KR20200058873A - 이종 셀을 사용한 고체산화물 연료전지 스택 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 이종 셀을 사용한 고체산화물 연료전지 스택에 관한 것으로, 보다 상세하게는, 서로 다른 구동온도를 가지는 두 종류의 연료전지를 각각 상층부, 중간부 및 하층부 적층하여 연료전지 스택 내부 온도구배를 극복함으로써 연료전지 효율을 높인 이종 셀을 사용한 고체산화물 연료전지 스택에 관한 것이다.

Description

이종 셀을 사용한 고체산화물 연료전지 스택{SOLID OXIDE FUEL CELL STACK INCLUDING DIFFERENT UNIT CELL}
본 발명은 이종 셀을 사용한 고체산화물 연료전지 스택에 관한 것으로, 보다 상세하게는, 서로 다른 구동온도를 가지는 두 종류의 연료전지를 각각 상층부, 중간부 및 하층부 적층하여 연료전지 스택 내부 온도구배를 극복함으로써 연료전지 효율을 높인 이종 셀을 사용한 고체산화물 연료전지 스택에 관한 것이다.
일반적으로 연료전지 스택이란 단위셀을 반복적으로 적층하여 쌓은 전기 에너지 발생 장치를 말하는데, 이때, 단위셀은 전기 에너지를 발생시키기 위한 최소한의 연료전지 구성요소이다. 연료전지 스택은 셀 발전에 따라 발생하는 열과 셀 스택의 상단부 측에서 오프 가스를 연소시킴으로써 발생하는 열에 의해 고온으로 유지된다.
그러나 이러한 연료전지 스택은 발전시 연료전지 셀의 적층 방향으로 불균일한 온도 분포를 일으켜 적층 방향의 상층부와 하층부에 배치되는 연료전지 셀이 상대적으로 저온이 되어 적층 방향의 중간부에 배치되는 연료전지 셀이 상대적으로 고온이 된다.
이 결과, 상층부 및 하층부와 같은 저온부에서는 발전 효율의 저하를 초래하고, 중간부와 같은 고온부에서는 과열에 의한 내구성 저하를 초래할 우려가 있다.
종래의 고체산화물 연료전지 스택은 상기 온도구배를 극복하고자 온도 분포 균일화를 목적으로 적층되는 단위셀의 크기 및 간격을 조절하거나 스택의 양 끝단에 희생층으로 더미셀을 추가하는 방법을 사용해왔다.
허나, 이러한 방법으로 온도구배를 극복하는 것은 정밀하지 못하고 온도구배를 극복하는데 한계가 존재하며 연료전지 스택을 생산할 때 추가적인 비용을 발생시킬 수 있다는 문제점이 있다.
이에 고체산화물 연료전지 스택의 발전시 발생하는 온도구배를 보다 확실하고 경제적으로 극복할 수 있는 대안이 필요한 시점이다.
한국공개특허공보 제10-2014-0082400호 한국등록특허공보 제10-1177621호
본 발명은 상술된 문제점을 해결하기 위해 안출된 것으로, 본 발명의 목적은, 고체산화물 연료전지를 적층하는데 있어서 구동온도가 다른 두 종류의 연료전지를 상층부, 중간부 및 하층부에 각각 적층함으로써, 연료전지 스택의 발전시 발생하는 온도구배를 극복할 수 있는 이종 셀을 이용한 고체산화물 연료전지 스택을 제공하는 것이다.
본 발명에 따른 이종 셀을 이용한 고체산화물 연료전지 스택은, 구동온도가 상이한 이종의 연료전지가 적층되는 스택에 있어서, 상기 적층 방향의 상층부 및 하층부에 적층되는 연료전지 보다 구동온도가 상대적으로 높은 연료전지는 상기 적층 방향의 중간부에 적층되는 것을 특징으로 한다.
