KR20190108558A - 부식성 다운홀 물품 - Google Patents

부식성 다운홀 물품 Download PDF

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KR20190108558A
KR20190108558A KR1020197013997A KR20197013997A KR20190108558A KR 20190108558 A KR20190108558 A KR 20190108558A KR 1020197013997 A KR1020197013997 A KR 1020197013997A KR 20197013997 A KR20197013997 A KR 20197013997A KR 20190108558 A KR20190108558 A KR 20190108558A
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Abstract

본 발명은 부식성 다운홀 물품으로서 사용하기에 적합한 마그네슘 합금에 관한 것이다. 마그네슘 합금은 (a) 2 내지 7wt%의 Gd, (b) 0 내지 2wt%의 Y, (c) 0 내지 5.0wt%의 Nd, 및 (d) 적어도 80wt%의 Mg를 포함하고, ASTM B557M-10에 의해 측정하는 경우에 적어도 22%의 연신율을 갖는다. 본 발명은 또한 마그네슘 합금을 포함하는 다운홀 툴, 마그네슘 합금을 생산하기 위한 방법, 및 마그네슘 합금을 포함하는 다운홀 툴의 사용을 포함하는 수압 파쇄 방법에 관한 것이다.

Description

부식성 다운홀 물품
본 발명은 부식성 다운홀 물품(corrodible downhole article)으로서 사용하기에 적합한 마그네슘 합금, 그러한 합금을 제조하는 방법, 상기 합금을 포함하는 물품, 및 상기 물품의 용도에 관한 것이다.
석유 및 가스 산업에는 수압 파쇄(hydraulic fracturing) 또는 "프래킹(fracking)"으로 알려진 기술이 이용된다. 이는 일반적으로 암석을 파쇄하여 석유 및/또는 가스를 방출시키기 위해 석유 및/또는 가스 함유 암석에서 시추공(borehole)의 시스템의 물에 의한 가압을 포함한다.
이러한 가압을 달성하기 위하여, 밸브(valve)가 시추공 시스템의 상이한 섹션을 막거나 분리시키는데 사용될 수 있다. 이러한 밸브는 다운홀 밸브로서 지칭되며, 여기서 단어 다운홀은 본 발명의 문맥에서 유정(well) 또는 시추공에 사용되는 물품을 지칭하기 위해 사용된다.
다운홀 플러그는 한 가지 유형의 밸브이다. 통상적인 플러그는 원뿔형 부분에 의해 분리되는 다수의 세그먼트로 이루어진다. 원뿔은 파이프 보어(pipe bore)와 맞물릴 때까지 세그먼트를 밖으로 내보낸다. 플러그는 이후 작은 공에 의해 시일링된다. 그러한 밸브를 형성하는 또 다른 방식은 파이프 라이닝에서 미리 위치된 시트 상에 맞물리는 다중 직경의 구체(일반적으로 프래킹 볼(fracking ball)로 알려져 있음)의 사용을 포함한다. 다운홀 플러그 및 프래킹 볼은 알루미늄, 마그네슘, 폴리머 또는 복합재로 제조될 수 있다.
이러한 둘 모두의 유형의 밸브의 문제는 이들을 제조하는데 사용되는 물질의 연성(ductility)과 관련된다. 부식성 마그네슘 합금, 예컨대, 다운홀 밸브를 제조하는데 사용되는 것은 이들의 육방정계 결정 구조로 인해 제한된 연성을 갖는다. 이러한 합금은 이들이 압출될 때와 같은 이들의 가공 형태(wrought form)로 사용될 때 중요한 결정학적 텍스처(즉, 특정 방향으로 정렬된 결정)를 나타낼 수 있다. 이는 추가로 특히 횡방향에서 연성을 제한할 수 있다. 이러한 인자들은 용해가능한 마그네슘 합금의 연성이 요망되는 것보다 낮다는 것을 의미한다.
본 출원인의 이전 특허 출원 GB2529062A호는 부식성 다운홀 물품으로서 사용하기에 적합한 마그네슘 합금에 관한 것이다. 이 문헌에는 21%의 최대 연신율(즉, 연성), 93℃(200F)에서 3% KCl 중의 대략 1100mg/cm2/일의 부식 속도 및 대략 200MPa의 0.2% 내력(proof stress)을 갖고, 3.7 내지 4.3wt%의 Y, 0.2 내지 1.0wt%의 Zr, 2.0 내지 2.5wt%의 Nd 및 0.3 내지 1.0wt%의 희토류를 포함하는 합금이 개시되어 있다. 이러한 마그네슘 합금의 사용에 관한 범위는 이들의 연성에 의해 제한될 수 있다.
