KR20220037294A - 단락 발생에 따른 발화 모사를 위한 테스트 셀 및 이를 이용한 단락 발생에 따른 발화 모사 방법 - Google Patents

단락 발생에 따른 발화 모사를 위한 테스트 셀 및 이를 이용한 단락 발생에 따른 발화 모사 방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 단락 발생에 따른 발화 모사를 위한 테스트 셀 및 이를 이용하는 발화 모사 방법에 관한 것으로, 음극의 오버행 영역에서 내부 단락을 유발함으로써, 분리막의 변형을 최소화하고 위험성이 높은 양극 집전체와 음극 합재층 사이의 단락을 유도할 수 있으며, 이를 통해 안전하면서도 효과적인 테스트 수행이 가능하다.

Description

단락 발생에 따른 발화 모사를 위한 테스트 셀 및 이를 이용한 단락 발생에 따른 발화 모사 방법{TEST CELL FOR SIMULLATING IGNITION BY SHORT CIRCUIT AND IGNITION SIMULATION METHOD BY SHORT CIRCUIT USING THE SAME}
본 발명은 단락 발생에 따른 발화 모사를 위한 테스트 셀 및 이를 이용하는 발화 모사 방법에 관한 것이다.
탄소 에너지가 점차 고갈되고 환경오염에 대한 관심이 높아지면서 미국, 유럽, 일본, 한국을 비롯하여 전세계적으로 친환경 대체 에너지원으로서 이차전지에 대한 수요가 급격히 늘고 있다. 특히, 모바일 기기, 전기 자동차 등에 대한 활발한 기술 개발과 수요 증가로 그에 따라 다양한 요구에 부응할 수 있는 전지에 대한 많은 연구가 이루어지고 있다.
이차전지는 집전체 표면에 전극활물질을 포함하는 전극 합제를 도포하여 양극과 음극을 구성하고 그 사이에 분리막을 개재하여 전극 조립체를 제조한다. 제조된 전극 조립체는 원통형 또는 각형의 금속캔이나 알루미늄 라미네이트 시트의 파우치형 케이스 내부에 장착하고, 여기에 액체 전해질을 주입 또는 함침시키거나 고체 전해질을 사용하여 이차전지를 제조한다.
재료 측면에서, 리튬 이차전지가 널리 사용된다. 리튬 이차전지는 높은 에너지 밀도, 낮은 자가 방전율, 출력 안정성 등 뛰어난 전기적 특성을 나타낸다. 그러나, 리튬 이차전지는 높은 에너지 밀도로 인해 안정성이 낮다는 단점이 있으며, 구체적으로는 전지 내의 양극과 음극이 단락이 되면서 과열되고 심지어는 폭발하기는 문제가 대표적이다.
도 1은 내부 단락 유도하는 종래의 테스트 셀을 도시한 모식도이다. 도 1을 참조하면, 단락 유도를 위한 종래의 테스트 셀(10)은, 양극(20), 음극(미도시) 및 양극(20)과 음극 사이에 개재된 분리막(30)을 포함는 전극 조립체를 형성하되, 상기 분리막(30)은 중앙 부위에 타공 홀(31)이 형성된 구조이다. 또한, 양극(20)과 분리막(30) 사이에는 원단 분리막(40)이 개지된 상태이며, 상기 원단 분리막(40)은 분리막(30)의 타공 홀(31)을 커버하되, 우측으로 연장되어 형성된 구조이다. 상기 음극은 위쪽으로 돌출 연장되어 외부와 전기적 연결을 수행하는 음극 탭(11)이 형성되고, 상기 양극(20)은 음극 탭(11)과 평행하게 돌출 연장된 양극 탭(21)이 형성된 구조이다. 상기 전극 조립체는 알루미늄 등으로 형성된 파우치(50)로 감싼 상태에서 밀봉되는 구조이다. 종래의 테스트 셀(10)은 충방전 과정 중에, 원단 분리막(40)을 우측으로 인출하게 된다. 원단 분리막(40)이 인출되면, 양극(20)과 음극이 전기적으로 접촉되어 내부 단락이 유발된다.
종래의 테스트 셀(10)은, 분리막(30)의 중심 부분을 크게 훼손해야 하고, 이로 인해 테스트 과정에서 위험성이 증가하고 작업자의 안전성이 위협받는 문제가 있다. 또한, 종래의 테스트 셀(10)은 전극 간의 단락만을 평가할 수 있다는 한계가 있고, 단락의 위험성이 상대적으로 높은 일측 전극의 집전체와 타측 전극의 합재층 사이의 단락 평가는 수행하지 못하게 된다.
일본 특허등록공보 제6631792호 미국 특허등록공보 제8168314호
본 발명은 상기와 같은 종래 기술의 문제점을 해결하기 위하여, 음극의 오버행 부분을 활용하여 분리막의 변형을 최소화하되, 단락 발생에 따른 발화 모사를 효과적으로 수행할 수 있는 테스트 셀 및 이를 이용한 발화 모사 방법을 제공하고자 한다.
상기한 목적을 달성하기 위하여 본 발명에 의한 단락 발생에 따른 발화 모사를 위한 테스트 셀은, 일 방향으로 연장되어 형성된 양극 탭을 포함하는 양극과 일 방향으로 연장되어 형성된 음극 탭을 포함하되, 양극 대비 오버행 영역을 갖도록 형성된 음극 구조를 가지며, 상기 양극과 음극 사이에 개재되어 양극과 음극의 형성 면적 전체를 커버하되, 양극과 양극 탭의 경계부에 대응되는 누락 영역을 포함하는 분리막을 포함한다. 또한, 상기 분리막의 누락 영역을 커버하되, 외측 일 방향으로 연장되어 형성된 절연 필름을 포함한다.
하나의 예에서, 상기 테스트 셀은 파우치형 전지 셀이며, 양극, 분리막 및 음극을 포함하는 전극 조립체를 수납 및 실링하는 파우치형 셀 케이스를 포함한다. 또한, 상기 파우치형 셀 케이스는, 상기 절연 필름이 연장 형성된 방향으로 연장되어 형성된 구조이다.
