KR20180025805A - 가압 지그 및 이를 이용한 이차전지 제조 방법 - Google Patents

Abstract

이차전지 내부에서 발생하는 가스를 빠른 시간 내에 효과적으로 제거하지 못하는 문제점과 이차전지 내부에서 발생한 가스를 이차전지의 특정 부분으로 유도하지 못하는 문제점을 동시에 해결할 수 있는 가압 지그 및 이러한 가압 지그를 이용한 이차전지 제조 방법을 제공한다. 본 발명에 따른 가압 지그는, 이차전지 활성화 공정에서 대향한 한 쌍의 판형 부재 사이에 이차전지를 끼우고 양측에서 가압하기 위한 가압 지그로서, 상기 판형 부재에서 상기 이차전지에 면접하는 부분에 복수의 띠 형상 가압부가 구비되어 있고, 가압시 일측 판형 부재의 가압부와 타측 판형 부재의 가압부가 서로 대응되며, 상기 가압부가 상기 이차전지를 가압함으로써 상기 가압부 사이로 한정되는 홈에 대응하는 이차전지 부분에 가스가 모이도록 하는 가압 지그이다.

Description

가압 지그 및 이를 이용한 이차전지 제조 방법 {Pressing jig and method of fabricating secondary battery using the same}

본 발명은 가압 지그 및 이를 이용한 이차전지 제조 방법에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는 이차전지에 대한 활성화 공정시 이차전지를 가압하여 가스 배출을 돕는 가압 지그 및 이를 이용한 이차전지 제조 방법에 관한 것이다.

최근, 노트북, 비디오 카메라, 휴대용 전화기 등과 같은 휴대용 전자 제품의 수요가 급격하게 증대되고, 전기 자동차, 에너지 저장용 축전지, 로봇, 위성 등의 개발이 본격화됨에 따라, 반복적인 충방전이 가능한 고성능 이차전지에 대한 연구가 활발히 진행되고 있다.

현재 상용화된 이차전지로는 니켈 카드뮴 전지, 니켈 수소 전지, 니켈 아연 전지, 리튬 이차전지 등이 있는데, 이 중에서 리튬 이차전지는 니켈 계열의 이차전지에 비해 메모리 효과가 거의 일어나지 않아 충방전이 자유롭고, 자가 방전율이 매우 낮으며 에너지 밀도가 높은 장점으로 각광을 받고 있다. 일반적으로 이러한 이차전지는 외장재나 적용 형태에 따라 원통형이나 각형의 캔형 이차전지와 파우치형 이차전지로 구분될 수 있다.

이차전지는 그것이 사용되는 외부기기의 종류에 따라, 단일 이차전지의 형태로 사용되기도 하고, 또는 다수의 이차전지들을 전기적으로 연결한 모듈의 형태로 사용되기도 한다. 예를 들어, 휴대폰과 같은 소형 디바이스는 이차전지 1 개의 출력과 용량으로 소정의 시간 동안 작동이 가능한 반면에, 노트북 컴퓨터, 휴대용 DVD(Portable DVD), 소형 PC(Personal Computer), 전기자동차, 하이브리드 전기자동차 등과 같은 중형 또는 대형 디바이스는 출력 및 용량의 문제로 다수의 이차전지들을 포함하는 모듈의 사용이 요구된다.

모듈은 다수의 이차전지들을 직렬 및/또는 병렬로 배열하여 연결한 코어 팩에 보호회로 등을 접속함으로써 제조된다. 단위 이차전지로서 각형 또는 파우치형 이차전지를 사용하는 경우에는 넓은 면들이 서로 대면하도록 적층한 후 전극단자들을 버스 바 등의 접속부재에 의해 연결하여 용이하게 제조할 수 있다. 따라서, 육면체 구조의 입체형 모듈을 제조하는 경우에는 각형 또는 파우치형 이차전지가 단위 이차전지로서 유리하다.

그 중 파우치형 이차전지는 금속층(포일)과 상기 금속층의 상면과 하면에 코팅되는 합성수지층의 다층막으로 구성되는 파우치 외장재를 사용하여 외관을 구성하기 때문에, 금속 캔을 사용하는 원통형 또는 각형보다 전지의 무게를 현저히 줄일 수 있어 전지의 경량화가 가능하며, 다양한 형태로의 변화가 가능하다는 장점이 있어 많은 관심을 모으고 있다. 또한 그것의 사용량이 점차적으로 증가하고 있다.

일반적으로, 파우치형 이차전지는 이차전지를 조립하는 공정과 이차전지를 활성화하는 공정 등을 거쳐서 제조된다.

종래의 파우치 외장재는 일반적으로 전극조립체가 수용되는 하부 외장재와, 하부 외장재의 상부를 밀봉하는 상부 외장재로 이루어진다. 전극조립체를 하부 외장재의 수납부에 수용한 다음, 하부 외장재 수납부 주위의 가장자리와 이에 대응되는 상부 외장재의 가장자리를 밀착시키고 밀착된 일부분을 열융착한 후 전해액을 넣고 나머지 부분을 진공 실링하면 이차전지가 조립된다.

활성화 공정에서는 전류의 원활한 통전을 위해 소정의 지그에 이차전지를 탑재하고 활성화에 필요한 조건으로 충방전 등의 처리를 수행하게 된다. 이차전지에 있어서는 그 특성상 첫 사이클시 양극활물질의 활성화 및 음극에서의 안정적인 표면막(SEI, Solid Electrolyte Interface) 생성을 위해 이러한 활성화 과정이 필수적으로 선행되어야 한다. 활성화 과정에서는 이차전지 내부에 다량의 가스가 발생하게 된다. 이후 발생된 가스는 개봉되거나 절개된 배출구를 통하여 제거되며, 가스 배출 부위는 다시 열융착되어 실링된다. 상기와 같이 이차전지 내부의 가스를 배출시키고, 그 배출 통로를 열융착시키는 공정을 흔히 디개싱(degassing) 공정이라 한다.

