KR20210028130A - 자가 회복력, 접착력과 전도능력을 지닌 하이드로젤 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 홍합접착단백질, 폴리파이롤, 폴리비닐알코올(PVA) 및 가교제를 포함하는 하이드로젤을 제공한다.
본 발명의 하이드로젤은 자가 회복력, 접착력과 전도능력을 보유하여 어떠한 모양으로도 변형이 가능하며 하이드로젤 자체가 접착력을 지니기 때문에 추가적인 접착제 사용 없이 표면에 전도성을 가할 수 있다.
본 발명의 하이드로젤은 자가 회복력, 접착력과 전도능력을 보유하여 어떠한 모양으로도 변형이 가능하며 하이드로젤 자체가 접착력을 지니기 때문에 추가적인 접착제 사용 없이 표면에 전도성을 가할 수 있다.
Description
본 발명은 자가 회복력, 접착력과 전도능력을 지닌 하이드로젤에 관한 것으로, 상세하게는 홍합접착단백질 및 폴리파이롤 기반 하이드로젤에 관한 것이다.
홍합접착단백질(mussel adhesive protein, MAP)은 뛰어난 수중 접착력을 가지고 있을 뿐 아니라 우수한 생체적합성과 생분해성을 지니고 있어 의료용 생체소재로서 많이 연구되고 있다. 홍합접착단백질 내에 존재하는 도파(3,4-디하이드록시페닐알라닌, DOPA) 잔기를 통해 조직표면의 아민기, 타이올기, 히드록시기 등과 같은 친핵성군(nucleophile group)과 수소결합이나 공유결합을 이루어 표면 접착이 가능하다. 또한, 도파잔기는 금속과 결합하여 금속-카테콜 복합체를 형성하며 이는 공유결합만큼 강하여 홍합 족사의 뛰어난 기계적 특성을 부여한다고 알려져 있다.
이에, 종래의 홍합접착 단백질 기반의 하이드로젤은 홍합접착단백질에 존재하는 아미노산인 3,4-다이하이드록시페닐알라닌(도파)의 가교를 통해 형성되는데, 이때 도파를 완전 산화 가교 시키는 방법과 철 이온을 통해 가교 시키는 방법이 존재한다.
그러나, 완전 산화 가교시키는 방법의 경우 홍합접착단백질이 접착성을 나타낼 수 있는 핵심 아미노산인 도파가 산화되며 접착성을 완전히 잃어버리게 되었으며, 철 이온을 통한 가교 방법 역시 접착에 기여해야 할 도파가 가교에 기여하게 되어 접착성이 현저히 감소하였다.
또한, 종래의 하이드로젤 시스템에서는 접착성과 제형의 가교 두 가지 모두 도파로 인해 형성되어 양자간 균형을 맞추기 어려워 적용분야에 한계점이 많았다.
이에, 본 발명자들은 상기와 같은 종래 기술의 한계점을 극복하는 동시에 전도성이 부여된 하이드로젤로서, 접착성의 홍합접착단백질과 전도성 전구 물질인 파이롤을 이용하여 도파-철 이온 결합을 통해 배위결합을 유도하면서 파이롤의 중합 반응을 유도하여 접착성뿐만 아니라 전도성이 부여된 하이드로젤을 개발하였다.
본 발명의 목적은 자가 회복력, 접착력과 전도능력을 지닌, 홍합접착단백질, 폴리파이롤(polypyrrole), 폴리비닐알코올(PVA) 및 가교제를 포함하는 하이드로젤을 제공하는 것이다.
또한, 본 발명의 다른 하나의 목적은 상기 하이드로젤의 제조방법을 제공하는 것이다.
본 발명은 홍합접착단백질, 폴리파이롤(polypyrrole), 폴리비닐알코올(PVA) 및 가교제를 포함하는 하이드로젤을 제공한다.
본 발명은 홍합접착단백질과 폴리파이롤(polypyrrole) 기반의 자가 회복력, 접착력, 전도 능력을 지닌 하이드로젤에 관한 것이다. 본 발명에서 사용된 하이드로젤은 이미 알려진 도파-철 이온 결합을 이용한 홍합접착 단백질 하이드로젤을 제작하는 동시에 파이롤의 중합 반응을 유도하여 전도성을 부여한 하이드로젤이다.
하이드로젤의 접착성과 자가 회복력을 증대시키기 위해 히드록실기 (hydroxyl group)을 많이 가지고 있는 폴리비닐알코올 (polyvinyl alcohol)과 붕사를 이용하여 수소결합을 유도함으로써 우수한 물성을 가질 수 있다.
