KR20200086562A - 리튬 이차전지 및 그 제조방법 - Google Patents

리튬 이차전지 및 그 제조방법 Download PDF

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Abstract

개시된 실시예는 음극 중 양극과 마주보지 않는 면에 바인더 코팅을 통해 전극의 휨에 의한 탈리를 방지할 수 있는 리튬 이차전지를 제공하고자 한다.
개시된 실시예에 따른 리튬 이차전지는 복수의 음극; 상기 음극 사이에 마련된 양극; 상기 음극과 양극 사이에 마련된 분리막; 및 전해질을 포함하고, 상기 복수의 음극 중, 일면만 양극과 마주보는 음극은, 상기 양극과 마주보는 제1면에 마련된 음극활물질층; 및 상기 제1면의 반대 면인 제2면에 마련된 바인더층;을 포함한다.

Description

리튬 이차전지 및 그 제조방법{lithium secondary battery and MANUFACTURING METHOD THEREOF}
리튬 이차전지에 관한 것이다.
일반적으로, 리튬 이차전지는 전기 활성 물질을 수용함으로써 납전지나 니켈/카드뮴전지에 비해 작동 전압이 높고 에너지 밀도가 크다. 이에 따라, 리튬 이차전지는 전기자동차(Electric Vehicle, EV), 하이브리드 전기차(Hybrid Electric Vehicle, HEV)의 에너지 저장수단으로 사용되고 있다.
전기자동차의 주행거리 향상을 위해 전지 에너지 고밀도화가 요구되고 있고, 이를 달성하기 위해서는 사용되는 소재의 에너지밀도가 향상되어야 한다. 현재는 Ni, Co, Mn계열 양극소재 및 흑연 음극을 사용한 리튬 이자천지가 개발되고 있으나, 에너지밀도의 한계성을 극복하기 위해 이를 대체할 만한 소재들이 개발되고 있다.
개시된 실시예는 음극 중 양극과 마주보지 않는 면에 바인더 코팅을 통해 전극의 휨에 의한 탈리를 방지할 수 있는 리튬 이차전지를 제공하고자 한다.
개시된 실시예에 따른 리튬 이차전지는 복수의 음극; 상기 음극 사이에 마련된 양극; 상기 음극과 양극 사이에 마련된 분리막; 및 전해질을 포함하고, 상기 복수의 음극 중, 일면만 양극과 마주보는 음극은, 상기 양극과 마주보는 제1면에 마련된 음극활물질층; 및 상기 제1면의 반대 면인 제2면에 마련된 바인더층;을 포함한다.
또한, 상기 바인더 층은, PVDF, SBR, PTFE, 폴리이미드 및 폴리우레탄 중 적어도 하나를 포함할 수 있다.
또한, 상기 음극활물질층은, 음극활물질 및 바인더를 포함할 수 있다.
또한, 상기 음극활물질층은 음극활물질 90~99wt% 및 바인더 1~10wt%를 포함할 수 있다.
또한, 기 복수의 음극 중, 양면이 모두 양극과 마주보는 음극은, 음극의 양면에 마련된 음극활물질층을 포함할 수 있다.
개시된 실시예에 따른 리튬 이차전지의 제조방법은 음극의 제1면에 음극활물질, 바인더 및 용매를 포함하는 슬러리를 코팅하여 음극활물질층을 마련하고; 상기 제1면의 반대면인 제2면에 바인더 및 용매를 포함하는 바인더 코팅액을 코팅하여 바인더층을 마련하는 것;을 포함한다.
또한, 상기 바인더 층은, PVDF, SBR, PTFE, 폴리이미드 및 폴리우레탄 중 적어도 하나를 포함할 수 있다.
또한, 상기 음극활물질층은 고형분의 무게 기준으로 음극활물질 90~99wt% 및 바인더 1~10wt%를 포함할 수 있다.
개시된 실시예에 따른 리튬 이차전지는 전극 적층 구조의 최외곽에 마련되는 음극의 미반응면을 고분자 바인더로 코팅함으로써 전극 휨에 의한 탈리를 방지할 수 있다.
