KR20210107275A - 탄소 와이어 집전체를 포함하는 전극 및 이를 포함하는 이차전지 - Google Patents

탄소 와이어 집전체를 포함하는 전극 및 이를 포함하는 이차전지 Download PDF

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Abstract

본 발명은 일 방향으로 배향되어 배열된 다수의 탄소 와이어로 형성된 집전체를 포함하는 전극 및 이를 포함하는 이차전지에 관한 것으로, 전극의 경량화 및 고 에너지 밀도를 구현하고, 전지의 출력 특성을 향상이 가능하다.

Description

탄소 와이어 집전체를 포함하는 전극 및 이를 포함하는 이차전지{ELECTRODE HAVING CARBON WIRE CURRENT COLLECTORS AND SECONDARY BATTERY COMPRISING THE SAME}
본 발명은 탄소 와이어 집전체를 포함하는 전극 및 이를 포함하는 이차전지에 관한 것이다.
모바일 기기에 대한 기술 개발과 수요의 증가로, 이차전지의 수요 또한 급격히 증가하고 있다. 그 중에서도, 리튬 이차전지는 에너지 밀도와 작동전압이 높고 보존과 수명 특성이 우수하다는 점에서, 각종 모바일 기기는 물론 다양한 전자 제품들의 에너지원으로 널리 사용되고 있다.
또한, 이차전지는, 화석 연료를 사용하는 기존의 가솔린 차량, 디젤 차량 등의 대기오염 등을 해결하기 위한 방안으로 제시되고 있는 전기 자동차 또는 하이브리드 전기자동차 등의 에너지원으로 주목받고 있다. 전기 자동차 등의 에너지원으로 적용하기 위해서는 고출력의 전지가 필요하다.
도 1 및 2는 각각 종래의 이차전지용 전극을 도시한 단면도 및 정면도이다. 도 1 및 2를 참조하면, 종래의 전극은 금속 호일 형태의 집전체(11) 상에 활물질을 포함하는 전극 합재층(12)이 도포된 구조이다. 또한, 상기 집전체(11)는 전극의 일측으로 연장되어 전극 탭을 형성한다. 또한, 상기 전극 탭은 외부와의 전기적 연결을 위해서 전극 리드(13)가 용접 등에 의해 접합된 구조이며, 상기 전극 탭과 전극 리드(13)가 교차된 부분은 집전체와 전극 리드의 접합부(14)를 형성하게 된다.
이러한 종래의 전극은 별도의 집전체(11)를 형성해야 하며, 이는 전극의 부피와 무게가 증가하는 원인이 된다. 특히, 집전체(11)의 일면 또는 양면에 전극 합재층(12)을 코팅하게 되는데, 상기 전극 합재층(12)의 각 영역별로 집전체(11)와의 이격 거리가 달라지게 된다. 이러한 이격 거리의 차이는 전극의 성능을 제한하는 원인이 된다.
따라서, 전극의 성능을 저하시키지 않으면서, 전극의 무게를 줄일 수 있는 이차전지용 전극 개발이 요구된다.
일본공개특허 제2013-004179호
본 발명은 상기와 같은 문제점을 해결하기 위해 창안된 것으로서, 일 방향으로 배향되어 배열된 다수의 탄소 와이어로 형성된 집전체를 포함하는 전극 및 이를 포함하는 이차전지를 제공함을 목적으로 한다.
본 발명은 별도의 집전체층을 포함하지 않으며, 전극 합재층 내에 일방향으로 배향되어 배열된 다수의 탄소 와이어로 형성된 집전체를 포함하는 전극 및 이를 포함하는 이차전지를 제공한다.
하나의 예에서, 본 발명에 따른 전극은, 별도의 집전체층을 포함하지 않는 이차전지용 전극으로서, 전극 합재층; 및 상기 전극 합재층 내에 분산된 다수의 탄소 와이어를 포함하며, 상기 다수의 탄소 와이어는, 전극의 일 방향으로 배향되어 배열되되, 전극 합재층의 일 방향 외측으로 연장되어 외부와 전기적으로 연결되는 구조이다.
구체적인 예에서, 상기 다수의 탄소 와이어는, 전극 합재층 내에 3차원 분산된 형태이다.
하나의 예에서, 상기 탄소 와이어는 탄소 섬유(CF) 또는 탄소 나노 튜브(CNT)로 형성된 구조이다.
구체적인 예에서, 상기 탄소 와이어는 단섬유로 형성되거나 다수의 섬유가 집합된 구조이다.
또 다른 하나의 예에서, 상기 탄소 와이어는, 각 와이어들이 일 방향으로 배향되되 비정형 배열인 구조, 또는 각 와이어들이 일 방향으로 배향된 선형으로 정형 배열된 구조이다.
하나의 예에서, 상기 탄소 와이어는, 전극 합재층의 일 방향으로 외측으로 연장되어 전극 탭 또는 전극 리드를 형성하는 구조이다.
구체적인 예에서, 상기 탄소 와이어가 전극 합재층의 일 방향으로 외측으로 연장된 영역 중 어느 한 곳 이상은 타이로 묶어서 집합된 구조이다.
하나의 예에서, 전극 합재층 및 상기 전극 합재층 내에 분산된 탄소 와이어 합산 100 중량부를 기준으로, 탄소 와이어의 중량은 1.5 내지 8 중량부 범위이다.
구체적인 예에서, 상기 전극은 이차전지용 양극이고, 전극 합재층 및 상기 전극 합재층 내에 분산된 탄소 와이어 합산 100 중량부를 기준으로, 탄소 와이어의 중량은 2 내지 8 중량부 범위이다.
또 다른 하나의 구체적인 예에서, 상기 전극은 이차전지용 음극이고, 전극 합재층 및 상기 전극 합재층 내에 분산된 탄소 와이어 합산 100 중량부를 기준으로, 탄소 와이어의 중량은 1.5 내지 6 중량부 범위이다.
본 발명은 앞서 설명한 전극을 포함하는 이차전지를 제공한다. 본 발명은 앞서 설명한 이차전지를 포함하는 에너지 저장 장치를 제공한다. 또한, 본 발명은 앞서 설명한 이차전지를 포함하는 자동차를 제공한다.