또한, 상기 상층부, 중간부 및 하층부는, 상기 전체 스택 높이의 1:3:1으로 나누어지는 것을 특징으로 한다.
또한, 상기 이종의 연료전지는, GDC(gadolinea-doped ceria) 전해질을 포함하는 제1셀; 및 YSZ(yttria stabilized zirconia) 전해질을 포함하는 제2셀;을 포함하는 것을 특징으로 한다.
또한, 상기 제1셀은, 버퍼층(Buffer layer)을 포함하는 것을 특징으로 한다.
또한, 상기 제2셀은, 베리어층(Barrier layer)을 포함하는 것을 특징으로 한다.
또한, 상기 베리어층은, 다공성으로 제공되는 것을 특징으로 한다.
또한, 상기 제1셀은, 구동온도가 550~650℃인 것을 특징으로 한다.
또한, 상기 제2셀은, 구동온도가 600~700℃인 것을 특징으로 한다.
또한, 상기 제1셀은, 연료극 지지층; 상기 연료극 지지층 일면에 위치되는 버퍼층; 상기 버퍼층 일면에 위치되는 연료극층; 상기 연료극층 일면에 위치되는 전해질층; 및 상기 전해질층 일면에 위치되는 공기극층;을 포함하는 것을 특징으로 한다.
또한, 상기 제2셀은, 연료극 지지층; 상기 연료극 지지층 일면에 위치되는 연료극층; 상기 연료극층 일면에 위치되는 전해질층; 상기 전해질층 일면에 위치되는 베리어층; 및 상기 베리어층 일면에 위치되는 공기극층;을 포함하는 것을 특징으로 한다.
본 발명에 따르면, 구동온도가 다른 두 종류의 연료전지를 상층부, 중간부 및 하층부에 각각 적층함으로써, 연료전지 스택의 발전시 양 끝단부와 중간부 간 온도구배로 인해 상층부 및 하층부에 발생하는 발전효율 저하를 방지하여 연료전지 스택에 전체 발전효율을 높이는 효과가 발생하게 된다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 이종 셀을 이용한 고체산화물 연료전지 스택의 단면도이다.
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 제1셀의 단면도이다
도 3은 본 발명의 일 실시예에 따른 제2셀의 단면도이다.
도 4는 제2셀의 3점 꺾임 강도를 측정한 결과를 나타내는 그래프이다.
도 5(a)는 제1셀(10)의 하중 파단실험결과를 나타내는 그래프이다.
도 5(b)는 제2셀(20)의 하중 파단실험결과를 나타내는 그래프이다.
도 6은 본 발명에 따른 이종 셀을 이용한 고체산화물 연료전지 스택의 위치별 각 셀의 내부 온도를 나타낸 도면이다.
도 7(a)는 제1셀(10)의 고온 및 저온의 구동상태를 측정한 그래프이다.
도 7(b)는 제2셀(20)의 고온 및 저온의 구동상태를 측정한 그래프이다.
본 발명에 대한 상세한 설명은 당 업계의 통상의 지식을 가진 자에게 본 발명을 완전하게 설명하기 위한 것이다. 명세서 전체에서, 어떤 부분이 어떤 구성요소를 “포함”한다고 하거나, 어떤 구조와 형상을 “특징”으로 한다고 할 때, 이는 특별히 반대되는 기재가 없는 한 다른 구성요소를 제외하거나 다른 구조와 형상을 배제한다는 것이 아니라, 다른 구성요소, 구조 및 형상을 포함할 수 있는 것을 의미한다.
본 발명은 다양한 변환을 가할 수 있고 여러 가지 실시예를 가질 수 있는 바, 특정 실시예를 제시하고 상세한 설명에 상세하게 설명하고자 한다. 그러나, 이는 실시예의 의한 발명의 내용을 한정하려는 것이 아니며, 본 발명의 사상 및 기술 범위에 포함되는 모든 변환, 균등물 내지 대체물을 포함하는 것으로 이해되어야 한다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 이종 셀을 이용한 고체산화물 연료전지 스택(100)의 단면도이다. 이종 셀을 이용한 고체산화물 연료전지 스택(100)은 제1셀(10) 및 제2셀(20)을 포함할 수 있다.
