KR20210051155A - 가압 지그 및 이를 이용한 이차전지 제조 방법 - Google Patents

가압 지그 및 이를 이용한 이차전지 제조 방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 가압면이 n 개(n은 3 이상의 정수임)의 분리된 서브 판재가 집합된 구조의 가압 지그 및 이를 이용한 이차전지의 제조방법에 관한 것으로, 셀 활성화 과정에서 이차전지에 대한 순차적인 가압과 가스의 원활한 배출을 유도한다.

Description

가압 지그 및 이를 이용한 이차전지 제조 방법{PRESSING JIG AND METHOD FOR MANUFACTURING SECONDARY BATTERY USING THE SAME}
본 발명은 가압 지그 및 이를 이용한 이차전지 제조 방법에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는 이차전지에 대한 셀 활성화 공정시 이차전지를 가압하여 가스 배출을 돕는 가압 지그 및 이를 이용한 이차전지 제조 방법에 관한 것이다.
최근, 노트북, 비디오 카메라, 휴대용 전화기 등과 같은 휴대용 전자 제품의 수요가 급격하게 증대되고, 전기 자동차, 에너지 저장용 축전지, 로봇, 위성 등의 개발이 본격화됨에 따라, 반복적인 충방전이 가능한 고성능 이차전지에 대한 연구가 활발히 진행되고 있다.
현재 상용화된 이차전지로는 니켈 카드뮴 전지, 니켈 수소 전지, 니켈 아연 전지, 리튬 이차전지 등이 있는데, 이 중에서 리튬 이차전지는 니켈 계열의 이차전지에 비해 메모리 효과가 거의 일어나지 않아 충방전이 자유롭고, 자가 방전율이 매우 낮으며 에너지 밀도가 높은 장점으로 각광을 받고 있다. 일반적으로 이러한 이차전지는 외장재나 적용 형태에 따라 원통형이나 각형의 캔형 이차전지와 파우치형 이차전지로 구분될 수 있다.
이차전지는 그것이 사용되는 외부기기의 종류에 따라, 단일 이차전지의 형태로 사용되기도 하고, 또는 다수의 이차전지들을 전기적으로 연결한 모듈의 형태로 사용되기도 한다. 예를 들어, 휴대폰과 같은 소형 디바이스는 이차전지 1 개의 출력과 용량으로 소정의 시간 동안 작동이 가능한 반면에, 노트북 컴퓨터, 휴대용 DVD(Portable DVD), 소형 PC(Personal Computer), 전기자동차, 하이브리드 전기자동차 등과 같은 중형 또는 대형 디바이스는 출력 및 용량의 문제로 다수의 이차전지들을 포함하는 모듈의 사용이 요구된다.
모듈은 다수의 이차전지들을 직렬 및/또는 병렬로 배열하여 연결한 코어 팩에 보호회로 등을 접속함으로써 제조된다. 단위 이차전지로서 각형 또는 파우치형 이차전지를 사용하는 경우에는 넓은 면들이 서로 대면하도록 적층한 후 전극단자들을 버스 바 등의 접속부재에 의해 연결하여 용이하게 제조할 수 있다. 따라서, 육면체 구조의 입체형 모듈을 제조하는 경우에는 각형 또는 파우치형 이차전지가 단위 이차전지로서 유리하다.
그 중 파우치형 이차전지는 금속층(포일)과 상기 금속층의 상면과 하면에 코팅되는 합성수지층의 다층막으로 구성되는 파우치 외장재를 사용하여 외관을 구성하기 때문에, 금속 캔을 사용하는 원통형 또는 각형보다 전지의 무게를 현저히 줄일 수 있어 전지의 경량화가 가능하며, 다양한 형태로의 변화가 가능하다는 장점이 있어 많은 관심을 모으고 있다. 또한 그것의 사용량이 점차적으로 증가하고 있다.
일반적으로, 파우치형 이차전지는 이차전지를 조립하는 공정과 이차전지를 셀 활성화하는 공정 등을 거쳐서 제조된다.
종래의 파우치 외장재는 일반적으로 전극조립체가 수용되는 하부 외장재와, 하부 외장재의 상부를 밀봉하는 상부 외장재로 이루어진다. 전극조립체를 하부 외장재의 수납부에 수용한 다음, 하부 외장재 수납부 주위의 가장자리와 이에 대응되는 상부 외장재의 가장자리를 밀착시키고 밀착된 일부분을 열융착한 후 전해액을 넣고 나머지 부분을 진공 실링하면 이차전지가 조립된다.
셀 활성화 공정에서는 전류의 원활한 통전을 위해 소정의 지그에 이차전지를 탑재하고 셀 활성화에 필요한 조건으로 충방전 등의 처리를 수행하게 된다. 이차전지에 있어서는 그 특성상 첫 사이클시 양극활물질의 활성화 및 음극에서의 안정적인 표면막(SEI, Solid Electrolyte Interface) 생성을 위해 이러한 셀 활성화 과정이 필수적으로 선행되어야 한다. 셀 활성화 과정에서는 이차전지 내부에 다량의 가스가 발생하게 된다. 이후 발생된 가스는 개봉되거나 절개된 배출구를 통하여 제거되며, 가스 배출 부위는 다시 열융착되어 실링된다. 상기와 같이 이차전지 내부의 가스를 배출시키고, 그 배출 통로를 열융착시키는 공정을 흔히 디개싱(degassing) 공정이라 한다.
파우치형 이차전지의 경우, 상기와 같이 셀 활성화 과정에서 이차전지 내부에 발생한 가스가 효율적으로 제거되지 않으면 가스가 이차전지 내부에서 일정 공간을 차지함으로써 파우치 외장재의 중앙 부위가 부풀어 오르면서 전지의 변형을 유발하고 용량 및 출력 등의 전지 성능 및 전지 수명에 악영향을 미치게 된다.
