション減衰曲線を示すグラフである。
図８Ｂおよび図８Ｃは、ペロブスカイトシンチレータおよびＬＹＳＯシンチレータを用いた光子計数器によって記録された一連のＸ線パルスのグラフである。
図９Ａは、ペロブスカイトシンチレータにおけるシンチレーションのスペクトルのパルス高さのグラフである。
図９Ｂは、ＣｓＩシンチレータにおけるシンチレーションのスペクトルのパルス高さのグラフである。
図１０は、種々の結晶についてのシンチレーション光収率を温度に応じて示すグラフである。
図１１は、ＣｓＩシンチレータ、ＬＹＳＯ－Ｃｅシンチレータ、およびペロブスカイトシンチレータにおけるガンマ線の光電吸収のグラフである。
異なる図面における同じ記号の使用は典型的には文脈が別段の指示をしない限り、類似または同一の項目を示す。
〔詳細な説明〕
以下の詳細な説明では、その一部を形成する添付の図面を参照する。図面において、同様の記号は文脈が別段の指示をしない限り、典型的には同様の構成要素を識別する。詳細な説明、図面、および特許請求の範囲に記載される例示的な実施形態は、限定することを意味しない。本明細書に提示される主題の精神または範囲から逸脱することなく、他の実施形態を利用することができ、他の変更を行うことができる。
概観として、種々の開示される実施形態は、低温で作動されるように構成されたペロブスカイトシンチレータ、低温で作動されるように構成されたペロブスカイトシンチレータを有する検出器、低温で作動されるように構成されたペロブスカイトシンチレータを有するスキャナ、ペロブスカイトシンチレータを低温まで冷却する方法、および、低温で作動されるようにペロブスカイトシンチレータを構成する方法を含む。
図１Ａを参照すると、様々な実施形態において、例示的なペロブスカイトシンチレータ１０は、低温で作動するように構成される。以下に説明するように、従来技術に真っ向から反抗し、低温で作動するように構成されることによって、様々な実施形態では、ペロブスカイトシンチレータ１０は、従来技術では達成できなかった光収率と減衰時間との組み合わせを達成することができ得る。
ここで、概観を提供したが、限定ではなく例示のみを目的として提供される非限定的な実施例として、詳細を提供する。
さらに図１Ａを参照すると、様々な実施形態では、ペロブスカイトシンチレータ１０は、ペロブスカイトの材料範囲全体を含むことができる。この目的のために、ペロブスカイトシンチレータ１０は、例えば、有機－無機トリハロゲン化物ペロブスカイトまたは無機トリハロゲン化物ペロブスカイトなどのペロブスカイトのような任意のペロブスカイトを含むことができるが、これに限定されるものではない。知られているように、ペロブスカイトはＡＭＸ３の一般的な構造を持っており、ここで、Ａ、ＭおよびＸは以下の通りである。
Ａは、無機カチオンＡｉおよび無機カチオンＡｏを含む。無機カチオンＡｉは、Ｌｉ＋、Ｎａ３０、Ｋ３０、Ｒｂ＋、Ｃｓ＋、またはＴｌ＋から独立して選択され、有機カチオンＡｏは、アンモニウム（ＮＨ４ ＋）、メチルアンモニウム（ＭＡ）（ＣＨ３ＮＨ３ ＋）、エチルアンモニウム（ＣＨ３ＣＨ２ＮＨ３）＋、ホルムアミジニウム（ＦＡ）（ＣＨ（ＮＨ２）２ ＋）、メチルホルムアミジニウム（ＣＨ３Ｃ（ＮＨ２）２ ＋），グアニジウム（Ｃ（（ＮＨ）２）３ ＋）、テトラメチルアンモニウム（（ＣＨ３）４Ｎ＋）、ジメチルアンモニウム（（ＣＨ３）２ＮＨ２ ＋）、またはトリメチルアンモニウム（（ＣＨ３）３ＮＨ＋）から独立して選択される。Ａはまた、Ａｕ、Ａｇ、またはＣｕを含んでもよい。
Ｍは、Ｃｕ２＋、Ｎｉ２＋、Ｃｏ２＋、Ｆｅ２＋、Ｍｎ２＋、Ｃｒ２＋、Ｐｄ２＋、Ｃｄ２＋、Ｇｅ２＋、Ｓｎ２＋、Ｐｂ２＋、Ｅｕ２＋、Ｙｂ２＋またはそれらの組み合わせから選択される。Ｍはまた、ＡｇＢｉなどの金属混合物を含んでもよい。
Ｘは、Ｂｒ－、Ｉ－、Ｃｌ－、ＳＣＮ－、ＣＮ－、ＮＣ－、ＯＣＮ－、ＮＣＯ－、ＮＣＳ－、ＳｅＣＮ－、ＴｅＣＮ－、ＰＦ６－、ＢＦ４－またはそれらの組み合わせから独立して選択されるアニオンである。
さらに図１Ａを参照すると、様々な実施形態において、ペロブスカイトシンチレータ１０は、有機－無機トリハロゲン化物ペロブスカイト（「ＯＴＰ」）シンチレータを含む。いくつかのそのような実施形態では、ＯＴＰシンチレータは、ＭＡＰｂＢｒ３シンチレータを含むことができる。他のこのような実施形態では、ＯＴＰシンチレータは、ＭＡＰｂＩ３シンチレータまたはＭＡＰｂＣｌ３シンチレータを含み得る。しかしながら、ペロブスカイトシンチレータ１０は、ＯＴＰシンチレータまたはＭＡＰｂＢｒ３シンチレータに限定されないことが理解されるであろう。すなわち、ペロブスカイトシンチレータ１０は、上述のようにペロブスカイトの材料範囲全体を含むことができる。
様々な実施形態では、ペロブスカイトシンチレータ１０のタイミング分解能は、１０ｐｓ（ピコ秒）以下である（最大で（せいぜい）１０ｐｓである）。このような実施形態では、ペロブスカイトシンチレータ１０の光収率は、少なくとも１４００００ｐｈ／ＭｅＶであり、ペロブスカイトシンチレータ１０の減衰時間は１ｎｓ（ナノ秒）以下である（最大で（せいぜい）１ｎｓである）。極低温までの冷却する機能としてのペロブスカイトシンチレータ１０の光収率および減衰時間に関する詳細は、以下にさらに議論される。
さらに図１Ａを参照すると、様々な実施形態において、冷却システム１２は、ペロブスカイトシンチレータを前記低温まで冷却するように構成される。このようないくつかの実施形態では、冷却システム１２は、極低温冷却システムを含む。冷却システム１２は、必要に応じて任意の適切な極低温冷却システムとすることができる。例えば、冷却システム１２は、オランダのＳｏｎ州のＳｔｉｒｌｉｎｇ Ｃｒｙｏｇｅｎｉｃｓからの利用可能な適切なＳｔｉｒｌｉｎｇ Ｃｒｙｏｇｅｎｅｒａｔｏｒを含むことができる。極低温冷却システムは周知であり、その結果、開示された主題を理解するために、それらの構造および作動の詳細を提供する必要がないことが理解されるであろう。
そのために、様々な実施形態では、前記低温は２７３Ｋ未満である。いくつかのそのような実施形態では前記低温は約５０～１３０Ｋであり、いくつかのそのような実施形態では前記低温は約７７Ｋである。前述のように、ペロブスカイトシンチレータ１０の温度依存性の挙動は、以下でさらに詳細に説明される。
上述したように、ペロブスカイトシンチレータ１０は、低温で作動するように構成されている。知られているように、ペロブスカイトは吸湿性であり、水分および酸素への曝露は、それらの性能の劣化に寄与し得る。そのために、図１Ｂおよび図１Ｃをさらに参照すると、様々な実施形態では、ペロブスカイトシンチレータ１０は、封入用材料１４内に封入することができる。図１Ｂおよび図１Ｃに示すように、封入用材料１４は、ペロブスカイトシンチレータ１０を適切に封入するのに望ましい任意の方法で配置することができることが理解されるであろう。
このようないくつかの実施形態では、封入用材料１４は、ＳｉＯ２、Ａｌ２Ｏ３、ＳｉＮ、他の酸化物、または他の窒化物などの材料の膜を含むことができる。そのような実施形態では、膜は、化学蒸着（「ＣＶＤ」）、原子層堆積（「ＡＬＤ」）、物理蒸着（「ＰＶＤ」）などの処理によって堆積される薄膜であってもよい。
いくつかの他のそのような実施形態では、封入用材料１４は、エポキシ樹脂、ポリマー、紫外線硬化性ポリマー、ワックスなどを含むことができる。
いくつかの他のそのような実施形態では、封入用材料１４は、ガラスを含むことができる。いくつかのそのような実施形態では、ガラス封入または他の保護層をペロブスカイトシンチレータ１０に接着することができる。いくつかの他のそのような実施形態では、ペロブスカイトシンチレータ１０は、ガラスバイアル中に封入されてもよい。
いくつかの他のそのような実施形態では、封入用材料１４は、グラフェン、六方晶窒化ホウ素（ｈ－ＢＮ）、ＭｏＳ２などの２次元材料を含むことができるが、これらに限定されない。
いくつかの他のそのような実施形態では、封入用材料１４は、水分／酸素ゲッター材料を含むことができる。