CN 106086559호에는 Gd 및/또는 Y뿐만 아니라 Ni를 포함하는 마그네슘 합금이 기재되어 있다. 그러나, 이러한 합금에서 Y 및/또는 Gd의 원자 백분율 양은 2wt% 초과의 Y 및/또는 7wt% 초과의 Gd인 중량 백분율에 상응한다. CN 104152775호는 86.7wt%의 Mg, 2.2wt%의 Ni, 5.8wt%의 Gd 및 5.3%의 Nd를 포함하는 마그네슘 합금에 관한 것이다.
개선된 연성과 함께 요망되는 부식 특징을 제공하는 물질이 요구되고 있다.
발명의 진술
본 발명은 부식성 다운홀 물품으로서 사용하기에 적합한 마그네슘 합금으로서, 합금이
(a) 2 내지 7wt%의 Gd,
(b) 0 내지 2wt%의 Y,
(c) 0 내지 5.0wt%의 Nd, 및
(d) 적어도 80wt%의 Mg를 포함하고,
ASTM B557M-10에 의해 측정하는 경우에 적어도 22%의 연신율을 갖는, 마그네슘 합금에 관한 것이다.
본 발명과 관련하여, 용어 "합금"은, 둘 이상의 금속 원소들을 함께 용융시킴으로써 혼합하고 융해시키고, 이들을 혼합하고 재-고화시킴으로써 제조된 조성물을 의미하기 위해 사용된다.
용어 "희토류 금속"은 본 발명과 관련하여 15개의 란탄계열 원소뿐만 아니라 Sc 및 Y를 지칭하기 위해 사용된다.
본 발명의 마그네슘 합금으로부터 제조된 플러그 및 프래킹 볼은 더 넓은 범위의 용도에서 찾아볼 수 있다.
특히, 합금은 ASTM B557M-10에 의해 측정하는 경우에 적어도 23%, 더욱 특히 적어도 24%, 더욱 더 특히 적어도 25%의 연신율을 가질 수 있다.
특히, 마그네슘 합금은 Gd 이외의 희토류 금속을 5wt% 미만의 총량, 더욱 특히 3wt% 미만의 총량, 더욱 더 특히 1wt% 미만의 총량으로 포함할 수 있다. 일부 구체예에서, 마그네슘 합금은 Gd 이외의 희토류 금속을 0.5wt% 미만의 총량, 더욱 특히 0.1wt% 미만의 총량으로 포함할 수 있다. 특정 구체예에서, 마그네슘 합금은 Gd 이외의 희토류 금속을 실질적으로 함유하지 않을 수 있다. 더욱 특히, Gd 이외의 희토류 금속은 Y 및/또는 Nd를 포함할 수 있고, 더욱 더 특히 이들은 Y 및/또는 Nd일 수 있다.
더욱 특히, 마그네슘 합금은 Gd를 3 내지 6wt%의 양, 더욱 더 특히 4.0 내지 6.0wt%의 양으로 포함할 수 있다. 일부 구체예에서, 마그네슘 합금은 Gd를 4.5 내지 5.5wt%의 양, 더욱 특히 4.6 내지 4.9wt%의 양으로 포함할 수 있다.
더욱 특히, 마그네슘 합금은 Zr을 1.0wt% 이하의 양으로 포함할 수 있다. 일부 구체예에서, 마그네슘 합금은 Zr을 0.01 내지 0.5wt%의 양, 더욱 특히 0.02 내지 0.2wt%의 양, 더욱 더 특히 0.05 내지 0.10wt%의 양으로 포함할 수 있다. 일부 구체예에서, 마그네슘 합금은 Zr을 실질적으로 함유하지 않을 수 있다.
특히, 마그네슘 합금은 부식을 촉진시키는 하나 이상의 원소를 포함할 수 있다. 더욱 특히, 하나 이상의 원소는 하나 이상의 전이 금속일 수 있다. 특히, 마그네슘 합금은 Ni, Co, Ir, Au, Pd, Fe 또는 Cu 중 하나 이상을 포함한다. 이러한 원소들은 마그네슘 합금의 부식을 촉진시키는 것으로 당해 기술 분야에 알려져 있다. 마그네슘 합금은 Ni, Co, Ir, Au, Pd, Fe 또는 Cu 중 하나 이상을 총 0 내지 2wt%, 더욱 특히 0.1 내지 2wt%, 더욱 더 특히 0.2 내지 1.0wt%로 포함할 수 있다. 일부 구체예에서, 마그네슘 합금은 Ni, Co, Ir, Au, Pd, Fe 또는 Cu 중 하나 이상을 총 0.4 내지 0.8wt%, 더욱 특히 0.5 내지 0.7wt%로 포함할 수 있다.