하나의 예에서, 상기 절연 필름은 분리막과 동종의 소재로 형성된 것을 특징으로 한다.
하나의 예에서, 상기 테스트 셀은, 제1 양극, 제1 분리막, 음극, 제2 분리막 및 제2 양극이 순차 적층된 구조를 포함하고, 상기 절연 필름은 제1 양극과 제1 분리막 사이 및 제1 분리막과 음극 사이 중 어느 하나 이상의 위치에 개재된 구조이다.
하나의 예에서, 상기 분리막의 누락 영역은, 양극과 양극 탭의 경계부에 대응되되, 외측이 개방된 형태이다.
본 발명은 또한 앞서 설명한 테스트 셀을 이용한 단락 발생에 따른 발화 모사 방법을 제공한다.
하나의 예에서, 상기 평가방법은, 테스트 셀에 대한 충방전 과정 중에, 절연 필름을 제거하여 단락을 유도하는 단계를 포함한다.
하나의 예에서, 상기 단락을 유도하는 단계는, 제조된 테스트 셀을 일정 수준으로 충전한 상태에서 절연 필름을 제거하고 가압하여 수행하는 것을 특징으로 한다.
하나의 예에서, 상기 테스트 셀의 충전은 0.05 내지 0.5C 조건에서 수행한다.
하나의 예에서, 상기 단락을 유도하는 단계는, 절연 필름이 연장 형성된 방향의 파우치형 셀 케이스를 일부 절단하고, 전달된 방향으로 절연 필름을 인출하는 과정을 통해 수행하는 것을 특징으로 한다.
하나의 예에서, 상기 단락을 유도하는 단계는, 절연 필름의 제거를 통해, 양극 전극 탭의 노출 부위와 음극의 합재층 도포면 사이의 단락을 유도하는 것을 특징으로 한다.
하나의 예에서, 상기 단락을 유도하는 단계 이전에, 제조된 테스트 셀에 대한 전기화학 포메이션 단계 및 전기화학 포메이션된 테스트 셀을 디개싱 단계를 더 포함한다.
하나의 예에서, 상기 전기화학 포메이션 단계는, 0.05 내지 0.5C 조건에서 1 내지 10 시간 동안 수행한다.
하나의 예에서, 상기 단락을 유도하는 단계 이후에, 단락이 유도된 테스트 셀에 대한 전압 강하 및 온도 변화를 측정하는 단계를 더 포함한다.
하나의 예에서, 테스트 셀의 전압이 기준치 미만으로 강하하는 경우에는 테스트 셀에 대한 단락으로 판정하고, 테스트 셀의 온도가 기준치를 넘어서는 경우에는 테스트 셀에 대한 발화로 판정하는 것을 특징으로 한다.
본 발명에 따른 테스트 셀은, 음극의 오버행 영역에서 내부 단락을 유발함으로써, 분리막의 변형을 최소화하고 위험성이 높은 양극 집전체와 음극 합재층 사이의 단락을 유도할 수 있으며, 이를 통해 안전하면서도 효과적인 테스트 수행이 가능하다.
도 1은 종래의 테스트 셀의 구조를 나타낸 모식도이다.
도 2 및 3은 본 발명의 하나의 실시예에 따른 테스트 셀의 모식도 및 단면도이다.
도 4는 본 발명의 또 다른 실시예에 따른 테스트 셀의 모식도이다.
도 5는 본 발명의 또 다른 실시예에 따른 테스트 셀의 전극 조립체 단면 구조를 도시한 모식도이다.
본 발명의 명세서 전체에서 사용되는, "포함하다" 또는 "가지다" 등의 용어는 명세서 상에 기재된 특징, 숫자, 단계, 동작, 구성요소, 부품 또는 이들을 조합한 것이 존재함을 지정하려는 것이지, 하나 또는 그 이상의 다른 특징들이나 숫자, 단계, 동작, 구성요소, 부분품 또는 이들을 조합한 것들의 존재 또는 부가 가능성을 미리 배제하지 않는 것으로 이해되어야 한다.
또한, 층, 막, 영역, 판 등의 부분이 다른 부분 "상에" 있다고 할 경우, 이는 다른 부분 "바로 위에" 있는 경우뿐만 아니라 그 중간에 또 다른 부분이 있는 경우도 포함한다. 반대로 층, 막, 영역, 판 등의 부분이 다른 부분 "하에" 있다고 할 경우, 이는 다른 부분 "바로 아래에" 있는 경우뿐만 아니라 그 중간에 또 다른 부분이 있는 경우도 포함한다. 또한, 본 발명의 명세서에서 "상에" 배치된다고 하는 것은 상부 뿐 아니라 하부에 배치되는 경우도 포함하는 것일 수 있다.
이하 본 발명을 자세히 설명한다.
본 발명은 단락 발생에 따른 발화 모사를 위한 테스트 셀을 제공한다. 하나의 실시예에서, 본 발명에 따른 테스트 셀은, 일 방향으로 연장되어 형성된 양극 탭을 포함하는 양극과 일 방향으로 연장되어 형성된 음극 탭을 포함하되, 양극 대비 오버행 영역을 갖도록 형성된 음극 구조를 가지며, 상기 양극과 음극 사이에 개재되어 양극과 음극의 형성 면적 전체를 커버하되, 양극과 양극 탭의 경계부에 대응되는 누락 영역을 포함하는 분리막을 포함한다. 또한, 상기 분리막의 누락 영역을 커버하되, 외측 일 방향으로 연장되어 형성된 절연 필름을 포함한다.
본 발명에 따른 테스트 셀은 음극의 오버행 영역에 관통 영역이 형성된 분리막을 적용함으로써, 음극의 오버행 영역에서 셀의 내부 단락을 유도하게 된다. 음극의 오버행 영역은 양극 전극 탭의 노출 부위와 음극의 합재층 도포면이 대면하는 부위이며, 해당 부위는 상대적으로 안정성이 취약하고 셀의 내부 단락이 쉽게 일어나는 영역이다. 본 발명에서는, 앞서 설명한 절연 필름을 인출함으로써, 셀의 내부 단락을 유도하게 된다.