ペロブスカイトシンチレータ１０は、種々の検出器およびスキャナなどの種々の撮像システムでの使用に適していることが理解されるであろう。さらに図２Ａを参照すると、様々な実施形態では、ペロブスカイトシンチレータ１０は、検出器２０の一部として作動するように構成することができる。いくつかの実施形態では、検出器２０は、医療用Ｘ線検出器、セキュリティＸ線検出器、製造検査用Ｘ線検出器、国土セキュリティ検出器、核カメラなどのＸ線検出器であってもよいが、これらに限定されないことが理解されるであろう。さらに、いくつかの他の実施形態では、検出器２０は、医療用ガンマ線検出器、セキュリティガンマ線検出器、非破壊検査用放射線撮影ガンマ線またはＸ線検出器、石油工業用ガンマ線検出器などのガンマ線検出器であってもよいが、これらに限定されないことが理解されるであろう。
様々な実施形態では、検出器は、電離放射線２４の源（ｓｏｕｒｃｅ）２２を含む。ペロブスカイトシンチレータ１０は、電離放射線２４の源２２から第１の周波数の電離放射線２８によって照射されるように構成され、それに応答する光子３０を第１の周波数よりも低い第２の周波数で放出（放射、発光）するように構成されている。また、ペロブスカイトシンチレータ１０は、さらに、低温で作動するように構成されている。冷却システム１２は、ペロブスカイトシンチレータ１０を前記低温まで冷却するように構成されている。さらに図２Ｂを参照すると、光検出器３２は、ペロブスカイトシンチレータ１０によって放出された光子を検出するように構成されている。
検出器２０の詳細は、限定ではなく例示として以下に記載される。検出器２０は例示的なものであり、Ｘ線検出器（例えば、上述したものに限定されない）またはガンマ線検出器（例えば、上述したものに限定されない）を含むことができることが理解されるであろう。
適切な源２２は、放射線２４を電離するように放出する。いくつかの実施形態では、源２２はＸ線発生器であってもよく、電離放射線２４は特定の用途に対して所望されるようにＸ線であってもよい。いくつかの他の実施形態では源２２はガンマ線源であってもよく、電離放射線２４は特定の用途に望まれるようなガンマ線であってもよい。それにもかかわらず、Ｘ線発生器およびガンマ線源は周知であり、それらの構造および動作の詳細は、開示された主題を理解するために必要ではない。
加工中の製品（製造工程にある製品（素材）、ワークピース、ｗｏｒｋｐｉｅｃｅ）または患者２６は、電離放射線２４に曝露される。電離放射線２６の一部は、加工中の製品または患者２６によって吸収される。加工中の製品または患者２６によって吸収されない電離放射線２８は、加工中の製品または患者２６を透過する。加工中の製品または患者２６は、検出器２０の一部であるとは見なされないことが理解されるであろう。
検出器２０は、低温で作動するように構成されたペロブスカイトシンチレータ１０を含む。ペロブスカイトシンチレータ１０は、加工中の製品または患者２６を透過する電離放射線２８に曝露され、それによって照射される。ペロブスカイトシンチレータ１０は、電離放射線２８から高エネルギー光子を吸収し、それらを光子３０（典型的には可視光周波数範囲）にダウンコンバートし、光子３０を放出する。したがって、ペロブスカイトシンチレータ１０は、第１の周波数で電離放射線２８によって照射され、それに応答する光子３０を第１の周波数よりも低い第２の周波数で放出する。ペロブスカイトシンチレータ１０は上記で説明されており、温度に関するそれらの性能は、以下でさらに説明される。封入用材料１４（図１Ｂおよび図１Ｃ）は、様々な実施形態において存在するが、明確にするために、図２には示されていない。封入用材料１４は上述されている。したがって、ペロブスカイトシンチレータ１０または封入用材料１４の詳細についてのさらなる議論は、検出器２０を理解するために必要ではない。
冷却システム１２は、ペロブスカイトシンチレータ１０を前記低温まで冷却するために、ペロブスカイトシンチレータ１０に熱的に結合される。冷却システム１２および低温については上述した。したがって、冷却システム１２の詳細または低温についてのさらなる議論は、検出器２０を理解するために必要ではない。
光検出器３２は、光子３０を検出するように構成される。様々な実施形態において、光検出器３２は、光電子増倍管、マイクロチャネルプレート光電子増倍管、シリコン光電子増倍管、アバランシェフォトダイオード、テルル化カドミウム亜鉛検出器、単一光子アバランシェダイオード、デジタルシリコン光電子増倍管などを含んでもよい。
光検出器の種類に応じて、光検出器３２の性能は、冷却によって影響を受ける（増強される、または悪影響を受ける可能性がある）。ペロブスカイトシンチレータ１０は前記低温まで冷却されるので、光検出器３２は、同じく冷却（異なる温度までかもしれないが）されることによって、これを利用してもよい。したがって、様々な実施形態では、光検出器３２は、ペロブスカイトシンチレータ１０から熱的に隔離されてもよく、場合によっては加熱されてもよい。したがって、様々な実施形態では、光検出器３２は、冷却温度まで冷却されるように構成される。いくつかの実施形態では、前記冷却温度は前記低温とは異なっていてもよい。いくつかの実施形態では、前記冷却温度は前記低温よりも高くてもよい。
様々な実施形態では、光検出器３２は、特定の用途に望まれるように、１，０００ｐｓ（ピコ秒）未満の同時分解時間（ｃｏｉｎｃｉｄｅｎｃｅ ｒｅｓｏｌｖｉｎｇ ｔｉｍｅ）を有してもよい。いくつかのそのような実施形態では、光検出器３２は、特定の用途に望まれるように、１０ｐｓ（ピコ秒）未満の同時分解時間を有してもよい。
様々な実施形態では、画像処理装置（画像プロセッサ）３４が、光検出器３２によって出力される信号を受信するように結合され、その信号を処理するように構成される。画像処理装置３４は、当技術分野で公知の、任意の適当なコンピュータベースの画像処理装置、画像処理サブシステム、または画像処理システムとすることができる。（Ｘ線検出器およびガンマ線検出器のような）検出器のための画像処理装置は当技術分野で周知であり、それらの構成および動作の詳細は、開示された実施形態の理解には必要ではない。
さらに図３を参照すると、様々な実施形態では、組み合わされたシンチレータ性能を改善するように、いくつかのシンチレータが組み合わされてもよい。いくつかのそのような実施形態では、検出器２０（図２）は、ペロブスカイトシンチレータ１０に隣接して配置され、第１の周波数で電離放射線２８によって照射され、それに応答する光子を第１の周波数よりも低い第２の周波数で放出するように構成された少なくとも１つの非ペロブスカイトシンチレータ３６を含むことができる。そのような実施形態では、光検出器３２は、さらに、非ペロブスカイトシンチレータ３６によって放出された光子を検出するように構成される。
様々な実施形態では、ペロブスカイトシンチレータ１０が、ＢＧＯ、ＬＹＳＯ、ＬＳＯなどの他のシンチレータと比較して、かなり低い密度（約３～４．７ｇ ｃｍ＾３の範囲）および低い原子番号（Ｚ番号）を有することができることが理解されるであろう。さらに、７ｇ ｃｍ＾３以上の密度が、いくつかの適用に好ましいことがあることが理解されるであろう。周知のように、密度またはＺ数（原子番号）は、シンチレータのＸ線阻止能に直接相関する。したがって、様々な用途において、高い阻止能、またはさもなければ非常に厚い結晶が必要とされる場合があり、これは、用途によっては最適でない場合がある。
このような用途に対処するために、様々な実施形態では、ペロブスカイトシンチレータ１０を非ペロブスカイト（すなわち高Ｚ）シンチレータ３６と組み合わせて、ペロブスカイトシンチレータ１０の高速応答および高Ｚシンチレータ３６の高い阻止能を利用して、両方のタイプのシンチレータの利点を潜在的に得ることができる。様々な実施形態では、シンチレータのそのような組み合わせは、ペロブスカイトシンチレータ１０および高いＺシンチレータ３６が互いの上に（または互いに隣り合って）数回、または他のより複雑な構成で積み重ねられてもよいスタックの形態であってもよい。いくつかのそのような実施形態では、検出器２０は、ペロブスカイトシンチレータ１０および非ペロブスカイトシンチレータ３６を含んでもよく、ペロブスカイトシンチレータ１０のうちの単一のものが、非ペロブスカイトシンチレータ３６のうちの単一のものに隣接して配置される。いくつかのそのような実施形態では、空気（または他の材料）が、光の共有を低減するのを助けるために、交互のシンチレータ１０と３６との間に配置されてもよい。
したがって、いくつかの実施形態では、非ペロブスカイトシンチレータ３６は、高い原子番号（高いＺ）のシンチレータを含むことができる。いくつかのそのような実施形態では、高い原子番号のシンチレータ３６は、ゲルマニウム酸ビスマス、オキシオルトケイ酸ルテチウム、および／またはオキシオルトケイ酸ルテチウム－イットリウムから作製されてもよい。