본 발명에 따른 전극 및 이를 포함하는 이차전지는, 전극의 경량화 및 고 에너지 밀도를 구현하고, 전지의 출력 특성을 향상시킬 수 있다.
도 1 및 2는 각각 종래의 이차전지용 전극을 도시한 단면도 및 정면도이다.
도 3 및 4는 각각 본 발명의 일 실시예에 따른 이차전지용 전극을 도시한 단면도 및 정면도이다.
도 5 및 6은 각각 본 발명의 또 다른 일 실시예에 따른 이차전지용 전극을 도시한 단면도 및 정면도이다.
도 7 및 8은 각각 실시예 및 비교예에 따른 이차전지에 대한 방전 성능을 평가한 결과들이다.
이하, 본 발명에 대하여 상세히 설명하기로 한다. 이에 앞서, 본 명세서 및 특허청구범위에 사용된 용어 또는 단어는 통상적이거나 사전적인 의미로 한정해서 해석되어서는 아니되며, 발명자는 그 자신의 발명을 가장 최선의 방법으로 설명하기 위해 용어의 개념을 적절하게 정의할 수 있다는 원칙에 입각하여 본 발명의 기술적 사상에 부합하는 의미와 개념으로 해석되어야만 한다.
본 발명은 이차전지용 전극을 제공한다. 상기 전극은 별도의 집전체층을 포함하지 않는 이차전지용 전극으로서, 전극 합재층; 및 상기 전극 합재층 내에 분산된 다수의 탄소 와이어를 포함한다. 또한, 상기 다수의 탄소 와이어는, 전극의 일 방향으로 배향되어 배열되되, 전극 합재층의 일 방향 외측으로 연장되어 외부와 전기적으로 연결되는 구조이다.
본 발명에 따른 전극은 금속 호일 등으로 형성된 별도의 집전체층을 포함하지 않으며, 전극 합재층 내에 분산된 다수의 탄소 와이어가 집전체의 기능을 수행한다. 상기 탄소 와이어는 전극 합재층 내에 일 방향으로 배향되어 배열된 구조이되, 각 탄소 와이어는 일정 간격으로 이격되어 전극 합재층 내에 3차원 분산된 형태이다.
종래의 전극은 알루미늄 또는 구리 호일로 이루어진 집전체층 상에 전극 합재층을 코팅하여 제조한다. 이 경우, 전극 합재층 내에 함유된 활물질은 집전체과 서로 다른 이격 거리를 갖게 된다. 즉, 전극 합재층의 아래쪽에 함유된 활물질과 위쪽에 함유된 활물질은 집전체층과 서로 상이한 이격 거리를 갖게 된다. 활물질과 집전체층 사이의 이격 거리는 전극내 전자의 이동 거리를 의미하고 이는 전지의 출력 특성과 밀접한 연관성을 갖는다.
또한, 본 발명에 따른 전극에서, 탄소 와이어는 전극의 일 방향으로 배향되어 배열되되, 전극 합재층의 일 방향 외측으로 연장되어 외부와 전기적으로 연결되는 구조이다. 상기 탄소 와이어가 일 방향으로 배향되어 배열된 구조를 형성함으로써, 전류의 흐름은 저해하지 않으면서 탄소 와이어가 차지하는 중량 및 부피를 최소화하였다. 또한, 상기 탄소 와이어가 전극 합재층의 일 방향 외측으로 연장됨으로써, 별도의 전극 탭 및 전극 리드를 형성하는 공정이 요구되지 않는다.
본 발명에 따른 전극은 전극 합재층 내에 다수의 탄소 와이어가 3차원 분산된 구조이다. 따라서, 전극 합재층 내에서, 탄소 와이어와 활물질 입자 사이의 거리가 상대적으로 짧으면서 균일하다. 본 발명에서, 상기 탄소 와이어가 전극 합재층 내에 3차원 분산된 구조라는 것은, 복수의 탄소 와이어가 전극 합재층 전 영역에 고루 분포되어 위치하는 것을 의미한다.
본 발명에서 탄소 와이어는 탄소 성분을 함유하는 선형의 구조체를 총칭하는 의미이다. 하나의 실시예에서, 상기 탄소 와이어는 탄소 섬유(CF) 또는 탄소 나노 튜브(CNT)로 형성된 구조이다. 또한, 상기 탄소 와이어는 섬유 형태일 수 있으며, 이 경우 단섬유로 형성되거나 다수의 섬유가 집합된 구조일 수 있다.
본 발명에서 탄소 와이어는, 전극 합재층 내에서 전극의 일 방향으로 배향되어 배열된다. 하나의 실시예에서, 상기 탄소 와이어는, 각 와이어들이 일 방향으로 배향되되 비정형 배열인 구조, 또는 각 와이어들이 일 방향으로 배향된 선형으로 정형 배열된 구조이다. 이러한 배열 구조는 다양한 변형 형태의 일 예시에 해당하며, 본 발명의 범주는 이러한 다양한 변형 형태를 모두 포함한다.
또 다른 하나의 실시예에서, 상기 탄소 와이어는, 전극 합재층의 일 방향으로 외측으로 연장되어 전극 탭 또는 전극 리드를 형성하는 구조이다. 기존의 전극은 전극 탭이 형성된 형태로 집전체를 타발하여 전극을 제조한다. 그런 다음, 형성된 전극 탭에 용접 등의 과정을 통해 전극 리드를 부착하는 공정을 거치게 된다. 그러나, 본 발명에 따른 전극은, 상기 탄소 와이어를 전극 합재층의 일 방향으로 외측으로 연장되도록 형성함으로써, 전극 탭을 형성하기 위한 별도의 타발 과정을 거치지 않으며, 나아가 탄소 와이어의 연장 형성된 영역을 통해 외부와 전기적 연결이 가능하므로 별도의 전극 리드가 요구되지 않는다. 따라서, 본 발명에 따른 전극은 전극 제조과정에서 전극 탭 형성 내지 전극 리드 부착을 위한 추가 공정이 요구되지 않는다는 점에서 공정 효율이 우수하다.