또한, 개시된 실시예에 따른 리튬 이차전지는 전극 휨에 따른 탈리를 방지함으로써, 내구성을 향상시키고 용량 감소를 억제시킬 수 있다.
도 1은 개시된 실시예에 따른 전극의 적층 구조를 도시한다.
명세서 전체에 걸쳐 동일 참조 부호는 동일 구성요소를 지칭한다. 본 명세서가 실시 예들의 모든 요소들을 설명하는 것은 아니며, 본 발명이 속하는 기술분야에서 일반적인 내용 또는 실시 예들 간에 중복되는 내용은 생략한다.
명세서 전체에서, 어떤 부분이 어떤 구성요소를 "포함"한다고 할 때, 이는 특별히 반대되는 기재가 없는 한 다른 구성요소를 제외하는 것이 아니라 다른 구성요소를 더 포함할 수 있는 것을 의미한다.
단수의 표현은 문맥상 명백하게 예외가 있지 않는 한, 복수의 표현을 포함한다.
이하에서는 본 발명에 따른 실시예를 첨부된 도면 및 표를 참조하여 상세히 설명한다. 우선 리튬 이차전지에 대해 설명한 후, 개시된 실시예에 따른 바인더에 대해 설명한다.
리튬 이차전지는 일반적으로, 양극(30), 음극(10), 분리막(20) 및 전해질을 포함한다. 전극 구조체를 이루는 양극, 음극 및 분리막은 리튬 이차전지 제조에 통상적으로 사용되던 것들이 모두 사용될 수 있다.
전극은 전극 활물질 및 개시되는 실시예에 따른 바인더를 포함한다. 구체적으로는 개시된 실시예에 따른 전극은 전극 집전체 위에 전극 활물질, 바인더 및 용매, 도전재를 혼합한 전극 슬러리를 일정 두께로 도포한 후, 그것을 건조 및 압연하여 형성될 수 있다.
음극 제조에 사용되는 음극 활물질은 리튬 이온을 삽입 및 탈리할 수 있는 음극활물질이면 어느 것이나 가능하다. 음극 활물질은 리튬을 가역적으로 흡장, 탈리할 수 있는 물질과, 리튬과 합금화가 가능한 금속물질 및 이들의 혼합물로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나 또는 둘 이상의 조합으로 이루어질 수 있다.
리튬을 가역적으로 흡장, 탈리할 수 있는 물질로는 인조흑연, 천연흑연, 흑연화탄소 섬유, 흑연화 메조카본 마이크로비드, 플러렌(fullerene) 및 비정질탄소로 이루어진 군에서 선택되는 적어도 하나의 물질이 예시될 수 있다.
비정질탄소로는 하드카본, 코크스, 1500℃ 이하에서 소성한 MCMB, MPCF 등이 있다. 또한, 리튬과 합금화가 가능한 금속은 Al, Si, Sn, Pb, Zn, Bi, In, Mg, Ga, Cd, Ni, Ti, Mn 및 Ge로 이루어진 군에서 선택되는 적어도 하나의 금속이 예시될 수 있다. 이들 금속 재료는 단독 또는 혼합 또는 합금화하여 사용될 수 있다. 또한, 상기 금속은 탄소계 물질과 혼합된 복합물로써 사용될 수 있다.
개시된 실시예에 따르면, 음극 활물질은 전술한 흑연계 음극활물질을 포함하거나, 흑연계 음극활물질과 실리콘(Si)계 음극 활물질의 복합체를 포함할 수 있다.
실리콘계 음극 활물질은, 실리콘 산화물, 실리콘 입자 및 실리콘 합금 입자 등을 포함하는 의미이다. 상기 합금의 대표적인 예로는 실리콘 원소에 알루미늄(Al), 망간(Mn), 철(Fe), 티타늄(Ti) 등의 고용체, 금속간 화합물, 공정합금 등을 들 수 있지만, 이들에 한정되는 것은 아니다.