파우치형 이차전지의 경우, 상기와 같이 활성화 과정에서 이차전지 내부에 발생한 가스가 효율적으로 제거되지 아니하면 가스가 이차전지 내부에서 일정 공간을 차지함으로써 파우치 외장재의 중앙 부위가 부풀어 오르면서 전지의 변형을 유발하고 용량 및 출력 등의 전지 성능 및 전지 수명에 악영향을 미치게 된다.

종래의 일부 기술은 활성화시킨 후의 이차전지를 다이에 고정하고 상부에서 단순 가압하여 가스를 제거하거나, 대향한 2장의 평판형 지그에 이차전지를 끼우고 양측에서 압력을 가하면서 활성화시키는 방법이 있다. 도 1 및 도 2는 후자의 방법을 설명하기 위한 도면들이다. 도 1은 종래 가압 지그를 모식적으로 표현한 사시도이고, 도 2는 종래 가압 지그를 모식적으로 표현한 상면도이다.

도 1 및 도 2를 참조하면, 대향한 2장의 평판(10, 20) 사이에 이차전지(30)를 끼우고 양측에서 압력을 가하면서, 이차전지(30)의 리드(40, 50)를 통해 전류 인가를 하여 충전을 한다.

가압 목적은 충전시 발생하는 가스가 이차전지(30) 내부에 트랩(trap)되는 것을 방지하기 위함이다.

그러나, 종래 가압 방법에서, 이차전지(30) 내부의 가스는 유체에 해당하므로, 외부에서 압력을 받는 경우 일정한 방향성 없이 사방으로 분산되는 바, 일부 가스는 가스 포집용 잉여부(60)에 포집되어 제거될 수 있지만, 다른 방향으로 분산되는 가스는 이차전지(30) 내부에 잔존하게 된다. 이와 같이 종래 가압 방법은 이차전지(30)의 상·하부 면에 균일하게 압력을 가함으로 인하여 가스가 포집되는 방향이 일정하지 않아, 이차전지(30) 내부의 가스가 충분히 제거되지 못하여, 열융착에 의한 실링 과정에서 불량이 다수 발생하고, 잔여 가스에 의해 전극조립체에 충전이 불가한 부분이 발생하여 전지의 초기 용량이 저하되는 문제가 있다.

이와 같이 종래에는 활성화 단계 충전시의 가압이 오히려 이차전지 내부의 가스 배출을 방해할 수 있어서, 이차전지에 가하는 압력을 단계적으로 진행하는 경우도 있어 공정이 상당히 까다롭기도 하다. 따라서, 이러한 문제점들을 근본적으로 해결할 수 있는 기술에 대한 필요성이 높은 실정이다.

본 발명은 상기와 같은 문제점을 고려하여 창안된 것으로서, 본 발명은 이차전지 내부에서 발생하는 가스를 빠른 시간 내에 효과적으로 제거하지 못하는 문제점과 이차전지 내부에서 발생한 가스를 이차전지의 특정 부분으로 유도하지 못하는 문제점을 동시에 해결할 수 있는 가압 지그 및 이러한 가압 지그를 이용한 이차전지 제조 방법을 제공하는 데 그 목적이 있다.

본 발명의 다른 목적 및 장점들은 하기의 설명에 의해서 이해될 수 있으며, 본 발명의 실시예에 의해 보다 분명하게 알게 될 것이다. 또한, 본 발명의 목적 및 장점들은 청구범위에 나타낸 수단 및 그 조합에 의해 실현될 수 있음을 쉽게 알 수 있을 것이다.

상기와 같은 목적을 달성하기 위해 본 발명에 따른 가압 지그는, 이차전지 활성화 공정에서 대향한 한 쌍의 판형 부재 사이에 이차전지를 끼우고 양측에서 가압하기 위한 가압 지그로서, 상기 판형 부재에서 상기 이차전지에 면접하는 부분에 복수의 띠 형상 가압부가 구비되어 있고, 가압시 일측 판형 부재의 가압부와 타측 판형 부재의 가압부가 서로 대응되며, 상기 가압부가 상기 이차전지를 가압함으로써 상기 가압부 사이로 한정되는 홈에 대응하는 이차전지 부분에 가스가 모이도록 하는 가압 지그이다.

상기 가압부는 상기 이차전지의 가스 포집용 잉여부가 형성되어 있는 외주면 실링부와 그 대향측을 가로지르는 방향을 따라 연장하는 것일 수 있다.

상기 판형 부재와 상기 가압부는 모두 금속일 수 있다. 이들은 일체로 금형 가공을 통해 제조되거나 상기 판형 부재에 상기 가압부를 용접 등으로 붙여 제조될 수 있다. 상기 판형 부재는 금속이고 상기 가압부는 테플론과 같은 폴리머일 수도 있다. 이 경우 상기 판형 부재에 테플론 테이프를 붙여 상기 가압부를 쉽게 구현할 수 있다. 다른 방법으로, 금속과 폴리머 복합 형태를 위한 인써트 사출을 이용할 수도 있다.

