KR20200054867A - 내연기관의 배기가스 후처리 방법 및 내연기관 - Google Patents

내연기관의 배기가스 후처리 방법 및 내연기관 Download PDF

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만 에너지 솔루션즈 에스이
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Abstract

본 발명에 따르면, 가스상 연료를 연소시키는 내연기관(10), 즉 가스 엔진이나 가스 연료 작동 모드로 작동되는 이중 연료 엔진의 배기가스 후처리 방법으로서, 배기가스는 CH4-산화 촉매 컨버터(7)를 통해 안내되고, 이 컨버터는 CH4-산화를 위해 그리고 이에 따라 촉매 활성 화합물로서 파이로클로르(pyrochlore) 및/또는 베타 다형 A-타입(BEA) 제올라이트 및/또는 코발트-니켈 산화물을 포함하며, CH4-산화 촉매 컨버터를 통해 안내되는 배기가스는 질소산화물의 총량에 기초하여 적어도 15 %의 NO2 양을 포함하는 것인 내연기관의 배기가스 후처리 방법이 제공된다.

Description

내연기관의 배기가스 후처리 방법 및 내연기관{METHOD FOR THE AFTERTREATMENT OF THE EXHAUST GAS OF AN INTERNAL COMBUSTION ENGINE AND INTERNAL COMBUSTION ENGINE}
본 발명은 가스상 연료를 연소시키는 내연기관, 즉 가스 엔진이나 가스 연료 작동 모드로 작동되는 이중 연료 엔진의 배기가스 후처리 방법에 관한 것이다. 본 발명은 또한 내연기관, 즉 가스 엔진이나 이중 연료 엔진에 관한 것이다.
가스 엔진에서 그리고 가스 연료 작동 모드인 이중 연료 엔진에서, 예컨대 천연 가스와 같은 가스상 연료가 연소된다. 가스상 연료를 연소시키는 상기한 내연기관에 있어서는, 가스상 연료의 불완전 연소로 인해 바람직하지 않은 CH4(메탄) 배출물이 발생할 수 있다. 메탄은 강력한 온실 가스이기 때문에, 가스상 연료를 연소시키는 내연기관의 경우, 환경으로의 CH4 배출은 가능한 한 낮게 유지되어야만 한다.
사실상, CH4-산화 촉매 컨버터에서 CH4를 변환하기 위해, 가스상 연료를 연소시키는 내연기관의 실린더를 빠져나가는 배기가스를 CH4-산화 촉매 컨버터를 통과하도록 안내하는 것이 이미 알려져 있다. 현장으로부터 알려진 내연기관에는, 특히 백금 및/또는 팔라듐이 CH4-산화를 위해 그리고 이에 따라 백금군의 금속을 지닌 촉매 활성 화합물로서 CH4-산화 촉매 컨버터에 채용된다. 통상적으로, CH4-산화 촉매 컨버터를 백금군의 금속으로 충전하는 양은 현장으로부터 알려진 내연기관에서 CH4-산화 촉매 컨버터 체적의 리터당 백금 및/또는 팔라듐이 7 그램을 상회한다.
이것이 고비용의 원인이다. 더욱이, 현장으로부터 알려진 CH4-산화 촉매 컨버터의 작동 시간은 비교적 짧은데, 그 이유는 CH4-산화 촉매 컨버터의 영역에 진입할 수 있는 황 산화물이 백금 금속군의 촉매 활성 화합물을 비활성화시킬 수 있기 때문이다. 이러한 이유로, 현장으로부터 알려진 내연기관에 있어서 CH4 배출물의 감소 가능성이 제한된다.
DE 10 2015 001 495 A1으로부터, 가스상 연료가 연소되는 내연기관의 작동 방법이 알려져 있다. 배기가스는 CH4-산화 촉매 컨버터를 통해 안내되고, 이 촉매 컨버터에서 배기가스 중의 NO2 부분은, CH4-산화 촉매 컨버터 상류에서의 배기가스 중의 총 질소산화물에서의 NO2 부분의 양이 15 % 이상이 되도록 조정된다.