개시된 실시예에 따른 양극 제조시 사용되는 양극 활물질은, 리튬의 가역적인 인터칼레이션 및 디인터칼레이션이 가능한 화합물을 포함한다. 구체적으로 양극활물질은 코발트, 망간, 니켈, 및 이들의 조합으로부터 선택되는 금속과 리튬과의 복합 산화물 중 1종 이상의 것이 사용될 수 있다.
개시된 실시예에 따른 전극에는 전술한 전극 활물질과 바인더 이외에도, 첨가제로서 분산매, 도전재, 점도 조절제, 충진제 등의 기타의 성분들이 더 포함될 수 있다.
분리막은 양극 및 음극 사이의 단락을 방지하고 리튬 이온의 이동통로를 제공한다. 이러한 분리막은 폴리프로필렌, 폴리에틸렌, 폴리에틸렌/폴리프로필렌, 폴리에틸렌/폴리프로필렌/폴리에틸렌, 폴리프로필렌/폴리에틸렌/폴리프로필렌 등의 폴리올레핀계 고분자막 또는 이들의 다중막, 미세다공성 필름, 직포 및 부직포와 같은 공지된 것이 사용될 수 있다. 또한 다공성의 폴리올레핀 필름에 안정성이 우수한 수지가 코팅된 필름이 사용될 수도 있다. 전해질로서 폴리머 등의 고체 전해질이 사용되는 경우에는 고체 전해질이 분리막을 겸할 수도 있다.
전해질은 리튬염과 비수성 유기 용매를 포함하며, 충방전 특성 개량, 과충전 방지 등을 위한 첨가제를 더 포함할 수 있다. 상기 리튬염으로는, 예를 들면, LiPF6, LiBF4, LiClO4, LiCl, LiBr, LiI, LiB10Cl10, LiCF3SO3, LiCF3CO2, LiAsF6, LiSbF6, LiAlCl4, CH3SO3Li, CF3SO3Li, LiN(SO2C2F5)2, Li(CF3SO2)2N, LiC4F9SO3, LiB(C6H5)4, Li(SO2F)2N (LiFSI) 및 (CF3SO2)2NLi로 이루어진 군에서 선택되는 1종 또는 2종 이상이 혼합되어 사용될 수 있다.
상기 비수성 유기용매로는 카보네이트, 에스터, 에테르 또는 케톤을 단독 또는 혼합하여 사용할 수 있다. 상기 카보네이트로는 디메틸 카보네이트(DMC), 디에틸 카보네이트(DEC), 디프로필 카보네이트(DPC), 메틸프로필 카보네이트(MPC), 에틸프로필 카보네이트(EPC), 에틸메틸 카보네이트(EMC) 에틸렌 카보네이트(EC), 프로필렌 카보네이트(PC), 부틸렌 카보네이트(BC), 플루오로에틸렌 카보네이트(FEC), 비닐렌 카보네이트(VC) 등이 사용될 수 있으며, 상기 에스터로는 γ-부티로락톤(GBL), n-메틸 아세테이트, n-에틸 아세테이트, n-프로필 아세테이트 등이 사용될 수 있으며, 상기 에테르로는 디부틸 에테르 등이 사용될 수 있으나 이들에 한정되는 것은 아니다.
또한, 상기 비수성 유기 용매는 방향족 탄화수소계 유기 용매를 더 포함할 수 있다. 상기 방향족 탄화수소계 유기 용매의 구체적인 예로는 벤젠, 플루오로벤젠, 브로모벤젠, 클로로벤젠, 사이클로헥실벤젠, 이소프로필벤젠, n-부틸벤젠, 옥틸벤젠, 톨루엔, 자일렌, 메시틸렌 등이 사용될 수 있으며, 단독 또는 혼합하여 사용될 수 있다.
한편, 앞서 언급한 것처럼, 리튬 이차전지의 고에너지화를 구현하기 위해 고용량 전극의 개발이 필요하다. 리튬 이차전지의 용량을 높이기 위해서, 고용량 소재를 사용하거나, 전극 구성 물질 중 활물질의 비율을 높게 하거나, 집전체 위에 도포되는 슬러리의 양을 증가시키는 방법들이 있을 수 있다.