하나의 실시예에서, 탄소 와이어가 전극 합재층의 일 방향으로 외측으로 연장된 영역 중 어느 한 곳 이상은 타이로 묶어서 집합된 구조이다. 본 발명에서, 탄소 와이어는 전극 합재층 내에 3차원 분산된 형태이다. 분산된 형태의 탄소 와이어는, 전극 합재층의 일 방향으로 외측으로 연장된 영역 중 어느 한 곳 이상은 타이로 묶어서 집합되도록 한다. 이는, 단위 전지 내지 전지 모듈에 대한 조립 공정의 편의를 위한 것이다.
하나의 실시예에서, 본 발명에 따른 전극에서, 전극 합재층 및 상기 전극 합재층 내에 분산된 탄소 와이어 합산 100 중량부를 기준으로, 탄소 와이어의 중량은 1.5 내지 8 중량부 범위이다. 구체적으로, 상기 탄소 와이어의 중량은 1.5 내지 4.5 중량부 범위, 4 내지 8 중량부 범위, 3 내지 6.5 중량부 범위, 2 내지 5.5 중량부 범위 또는 2 내지 6.5 중량부 범위이다. 예를 들어, 양극과 음극에 본 발명에 따른 전극을 모두 적용할 경우에는, 기존 방식 대비, 집전체 형성에 따른 중량 분율을 8% 이상 감소할 수 있다.
구체적인 하나의 실시예에서, 본 발명에 따른 전극은 이차전지용 양극이고, 전극 합재층 및 상기 전극 합재층 내에 분산된 탄소 와이어 합산 100 중량부를 기준으로, 탄소 와이어의 중량은 2 내지 8 중량부 범위이다. 구체적으로, 본 발명에 따른 전극이 이차전지용 양극인 경우, 상기 탄소 와이어의 중량은 2 내지 5 중량부 범위, 4.5 내지 7 중량부 범위, 2.5 내지 7 중량부 범위 또는 3 내지 6.5 중량부 범위이다. 본 발명에 따른 전극을 이차전지용 양극에 적용할 경우에는, 기존 방식 대비, 집전체 형성에 따른 중량 분율을 현저히 감소시킬 수 있다. 예를 들어, 기존 방식의 경우에는, 전지의 용량에 따라 양극 집전체의 중량 비율이 4.1% 또는 6.8% 수준이다. 이에 대해, 전지의 용량을 동일하게 설정할 경우, 본 발명에 따른 전극을 양극에 적용시, 양극 집전체의 중량 비율이 3.3% 또는 6% 수준으로 낮출 수 있다.
구체적인 또 다른 하나의 실시예에서, 상기 전극은 이차전지용 음극이고, 전극 합재층 및 상기 전극 합재층 내에 분산된 탄소 와이어 합산 100 중량부를 기준으로, 탄소 와이어의 중량은 1.5 내지 6 중량부 범위이다. 구체적으로, 본 발명에 따른 전극이 이차전지용 음극인 경우, 상기 탄소 와이어의 중량은 1.5 내지 4 중량부 범위, 3.5 내지 6 중량부 범위, 1.5 내지 6 중량부 범위 또는 2 내지 5.5 중량부 범위이다. 본 발명에 따른 전극을 이차전지용 음극에 적용할 경우에는, 기존 방식 대비, 집전체 형성에 따른 중량 분율을 현저히 감소시킬 수 있다. 예를 들어, 기존 방식의 경우에는, 전지의 용량에 따라 음극 집전체의 중량 비율이 9.5% 또는 18.6% 수준이다. 이에 대해, 전지의 용량을 동일하게 설정할 경우, 본 발명에 따른 전극을 음극에 적용시, 음극 집전체의 중량 비율이 약 2.3% 또는 5% 수준으로 크게 낮출 수 있다.
앞서 설명한 전극은 이차전지용 양극 또는 음극으로 적용 가능하며, 예를 들어, 리튬 이차전지용 양극 또는 음극에 적용하거나, 양극과 음극에 모두 적용 가능하다.
본 발명은 앞서 설명한 전극을 포함하는 이차전지를 제공한다. 본 발명은 앞서 설명한 이차전지를 포함하는 에너지 저장 장치를 제공한다. 상기 에너지 저장 장치는 전기 에너지를 저장하는 다양한 저장 장치를 총칭한다. 예를 들어, 상기 에너지 저장 장치는 대용량의 전기 에너지를 저장하는 ESS(Enegry Storage System)이다. 또한, 본 발명은 앞서 설명한 이차전지를 포함하는 자동차를 제공한다. 상기 자동차는 보조 동력원 또는 주 동력원으로 이차전지를 사용하는 다양한 형태의 자동차를 총칭한다. 구체적으로, 상기 자동차는 하이브리드 (HEV), 플러그인 하이브리드 (PHEV), 또는 순수 전기차 (BEV, EV) 등을 포함한다.
상기 이차전지는, 양극, 음극 및 상기 양극과 상기 음극 사이에 개재되는 분리막을 포함하는 전극조립체; 상기 전극조립체를 함침시키는 비수 전해액; 및 상기 전극조립체와 상기 비수 전해액을 내장하는 전지케이스를 포함한다. 상기 양극 및 음극 중 어느 하나 이상의 전극은 앞서 설명한 전극이다. 구체적으로, 상기 이차전지에서, 양극 또는 음극이 집전체층 상에 이중층의 합재층이 형성된 구조일 수 있고, 혹은 양극과 음극 모두 앞서 설명한 집전체층 상에 이중층의 합재층이 형성된 구조일 수 있다. 예를 들어, 상기 이차전지에서 양극과 음극 모두 앞서 설명한 집전체층 상에 이중층의 합재층이 형성된 구조이다.
특히, 상기 이차전지 중 리튬 금속 이차전지, 리튬 이온 이차전지, 리튬 폴리머 이차 전지 또는 리튬 이온 폴리머 이차전지 등을 포함하는 리튬 이차전지가 바람직하다.