DE 10 2015 001 495 A1의 CH4-산화 촉매 컨버터는 바람직하게는 CH4-산화를 위해 세륨 및/또는 코발트 및/또는 구리 및/또는 철을 활성 성분으로서 포함하며, 이 활성 성분은 바람직하게는 MOR, FER, PER, NFI, LTL, LAU, CHI 또는 CHK 구조의 제올라이트 매트릭스에 매립된다.
가스상 연료로 작동되는 내연기관에서 CH4 배출물을 감소시키기 위해 배기가스 내의 CH4 분해를 향상시키는 것이 필요하다.
이것으로부터 출발하여, 본 발명은 신규한 타입의 가스상 연료를 연소시키는 내연기관의 배기가스 후처리 방법과 대응하는 내연기관을 형성하려는 목적을 기초로 한다.
이 목적은 청구항 1에 따른 방법을 통해 해결된다.
본 발명에 따르면, 배기가스는 CH4-산화 촉매 컨버터를 통해 안내되고, 이 컨버터는 CH4-산화를 위해 그리고 이에 따라 촉매 활성 화합물로서 파이로클로르(pyrochlore) 및/또는 베타 다형 A-타입(BEA) 제올라이트 및/또는 코발트 니켈 산화물을 포함한다.
본 발명에 따르면, CH4-산화 촉매 컨버터를 통해 안내되는 배기가스는 질소산화물의 총량에 기초하여 적어도 15 %의 NO2 양을 포함한다.
여기에서 제공되는 본 발명에 있어서, 가스상 연료가 연소되는 내연기관의 배기가스는 CH4 배출물의 저감을 위해 정해진 NO2 양으로 CH4-산화 촉매 컨버터를 통해 안내되고, 이 촉매 컨버터는 CH4-산화를 위해 그리고 이에 따라 촉매 활성 화합물로서 파이로클로르 및/또는 BEA 제올라이트 및/또는 코발트 니켈 산화물을 포함한다. 여기에서, 본 발명은 상기한 CH4-산화 촉매 컨버터에 의해, 특히 CH4-산화 촉매 컨버터를 통해 안내될, 즉 CH4-산화 촉매 컨버터 상류의 배기가스 내의 NO2 양이 질소산화물의 총량을 기초로 15 % 이상이 될 때에 상기한 촉매 활성 화합물 중 적어도 하나를 이용하여 최적으로 분해될 수 있다는 이해에 기초한다.
다른 유리한 양태에 따르면, CH4-산화 촉매 컨버터는 이에 따라 CH4-산화를 위한 촉매 활성 화합물로서 파이로클로르를 포함한다. 바람직하게는, 파이로클로르는 아래의 그룹으로부터 선택된 적어도 하나의 파이로클로르를 포함한다. Sm2Zr2O7, Sm2Mo2O7, La2Ti2O7, La2CoxSn2-xO7-δ, La2CoxZr2-xO7-δ, Mn2CoxZr2-xO7-δ, Pr2Ru2O7, ZrTiGd2O7, Pr2Co2O7 및 Pr2CoxZr2-xO7-δ, 여기에서 0≤δ≤2. CH4-산화 촉매 컨버터 상류에서 정해진 방식으로 조정된 배기가스 내의 NO2 양과 상기한 CH4-산화 촉매 컨버터의 조합은 CH4 분해를 최적화한다.
다른 유리한 양태에 따르면, 파이로클로르 및/또는 베타 다형 A-타입(BEA) 제올라이트의 요소가 희토류 금속 및/또는 철 및/또는 코발트 및/또는 니켈 및/또는 구리로 대체된다. 이것은 또한 CH4-산화 촉매 컨버터에서 최적의 CH4 분해를 위해 기능한다.
다른 유리한 양태에 따르면, CH4-산화 촉매 컨버터는 바람직하게는 CH4를 위한 산화물로서 그리고 이에 따라 촉매 활성 화합물로서 코발트-니켈 화합물(CoxNiy)를 포함하며, 이 경우에 1 ≤ x ≤ 10, 바람직하게는 1 ≤ x ≤ 4이고, 0 ≤ y ≤ 9, 바람직하게는 1 ≤ y ≤ 4이며, 바람직하게는 x + y ≤ 10, 바람직하게는 x + y ≤ 8, 특히 바람직하게는 x + y ≤ 6이다. CH4-산화 촉매 컨버터에서 촉매 활성 화합물로서의 코발트-니켈 산화물의 경우, CH4는 또한, 특히 CH4-산화 촉매 컨버터의 상류에 있는 배기가스 내의 NO2 양이 질소산화물의 총량에 기초하여 적어도 15 %일 때에 최적으로 분해된다.