본 발명에 따른 이차전지 제조 방법은 다음의 단계들을 포함한다:

(a) 전지케이스 내부에 전극조립체 및 전해액이 수용된 이차전지를 마련하는 단계;

(b) 본 발명에 따른 가압 지그를 이용해 상기 이차전지를 가압하면서 활성화하는 단계;

(c) 상기 가압 지그의 가압부 사이로 한정되는 홈의 연장 방향을 따라 상기 이차전지를 롤 프레스하여 상기 홈에 대응하는 이차전지 부분에 모인 가스를 일 방향으로 유도하는 단계; 및

(d) 상기 일 방향으로 유도된 가스를 배출시키는 단계.

상기 이차전지는 파우치 외장재에 전극조립체가 내장되어 있는 구조의 파우치형 이차전지이다. 상기 이차전지는 안전성이 높고 고용량을 제공할 수 있는 이차전지이면 특별한 제한은 없으며, 예를 들어, 체적당 에너지 저장량이 큰 리튬이온 이차전지 또는 리튬 폴리머 이차전지일 수 있다.

본 발명에 따른 이차전지 제조 방법에 있어서, 상기 (a) 단계의 상기 이차전지는 유도된 가스를 수용하기 위한 가스 포집용 잉여부를 추가로 구비한 것이고, 상기 가압 지그의 가압부는 상기 가스 포집용 잉여부가 형성되어 있는 외주면 실링부와 그 대향측을 가로지르는 방향을 따라 연장하는 것임이 바람직하다.

그리고, 상기 (c) 단계는, 상기 가스 포집용 잉여부가 형성되어 있는 외주면 실링부의 대향측에서 가압을 개시하여, 상기 가스 포집용 잉여부가 형성되어 있는 외주면 실링부 방향으로 순차적으로 가압하는 방식으로 수행되고, 상기 (d) 단계는 상기 가스 포집용 잉여부에 포집된 가스를 외부로 배출하기 위해 상기 전지케이스의 내부와 통하는 관통구를 천공하는 방식으로 수행되며, 상기 (d) 단계에서 상기 가스를 배출한 후 미실링 부위의 내측을 열융착에 의해 실링하는 단계를 더 포함할 수 있다.

본 발명에 따른 가압 지그는 띠 형상 가압부 사이로 한정되는 홈에 대응하는 이차전지 부분에 활성화 단계에서 발생하는 가스를 모을 수 있다. 종래 가압 방법에서는, 이차전지 내부의 가스가 일정한 방향성 없이 사방으로 분산되는 바, 일부 가스는 가스 포집용 잉여부에 포집되어 제거될 수 있지만, 다른 방향으로 분산되는 가스는 이차전지 내부에 잔존하게 된다. 그러나, 본 발명에 따른 가압 지그는 이차전지의 특정 부분에 가스를 모을 수 있으므로 후속 공정에서 이 가스를 충분히 제거하는 것이 가능해진다.

이와 같이 활성화 단계에서의 가압이 이차전지 내부의 가스 배출을 도울 수 있어서, 종래에서처럼 이차전지에 가하는 압력을 단계적으로 진행할 필요도 없어지며 소형 및 중대형 등 모든 크기의 파우치형 이차전지에 적용 가능한 장점도 있다.

본 발명에 따른 이차전지 제조 방법에서는 본 발명에 따른 가압 지그를 이용해 활성화 단계에서 발생하는 가스를 일차적으로 모으고, 롤 프레싱으로 이 가스를 일 방향으로 유도한 후 충분히 제거한다. 이러한 본 발명에 따르면, 이차전지 내부의 가스를 효율적으로 제거할 수 있는 바, 열융착에 의한 실링 과정에서 불량률을 감소 시키며, 잔여 가스에 의한 전지의 초기 용량 감소를 방지하는 효과가 있다.

본 명세서에 첨부되는 다음의 도면들은 본 발명의 바람직한 실시예를 예시하는 것이며, 후술되는 발명의 상세한 설명과 함께 본 발명의 기술사상을 더욱 이해시키는 역할을 하는 것이므로, 본 발명은 그러한 도면에 기재된 사항에만 한정되어 해석되어서는 아니된다.
도 1은 종래 가압 지그를 모식적으로 표현한 사시도이다.
도 2는 종래 가압 지그를 모식적으로 표현한 상면도이다.
도 3은 본 발명의 일 실시예에 따른 가압 지그를 모식적으로 표현한 사시도이다.
도 4는 본 발명의 일 실시예에 따른 가압 지그를 모식적으로 표현한 상면도이다.
도 5는 본 발명의 일 실시예에 따른 이차전지 제조 방법의 순서도이다.
도 6 내지 도 12는 본 발명의 일 실시예에 따른 이차전지 제조 방법의 순서를 나타내는 공정 모식도들이다.
도 13은 본 발명의 일 실시예에 따른 이차전지 제조 방법에서 롤 프레스 단계를 설명하기 위한 도면이다.
도 14는 종래 평판형 지그를 이용해 이차전지를 1차 충전한 후, 이차전지를 분해하여 촬영한 사진이다.
도 15는 본 발명 실험예에 따라 가압 및 롤 프레스 후 이차전지를 분해하여 촬영한 사진이다.

이하, 첨부된 도면을 참조하여 본 발명의 바람직한 실시예를 상세히 설명하기로 한다. 이에 앞서, 본 명세서 및 청구범위에 사용된 용어나 단어는 통상적이거나 사전적인 의미로 한정해서 해석되어서는 아니되며, 발명자는 그 자신의 발명을 가장 최선의 방법으로 설명하기 위해 용어의 개념을 적절하게 정의할 수 있다는 원칙에 입각하여 본 발명의 기술적 사상에 부합하는 의미와 개념으로 해석되어야만 한다. 따라서, 본 명세서에 기재된 실시예와 도면에 도시된 구성은 본 발명의 가장 바람직한 일 실시예에 불과할 뿐이고 본 발명의 기술적 사상을 모두 대변하는 것은 아니므로, 본 출원시점에 있어서 이들을 대체할 수 있는 다양한 균등물과 변형예들이 있을 수 있음을 이해하여야 한다.