양극은, 양극 집전제의 일면 또는 양면에 양극 합재층이 적층된 구조이다. 양극 활물질은 각각 독립적으로, 리튬 함유 산화물일 수 있으며, 동일하거나 상이할 수 있다. 상기 리튬 함유 산화물로는, 리튬 함유 전이금속 산화물이 사용될 수 있다. 하나의 예에서, 양극 합재층은 양극 활물질 외에 도전재 및 바인더 고분자 등을 포함되며, 필요에 따라, 당업계에서 통상적으로 사용되는 양극 첨가제를 더 포함할 수 있다.
양극 합재층에 적용 가능한 양극 활물질은 각각 독립적으로, 리튬 함유 산화물일 수 있으며, 동일하거나 상이할 수 있다. 상기 리튬 함유 산화물로는, 리튬 함유 전이금속 산화물이 사용될 수 있다.
예를 들어, 상기 리튬 함유 전이금속 산화물은, LixCoO2(0.5<x<1.3), LixNiO2(0.5<x<1.3), LixMnO2(0.5<x<1.3), LixMn2O4(0.5<x<1.3), Lix(NiaCobMnc)O2(0.5<x<1.3, 0<a<1, 0<b<1, 0<c<1, a+b+c=1), LixNi1-yCoyO2(0.5<x<1.3, 0<y<1), LixCo1-yMnyO2(0.5<x<1.3, 0≤y<1), LixNi1-yMnyO2(0.5<x<1.3, O≤y<1), Lix(NiaCobMnc)O4(0.5<x<1.3, 0<a<2, 0<b<2, 0<c<2, a+b+c=2), LixMn2-zNizO4(0.5<x<1.3, 0<z<2), LixMn2-zCozO4(0.5<x<1.3, 0<z<2), LixCoPO4(0.5<x<1.3) 및 LixFePO4(0.5<x<1.3)로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상의 혼합물일 수 있으며, 상기 리튬 함유 전이금속 산화물은 알루미늄(Al) 등의 금속이나 금속산화물로 코팅될 수도 있다. 또한, 상기 리튬 함유 전이금속 산화물 외에 황화물(sulfide), 셀렌화물(selenide) 및 할로겐화물(halide) 등도 사용될 수 있다.
본 발명에 따른 전극은 다양한 형태의 리튬 이차전지에 적용 가능하나, 바람직하게는 고출력의 전지에 활용 가능하다. 본 발명의 전극은 고함량 니켈(High-Ni)계 NCM 전지에 적용된다.
구체적인 예에서, 본 발명에 따른 양극 합재층은, 하기 화학식 1의 구조를 갖는 활물질 성분을 포함한다.
[화학식 1]
Lix(NiaCobMnc)O2
(0.5<x<1.3, 0.5<a<1, 0<b<0.25, 0<c<0.25, a+b+c=1)
상기 화학식 1에서, a값은 0.6 이상, 구체적으로는 0.8 이상이다. 상기 화학식 1에서, a값이 높아지면 b값 및/또는 c값은 위 화학식 1을 만족하는 범위 내에서 수치가 낮아진다. 이를 통해, 본 발명에 따른 리튬 이차전지용 양극은 고함량 니켈(High-Ni)계 NCM 이차전지에 적용된다. 상기 NCM 이차전지는 예를 들어, NCM 622 또는 NCM 811 리튬 이차전지이다.
상기 양극에 사용되는 집전체는 전도성이 높은 금속으로, 양극 활물질 슬러리가 용이하게 접착할 수 있는 금속이면서, 전기화학소자의 전압 범위에서 반응성이 없는 것이면 어느 것이라도 사용할 수 있다. 구체적으로 양극용 집전체의 비제한적인 예로는 알루미늄, 니켈 또는 이들의 조합에 의하여 제조되는 호일 등이 있다. 상기 양극으로 본 발명에 따른 전극이 적용되는 경우에는 앞서 설명한 알루미늄 호일 등의 집전체를 생략할 수 있다.
상기 양극 활물질은 양극 합재층 중에 94.0 내지 98.5 중량% 범위로 포함될 수 있다. 양극 활물질의 함량이 상기 범위를 만족할 때 고용량 전지의 제작, 그리고 충분한 양극의 도전성이나 전극재간 접착력을 부여하는 면에서 유리하다.
양극의 상부 합재층과 하부 합재층 각각에 사용되는 바인더 고분자는 당업계에서 통상적으로 사용되는 바인더가 제한없이 사용될 수 있다. 다만, 본 발명에서는 하부 합재층은 바인더 성분으로 중량평균 분자량이 70만 내지 180만 범위인 PVDF(Polyvinylidene fluoride)를 함유하고, 상부 합재층은 바인더 성분으로 니트릴(nitrile)계 고무를 함유한다. 각 합재층은 필요에 따라 다른 바인더 성분을 더 포함할 수 있다. 예를 들면, 폴리비닐리덴 플루오라이드-헥사플루오로프로필렌(Poly(vinylidene fluoride-co-hexafluoropropylene), PVDF-co-HFP), 폴리비닐리덴 플루오라이드(polyvinylidene fluoride, PVDF), 폴리아크릴로니트릴(polyacrylonitrile), 폴리메틸 메타크릴레이트(polymethyl methacrylate), 스티렌-부타디엔 고무(styrene-butadiene rubber, SBR), 카르복실 메틸 셀룰로오스(carboxyl methyl cellulose, CMC) 등의 다양한 종류의 바인더가 추가로 사용될 수 있다.
상기 바인더 고분자 함량은 상부 양극 합재층 및 하부 양극 합재층에 포함되는 도전재 함량에 비례한다. 이는 활물질에 비해 입자 크기가 상대적으로 매우 작은 도전재에 접착력을 부여하기 위함으로 도전재 함량이 증가하면 바인더 고분자가 더 필요하게 되고, 도전재 함량이 감소하면 바인더 고분자가 적게 사용될 수 있기 때문이다.
도전재 성분으로 점형 또는 선형 도전재를 포함할 수 있다. '점형(sphere type)'이란 구형의 입자 형상을 가지며, 평균 직경(D50)이 10 내지 500 nm, 상세하게는 15 내지 100 nm 또는 15 내지 40 nm의 범위를 갖는 것을 의미한다.