전술한 방법들 중 고용량 소재로 실리콘계 음극활물질을 사용하는 시도가 이루어지고 있다. 그러나 실리콘계 음극활물질은 고용량이나, 충/방전(리튬 삽입과 탈리)이 진행됨에 따라 과도하게 팽창하여 활물질이 부서지고 집전체에서 탈리되는 문제가 있다.
또한, 전술한 방법들 중 활물질의 비율을 증가시키는 방법은 슬러리에서 바인더의 양이 상대적으로 감소하게 되어 전극과 집전체 사이의 접착력이 떨어져 전극 탈리가 발생할 수 있는 문제가 있다.
다른 방법으로, 슬러리의 도포 양을 늘리는 방법의 경우, 집전체의 양면 코팅 시 단면 슬러리 도포 후 건조 과정에서 전극이 말리는 현상이 발생하는 문제가 있다.
리튬 이차전지가 음극와 양극이 적층된 적층구조를 갖는 경우, 전지의 충방전 과정은 양/음극이 접하고 있는 면에서만 일어날 수 있다. 최외곽 상/하부에 존재하는 음극 2장은 양극과 마주보는 단면에서만 반응이 일어나게 된다. 이 과정에서 전지는 반응 한 면의 늘어나려는 힘과 반응 하지 않은 면의 늘어나지 않으려는 힘 사이 불균형으로 인해 전극의 형태가 말리게 되며, 전극의 탈리로 이어져, 전극 용량 저하 및 수명이 나빠질 수 있다. 전극 활물질은 충방전 과정을 통해 입자의 팽창이 일어나는데, 특히 실리콘계열은 부피 팽창이 초기 입자 대비 400% 증가 하여 탈리 정도가 매우 크다.
개시된 실시예는 적층 구조를 갖는 리튬 이차전지의 전술한 문제를 해결하는 음극을 제공한다.
이하, 개시된 실시예에 따른 리튬 이차전지의 음극이 구체적으로 설명된다. 이하에서는 특별한 언급이 없는 한 단위는 중량%(wt%)이다.
개시된 실시예에 따른 리튬 이차전지는 도 1에 도시된 것처럼, 전술한 음극(10)과 양극(30)이 적층된 구조로 마련될 수 있다.
도 1에 도시된 것처럼, 복수의 음극 중 최외곽, 도 1을 기준으로 하부와 상부에 마련된 음극의 경우, 일면은 양극과 마주보고(이하 제1면이라함) 다른 면은 양극과 마주보지 않는다(이하 제2면이라함).
전술한 것처럼, 최외곽에 마련되는 음극의 제1면(11)은 전극 충방전 과정에서 반응이 일어나 늘어나게 되지만 제2면(13)은 반응이 일어나지 않아서 늘어나지 않게 된다. 이런 힘의 불균형으로 인해 전극의 형태가 말리게 되어 전극의 탈리로 이어질 수 있다.
개시된 실시예에 따른 리튬 이차전지는 이러한 문제를 해결하기 위해, 리튬 이차전지의 음극 중, 적층 구조의 최외곽에 마련되는 음극은 제1면에 활물질과 바인더를 포함하는 음극활물질층을 포함하고, 제2면에 바인더를 포함하는 바인더 층을 포함한다.
개시된 실시예처럼, 양극과 마주보는 제1면에는 음극활물질층을 마련하고, 제2면에는 바인더층을 마련하게 되면, 전지의 충방전이 일어날 때, 반응이 일어나는 제1면은 팽창하게 되고, 반응이 일어나지 않는 제2면 또한 바인더 고분자가 전해액에 의해 스웰링(swelling)되어 반응면과 함께 팽창하게 된다.
즉, 음극활물질층뿐만 아니라 바인더 층이 함께 팽창함으로써, 바인더 층이 존재하지 않을 때 힘의 불균형에 의해 전극이 휘는 문제가 저감되어 전극의 탈리를 방지할 수 있다.