いくつかのそのような実施形態では、ペロブスカイトシンチレータ１０および／または非ペロブスカイトシンチレータ３６は、プレート、線、正方形、円、および／または粒子などの形態で構成されてもよい。いくつかのそのような実施形態では、一方のシンチレータを他方のシンチレータに埋め込むことができる。いくつかのそのような実施形態では、ペロブスカイトシンチレータ１０および／または非ペロブスカイトシンチレータ３６は、ゼロ次元（「０Ｄ」）、１次元（「１Ｄ」）、および／または２次元（「２Ｄ」）などのトポロジー空間内で定義することができる。いくつかのそのような実施形態では、ペロブスカイトシンチレータ１０および／または非ペロブスカイトシンチレータ３６は、ナノロッド、量子ドット、および／またはナノ結晶などの形態で定義することができる。
いくつかのそのような実施形態では、検出器２０は、ペロブスカイトシンチレータ１０および非ペロブスカイトシンチレータ３６を含むことができる。そのような実施形態では、ペロブスカイトシンチレータ１０のうちの単一のものを、非ペロブスカイトシンチレータ３６のうちの単一のものに隣接して配置することができる。（上述のような）異なる種類の非ペロブスカイトシンチレータ３６が使用されてもよいことが理解されるであろう。さらに、積み重ね構成は、（図３に示すように）数回繰り返されてもよいことが理解されるであろう。
さらに図４Ａを参照すると、様々な実施形態では、ペロブスカイトシンチレータ１０は、スキャナ４０の一部として作動するように構成することができる。いくつかの実施形態では、スキャナ４０は、限定はしないが、陽電子放出断層撮影（「ペット」）スキャナ、コンピュータ断層撮影（「ＣＴ」）スキャナなどの断層撮影スキャナとすることができる。いくつかの他の実施形態では、スキャナ４０は、これに限定されないが、走査型電子顕微鏡、Ｘ線粉末回折システム、Ｘ線光電子分光器、粒子検出器などのスキャナであってもよい。
様々な実施形態では、スキャナ４０は、第１の周波数でガンマ光子対（ペア）４２Ａおよび４２Ｂによって照射され、それに応答する光子３０を第１の周波数よりも低い第２の周波数で放出するように構成されたペロブスカイトシンチレータ１０を含む。このペロブスカイトシンチレータ１０はさらに、低温で作動するように構成されている。冷却システム１０は、ペロブスカイトシンチレータ１０を前記低温まで冷却するように構成されている。光検出器３２は、ペロブスカイトシンチレータ１０によって放出された光子３０を検出するように構成されている。
スキャナ４０の詳細は、限定ではなく例示として以下に記載される。スキャナ４０は例示的なものであり、上述のスキャナを含むことができるが、これに限定されないことが理解されるであろう。簡潔にするために、スキャナ４０に関する詳細は、限定ではなく例示のみの目的で与えられる例示的な断層撮影スキャナ（特に、例示的なＰＥＴスキャナ）に関して以下に説明される。ペロブスカイトシンチレータ１０、冷却システム１２、および光検出器３２に関する詳細は上で説明されており、開示された主題の理解のために繰り返す必要はない。
さらに図４Ｂ、図４Ｃ、および図４Ｄを参照すると、様々な実施形態では、放射性トレーサ（図示せず）が患者２６の体内に注入される。公知のように、トレーサ同位体は、測定される疾患に特異的な生物学的活性分子に化学的に付着される。放射性トレーサは患者２６の体内を循環し、標的細胞（例えば癌性細胞など）上に蓄積する。患者２６をＰＥＴスキャナ４０に挿入する。
放射性同位体が陽電子崩壊を受けると、放射性同位体は陽電子４４を放出する（図４Ｂおよび４Ｃ）。陽電子４４は減速し、最終的に電子４６と相互作用する（図４Ｂおよび４Ｃ）。出会いは、陽電子４４および電子４６の両方を消滅させ、それによって、（図４Ｂおよび４Ｃに示されるように）ほぼ反対方向に移動する消滅（ガンマ）光子対４２Ａおよび４２Ｂを生成する。
２つのガンマ光子４２Ａおよび４２Ｂは、検出器４０内のリング４８に配置されたペロブスカイトシンチレータ１０によって検出される。それらの高エネルギーのため、ガンマ光子４２Ａおよび４２Ｂは従来の検出器では検出することが困難であり、したがって、ガンマ線４２Ａおよび４２Ｂの周波数を、光検出器３２に適した周波数（典型的には可視周波数範囲）にダウンコンバートするために、ペロブスカイトシンチレータ１０が使用される。
様々な実施形態では、画像処理装置３４が、光検出器３２によって出力される信号を受信するように結合され、その信号を処理するように構成される。様々な実施形態において、画像処理装置３４は、同時加工ユニット５０および画像再構成ユニット５２を含む。
同時加工ユニット５０は、陽電子消滅事象を局所化するように構成される。いくつかの実施形態では、同時加工ユニット５０は、同時の直線（応答線（ｌｉｎｅ ｏｆ ｒｅｓｐｏｎｓｅ）または「ＬＯＲ」とも呼ばれる）に沿って陽電子消滅事象の発生源を局所化するように構成されてもよい。ペロブスカイトシンチレータ１０の分解時間が５００ピコ秒未満である実施形態では、陽電子消滅事象を翼弦（ｃｈｏｒｄ）のセグメント（その長さはペロブスカイトシンチレータ１０のタイミング分解能によって決まる）に局所化することが可能であり得る。タイミング分解能が改善されるにつれて、画像の信号対雑音比（ＳＮＲ）が改善され、それによって、同じ画質を達成するのに必要な陽電子消滅事象が少なくなることが理解されるであろう。
他のいくつかの実施形態では、同時加工ユニット５０は、ガンマ光子４２Ａおよび４２Ｂの到着時刻の測定された差を用いて、応答線に沿った陽電子消滅事象のおよその位置を決定するように構成されてもよい。このような局所化は、飛行時間型陽電子放出断層撮影（「ＴＯＦ－ＰＥＴ」）と呼ばれる。知られているように、ＴＯＦ－ＰＥＴは画質を改善するのに役立つことができ、画像取得時間を短縮するのに役立つことができる。
ＴＯＦ－ペットは、シンチレータ減衰時間が最大で約３ｎｓ（ナノ秒）であるシステムにおいて可能にすることができる。ペロブスカイトシンチレータ１０が低温に冷却され、減衰時間が最大で１ｎｓである実施形態は、ＴＯＦ－ＰＥＴ適用に適していることが理解されるであろう。ＴＯＦ－ＰＥＴ用途における光検出器の同時分解時間は数百ｐｓ（ピコ秒）のオーダーであるべきであり、より望ましくは、１桁ｐｓの範囲であるべきであることが理解されるであろう。
それぞれのペロブスカイトシンチレータ１０における光子４２Ａおよび４２Ｂの到着時刻の間の推定飛行時間差（Δｔ）は、応答線上の陽電子消滅事象の（ある確率での）局所化を可能にすることができる。応答線上の陽電子消滅事象の位置のリング４８の起点までの距離Δｘは、
Figure 2022527658000002
の関係に応じて飛行時間差Δｔに比例し、ここで、ｃは光速である。
様々な実施形態では、画像再構成ユニット５２がデータを前処理し、投影から画像を再構成するように構成することができる。様々な実施形態では、画像再構成ユニット５２は、フィルタ逆投影、統計的、尤度ベースの反復期待値最大化アルゴリズム（Ｓｈｅｐｐ－Ｖａｒｄｉアルゴリズムなどであるが、これに限定されない）、ポアソン尤度関数および適切な事前確率（例えば、ウェーブレットまたは他の領域におけるｌ１ベースの正則化につながる全変動正則化またはラプラシアン分布につながる前の平滑化）に関係するベイズ法、例えばＧｒｅｎａｎｄｅｒのＳｉｅｖｅ推定器またはＢａｙｅｓペナルティ法またはＧｏｏｄの粗さ法などを介するなど、所望の適切な技法を使用して画像を再構成するように構成され得る。
シンチレータの分解能は、シンチレータの厚さによって制限され得ることが理解されるであろう。さらに図５を参照すると、ガンマ線光子４２（４２Ａまたは４２Ｂのいずれか）がペロブスカイトシンチレータ１０に当たり、光子３０の放出を引き起こす。しかし、ペロブスカイトシンチレータ１０のどこでガンマ線光子４２がペロブスカイトシンチレータ１０の原子に当たるかについての不確実性がある。場合によっては、この不確実性は、次の関係
Δｔ＝Ｈ／ｃ
によって与えられるシンチレータ制限厚さ分解能（限界厚さ分解能）（ｌｉｍｉｔｅｄ－ｔｈｉｃｋｎｅｓｓ ｒｅｓｏｌｕｔｉｏｎ）を引き起こすことがあり、
ここで、
Δｔはシンチレータ制限厚さ分解能であり、