도 3은 본 발명의 일 실시예에 따른 가압 지그를 모식적으로 표현한 사시도이고, 도 4는 본 발명의 일 실시예에 따른 가압 지그를 모식적으로 표현한 상면도이다.

도 3 및 도 4를 참조하면, 가압 지그(100)는 한 쌍의 판형 부재(110, 120)를 포함한다. 이 가압 지그(100)는 이차전지(130) 활성화 공정에서 대향한 한 쌍의 판형 부재(110, 120) 사이에 상기 이차전지(130)를 끼우고 양측에서 가압하기 위한 것이다.

상기 판형 부재(110, 120)에서 상기 이차전지(130)에 면접하는 부분에는 복수의 띠 형상 가압부(P)가 구비되어 있고, 가압시 일측 판형 부재(110)의 가압부(P)와 타측 판형 부재(120)의 가압부(P)가 서로 대응된다.

그리고, 상기 가압부(P)가 상기 이차전지(130)를 가압함으로써 상기 가압부(P) 사이로 한정되는 홈(H)에 대응하는 이차전지 부분(130H)에 가스가 모이게 된다.

특히, 상기 이차전지(130)는 유도된 가스를 수용하기 위한 가스 포집용 잉여부(160)를 추가로 구비한 것이고, 상기 가압부(P)는 상기 가스 포집용 잉여부(160)가 형성되어 있는 외주면 실링부(135)와 그 대향측(134)을 가로지르는 방향을 따라 연장하는 것일 수 있다. 가스 포집용 잉여부(160)를 구비할 경우, 상기 가스 포집용 잉여부(160)는 리드(140, 150)가 형성되지 않은 쪽에 형성되는 것이 바람직하다.

종래 가압 방법에서는, 이차전지 내부의 가스가 일정한 방향성 없이 사방으로 분산되는 바, 일부 가스는 가스 포집용 잉여부에 포집되어 제거될 수 있지만, 다른 방향으로 분산되는 가스는 이차전지 내부에 잔존하게 된다. 그러나, 본 발명에 따른 가압 지그(100)는 띠 형상 가압부(P) 사이로 한정되는 홈(H)에 대응하는 이차전지 부분(130H)에 가스를 모으므로 후속 공정에서 이 가스를 충분히 제거하는 것이 가능해진다.

띠 형상 가압부(P)는 일정한 크기(a)를 갖고 일정한 간격(b)을 두고 배치됨이 바람직하다. 띠 형상 가압부(P)의 높이(d)도 일정함이 바람직하다. 이는, 가압부(P)가 이차전지(130)를 일정하게 가압하기 위함이다. 크기(a)는 예를 들어 1~100mm일 수 있고, 간격(b)은 1~50mm일 수 있으며, 높이(d)는 0.5~5mm일 수 있다. 크기(a), 간격(b) 및 높이(d)는 이차전지(130)와의 접촉 면 전체에 고른 압력을 전달할 수 있도록 하는 설계에 따른다.

판형 부재(110, 120)와 가압부(P)는 모두 금속일 수 있다. 이들은 일체로 금형 가공을 통해 제조되거나 판형 부재(110, 120)에 가압부(P)를 용접 등으로 붙여 제조될 수 있다. 판형 부재(110, 120)는 금속이고 가압부(P)는 테플론과 같은 폴리머일 수도 있다. 이 경우 판형 부재(110, 120)에 테플론 테이프를 붙여 가압부(P)를 쉽게 구현할 수 있다. 다른 방법으로, 금속과 폴리머 복합 형태를 위한 인써트 사출을 이용할 수도 있다.

금속으로 이루어지는 경우, 가압 지그(100)의 외주면 중 적어도 일부에는 탄성 소재가 코팅되어 있을 수 있으며, 구체적으로, 상기 가압 지그(100)의 외주면 중 이차전지(130)와 접촉하게 되는 가압부(P) 부분에는 탄성 소재가 코팅되어 있을 수 있다. 이는, 금속으로 이루어진 가압부(P)가 이차전지(130)를 가압하는 과정에서, 가압부(P)와 이차전지(130)가 접촉하는 부분은 국소적으로 무리한 힘이 가해지게 되고, 경우에 따라서는 전지케이스가 파손될 수 있는 문제가 있으므로, 가압부(P)와 이차전지(130)의 접촉 시 힘을 분산해주고 이차전지(130)를 보호하기 위해서 가압 지그(100)의 외주면을 탄성 소재로 코팅하는 것이다.

상기 탄성 소재는, 한정되지는 아니하나, 예를 들어, 폴리스틸렌, 폴리우레탄 수지, 실리콘, 에폭시 수지 및 고무 수지로 이루어진 군에서 선택되는 하나 이상일 수 있고, 또 다른 예에서 발포 소재일 수 있다.

