KR20190019759A - 이차 전지용 전극 및 이를 포함하는 이차 전지 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 이차 전지용 전극 및 이를 포함하는 이차 전지에 관한 것으로서, 보다 상세하게는 다층 구조를 가지는 이차 전지용 전극 및 이를 포함하는 이차 전지에 관한 것이다.
본 발명의 실시 예에 따른 이차 전지용 전극은 제1 집전체; 상기 제1 집전체 상에 위치하는 제1 전극 합제층; 상기 제1 전극 합제층 상에 위치하는 분리층; 상기 분리층 상에 위치하는 제2 집전체; 및 상기 제2 집전체 상에 위치하는 제2 전극 합제층;을 포함한다.

Description

이차 전지용 전극 및 이를 포함하는 이차 전지{ELECTRODE FOR SECONDARY BATTERY AND SECONDARY BATTERY COMPRISING THE SAME}
본 발명은 이차 전지용 전극 및 이를 포함하는 이차 전지에 관한 것으로서, 보다 상세하게는 다층 구조를 가지는 이차 전지용 전극 및 이를 포함하는 이차 전지에 관한 것이다.
모바일 기기에 대한 기술 개발과 수요가 증가함에 따라 에너지원으로서의 이차 전지의 수요가 급격히 증가하고 있고, 최근에는 전기 자동차(EV), 하이브리드 전기 자동차(HEV)의 동력원으로서 이차 전지의 사용이 실현화되고 있어 그러한 이차 전지 중 높은 에너지 밀도와 높은 방전 전압 및 출력 안정성의 리튬 이차 전지에 대한 수요가 높다.
특히, 전기 자동차(EV), 하이브리드 전기 자동차(HEV)의 동력원으로 사용되는 리튬 이차 전지는 높은 에너지 밀도와 함께 단시간에 큰 출력을 발휘할 수 있는 특성을 요구한다.
일반적으로, 리튬 이차 전지는 리튬 이온의 삽입 및 탈리가 가능한 물질을 음극 및 양극으로 사용하고, 상기 양극과 음극 사이에 유기 전해액 또는 폴리머 전해액을 충전시켜 제조하며, 리튬 이온이 상기 양극 및 음극에서 삽입(intercalation) 및 탈리(deintercalation)될 때의 산화, 환원 반응에 의하여 전기적 에너지를 생성한다.
이때, 상기 음극과 양극은 각 전극의 집전체 상에 형성되는 전극 합제층을 포함하며, 예를 들면, 전극 활물질에 바인더와 용매, 필요에 따라 도전재, 분산제를 혼합 및 교반하여 슬러리를 제조한 후 이를 금속 재료의 집전체에 도포하고 압축한 뒤 건조하여 전극을 제조할 수 있다.
이러한 종래 통상의 전극은 각 전극의 집전체 상에 상기 전극 슬러리를 1회 코팅하여 제조된다. 즉, 종래의 전극은 전극 활물질, 바인더 및 도전재가 적절히 혼합된 슬러리를 양극 또는 음극 집전체 위에 도포한 후 열처리 공정을 통해 제조된다. 즉, 양극 또는 음극 집전체 위에 바인더 및 도전재를 포함하는 전극 합제층이 형성된 구조를 가진다.
이러한 구조에 있어서, 전지의 용량을 늘이기 위해 전극 합제층의 두께를 증가시키게 되면 리튬 이온의 전달 경로가 길어져 집전체로부터 멀리 있는 활물질로의 리튬의 삽입 및 탈리가 발생하고, 집전체를 통한 전자의 이동이 제한된다. 또한, 전극 합제층에 포함되는 바인더는 상대적으로 가벼워 전극 합제층에 고르게 분산되지 않고, 표면에 들뜨는 현상이 발생하는데, 이는 전극 합제층이 두꺼울수록 그 분리가 심하므로 전지의 충/방전 과정에서 발생되는 부피변화에 따른 집전체와 활물질의 분리에 의한 전지의 사이클 특성 저하 및 수명 저하를 피할 수 없다.