하나의 실시예에서, 상기 테스트 셀은 파우치형 전지 셀이며, 양극, 분리막 및 음극을 포함하는 전극 조립체를 수납 및 실링하는 파우치형 셀 케이스를 포함하고, 상기 파우치형 셀 케이스는, 상기 절연 필름이 연장 형성된 방향으로 연장되어 형성된 구조이다. 본 발명에서는, 상기 절연 필름이 연장 형성된 방향으로 파우치형 셀 케이스가 형성된 구조이다. 이를 통해, 충방전 조건에서 테스트 셀에 대한 실링이 가능하며, 내부 단락 유도시에 연장 형성된 절연 필름을 용이하게 인출할 수 있다. 상기 절연 필름이 인출되면서, 분리막의 누락 영역이 노출되면서, 양극 또는 양극 탭 부분이 음극과 전기적으로 접촉하게 된다. 이러한 전기적 접촉은 테스트 셀 내부 단락을 유도하게 되고, 셀 내부 단락으로 인한 발화 실험이 가능하다.
구체적인 실시예에서, 상기 절연 필름은 분리막과 동종의 소재로 형성된다. 예를 들어, 상기 절연 필름은 원단 분리막으로 형성된다. 원단 분리막은 별도의 코팅이 형성되지 않은 분리막을 의미한다.
또 다른 실시예에서, 양측 전극의 일면을 NMP(N-Methyl-2-Pyrrolidinone) 등의 용매로 합재층을 일부 제거하여 단락이 유발되는 영역의 면적을 변형하거나 확대하는 것도 가능하다. 예를 들어, 단락을 유도하고자 하는 양극의 집전체 노출 면적을 확대하여 단락 발생을 보다 용이하게 유도하는 것이 가능하다.
하나의 실시예에서, 상기의 테스트 셀은 파우치형 셀이며, 양극, 분리막 및 음극을 포함하는 전극 조립체, 및 상기 전극 조립체를 수납 및 실링하는 파우치형 셀 케이스를 포함한다. 상기 파우치형 셀 케이스는, 앞서 설명한 절연 필름이 연장 형성된 방향으로 연장되어 형성될 수 있다. 전기적 단락을 유도하는 과정에서, 연장 형성된 파우치형 셀 케이스를 일부 절단함으로써, 절연 필름의 인출을 보다 용이하게 수행할 수 있다. 필요에 따라서는, 상기 절연 필름을 인출한 후, 테스트 셀을 가압하는 과정을 포함할 수 있다.
상술한 테스트 셀은 적층된 구조의 전극 조립체를 포함한다. 하나의 실시예에서, 상기 테스트 셀은, 제1 양극, 제1 분리막, 음극, 제2 분리막, 및 제2 양극이 순차 적층된 구조를 포함하고, 상기 절연 필름은 제1 양극과 제1 분리막 사이 또는 제1 분리막과 음극 사이 중 어느 하나 이상의 위치에 개재된 구조이다. 상기 절연 필름은 한 지점에 개재될 수 있으나, 다양한 조건에서의 평가 수행을 위해 둘 또는 그 이상의 지점에 개재되는 것도 가능하다.
하나의 실시예에서, 상기 분리막의 누락 영역은, 양극과 양극 탭의 경계부에 대응되되, 외측이 개방된 형태이다. 상기 분리막의 누락 영역은 폐쇄된 도형 구조일 수 있으나, 일측 이상의 방향으로 개방된 형태도 가능하다. 예를 들어, 본 발명에서는, 양극과 양극 탭의 경계부에 대응되는 위치에 분리막의 누락 영역을 형성하되, 외측으로 개방된 반원 형태이다. 이는, 양극 집전체와 음극 합재층 사이 지점이 내부 단락의 위험성이 상대적으로 높고, 이러한 위험성이 높은 지점을 평가함으로써 테스트 셀에 대한 평가를 보다 효율적으로 수행할 수 있다.
또한, 본 발명은 앞서 설명한 테스트 셀을 이용한 단락 발생에 따른 발화 모사 방법을 제공한다. 본 발명에 따른 발화 모사 방법은, 상대적으로 저용량인 단위 셀 수준에서 평가를 수행함으로써, 전지 모듈 내지 전지 팩의 안전성을 예측하고 보완하는 것이 가능하다.
하나의 실시예에서, 본 발명에 따른 발화 모사 방법은, 테스트 셀에 대한 충방전 과정 중에, 절연 필름을 제거하여 단락을 유도하는 단계를 포함한다. 상기 단락을 유도하는 단계는, 앞서 설명한 테스트 셀을 이용하되, 해당 셀의 충방전 과정 중에 절연 필름을 인출함으로써 셀의 내부 단락을 유도하는 과정이다. 필요에 따라서는, 연장 형성된 파우치형 셀 케이스를 일부 절단한 후 절연 필름을 인출할 수 있으며, 절연 필름 인출 후 해당 셀을 가압하는 과정을 더 포함하는 것도 가능하다.
하나의 실시예에서, 상기 단락을 유도하는 단계는, 제조된 테스트 셀을 일정 수준으로 충전한 상태에서 절연 필름을 제거하고 가압하여 수행한다. 구체적으로는, 테스트 셀을 일정 수준으로 충전함으로써, 평가하고자 하는 셀의 충전 상태를 확인하고, 충전 상태별 테스트 셀에 대한 평가를 수행할 수 있다. 예를 들어, 여러 개의 테스트 셀을 준비한 후, 10% 단위로 충전 상태가 다른 각 셀에 대한 평가를 수행할 수 있다.