상기 홍합접착단백질은 홍합에서 유래한 접착단백질로, 바람직하게는 미틸러스 에둘리스(Mytilus edulis), 미틸러스 갈로프로빈시얼리스(Mytilus galloprovincialis) 또는 미틸러스 코루스커스(Mytilus coruscus) 에서 유래한 홍합접착단백질 또는 이의 변이체를 포함하나, 이에 제한되지 않는다.
본 발명의 홍합접착단백질은 상기 홍합 종에서 각각 유래한 Mefp(Mytilus edulis foot protein)-1, Mgfp(Mytilus galloprovincialis foot protein)-1, Mcfp(Mytilus coruscus foot protein)-1, Mefp-2, Mefp-3, Mgfp-3 및 Mgfp-5 또는 이의 변이체를 포함할 수 있으며, 바람직하게는 fp(foot protein)-1 (서열번호 1), fp-2 (서열번호 4), fp-3 (서열번호 5), fp-4 (서열번호 6), fp-5 (서열번호 7), 및 fp-6 (서열번호 8)로 이루어진 군에서 선택된 단백질, 또는 2종 이상의 단백질이 연결되어 있는 융합 단백질, 또는 상기 단백질의 변이체를 포함하나, 이에 제한되지 않는다.
또한, 본 발명의 홍합접착단백질은 국제공개번호 제 WO2006/107183호 또는 제WO2005/092920호에 기재된 모든 홍합접착단백질을 포함한다. 바람직하게는, 상기 홍합접착단백질은 fp-151(서열번호 9), fp-131(서열번호 10), fp-353(서열번호 11), fp-153(서열번호 12), fp-351(서열번호 13) 등의 융합 단백질을 포함할 수 있으나, 이에 제한되지 않는다. 또한, 본 발명의 홍합접착단백질은 fp-1 에서 80번 정도 반복되는 데카펩타이드(서열번호 2)가 1 내지 12회 또는 그 이상으로 연속하여 연결된 폴리펩타이드를 포함할 수 있다.
또한, 본 발명의 홍합접착단백질은 fp-1에서 80번 정도 반복되는 데카펩타이드(서열번호 2)가 1 내지 12회 또는 그 이상으로 연속하여 연결된 폴리펩타이드를 포함할 수 있다. 바람직하게, 상기 서열번호 2의 데카펩타이드가 12회 연속하여 연결된 fp-1 variant 폴리펩타이드(서열번호 3)일 수 있으나, 이에 제한되지 않는다.
또한, 본 발명의 홍합접착단백질은 fp-151의 변이체(서열번호 15)일 수 있으나, 이에 제한되지 않는다. 서열번호 15의 단백질 서열은 서열번호 9와 대비하여 링커 서열 등이 제외된 서열이다. 구체적으로, 서열번호 14로 표시되는 fp-1 변이체 서열 사이에 서열번호 16으로 표시되는 Mgfp-5의 서열을 융합한 융합 단백질 서열이다.
본 발명은 또한 위 언급된 홍합접착단백질들의 특성을 유지할 수 있는 보존적 아미노산 서열을 포함하는 범위에서 홍합접착단백질은 변형될 수 있다. 즉, 실질적으로 동등한 효과를 나타내는 상기 서열번호들의 아미노산 서열과 70% 이상, 바람직하게는 80% 이상, 보다 더 바람직하게는 90%이상, 즉, 95%, 96%, 97%, 98%, 99% 또는 그 이상의 서열 동일성을 가지는 아미노산 서열은 또한 본 발명의 범주에 포함될 수 있다.
상기 홍합접착단백질은 티로신 잔기가 카테콜 화합물로 변환된 것이 바람직하고, 전체 티로신 잔기의 10 ~ 100%가 카테콜 화합물로 변환된 것이 바람직하다. 대부분의 홍합접착단백질의 전체 아미노산 서열에서 티로신이 차지하는 비중은 약 1 ~ 50 %일 수 있다. 홍합접착단백질 내의 티로신은 수화과정을 통하여 OH기가 첨가되어 카테콜 화합물인 도파(DOPA)로 변환될 수 있다. 그러나 대장균에서 생산된 홍합접착단백질은 티로신 잔기들이 변환되어 있지 않으므로, 별도의 효소 및 화학적 처리 방법에 의하여 티로신을 도파로 변환시키는 수정 반응을 수행하는 것이 바람직하다. 홍합접착단백질에 포함된 티로신 잔기를 도파로 수정하는 방법은 당업계에 알려진 방법을 사용할 수 있으며 특별히 제한되지 않는다.