구체적으로, 이종 셀을 이용한 고체산화물 연료전지 스택(100)은 발전시 스택 내 발생되는 온도구배로 인해 발전효율이 저하되는 것을 방지하기 위해, 구동온도가 낮은 제1셀(10)은 상층부 및 하층부에 위치될 수 있고, 구동온도가 높은 제2셀(20)은 중간부에 위치될 수 있다. 그리고 제1셀(10) 및 제2셀(20)은 상층부, 중간부 및 하층부에 1:3:1의 비율로 적층되어 구성될 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따른 이종 셀을 이용한 고체산화물 연료전지 스택(100)의 제1셀(10) 및 제2셀(20)은 동일한 크기와 두께를 가진 단위셀이기에 상술된 비율은 스택될 수 있는 셀의 개수를 의미할 수 있다.
허나, 상술된 비율은 실제 연료전지의 두께와 적층되는 수에 따라 맞춰지지 않을 수 있기에, 1:3:1의 비율이 맞지 않을 경우에는 제1셀(10)의 양에 맞춰서 비율을 맞추고 남은 제2셀(20)을 중간부에 더 적층될 수 있다.
이러한 비율은 본 발명의 일 실시예로써 제시된 것 일 뿐 본 발명의 권리범위를 한정하는 것이 아님을 유의한다.
제1셀(10)은 온도가 550~650℃에서 구동하여 발전하는 역할을 수행한다. 이러한 역할을 수행하기 위해, 제1셀(10)은 저온에서 산소 이온 전도도가 높은 GDC(gadolinea-doped ceria) 전해질층(12)을 포함할 수 있다.
GDC는 가돌리늄이 도핑된 세리아이며 높은 이온 전도도로 고체산화물 연료전지에 자주 사용되는 물질이다. 그리고 GDC는 후술되는 YSZ보다 상대적으로 높은 이온전도도를 있어서 고체산화물 연료전지의 작동온도를 낮출 수 있고, 사마륨이 도핑된 세리아(SDC) 및 산화이트륨이 도핑된 세리아(YDC)으로 대체될 수 있다.
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 제1셀(10)의 단면도이다. 도 2를 참고하면, 제1셀(10)은 연료극이 연료극 지지층(14)과 연료극층(13)으로 나누어져 있고 그 사이에 버퍼층(15)이 존재하고, 연료극층(13)일면에 전해질층(12)이 존재하고 전해질층(12)의 일면에 공기극층(11)이 존재하는 구조로 이루어지는 것을 확인할 수 있다.
이러한 구조는 제1셀(10)을 구성하는 그린시트 적층체를 소결하는 과정에서 각 층간 열수축률 차이로 인해 셀의 표면이 불균일하거나 깨지는 문제를 해결하기 위함이다. 구체적으로, 전해질층(12)이 GDC로 구성되고 그에 따라 인접하고 있는 연료극층(13)은 NiO 및 GDC으로 구성될 수 있다. 허나, 연료극지지층(14)는 NiO 및 YSZ으로 구성되어 소결시 버퍼층(15)이 존재하지 않으면 GDC와 YSZ의 열수축율의 차이로 인해 소결체의 강도가 저하될 수 있고 연료전지의 휨제어가 어려워질 수 있다.
따라서, NiO, GDC 및 YSZ로 구성된 버퍼층(15)이 연료극층(13)과 연료극 지지층(14)사이에 위치됨으로써, 연료극층(13)과 연료극 지지층(14) 사이 열수축율 차이를 완화시킬 수 있다.