종래 가압 방법은 이차전지의 상·하부 면에 균일하게 압력을 가함으로 인하여 가스가 포집되는 방향이 일정하지 않아, 이차전지 내부의 가스가 충분히 제거되지 못한다. 본 발명에 따른 가압 지그는 이차전지와 닿는 부분에 요철 혹은 굴곡 형상을 주어 가스를 특정 부분으로 모은 후, 후속 가스 배출을 최대로 하므로, 이차전지 내부의 가스를 충분히 제거할 수 있다. 따라서, 미처 제거되지 못한 가스로 인해 열융착에 의한 실링 과정에서 불량이 발생하거나, 잔여 가스에 의해 전극조립체에 충전이 불가한 부분이 발생하여 전지의 초기 용량이 저하되는 문제를 근본적으로 해결할 수 있다.

도 5는 본 발명의 일 실시예에 따른 이차전지 제조 방법의 순서도이다. 도 6 내지 도 12는 본 발명의 일 실시예에 따른 이차전지 제조 방법의 순서를 나타내는 공정 모식도들이다. 도 13은 본 발명의 일 실시예에 따른 이차전지 제조 방법에서 롤 프레스 단계를 설명하기 위한 도면이다. 이들 도면을 참조하여 본 발명에 따른 이차전지 제조 방법을 설명하면 하기와 같다.

전지케이스(132) 내부에 전극조립체(131) 및 전해액이 수용된 이차전지(130)를 마련한다(도 5의 단계 S1).

이차전지(130)는 안전성이 높고 고용량을 제공할 수 있는 이차전지이면 특별한 제한은 없으며, 예를 들어, 체적당 에너지 저장량이 큰 리튬이온 이차전지 또는 리튬 폴리머 이차전지일 수 있다.

이차전지(130)를 마련하는 단계는, 당해 기술 분야에 잘 알려진 제조 방법을 통해 이루어질 수 있으며, 예를 들면, 파우치 외장재 내에 전극조립체를 수납하고, 전해액을 주입한 후 이를 실링하는 다음과 같은 방법을 통해 이루어질 수 있다.

먼저 도 6과 같이, 전극조립체(131)를 전지케이스(132)의 수납부(133)에 장착한 후 전지케이스(132)를 반으로 접는다. 이 때, 전극조립체(131)가 수용되는 수납부(133)는 전극조립체(131)의 상면과 하면에 각각 대응하도록 두 군데에 형성될 수도 있다. 뿐만 아니라, 전지케이스(132)는 도시한 바와 같이 접어서 사용하게 되는 1 단위의 시트가 아니라 서로 겹쳐서 사용하게 되는 상면 파우치와 하면 파우치로 이루어진 서로 분리된 2 단위의 시트일 수도 있다.

전극조립체(131)는, 적어도 하나의 양극, 적어도 하나의 음극 및 적어도 하나의 분리막을 포함하는 전극 적층체를 모두 포함하는 개념이며, 그 형태 등이 특별히 한정되지 않는다. 전극조립체(131)에 포함되는 양극, 음극 및 분리막의 재질은 특별히 한정되지 않으며, 당해 기술 분야에 알려져 있는 양극, 음극 및 분리막들을 제한 없이 사용할 수 있다. 예를 들면, 상기 음극은 구리, 니켈, 알루미늄 또는 이들 중 적어도 1종 이상이 포함된 합금에 의해 제조된 음극 전류 집전체에 리튬금속, 리튬합금, 카본, 석유코크, 활성화 카본, 그래파이트, 실리콘 화합물, 주석 화합물, 티타늄 화합물 또는 이들의 합금 등과 같은 음극 활물질을 코팅하여 형성된 것일 수 있다. 또한, 상기 양극은, 예를 들면, 알루미늄, 니켈, 구리 또는 이들 중 적어도 1종 이상이 포함된 합금에 의해 제조된 양극 전류 집전체에 리튬망간산화물, 리튬코발트산화물, 리튬니켈산화물, 리튬인산철, 또는 이들 중 1종 이상이 포함된 화합물 및 혼합물 등과 같은 양극 활물질을 코팅하여 형성된 것일 수 있다. 또한, 상기 전극 활물질들은 전류 집전체의 양면에 코팅될 수도 있고, 무지부 등의 형성을 위해 전류 집전체의 일면에만 전극 활물질을 코팅할 수도 있다. 또한, 상기 양극 및 음극의 두께는 특별히 제한되지 않는다. 즉, 이들 두께는 출력 또는 에너지 중시, 혹은 이온 전도성 중시 등의 사용 목적을 고려하여 설정될 수 있다.

한편, 상기 분리막은, 예를 들면, 미세 다공 구조를 가지는 폴리에틸렌, 폴리프로필렌 또는 이들의 조합에 의해 제조되는 다층 필름이나, 폴리비닐리덴 플루오라이드, 폴리에틸렌 옥사이드, 폴리아크릴로니트릴 또는 폴리비닐리덴 플루오라이드 헥사플루오로프로필렌 공중합체와 같은 고체 고분자 전해질용 또는 겔형 고분자 전해질용 고분자 필름일 수 있다.

한편, 전극조립체(131)로는, 당해 기술 분야에서 사용되는 다양한 형태의 전극조립체들, 예를 들면 젤리-롤형, 스택형 또는 스택 앤 폴딩형 전극조립체들이 제한 없이 사용될 수 있다. 이때, 상기 젤리-롤형 전극조립체는 전류 집전체로 사용되는 금속 호일에 전극활물질을 코팅하고, 프레싱한 후, 원하는 폭과 길이를 갖는 밴드 형태로 재단한 다음, 분리 필름을 이용해 음극과 양극을 격막한 후 나선형으로 감아서 제조되는 전극조립체를 말하며, 스택형 전극조립체는 음극, 분리막, 양극을 수직으로 적층하는 방식으로 제조되는 전극조립체를 말한다. 한편, 스택 앤 폴딩형 전극조립체는 단일 전극 또는 음극/분리막/양극으로 이루어진 전극 적층체들을 길이가 긴 시트형 분리 필름으로 말거나 접어서 제조되는 전극조립체를 말한다.