종래의 일부 기술은 셀 활성화시킨 후의 이차전지를 다이에 고정하고 상부에서 단순 가압하여 가스를 제거하거나, 대향한 2장의 평판형 지그에 이차전지를 끼우고 양측에서 압력을 가하면서 셀 활성화시키는 방법이 있다. 가압 목적은 충전시 발생하는 가스가 이차전지 내부에 트랩(trap)되는 것을 방지하기 위함이다. 그러나, 종래 가압 방법에서, 이차전지 내부의 가스는 유체에 해당하므로, 외부에서 압력을 받는 경우 일정한 방향성 없이 사방으로 분산되는 바, 일부 가스는 가스 포집용 잉여부에 포집되어 제거될 수 있지만, 다 른 방향으로 분산되는 가스는 이차전지 내부에 잔존하게 된다.
또한, 복수의 띠 형상 가압부가 구비된 판형 부재를 가압 지그에 적용하는 기술도 시도된 바 있다. 상기 가압 지그는 판형 부재의 표면에 복수의 띠 형상의 가압부가 반복되는 패턴을 형성함으로써, 이차전지 가압시 트랩되는 가스의 방향성을 부여하게 된다. 이후 이차전지를 롤 프레싱하면서 트랩된 가스를 배출하게 된다. 그러나, 이러한 기술은, 이차전지의 가압시, 가압 영역과 비가압 영역이 선형으로 구분됨에 따라, 이차전지 전체 면적에 대한 균일한 가압이 이루어지지 못한다. 또한, 상온 조건에서 이차전지를 단순히 가압하는 과정만으로는 트랩된 가스의 배출이 충분치 못하다는 한계가 있다.
이와 같이 종래에는 셀 활성화 단계 충전시의 가압이 오히려 이차전지 내부의 가스 배출을 방해할 수 있어서, 이차전지에 가하는 압력을 단계적으로 진행하는 경우도 있어 공정이 상당히 까다롭기도 하다. 따라서, 이러한 문제점들을 근본적으로 해결할 수 있는 기술에 대한 필요성이 높은 실정이다.
한국공개특허공보 제2018-0025805호
본 발명은 상기와 같은 문제점을 고려하여 창안된 것으로서, 본 발명은 이차전지 내부에서 발생하는 가스를 빠른 시간 내에 효과적으로 제거하지 못하는 문제점과 이차전지 내부에서 발생한 가스를 이차전지의 특정 부분으로 유도하지 못하는 문제점을 동시에 해결할 수 있는 가압 지그 및 이러한 가압 지그를 이용한 이차전지 제조방법을 제공하는 데 그 목적이 있다.
본 발명에 따른 가압 지그는, 이차전지의 셀 활성화 공정에서 대향한 한 쌍의 판형 부재 사이에 이차전지를 끼우고 양측에서 가압하기 위한 가압 지그로서, 상기 한 쌍의 판형 부재는 각각 n 개(n은 3 이상의 정수임)의 분리된 서브 판재가 집합되어 하나의 판형 부재를 형성하는 구조이고, 각 서브 판재는 각각 독립적으로 이차전지를 가압하는 구조이다.
하나의 예에서, 대향한 한 쌍의 판형 부재는 제1 및 제2 판형 부재이고, 제1 판형 부재의 k 번째 서브 판재(k는 1 내지 n 사이의 임의의 정수임)와 제2 판형 부재의 k 번째 서브 판재는 서로 대향하도록 위치하며, 제1 판형 부재의 k 번째 서브 판재와 제2 판형 부재의 k 번째 서브 판재는 이차전지를 사이에 두고 양측에서 가압하는 구조이다.
구체적인 예에서, 상기 한 쌍의 판형 부재는 각각 n 개의 서브 판재가 서로 연속적으로 평행하게 집합된 구조이다.
또 다른 구체적인 예에서, 한 쌍의 판형 부재를 형성하는 서브 판재 중 어느 하나 이상은 가열부가 실장된 구조이다.
하나의 구체적인 예에서, 상기 한 쌍의 판형 부재는 각각 3개의 분리된 서브 판재로 형성되며, 각 서브 판재는 각각 독립적으로 이차전지를 가압하는 구조이다.
예를 들어, 상기 한 쌍의 판형 부재는 각각 3개의 분리된 서브 판재로 형성되며, 상기 3개의 분리된 서브 판재들은 일 방향으로 평행하게 배열되고, 서로 연속적으로 집합되어 하나의 판형 부재를 형성하는 구조이다.
또 다른 예를 들어, 상기 한 쌍의 판형 부재는 각각 3개의 분리된 서브 판재로 형성되며, 각 서브 판재는 좌측 서브 판재, 중앙 서브 판재 및 우측 서브 판재로 구분되고, 상기 좌측 및 우측 서브 판재는 가열부가 실장된 구조이다.
하나의 구체적인 예에서, 각 판형 부재에서, 좌측 서브 판재 및 우측 서브 판재는 이차전지를 가열 및 가압하는 1차 가압을 수행하고, 중앙 서브 판재는 이차전지를 가압하는 2차 가압을 수행하는 구조이다.
본 발명은 또한, 앞서 설명한 가압 지그를 이용한 이차전지 제조방법을 제공한다. 하나의 예에서, 상기 가압 지그로 가압하면서 이차전지에 대한 셀 활성화 과정을 수행하는 셀 활성화 단계를 포함한다.
하나의 예에서, 상기 셀 활성화 단계는, 한 쌍의 판형 부재는, 판형 부재를 형성하는 서브 판재 중 일부가 이차전지를 1차 가압하는 단계; 및 판형 부재를 형성하는 서브 판재 중 다른 일부가 이차전지를 2차 가압하는 단계를 포함한다.
구체적인 예에서, 상기 이차전지를 1차 가압하는 단계에서, 이차전지를 1차 가압하는 서브 판재는, 가열부가 실장된 구조이며, 서로 대향하는 위치에서 이차전지를 사이에 두고 양측에서 가압 및 가열한다. 또한, 상기 이차전지를 2차 가압하는 단계에서, 이차전지를 2차 가압하는 서브 판재는, 서로 대향하는 위치에서 이차전지를 사이에 두고 양측에서 가압한다.