상기 점형의 탄소계 도전재는 바인더와 혼합된 상태로 활물질 입자간 빈 공간인 기공을 채워줌으로써 활물질간 물리적 접촉을 좋게 하여 계면 저항을 감소시키고, 하부 양극 활물질과 집전체간의 접착력을 향상시킬 수 있다. 상기 점형 탄소계 도전재로는 덴카 블랙을 비롯한 카본 블랙을 들 수 있으며, 예컨대, FX35 (Denka 社), SB50L (Denka 社), Super-P이 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
상기 점형 탄소계 도전재에 대응되는 의미로 선형(needle type) 탄소계 도전재가 있다. 여기서, '선형(needle type)'이란 니들과 같은 입자 형상, 예컨대 종횡비(aspect ratio, 길이/직경의 값)가 50 내지 650, 상세하게는 60 내지 300 또는 100 내지 300의 범위를 갖는 것을 의미한다. 상기 선형 탄소계 도전재로는 카본나노튜브(carbon nanotube, CNT), 기상성장 탄소섬유(vapor-grown carbon fiber, VGCF), 탄소 나노섬유(carbon nanofiber, CNF), 또는 이들 중 2종 이상의 혼합물일 수 있다.
본 발명에서는 상부 양극 합재층에 점형 탄소개 도전재를 사용하는 것을 특징으로 한다. 상기 점형 탄소계 도전재는, 선형 도전재에 비해 분산이 유리하다는 장점이 있으며, 선형 탄소계 도전재에 비해 전기 전도도가 떨어져 해당 층의 절연 특성을 높이는 효과가 있다.
상기 음극은 음극 활물질로서 탄소재, 리튬 금속, 규소 또는 주석 등을 포함할 수 있다. 음극 활물질로서 탄소재가 사용되는 경우, 저결정 탄소 및 고결정성 탄소 등이 모두 사용될 수 있다. 저결정성 탄소로는 연화탄소(soft carbon) 및 경화탄소 (hard carbon)가 대표적이며, 고결정성 탄소로는 천연 흑연, 키시흑연 (Kish graphite), 열분해 탄소 (pyrolytic carbon), 액정피치계 탄소섬유 (mesophase pitch based carbon fiber), 탄소 미소구체 (mesocarbon microbeads), 액정피치 (Mesophase pitches) 및 석유와 석탄계 코크스 (petroleum orcoal tar pitch derived cokes) 등의 고온 소성탄소가 대표적이다.
상기 음극에 사용되는 집전체의 비제한적인 예로는 구리, 금, 니켈 또는 구리 합금 또는 이들의 조합에 의하여 제조되는 호일 등이 있다. 또한, 상기 집전체는 상기 물질들로 이루어진 기재들을 적층하여 사용할 수도 있다. 상기 음극으로 본 발명에 따른 전극이 적용되는 경우에는 앞서 설명한 구리 호일 등의 집전체를 생략할 수 있다.
또한, 상기 음극은 당해 분야에 통상적으로 사용되는 도전재 및 바인더를 포함할 수 있다. 다만, 음극이 본 발명에 다른 이차전지용 전극인 경우에는, 하부 합재층은 바인더 성분으로 중량평균 분자량이 70만 내지 180만 범위인 PVDF(Polyvinylidene fluoride)를 함유하고, 상부 합재층은 바인더 성분으로 니트릴(nitrile)계 고무를 함유한다.
본 발명에서, 상기 분리막은 리튬 이차전지에서 사용되는 다공성 기재라면 모두 사용이 가능하고, 예를 들면 폴리올레핀계 다공성 막(membrane) 또는 부직포를 사용할 수 있으나, 이에 특별히 한정되는 것은 아니다.
상기 폴리올레핀계 다공성 막의 예로는, 고밀도 폴리에틸렌, 선형 저밀도 폴리에틸렌, 저밀도 폴리에틸렌, 초고분자량 폴리에틸렌과 같은 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 폴리부틸렌, 폴리펜텐 등의 폴리올레핀계 고분자를 각각 단독으로 또는 이들을 혼합한 고분자로 형성한 막(membrane)을 들 수 있다.
상기 부직포로는 폴리올레핀계 부직포 외에 예를 들어, 폴리에틸렌테레프탈레이트(polyethyleneterephthalate), 폴리부틸렌테레프탈레이트(polybutyleneterephthalate), 폴리에스테르(polyester), 폴리아세탈(polyacetal), 폴리아미드(polyamide), 폴리카보네이트(polycarbonate), 폴리이미드(polyimide), 폴리에테르에테르케톤(polyetheretherketone), 폴리에테르설폰(polyethersulfone), 폴리페닐렌옥사이드(polyphenyleneoxide), 폴리페닐렌설파이드(polyphenylenesulfide), 폴리에틸렌나프탈렌(polyethylenenaphthalene) 등을 각각 단독으로 또는 이들을 혼합한 고분자로 형성한 부직포를 들 수 있다. 부직포의 구조는 장섬유로 구성된 스폰본드 부직포 또는 멜트 블로운 부직포일 수 있다.
상기 다공성 기재의 두께는 특별히 제한되지 않으나, 5 내지 50 ㎛일 수 있고, 다공성 기재에 존재하는 기공 크기 및 기공도 역시 특별히 제한되지 않으나 각각 0.01 내지 50 ㎛ 및 10 내지 95 %일 수 있다.
한편, 상기 다공성 기재로 구성된 분리막의 기계적 강도 향상 및 양극과 음극 사이의 단락 억제를 위해, 상기 다공성 기재의 적어도 일면에, 무기물 입자와 바인더 고분자를 포함하는 다공성 코팅층을 더 포함할 수 있다.
본 발명에서, 상기 비수 전해액은 유기용매 및 전해질 염을 포함할 수 있으며, 상기 전해질 염은 리튬염이다. 상기 리튬염은 리튬 이차전지용 비수 전해액에 통상적으로 사용되는 것들이 제한 없이 사용될 수 있다. 예를 들어 상기 리튬염의 음이온으로는 F-, Cl-, Br-, I-, NO3 -, N(CN)2 -, BF4 -, ClO4 -, PF6 -, (CF3)2PF4 -, (CF3)3PF3 -, (CF3)4PF2 -, (CF3)5PF-, (CF3)6P-, CF3SO3 -, CF3CF2SO3 -, (CF3SO2)2N-, (FSO2)2N-, CF3CF2(CF3)2CO-, (CF3SO2)2CH-, (SF5)3C-, CF3(CF2)7SO3 -, CF3CO2 -, CH3CO2 -, SCN- 및 (CF3CF2SO2)2N-로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상을 포함할 수 있다.