또한, 버퍼층(15)은 상술한 역할을 수행하기 위해 테이프캐스팅 방식에 의해 고밀도 박막으로 제조될 수 있고, 연료극 지지층(14) 및 연료극층(13)과 함께 동시 소성될 수 있다.
한편, 본 발명의 일 실시예로 제1셀(10)의 사용되는 구성물질을 제시하였으나, 이는 본 발명을 한정하는 것이 아니며 제1셀(10)이 상술한 역할을 수행할 수 있으면 충분하며 특별한 구성의 제한이 있지 않음을 유의한다.
제2셀(20)은 온도가 600~700℃에서 구동하여 발전하는 역할을 수행한다. 이러한 역할을 수행하기 위해, 제2셀(20)은 상술한 GDC보다 상대적으로 고온에서 산소 이온 전도도가 높은 YSZ(yttria stabilized zirconia) 전해질층(22)을 포함할 수 있다.
YSZ는 이산화 지르코늄의 결정 구조가 산화이트륨의 첨가를 통해 실온에서 안정화된 세라믹 소재이다. 그리고 YSZ는 이온전도체로, 고온에서 높은 이온전도성을 가지면서 내산화성 및 높은 강도 등 기본적인 물성이 뛰어나 고체산화물 연료전지에 전해질로서 사용될 수 있다.
도 3은 본 발명의 일 실시예에 따른 제2셀의 단면도이다. 도 3을 참고하면, 제2셀(20)은 연료극이 연료극 지지층(24)과 연료극층(23)으로 나누어져 있고 연료극층(23) 일면에 전해질층(22)이 존재하고 전해질층(22) 일면에 위치하여 전해질층(22)과 공기극층(21)사이에 베리어층(25)가 위치되는 구조로 이루어지는 것을 확인할 수 있다.
이러한 구조는 제2셀(20)의 전해질층(22)을 각종 오염원(Cr,Sr 등)으로부터 보호하기 위함으로, 베리어층(25)이 공기극층(21)과 전해질층(22)사이에 위치하여 전해질층(22)을 보호할 수 있는 구조이다. 그리고 베리어층(25)은 오염원과 접촉할 수 있는 단면적을 넓혀 오염물질을 여과하는 효율을 높이기 위해 다공성층으로 구성될 수 있다.
또한, 베리어층(25)은 전해질층(22)을 구성하는 물질과 공기극층(21)을 구성하는 물질의 반응을 방지하는 역할도 수행할 수 있다. 예컨대 전해질층(22)을 구성하는 물질로서 지르코니아계 산화물을 포함하고, 공기극층(21)에 LSC 또는 LSCF를 포함하는 경우, 공기극층(21)을 소결하는 과정 또는 전지가 고온에서 작동하는 동안 공기극층(21)을 구성하는 LSC 또는 LSCF가 전해질층(22)을 구성하는 지르코니아계 산화물과 반응하여 이온 전도성 및 전기 전도성이 낮은 복합 산화물이 전해질층(22)과 공기극층(21)사이에 형성될 수 있다. 이러한 문제는 본 발명과 같이 전해질층(22)의 일면에 베리어층(25)을 포함함으로써 방지할 수 있다.
또한, 제1셀(10)과 달리 제2셀(20)은 전해질층(22)이 YSZ로 구성되어 연료극층(23) 및 연료극 지지층(24)이 동일하게 NiO 및 YSZ로 구성될 수 있어서 연료극층(23)과 연료극 지지층(24) 사이 층간 열수축률 차이로 인해 셀의 표면이 불균일해지거나 깨지는 문제가 발생하지 않는다.
따라서, 제2셀(20)은 버퍼층(15)이 없어도 소결시 휨 및 박리제어가 가능하고, 연료극층(23)과 연료극 지지층(24)이 모두 높은 강도를 가지는 YSZ로 구성되어 소결체가 충분한 강도를 가질 수 있다.