또 다른 하나의 예에서, 본 발명에 따른 이차전지 제조방법은, 셀 활성화 단계 이후에, 셀 활성화된 이차전지를 가압하여 이차전지 내부의 가스를 제거하는 가스 제거 단계를 더 포함한다.
구체적인 예에서, 가스 제거 단계는, 대향한 한 쌍의 판형 부재 사이에 이차전지를 끼우고 양측에서 가압하여 수행한다.
또 다른 구체적인 예에서, 가스 제거 단계는, 이차전지를 일 방향으로 롤 프레싱하여 수행한다.
본 발명에 따른 가압 지그 및 이를 이용한 이차전지 제조방법은, 가압 지그의 가압면이 n 개(n은 3 이상의 정수임)의 분리된 서브 판재가 집합되어 하나의 판형 부재를 형성함으로써, 이차전지에 대한 순차적인 가압과 가스의 원활한 배출을 유도한다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 가압 지그를 이용하여 이차전지를 가압하는 과정을 나타낸 모식도이다.
도 2 및 3은 각각 본 발명의 일 실시예에 따른 가압 지그의 가압면을 도시한 것이다.
도 4는 본 발명의 또 다른 일 실시예에 따른 롤 프레싱 과정을 도시한 모식도이다.
이하, 본 발명에 대하여 상세히 설명하기로 한다. 이에 앞서, 본 명세서 및 특허청구범위에 사용된 용어 또는 단어는 통상적이거나 사전적인 의미로 한정해서 해석되어서는 아니되며, 발명자는 그 자신의 발명을 가장 최선의 방법으로 설명하기 위해 용어의 개념을 적절하게 정의할 수 있다는 원칙에 입각하여 본 발명의 기술적 사상에 부합하는 의미와 개념으로 해석되어야만 한다.
본 발명에 따른 가압 지그는 이차전지의 셀 활성화 공정에서 대향한 한 쌍의 판형 부재 사이에 이차전지를 끼우고 양측에서 가압하기 위한 가압 지그로서, 상기 한 쌍의 판형 부재는 각각 n 개(n은 3 이상의 정수임)의 분리된 서브 판재가 집합되어 하나의 판형 부재를 형성하는 구조이고, 각 서브 판재는 각각 독립적으로 이차전지를 가압하는 구조이다. 여기서, n은 3 이상의 정수이며, 구체적으로는, 3 내지 20, 3 내지 10 또는 3 내지 5 범위의 정수이다. 본 발명에 따른 가압 지그는 서로 분리된 서브 판재가 집합된 구조의 판형 부재를 적용함으로써, 이차전지에 대한 부분적 또는 순차적 가압이 가능하다. 이를 통해, 예를 들어, 이차전지의 외측에서 내측 방향으로 순차 가압함으로써, 내부의 가스를 보다 효과적으로 배출할 수 있다.
하나의 실시예에서, 상기 가압 지그는 대향한 한 쌍의 판형 부재는 제1 및 제2 판형 부재이고, 제1 판형 부재의 k 번째 서브 판재(k는 1 내지 n 사이의 임의의 정수임)와 제2 판형 부재의 k 번째 서브 판재는 서로 대향하도록 위치하며, 제1 판형 부재의 k 번째 서브 판재와 제2 판형 부재의 k 번째 서브 판재는 이차전지를 사이에 두고 양측에서 가압하는 구조이다. 본 발명에 따른 가압 지그는 서로 분리된 서브 판재가 집합되어 판형 부재를 형성하되, 서로 대향하는 위치에 있는 서브 판재들은 동시에 이차전지를 가압하는 구조이다.
또 다른 하나의 실시예에서, 상기 한 쌍의 판형 부재는 각각 n 개의 서브 판재가 서로 연속적으로 평행하게 집합된 구조이다. 본 발명에 따른 가압 지그는 다양한 형태로 변형 가능하나, 예를 들어, 복수의 서브 판재들이 평행하게 병렬 배열된 구조일 수 있다.
또 다른 하나의 실시예에서, 한 쌍의 판형 부재를 형성하는 서브 판재 중 어느 하나 이상은 가열부가 실장된 구조이다. 본 발명은 상기 가열부 형성을 통해, 이차전지에 대한 가압시 가열을 동시에 수행하게 된다. 즉, 이차전지의 셀 활성화 과정에서, 가열부에 의해 이차전지가 가열되면 내부 가스는 팽창되고, 팽창된 가스는 상대적으로 용이하게 배출 가능하다. 본 발명에서는, 이차전지의 가열을 통해 내부 가스를 팽창시키고, 동시에 부위별 순차적 가압을 통해 팽창된 가스가 트랩된 부위에서 용이하게 이탈되도록 한다. 예를 들어, 상기 가열부는 서브 판재에 실장된 히팅 코일의 형태일 수 있다. 본 발명에 따른 가압 지그에서, 가열부는 서브 판재에 실장된 구조이나, 가열부가 서브 판재의 외부에 형성된 구조를 배제하는 것은 아니다.
구체적인 실시예에서, 본 발명에 따른 가압 지그는에서, 상기 한 쌍의 판형 부재는 각각 3개의 분리된 서브 판재로 형성되며, 각 서브 판재는 각각 독립적으로 이차전지를 가압하는 구조이다.
예를 들어, 상기 한 쌍의 판형 부재는 각각 3개의 분리된 서브 판재로 형성되며, 상기 3개의 분리된 서브 판재들은 일 방향으로 평행하게 배열되고, 서로 연속적으로 집합되어 하나의 판형 부재를 형성하는 구조이다.