이러한 문제점들을 해결하기 위해서, 종래에는 공극률, 전극 활물질의 종류 등을 다양하게 한 전극 합제층을 다층으로 코팅하는 등의 기술이 개발되어 왔다. 그러나, 이러한 구조 역시 로딩량에는 한계가 있을 뿐만 아니라 소망하는 정도의 전자전도도 및 이온전도도를 얻을 수 없고, 전극 합제층의 두께 증가로 인해 전극 강도가 감소하는 문제가 있었다.
따라서, 로딩(loading)을 증가시켜 에너지 밀도가 향상된 전극을 제조하기 위해서, 상기 문제점들을 해결할 수 있는 새로운 구조의 전극 기술에 대한 필요성이 높은 실정이다.
KR 10-2017-0039976 A
본 발명은 향상된 에너지 밀도를 가짐과 동시에 전극 내의 농도 불균형을 방지할 수 있는 이차 전지용 전극 및 이를 포함하는 이차 전지를 제공한다.
본 발명의 실시 예에 따른 이차 전지용 전극은 제1 집전체; 상기 제1 집전체 상에 위치하는 제1 전극 합제층; 상기 제1 전극 합제층 상에 위치하는 분리층; 상기 분리층 상에 위치하는 제2 집전체; 및 상기 제2 집전체 상에 위치하는 제2 전극 합제층;을 포함한다.
상기 제2 집전체는 복수 개의 관통 홀을 포함할 수 있다.
상기 관통 홀은 그 내부에 상기 분리층 및 제2 전극 합제층 중 적어도 하나의 일부를 수용할 수 있다.
상기 제2 집전체는 3차원의 망상(mesh) 구조를 가질 수 있다.
상기 분리층은 다공성의 고분자 물질(porous polymer)로 형성될 수 있다.
상기 다공성 고분자 물질은, 폴리비닐리덴플루오라이드(PVdF)와 헥사플루오로프로필렌(HFP)의 공중합체(PVdF-HFP)를 포함할 수 있다.
상기 헥사플루오로프로필렌(HFP)은, 상기 폴리비닐리덴플루오라이드(PVdF)와 헥사플루오로프로필렌(HFP)의 공중합체(PVdF-HFP) 전체 중량에 대하여 3 내지 25 중량%로 함유될 수 있다.
상기 분리층은 0.1 내지 10㎛의 두께를 가질 수 있다.
상기 제1 전극 합제층과 제2 전극 합제층은 동일한 극성을 가지는 활물질을 포함할 수 있다.
상기 제1 전극 합제층과 제2 전극 합제층은 동일한 물질로 형성될 수 있다.
상기 제1 전극 합제층과 제2 전극 합제층은 동일한 두께를 가질 수 있다.
상기 제1 집전체와 전기적으로 연결되는 제1 리드; 및 상기 제2 집전체와 전기적으로 연결되는 제2 리드;를 더 포함할 수 있다.
상기 제1 리드 및 제2 리드는 외부 도선과 개별적으로 연결되도록 전기적으로 분리될 수 있다.
또한, 본 발명의 실시 예에 따른 이차 전지는 양극, 음극 및 상기 양극과 음극 사이에 개재되는 분리막을 포함하는 이차 전지로서, 상기 양극 및 음극 중 적어도 하나는 상기한 적어도 하나의 이차 전지용 전극을 포함한다.
상기 이차 전지는 리튬 이차 전지를 포함할 수 있다.
본 발명의 실시 예에 따른 이차 전지용 전극 및 이를 포함하는 이차 전지에 의하면, 복수의 전극 합제층을 적층하여 다층 구조로 이차 전지용 전극을 형성함으로써 향상된 에너지 밀도를 가지면서도, 이로 인한 저항 증가를 방지할 수 있다.