한편, 본 발명의 일 실시예로 제2셀(20)의 사용되는 구성물질을 제시하였으나, 이는 본 발명을 한정하는 것이 아니며 제2셀(20)이 상술한 역할을 수행할 수 있으면 충분하며 특별한 구성의 제한이 있지 않음을 유의한다.
이러한 연료전지 단위셀을 적층하기 위해선 각 셀은 굴곡 강도 100MPa 이상을 가지는 평판형 소결체이어야 하는데, 제1셀(10) 및 제2셀(20)이 이를 만족하느지를 확인하기 위해 실험을 진행하였다.
도 4는 제2셀(20)의 3점 굴곡 강도를 측정한 결과를 나타내는 그래프이다. 각 회차별 강도값을 나타내면 다음 표 1과 같다.
실험차수 1차 2차 3차 4차 5차 6차 7차 8차 9차
평균값(Mpa) 177 192 178 165 174 179 178 171 182
최대값
(Mpa)		 213 209 220 195 191 203 189 196 221
최소값
(Mpa)		 131 163 119 133 150 147 156 157 161
도 4 및 표 1를 참고하면, 모든 실험차수에서 제2셀(20)의 굴곡 강도가 100MPa 이상이기에 제2셀(20)이 스택 적층에 적합할 수 있음을 알 수 있다.
또한, 도 5(a)는 제1셀(10) 하중 파단실험을 나타내는 그래프이고, 도 5(b)는 제2셀(20)의 하중 파단실험을 나타내는 그래프이다. 도 5(a) 및 도 5(b)를 참고하면, 각 셀의 파단 하중이 16~25N으로 서로 비슷한 하중에 실험샘플이 파단될 수 있음을 확인할 수 있다. 이러한 결과를 토대로 제1셀(10)은 제2셀(20)과 유사한 강도를 지닌 연료전지 단위셀이라고 판단할 수 있고, 제1셀(10)도 제2셀(20)과 마찬가지로 스택 적층에 적합한 강도를 지닐 수 있음을 알 수 있다.
도 6은 본 발명에 따른 이종 셀을 이용한 고체산화물 연료전지 스택(100)의 최하층부터 최상층까지 적층된 각 셀의 내부 온도를 측정한 실험결과를 나타낸 도면이다. 또한, 도 6은 온도를 색으로 표시하여 청색에 가까워질수록 온도가 낮고, 적색에 가까워질수록 온도가 높음을 표시하고 있다. 도 6을 참고하면, 이종 셀을 이용한 고체산화물 연료전지 스택(100)의 상층부 및 하층부에서 중앙부로 갈수록 내부온도가 높아지고 양단부와 중앙부의 온도차이는 최대 45℃이상 날 수 있음을 확인할 수 있다.
이러한 온도구배는 연료전지 스택 구동시 발전 효율을 저하시킬 수 있고 연료전지 스택의 고온부의 내구성을 저하시킬 수 있다. 그래서 본 발명은 고온부와 저온부에 다른 단위셀을 적층함으로써, 이러한 온도구배를 극복할 수 있다.
도 7(a)는 제1셀(10)의 고온 및 저온의 구동상태를 측정한 그래프이고, 도 7(b)는 제2셀(20)의 고온 및 저온의 구동상태를 측정한 그래프이다. 이러한 측정실험은 사용되는 연료전지 스택의 단위셀만 다르고 그 외 다른 조건은 모두 동일하게 진행되었다. 도 7(a) 및 도 7(b)를 참고하면, 제1셀(10)은 저온에서 구동시 비교적 성능이 향상되는 것을 확인할 수 있고, 제2셀(20)은 고온에서 구동시 비교적 성능이 향상되는 것을 확인할 수 있다.
따라서, 본 발명은 제1셀(10)을 연료전지 스택의 저온부인 상층부 및 하층부에 위치시키고, 제2셀(20)을 연료전지 스택의 고온부인 중간부에 위치시킴으로써, 연료전지 스택의 발전 효율을 향상시킬 수 있다.