특히, 마그네슘 합금은 0 내지 2wt%, 더욱 특히 0.1 내지 2wt%, 더욱 더 특히 0.2 내지 1.0wt%의 Ni를 포함할 수 있다. 일부 구체예에서, 마그네슘 합금은 Ni를 0.4 내지 0.8wt%, 더욱 특히 0.5 내지 0.7wt%의 양으로 포함할 수 있다.
더욱 특히, 마그네슘 합금은 Y를 1wt% 미만, 더욱 더 특히 0.5wt% 미만, 더욱 특히 0.1wt% 미만의 양으로 포함할 수 있다. 일부 구체예에서, 마그네슘 합금은 Y를 실질적으로 함유하지 않을 수 있다.
특히, 마그네슘 합금은 Nd를 2wt% 미만의 양으로 포함할 수 있다. 더욱 특히, 마그네슘 합금은 Nd를 1wt% 미만, 더욱 더 특히 0.5wt% 미만, 더욱 특히 0.1wt% 미만의 양으로 포함할 수 있다. 일부 구체예에서, 마그네슘 합금은 Nd를 실질적으로 함유하지 않을 수 있다.
더욱 특히, 마그네슘 합금은 Al을 1wt% 미만, 더욱 더 특히 0.5wt% 미만, 더욱 특히 0.1wt% 미만의 양으로 포함할 수 있다. 일부 구체예에서, 마그네슘 합금은 Al을 실질적으로 함유하지 않을 수 있다.
특히, 마그네슘 합금은 Ce(예를 들어, 미쉬메탈(mischmetal)의 형태)를 1wt% 미만, 더욱 더 특히 0.5wt% 미만, 더욱 특히 0.1wt% 미만의 양으로 포함할 수 있다. 일부 구체예에서, 마그네슘 합금은 Ce을 실질적으로 함유하지 않을 수 있다.
더욱 특히, 합금의 나머지는 마그네슘 및 부수적인 불순물일 수 있다. 특히, 마그네슘 합금 중 Mg의 함량은 적어도 85wt%, 더욱 특히 적어도 90wt%, 더욱 더 특히 적어도 92wt%일 수 있다.
첫 번째 구체예의 특히 바람직한 조성물은 2wt% 미만의 총량의 Gd 이외의 희토류 금속, 4.0 내지 6.0wt%의 양의 Gd, 0.02 내지 0.2wt%의 양의 Zr, 0.1 내지 0.8wt%의 양의 Ni, 및 적어도 90wt%의 양의 Mg를 포함하는 마그네슘 합금이다.
특히, 마그네슘 합금은 38℃(100F)에서 3% KCl 중 적어도 50mg/cm2/일, 더욱 특히 적어도 75mg/cm2/일, 더욱 더 특히 적어도 100mg/cm2/일의 부식 속도를 가질 것이다. 특히, 마그네슘 합금은 93℃(200F)에서 15% KCl 중 적어도 50mg/cm2/일, 더욱 특히 적어도 250mg/cm2/일, 더욱 더 특히 적어도 500mg/cm2/일의 부식 속도를 가질 수 있다. 더욱 특히, 38℃에서 3% KCl 중의 또는 93℃(200F)에서 15% KCl 중의 부식 속도는 15,000mg/cm2/일 미만일 수 있다.
특히, 마그네슘 합금은 표준 인장 시험 방법 ASTM B557-10을 사용하여 시험하는 경우에 적어도 75MPa, 더욱 특히 적어도 100MPa, 더욱 더 특히 적어도 125MPa의 0.2% 내력을 가질 수 있다. 더욱 특히, 0.2% 내력은 700MPa 미만일 수 있다. 물질의 0.2% 내력은 물질 변형율이 탄성 변형에서 플라스틱 변형으로 변화되어 물질을 영구적으로 0.2% 변형율로 변형시키는 응력이다.
또한, 본 발명은 상술된 조성을 갖는 가공용 마그네슘 합금에 관한 것이다.
본 발명은 또한 상술된 마그네슘 합금을 포함하는 부식성 다운홀 물품, 예컨대, 다운홀 툴(downhole tool)에 관한 것이다. 일부 구체예에서, 부식성 다운홀 물품은 프래킹 볼(fracking ball), 플러그(plug), 패커(packer) 또는 툴 어셈블리(tool assembly)이다. 특히, 프래킹 볼은 모양이 실질적으로 구형일 수 있다. 일부 구체예에서, 프래킹 볼은 상술된 마그네슘 합금을 필수적으로 포함하여 이루어진다.