다른 유리한 양태에 따르면, 배기가스 내의 NO2 양은 가스상 연료를 연소시키는 내연기관의 적어도 하나의 연소 파라메터 및/또는 CH4-산화 촉매 컨버터 상류의 NO-산화 촉매 컨버터를 통해 조정된다. 이러한 방식으로, 배기가스 내의 NO2 양은 CH4-산화 촉매 컨버터 상류에서 조정 가능한 것이 특히 유리하다.
유리한 다른 양태에 따르면, CH4-산화 촉매 컨버터 하류의 배기가스는 SCR 촉매 컨버터를 통해 안내되고, CH4-산화 촉매 컨버터 하류 그리고 SCR 촉매 컨버터 상류에서 NH3 또는 NH3 전구체 물질이 배기가스 내로 유입된다. SCR 촉매 컨버터에 의해, 후속하여 이미 CH4-산화 촉매 컨버터를 통해 안내된 배기가스 내의 질소산화물 양이 감소될 수 있다.
본 발명에 따른 내연기관은 청구항 10에 규정된다.
본 발명의 바람직한 다른 양태는 종속항 및 아래의 설명에서 얻어진다. 본 발명의 예시적인 실시예가 도면에 의해 보다 상세히 설명되지만, 도면으로 제한되지 않는다.
도 1은 본 발명에 따른 내연기관의 배기가스 후처리 방법을 예시하기 위한 본 발명에 따른 내연기관의 개략도.
본 발명은 가스상 연료가 연소되는 내연기관에 관한 것이다. 더욱이, 본 발명은 가스상 연료를 연소시키는 내연기관의 배기가스 후처리 방법에 관한 것이다.
도 1은 본 발명에 따른 내연기관(1)의 개략도를 보여준다. 내연기관(1)은 실린더(3)를 지닌 적어도 하나의 실린더 블럭(2)을 포함한다. 내연기관(1)의 실린더(3)에서, 예컨대 천연가스와 같은 가스상 연료가 연소된다. 내연기관(1)은 가스 엔진이나, 가스 연료 작동 모드로 작동되는 이중 연료 엔진이다.
도 1은, 가스상 연료, 특히 급기와 가스의 혼합물이 내연기관의 실린더(3)에 공급되는 공급부(4)를 보여준다. 배출부(5)는 연소 동안에 생성되는 배기가스가 실린더(3)로부터 방출되고, 내연기관(1)의 배기가스 후처리 시스템(6)을 통해 안내되는 것을 보여준다.
배기가스 후처리 시스템(6)은 CH4-산화 촉매 컨버터(7)를 포함한다. CH4-산화를 위해 그리고 촉매 활성 화합물로서, CH4-산화 촉매 컨버터는 파이로클로르 및/또는 베타 다형 A-타입(BEA) 제올라이트 및/또는 코발트-니켈 산화물을 포함한다.
CH4-산화 촉매 컨버터(7)를 통해 안내되는 배기가스는 배기가스 내의 질소산화물의 총량에 기초하여 적어도 15 %, 바람직하게는 적어도 30 %, 특히 바람직하게는 적어도 50 %의 NO2 양을 포함한다.
도시한 예시적인 실시예에서, 배기가스 후처리 시스템(6)은, 내연기관(1)의 실린더(3)를 빠져나가는 배기가스를 우선 NO-산화 촉매 컨버터(8)를 통해 안내하고, NO-산화 촉매 컨버터(8)에 의해 배기가스 내의 NO2 양을 배기가스 내의 질소산화물의 총량에 기초하여 적어도 15 %, 바람직하게는 적어도 30 %, 특히 바람직하게는 적어도 50 %로 조정하기 위해, CH4-산화 촉매 컨버터(7) 상류에 NO-산화 촉매 컨버터(8)를 포함한다.