전지케이스(132)는 파우치 외장재로서, 그 재질은 특별히 한정하지 아니하고 공지된 파우치 외장재의 재료를 사용하는 것으로 만족되며, 예를 들어, 상기 파우치 외장재는 알루미늄 박막 표면에 절연막, 열융착층으로 덮힌 것으로서 상기 열융착층은 변성 폴리프로필렌으로 이루어지며, 상기 절연막은 나일론 또는 폴리에틸렌테레프탈레이트 중 어느 하나로 이루어지는 것이 바람직하다.

전해액으로는, 당해 기술 분야에서 사용되는 다양한 전해액들이 제한없이 사용될 수 있으며, 예를 들어, PC(프로필렌카보네이트) 및 EC(에틸렌카보네이트)로 이루어지는 유기 용매와, 지지 염으로서의 리튬 염(LiPF6)을 포함한다. 유기 용매는 PC 및 EC로 특별히 제한되지 않고, 예를 들어 그밖의 고리형 카보네이트류, 디메틸카보네이트 등의 쇄사슬 형상 카보네이트류, 테트라히드로푸란 등의 에테르류를 포함할 수 있다. 리튬 염도 LiPF6로 특별히 제한되지 않고, 예를 들어 그 밖의 무기산 음이온 염 및 LiCF3SO3 등의 유기산 음이온 염을 포함할 수 있다.

전극조립체(131)는 서로 대향하는 두 면으로부터 리드(140, 150)가 외부로 인출된다. 본 실시예에서 리드(140, 150)는 전극조립체(131)의 상면과 하면에 형성이 된 양방향 전지를 예로 들고 있지만, 리드가 상면이나 하면만 형성되는 단방향 전지도 물론 가능하다.

다음으로 도 7과 같이, 전지케이스(132)의 수납부(133)에 전극조립체(131)를 장착한 상태에서 전지케이스(132)의 외주면 중 접혀진 쪽(134)에 대향하는 일측 단부(135)를 제외한 나머지 부위들을 열융착시켜 실링한다. 전지케이스(132)가 나일론-알루미늄-폴리프로필렌층 등으로 구성된 약 100㎛ 두께의 필름인 경우, 160 ~ 210℃의 열과 1 ~ 3 kgf/㎠ 범위의 압력에 의해 열융착됨으로써 실링될 수 있다.

이 때, 리드(140, 150)가 연결되어 있는 전극조립체(131)는 일측에 수납부(133)가 형성된 라미네이트 시트로 이루어진 전지케이스(132) 내에 장착되고, 전지케이스(132)의 4변 중 리드(140, 150)가 돌출되어 있는 상변 및 하변에는 열압축에 의해 실링부(S)가 형성되며, 접혀진 쪽(134)에 대향하는 나머지 변인 일측 단부(135)는 미실링 부위의 상태로 남겨 미실링 부위를 통해 전해액을 주입한 후, 도 8과 같이 미실링 부위의 모서리 끝단인 일측 단부(135)를 열융착하여, 가스 포집용 잉여부(160)를 형성한다.

다음으로, 본 발명에 따른 가압 지그(100)를 이용해 상기 이차전지(130)를 가압하면서 활성화한다(도 5의 단계 S2).

도 3 및 도 4를 참조하여 설명한 바와 같이, 대향한 한 쌍의 판형 부재(110, 120) 사이에 상기 이차전지(130)를 끼우고 양측에서 가압하며 활성화한다. 상기 판형 부재(110, 120)에는 상기 이차전지(130)에 면접하는 부분에 복수의 띠 형상 가압부(P)가 구비되어 있어, 상기 가압부(P)가 상기 이차전지(130)를 가압하면, 도 9에서와 같이, 상기 가압부(P) 사이로 한정되는 홈(H)에 대응하는 이차전지 부분(130H)에 가스가 모이게 된다.

활성화 단계는, 이차전지(130)를 충전하거나 적어도 1회 이상의 충전 및 방전을 실시하여 수행하는 것을 말하나, 특별히 이에 한정되는 것은 아니다. 예를 들면, 활성화 단계는, 0.2C의 전류로 이차전지(130)의 일부만을 충전하거나 혹은 만충전한 후 에이징(aging)을 하면서 개로전압(OCV, open circuit voltage) 불량을 검출하고, 이 후 다시 만방전하여 방전용량을 측정한 다음, 출하를 위해 용량의 50%로 충전하는 방식 등과 같은 공지된 다양한 형태의 포메이션 공정을 이용하여 수행될 수 있다. 구체적으로, 활성화 단계는, 0.05C ~ 1C 정도의 전류 및 1.5V-5.0V 정도의 전압 조건에서 진행될 수 있다.

활성화 과정이 모두 완료된 후, 상기 가압 지그(100)의 가압부(P) 사이로 한정되는 홈(H)의 연장 방향을 따라 상기 이차전지(130)를 롤 프레스하여 상기 홈(H)에 대응하는 이차전지 부분(130H)에 모인 가스를 일 방향으로 유도한다(도 5의 단계 S3). 이 때, 도 13과 같은 롤 프레스를 이용할 수 있다.

도 13을 참조하면, 이차전지(130)를 다이(미도시) 등에 탑재한 후 롤러(200)를 이용해 가압한다. 롤러(200)는 회전축(201)을 포함하는 원통형 가압기이다.