전술한 비수 전해액에 포함되는 유기용매로는 리튬 이차전지용 비수 전해액에 통상적으로 사용되는 것들을 제한없이 사용할 수 있으며, 예를 들면 에테르, 에스테르, 아미드, 선형 카보네이트, 환형 카보네이트 등을 각각 단독으로 또는 2종 이상 혼합하여 사용할 수 있다. 그 중에서 대표적으로는 환형 카보네이트, 선형 카보네이트, 또는 이들의 혼합물인 카보네이트 화합물을 포함할 수 있다.
상기 환형 카보네이트 화합물의 구체적인 예로는 에틸렌 카보네이트(ethylene carbonate, EC), 프로필렌 카보네이트(propylene carbonate, PC), 1,2-부틸렌 카보네이트, 2,3-부틸렌 카보네이트, 1,2-펜틸렌 카보네이트, 2,3-펜틸렌 카보네이트, 비닐렌 카보네이트, 비닐에틸렌 카보네이트 및 이들의 할로겐화물로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상의 혼합물이 있다. 이들의 할로겐화물로는 예를 들면, 플루오로에틸렌 카보네이트(fluoroethylene carbonate, FEC) 등이 있으며, 이에 한정되는 것은 아니다.
또한 상기 선형 카보네이트 화합물의 구체적인 예로는 디메틸 카보네이트(DMC), 디에틸 카보네이트(DEC), 디프로필 카보네이트, 에틸메틸 카보네이트(EMC), 메틸프로필 카보네이트 및 에틸프로필 카보네이트로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상의 혼합물 등이 대표적으로 사용될 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
특히, 상기 카보네이트계 유기용매 중 환형 카보네이트인 에틸렌 카보네이트 및 프로필렌 카보네이트는 고점도의 유기용매로서 유전율이 높아 전해질 내의 리튬염을 보다 더 잘 해리시킬 수 있으며, 이러한 환형 카보네이트에 디메틸 카보네이트 및 디에틸 카보네이트와 같은 저점도, 저유전율 선형 카보네이트를 적당한 비율로 혼합하여 사용하면 보다 높은 전기 전도율을 갖는 전해액을 만들 수 있다.
또한, 상기 유기용매 중 에테르로는 디메틸 에테르, 디에틸 에테르, 디프로필 에테르, 메틸에틸 에테르, 메틸프로필 에테르 및 에틸프로필 에테르로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상의 혼합물을 사용할 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
그리고 상기 유기용매 중 에스테르로는 메틸 아세테이트, 에틸 아세테이트, 프로필 아세테이트, 메틸 프로피오 네이트, 에틸 프로피오네이트, 프로필 프로피오네이트, γ-부티로락톤, γ-발레로락톤, γ-카프로락톤, σ-발레로락톤 및 ε-카프로락톤으로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상의 혼합물을 사용할 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
상기 비수 전해액의 주입은 최종 제품의 제조 공정 및 요구 물성에 따라, 이차전지의 제조 공정 중 적절한 단계에서 행해질 수 있다. 즉, 이차전지의 조립 전 또는 이차전지 조립 최종 단계 등에서 적용될 수 있다.
이하, 도면을 통해 본 발명을 보다 상세히 설명한다. 그러나, 본 명세서에 기재된 도면에 기재된 구성은 본 발명의 일 실시예에 불과할 뿐이고 본 발명의 기술적 사상을 모두 대변하는 것은 아니다.
도 3 및 4는 각각 본 발명의 일 실시예에 따른 이차전지용 전극을 도시한 단면도 및 정면도이다. 도 3 및 4를 참조하면, 본 발명의 일 실시예에 따른 전극(100)은 별도의 집전체층이 형성되지 않은 구조이다. 구체적으로는 상기 전극(100)은 전극 합재층(120) 내에 3차원 분산되되, 일 방향으로 배향되어 배열된 무정형의 탄소 와이어(110)가 형성된 구조이다. 상기 탄소 와이어(110)는 전극 합재층(120)의 일 방향 외측으로 연장되어 외부와 전기적으로 연결되는 탄소 와이어의 연장부(111)가 형성된 구조이다. 또한, 상기 탄소 와이어의 연장부(111)는 타이(112)에 의해 묶여서 집합된 구조를 형성한다. 구체적으로 상기 탄소 와이어(110)는 탄소 섬유(CF)로 형성 가능하다.
도 5 및 6은 각각 본 발명의 또 다른 일 실시예에 따른 이차전지용 전극을 도시한 단면도 및 정면도이다. 도 5 및 6을 참조하면, 본 발명의 일 실시예에 따른 전극(200)은 별도의 집전체층이 형성되지 않은 구조이다. 구체적으로는 상기 전극(200)은 전극 합재층(220) 내에 3차원 분산되되, 일 방향으로 배향되어 배열된 정형의 탄소 와이어(210)가 형성된 구조이다. 상기 탄소 와이어(210)는 전극 합재층(220)의 일 방향 외측으로 연장되어 외부와 전기적으로 연결되는 탄소 와이어의 연장부(211)가 형성된 구조이다. 또한, 상기 탄소 와이어의 연장부(211)는 타이(212)에 의해 묶여서 집합된 구조를 형성한다. 구체적으로 상기 탄소 와이어(210)는 탄소 나노 튜브(CNT)로 형성 가능하다.
이하, 실시예 등을 통해 본 발명을 보다 상세히 설명한다. 그러나, 본 명세서에 기재된 실시예에 기재된 구성은 본 발명의 일 실시예에 불과할 뿐이고 본 발명의 기술적 사상을 모두 대변하는 것은 아니므로, 본 출원시점에 있어서 이들을 대체할 수 있는 다양한 균등물과 변형예들이 있을 수 있음을 이해하여야 한다.