Ｈはシンチレータの厚さであり、
ｃは光の速度である。
様々な実施形態では、このシンチレータ制限厚さ分解能は、複数の光検出器３２の使用によって分解される。このようないくつかの実施形態では、１つの光検出器３２がペロブスカイトシンチレータ１０の一方の側（上部など）に配置され、別の光検出器３２はペロブスカイトシンチレータ１０の他方の側（下部など）に配置される。したがって、２つの光検出器３２を使用することによって、シンチレーション事象の位置を分解することができ、この不確実性を低減することができる。
温度に応じてのペロブスカイトシンチレータ１０の性能（減衰時間や光収率など）に関する詳細を以下に説明する。簡単に言えば、より低い極低温（液体窒素の温度に近い温度以下など）では、ペロブスカイト結晶は、高い信号出力および迅速な応答時間に関してシンチレーション特性を示すことができる。ペロブスカイトシンチレータのこれらのシンチレーション特性を、多光子計数技術を用いてこのような温度で測定した（具体的には、シンクロトロン放射からのパルス単色１４ｋｅＶのＸ線を用いてシンチレーション時定数を決定した）。
最初の所見として、バンドギャップからの独立性により、シンチレータでの使用のために、ペロブスカイトの全材料範囲を考慮してもよい。知られているように、シンチレータは、そのバンドギャップをはるかに超える高エネルギー放射線を吸収し、次いで光子を放出する。したがって、（それゆえ狭い範囲のペロブスカイトに限定される太陽電池に必要とされる）バンドギャップ調整は、シンチレータには必要とされない。その結果、バンドギャップに関係なく、ペロブスカイトの全材料範囲をシンチレーションのために開くことができる。
もう１つの最初の所見として、ペロブスカイトは、高い原子番号（高いＺ）を有する元素、例えば、Ｃｓ、Ｐｂ、Ｉ、またはＢを含む。断面積、したがってシンチレーションがＺ４と共に増加するので、この高い原子番号はペロブスカイトを魅力的なシンチレーション材料として提供するのに役立つことができる。
低温でのペロブスカイトシンチレータの性能を調べたところ、５０～１３０Ｋで、ＭＡＰｂＢｒ３結晶は高速で強いシンチレーション応答を示し、高速（τｆ）減衰成分および低速（τｓ）減衰成分はそれぞれ０．１および１ｎｓに達することが分かった。ＭＡＰｂＢｒ３の光収率は、７７Ｋで９００００±１８０００ｐｈ／ＭｅＶ、８Ｋで１１６０００±２３０００ｐｈ／ＭｅＶと推定された。
ＭＡＰｂＢｒ３結晶のシンチレーションの光収率と減衰時間を８～２９５Ｋで調べた。極低温では、ペロブスカイト結晶は高い光収率（＞１０００００ｐｈ／ＭｅＶ）とナノ秒以下の減衰時間を示すことが分かった。この発見は、極低温でのシンチレーション検出器の高速タイミングに依存する検出器応用のためのＯＴＰの可能性を実証するものであった。タイミング特性の測定にはシンクロトロン放射を用い、極低温でのシンチレーション光収率の測定には多光子計数技術を用いた。
さらに図６を参照すると、Ｘ線（Ｅ＝１４ｋｅＶにおけるシンクロトロン放射の５０ｐｓパルス）で励起された場合、ＭＡＰｂＢｒ３は、顕著な温度依存性を有して５６０ｎｍにピークを有する狭い近端放出バンドを示すことが見出された。ＭＡＰｂＢｒ３結晶のシンチレーション動力学を、パルスＸ線を用いて８～２９５Ｋの広い温度範囲にわたり研究した。シンチレーション減衰曲線は、電荷キャリアの二分子再結合を示す、高速で、非指数関数的な動力学を示すことが見出された。
ＭＡＰｂＢｒ３結晶の測定されたシンチレーション減衰曲線の主な特徴、および、大部分のシンチレーション材料に共通な特徴は、温度低下に伴う減衰時定数の増大であった。ＭＡＰｂＢｒ３結晶を冷やすと、バックグラウンドが増加することが観察された。さらに、シンチレーションパルスの振幅は最初冷却と共に増加したが、温度が５０Ｋ未満に低下すると減少し始めた。プロットを調べると、ＭＡＰｂＢｒ３中のシンチレーションパルスも低温で著しい形状の変化を受けること、すなわち、バックグラウンドの部分的（分数的）（ｆｒａｃｔｉｏｎａｌ）寄与が急速に増加し、減衰曲線のうちの長い成分がより顕著になることが明らかになった。これらの特徴は、再結合の動力学（ｄｙｎａｍｉｃｓ）における減速を示す。
さらに図７Ａおよび７Ｂを参照すると、これらの特性および傾向のより定量的な比較のために、測定された減衰曲線は指数関数の和
Figure 2022527658000003
に当てはめられ（適合）（ｆｉｔ）、ここで、Ａｉは振幅であり、τｉは減衰時定数であり、ｙ０はバックグラウンドである。図７Ａおよび７Ｂに示すように、ＭＡＰｂＢｒ３の減衰動力学の温度依存性を、温度に対する振幅（図７Ａ）および温度に対する減衰時間（図７Ｂ）に当てはめた。τ＝ｆ（Ｔ）依存性の最良の当てはめは、次のパラメータで発見された：τ１＝１．６±０．５ｎｓ、Ｋ１＝３９±１１×１０９ｓ－１、ΔＥ１＝６．４±０．５ｍｅＶ、τ２＝５２．４±０．２ｎｓ、Ｋ２＝１８±３×１０９ｓ－１、および、ΔＥ２＝１３．３±０．３ｍｅＶ。当てはめの質は、２指数関数の当てはめと３指数関数の当てはめの間でほんのわずかに異なっていた。測定された減衰曲線を適切に表現するには、２つの指数関数および一定のバックグラウンドで十分であった。
プロットを分析し、結晶のルミネセンス動力学の温度展開のさらなる詳細を明らかにした。減衰時間対温度依存性から導くことができるように、結晶中の高速減衰時定数および低速減衰時定数は、Ｔ＞５０Ｋで約０．１ｎｓおよび１ｎｓである。これは、７７Ｋ以上のＭＡＰｂＢｒ３の光ルミネセンス減衰研究からの結果とよく相関する。より低い温度に冷やすと、ＭＡＰｂＢｒ３中のルミネセンス動力学の減衰速度は急峻な変化を示し、それによって、減衰時定数が著しく増加し、その結果、Ｔ＝８Ｋでτｆ＝２ｎｓ、τｓ＝５０ｎｓとなる。高速成分の振幅と低速成分の振幅は、最初冷却と共に増加し、４０Ｋ未満で減少し始める。特に、高速成分の振幅は、約５倍分低下する。同時に、バックグラウンドｙ０の振幅は、冷却と共に定常的な上昇を示し、それによってＴ＝８Ｋでの高速成分の振幅に匹敵するようになった。このことは、この温度では、放射動力学は、電荷キャリアの捕獲（トラッピング）（ｔｒａｐｐｉｎｇ）と放出によるゆっくりした再結合過程に支配されていることを示している。この効果は、シンチレータの時間的応答に有害な影響を及ぼす残光を引き起こす。
Ｔ＞６０Ｋで重要なことは、放射崩壊では、シンチレーションの高速成分と低速成分とが支配的であるが、バックグラウンドの部分的寄与が１％を越えないことである。これは、より高温では結晶からのシンチレーション応答の主要な部分（画分、断片、割合）（ｆｒａｃｔｉｏｎ）が、（励起パルスに続いて）ナノ秒の時間隔にわたって放出されることを意味する。これは、後述するシンチレーション光収率の測定によってさらに支持される。ＭＡＰｂＢｒ３のシンチレーション応答は、そのシンチレーション応答とＬＹＳＯ－Ｃｅシンチレータのシンチレーション応答とを比較することによって、図８Ａに示されている。正規化（規格化）シンチレーション減衰曲線は、ＬＹＳＯ－Ｃｅ（Ｔ＝２９２Ｋ、曲線５６）と比較して、ＭＡＰｂＢｒ３の１４ｋｅＶのＸ線パルス（Ｔ＝７７Ｋ、曲線５４）による励起で観察された。別の実施例が図８Ｂおよび８Ｃに示されており、これらは、ＭＡＰｂＢｒ３およびＬＹＳＯ－Ｃｅによって検出されるようなシンクロトロンからのＸ線パルスの配列（ＦＷＨＭ＝６０ｐｓ、インターバルΔｔ＝２ｎｓ）を示す。<正規化シンチレーション減衰曲線は、ＬＹＳＯ－Ｃｅ（Ｔ＝２９２Ｋ、曲線６０）と比較して、ＭＡＰｂＢｒ３の１４ｋｅＶのＸ線パルス（Ｔ＝７７Ｋ、曲線５８）による励起で観察された。図８Ａおよび図８Ｂから、ナノ秒以下の減衰時間を示すＭＡＰｂＢｒ３結晶のタイミング性能が、ＬＹＳＯ－Ｃｅに比べて優れていることが明らかである。後者は、３３ｎｓの減衰時定数を示し、高速タイミングに依存する同時タイミング分解能における最良の結果の１つの例を提供する。