NO-산화 촉매 컨버터(8)에 대한 대안으로서 또는 추가로, 배기가스 내의 NO2 양은 가스상 연료를 연소시키는 내연기관(1)의 연소 파라메터를 통해서도 또한 조정될 수 있다.
본 발명의 다른 유리한 양태에 따르면, CH4-산화 촉매 컨버터는 이에 따라 CH4-산화를 위해 적어도 파이클로르를 포함한다.
여기에서, 파이로클로르는 적어도, 아래의 그룹으로부터 선택된 파이로클로르를 포함한다.
Sm2Zr2O7,
Sm2Mo2O7,
La2Ti2O7,
La2CoxSn2-xO7-δ,
La2CoxZr2-xO7-δ,
Mn2CoxZr2-xO7-δ,
Pr2Ru2O7,
ZrTiGd2O7,
Pr2Co2O7 및
Pr2CoxZr2-xO7-δ
여기에서, 0≤δ≤2이다.
본 발명의 다른 유리한 양태에 따르면, CH4-산화 촉매 컨버터는 파이로클로르에 추가하여 또는 그 대안으로서 베타 다형 A-타입(BEA) 제올라이트를 포함한다.
특히 CH4-산화 촉매 컨버터가 CH4-산화를 위해 그리고 이에 따라 촉매 활성 화합물로서 파이클로르 및/또는 BEA 제올라이트를 포함할 때, 파이클로르 및/또는 BEA 제올라이트의 요소는 바람직하게는 희토류 금속 및/또는 철 및/또는 코발트 및/또는 니켈 및/또는 구리로 대체된다. 더욱이, 파이로클로르 및/또는 BEA 제올라이트는 Rh, Ru, Ir, Os, Bi, Zn, Gd가 파이로클로르 및/또는 BEA 제올라이트에서 사용된다는 점에서 이들 원소로 농후해질 수 있다.
더욱이, 알칼리 금속 및 알칼리토금속의 첨가에 의해, CH4-산화 촉매 컨버터(7)의 열 안정성이 증가될 수 있다. 파이로클로르 및/또는 BEA 제올라이트에 추가하여, CH4-산화 촉매 컨버터(7)는 이에 따라 알칼리 금속과 알칼리토금속도 또한 포함할 수 있다.
본 발명의 보다 유리한 다른 양태에 따르면, CH4-산화 촉매 컨버터(7)는, CH4-산화를 위해 그리고 이에 따라 촉매 활성 화합물로서 코발트-니켈 화합물(CoxNiy)을 포함하고, 이 경우 산화물 형태가 유리한 것으로 입증되었다.
다음이 코발트-니켈 화합물(CoxNiy)에 적용된다.
1 ≤ x ≤ 10, 바람직하게는 1 ≤ x ≤ 4,
0 ≤ y ≤ 9, 바람직하게는 1 ≤ y ≤ 4,
X + y ≤ 10, 바람직하게는 x + y ≤ 8, 특히 바람직하게는 x + y ≤ 6이다.
코발트-니켈 화합물(CoxNiy), 특히 그 산화물이 파이로클로르 및/또는 베타 다형 A-타입(BEA) 제올라이트에 대한 대안으로서 또는 추가로 마련될 수 있다.
전술한 촉매 활성 성분을 위한 기재로서, Al2O3, TiO2, SiO2 및 Wo3가 개별적으로 또는 조합형으로 가능하다.
예시적인 실시예에서, SCR 촉매 컨버터(9)는 CH4-산화 촉매 컨버터의 하류에 배치되고, CH4-산화 촉매 컨버터를 빠져나가는 배기가스는, 배기가스 내의 질소산화물의 양을 줄이기 위해 SCR 촉매 컨버터를 통해 안내된다. 여기에서, SCR 촉매 컨버터(9) 영역에서 배기가스 내의 질소산화물을 효과적으로 제거 또는 감소시키기 위해, 배기가스 내에 NH3 또는 NH3 전구체 물질을 도입하기 위해 도입 디바이스(10)가 배기가스의 흐름 방향으로 봤을 때에 CH4-산화 촉매 컨버터(7) 하류 그리고 SCR 촉매 컨버터(9) 상류에 배치된다.