롤러(200)의 외주면 중 적어도 일부에는 탄성 소재가 코팅되어 있을 수 있다. 롤러(200)가 이차전지(130)를 가압하는 과정에서, 롤러(200)와 이차전지(130)가 접촉하는 부분은 국소적으로 무리한 힘이 가해지게 되고, 경우에 따라서는 전지케이스(132)가 파손될 수 있는 문제가 있으므로, 롤러(200)와 이차전지(130)의 접촉 시 힘을 분산해주고 이차전지(130)를 보호하기 위해서 롤러(200)의 외주면을 탄성 소재로 코팅하는 것이다.

상기 탄성 소재는, 한정되지는 아니하나, 예를 들어, 폴리스틸렌, 폴리우레탄 수지, 실리콘, 에폭시 수지 및 고무 수지로 이루어진 군에서 선택되는 하나 이상일 수 있고, 또 다른 예에서 발포 소재일 수 있다.

이와 같은 롤러(200)를 이용해, 이차전지(130)의 가스 포집용 잉여부(160)가 형성되어 있는 외주면 실링부(135)의 대향측(134)에서 가압을 개시하여, 상기 가스 포집용 잉여부(160)가 형성되어 있는 외주면 실링부(135) 방향으로 순차적으로 가압하는 방식으로 수행함이 바람직하다.

이러한 가압 방향은 이차전지 부분(130H)에 모인 가스를 가스 포집용 잉여부(160) 쪽으로 유도하는 방향이며, 이에 따라 이차전지(130) 내의 가스는 가스 포집용 잉여부(160)에 포집될 수 있다.

그리고, 롤러(200)의 이동 방향이 리드(140, 150)를 가로지름이 없이 가스 포집용 잉여부(160)를 향하게 되기 때문에, 공정을 수행하면서 리드(140, 150)를 손상시킬 위험성이 적다.

롤링은 이차전지(130)의 한쪽 면 또는 양쪽면에서 하는 것이 모두 가능하다. 즉, 도시한 것은 하나의 롤러(200)를 이용하여 이차전지(130) 상면 쪽에서 롤링하는 것이지만 이차전지(130) 상면 및 하면에 대칭적으로 롤러를 위치시킨 후 이차전지(130) 상면 및 하면을 동시에 롤링하는 것도 가능하다.

롤러(200)에 의해 이차전지(130)에 인가되는 압력은 2~20kgf/㎠가 바람직하며, 인가되는 압력이 2kgf/㎠ 미만인 경우 본 발명이 추구하는 가스의 효율적인 배출 효과를 거둘 수 없고, 인가되는 압력이 20kgf/㎠를 초과하는 경우 이차전지(130)의 외관, 실링 상태나 전극-분리막-전극간 쇼트 발생에 영향을 줄 수 있으므로 바람직하지 않다. 이 때, 롤러(200)의 선속은 0.1~10m/min 정도가 바람직하다.

롤러(200)는 이차전지 부분(130H)에 모인 가스를 가스 포집용 잉여부(160) 쪽으로 모은다. 이와 같이 종래에 가스가 포집되는 방향이 일정하지 않아 이차전지 내부의 가스가 충분히 제거되지 못하여 발생되는 문제를 본 발명은 해결할 수 있다.

특히 가압 지그(100)에 의한 1차 가압과, 롤러(200)에 의한 2차 가압은, 가압에 의한 인위적인 가스의 방향성 이동을 유발하여 이차전지(130) 내부의 가스가 빠짐없이 효율적으로 배출되도록 하며, 이에 따라 전지의 성능이 개선되며 전지의 수명 또한 연장된다. 더불어 인위적 압력에 의해 지속적으로 가스가 배출되므로 이차전지(130) 내부가 감압상태로 유지되어 과도한 압력에 의해 이차전지(130)의 중앙부분이 부풀어 오르는 이른바 스웰링(swelling) 현상도 억제된다. 또한 롤러(200)의 경우, 가압 방향을 조절하기 쉽기 때문에, 가압 과정에서 전해액이 과도하게 유실되는 것을 방지할 수도 있다.

다음으로, 상기 일 방향으로 유도된 가스를 배출시킨다(도 5의 단계 S4).

이 단계는 도 10과 같이, 이차전지(130) 내의 가스를 배출하기 위하여 가스 포집용 잉여부(160)에 전지케이스(132) 내부와 통하는 관통구(170)를 천공하여 수행할 수 있다. 원활한 가스의 배출을 위해 상기 가스를 배출하는 단계는 압력을 인가하면서 수행되거나, 또는 감압 상태에서 수행될 수 있다. 가스 제거는 바람직하게는 감압상태의 진공 챔버에서 수행한다.

마지막으로, 도 11 및 도 12와 같이 전극조립체(131)와 인접한 가스 포집용 잉여부(160)의 내측(136)을 열융착하여 실링한 후, 필요에 따라 나머지 외측 부위를 절취하여 이차전지(130)를 완성한다.

본 발명에 따르면, 활성화 과정에서 발생하는 가스를 충분히 제거할 수 있으므로, 이차전지(130) 내부의 잔존 가스량을 최소화할 수 있다. 이에 따라, 이차전지(140)의 수명이 개선되고, 전극상 리튬 석출이 억제되며, 이차전지(130)의 출력이 개선되는 등의 효과가 있다.

이하에서는 도 1을 참조하여 설명한 바와 같은 평판형 지그(비교예) 및 본 발명에 따른 가압 지그와 롤 프레스를 이용한 실험(실험예) 결과를 설명한다.