상기 카테콜 화합물은 디하이드록시기를 포함하는 화합물로, 가교작용을 통해 홍합접착단백질에 접착력을 부여하는 화합물을 의미한다. 구체적으로 도파(3,4-dihydroxyphenylalanine, DOPA), 도파 o-퀴논(Dopa o-quinone), 토파(2,4,5-trihydroxyphenylalanine, TOPA), 토파 퀴논(Topa quinone) 및 이들의 유도체로 이루어진 군에서 선택된 어느 하나 이상인 것일 수 있다.
상기 홍합접착단백질은 서열번호 1, 서열번호 2, 서열번호 3, 서열번호 4, 서열번호 5, 서열번호 6, 서열번호 7, 서열번호 8, 서열번호 9, 서열번호 10, 서열번호 11, 서열번호 12, 서열번호 13, 서열번호 14, 서열번호 15 및 서열번호 16으로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상의 아미노산 서열로 이루어진 것일 수 있다.
본 발명에서 홍합접착단백질의 변이체(mutants)는 바람직하게는 홍합접착단백질의 접착력을 유지하는 전제하에 상기 홍합접착단백질의 카르복실말단이나 아미노말단에 추가적인 서열을 포함하거나 일부 아미노산이 다른 아미노산으로 치환된 것일 수 있다. 보다 바람직하게는 상기 홍합접착단백질의 카르복실말단 또는 아미노말단에 RGD를 포함하는 3 내지 25개의 아미노산으로 이루어진 폴리펩타이드가 연결된 것이거나 홍합접착단백질을 이루는 타이로신 잔기 총수의 1 내지 100%, 바람직하게는 5 내지 100%가 3,4-디하이드록시페닐-L-알라닌(DOPA)로 치환된 것일 수 있다.
상기 홍합접착단백질은 이에 한정되지 않지만 바람직하게는 외부 유전자를 발현할 수 있는 용도로 제작된 통상의 벡터에 발현 가능하도록 삽입하여, 유전공학적인 방법으로 대량 생산할 수 있다. 상기 벡터는 단백질을 생산하기 위한 숙주세포의 종류 및 특성에 따라 적절히 선택하거나, 신규로 제작할 수 있다. 상기 벡터를 숙주세포에 형질전환하는 방법 및 형질전환체로부터 재조합 단백질을 생산하는 방법은 통상의 방법으로 용이하게 실시할 수 있다. 상기한 벡터의 선택, 제작, 형질전환 및 재조합 단백질의 발현 등의 방법은, 본 발명이 속하는 기술분야의 당업자라면 용이하게 실시할 수 있으며, 통상의 방법에서 일부의 변형도 본 발명에 포함된다.
본 발명에 있어서, 상기 가교제는 붕소 함유 화합물, 나트륨 함유 화합물 등일 수 있으며, 바람직하게는 붕산, 붕사, 수산화 나트륨 등일 수 있으며, 상기 가교제는 폴리비닐알코올과 가교결합하여 탄성을 갖는 젤 형태를 형성할 수 있으며, 본 발명에서 상기 가교제가 여기에 한정되는 것은 아니다.. 또한, 본 발명의 하이드로젤은 폴리비닐알코올과 붕소에 의해 홍합접착단백질과 폴리파이롤과의 수소결합을 유도하여 우수한 물성을 가질 수 있다.
본 발명의 하이드로젤은 금속 이온을 포함할 수 있으며, 바람직하게는 금속 이온은 Zn2 +, Ni2 +, Co2+, Cu2 +, Fe2 + 및 Fe3 + 등일 수 있으며, 더욱 바람직하게는 철 이온, 특히 Fe2 +을 더 포함하는 것일 수 있다. 본 발명의 철 이온은 접착성의 홍합접착단백질의 도파-철 이온 결합을 통해 배위 결합을 유도하고 전도성 전구 물질인 파이롤의 중합을 유도하여 접착성뿐만 아니라 전도성이 부여된 하이드로젤을 제조할 수 있게 한다. 본 발명에서 사용될 수 있는 철 이온 화합물은 FeCl3, Fe2(SO4)3 또는 Fe4(P2O7)3일 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
상기 철이온 외에 이온 결합을 통하여 배위결합을 용이하게 하는 다른 화합물도 사용될 수 있다. 상기 철 이온 외의 다른 화합물의 일 예시로서 VCl3이 사용될 수 있으나, 본 발명의 범위가 여기에 한정되는 것은 아니다.
또한, 본 발명에 있어서, 상기 폴리파이롤은 파이롤이 금속 이온의 촉매 작용에 의해 중합되어 형성된 것일 수 있으며, 폴리파이롤은 하이드로겔의 전도성을 부여할 수 있다.