구체적인 실시예에서, 상기 테스트 셀의 충전은 0.05 내지 0.5C 조건에서 수행하는 것이 가능하다. 예를 들어, 상기 테스트 셀의 충전은 0.2 내지 0.5C 범위, 또는 0.3 내지 0.4C 범위의 조건에서 수행 가능하다. 충전을 수행하는 씨-레이트(C-rate)를 상대적으로 낮은 수준으로 적용함으로써, 평가의 안전성을 높이고 정밀한 평가가 가능하다. 특히, 본 발명에 따른 발화 모사 방법은 양극의 전극 탭과 음극의 전극 합재층 사이의 전기적 단락을 유도하기 때문에, 종래의 평가 방법 대비 내부 단락 유도가 용이하다. 본 발명에서는 앞서 설명한 충전 조건 뿐만 아니라 방전 역시 0.05 내지 0.5C 범위에서 수행 가능하다.
또 다른 구체적인 실시예에서, 상기 단락을 유도하는 단계는, 절연 필름이 연장 형성된 방향의 파우치형 셀 케이스를 일부 절단하고, 전달된 방향으로 절연 필름을 인출하는 과정을 통해 수행한다. 단락 유도 시점에서, 상기 절연 필름을 인출하여 제거 가능하나, 테스트 셀의 크기나 실링 조건에 따라 인출이 용이하지 않은 경우가 있다. 이에 대비하여, 본 발명에서는 미리 파우치형 셀 케이스를 절연 필름이 연장된 방향으로 연장 형성하고, 단락 유도시 파우치형 셀 케이스를 일부 절단함으로써 절연 필름이 외부로 쉽게 노출되도록 하는 것이 가능하다.
구체적인 실시예에서, 상기 단락을 유도하는 단계는, 절연 필름의 제거를 통해, 양극 전극 탭의 노출 부위와 음극의 합재층 도포면 사이의 단락을 유도한다. 본 발명에 따른 발화 모사 방법은, 테스트 셀의 내부 단락을 통해 셀의 발화를 유발한다. 테스트 셀의 내부 단락 지점은 양극과 음극이 대면하는 지점이며, 특히 본 발명에서는 양극 전극 탭과 음극 합재층 도포면 사이의 단락을 포함한다. 이를 통해, 보다 정확하고 효율적인 평가가 가능하다.
하나의 실시예에서, 상기 테스트 셀 내부 단락을 유도하는 단계는, 테스트 셀에 대한 충방전 싸이클 중에 수행한다. 예를 들어, 테스트 셀에 대한 충방전 싸이클 테스트를 수행하되, 상기 충방전 싸이클 진행 중에 테스트 셀 내부 단락이 발생된 경우를 상정한 테스트 셀의 내부 단락 시험을 수행할 수 있다. 구체적으로, 상기 내부 단락을 유도하는 단계는, 전지셀을 일정 수준으로 충전한 상태에서 절연 필름을 제거하고 가압하여 수행한다. 예를 들어, 상기 충전은 0.05 내지 0.5C 또는 0.2C 내지 0.5C 조건에서 안정적으로 수행할 수 있다.
하나의 실시예에서, 본 발명에 따른 발화 모사 방법은, 단락 유도 단계 이전에, 전기화학 포메이션(formation) 단계 및 전기화학 포메이션된 테스트 셀을 디개싱(Degassing)하는 단계를 포함한다. 전기화학 포메이션이란 전공정을 마친 테스트 셀에 일정한 전류를 흘려주어 충방전을 반복하여 활성화하는 공정을 의미하며, 디개싱이란 충전시 발생되어 전해액 속에 포함된 가스를 배터리 셀 내부에서 제거해주는 공정이다. 포메이션 및 디개싱 공정을 거친 테스트 셀을 단락 유도함으로써 전후 공정을 마친 완성된 배터리의 안정성을 평가할 수 있다.
구체적인 실시예에서, 상기 전기화학 포메이션 단계는 0.05 내지 0.5C 조건에서 1 내지 10 시간 동안 수행한다. 전기화학 포메이션을 수행하는 씨-레이트(C-rate)를 상대적으로 낮은 수준으로 적용함으로써, 셀에 대한 안정적인 포메이션을 수행할 수 있다. 예를 들어, 상기 전기화학 포메이션 단계는 0.1 내지 0.3C 조건에서 2 내지 5 시간 동안 수행한다.
본 발명에서, '내부 단락' 시험은 테스트 셀의 안전성 시험 중에서 셀 내부 단락에 대한 내성을 평가하는 시험이다. 내부 단락 시험에서는 충방전 싸이클 중 또는 일정 충전된 상태의 전지셀에 대하여 셀 내부 단락을 발생시키고 테스트 셀의 거동을 평가한다. 내부 단락이 발생하면 셀이 방전되면서 전압이 감소하며, 전압이 일정 수치 이하로 감소시 전지셀의 파열 유무, 전압 내지 온도의 변화 등을 평가하게 된다. 구체적인 실시예에서, 본 발명에 따른 발화 모사 방법은, 단락을 유도하는 단계 이후에, 단락이 유도된 테스트 셀에 대한 전압 강하 및 온도 변화를 측정하는 단계를 포함한다. 구체적으로, 단락 유도 후 전압 강하 및 온도변화를 측정하여, 전압이 기준치 미만으로 강하하는 경우에는 내부 단락이 발생하였다고 판단하고 테스트 셀의 온도가 기준치를 넘어서는 경우 테스트 셀의 발화를 판정한다.
본 발명에 따른 테스트 셀은 다양한 형태 내지 소재를 적용한 이차 전지가 적용 가능하다. 구체적으로는, 상기 이차 전지는 파우치형 리튬 이차 전지이다. 상기 파우치형 리튬 이차 전지는, 양극, 음극 및 양극과 음극 사이에 개재된 분리막이 적층된 전극 조립체를 포함한다. 또한, 상기 파우치형 리튬 이차 전지는, 전극 조립체가 파우치형 케이스에 수납되고 전해액으로 침지된 상태로 조립된다.
상기 양극은, 양극 집전체의 일면 또는 양면에 양극 활물질층이 적층된 구조이다. 하나의 예에서, 양극 활물질층은 양극 활물질, 도전재 및 바인더 고분자 등을 포함되며, 필요에 따라, 당업계에서 통상적으로 사용되는 양극 첨가제를 더 포함할 수 있다.