또 다른 예를 들어, 상기 한 쌍의 판형 부재는 각각 3개의 분리된 서브 판재로 형성되며, 각 서브 판재는 좌측 서브 판재, 중앙 서브 판재 및 우측 서브 판재로 구분되고, 상기 좌측 및 우측 서브 판재는 가열부가 실장된 구조이다. 이를 통해, 상기 가압 지그가 이차전지를 가압할 때, 좌우 외측에 위치한 서브 판재는 가열과 동시에 가압을 수행하고, 이를 통해 이차전지 내부 가스는 중앙 부위로 집중된다. 이 후, 중앙 서브 판재가 이차전지의 중앙 부위를 가압함으로써, 집중된 내부 가스를 일거에 배출할 수 있다.
구체적으로, 각 판형 부재에서, 좌측 서브 판재 및 우측 서브 판재는 이차전지를 가열 및 가압하는 1차 가압을 수행하고, 중앙 서브 판재는 이차전지를 가압하는 2차 가압을 수행하는 구조이다.
또한, 본 발명은 앞서 설명한 가압 지그를 이용한 이차전지 제조방법을 제공한다. 구체적으로, 이차전지의 셀 활성화 단계에서 상기 가압 지그를 적용할 수 있다. 하나의 실시예에서, 본 발명에 따른 이차전지 제조방법은, 이차전지를 상기 가압 지그로 가압하면서 셀 활성화 과정을 수행하는 셀 활성화 단계를 포함한다.
하나의 실시예에서, 상기 셀 활성화 단계는, 한 쌍의 판형 부재는, 판형 부재를 형성하는 서브 판재 중 일부가 이차전지를 1차 가압하는 단계; 및 판형 부재를 형성하는 서브 판재 중 다른 일부가 이차전지를 2차 가압하는 단계를 포함한다.
구체적인 실시예에서, 상기 이차전지를 1차 가압하는 단계에서, 이차전지를 1차 가압하는 서브 판재는, 가열부가 실장된 구조이며, 서로 대향하는 위치에서 이차전지를 사이에 두고 양측에서 가압 및 가열한다. 또한, 상기 이차전지를 2차 가압하는 단계에서, 이차전지를 2차 가압하는 서브 판재는, 서로 대향하는 위치에서 이차전지를 사이에 두고 양측에서 가압한다.
본 발명에 따른 가압 지그는 예를 들어, 파우치형 이차전지의 제조과정에 적용 가능하다. 파우치형 이차전지는 알루미늄 라미네이트 시트로 형성된 파우치 형태의 전지케이스에 스택형 또는 스택/폴딩형 전극조립체를 내장한 구조이다. 조립된 이차전지는 전지의 제조과정에서 셀 활성화 과정을 거치게 된다. 상기 셀 활성화 과정은 전해액이 함침되어 있는 전극조립체에 소정의 전압까지 전류를 인가하는 과정으로 진행된다.
이러한 셀 활성화를 위한 초기 충방전 과정에서 전극의 표면에 보호 피막이 형성되고 전해액의 일부가 분해되면서 다량의 가스가 발생한다. 발생된 전지셀 내부 가스를 제거하기 위해서, 파우치형 전지의 전지케이스 일측에 잉여부를 형성한다. 상기 전지케이스 잉여부에 전지셀 내부 가스가 포집되면서 가스 포켓이 형성된다. 상기 가스 포켓의 일측을 개봉하여 내부 가스를 배출한 후, 다시 전지셀을 밀봉하는 과정을 거치게 된다.
본 발명에서는 앞서 설명한 가압 지그를 적용한 셀 활성화 단계를 거치게 되며, 셀 활성화 단계를 거친 이차전지에 대해서는 전지 내부이 가스를 제거하는 가스 제거 단계를 거칠 수 있다. 하나의 실시예에서, 본 발명에 따른 이차전지 제조방법은, 셀 활성화 단계 이후에, 셀 활성화된 이차전지를 가압하여 이차전지 내부의 가스를 제거하는 가스 제거 단계를 더 포함한다.
종래 가압 방법에서는, 이차전지 내부의 가스가 일정한 방향성 없이 사방으로 분산되는 바, 일부 가스는 가스 포집용 잉여부에 포집되어 제거될 수 있지만, 다른 방향으로 분산되는 가스는 이차전지 내부에 잔존하게 된다. 그러나, 본 발명에 따른 가압 지그는 서로 이격되어 독립적으로 형성된 복수의 돌기가 구비된 판형 부재를 적용함으로써, 이차전지 전면에 균일한 압력을 가하면서 동시에 내부에 트랩된 가스를 포집하고 원활한 배출을 유도할 수 있다. 다만 일부 트랩된 가스는 단순히 기계적으로 가압하는 것만으로는 제거되지 않는다. 본 발명에 따른 가압 지그는 압력과 열을 동시에 가하기 때문에, 트랩된 가스의 부피 팽창을 유도하고 팽창된 가스는 압력을 가함으로써 원활하게 제거할 수 있다. 또한, 필요에 따라, 후속 공정에서 이차전지 내에 잔존하는 가스를 용이하게 제거하는 것이 가능하다.
하나의 실시예에서, 상기 가스 제거 단계는, 대향한 한 쌍의 판형 부재 사이에 이차전지를 끼우고 양측에서 가압하여 수행할 수 있다. 이 경우는, 셀 활성화 단계를 거친 이차전지를 대향한 한 쌍의 판형 부재 사이에 이차전지를 끼우고 양측에서 가압함으로써, 전지 내부 가스를 배출하게 된다.
또 다른 하나의 실시예에서, 가스 제거 단계는, 이차전지를 일 방향으로 롤 프레싱하여 수행할 수 있다. 이 경우는, 셀 활성화 단계를 거친 이차전지를 일 방향으로 롤 프레싱하게 되며, 이를 통해 전지 내부에 잔존하는 가스를 한쪽 방향으로 몰아서 배출하게 된다.