본 발명에 있어서, 홍합접착단백질의 아미노산(예, DOPA 잔기)과 금속 이온의 배위 결합을 통한 가교에 의해 하이드로젤을 형성하는 것일 수 있다. 즉, 상기 홍합접착단백질은 여기에 존재하는 아미노산과 금속 이온의 배위 결합을 통한 가교에 의해 겔 형태를 형성할 수 있다. 이와 같은 배위결합으로 가교가 형성되면서 종래의 산화 가교를 통한 하이드로젤과 비교하였을 때, 본 발명의 하이드로젤은 금속과의 상호작용으로 인해 제형에 손상이 가해져도 손상을 스스로 회복하는 능력을 갖는다는 점에서 조직공학적인 활용도가 우수하다.
본 발명에서, 상기 하이드로젤은 홍합접착단백질 및 폴리파이롤이 폴리비닐알코올과 수소결합하여, 그라프트(graft)된 것일 수 있다.
본 발명의 하이드로젤은 전도성을 가질 수 있다.
본 발명은 (a) 홍합접착단백질을 포함하는 용액 및 폴리비닐알코올(PVA)를 포함하는 용액을 혼합한 혼합용액을 제조하는 단계; (b) 상기 혼합용액에 파이롤을 첨가하는 단계; (c) 금속 이온을 첨가하는 단계; 및 (d) 단계 (c) 이후, 가교제를 첨가하여 하이드로젤을 제조하는 단계;를 포함하는 하이드로젤의 제조방법을 제공한다.
상기 단계 (a)에서, 상기 홍합접착단백질을 포함하는 용액은 용액 전체 중량을 기준으로 홍합접착단백질이 10 내지 40 중량%, 바람직하게는 15 내지 30 중량%, 더욱 바람직하게는 15 내지 25중량% 포함될 수 있으며, 본 발명의 범위가 여기에 한정되는 것은 아니다.
또한, 단계 (a)에서, 상기 폴리비닐알코올을 포함하는 용액은 용액 전체 중량을 기준으로 폴리비닐알코올이 5 내지 30 중량% 포함될 수 있으며, 바람직하게는 10 내지 25 중량%, 더욱 바람직하게는 10 내지 20 중량% 포함될 수 있으며, 본 발명의 범위가 여기에 한정되는 것은 아니다.,
본 발명에 있어서, 단계 (b)에서, 파이롤은 50 mM 내지 2 M 농도의 파이롤이 함유될 수 있으며, 바람직하게는 100 mM 내지 1.5 M일 수 있으며, 더욱 바람직하게는 1 M 내지 1.5 M일 수 있다.
단계 (c)에서, 금속 이온에 의해 파이롤이 가교되어 폴리파이롤을 형성할 수 있다.
상기 가교제 및 금속 이온과 제조된 하이드로젤에 대한 설명은 상술한 바와 같다.
본 발명의 하이드로젤은 배위결합과 많은 수소 결합을 바탕으로 형태 자가회복력을 가져 어떠한 모양으로도 변형이 가능할 뿐만 아니라 절단되어도 재생시킬 수 있으며, 하이드로젤 자체가 접착력 및 전도성을 지니기 때문에 추가적인 접착제 사용 없이 표면에 전도성을 가할 수 있다.
이에, 본 발명의 하이드로젤은 광범위한 유망한 재료로 웨어러블 전자 제품, 인공 피부, 슈퍼 커패시터의 로봇 공학, 에너지 저장 재료, 생체 전극, 이식 가능한 전류 측정 바이오 센서, 전기 자극 약물 방출 장치 및 신경 보철물 등에 활용될 수 있다.
본 발명은 홍합접착단백질, 폴리파이롤, 폴리비닐알콜 및 가교제를 포함하는 하이드로젤을 제공한다.
본 발명의 하이드로젤은 자가 회복력, 접착력과 전도능력을 보유하여 어떠한 모양으로도 변형이 가능하며 하이드로젤 자체가 접착력을 지니기 때문에 추가적인 접착제 사용 없이 표면에 전도성을 가할 수 있다.
도 1은 본 발명의 하이드로젤을 제작하는 과정에서 구성 요소들이 추가됨에 따라 하이드로젤의 물성이 변화하는 과정을 확인한 이미지이다.
도 2는 본 발명의 하이드로젤을 주사 전사 현미경을 이용하여 내부의 구불구불한 형태의 파이롤 중합을 확인한 이미지이다
도 3은 본 발명의 하이드로젤의 푸리에 변환 적외선 분광학 (Fourier-transform infrared spectroscopy, FT-IR) 스펙트럼을 통해 중합된 파이롤과 도파-철 이온 결합에서 나타나는 양상을 모두 확인한 결과를 나타낸 것이다.