본 발명은 또한
(a) Mg, Gd, 및 임의로 하나 이상의 Y 및 Nd를 가열하여, 2 내지 7wt%의 Gd, 0 내지 2wt%의 Y, 0 내지 5.0wt%의 Nd, 및 적어도 80wt%의 Mg를 포함하는 용융된 마그네슘 합금을 형성시키는 단계,
(b) 얻어진 용융된 마그네슘 합금을 혼합하는 단계, 및
(c) 마그네슘 합금을 주조하는 단계를 포함하는 부식성 다운홀 물품으로서 사용하기에 적합한 마그네슘 합금을 생산하기 위한 방법에 관한 것이다.
특히, 상기 방법은 상기 정의된 바와 같은 마그네슘 합금을 생산하기 위한 것일 수 있다. 얻어진 합금에서 어떠한 다른 필요한 성분(예를 들어, 합금을 기술한 앞 단락에 나열된 것들)은 가열 단계(a)에서 첨가될 수 있다. 더욱 특히, 가열 단계는 650℃(즉, 순수한 마그네슘의 융점) 이상, 더욱 더 특히 1090℃(순수한 마그네슘의 비점) 미만의 온도에서 수행될 수 있다. 특히, 온도 범위는 650℃ 내지 850℃, 더욱 특히 700℃ 내지 800℃, 더욱 더 특히 약 750℃일 수 있다. 더욱 특히, 단계 (b)에서 얻어진 합금은 완전 용융될 수 있다.
주조 단계는 일반적으로 용융된 마그네슘 합금을 모울드(mould)로 부은 후, 이를 냉각시키고 고화시킴을 포함한다. 모울드는 다이 모울드(die mould), 영구형 모울드(permanent mould), 샌드 모울드(sand mould), 인베스트먼트 모울드(investment mould), 직접 냉각 주조(direct chill casting: DC) 모울드, 또는 그 밖의 모울드일 수 있다.
단계 (c) 후에, 방법은 다음 추가 단계들 중 하나 이상을 포함할 수 있다: (d) 압출시키는 단계, (e) 단조시키는 단계, (f) 롤링시키는 단계, (g) 머시닝하는 단계.
마그네슘 합금의 조성은 특정 범위 내에 속하는 요망되는 부식 속도를 달성하도록 조정될 수 있다. 93℃에서 15% KCl 중의 요망되는 부식 속도는 임의의 다음 특정 범위일 수 있다: 50-100mg/cm2/일; 100-250mg/cm2/일; 250-500mg/cm2/일; 500-1000mg/cm2/일; 1000-3000mg/cm2/일; 3000-4000mg/cm2/일; 4000-5000mg/cm2/일; 5000-10,000mg/cm2/일; 10,000-15,000mg/cm2/일.
본 발명의 방법은 또한 마그네슘 합금의 조성을 주조 마그네슘 합금이 다음 범위 중 적어도 두 개의 범위에 속하는 93℃에서 15% KCl 중의 요망되는 부식 속도를 달성하도록 조정함을 포함할 수 있다: 50 내지 100mg/cm2/일; 100-250mg/cm2/일; 250-500mg/cm2/일; 500-1000mg/cm2/일; 1000-3000mg/cm2/일; 3000-4000mg/cm2/일; 4000-5000mg/cm2/일; 5000-10,000mg/cm2/일; 및 10,000-15,000mg/cm2/일.
본 발명은 또한 상술된 방법에 의해 수득가능한 부식성 다운홀 물품으로서 사용하기에 적합한 마그네슘 합금에 관한 것이다.
또한, 본 발명은 부식성 다운홀 물품으로서 사용하기 위한 상술된 바와 같은 마그네슘 합금에 관한 것이다.
본 발명은 또한 상술된 바와 같은 마그네슘 합금을 포함하는 부식성 다운홀 물품, 또는 상술된 바와 같은 다운홀 툴의 사용을 포함하는 수압 파쇄 방법에 관한 것이다. 특히, 상기 방법은 부식성 다운홀 물품과 시추공에서 적어도 부분적인 시일(seal)을 형성시킴을 포함할 수 있다. 상기 방법은 이후 부식성 다운홀 물품을 부식시킬 수 있게 함으로써 적어도 부분적인 시일을 제거함을 포함할 수 있다. 이러한 부식은 상기 논의된 바와 같은 개시 내용의 특정 합금 조성으로 요망되는 속도에서 발생할 수 있다. 더욱 특히, 부식성 다운홀 물품은 프래킹 볼, 플러그, 패커 또는 툴 어셈블리일 수 있다. 특히, 프래킹 볼은 모양이 실질적으로 구형일 수 있다. 일부 구체예에서, 프래킹 볼은 상술된 마그네슘 합금을 필수적으로 포함하여 이루어질 수 있다.