하나의 실시예에서, 상기 이차전지는 파우치형 이차전지이다. 또한, 본 발명에서 상기 이차전지는 예를 들어, 리튬 이차전지이다. 상기 리튬 이차전지는 예를 들어, 앞서 설명한 전극 조립체; 상기 전극 조립체를 함침시키는 비수 전해액; 및 상기 전극 조립체와 상기 비수 전해액을 내장하는 전지 케이스를 포함한다. 예를 들어, 상기 이차전지는 파우치형 리튬 이차전지이다.
양극은, 양극 집전제의 일면 또는 양면에 양극 합제층이 적층된 구조이다. 양극 활물질은 각각 독립적으로, 리튬 함유 산화물일 수 있으며, 동일하거나 상이할 수 있다. 상기 리튬 함유 산화물로는, 리튬 함유 전이금속 산화물이 사용될 수 있다. 하나의 예에서, 양극 합제층은 양극 활물질 외에 도전재 및 바인더 고분자 등을 포함되며, 필요에 따라, 당업계에서 통상적으로 사용되는 양극 첨가제를 더 포함할 수 있다.
상기 양극 활물질은 리튬 함유 산화물일 수 있으며, 동일하거나 상이할 수 있다. 상기 리튬 함유 산화물로는, 리튬 함유 전이금속 산화물이 사용될 수 있다.
예를 들어, 상기 리튬 함유 전이금속 산화물은, LixCoO2(0.5<x<1.3), LixNiO2(0.5<x<1.3), LixMnO2(0.5<x<1.3), LixMn2O4(0.5<x<1.3), Lix(NiaCobMnc)O2(0.5<x<1.3, 0<a<1, 0<b<1, 0<c<1, a+b+c=1), LixNi1 -yCoyO2(0.5<x<1.3, 0<y<1), LixCo1 - yMnyO2(0.5<x<1.3, 0≤y<1), LixNi1 -yMnyO2(0.5<x<1.3, O≤y<1), Lix(NiaCobMnc)O4(0.5<x<1.3, 0<a<2, 0<b<2, 0<c<2, a+b+c=2), LixMn2 - zNizO4(0.5<x<1.3, 0<z<2), LixMn2 - zCozO4(0.5<x<1.3, 0<z<2), LixCoPO4(0.5<x<1.3) 및 LixFePO4(0.5<x<1.3)로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상의 혼합물일 수 있으며, 상기 리튬 함유 전이금속 산화물은 알루미늄(Al) 등의 금속이나 금속산화물로 코팅될 수도 있다. 또한, 상기 리튬 함유 전이금속 산화물 외에 황화물(sulfide), 셀렌화물(selenide) 및 할로겐화물(halide) 중 1 종 이상이 사용될 수 있다.
상기 양극 활물질은 양극 활물질층 중에 94.0 내지 98.5 중량% 범위로 포함될 수 있다. 양극 활물질의 함량이 상기 범위를 만족할 때 고용량 전지의 제작, 그리고 충분한 양극의 도전성이나 전극재간 접착력을 부여하는 면에서 유리하다.
상기 양극에 사용되는 집전체는 전도성이 높은 금속으로, 양극 활물질 슬러리가 용이하게 접착할 수 있는 금속이면서, 이차전지의 전압 범위에서 반응성이 없는 것이면 어느 것이라도 사용할 수 있다. 구체적으로 양극용 집전체의 비제한적인 예로는 알루미늄, 니켈 또는 이들의 조합에 의하여 제조되는 호일 등이 있다.
양극 활물질층은 도전재를 더 포함한다. 상기 도전재는 통상적으로 양극 활물질을 포함한 혼합물 전체 중량을 기준으로 1 내지 30 중량%로 첨가된다. 이러한 도전재는 이차전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니다. 예를 들어, 상기 도전재로는 천연 흑연이나 인조 흑연 등의 흑연; 카본블랙, 아세틸렌 블랙, 케첸 블랙, 채널 블랙, 퍼네이스 블랙, 램프 블랙, 서머 블랙 등의 카본블랙; 탄소 섬유나 금속 섬유 등의 도전성 섬유; 불화 카본, 알루미늄, 니켈 분말 등의 금속 분말; 산화아연, 티탄산 칼륨 등의 도전성 위스키; 산화 티탄 등의 도전성 금속 산화물; 및 폴리페닐렌 유도체 등으로 이루어진 군으로부터 선택되는 1 종 이상이 사용될 수 있다.
바인더 성분으로는 당업계에서 통상적으로 사용되는 바인더 고분자가 제한없이 사용될 수 있다. 예를 들면, 폴리비닐리덴 플루오라이드-헥사플루오로프로필렌(Poly(vinylidene fluoride-co-hexafluoropropylene), PVDF-co-HFP), 폴리비닐리덴 플루오라이드(polyvinylidene fluoride, PVDF), 폴리아크릴로니트릴(polyacrylonitrile), 폴리메틸 메타크릴레이트(polymethyl methacrylate), 스티렌-부타디엔 고무(styrene-butadiene rubber, SBR), 카르복실 메틸 셀룰로오스(carboxyl methyl cellulose, CMC) 등의 다양한 종류의 바인더가 사용될 수 있다.
음극은 음극 합제층으로 탄소재, 리튬 금속, 규소 또는 주석 등을 포함할 수 있다. 음극 활물질로서 탄소재가 사용되는 경우, 저결정 탄소 및 고결정성 탄소 등이 모두 사용될 수 있다. 저결정성 탄소로는 연화탄소(soft carbon) 및 경화탄소 (hard carbon)가 대표적이며, 고결정성 탄소로는 천연 흑연, 키시흑연 (Kish graphite), 열분해 탄소 (pyrolytic carbon), 액정피치계 탄소섬유 (mesophase pitch based carbon fiber), 탄소 미소구체 (mesocarbon microbeads), 액정피치 (Mesophase pitches) 및 석유와 석탄계 코크스 (petroleum orcoal tar pitch derived cokes) 등의 고온 소성탄소가 대표적이다.