여기에 제공된 본 발명에 따르면, CH4-산화 촉매 컨버터 영역에서, 예컨대 백금 및/또는 팔라듐과 같은 백금 금속군의 금속을 이용할 필요 없이, 가스상 연료를 연소시키는 내연기관의 배기가스 내의 CH4의 효과적인 분해가 가능하다.
CH4의 분해를 위해 활용되는 촉매 활성 성분에서의 백금 및 팔라듐의 양은 각각 5 % 미만, 바람직하게는 3 % 미만, 가장 바람직하게는 1 % 미만이다. 유리한 다른 양태에 따르면, CH4 분해를 위해 활용되는 활성 성분에 있는 백금과 팔라듐의 총량은 5 % 미만, 유리하게는 3 % 미만, 가장 유리하게는 1 % 미만이다.
1 : 내연기관
2 : 실린더 블럭
3 : 실린더
4 : 공급부
5 : 배출부
6 : 배기가스 후처리 시스템
7 : CH4-산화 촉매 컨버터
8 : NO-산화 촉매 컨버터
9 : SCR 촉매 컨버터
10 : 유입 디바이스

Claims (14)

  1. 가스상 연료를 연소시키는 내연기관(1), 즉 가스 엔진이나 가스 연료 작동 모드로 작동되는 이중 연료 엔진의 배기가스 후처리 방법으로서,
    배기가스는 CH4-산화 촉매 컨버터(7)를 통해 안내되고, 이 컨버터는 CH4-산화를 위해 그리고 이에 따라 촉매 활성 화합물로서 파이로클로르(pyrochlore) 및/또는 베타 다형 A-타입(BEA) 제올라이트 및/또는 코발트 니켈 화합물을 포함하며,
    CH4-산화 촉매 컨버터를 통해 안내되는 배기가스는 질소산화물의 총량에 기초하여 적어도 15 %의 NO2 양을 포함하는 것인 내연기관의 배기가스 후처리 방법.
  2. 제1항에 있어서, CH4-산화 촉매 컨버터(7)를 통해 안내되는 배기가스는 CH4-산화 촉매 컨버터(7) 상류에서, 질소산화물의 총량에 기초하여 적어도 30 %, 바람직하게는 적어도 50 %의 NO2 양을 포함하는 것을 특징으로 하는 내연기관의 배기가스 후처리 방법.
  3. 제1항 또는 제2항에 있어서, CH4-산화를 위한 CH4-산화 촉매 컨버터(7)는 파이로클로르를 포함하는 것을 특징으로 하는 내연기관의 배기가스 후처리 방법.
  4. 제3항에 있어서, 파이로클로르는 적어도, 아래의 그룹,
    Sm2Zr2O7, Sm2Mo2O7, La2Ti2O7, La2CoxSn2-xO7-δ, La2CoxZr2-xO7-δ, Mn2CoxZr2-xO7-δ, Pr2Ru2O7, ZrTiGd2O7, Pr2Co2O7 및 Pr2CoxZr2-xO7-δ - 여기에서 0≤δ≤2임 - 으로부터 선택된 파이로클로르를 포함하는 것을 특징으로 하는 내연기관의 배기가스 후처리 방법.
  5. 제1항 내지 제4항 중 어느 한 항에 있어서, 파이로클로르 및/또는 베타 다형 A-타입(BEA) 제올라이트의 요소가 희토류 금속 및/또는 철 및/또는 코발트 및/또는 니켈 및/또는 구리로 대체되는 것을 특징으로 하는 내연기관의 배기가스 후처리 방법.
  6. 제1항 내지 제5항 중 어느 한 항에 있어서, CH4-산화를 위한 CH4-산화 촉매 컨버터(7)는 코발트-니켈 화합물(COxNiy)을, 유리하게는 그 산화물 형태로 포함하며,
    1 ≤ x ≤ 10, 바람직하게는 1 ≤ x ≤ 4이고,
    0 ≤ y ≤ 9, 바람직하게는 1 ≤ y ≤ 4인 것을 특징으로 하는 내연기관의 배기가스 후처리 방법.