상기 양극 활물질은 리튬 함유 산화물일 수 있으며, 동일하거나 상이할 수 있다. 상기 리튬 함유 산화물로는, 리튬 함유 전이금속 산화물이 사용될 수 있다.
예를 들어, 상기 리튬 함유 전이금속 산화물은, LixCoO2(0.5<x<1.3), LixNiO2(0.5<x<1.3), LixMnO2(0.5<x<1.3), LixMn2O4(0.5<x<1.3), Lix(NiaCobMnc)O2(0.5<x<1.3, 0<a<1, 0<b<1, 0<c<1, a+b+c=1), LixNi1-yCoyO2(0.5<x<1.3, 0<y<1), LixCo1-yMnyO2(0.5<x<1.3, 0?y<1), LixNi1-yMnyO2(0.5<x<1.3, O?y<1), Lix(NiaCobMnc)O4(0.5<x<1.3, 0<a<2, 0<b<2, 0<c<2, a+b+c=2), LixMn2-zNizO4(0.5<x<1.3, 0<z<2), LixMn2-zCozO4(0.5<x<1.3, 0<z<2), LixCoPO4(0.5<x<1.3) 및 LixFePO4(0.5<x<1.3)로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상의 혼합물일 수 있으며, 상기 리튬 함유 전이금속 산화물은 알루미늄(Al) 등의 금속이나 금속산화물로 코팅될 수도 있다. 또한, 상기 리튬 함유 전이금속 산화물 외에 황화물(sulfide), 셀렌화물(selenide) 및 할로겐화물(halide) 등도 사용될 수 있다.
상기 양극 활물질은 양극 활물질층 중에 94.0 내지 98.5 중량% 범위로 포함될 수 있다. 양극 활물질의 함량이 상기 범위를 만족할 때 고용량 전지의 제작, 그리고 충분한 양극의 도전성이나 전극재간 접착력을 부여하는 면에서 유리하다.
상기 양극에 사용되는 집전체는 전도성이 높은 금속으로, 양극 활물질 슬러리가 용이하게 접착할 수 있는 금속이면서, 전기화학소자의 전압 범위에서 반응성이 없는 것이면 어느 것이라도 사용할 수 있다. 구체적으로 양극용 집전체의 비제한적인 예로는 알루미늄, 니켈 또는 이들의 조합에 의하여 제조되는 호일 등이 있다.
양극 활물질층은 도전재를 더 포함한다. 상기 도전재는 통상적으로 양극 활물질을 포함한 혼합물 전체 중량을 기준으로 1 내지 30 중량%로 첨가된다. 이러한 도전재는 이차전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니다. 예를 들어, 상기 도전재로는 천연 흑연이나 인조 흑연 등의 흑연; 카본블랙, 아세틸렌 블랙, 케첸 블랙, 채널 블랙, 퍼네이스 블랙, 램프 블랙, 서머 블랙 등의 카본블랙; 탄소 섬유나 금속 섬유 등의 도전성 섬유; 불화 카본, 알루미늄, 니켈 분말 등의 금속 분말; 산화아연, 티탄산 칼륨 등의 도전성 위스키; 산화 티탄 등의 도전성 금속 산화물; 폴리페닐렌 유도체 등이 사용될 수 있다.
상기 바인더 고분자는 당업계에서 통상적으로 사용되는 바인더가 제한없이 사용될 수 있다. 예를 들면, 폴리비닐리덴 플루오라이드-헥사플루오로프로필렌(Poly(vinylidene fluoride-co-hexafluoropropylene), PVDF-co-HFP), 폴리비닐리덴 플루오라이드(polyvinylidene fluoride, PVDF), 폴리아크릴로니트릴(polyacrylonitrile), 폴리메틸 메타크릴레이트(polymethyl methacrylate), 스티렌-부타디엔 고무(styrene-butadiene rubber, SBR), 카르복실 메틸 셀룰로오스(carboxyl methyl cellulose, CMC) 등의 다양한 종류의 바인더가 사용될 수 있다.
상기 바인더 고분자 함량은 상부 양극 활물질층 및 하부 양극 활물질층에 포함되는 도전재 함량에 비례한다. 이는 활물질에 비해 입자 크기가 상대적으로 매우 작은 도전재에 접착력을 부여하기 위함으로 도전재 함량이 증가하면 바인더 고분자가 더 필요하게 되고, 도전재 함량이 감소하면 바인더 고분자가 적게 사용될 수 있기 때문이다.
상기 음극은, 음극 집전체의 일면 또는 양면에 음극 활물질층이 적층된 구조이다. 하나의 예에서, 음극 활물질층은 음극 활물질, 도전재 및 바인더 고분자 등을 포함되며, 필요에 따라, 당업계에서 통상적으로 사용되는 음극 첨가제를 더 포함할 수 있다.
상기 음극 활물질은 탄소재, 리튬 금속, 규소 또는 주석 등을 포함할 수 있다. 음극 활물질로서 탄소재가 사용되는 경우, 저결정 탄소 및 고결정성 탄소 등이 모두 사용될 수 있다. 저결정성 탄소로는 연화탄소(soft carbon) 및 경화탄소 (hard carbon)가 대표적이며, 고결정성 탄소로는 천연 흑연, 키시흑연 (Kish graphite), 열분해 탄소 (pyrolytic carbon), 액정피치계 탄소섬유 (mesophase pitch based carbon fiber), 탄소 미소구체 (mesocarbon microbeads), 액정피치 (Mesophase pitches) 및 석유와 석탄계 코크스 (petroleum orcoal tar pitch derived cokes) 등의 고온 소성탄소가 대표적이다.
상기 음극에 사용되는 집전체의 비제한적인 예로는 구리, 금, 니켈 또는 구리 합금 또는 이들의 조합에 의하여 제조되는 호일 등이 있다. 또한, 상기 집전체는 상기 물질들로 이루어진 기재들을 적층하여 사용할 수도 있다.