상기 음극에 사용되는 집전체의 비제한적인 예로는 구리, 금, 니켈 또는 구리 합금 또는 이들의 조합에 의하여 제조되는 호일 등이 있다. 또한, 상기 집전체는 상기 물질들로 이루어진 기재들을 적층하여 사용할 수도 있다.
또한, 상기 음극은 당해 분야에 통상적으로 사용되는 도전재 및 바인더를 포함할 수 있다.
상기 분리막은 리튬 이차전지에서 사용되는 다공성 기재라면 모두 사용이 가능하고, 예를 들면 폴리올레핀계 다공성 막(membrane) 또는 부직포를 사용할 수 있으나, 이에 특별히 한정되는 것은 아니다.
상기 폴리올레핀계 다공성 막의 예로는, 고밀도 폴리에틸렌, 선형 저밀도 폴리에틸렌, 저밀도 폴리에틸렌, 초고분자량 폴리에틸렌과 같은 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 폴리부틸렌, 폴리펜텐 등의 폴리올레핀계 고분자를 각각 단독으로 또는 이들을 혼합한 고분자로 형성한 막(membrane)을 들 수 있다.
상기 부직포로는 폴리올레핀계 부직포 외에 예를 들어, 폴리에틸렌테레프탈레이트(polyethyleneterephthalate), 폴리부틸렌테레프탈레이트(polybutyleneterephthalate), 폴리에스테르(polyester), 폴리아세탈(polyacetal), 폴리아미드(polyamide), 폴리카보네이트(polycarbonate), 폴리이미드(polyimide), 폴리에테르에테르케톤(polyetheretherketone), 폴리에테르설폰(polyethersulfone), 폴리페닐렌옥사이드(polyphenyleneoxide), 폴리페닐렌설파이드(polyphenylenesulfide) 또는 폴리에틸렌나프탈렌(polyethylenenaphthalene) 등을 각각 단독으로 또는 이들을 혼합한 고분자로 형성한 부직포를 들 수 있다. 부직포의 구조는 장섬유로 구성된 스폰본드 부직포 또는 멜트 블로운 부직포일 수 있다.
상기 다공성 기재의 두께는 특별히 제한되지 않으나, 5 내지 50 ㎛일 수 있고, 다공성 기재에 존재하는 기공 크기 및 기공도 역시 특별히 제한되지 않으나 각각 0.01 내지 50 ㎛ 및 10 내지 95 %일 수 있다.
한편, 상기 다공성 기재로 구성된 분리막의 기계적 강도 향상 및 양극과 음극 사이의 단락 억제를 위해, 상기 다공성 기재의 적어도 일면에, 무기물 입자와 바인더 고분자를 포함하는 다공성 코팅층을 더 포함할 수 있다.
상기 전해액은 유기용매 및 전해질 염을 포함할 수 있으며, 상기 전해질 염은 리튬염이다. 상기 리튬염은 리튬 이차전지용 비수 전해액에 통상적으로 사용되는 것들이 제한 없이 사용될 수 있다. 예를 들어 상기 리튬염의 음이온으로는 F-, Cl-, Br-, I-, NO3 -, N(CN)2 -, BF4 -, ClO4 -, PF6 -, (CF3)2PF4 -, (CF3)3PF3 -, (CF3)4PF2 -, (CF3)5PF-, (CF3)6P-, CF3SO3 -, CF3CF2SO3 -, (CF3SO2)2N-, (FSO2)2N-, CF3CF2(CF3)2CO-, (CF3SO2)2CH-, (SF5)3C-, CF3(CF2)7SO3 -, CF3CO2 -, CH3CO2 -, SCN- 및 (CF3CF2SO2)2N-로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상을 포함할 수 있다.
전술한 전해액에 포함되는 유기용매로는 리튬 이차전지용 전해액에 통상적으로 사용되는 것들을 제한없이 사용할 수 있으며, 예를 들면 에테르, 에스테르, 아미드, 선형 카보네이트 또는 환형 카보네이트 등을 각각 단독으로 또는 2종 이상 혼합하여 사용할 수 있다. 그 중에서 대표적으로는 환형 카보네이트, 선형 카보네이트, 또는 이들의 혼합물인 카보네이트 화합물을 포함할 수 있다.
상기 환형 카보네이트 화합물의 구체적인 예로는 에틸렌 카보네이트(ethylene carbonate, EC), 프로필렌 카보네이트(propylene carbonate, PC), 1,2-부틸렌 카보네이트, 2,3-부틸렌 카보네이트, 1,2-펜틸렌 카보네이트, 2,3-펜틸렌 카보네이트, 비닐렌 카보네이트, 비닐에틸렌 카보네이트 및 이들의 할로겐화물로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상의 혼합물이 있다. 이들의 할로겐화물로는 예를 들면, 플루오로에틸렌 카보네이트(fluoroethylene carbonate, FEC) 등이 있으며, 이에 한정되는 것은 아니다.
또한 상기 선형 카보네이트 화합물의 구체적인 예로는 디메틸 카보네이트(DMC), 디에틸 카보네이트(DEC), 디프로필 카보네이트, 에틸메틸 카보네이트(EMC), 메틸프로필 카보네이트 및 에틸프로필 카보네이트로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상의 혼합물 등이 대표적으로 사용될 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
특히, 상기 카보네이트계 유기용매 중 환형 카보네이트인 에틸렌 카보네이트 및 프로필렌 카보네이트는 고점도의 유기용매로서 유전율이 높아 전해질 내의 리튬염을 보다 더 잘 해리시킬 수 있으며, 이러한 환형 카보네이트에 디메틸 카보네이트 및 디에틸 카보네이트와 같은 저점도, 저유전율 선형 카보네이트를 적당한 비율로 혼합하여 사용하면 보다 높은 전기 전도율을 갖는 전해액을 만들 수 있다.