도 4는 파이롤의 농도에 따른 하이드로젤의 물성 변화를 레오미터로 측정하여 1M 파이롤을 중합한 하이드로젤이 물성적으로 향상됨을 확인한 결과를 나타낸 것이다.
도 5는 파이롤의 농도에 따른 하이드로젤의 점도 변화를 전단 속도에 따라 나타낸 것으로서, 농도와 무관하게 최종 하이드로젤은 전단 속도가 증가함에 따라 점도가 낮아지는 경향을 확인한 결과를 나타낸 것이다.
도 6 본 발명의 하이드로젤이 전도성을 갖는지 여부를 확인한 결과를 나타낸 것이다.
도 2는 본 발명의 하이드로젤을 주사 전사 현미경을 이용하여 내부의 구불구불한 형태의 파이롤 중합을 확인한 이미지이다
도 3은 본 발명의 하이드로젤의 푸리에 변환 적외선 분광학 (Fourier-transform infrared spectroscopy, FT-IR) 스펙트럼을 통해 중합된 파이롤과 도파-철 이온 결합에서 나타나는 양상을 모두 확인한 결과를 나타낸 것이다.
도 4는 파이롤의 농도에 따른 하이드로젤의 물성 변화를 레오미터로 측정하여 1M 파이롤을 중합한 하이드로젤이 물성적으로 향상됨을 확인한 결과를 나타낸 것이다.
도 5는 파이롤의 농도에 따른 하이드로젤의 점도 변화를 전단 속도에 따라 나타낸 것으로서, 농도와 무관하게 최종 하이드로젤은 전단 속도가 증가함에 따라 점도가 낮아지는 경향을 확인한 결과를 나타낸 것이다.
도 6 본 발명의 하이드로젤이 전도성을 갖는지 여부를 확인한 결과를 나타낸 것이다.
이하, 본 발명의 이해를 돕기 위하여 바람직한 실시예를 제시한다. 그러나 하기의 실시예는 본 발명을 보다 쉽게 이해하기 위하여 제공되는 것일 뿐, 실시예에 의해 본 발명의 내용이 한정되는 것은 아니다.
<제조예> 도파가 도입된 홍합접착단백질 제조
홍합접착단백질에 버섯 티로시나아제를 이용한 in vitro 효소 반응을 통해 홍합접착단백질의 티로신을 도파로 변환시켜 카테콜 DOPA 잔기가 도입된 홍합접착단백질을 제조하였다.
<실시예 1> 본 발명의 전도성 하이드로겔의 제조
제조예에 따라 제조된 카테콜 DOPA 잔기가 도입된 홍합접착단백질 20 중량%의 농도로 증류수에 균일하게 용해시켜 상기 홍합접착단백질을 포함하는 용액을 제조하였다. 한편, PVA는 15 중량% 농도가 되도록 증류수에 90℃ 온도로 중탕하여 완전히 용해시킨 뒤 식혀 폴리비닐알코올(PVA)를 포함하는 액상 용액을 제조하였다.
상기 홍합접착단백질을 포함하는 용액과 PVA를 포함하는 액상 용액를 각각 1:1 부피비로 균일하게 혼합하여 용해시킨 뒤 1 M 또는 100 mM의 파이롤을 첨가하여 균일하게 혼합하였다.
이후, 홍합접착단백질과 파이롤의 가교를 위해 2 M FeCl3를 첨가하여 균일하게 혼합하였다. 이때, 액상에서 젤이 되면서 폴리파이롤이 형성되기 시작하였다.
이후, 붕사(sodium tetraborate decahydrate, 최종 농도 1mg/mL) 또는 NaOH(최종 농도 0.1mg/ml)를 첨가하여 최종 하이드로젤을 제조하였다.
<실시예 2> 본 발명의 하이드로젤의 제조시 구성요소 첨가에 따른 형태 분석
본 발명의 하이드로젤을 제조하는 과정에서 구성 요소들이 추가됨에 따라 하이드로젤의 물성 변화를 육안으로 확인하였으며, 그 결과를 도 1에 나타내었다.
도 1에서 확인할 수 있는 바와 같이, 제조예에 따른 홍합접착단백질이 액상형태로 존재하며 FeCl3가 첨가될 때까지 젤 형태가 나타나지 않았으나 붕소가 첨가되면서 하이드로젤이 형성되는 것으로 나타났다.
<실시예 3> 본 발명의 하이드로젤의 표면 형태 분석
실시예 1에 따라 제조된 하이드로젤의 표면 형태를 분석하기 위해 주사 전사 현미경(SEM) 분석을 수행하였으며, 그 결과를 도 2에 나타내었다.