개시된 실시예에 따른 리튬 이차전지 음극의 음극활물질층은 음극활물질, 바인더, 용매를 포함하는 슬러리가 음극의 제1면에 코팅되어 마련된다. 슬러리는 도전재를 더 포함할 수도 있다.
슬러리는 고형분 전체 중량 기준으로, 음극활물질을 90~99%, 바인더를 1~10%포함할 수 있다. 예를 들면, 슬러리는 음극활물질 200g(90%), 바인더 20g (10%), 순수(물) 200g을 포함할 수 있다.
음극활물질의 종류는 앞서 언급하였고, 바인더는 PVDF, SBR, PTFE, 폴리 이미드, 폴리우레탄 등을 포함할 수 있다. 일반적으로 음극용 바인더로 SBR이 사용되므로, 바인더로는 SBR이 사용되는 것이 바람직하다. SBR은 수계 바인더이므로 용매로는 순수(물)를 사용할 수 있다.
코팅층은 바인더와 용매인 순수(물)를 포함하는 바인더 코팅액이 제2면에 코팅되어 마련된다. 바이더 코팅액에 포함되는 바인더의 농도는 슬러리에 포함된 바인더와 동일한 농도로 포함될 수 있다. 예를 들어, 바인더 코팅액은 바인더 20g과 순수 200g을 포함할 수 있다.
바인더 코팅액에 포함되는 바인더는 슬러리에 포함되는 바인더와 동일한 바인더를 포함할 수 있다.
음극활물질층과 바인더층은 상용화된 코팅방법을 이용하여 코팅될 수 있다. 예를 들면, 슬롯 다이 코팅 방식으로 코팅될 수 있고, 그라비아 방식으로 코팅될 수도 있다.
이상에서와 같이 첨부된 도면을 참조하여 개시된 실시 예들을 설명하였다. 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자는 본 발명의 기술적 사상이나 필수적인 특징을 변경하지 않고도, 개시된 실시예들과 다른 형태로 본 발명이 실시될 수 있음을 이해할 것이다. 개시된 실시예들은 예시적인 것이며, 한정적으로 해석되어서는 안 된다.

Claims (8)

  1. 복수의 음극;
    상기 음극 사이에 마련된 양극;
    상기 음극과 양극 사이에 마련된 분리막; 및
    전해질을 포함하고,
    상기 복수의 음극 중, 일면만 양극과 마주보는 음극은,
    상기 양극과 마주보는 제1면에 마련된 음극활물질층; 및
    상기 제1면의 반대 면인 제2면에 마련된 바인더층;을 포함하는 리튬 이차전지.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 바인더 층은,
    PVDF, SBR, PTFE, 폴리이미드 및 폴리우레탄 중 적어도 하나를 포함하는 리튬 이차전지.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 음극활물질층은,
    음극활물질 및 바인더를 포함하는 리튬 이차전지.
  4. 제3항에 있어서,
    상기 음극활물질층은 음극활물질 90~99wt% 및 바인더 1~10wt%를 포함하는 리튬 이차전지.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 복수의 음극 중, 양면이 모두 양극과 마주보는 음극은,
    음극의 양면에 마련된 음극활물질층을 포함하는 리튬 이차전지.
  6. 음극의 제1면에 음극활물질, 바인더 및 용매를 포함하는 슬러리를 코팅하여 음극활물질층을 마련하고;
    상기 제1면의 반대면인 제2면에 바인더 및 용매를 포함하는 바인더 코팅액을 코팅하여 바인더층을 마련하는 것;을 포함하는 리튬 이차전지의 제조방법.
  7. 제6항에 있어서,
    상기 바인더 층은,
    PVDF, SBR, PTFE, 폴리이미드 및 폴리우레탄 중 적어도 하나를 포함하는 리튬 이차전지의 제조방법.
  8. 제6항에 있어서,
    상기 음극활물질층은 고형분의 무게 기준으로 음극활물질 90~99wt% 및 바인더 1~10wt%를 포함하는 리튬 이차전지의 제조방법.
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