  7. 제6항에 있어서, x + y ≤ 10, 바람직하게는 x + y ≤ 8, 특히 바람직하게는 x + y ≤ 6인 것을 특징으로 하는 내연기관의 배기가스 후처리 방법.
  8. 제1항 내지 제7항 중 어느 한 항에 있어서,
    배기가스 내의 NO2 양은 가스상 연료를 연소시키는 내연기관(10)의 적어도 하나의 연소 파라메터를 통해 조정되고, 및/또는
    CH4-산화 촉매 컨버터(7) 상류에 있는 배기가스 내의 NO2 양은 NO-산화 촉매 컨버터(8)를 통해 조정되는 것을 특징으로 하는 내연기관의 배기가스 후처리 방법.
  9. 제1항 내지 제8항 중 어느 한 항에 있어서, CH4-산화 촉매 컨버터 하류의 배기가스는 SCR 촉매 컨버터를 통해 안내되고, CH4-산화 촉매 컨버터 하류 그리고 SCR 촉매 컨버터 상류에서 NH3 또는 NH3 전구체 물질이 배기가스 내로 유입되는 것을 특징으로 하는 내연기관의 배기가스 후처리 방법.
  10. 내연기관(1), 즉 가스 엔진이나 이중 연료 엔진으로서,
    가스상 연료가 연소되는 실린더(3), 및
    배기가스를 안내할 수 있고, CH4-산화를 위해 그리고 이에 따라 촉매 활성 화합물로서 파이로클로르 및/또는 베타 다형 A-타입(BEA) 제올라이트 및/또는 코발트 니켈 화합물을 포함하는 CH4-산화 촉매 컨버터(7)
    를 포함하고, CH4-산화 촉매 컨버터(7)를 통해 안내되는 배기가스는, 내연기관 및/또는 CH4-산화 촉매 컨버터(7) 상류의 NO-산화 촉매 컨버터(8)를 통해, NO2 양이 질소산화물의 총량에 기초하여 적어도 15 %로 조정되는 것인 내연기관.
  11. 제10항에 있어서, CH4-산화를 위한 CH4-산화 촉매 컨버터(7)는 파이로클로르를 포함하고, 파이로클로르는 특히 아래 그룹,
    Sm2Zr2O7, Sm2Mo2O7, La2Ti2O7, La2CoxSn2-xO7-δ, La2CoxZr2-xO7-δ, Mn2CoxZr2-xO7-δ, Pr2Ru2O7, ZrTiGd2O7, Pr2Co2O7 및 Pr2CoxZr2-xO7-δ - 여기에서 0≤δ≤2임 - 으로부터 선택된 적어도 1종의 파이로클로르를 포함하는 것을 특징으로 하는 내연기관.
  12. 제10항 또는 제11항에 있어서, CH4-산화를 위한 CH4-산화 촉매 컨버터(7)는 코발트-니켈 화합물(CoxNiy)을 유리하게는 그 산화물 형태로 포함하고,
    1 ≤ x ≤ 10, 바람직하게는 1 ≤ x ≤ 4이고,
    0 ≤ y ≤ 9, 바람직하게는 1 ≤ y ≤ 4이며,
    특히 x + y ≤ 10, 바람직하게는 x + y ≤ 8, 특히 바람직하게는 x + y ≤ 6인 것을 특징으로 하는 내연기관.
  13. 제10항 내지 제12항 중 어느 한 항에 있어서, 파이로클로르 및/또는 베타 다형 A-타입(BEA) 제올라이트의 요소가 희토류 금속 및/또는 철 및/또는 코발트 및/또는 니켈 및/또는 구리로 대체되는 것을 특징으로 하는 내연기관.
  14. 제10항 내지 제13항 중 어느 한 항에 있어서,
    CH4-산화 촉매 컨버터(7) 하류에 배치되는 SCR 촉매 컨버터(9), 및
    NH3 또는 NH3 전구체 물질을 배기가스 내로 유입시키기 위해, CH4-산화 촉매 컨버터(7) 하류 그리고 SCR 촉매 컨버터(9) 상류에 배치되는 유입 디바이스(10)
    를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 내연기관.
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