ＭＡＰｂＸ３（Ｘ＝ＢｒおよびＩ）のルミネセンス特性に関する多くの研究が広い温度範囲にわたって行われ、室温では自由電荷キャリアが優勢であり、一方、低温では励起子が安定であることが証明された。高エネルギー励起では、熱化された電子および正孔は自由励起子を形成し、これは次に欠陥または不純物と相互作用することができる。低温でのＯＴＰで観測された小さなＳｔｏｋｅｓシフトをもつ狭いルミネセンスバンドは、自由励起子と結合励起子とに起因する。ルミネセンスは低温では非常に明るいが、顕著な熱消光を示す。これは、励起子結合エネルギーが数十ｍｅＶであり、温度の上昇が解離を引き起こすためである。励起子放出のさらに他の固有の特徴は、高速減衰動力学である。自由励起子は迅速に放出し、一方、欠陥または不純物部位に捕獲された励起は、デトラッピング（ｄｅ－ｔｒａｐｐｉｎｇ）によって、よりゆっくりと再結合する。その結果、低温での結晶中のシンチレーション機構は、高速放出成分と低速放出成分とを与える二つの主要な処理によって制御される。高速減衰成分は自由励起子の放射崩壊に対応するが、低速放出成分は、トラップから放出された電子と正孔の放射崩壊に起因する。
両チャネルにおけるルミネセンス減衰の観測された温度依存性は、放出中心の励起状態と基底状態との間の放射遷移と非放射遷移の動力学を考慮することにより、簡単な定量モデルの枠内で説明できる。このモデルに関して、測定された遷移速度（ルミネセンス減衰定数τの逆数）は、放射速度（Ｋｒ）および非放射速度（Ｋｎｒ）の和として決定することができる：
Figure 2022527658000004
温度による減衰時間の変化は、非放射崩壊をもたらすエネルギー障壁上の励起粒子の熱的に促進された移動を通した、励起状態のデポピュレーション（過疎化）（ｄｅｐｏｐｕｌａｔｉｏｎ）の過程に起因する。非放射過程に関連した速度は強い温度依存性を示し、したがって、温度によって、非放射崩壊の変動を制御する：
Figure 2022527658000005
ここで、Ｋは非放射崩壊の確率であり、ΔＥは非放射遷移の活性化エネルギーであり、ｋはボルツマン定数である。（２）を（１）に代入すると、古典式が得られる：
Figure 2022527658000006
この式を用いて、実験結果（図７Ａおよび図７Ｂ参照）が当てはめられ、この実験結果は８～８０Ｋの低温域にわたるτ＝ｆ（Ｔ）依存性をうまく記述することが分かった。この依存性から、これらの温度では、自由励起子と結合励起子の放射崩壊は熱活性化過程によって制御されることが分かった。しかし、より高温では、孤立した放出チャネルの仮定に基づくモデルがもはや妥当でないことを証明する、モデルと実験結果との間の不一致が見られた。この不一致は、より高温では、励起子が解離し始めて電子－正孔対が再結合なしに捕獲部位を脱出することができるときに、異なる放射崩壊チャネル間で粒子が交換する確率があると説明できる、期待される観測であると仮定される。言い換えれば、自由励起子と結合励起子との再結合は、ルミネセンス減衰の両方の放出成分に寄与し得る。この効果は、光励起においても観測される、加熱に伴う減衰時定数の増加によって顕在化する。ＯＰＴ結晶は非常に低いトラップ密度を有することを指摘する価値がある。その結果、放射崩壊は、励起状態の応力緩和のための支配的なチャネルである。これは、熱消光が抑制されたときの低温での非常に高い光度（明度）（ｌｕｍｉｎｏｓｉｔｙ）の一つの主な原因である。
さらに、シンチレータとしてのＭＡＰｂＢｒ３の性能を評価するために、ＭＡＰｂＢｒ３中のα粒子によって誘起された一連のエネルギースペクトルを、温度に応じて研究した。図９Ａおよび図９Ｂは、５０ＫでのＭＡＰｂＢｒ３結晶（図９Ａ）によっておよび５０ＫでのＣｓＩ結晶（図９Ｂ）によって、２４１Ａｍ源によって放出された５．５ＭｅＶのα粒子の検出に起因する、ガウス形を有するピークを特徴とする、５０Ｋで測定されたパルス高さスペクトルを示す。光電子増倍管のスペクトル応答を修正する前に、５０ＫでのＭＡＰｂＢｒ３と５０ＫでのＣｓＩとの２４１Ａｍからα粒子相互作用によって励起されたシンチレーションのパルス高さのスペクトル分布は、ガウス分布によって当てはめられたα粒子によるシンチレーション応答を意味する。
ピーク中心の位置は結晶のシンチレーション応答の振幅に比例するので、異なる温度でのシンチレーション光出力の尺度としてピーク中心の位置を用いることができることが理解されるであろう。図１０に示すように、ＭＡＰｂＢｒ３結晶のシンチレーション光出力の変化を（ＣｓＩおよびＬＹＳＯ－Ｃｅと共に）示す。結晶を１８０Ｋ未満に冷却すると、明瞭に測定可能なシンチレーション応答を検出できた。ＭＡＰｂＢｒ３のシンチレーション効率は、温度が低下するにつれて、次第に増加し、７０Ｋでプラトーに達する。Ｔ＞６０Ｋでは、データ収集システムによって記録された個々のシンチレーション事象は、１００ナノ秒以内に減衰する非常に短く強いピークを示す。このピークは、α粒子による励起後、短時間の初期間隔で到達する多くのシンチレーション光子の重複によって生じる。したがって、これらの温度では、高速放出のみがシンチレーション信号に寄与する。温度が３０Ｋ未満に下がると、約２０％の光出力の増加が観測される。この上昇は、非常に低い温度で観察される残光の部分的寄与の急速な増加と相関する。
また、温度が５０Ｋ未満に低下すると、遅延信号が現れ、この遅延信号が、個々のシンチレーション事象を記録するために使用される１．６ｍｓ（ミリ秒）の時間窓全体にわたって分配されることにも留意されたい。この遅延信号は、この温度範囲にわたって観測された追加の放出増強の原因である。これは、熱ルミネセンスデータから確立されるように、１０～９０ｍｅＶの活性化エネルギーを有する浅いトラップによって放出される電荷の放射再結合のプロセスによるものである。
５０～１５０Ｋの温度範囲にわたってＭＡＰｂＢｒ３結晶が高速のシンチレーションを示すことを実証し、理論的推定値を考慮して、基準として市販のＣｓＩシンチレータおよびＬＹＳＯ－Ｃｅシンチレータを使用して、シンチレーション光収率を評価した。知られているように、このような評価では、研究中の結晶とあまり異ならない特性を有する基準シンチレータを使用することが好ましい。ドープされていないＣｓＩは７７Ｋで～１０００００ｐｈ／ＭｅＶの非常に高い光出力を有し、強い温度依存性を示すが、減衰時間は比較的長い（７７Ｋで～１μｓ）。ＬＹＳＯ－Ｃｅはその高い光収率（３４０００ｐｈ／ＭｅＶ）および高速の減衰時間のために知られており、両方とも、冷却によってほんのわずかしか変化しない。本研究で使用した実験装置の集光効率は主に、一定パラメータである幾何学的因子によって決定した。浸透深さ（ｐｅｎｅｔｒａｔｉｏｎ ｄｅｐｔｈ）が低いため、α粒子のエネルギーは薄い試料によって完全に吸収され、したがって、放出重み付き（加重）（ｗｅｉｇｈｔｅｄ）スペクトル感度ελの差について補正したペロブスカイト結晶および基準シンチレータの測定光出力を比較することによって、シンチレーション光収率を評価することができた。
次に、図１０を参照し、シンチレータの光出力が温度に応じてプロットされる。ＭＡＰｂＢｒ３、ＣｓＩおよびＬＹＳＯ－Ｃｅ結晶の放出スペクトルを図１０に示し、放出重み付き感度ελの計算に使用した光電子増倍管の量子感度を図１０の挿入図に示す。２４１Ａｍからの５．５ＭｅＶのα粒子による励起について、ＭＡＰｂＢｒ３結晶に対する温度に応じてのシンチレーション光収率（正方形）を、測定した。プロットはまた、既知の光収率を有する市販のＣｓＩシンチレータ（三角形）およびＬＹＳＯ－Ｃｅシンチレータ（円）の測定値との比較も示す。挿入図は、ＣｓＩ（Ｔ＝７７Ｋ）、ＬＹＳＯ－Ｃｅ（Ｔ＝２９５Ｋ）、およびＭＡＰｂＢｒ３（Ｔ＝１０Ｋ）の正規化放出スペクトルを示す。点線は、シンチレーション光収率の測定に使用される光電子増倍管９１２４Ａの正規化された量子感度である。
７７Ｋで１０００００ｐｈ／ＭｅＶに等しいＣｓＩの光収率をとると、ＭＡＰｂＢｒ３の光収率は、７７Ｋで９００００ｐｈ／ＭｅＶに等しく、Ｔ＝８Ｋで１１６０００ｐｈ／ＭｅＶに等しいことが決定された。一方、ＬＹＳＯ－Ｃｅを測定したところ、Ｔ＝８Ｋまで冷却すると、シンチレーション光収率が４０５００ｐｈ／ＭｅＶに増加し、それによってこの温度で１１００００ｐｈ／ＭｅＶに等しいＭＡＰｂＢｒ３の光収率が得られることが分かった。推定値は、ελの不確実性およびパルス高さスペクトルの重心の決定の不確実性に起因する比較的大きな誤差±２０％にもかかわらず、非常に良好に相関する。これらの値の有意性は、現代の最良のシンチレータの特性と比較した場合、完全に理解することができる（表１参照）。
Figure 2022527658000007