또한, 상기 음극은 당해 분야에 통상적으로 사용되는 도전재 및 바인더를 포함할 수 있다.
상기 분리막은 리튬 이차전지에서 사용되는 다공성 기재라면 모두 사용이 가능하고, 예를 들면 폴리올레핀계 다공성 막(membrane) 또는 부직포를 사용할 수 있으나, 이에 특별히 한정되는 것은 아니다.
상기 폴리올레핀계 다공성 막의 예로는, 고밀도 폴리에틸렌, 선형 저밀도 폴리에틸렌, 저밀도 폴리에틸렌, 초고분자량 폴리에틸렌과 같은 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 폴리부틸렌, 폴리펜텐 등의 폴리올레핀계 고분자를 각각 단독으로 또는 이들을 혼합한 고분자로 형성한 막(membrane)을 들 수 있다.
상기 부직포로는 폴리올레핀계 부직포 외에 예를 들어, 폴리에틸렌테레프탈레이트(polyethyleneterephthalate), 폴리부틸렌테레프탈레이트(polybutyleneterephthalate), 폴리에스테르(polyester), 폴리아세탈(polyacetal), 폴리아미드(polyamide), 폴리카보네이트(polycarbonate), 폴리이미드(polyimide), 폴리에테르에테르케톤(polyetheretherketone), 폴리에테르설폰(polyethersulfone), 폴리페닐렌옥사이드(polyphenyleneoxide), 폴리페닐렌설파이드(polyphenylenesulfide), 폴리에틸렌나프탈렌(polyethylenenaphthalene) 등을 각각 단독으로 또는 이들을 혼합한 고분자로 형성한 부직포를 들 수 있다. 부직포의 구조는 장섬유로 구성된 스폰본드 부직포 또는 멜트 블로운 부직포일 수 있다.
상기 다공성 기재의 두께는 특별히 제한되지 않으나, 5 내지 50 ㎛일 수 있고, 다공성 기재에 존재하는 기공 크기 및 기공도 역시 특별히 제한되지 않으나 각각 0.01 내지 50 ㎛ 및 10 내지 95 %일 수 있다.
한편, 상기 다공성 기재로 구성된 분리막의 기계적 강도 향상 및 양극과 음극 사이의 단락 억제를 위해, 상기 다공성 기재의 적어도 일면에, 무기물 입자와 바인더 고분자를 포함하는 다공성 코팅층을 더 포함할 수 있다.
상기 전해액은 유기용매 및 전해질 염을 포함할 수 있으며, 상기 전해질 염은 리튬염이다. 상기 리튬염은 리튬 이차전지용 비수 전해액에 통상적으로 사용되는 것들이 제한 없이 사용될 수 있다. 예를 들어 상기 리튬염의 음이온으로는 F-, Cl-, Br-, I-, NO3 -, N(CN)2 -, BF4 -, ClO4 -, PF6 -, (CF3)2PF4 -, (CF3)3PF3 -, (CF3)4PF2 -, (CF3)5PF-, (CF3)6P-, CF3SO3 -, CF3CF2SO3 -, (CF3SO2)2N-, (FSO2)2N-, CF3CF2(CF3)2CO-, (CF3SO2)2CH-, (SF5)3C-, CF3(CF2)7SO3 -, CF3CO2 -, CH3CO2 -, SCN- 및 (CF3CF2SO2)2N-로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상을 포함할 수 있다.
전술한 전해액에 포함되는 유기용매로는 리튬 이차전지용 전해액에 통상적으로 사용되는 것들을 제한없이 사용할 수 있으며, 예를 들면 에테르, 에스테르, 아미드, 선형 카보네이트, 환형 카보네이트 등을 각각 단독으로 또는 2종 이상 혼합하여 사용할 수 있다. 그 중에서 대표적으로는 환형 카보네이트, 선형 카보네이트, 또는 이들의 혼합물인 카보네이트 화합물을 포함할 수 있다.
상기 환형 카보네이트 화합물의 구체적인 예로는 에틸렌 카보네이트(ethylene carbonate, EC), 프로필렌 카보네이트(propylene carbonate, PC), 1,2-부틸렌 카보네이트, 2,3-부틸렌 카보네이트, 1,2-펜틸렌 카보네이트, 2,3-펜틸렌 카보네이트, 비닐렌 카보네이트, 비닐에틸렌 카보네이트 및 이들의 할로겐화물로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상의 혼합물이 있다. 이들의 할로겐화물로는 예를 들면, 플루오로에틸렌 카보네이트(fluoroethylene carbonate, FEC) 등이 있으며, 이에 한정되는 것은 아니다.
또한 상기 선형 카보네이트 화합물의 구체적인 예로는 디메틸 카보네이트(DMC), 디에틸 카보네이트(DEC), 디프로필 카보네이트, 에틸메틸 카보네이트(EMC), 메틸프로필 카보네이트 및 에틸프로필 카보네이트로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상의 혼합물 등이 대표적으로 사용될 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
특히, 상기 카보네이트계 유기용매 중 환형 카보네이트인 에틸렌 카보네이트 및 프로필렌 카보네이트는 고점도의 유기용매로서 유전율이 높아 전해질 내의 리튬염을 보다 더 잘 해리시킬 수 있으며, 이러한 환형 카보네이트에 디메틸 카보네이트 및 디에틸 카보네이트와 같은 저점도, 저유전율 선형 카보네이트를 적당한 비율로 혼합하여 사용하면 보다 높은 전기 전도율을 갖는 전해액을 만들 수 있다.
또한, 상기 유기용매 중 에테르로는 디메틸 에테르, 디에틸 에테르, 디프로필 에테르, 메틸에틸 에테르, 메틸프로필 에테르 및 에틸프로필 에테르로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상의 혼합물을 사용할 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
그리고 상기 유기용매 중 에스테르로는 메틸 아세테이트, 에틸 아세테이트, 프로필 아세테이트, 메틸 프로피오 네이트, 에틸 프로피오네이트, 프로필 프로피오네이트, γ-부티로락톤, γ-발레로락톤, γ-카프로락톤, γ-발레로락톤 및 γ-카프로락톤으로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상의 혼합물을 사용할 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
상기 비수 전해액의 주입은 최종 제품의 제조 공정 및 요구 물성에 따라, 전기화학소자의 제조 공정 중 적절한 단계에서 행해질 수 있다. 즉, 전기화학소자 조립 전 또는 전기화학소자 조립 최종 단계 등에서 적용될 수 있다.