상기 본 발명의 바람직한 실시예를 참조하여 설명하였지만, 당 업계의 통상의 지식을 가진 자라면 이하의 특허 청구범위에 기재된 본 발명의 사상 및 영역을 벗어나지 않는 범위 내에서 본 발명을 다양하게 수정 및 변경시킬 수 있음을 이해할 수 있을 것이다.
100: 이종 셀을 이용한 고체산화물 연료전지 스택
10: 제1셀
11: 제1셀 공기극층
12: 제1셀 전해질층
13: 제1셀 연료극층
14: 제1셀 연료극 지지층
15: 버퍼층
20: 제2셀
21: 제2셀 공기극층
22: 제2셀 전해질층
23: 제2셀 연료극층
24: 제2셀 연료극 지지층
25: 베리어층

Claims (10)

  1. 구동온도가 상이한 이종의 연료전지가 적층되는 스택에 있어서,
    상기 적층 방향의 상층부 및 하층부에 적층되는 연료전지 보다 구동온도가 상대적으로 높은 연료전지는 상기 적층 방향의 중간부에 적층되는 것을 특징으로 하는,
    이종 셀을 이용한 고체산화물 연료전지 스택.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 상층부, 중간부 및 하층부는,
    상기 전체 스택 높이의 1:3:1으로 나누어지는 것을 특징으로 하는,
    이종 셀을 이용한 고체산화물 연료전지 스택.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 이종의 연료전지는,
    GDC(gadolinea-doped ceria) 전해질을 포함하는 제1셀; 및
    YSZ(yttria stabilized zirconia) 전해질을 포함하는 제2셀;을 포함하는 것을 특징으로 하는,
    이종 셀을 이용한 고체산화물 연료전지 스택.
  4. 제3항에 있어서,
    상기 제1셀은,
    버퍼층(Buffer layer)을 포함하는 것을 특징으로 하는,
    이종 셀을 이용한 고체산화물 연료전지 스택.
  5. 제3항에 있어서,
    상기 제2셀은,
    베리어층(Barrier layer)을 포함하는 것을 특징으로 하는,
    이종 셀을 이용한 고체산화물 연료전지 스택.

  6. 제5항에 있어서,
    상기 베리어층은,
    다공성으로 제공되는 것을 특징으로 하는,
    이종 셀을 이용한 고체산화물 연료전지 스택.
  7. 제3항에 있어서,
    상기 제1셀은,
    구동온도가 550~650℃인 것을 특징으로 하는,
    이종 셀을 이용한 고체산화물 연료전지 스택.
  8. 제3항에 있어서,
    상기 제2셀은,
    구동온도가 600~700℃인 것을 특징으로 하는,
    이종 셀을 이용한 고체산화물 연료전지 스택.
  9. 제3항에 있어서,
    상기 제1셀은,
    연료극 지지층;
    상기 연료극 지지층 일면에 위치되는 버퍼층;
    상기 버퍼층 일면에 위치되는 연료극층;
    상기 연료극층 일면에 위치되는 전해질층; 및
    상기 전해질층 일면에 위치되는 공기극층;을 포함하는 것을 특징으로 하는,
    이종 셀을 이용한 고체산화물연료전지 스택.
  10. 제3항에 있어서,
    상기 제2셀은,
    연료극 지지층;
    상기 연료극 지지층 일면에 위치되는 연료극층;
    상기 연료극층 일면에 위치되는 전해질층;
    상기 전해질층 일면에 위치되는 베리어층; 및
    상기 베리어층 일면에 위치되는 공기극층;을 포함하는 것을 특징으로 하는,
    이종 셀을 이용한 고체산화물연료전지 스택.
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KR20140082400A (ko) 2012-12-24 2014-07-02 주식회사 포스코 고체산화물 연료전지 및 이의 제조방법

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