또한, 상기 유기용매 중 에테르로는 디메틸 에테르, 디에틸 에테르, 디프로필 에테르, 메틸에틸 에테르, 메틸프로필 에테르 및 에틸프로필 에테르로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상의 혼합물을 사용할 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
그리고 상기 유기용매 중 에스테르로는 메틸 아세테이트, 에틸 아세테이트, 프로필 아세테이트, 메틸 프로피오 네이트, 에틸 프로피오네이트, 프로필 프로피오네이트, γ-부티로락톤, γ-발레로락톤, γ-카프로락톤, σ-발레로락톤 및 ε-카프로락톤으로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상의 혼합물을 사용할 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
상기 비수 전해액의 주입은 최종 제품의 제조 공정 및 요구 물성에 따라, 전기화학소자의 제조 공정 중 적절한 단계에서 행해질 수 있다. 즉, 전기화학소자 조립 전 또는 전기화학소자 조립 최종 단계 등에서 적용될 수 있다.
또한, 본 발명은 앞서 설명한 이차전지를 포함하는 자동차를 제공한다. 구체적인 예에서, 상기 자동차는 하이브리드 또는 전기 자동차이다.
이하, 실시예 및 도면 등을 통해 본 발명을 보다 상세히 설명한다. 그러나, 본 명세서에 기재된 도면과 실시예에 기재된 구성은 본 발명의 일 실시예에 불과할 뿐이고 본 발명의 기술적 사상을 모두 대변하는 것은 아니므로, 본 출원시점에 있어서 이들을 대체할 수 있는 다양한 균등물과 변형예들이 있을 수 있음을 이해하여야 한다.
[제1 실시 형태]
도 1 및 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 가압 지그를 이용하여 이차전지를 가압하는 과정을 나타낸 모식도이다.
도 1을 참조하면, 파우치형 이차전지(40)는 알루미늄 라미네이트 시트로 형성된 파우치 형태의 전지케이스에 전극조립체(10)를 내장한 구조이다. 이차전지(40)의 양측 단부에는 제1 및 2 전극탭(21, 22)이 노출되며, 전지케이스 일측에 잉여부를 형성한다. 상기 전지케이스 잉여부에 이차전지 내부 가스가 포집되면서 가스 포켓(30)이 형성된다. 상기 가스 포켓(30)의 일측을 개봉하여 내부 가스를 배출한 후, 다시 전지를 밀봉하는 과정을 거치게 된다.
조립된 이차전지(40)는 전지의 제조과정에서 셀 활성화 과정을 거치게 된다. 상기 셀 활성화 과정은 전해액이 함침되어 있는 전극조립체(10)에 소정의 전압까지 전류를 인가하는 과정으로 진행된다. 이러한 셀 활성화를 위한 초기 충방전 과정에서 전극의 표면에 보호 피막이 형성되고 전해액의 일부가 분해되면서 다량의 가스가 발생한다.
본 발명에서는 이차전지의 셀 활성화 공정에서, 가압 지그의 대향한 한 쌍의 판형 부재 사이에 이차전지(40)를 끼우고 양측에서 가압하게 된다. 상기 한 쌍의 판형 부재는 각각 3개의 분리된 서브 판재로 형성되며, 각 서브 판재는 좌측 서브 판재(111, 121), 중앙 서브 판재(112, 122) 및 우측 서브 판재(113, 123)로 구분되고, 상기 좌측 및 우측 서브 판재(111, 113, 121, 123)는 가열부(미도시)가 실장된 구조이다. 상기 가열부는 서브 판재 내에 히팅 코일이 실장된 형태이다. 이를 통해, 상기 가압 지그가 이차전지(40)를 가압할 때, 좌우 외측에 위치한 서브 판재(111, 113, 121, 123)는 가열과 동시에 가압을 수행하는 1차 가압을 실시한다. 1차 가압을 통해 이차전지(40) 내부 가스는 중앙 부위로 집중된다. 또한, 상기 1차 가압에서는, 열과 압력을 동시에 가함으로써, 이차전지 내부에 트랩된 가스를 보다 효과적으로 배출할 수 있다.
도 2는 본 발명에 따른 가압 지그가 파우치형 이차전지(40)를 2차 가압하는 과정을 나타낸 모식도이다. 도 2를 참조하면, 1차 가압을 통해 이차전지(40) 내부 가스는 중앙 부위로 집중된 후, 중앙 서브 판재(112, 122)가 이차전지의 중앙 부위를 가압하는 2차 가압을 실시한다. 2차 가압을 통해, 이차전지(40)의 중앙 부위에 집중된 내부 가스를 일거에 배출하게 된다.
[제2 실시 형태]
도 3은 본 발명의 또 다른 일 실시예에 따른 가압 지그의 가압면을 도시한 것이다. 상기 가압 지그는, 대향한 한 쌍의 판형 부재(110, 120) 사이에 이차전지(40)를 끼우고 양측에서 가압하게 된다. 상기 한 쌍의 판형 부재는 제1 판형 부재(110)와 제2 판형 부재(120)를 포함하며, 각 판형 부재는 각각 3개의 분리된 서브 판재로 형성된다. 상기 한 쌍의 판형 부재(110, 120)의 가압면에는 서로 이격되어 독립적으로 복수의 돌기가 구비된 구조이다. 상기 돌기의 평균 직경은 약 30 mm 수준이고, 각 돌기 간의 이격 거리는 20 mm 이다.