도 2에서 확인할 수 있는 바와 같이, SEM 측정을 을 통해 micro 구조의 형태를 확인한 결과, 폴리파이롤의 형성으로 하이드로젤의 구조 사이에 동글한 형태가 나타났다.
<실시예 4> 본 발명에 따른 하이드로젤의 구조 분석
실시예 1에 따라 제조된 하이드로젤의 합성 여부를 확인하기 위해 FT-IR을 측정하였으며, 그 결과는 도 3과 같다.
도 3을 참조하면, 실시예 1의 하이드로젤에서 1450-1500 cm-1 에서 C-N, C=C, C-C의 asymmetric 와 symmetric ring의 stretching peak을 확인할 수 있었고, 1030 cm-1에서 C-H와 N-H의 deformation vibration peak을 확인하였다.
이에 따라 실시예 1에 따라 제조된 하이드로젤은 중합된 파이롤(폴리파이롤) 및 도파-철 이온 결합이 존재함을 확인할 수 있었다.
<실시예 5> 파이롤의 농도에 따른 하이드로젤의 물성 변화 분석
본 발명의 하이드로젤에서 파이롤의 농도에 따른 물성 변화를 레오미터로 분석하였으며 그 결과는 도 4와 같다.
도 4를 참조하면, 파이롤의 최종 농도에 따라 가교 정도가 달라지며, 1 M 파이롤이 들어간 하이드로젤이 100 mM 파이롤이 들어간 하이드로젤에 비해 물성이 향상됨을 확인하였다.
<실시예 6> 파이롤의 농도에 따른 하이드로젤의 점도 변화 분석
본 발명의 하이드로젤에 포함된 파이롤의 농도에 따른 점도 변화를 분석하기 위해 전단속도를 0.1-100 s-1 조절하면서 점도를 측정하였으며, 그 결과는 도 5와 같다.
도 5에서 확인할 수 있는 바와 같이, 파이롤의 농도와 무관하게 최종 하이드로젤은 전단 속도가 증가함에 따라 점도가 낮아지는 것으로 나타났다.
이러한 결과는 철 이온과 홍합접착단백질의 가교가 되돌릴 수 있는 가교임을 의미한다.
<실시예 7> 본 발명의 하이드로젤의 전도성 확인
본 발명의 하이드로젤이 전도성을 갖는지 여부를 확인하기 위해 전구과 전지를 이용하여 검증하는 실험을 수행하였으며, 그 결과는 도 6과 같다.
도 6에서 확인할 수 있는 바와 같이 전도성 하이드로젤을 제작하고 전구 전지 키트에서 LED 전구의 점등이 이루어진 것으로 나타났으며, 이러한 결과에 따라 본 발명의 하이드로젤은 전기 전도성을 갖는 것으로 확인되었다.
<110> POSTECH ACADEMY-INDUSTRY FOUNDATION
<120> SELF-HEALING, ADHESIVE, AND CONDUCTIVE HYDROGEL
<130> POSTECH1-78P
<160> 16
<170> KoPatentIn 3.0
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Cys Lys Asn Arg Gly Lys Cys Thr Asp Lys Gly Asn Gly Tyr Val Cys
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Gly Trp Asn Asn Gly Trp Lys Arg Gly Arg Trp Gly Arg Lys Tyr Tyr
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Gly Ser
50
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Arg Arg Tyr Tyr Glu Arg Ala Ile Ser Phe His Arg His Ser His Val
20 25 30
His Gly His His Leu Leu His Arg His Val His Arg His Ser Val Leu
35 40 45
His Gly His Val His Met His Arg Val Ser His Arg Ile Met His Arg
50 55 60
His Arg Val Leu His Gly His Val His Arg His Arg Val Leu His Asn
65 70 75 80
His Val His Arg His Ser Val Leu His Gly His Val His Arg His Arg
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Val Leu His Arg His Val His Arg His Asn Val Leu His Gly His Val
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His Arg His Arg Val Leu His Lys His Val His Asn His Arg Val Leu
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His Arg Val Leu His Lys His Val His Lys His Arg Val Leu His Lys
225 230 235 240
His Leu His Lys His Gln Val Leu His Gly His Val His Met His Arg
245 250 255
Val Leu His Lys His Val His Lys His Arg Val Leu His Lys His Val
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His Lys His His Val Val His Lys His Val His Ser His Arg Val Leu
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His Lys His Val His Lys His Arg Val Glu His Gln His Val His Lys
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305 310 315 320
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Gln His Glu Asn Ala Met Lys Ser Lys Val Ser Tyr Asp Gly Pro Val
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<213> Artificial Sequence
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Ile Ala Ala Leu Cys Gly Ile Val Lys Ser Ile Asp Ser Asp Asp Ser