실시예 및 비교예
비교예 1
양극 활물질로 NCM(LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2) 100 중량부, 도전재로 카본 블랙(FX35, Denka) 1.5 중량부 및 바인더 고분자로 폴리비닐리덴 플루오라이드(KF9700, Kureha) 3.5 중량부를 용제인 NMP(N-methyl-2-pyrrolidone)에 첨가하여 양극 합재층용 슬러리를 제조하였다. 알루미늄 호일의 양면에 각각 상기 양극 합재층용 슬러리를 코팅한 후 건조 및 압연하는 과정을 거쳐 양극을 제조하였다.
음극은 음극 활물질로서 인조흑연(GT, Zichen(China)) 100 중량부, 도전재로서 카본블랙(Super-P) 1.1 중량부, 스티렌-부타디엔 고무 2.2 중량부, 카복시 메틸 셀룰로오즈 0.7 중량부를 용제인 물에 첨가하여 음극 활물질 슬러리를 제조한 후, 구리 집전체에 코팅, 건조 및 압착하여 제조하였다.
한편, 폴리프로필렌을 건식 방법을 사용하여 일축 연신하여, 융점이 165℃이고, 일측의 너비가 200 mm인 미세 다공성 구조의 분리막을 제조하였다. 양극과 음극 사이에 분리막이 개재된 구조의 전극 조립제를 제조하였다. 상기 전극조립체를 파우치형 전지케이스에 내장한 후, 1M LiPF6 카보네이트계 용액 전해액을 주입하여 이차전지를 제조하였다.
제조된 이차전지의 각 성분별 함량 비율은 하기 표 1에 나타낸 바와 같다. 또한, 제조된 각 전극의 형태는 도 1 및 2에 도시한 바와 같다.
전극 성분 밀도(kg/m3) 부피(m3) 중량(kg) 비율(중량%)
Cu 호일
(음극 집전체)		 8,960 3.96x10-7 1.10x10-1 9.51
음극 합재층 2,004 2.77x10-6 3.44x10-1 29.79
분리막 1,725 6.08x10-7 6.51x10-2 5.63
양극 합재층 3,915 2.51x10-6 5.89x10-1 51.01
Al 호일
(양극 집전체)		 2,700 5.79x10-7 4.69x10-2 4.06
표 1을 참조하면, 구리 호일을 음극 집전체로 적용할 경우, 음극 집전체의 중량 비율은 9.51 중량%이다. 또한, 알루미늄 호일을 양극 집전체로 적용할 경우, 양극 집전체의 중량 비율은 4.06 중량%이다.
실시예 1
비교예 1과 동일한 방법으로 이차전지를 제조하되, 양극 및 음극 집전체로 탄소 와이어를 적용하였으며, 각 성분별 함량 비율은 하기 표 2와 같다. 또한, 제조된 각 전극의 형태는 도 3 및 4에 도시한 바와 같다.
전극 성분 밀도(kg/m3) 부피(m3) 중량(kg) 비율(중량%)
탄소 와이어
(음극 집전체)		 2,000 3.96x10-7 2.45x10-2 2.32
음극 합재층 2,004 2.77x10-6 3.44x10-1 32.54
분리막 1,725 6.08x10-7 6.51x10-2 6.15
양극 합재층 3,915 2.51x10-6 5.89x10-1 55.71
탄소 와이어
(양극 집전체)		 2,000 5.79x10-7 3.47x10-2 3.28
실시예 1은 전지의 용량을 비교예 1과 동일하도록 설계한 것이다. 표 2를 참조하면, 탄소 와이어를 음극 집전체로 적용할 경우, 음극 집전체의 중량 비율은 2.32 중량%이다. 또한, 탄소 와이어를 양극 집전체로 적용할 경우, 양극 집전체의 중량 비율은 3.28 중량%이다. 이를 통해, 본 발명에 따른 전극은 기존의 금속 호일을 집전체로 사용하는 경우와 대비하여, 집전체의 중량 비율을 큰 폭으로 낮출 수 있음을 알 수 있다. 특히 음극의 경우에는, 기존의 구리 호일은 중량 비율은 9.51 중량% 수준이었으나, 탄소 와이어를 적용할 경우에는 중량 비율을 2.32 중량% 수준으로 현저히 낮출 수 있음을 확인하였다.
비교예 2
비교예 1과 동일한 방법으로 이차전지를 제조하되, 각 성분별 함량 비율은 하기 표 3과 같다. 또한, 제조된 각 전극의 형태는 도 1 및 2에 도시한 바와 같다.
전극 성분 밀도(kg/m3) 부피(m3) 중량(kg) 비율(중량%)
Cu 호일
(음극 집전체)		 8,960 2.88x10-7 4.12x10-2 18.59
음극 합재층 1,920 9.59x10-7 5.89x10-2 26.56
분리막 1,725 2.96x10-7 1.64x10-2 7.38
양극 합재층 3,593 8.37x10-7 9.02x10-2 40.68
Al 호일
(양극 집전체)		 2,700 3.72x10-7 1.51x10-2 6.79
표 3을 참조하면, 구리 호일을 음극 집전체로 적용할 경우, 음극 집전체의 중량 비율은 18.59 중량%이다. 또한, 알루미늄 호일을 양극 집전체로 적용할 경우, 양극 집전체의 중량 비율은 6.79 중량%이다.
실시예 2
비교예 1과 동일한 방법으로 이차전지를 제조하되, 양극 및 음극 집전체로 탄소 와이어를 적용하였으며, 각 성분별 함량 비율은 하기 표 4와 같다. 또한, 제조된 각 전극의 형태는 도 5 및 6에 도시한 바와 같다.