본 발명은 다양한 변경을 가할 수 있고 여러 가지 형태를 가질 수 있는 바, 특정 실시예들을 도면에 예시하고 본문에 상세하게 설명하고자 한다. 그러나, 이는 본 발명을 특정한 개시 형태에 대해 한정하려는 것이 아니며, 본 발명의 사상 및 기술 범위에 포함되는 모든 변경, 균등물 내지 대체물을 포함하는 것으로 이해되어야 한다.
이하, 도면을 통해 본 발명을 보다 구체적으로 설명한다.
(제1 실시 형태)
도 2 및 3은 본 발명의 하나의 실시예에 따른 테스트 셀의 모식도 및 단면도이다. 도 2를 참조하면, 본 발명에 따른 테스트 셀(100)은 일 방향으로 연장되어 형성된 양극 탭(121)을 포함하는 양극(120), 일 방향으로 연장되어 형성된 음극 탭(111)을 포함하는 음극(110)을 포함하되, 양극(120)과 음극 사이에는 분리막(130)이 개재된 구조의 전극 조립체를 포함한다. 상기 분리막(130)은 양극 탭(121)과 만나는 지점을 기준으로 반원형의 홈이 형성된 구조이다. 또한, 상기 음극(110)의 오버행 영역을 커버하도록 절연 필름(140)이 형성되되, 우측 방향으로 연장된 형태이다. 상기 절연 필름(140)은 분리막(130)의 반원형 홈이 형성된 영역을 커버하게 된다. 상기 전극 조립체는 파우치형 케이스(150)에 수납된 구조이다. 상기 테스트 셀(100)은 충방전 중에 절연 필름(140)을 인출함으로써, 음극과 양극(120) 사이, 특히 음극과 양극 탭(121) 사이에 단락이 유도된다.
또한, 도 3은, 도 2에 도시된 테스트 셀(100)의 A-A' 라인을 따라 전극 조립체 단면 구조를 도시한 모식도이다. 도 3을 참조하면, 양극(120)과 음극(110) 사이에 분리막(130)이 개재된 구조이고, 상기 분리막(130)은 반원형 홈이 형성된 구조이고, 이로 인해 음극(110)의 오버행 영역(D1)을 커버하지 못하는 구조이다. 분리막(130)과 양극(120) 사이에 절연 필름(140)이 개재되어, 상기 오버행 영역(D1)을 커버하게 된다. 상기 테스트 셀(100)의 충방전 중에 절연 필름(140)을 인출함으로써, 음극(110)과 양극(120) 사이, 특히 음극(110)과 양극 탭(121) 사이에 단락이 유도된다. 예를 들어, 상기 절연 필름(140)은 분리막(130)과 동종의 소재로 형성될 수 있고, 혹은 별도의 코팅 과정을 거치지 않은 원단 분리막의 형태일 수 있다.
(제2 실시 형태)
도 4는 본 발명의 또 다른 실시예에 따른 테스트 셀의 모식도이다. 도 4를 참조하면, 본 발명에 따른 테스트 셀(200)은 일 방향으로 연장되어 형성된 양극 탭(221)을 포함하는 양극(220), 일 방향으로 연장되어 형성된 음극 탭(211)을 포함하는 음극(210)을 포함하되, 양극(220)과 음극 사이에는 분리막(230)이 개재된 구조의 전극 조립체를 포함한다. 상기 분리막(230)은 양극 탭(221)과 만나는 지점을 기준으로 반원형의 홈이 형성된 구조이다. 또한, 상기 음극(210)의 오버행 영역을 커버하는 절연 필름(240)이 형성되되, 우측 방향으로 연장된 형태이다. 상기 전극 조립체는 파우치형 케이스(250)에 수납된 구조이다.
상기 테스트 셀(200)은 충방전 중에 절연 필름(240)을 인출함으로써, 음극(210)과 양극(220) 사이, 특히 음극(210)과 양극 탭(221) 사이에 단락이 유도된다. 상기 테스트 셀(200)은 파우치형 케이스(250)가 우측 방향으로 연장되어 형성된 구조이다. 파우치형 케이스(250)를 케이스 절취선(251)으로 절단하게 되면 절연 필름(240)이 노출된다. 노출된 절연 필름(240)을 인출함으로써, 테스트 셀(200)에 대한 단락 유도하게 된다.
(제3 실시 형태)
도 5는 본 발명의 또 다른 실시예에 따른 테스트 셀의 전극 조립체 단면 구조를 도시한 모식도이다. 도 5를 참조하면, 본 발명에 따른 테스트 셀(300)의 전극 조립체는 음극(310)을 기준으로 양면에 양극(320(a), 320(b))가 적층되고, 각 계면과 상하부면에 각각 분리막(330(a), 330(b), 330(c), 330(d))이 위치하는 구조이다. 상기 음극(310)은 일방향으로 돌출되어 형성된 음극 탭(311)을 포함하고, 양극(320(a), 320(b))은 각각 양극 탭(321(a), 321(b))이 음극 탭(311)과 동일 방향으로 돌출되어 형성된 구조이다.
특히, 음극(310)과 상기 음극(310)의 위쪽에 위치하는 양극(320(b)) 사이에 위치하는 분리막(330(c))은 상대적으로 짧게 형성되어 음극(310)의 오버행 영역(D2)을 커버하지 못하는 구조이다. 또한, 위쪽에 위치하는 양극(320(b))와 그 아래에 위치하는 분리막(330(c)) 사이에는 절연 필름(340)이 개재되어, 오버행 영역(D2)을 커버하게 된다.