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Asp Tyr Asp Tyr Lys Gly Arg Gly Tyr Cys Thr Asn Lys Gly Cys Arg
20 25 30
Ser Gly Tyr Asn Tyr Phe Gly Asn Lys Gly Tyr Cys Lys Tyr Gly Glu
35 40 45
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50 55 60
Arg Asn Pro Tyr Gly Lys Leu Lys Tyr Tyr Cys Thr Asn Lys Tyr Gly
65 70 75 80
Cys Pro Asn Asn Tyr Tyr Phe Tyr Asn Asn Lys Gly Tyr Tyr Tyr Leu
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Pro Thr Tyr Lys Ala Lys Pro Ser Tyr Pro Pro Thr Tyr Lys Ala Lys
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85 90 95
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Tyr His Tyr His Ser Gly Gly Ser Tyr His Gly Ser Gly Tyr His Gly
65 70 75 80
Gly Tyr Lys Gly Lys Tyr Tyr Gly Lys Ala Lys Lys Tyr Tyr Tyr Lys
85 90 95
Tyr Lys Asn Ser Gly Lys Tyr Lys Tyr Leu Lys Lys Ala Arg Lys Tyr
100 105 110
His Arg Lys Gly Tyr Lys Lys Tyr Tyr Gly Gly Ser Ser Gly Ser Ala
115 120 125
Lys Pro Ser Tyr Pro Pro Thr Tyr Lys Ala Lys Pro Ser Tyr Pro Pro
130 135 140
Thr Tyr Lys Ala Lys Pro Ser Tyr Pro Pro Thr Tyr Lys Ala Lys Pro
145 150 155 160
Ser Tyr Pro Pro Thr Tyr Lys Ala Lys Pro Ser Tyr Pro Pro Thr Tyr
165 170 175
Lys Ala Lys Pro Ser Tyr Pro Pro Thr Tyr Lys
180 185
<210> 14
<211> 60
<212> PRT
<213> Artificial Sequence
<220>
<223> fp-1 variant
<400> 14
Ala Lys Pro Ser Tyr Pro Pro Thr Tyr Lys Ala Lys Pro Ser Tyr Pro
1 5 10 15
Pro Thr Tyr Lys Ala Lys Pro Ser Tyr Pro Pro Thr Tyr Lys Ala Lys
20 25 30
Pro Ser Tyr Pro Pro Thr Tyr Lys Ala Lys Pro Ser Tyr Pro Pro Thr
35 40 45
Tyr Lys Ala Lys Pro Ser Tyr Pro Pro Thr Tyr Lys
50 55 60
<210> 15
<211> 196
<212> PRT
<213> Artificial Sequence
<220>
<223> fp-151 variant
<400> 15
Ala Lys Pro Ser Tyr Pro Pro Thr Tyr Lys Ala Lys Pro Ser Tyr Pro
1 5 10 15
Pro Thr Tyr Lys Ala Lys Pro Ser Tyr Pro Pro Thr Tyr Lys Ala Lys
20 25 30
Pro Ser Tyr Pro Pro Thr Tyr Lys Ala Lys Pro Ser Tyr Pro Pro Thr
35 40 45
Tyr Lys Ala Lys Pro Ser Tyr Pro Pro Thr Tyr Lys Ser Ser Glu Glu
50 55 60
Tyr Lys Gly Gly Tyr Tyr Pro Gly Asn Thr Tyr His Tyr His Ser Gly
65 70 75 80
Gly Ser Tyr His Gly Ser Gly Tyr His Gly Gly Tyr Lys Gly Lys Tyr
85 90 95
Tyr Gly Lys Ala Lys Lys Tyr Tyr Tyr Lys Tyr Lys Asn Ser Gly Lys
100 105 110
Tyr Lys Tyr Leu Lys Lys Ala Arg Lys Tyr His Arg Lys Gly Tyr Lys
115 120 125
Lys Tyr Tyr Gly Gly Gly Ser Ser Ala Lys Pro Ser Tyr Pro Pro Thr
130 135 140
Tyr Lys Ala Lys Pro Ser Tyr Pro Pro Thr Tyr Lys Ala Lys Pro Ser
145 150 155 160
Tyr Pro Pro Thr Tyr Lys Ala Lys Pro Ser Tyr Pro Pro Thr Tyr Lys
165 170 175
Ala Lys Pro Ser Tyr Pro Pro Thr Tyr Lys Ala Lys Pro Ser Tyr Pro
180 185 190
Pro Thr Tyr Lys
195
<210> 16
<211> 76
<212> PRT
<213> Artificial Sequence
<220>
<223> mgfp-5
<400> 16
Ser Ser Glu Glu Tyr Lys Gly Gly Tyr Tyr Pro Gly Asn Thr Tyr His
1 5 10 15
Tyr His Ser Gly Gly Ser Tyr His Gly Ser Gly Tyr His Gly Gly Tyr
20 25 30
Lys Gly Lys Tyr Tyr Gly Lys Ala Lys Lys Tyr Tyr Tyr Lys Tyr Lys
35 40 45
Asn Ser Gly Lys Tyr Lys Tyr Leu Lys Lys Ala Arg Lys Tyr His Arg
50 55 60
Lys Gly Tyr Lys Lys Tyr Tyr Gly Gly Gly Ser Ser
65 70 75
Claims (18)
- 홍합접착단백질;
폴리파이롤(polypyrrole);
폴리비닐알코올(PVA); 및
가교제; 를 포함하는 것인 하이드로젤. - 제1항에 있어서, 홍합접착단백질은 티로신 잔기가 카테콜 화합물로 변환된 것인 하이드로젤.