비교예와 실험예 모두, 전극과 분리막을 150~180kPa, 100~130℃ 조건으로 라미네이션한 전극조립체에 대하여 수행하였다.

도 14는 종래 평판형 지그를 이용해 이차전지를 1차 충전한 후, 이차전지를 분해하여 촬영한 사진이다.

도 14에서 "231"은 이차전지의 분리막이고, "232"는 음극이다. 음극(232)에서 충전이 완전히 된 부분은 전극 산화환원 반응을 통해 노란 색상을 띈다. 도 14에서 음극(232) 일 부분에 노랗게 색상이 변화되지 않은 부분을 확인할 수 있다. 이와 같이 종래의 평탄형 지그를 사용할 경우, 미반응 영역이 생기는 것을 볼 수 있고, 이것은 이차전지 내부에 가스가 트랩되었을 가능성이 있다는 것을 보여준다.

도 15는 본 발명 실험예에 따라 가압 및 롤 프레스 후 이차전지를 분해하여 촬영한 사진이다.

도 15에서 "233"은 이차전지의 음극이고, "234"는 분리막이다. 본 발명에 따른 가압 지그를 이용해 1차 가압 및 1차 충전한 후, 롤 프레스로 2차 가압까지 진행하면, 음극(233)에서 색상이 변화되지 않은 부분이 없이 균일하게 고르게 반응이 일어났고 전극의 전 영역이 충전반응되어 있음을 확인할 수 있다. 즉, 도 14의 경우와 달리, 가스 트랩이 없음을 알 수 있다.

이와 같이 본 발명에 따라 1차 가압 및 2차 가압을 순차 적용하는 방식에 의하면, 그리고 그러한 방식을 수행하기 위해 가압부가 형성되어 있는 가압 지그와 롤 프레스를 이용한다면, 이차전지 내에 가스 트랩 없이 활성화시킬 수 있다는 것을 확인할 수 있다. 잔여 가스에 의해 전극조립체에 충전이 불가한 부분이 발생하지 않으므로 전지의 초기 용량이 저하되는 문제를 근본적으로 해결할 수 있다.

이상에서 본 발명은 비록 한정된 실시예와 도면에 의해 설명되었으나, 본 발명은 이것에 의해 한정되지 않으며 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에 의해 본 발명의 기술사상과 아래에 기재될 청구범위의 균등범위 내에서 다양한 수정 및 변형이 가능함은 물론이다. 그리고 이 청구범위의 의미 및 범위는 물론, 그 등가 개념으로부터 도출되는 모든 변경 및 변형 가능한 형태가 본 발명의 범주에 포함되는 것으로 해석되어야 한다.

100: 가압 지그 110, 120: 판형 부재
130: 이차전지 131: 전극조립체
132: 전지케이스 140, 150: 리드
P: 가압부 H: 홈
160: 가스 포집용 잉여부 170: 관통구
200: 롤러

Claims (5)

1. 이차전지 활성화 공정에서 대향한 한 쌍의 판형 부재 사이에 이차전지를 끼우고 양측에서 가압하기 위한 가압 지그로서,
   상기 판형 부재에서 상기 이차전지에 면접하는 부분에 복수의 띠 형상 가압부가 구비되어 있고, 가압시 일측 판형 부재의 가압부와 타측 판형 부재의 가압부가 서로 대응되며,
   상기 가압부가 상기 이차전지를 가압함으로써 상기 가압부 사이로 한정되는 홈에 대응하는 이차전지 부분에 가스가 모이도록 하는 가압 지그.
2. 제1항에 있어서, 상기 가압부는 상기 이차전지의 가스 포집용 잉여부가 형성되어 있는 외주면 실링부와 그 대향측을 가로지르는 방향을 따라 연장하는 것을 특징으로 하는 가압 지그.
3. (a) 전지케이스 내부에 전극조립체 및 전해액이 수용된 이차전지를 마련하는 단계;
   (b) 제1항 기재에 따른 가압 지그를 이용해 상기 이차전지를 가압하면서 활성화하는 단계;
   (c) 상기 가압 지그의 가압부 사이로 한정되는 홈의 연장 방향을 따라 상기 이차전지를 롤 프레스하여 상기 홈에 대응하는 이차전지 부분에 모인 가스를 일 방향으로 유도하는 단계; 및
   (d) 상기 일 방향으로 유도된 가스를 배출시키는 단계를 포함하는 이차전지 제조 방법.
4. 제3항에 있어서,
   상기 (a) 단계의 상기 이차전지는 유도된 가스를 수용하기 위한 가스 포집용 잉여부를 추가로 구비한 것이고,
   상기 가압 지그의 가압부는 상기 가스 포집용 잉여부가 형성되어 있는 외주면 실링부와 그 대향측을 가로지르는 방향을 따라 연장하는 것을 특징으로 하는 이차전지 제조 방법.
5. 제4항에 있어서,
   상기 (c) 단계는, 상기 가스 포집용 잉여부가 형성되어 있는 외주면 실링부의 대향측에서 가압을 개시하여, 상기 가스 포집용 잉여부가 형성되어 있는 외주면 실링부 방향으로 순차적으로 가압하는 방식으로 수행되고,
   상기 (d) 단계는 상기 가스 포집용 잉여부에 포집된 가스를 외부로 배출하기 위해 상기 전지케이스의 내부와 통하는 관통구를 천공하는 방식으로 수행되며,
   상기 (d) 단계에서 상기 가스를 배출한 후 미실링 부위의 내측을 열융착에 의해 실링하는 단계를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 이차전지 제조 방법.

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