ＭＡＰｂＢｒ３パラメータを市販のシンチレータと比較すると、ＯＴＰは非常に有望なシンチレーション材料であることが分かる。特に注目すべきは、光収率と減衰時間の比率として計算される高い初期光子密度であり、これは、シンチレータ検出器のタイミング精度を決定する最も重要なパラメータである。ピーク付近の光子の密度が高いほど、相互作用の時間を決定する上でより高い精度が可能になる。控えめに評価して、このパラメータが、現代の最良のシンチレータＬａＢｒ３－Ｃｅと比較してＭＡＰｂＢｒ３において２０倍高いことが示された。文献で論じられている極低温での高速シンチレーションを有する他の材料がいくつかあるが（ＺｎＯ、ＰｂＩ２、ＨｇＩ２）、光収率の低さが主要な限界であることに留意されたい。吸光係数の光電部分によって定義されるＭＡＰｂＢｒ３の阻止能は他のシンチレータに比べて非常に競争力があり、２つの材料のみが、より高い値を示す。さらに図１１を参照し、ＣｓＩ、ＬＹＳＯ－Ｃｅ、およびＭＡＰｂＢｒ３におけるガンマ線の光電吸収のエネルギー依存性が示されている。データはＸＣＯＭ ｗｅｂ－ｔｏｏｌを用いて算出した。
要約すれば、ＭＡＰｂＢｒ３結晶の減衰時間および光出力を、Ｘ線および粒子励起を用いて、８Ｋ以上の温度で測定した。シンチレーション検出器の鍵となる特性である、高速で強力なシンチレーション応答が見出された。７７Ｋでは、減衰の高速成分と低速成分はそれぞれ～０．１ｎｓと１ｎｓであった。ＭＡＰｂＢｒ３の光収率は、７７Ｋで９００００±１８０００ｐｈ／ＭｅＶ、８Ｋで１１６０００±２３０００ｐｈ／ＭｅＶと推定された。ＯＴＰ結晶の高度なシンチレーション特性は、液体窒素ベースの冷凍システムによって容易に達成することができる、１００Ｋをわずかに下回る温度までの中程度の冷却でさえ達成されたことが理解されるであろう。低温学の現代的な発展は、乾式極低温システムを用いて、これらの温度をもアクセス可能にし、一方で、ＣＭＯＳシリコン光検出器の進歩により、これらの温度における単一光子の信頼できる検出が可能になった。
本明細書に記載される主題の態様は、以下の番号付けされた条項に記載される：
１．
低温で作動するように構成されたペロブスカイトシンチレータを含むことを特徴とする、装置。
２．
前記ペロブスカイトシンチレータは、有機－無機トリハロゲン化物ペロブスカイト（「ＯＴＰ」）シンチレータを含むことを特徴とする、条項１に記載の装置。
３．
前記ＯＴＰシンチレータは、ＭＡＰｂＢｒ３シンチレータを含むことを特徴とする、条項２に記載の装置。
４．
前記ペロブスカイトシンチレータのタイミング分解能は、１０ｐｓ（ピコ秒）以下である（最大で１０ｐｓである）ことを特徴とする、条項１に記載の装置。
５．
前記ペロブスカイトシンチレータの光収率は、少なくとも１４００００ｐｈ／ＭｅＶであることを特徴とする、条項４に記載の装置。
６．
前記ペロブスカイトシンチレータの減衰時間は、１ｎｓ（ナノ秒）以下である（最大で１ｎｓである）であることを特徴とする、条項４に記載の装置。
７．
さらに、
前記ペロブスカイトシンチレータを前記低温まで冷却するように構成された冷却システムを含むことを特徴とする、条項１に記載の装置。
８．
前記冷却システムは、極低温冷却システムを含むことを特徴とする、条項７に記載の装置。
９．
前記低温は、２７３Ｋ未満であることを特徴とする、条項１に記載の装置。
１０．
前記低温は、約５０～１３０Ｋであることを特徴とする、条項９に記載の装置。
１１．
前記低温は、約７７Ｋであることを特徴とする、条項１０に記載の装置。
１２．
さらに、
前記ペロブスカイトシンチレータが封入された封入用材料を含むことを特徴とする、条項１に記載の装置。
１３．
前記封入用材料は、エポキシ樹脂、ポリマー、紫外線硬化性ポリマー、ワックス、ガラス、２次元材料、水分／酸素ゲッター材料、および、ＳｉＯ２、Ａｌ２Ｏ３、ＳｉＮ、酸化物および窒化物から選択される材料の膜から選択される材料を含むことを特徴とする、条項１２に記載の装置。
１４．
前記ペロブスカイトシンチレータは、Ｘ線検出器の一部として作動するように構成されることを特徴とする、条項１に記載の装置。
１５．
前記Ｘ線検出器は、医療用Ｘ線検出器、セキュリティ用Ｘ線検出器、製造検査用Ｘ線検出器、国土セキュリティ検出器、および核カメラから選択される検出器を含むことを特徴とする、条項１４に記載の装置。
１６．
前記ペロブスカイトシンチレータは、スキャナの一部として作動するように構成されることを特徴とする、条項１に記載の装置。
１７．
前記スキャナは、ＰＥＴスキャナおよびＣＴスキャナから選択されるスキャナを含むことを特徴とする、条項１６に記載の装置。
１８．
前記スキャナは、走査型電子顕微鏡、Ｘ線粉末回折システム、Ｘ線光電子分光器、および粒子検出器から選択されるスキャナを含むことを特徴とする、条項１６に記載の装置。
１９．
前記ペロブスカイトシンチレータは、ガンマ線検出器の一部として作動するように構成されることを特徴とする、条項１に記載の装置。
２０．
前記ガンマ線検出器は、医療用ガンマ線検出器、セキュリティガンマ線検出器、非破壊検査用放射線撮影ガンマ線検出器、および石油工業用ガンマ線検出器から選択される検出器を含むことを特徴とする、条項１９に記載の装置。
２１．
検出器であって、
電離放射線源と、
前記電離放射線源から第１の周波数で電離放射線によって照射され、それに応答する光子を第１の周波数よりも低い第２の周波数で放出するように構成された少なくとも１つのペロブスカイトシンチレータであって、ペロブスカイトシンチレータは、さらに、低温で作動するように構成されている、ペロブスカイトシンチレータと、
前記ペロブスカイトシンチレータを前記低温まで冷却するように構成された冷却システムと、
前記ペロブスカイトシンチレータによって放出された光子を検出するように構成された光検出器と、
を含むことを特徴とする、検出器。
２２．
前記電離放射線源は、Ｘ線源を含むことを特徴とする、条項２１に記載の検出器。
２３．
前記電離放射線源は、ガンマ線源を含むことを特徴とする、条項２１に記載の検出器。
２４．
前記ペロブスカイトシンチレータは、有機－無機トリハロゲン化物ペロブスカイト（「ＯＴＰ」）シンチレータを含むことを特徴とする、条項２１記載の検出器。
２５．
前記ＯＴＰシンチレータは、ＭＡＰｂＢｒ３シンチレータを含むことを特徴とする、条項２４に記載の検出器。
２６．
前記ペロブスカイトシンチレータのタイミング分解能は、１０ｐｓ（ピコ秒）以下である（最大で１０ｐｓである）ことを特徴とする、条項２１に記載の検出器。
２７．
前記ペロブスカイトシンチレータの光収率は、少なくとも１４００００ｐｈ／ＭｅＶであることを特徴とする、条項２６に記載の検出器。
２８．
前記ペロブスカイトシンチレータの減衰時間は、１ｎｓ（ナノ秒）以下である（最大で１ｎｓである）ことを特徴とする、条項２６に記載の検出器。
２９．
前記冷却システムは、極低温冷却システムを含むことを特徴とする、条項２１に記載の検出器。
３０．
前記低温は、２７３Ｋ未満であることを特徴とする、条項２１に記載の検出器。
３１．
前記低温は、約５０～１３０Ｋであることを特徴とする、条項３０に記載の検出器。
３２．
前記低温は、約７７Ｋであることを特徴とする、条項３１に記載の検出器。
３３．
さらに、
前記ペロブスカイトシンチレータが封入された封入用材料を含むことを特徴とする、条項２１に記載の検出器。
３４．
エポキシ樹脂、ポリマー、紫外線硬化性ポリマー、ワックス、ガラス、２次元材料、水分／酸素ゲッター材料、および、ＳｉＯ２、Ａｌ２Ｏ３、ＳｉＮ、酸化物および窒化物から選択される材料の膜から選択される材料を含むことを特徴とする、条項３３に記載の検出器。
３５．
前記光検出器は、光電子増倍管、マイクロチャネルプレート光電子増倍管、シリコン光電子増倍管、アバランシェフォトダイオード、テルル化カドミウム亜鉛検出器、単一光子アバランシェダイオード、およびデジタルシリコン光電子増倍管から選択される光検出器を含むことを特徴とする、条項２１に記載の検出器。
３６．
前記光検出器は、冷却温度に冷却されるように構成されることを特徴とする、条項２１に記載の検出器。
３７．
前記冷却温度は、前記低温とは異なることを特徴とする、条項３６に記載の検出器。
３８．
前記冷却温度は、前記低温よりも高いことを特徴とする、条項３７に記載の検出器。
３９．
前記光検出器は、１，０００ｐｓ（ピコ秒）未満の同時分解時間を有することを特徴とする、条項２１に記載の検出器。
４０．