전극 성분 밀도(kg/m3) 부피(m3) 중량(kg) 비율(중량%)
탄소 와이어
(음극 집전체)		 2,000 2.88x10-7 9.20x10-3 4.95
음극 합재층 2,004 9.59x10-7 5.89x10-2 31.70
분리막 1,725 2.96x10-7 1.64x10-2 8.80
양극 합재층 3,593 8.37x10-7 9.02x10-2 48.54
탄소 와이어
(양극 집전체)		 2,000 3.72x10-7 1.12x10-2 6.01
실시예 2는 전지의 용량을 비교예 2와 동일하도록 설계한 것이다. 표 4를 참조하면, 탄소 와이어를 음극 집전체로 적용할 경우, 음극 집전체의 중량 비율은 4.95 중량%이다. 또한, 탄소 와이어를 양극 집전체로 적용할 경우, 양극 집전체의 중량 비율은 6.01 중량%이다. 이를 통해, 본 발명에 따른 전극은 기존의 금속 호일을 집전체로 사용하는 경우와 대비하여, 집전체의 중량 비율을 큰 폭으로 낮출 수 있음을 알 수 있다. 특히 음극의 경우에는, 기존의 구리 호일은 중량 비율은 18.59 중량% 수준이었으나, 탄소 와이어를 적용할 경우에는 중량 비율을 4.95 중량% 수준으로 현저히 낮출 수 있음을 확인하였다.
실험예 1: 방전 성능 평가
비교예 1 및 실시예 1에서 제조된 각 전지에 대하여 1C 방전 성능을 평가하였다. 평가 결과는 도 7에 도시하였다. 실시예 1은 전극 집전체로 탄소 와이어를 사용하였으며, 그 결과 전지의 무게가 약 9% 정도 감소된 것을 확인하였다. 그러나 도 7을 참조하면, 양 전지의 성능은 실질적으로 동등 수준인 것을 알 수 있다. 따라서, 본 발명에 따른 전극은 전지의 성능 저하는 방지하면서 무게를 감소시킬 수 있음을 알 수 있다.
또한, 비교예 2 및 실시예 2에서 제조된 각 전지에 대하여 1C 방전 성능을 평가하였다. 평가 결과는 도 8에 도시하였다. 실시예 2는 전극 집전체로 탄소 와이어를 사용하였으며, 그 결과 전지의 무게가 약 18% 정도 감소된 것을 확인하였다. 그러나 도 8을 참조하면, 양 전지의 성능은 실질적으로 동등 수준인 것을 알 수 있다. 따라서, 본 발명에 따른 전극은 전지의 성능 저하는 방지하면서 무게를 감소시킬 수 있음을 알 수 있다.
이상의 설명은 본 발명의 기술 사상을 예시적으로 설명한 것에 불과한 것으로서, 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 본 발명의 본질적인 특성에서 벗어나지 않는 범위에서 다양한 수정 및 변형이 가능할 것이다. 따라서, 본 발명에 개시된 실시예들은 본 발명의 기술 사상을 한정하기 위한 것이 아니라 설명하기 위한 것이고, 이러한 실시예에 의하여 본 발명의 기술 사상의 범위가 한정되는 것은 아니다. 본 발명의 보호범위는 아래의 청구범위에 의하여 해석되어야 하며, 그와 동등한 범위 내에 있는 모든 기술 사상은 본 발명의 권리범위에 포함되는 것으로 해석되어야 할 것이다.
10, 100, 200: 전극
11: 집전체
12, 120, 220: 전극 합재층
13: 전극 리드
14: 집전체와 전극 리드의 접합부
110, 210: 탄소 나노 와이어
111, 211: 탄소 나노 와이어의 연장부
112, 212: 타이

Claims (13)

  1. 별도의 집전체층을 포함하지 않는 이차전지용 전극으로서,
    전극 합재층; 및
    상기 전극 합재층 내에 분산된 다수의 탄소 와이어를 포함하며,
    상기 다수의 탄소 와이어는,
    전극의 일 방향으로 배향되어 배열되되, 전극 합재층의 일 방향 외측으로 연장되어 외부와 전기적으로 연결되는 구조인 이차전지용 전극.
  2. 제 1 항에 있어서,
    상기 다수의 탄소 와이어는,
    전극 합재층 내에 3차원 분산된 형태인 이차전지용 전극.
  3. 제 1 항에 있어서,
    탄소 와이어는 탄소 섬유(CF) 또는 탄소 나노 튜브(CNT)로 형성된 구조인 이차전지용 전극.
  4. 제 3 항에 있어서,
    탄소 와이어는 단섬유로 형성되거나 다수의 섬유가 집합된 구조인 이차전지용 전극.
  5. 제 1 항에 있어서,
    탄소 와이어는,
    각 와이어들이 일 방향으로 배향되되 비정형 배열인 구조, 또는
    각 와이어들이 일 방향으로 배향된 선형으로 정형 배열된 구조인 이차전지용 전극.
  6. 제 1 항에 있어서,
    탄소 와이어는,
    전극 합재층의 일 방향으로 외측으로 연장되어 전극 탭 또는 전극 리드를 형성하는 구조인 이차전지용 전극.
  7. 제 1 항에 있어서,
    탄소 와이어가 전극 합재층의 일 방향으로 외측으로 연장된 영역 중 어느 한 곳 이상은 타이로 묶어서 집합된 구조인 이차전지용 전극.
  8. 제 1 항에 있어서,
    전극 합재층 및 상기 전극 합재층 내에 분산된 탄소 와이어 합산 100 중량부를 기준으로,
    탄소 와이어의 중량은 1.5 내지 8 중량부 범위인 이차전지용 전극.
  9. 제 1 항에 있어서,
    상기 전극은 이차전지용 양극이고,
    전극 합재층 및 상기 전극 합재층 내에 분산된 탄소 와이어 합산 100 중량부를 기준으로,
    탄소 와이어의 중량은 2 내지 8 중량부 범위인 이차전지용 전극.
  10. 제 1 항에 있어서,
    상기 전극은 이차전지용 음극이고,
    전극 합재층 및 상기 전극 합재층 내에 분산된 탄소 와이어 합산 100 중량부를 기준으로,
    탄소 와이어의 중량은 1.5 내지 6 중량부 범위인 이차전지용 전극.
  11. 제 1 항에 따른 전극을 포함하는 이차전지.
  12. 제 11 항에 따른 이차전지를 포함하는 에너지 저장 장치.
  13. 제 11 항에 따른 이차전지를 포함하는 자동차.
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