상기 테스트 셀(300)의 충방전 중에 절연 필름(340)을 인출함으로써, 음극(310)과 양극(320(b)) 사이, 특히 음극(310)과 양극 탭(321(b)) 사이에 단락이 유도된다. 예를 들어, 상기 절연 필름(340)은 분리막(330(c))과 동종의 소재로 형성될 수 있고, 혹은 별도의 코팅 과정을 거치지 않은 원단 분리막의 형태일 수 있다.
10, 100, 200, 300: 테스트 셀
11, 111, 211, 311: 음극 탭
20, 120, 220, 320(a), 320(b): 양극
21, 121, 221, 321(a), 321(b): 양극 탭
30, 130, 230, 330(a), 330(b), 330(c), 330(d): 분리막
31: 타공 홀
40: 원단 분리막
110, 210, 310: 음극
140, 240, 340: 절연 필름
50, 150, 250: 파우치형 케이스
251: 케이스 절취선
D1, D2: 오버행 영역

Claims (14)

  1. 일 방향으로 연장되어 형성된 양극 탭을 포함하는 양극;
    일 방향으로 연장되어 형성된 음극 탭을 포함하되, 양극 대비 오버행 영역을 갖도록 형성된 음극; 및
    상기 양극과 음극 사이에 개재되어 양극과 음극의 형성 면적 전체를 커버하되, 양극과 양극 탭의 경계부에 대응되는 누락 영역을 포함하는 분리막을 포함하고,
    상기 분리막의 누락 영역을 커버하되, 외측 일 방향으로 연장되어 형성된 절연 필름을 포함하는 단락 발생에 따른 발화 모사를 위한 테스트 셀.
  2. 제 1 항에 있어서,
    상기 테스트 셀은 파우치형 전지 셀이며,
    양극, 분리막 및 음극을 포함하는 전극 조립체를 수납 및 실링하는 파우치형 셀 케이스를 포함하고,
    상기 파우치형 셀 케이스는, 상기 절연 필름이 연장 형성된 방향으로 연장되어 형성된 구조인 단락 발생에 따른 발화 모사를 위한 테스트 셀.
  3. 제 1 항에 있어서,
    상기 절연 필름은 분리막과 동종의 소재로 형성된 것을 특징으로 하는 단락 발생에 따른 발화 모사를 위한 테스트 셀.
  4. 제 1 항에 있어서,
    상기 테스트 셀은, 제1 양극, 제1 분리막, 음극, 제2 분리막 및 제2 양극이 순차 적층된 구조를 포함하고,
    상기 절연 필름은 제1 양극과 제1 분리막 사이; 및 제1 분리막과 음극 사이 중 어느 하나 이상의 위치에 개재된 구조인 단락 발생에 따른 발화 모사를 위한 테스트 셀.
  5. 제 1 항에 있어서,
    상기 분리막의 누락 영역은,
    양극과 양극 탭의 경계부에 대응되되, 외측이 개방된 형태인 단락 발생에 따른 발화 모사를 위한 테스트 셀.
  6. 제 1 항 내지 제 5 항 중 어느 한 항에 따른 테스트 셀을 이용한 단락 발생에 따른 발화 모사 방법에 있어서,
    테스트 셀에 대한 충방전 과정 중에, 절연 필름을 제거하여 단락을 유도하는 단계를 포함하는 테스트 셀을 이용한 단락 발생에 따른 발화 모사 방법.
  7. 제 6 항에 있어서,
    상기 단락을 유도하는 단계는, 제조된 테스트 셀을 일정 수준으로 충전한 상태에서 절연 필름을 제거하고 가압하여 수행하는 것을 특징으로 하는 테스트 셀을 이용한 단락 발생에 따른 발화 모사 방법.
  8. 제 6 항에 있어서,
    상기 테스트 셀의 충전은 0.05 내지 0.5C 조건에서 수행하는 테스트 셀을 이용한 단락 발생에 따른 발화 모사 방법.
  9. 제 6 항에 있어서,
    상기 단락을 유도하는 단계는,
    절연 필름이 연장 형성된 방향의 파우치형 셀 케이스를 일부 절단하고, 전달된 방향으로 절연 필름을 인출하는 과정을 통해 수행하는 것을 특징으로 하는 테스트 셀을 이용한 단락 발생에 따른 발화 모사 방법.
  10. 제 6 항에 있어서,
    상기 단락을 유도하는 단계는,
    절연 필름의 제거를 통해, 양극 전극 탭의 노출 부위와 음극의 합재층 도포면 사이의 단락을 유도하는 것을 특징으로 하는 테스트 셀을 이용한 단락 발생에 따른 발화 모사 방법.
  11. 제 6 항에 있어서,
    상기 단락을 유도하는 단계 이전에,
    제조된 테스트 셀에 대한 전기화학 포메이션 단계; 및
    전기화학 포메이션된 테스트 셀을 디개싱하는 단계를 더 포함하는 테스트 셀을 이용한 단락 발생에 따른 발화 모사 방법.
  12. 제 11 항에 있어서,
    상기 전기화학 포메이션 단계는, 0.05 내지 0.5C 조건에서 1 내지 10 시간 동안 수행하는 테스트 셀을 이용한 단락 발생에 따른 발화 모사 방법.
  13. 제 6 항에 있어서,
    상기 단락을 유도하는 단계 이후에,
    단락이 유도된 테스트 셀에 대한 전압 강하 및 온도 변화를 측정하는 단계를 더 포함하는 테스트 셀을 이용한 단락 발생에 따른 발화 모사 방법.
  14. 제 13 항에 있어서,
    테스트 셀의 전압이 기준치 미만으로 강하하는 경우에는 테스트 셀에 대한 단락으로 판정하고,
    테스트 셀의 온도가 기준치를 넘어서는 경우에는 테스트 셀에 대한 발화로 판정하는 것을 특징으로 하는 테스트 셀을 이용한 단락 발생에 따른 발화 모사 방법.
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JPH0331792Y2 (ko) 1986-10-22 1991-07-05
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