본 발명은, 청구된 발명의 범위를 제한하고자 의도된 것이 아닌 하기 도면을 참조로 하여 추가로 기술될 것이다.
도 1은 Gd 함량(wt%)에 대한 연성의 그래프를 나타낸 것이다.
실시예
하기 표 1에 열거된 양으로 성분들을 조합함으로써 마그네슘 합금 조성물을 제조하였다. 이 조성물을 이후 750℃에서 가열함으로써 용융시켰다. 용융물을 이후 빌렛(billet)으로 주조하고, 로드(rod)로 압출시켰다.
Figure pct00001
이 데이터는 본 발명의 실시예가 놀랍게도 유의하게 개선된 연신율/연성을 나타낸다는 것을 분명하게 보여준다. 이는 도 1의 그래프 형태로 이러한 데이터를 검토함으로써 확인된다.

Claims (14)

  1. 부식성 다운홀 물품(corrodible downhole article)으로서 사용하기에 적합한 마그네슘 합금으로서, 상기 합금이
    (a) 2 내지 7wt%의 Gd,
    (b) 0 내지 2wt%의 Y,
    (c) 0 내지 5.0wt%의 Nd, 및
    (d) 적어도 80wt%의 Mg를 포함하고,
    ASTM B557M-10에 의해 측정하는 경우에 적어도 22%의 연신율을 갖는, 마그네슘 합금.
  2. 제1항에 있어서, ASTM B557M-10에 의해 측정하는 경우에 적어도 24%의 연신율을 갖는, 마그네슘 합금.
  3. 제1항 또는 제2항에 있어서, 4.0 내지 6.0wt%의 양의 Gd를 포함하는, 마그네슘 합금.
  4. 제3항에 있어서, 4.5 내지 5.5wt%의 양의 Gd를 포함하는, 마그네슘 합금.
  5. 제1항 내지 제4항 중 어느 한 항에 있어서, Ni, Co, Ir, Au, Pd, Fe 또는 Cu 중 하나 이상을 총 0.1 내지 0.8wt%의 양으로 포함하는, 마그네슘 합금.
  6. 제1항 내지 제5항 중 어느 한 항에 있어서, Gd 이외의 희토류 금속을 1wt% 미만의 총량으로 포함하는, 마그네슘 합금.
  7. 제1항 내지 제6항 중 어느 한 항에 있어서, 0.01 내지 0.5wt%의 양의 Zr을 포함하는, 마그네슘 합금.
  8. 제7항에 있어서, 0.02 내지 0.2wt%의 양의 Zr을 포함하는, 마그네슘 합금.
  9. 제1항 내지 제8항 중 어느 한 항에 있어서, 마그네슘 합금 중 Mg의 함량이 적어도 85wt%인, 마그네슘 합금.
  10. 제9항에 있어서, 마그네슘 합금 중 Mg의 함량이 적어도 90wt%인, 마그네슘 합금.
  11. 제1항 내지 제10항 중 어느 한 항에 있어서, 93℃에서 15% KCl 중 적어도 50mg/cm2/일의 부식 속도를 갖는, 마그네슘 합금.
  12. 제1항 내지 제11항 중 어느 한 항의 마그네슘 합금을 포함하는, 다운홀 툴(downhole tool).
  13. 제1항 내지 제11항 중 어느 한 항의 마그네슘 합금을 생산하기 위한 방법으로서,
    (a) Mg, Gd, 및 임의로 하나 이상의 Y 및 Nd를 가열하여, 2 내지 7wt%의 Gd, 0 내지 2wt%의 Y, 0 내지 5.0wt%의 Nd, 및 적어도 80wt%의 Mg를 포함하는 용융된 마그네슘 합금을 형성시키는 단계,
    (b) 상기 얻어진 용융된 마그네슘 합금을 혼합하는 단계, 및
    (c) 상기 마그네슘 합금을 주조하는 단계를 포함하는 방법.
  14. 제12항의 다운홀 툴의 사용을 포함하는 수압 파쇄(hydraulic fracturing) 방법.
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