[제3 실시 형태]
도 4는 본 발명의 일 실시예에 따른 롤 프레싱 과정을 도시한 모식도이다. 셀 활성화 단계를 거친 이차전지에 대해서 롤 프레싱 단계를 수행할 수 있다. 셀 활성화 단계를 거친 이차전지의 내부에는 잔존 가스가 일부 존재할 수 있다. 본 발명에서는, 롤 프레싱 단계를 추가로 수행함으로써, 이차전지 내에 잔존하는 가스를 효과적으로 배출하게 된다. 도 4를 참조하면, 셀 활성화 단계를 거친 이차전지(60)를 아래쪽에서 위쪽 방향으로 롤 프레싱한다. 이차전지(60)의 위쪽은 가스 포켓(50)이 형성된 구조이며, 롤 프레싱을 거치는 동안 이차전지(60) 내부에 잔존하는 가스는 가스 포켓(50) 쪽으로 이동하게 된다. 롤 프레싱은 이차전지(60) 전면을 롤러(70)를 통해 일방향으로 가압하면서 수행한다. 상기 롤러(70)는 중심에 있는 롤러 축(71)을 기준으로 회전하면서 이동하게 된다. 한편, 도 4에는 이차전지(60)가 지면과 수평 방향인 것으로 도시하였으나, 이에 한정되는 것은 아니다. 구체적으로, 이차전지(60)가 지면과 수직 방향으로 배치될 수 있으며, 이차전지(60)를 아래쪽에서 위쪽 방향으로 롤 프레싱한다. 또한, 롤 프레싱의 방향은 가스 포켓(50)에서 이차전지(60)의 아래쪽으로 롤 프레싱하는 방향만 아니라면 특별히 한정되지 않으며, 이차전지(60)의 양측 방향(전극탭 방향)으로 롤 프레싱할 수도 있다.
10: 전극 조립체
21: 제1 전극탭
22: 제2 전극탭
30, 50: 가스 포켓
40, 60: 이차전지
70: 롤러
71: 롤러 축
110: 제1 판형 부재
111, 121: 좌측 서브 판재
112, 122: 중앙 서브 판재
113, 123: 우측 서브 판재
120: 제2 판형 부재

Claims (14)

  1. 이차전지의 셀 활성화 공정에서 대향한 한 쌍의 판형 부재 사이에 이차전지를 끼우고 양측에서 가압하기 위한 가압 지그로서,
    상기 한 쌍의 판형 부재는 각각 n 개(n은 3 이상의 정수임)의 분리된 서브 판재가 집합되어 하나의 판형 부재를 형성하는 구조이고,
    각 서브 판재는 각각 독립적으로 이차전지를 가압하는 구조인 가압 지그.
  2. 제 1 항에 있어서,
    대향한 한 쌍의 판형 부재는 제1 및 제2 판형 부재이고,
    제1 판형 부재의 k 번째 서브 판재(k는 1 내지 n 사이의 임의의 정수임)와 제2 판형 부재의 k 번째 서브 판재는 서로 대향하도록 위치하며,
    제1 판형 부재의 k 번째 서브 판재와 제2 판형 부재의 k 번째 서브 판재는 이차전지를 사이에 두고 양측에서 가압하는 구조인 가압 지그.
  3. 제 1 항에 있어서,
    상기 한 쌍의 판형 부재는 각각 n 개의 서브 판재가 서로 연속적으로 평행하게 집합된 구조인 가압 지그.
  4. 제 1 항에 있어서,
    한 쌍의 판형 부재를 형성하는 서브 판재 중 어느 하나 이상은 가열부가 실장된 구조인 가압 지그.
  5. 제 1 항에 있어서,
    상기 한 쌍의 판형 부재는 각각 3개의 분리된 서브 판재로 형성되며,
    각 서브 판재는 각각 독립적으로 이차전지를 가압하는 구조인 가압 지그.
  6. 제 5 항에 있어서,
    상기 한 쌍의 판형 부재는 각각 3개의 분리된 서브 판재로 형성되며,
    상기 3개의 분리된 서브 판재들은 일 방향으로 평행하게 배열되고, 서로 연속적으로 집합되어 하나의 판형 부재를 형성하는 구조인 가압 지그.
  7. 제 5 항에 있어서,
    상기 한 쌍의 판형 부재는 각각 3개의 분리된 서브 판재로 형성되며,
    각 서브 판재는 좌측 서브 판재, 중앙 서브 판재 및 우측 서브 판재로 구분되고,
    상기 좌측 및 우측 서브 판재는 가열부가 실장된 구조인 가압 지그.
  8. 제 7 항에 있어서,
    각 판형 부재에서,
    좌측 서브 판재 및 우측 서브 판재는 이차전지를 가열 및 가압하는 1차 가압을 수행하고,
    중앙 서브 판재는 이차전지를 가압하는 2차 가압을 수행하는 구조인 가압 지그.
  9. 제 1 항에 따른 가압 지그로 가압하면서 이차전지에 대한 셀 활성화 과정을 수행하는 셀 활성화 단계를 포함하는 이차전지 제조방법.
  10. 제 9 항에 있어서,
    상기 셀 활성화 단계는,
    한 쌍의 판형 부재는, 판형 부재를 형성하는 서브 판재 중 일부가 이차전지를 1차 가압하는 단계; 및
    판형 부재를 형성하는 서브 판재 중 다른 일부가 이차전지를 2차 가압하는 단계를 포함하는 이차전지 제조방법.
  11. 제 10 항에 있어서,
    상기 이차전지를 1차 가압하는 단계에서, 이차전지를 1차 가압하는 서브 판재는, 가열부가 실장된 구조이며, 서로 대향하는 위치에서 이차전지를 사이에 두고 양측에서 가압 및 가열하고,
    상기 이차전지를 2차 가압하는 단계에서, 이차전지를 2차 가압하는 서브 판재는, 서로 대향하는 위치에서 이차전지를 사이에 두고 양측에서 가압하는 것을 특징으로 하는 이차전지 제조방법.
  12. 제 9 항에 있어서,
    셀 활성화 단계 이후에,
    셀 활성화된 이차전지를 가압하여 이차전지 내부의 가스를 제거하는 가스 제거 단계를 더 포함하는 이차전지 제조방법.
  13. 제 12 항에 있어서,
    가스 제거 단계는,
    대향한 한 쌍의 판형 부재 사이에 이차전지를 끼우고 양측에서 가압하여 수행하는 것을 특징으로 하는 이차전지 제조방법.
  14. 제 12 항에 있어서,
    가스 제거 단계는,
    이차전지를 일 방향으로 롤 프레싱하여 수행하는 것을 특징으로 하는 이차전지 제조방법.
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