前記光検出器は、１０ｐｓ（ピコ秒）未満の同時分解時間を有することを特徴とする、条項３９に記載の検出器。
４１．
さらに、
前記ペロブスカイトシンチレータに隣接して配置され、電離放射線源から第１の周波数で電離放射線によって照射され、それに応答する光子を前記第１の周波数よりも低い第２の周波数で放出するように構成された少なくとも１つの非ペロブスカイトシンチレータを含み、
前記光検出器は、さらに、前記非ペロブスカイトシンチレータによって放出された光子を検出するように構成されることを特徴とする、条項２１に記載の検出器。
４２．
前記非ペロブスカイトシンチレータは、高い原子番号のシンチレータを含むことを特徴とする、条項４１に記載の検出器。
４３．
前記高い原子番号のシンチレータは、ゲルマニウム酸ビスマス、オキシオルトケイ酸ルテチウム、およびオキシオルトケイ酸ルテチウム－イットリウムから選択される材料から作製される少なくとも１つのシンチレータを含むことを特徴とする、条項４２に記載の検出器。
４４．
前記ペロブスカイトシンチレータおよび前記非ペロブスカイトシンチレータから選択される少なくとも１つのシンチレータは、プレート、線、正方形、円、および粒子から選択される形態で構成されることを特徴とする、条項４１に記載の検出器。
４５．
前記ペロブスカイトシンチレータおよび前記非ペロブスカイトシンチレータから選択される少なくとも１つのシンチレータは、ゼロ次元、１次元、および２次元から選択されるトポロジー空間内に定義されることを特徴とする、条項４１に記載の検出器。
４６．
前記ペロブスカイトシンチレータおよび前記非ペロブスカイトシンチレータから選択される少なくとも１つのシンチレータは、ナノロッド、量子ドット、およびナノ結晶から選択される形態で定義されることを特徴とする、条項４１に記載の検出器。
４７．
さらに、
複数のペロブスカイトシンチレータと、
複数の非ペロブスカイトシンチレータであって、複数の前記ペロブスカイトシンチレータのうちの単一のものが、複数の前記非ペロブスカイトシンチレータのうちの単一のものに隣接して配置される、非ペロブスカイトシンチレータと、
を含むことを特徴とする、条項４１に記載の検出器。
４８．
スキャナであって、
第１の周波数でガンマ光子対によって照射され、それに応答する光子を第１の周波数よりも低い第２の周波数で放出するように構成されたペロブスカイトシンチレータであって、ペロブスカイトシンチレータは、さらに、低温で作動するように構成されている、ペロブスカイトシンチレータと、
前記ペロブスカイトシンチレータを前記低温まで冷却するように構成された冷却システムと、
前記ペロブスカイトシンチレータによって放出された光子を検出するように構成された光検出器と、
を含むことを特徴とする、スキャナ。
４９．
前記ペロブスカイトシンチレータは、有機－無機トリハロゲン化物ペロブスカイト（「ＯＴＰ」）シンチレータを含むことを特徴とする、条項４８に記載のスキャナ。
５０．
前記ＯＴＰシンチレータは、ＭＡＰｂＢｒ３シンチレータを含むことを特徴とする、条項４９に記載のスキャナ。
５１．
前記ペロブスカイトシンチレータのタイミング分解能は、１０ｐｓ（ピコ秒）以下である（最大で１０ｐｓである）ことを特徴とする、条項４８に記載のスキャナ。
５２．
前記ペロブスカイトシンチレータの光収率は、少なくとも１４００００ｐｈ／ＭｅＶであることを特徴とする、条項５１に記載のスキャナ。
５３．
前記ペロブスカイトシンチレータの減衰時間は、１ｎｓ（ナノ秒）以下である（最大で１ｎｓである）ことを特徴とする、条項５１に記載のスキャナ。
５４．
前記冷却システムは、極低温冷却システムを含むことを特徴とする、条項４８に記載のスキャナ。
５５．
前記低温は、２７３Ｋ未満であることを特徴とする、条項４８に記載のスキャナ。
５６．
前記低温は、約５０～１３０Ｋであることを特徴とする、条項５５に記載のスキャナ。
５７．
前記低温は、約７７Ｋであることを特徴とする、条項５６に記載のスキャナ。
５８．
さらに、：前記ペロブスカイトシンチレータが封入された封入用材料を含むことを特徴とする、条項４８に記載のスキャナ。
５９．
前記封入用材料は、エポキシ樹脂、ポリマー、紫外線硬化性ポリマー、ワックス、ガラス、２次元材料、水分／酸素ゲッター材料、および、ＳｉＯ２、Ａｌ２Ｏ３、ＳｉＮ、酸化物および窒化物から選択される材料の膜から選択される材料を含むことを特徴とする、条項５８に記載のスキャナ。
６０．
前記光検出器は、光電子増倍管、マイクロチャネルプレート光電子増倍管、シリコン光電子増倍管、アバランシェフォトダイオード、テルル化カドミウム亜鉛検出器、単一光子アバランシェダイオード、およびデジタルシリコン光電子増倍管から選択される光検出器を含むことを特徴とする、条項４８に記載のスキャナ。
６１．
前記光検出器は、冷却温度に冷却されるように構成されることを特徴とする、条項４８に記載のスキャナ。
６２．
前記冷却温度は、前記低温とは異なることを特徴とする、条項６１に記載のスキャナ。
６３．
前記冷却温度は、前記低温よりも高いことを特徴とする、条項６２に記載のスキャナ。
６４．
前記光検出器は、１，０００ｐｓ（ピコ秒）未満の同時分解時間を有することを特徴とする、条項４８に記載のスキャナ。
６５．
前前記光検出器は、１０ｐｓ（ピコ秒）未満の同時分解時間を有することを特徴とする、条項６４に記載のスキャナ。
６６．
さらに、
前記ペロブスカイトシンチレータに隣接して配置され、電離放射線源から第１の周波数で電離放射線によって照射され、それに応答する光子を前記第１の周波数よりも低い第２の周波数で放出するように構成された少なくとも１つの非ペロブスカイトシンチレータを含み、
前記光検出器は、さらに、前記非ペロブスカイトシンチレータによって放出された光子を検出するように構成されることを特徴とする、条項４８に記載のスキャナ。
６７．
前記非ペロブスカイトシンチレータは、高い原子番号のシンチレータを含むことを特徴とする、条項６６に記載のスキャナ。
６８．
前記高い原子番号のシンチレータは、ゲルマニウム酸ビスマス、オキシオルトケイ酸ルテチウム、およびオキシオルトケイ酸ルテチウム－イットリウムから選択される材料から作製される少なくとも１つのシンチレータを含むことを特徴とする、条項６７に記載のスキャナ。
６９．
前記ペロブスカイトシンチレータおよび前記非ペロブスカイトシンチレータから選択される少なくとも１つのシンチレータは、プレート、線、正方形、円、および粒子から選択される形態で構成されることを特徴とする、条項６６に記載のスキャナ。
７０．
前記ペロブスカイトシンチレータおよび前記非ペロブスカイトシンチレータから選択される少なくとも１つのシンチレータは、ゼロ次元、１次元、および２次元から選択されるトポロジー空間内に定義されることを特徴とする、条項４８に記載のスキャナ。
７１．
前記ペロブスカイトシンチレータおよび前記非ペロブスカイトシンチレータから選択される少なくとも１つのシンチレータは、ナノロッド、量子ドット、およびナノ結晶から選択される形態で画定されることを特徴とする、条項４８に記載のスキャナ。
７２．
さらに、
複数のペロブスカイトシンチレータと、
複数の非ペロブスカイトシンチレータであって、複数の前記ペロブスカイトシンチレータのうちの単一のものが、複数の前記非ペロブスカイトシンチレータのうちの単一のものに隣接して配置される、非ペロブスカイトシンチレータと、
を含むことを特徴とする、条項４８に記載のスキャナ。
７３．
前記スキャナは、断層撮影スキャナを含むことを特徴とする、条項４８に記載のスキャナ。
７４．
前記断層撮影スキャナは、陽電子放出断層撮影スキャナを含むことを特徴とする、条項７３に記載のスキャナ。
７５．
前記陽電子放出断層撮影スキャナは、飛行時間型陽電子放出断層撮影スキャナを含むことを特徴とする、条項７４に記載のスキャナ。
７６．
ペロブスカイトシンチレータを低温まで冷却するステップと、
冷却したペロブスカイトシンチレータに電離放射線を照射するステップと、
を含むことを特徴とする、方法。
７７．
前記ペロブスカイトシンチレータを前記低温まで冷却するステップは、前記ペロブスカイトシンチレータを２７３Ｋ未満の温度まで冷却することを含むことを特徴とする、条項７６に記載の方法。
７８．
前記ペロブスカイトシンチレータ２７３Ｋ未満の温度まで冷却するステップは、前記ペロブスカイトシンチレータを約５０～１３０Ｋの温度まで冷却するステップを含むことを特徴とする、第７７項に記載の方法。