- 제1항에 있어서, 상기 홍합접착단백질은 표면에 카테콜 유도체가 도입된 것인, 하이드로젤.
- 제2항에 있어서, 카테콜 화합물은 도파(3,4-dihydroxyphenylalanine, DOPA), 도파 o-퀴논(Dopa o-quinone), 토파(2,4,5-trihydroxyphenylalanine, TOPA), 토파 퀴논(Topa quinone) 및 이들의 유도체로 이루어진 군에서 선택된 어느 하나 이상인 것인 하이드로젤.
- 제1항에 있어서, 상기 홍합접착단백질은 서열번호 1, 서열번호 2, 서열번호 3, 서열번호 4, 서열번호 5, 서열번호 6, 서열번호 7, 서열번호 8, 서열번호 9, 서열번호 10, 서열번호 11, 서열번호 12, 서열번호 13, 서열번호 14 및 서열번호 15로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상의 아미노산 서열로 이루어진 것인 하이드로젤.
- 제1항에 있어서, 상기 가교제는 붕소 함유 화합물 및 나트륨 함유 화합물로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상을 추가로 포함하는 것인, 하이드로젤.
- 제1항에 있어서, 금속 이온을 포함하는 것인, 하이드로젤.
- 제7항에 있어서, 상기 금속 이온은 Zn2 +, Ni2 +, Co2 +, Fe2 + 및 Fe3 +로 이루어진 군에서 1종 이상 선택되는 것인, 하이드로젤.
- 제1항에 있어서, 상기 폴리파이롤은 금속 이온의 촉매 작용에 의해 파이롤이 중합되어 형성된 것인, 하이드로젤.
- 제1항에 있어서, 상기 홍합접착단백질과 폴리파이롤은 폴리비닐알코올과 수소결합으로 결합되는 것인, 하이드로젤.
- 제1항에 있어서, 홍합접착단백질은 금속 이온과 배위 결합을 형성하는 것인, 하이드로젤.
- 제1항에 있어서, 홍합접착단백질 및 폴리파이롤이 폴리비닐알코올에 의해 그라프트(graft)된 것인, 하이드로젤.
- 제1항에 있어서, 상기 하이드로젤은 전도성을 갖는 것인, 하이드로젤.
- (a) 홍합접착단백질을 포함하는 용액 및 폴리비닐알코올(PVA)를 포함하는 용액을 혼합한 혼합용액을 제조하는 단계;
(b) 상기 혼합용액에 파이롤을 첨가하는 단계;
(c) 금속 이온을 첨가하는 단계; 및
(d) 단계 (c) 이후, 가교제를 첨가하여 하이드로젤을 제조하는 단계; 를
포함하는 하이드로젤의 제조방법. - 제14항에 있어서, 단계 (a)에서, 상기 홍합접착단백질을 포함하는 용액은 용액 전체 중량을 기준으로 홍합접착단백질이 10 내지 40 중량% 포함된 것인, 하이드로젤의 제조방법.
- 제14항에 있어서, 단계 (a)에서, 상기 폴리비닐알코올을 포함하는 용액은 용액 전체 중량을 기준으로 폴리비닐알코올이 5 내지 30 중량% 포함된 것인, 하이드로젤의 제조방법.
- 제14항에 있어서, 단계 (b)에서, 50 mM 내지 2 M 농도의 파이롤이 함유되는 것인, 하이드로젤의 제조방법.
- 제14항에 있어서, 단계 (c)에서, 금속 이온에 의해 파이롤이 가교되어 폴리파이롤을 형성하는 것인, 하이드로젤의 제조방법.
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