７９．
前記ペロブスカイトシンチレータを約５０～１３０Ｋの間の温度まで冷却するステップは、前記ペロブスカイトシンチレータを約７７Ｋの温度まで冷却するステップを含むことを特徴とする、条項７８に記載の方法。
８０．
低温まで冷却されるようにペロブスカイトシンチレータを構成することを特徴とする、方法。
８１．
低温まで冷却されるようにペロブスカイトシンチレータを構成するステップは、前記ペロブスカイトシンチレータを封入用材料に封入するステップを含むことを特徴とする、条項８０に記載の方法。
様々な態様および実施形態が本明細書で開示されてきたが、他の態様および実施形態が当業者には明らかであろう。本明細書で開示される様々な態様および実施形態は例示の目的のためのものであり、限定することを意図するものではなく、真の範囲および精神は、以下の特許請求の範囲によって示される。
低温で作動するように構成されたペロブスカイトシンチレータのブロック図である。 図１Ａのペロブスカイトシンチレータの詳細の斜視図である。 図１Ａのペロブスカイトシンチレータの詳細の斜視図である。 低温で作動するように構成された図１Ａのペロブスカイトシンチレータを有する例示的な検出器のブロック図である。 図２Ａの検出器の詳細を示す図である。 低温で作動するように構成された別の例示的なペロブスカイトシンチレータの部分概略形態の側面図である。 低温で作動するように構成された図１Ａのペロブスカイトシンチレータを有する例示的なスキャナのブロック図である。 図４Ａのスキャナの詳細を示す図である。 図４Ａのスキャナの詳細を示す図である。 図４Ａのスキャナの詳細を示す図である。 別の例示的なペロブスカイトシンチレータの部分概略形態の側面図である。 様々な温度における例示的なペロブスカイトシンチレータで測定されたＸ線ルミネセンスを示すグラフである。 例示的なペロブスカイトシンチレータにおける減衰動力学のパラメータの温度依存性を図示するグラフである。 例示的なペロブスカイトシンチレータにおける減衰動力学のパラメータの温度依存性を図示するグラフである。 ペロブスカイトシンチレータおよびＬＹＳＯシンチレータにおける正規化シンチレーション減衰曲線を示すグラフである。 ペロブスカイトシンチレータおよびＬＹＳＯシンチレータを用いた光子計数器によって記録された一連のＸ線パルスのグラフである。 ペロブスカイトシンチレータおよびＬＹＳＯシンチレータを用いた光子計数器によって記録された一連のＸ線パルスのグラフである。 ペロブスカイトシンチレータにおけるシンチレーションのスペクトルのパルス高さのグラフである。 ＣｓＩシンチレータにおけるシンチレーションのスペクトルのパルス高さのグラフである。 種々の結晶についてのシンチレーション光収率を温度に応じて示すグラフである。 ＣｓＩシンチレータ、ＬＹＳＯ－Ｃｅシンチレータ、およびペロブスカイトシンチレータにおけるガンマ線の光電吸収のグラフである。

Claims (26)

  1. 低温で作動するように構成されたペロブスカイトシンチレータを含むことを特徴とする、装置。
  2. 前記ペロブスカイトシンチレータは、有機－無機トリハロゲン化物ペロブスカイト（「ＯＴＰ」）シンチレータを含むことを特徴とする、請求項１に記載の装置。
  3. 前記ペロブスカイトシンチレータのタイミング分解能は、１０ｐｓ以下であることを特徴とする、請求項１に記載の装置。
  4. 前記ペロブスカイトシンチレータの光収率は、少なくとも１４００００ｐｈ／ＭｅＶであることを特徴とする、請求項３に記載の装置。
  5. 前記ペロブスカイトシンチレータの減衰時間は、１ｎｓ以下であることを特徴とする、請求項３に記載の装置。
  6. さらに、
    前記ペロブスカイトシンチレータを前記低温まで冷却するように構成された冷却システムを含むことを特徴とする、請求項１に記載の装置。
  7. 前記低温は、２７３Ｋ未満であることを特徴とする、請求項１に記載の装置。
  8. 前記低温は、約５０～１３０Ｋであることを特徴とする、請求項７に記載の装置。
  9. 前記低温は、約７７Ｋであることを特徴とする、請求項８に記載の装置。
  10. さらに、
    前記ペロブスカイトシンチレータが封入された封入用材料を含むことを特徴とする、請求項１に記載の装置。
  11. 前記ペロブスカイトシンチレータは、Ｘ線検出器およびガンマ線検出器から選択される検出器の一部として作動するように構成されることを特徴とする、請求項１に記載の装置。
  12. 前記ペロブスカイトシンチレータは、ＰＥＴスキャナおよびＣＴスキャナから選択されるスキャナの一部として作動するように構成されることを特徴とする、請求項１に記載の装置。
  13. 検出器であって、
    電離放射線源と、
    前記電離放射線源から第１の周波数で電離放射線によって照射され、それに応答する光子を第１の周波数よりも低い第２の周波数で放出するように構成された少なくとも１つのペロブスカイトシンチレータであって、ペロブスカイトシンチレータは、さらに、低温で作動するように構成されている、ペロブスカイトシンチレータと、
    前記ペロブスカイトシンチレータを前記低温まで冷却するように構成された冷却システムと、
    前記ペロブスカイトシンチレータによって放出された光子を検出するように構成された光検出器と、
    を含むことを特徴とする、検出器。
  14. 前記電離放射線源は、Ｘ線源およびガンマ線源から選択される線源を含むことを特徴とする、請求項１３に記載の検出器。
  15. スキャナであって、
    第１の周波数でガンマ光子対によって照射され、それに応答する光子を第１の周波数よりも低い第２の周波数で放出するように構成されたペロブスカイトシンチレータであって、ペロブスカイトシンチレータは、さらに、低温で作動するように構成されている、ペロブスカイトシンチレータと、
    前記ペロブスカイトシンチレータを前記低温まで冷却するように構成された冷却システムと、
    前記ペロブスカイトシンチレータによって放出された光子を検出するように構成された光検出器と、
    を含むことを特徴とする、スキャナ。
  16. 前記光検出器は、冷却温度まで冷却されるように構成されることを特徴とする、請求項１５に記載のスキャナ。
  17. 前記冷却温度は、前記低温とは異なることを特徴とする、請求項１６に記載のスキャナ。
  18. 前記冷却温度は、前記低温よりも高いことを特徴とする、請求項１７に記載のスキャナ。
  19. 前記光検出器は、１，０００ｐｓ未満の同時分解時間を有することを特徴とする、請求項１５に記載のスキャナ。
  20. 前記光検出器は、１０ｐｓ未満の同時分解時間を有することを特徴とする、請求項１９に記載のスキャナ。
  21. さらに、
    前記ペロブスカイトシンチレータに隣接して配置され、電離放射線源から第１の周波数で電離放射線によって照射され、それに応答する光子を前記第１の周波数よりも低い第２の周波数で放出するように構成された少なくとも１つの非ペロブスカイトシンチレータを含み、
    前記光検出器は、さらに、前記非ペロブスカイトシンチレータによって放出された光子を検出するように構成されることを特徴とする、請求項１５に記載のスキャナ。
  22. 前記非ペロブスカイトシンチレータは、高い原子番号のシンチレータを含むことを特徴とする、請求項２１に記載のスキャナ。
  23. さらに、
    複数のペロブスカイトシンチレータと、
    複数の非ペロブスカイトシンチレータであって、複数の前記ペロブスカイトシンチレータのうちの単一のものが、複数の前記非ペロブスカイトシンチレータのうちの単一のものに隣接して配置される、非ペロブスカイトシンチレータと、
    を含むことを特徴とする、請求項１５に記載のスキャナ。
  24. 前記スキャナは、断層撮影スキャナを含むことを特徴とする、請求項１５に記載のスキャナ。
  25. 前記断層撮影スキャナは、陽電子放出断層撮影スキャナを含むことを特徴とする、請求項２４に記載のスキャナ。
  26. 前記陽電子放出断層撮影スキャナは、飛行時間型陽電子放出断層撮影スキャナを含むことを特徴とする、請求項２５に記載のスキャナ。
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