또한, 다층 구조를 형성하는 전극 합제층을 동일한 밀도를 가지도록 설계할 수 있게 되어 이차 전지의 충전 또는 방전시 각 전극 합제층의 저항 및 전류 분포(current distribution) 측정을 통하여 리튬 이온(Li+)의 이동 방향, 즉 수직 방향으로의 농도 분포를 정확하게 분석할 수 있으며, 이로부터 전극 내의 농도 불균형을 예측하여 고에너지 밀도를 가지는 전극 설계에 활용할 수 있다.
도 1은 일반적인 이차 전지용 전극의 모습을 나타내는 도면.
도 2는 본 발명의 실시 예에 따른 이차 전지용 전극의 단면을 나타내는 도면.
도 3은 본 발명의 실시 예에 따른 제1 집전체 및 제2 집전체의 모습을 나타내는 도면.
본 발명에 따른 이차 전지용 전극 및 이를 포함하는 이차 전지는 고에너지 밀도전지를 제작할 때, 전극 내의 농도 불균형을 측정하여 전극 설계에 활용할 수 있는 기술적 특징을 제시한다.
이하, 첨부된 도면을 참조하여 본 발명의 실시 예들을 상세히 설명하기로 한다. 그러나 본 발명은 이하에서 개시되는 실시 예들에 한정되는 것이 아니라 서로 다른 다양한 형태로 구현될 것이며, 단지 본 발명의 실시 예들은 본 발명의 개시가 완전하도록 하며, 통상의 지식을 가진 자에게 발명의 범주를 완전하게 알려주기 위해 제공되는 것이다.
명세서 전체에 걸쳐서 막, 영역, 또는 기판 등과 같은 하나의 구성요소가 다른 구성요소 "상에" 위치한다고 언급할 때는, 상기 하나의 구성요소가 직접적으로 다른 구성요소 "상에" 접촉하거나, 그 사이에 개재되는 또 다른 구성요소들이 존재할 수 있다고 해석될 수 있다.
또한, "상부" 또는 "하부"와 같은 상대적인 용어들은 도면들에서 도시되는 것처럼 다른 요소들에 대한 어떤 요소들의 상대적인 관계를 기술하기 위해 여기에서 사용될 수 있다. 상대적 용어들은 도면들에서 묘사되는 방향에 추가하여 소자의 다른 방향들을 포함하는 것을 의도한다고 이해될 수 있다. 도면상에서, 동일한 부호는 동일한 요소를 지칭한다.
도 1은 일반적인 이차 전지용 전극의 모습을 나타내는 도면이다.
도 1을 참조하면, 일반적인 이차 전지용 전극은 전극 활물질, 바인더 및 도전재가 적절히 혼합된 슬러리를 양극 또는 음극 집전체 위에 도포한 후 열처리 공정을 통해 제조된다. 즉, 양극 또는 음극 집전체(1) 위에 바인더 및 도전재를 포함하는 전극 합제층(2)이 형성된 구조를 가진다.
이러한 구조에 있어서, 전지의 용량을 늘이기 위해 전극 합제층(2)의 두께를 증가시키게 되면 리튬 이온의 전달 경로가 길어져 집전체(1)로부터 멀리 있는 활물질로의 리튬의 삽입(intercalation) 및 탈리(deintercalation)가 발생하고, 리튬 이온의 전달 방향을 따라 농도 불균형이 심화되어 충전시 리튬 이온이 전극 합제층(2)의 내부로 삽입되지 못하고 석출이 되는 리튬-플레이팅(Li-plating) 현상이 초래되는 문제점이 있었다.
이와 같은 리튬-플레이팅(Li-plating) 현상을 최소화하고, 향상된 에너지 밀도를 가지는 전극을 구현하기 위하여는 전극 내부의 농도 불균형을 방지할 필요성이 있다.
이를 위하여, 종래에는 공극률, 전극 활물질의 종류 등을 다양하게 한 전극 합제층을 다층으로 코팅하는 등의 기술이 개발되어 왔다. 그러나, 이러한 구조 역시 로딩량에는 한계가 있을 뿐만 아니라, 전극 합제층만의 농도 측정이 어렵고 추가적인 농도 불균형을 초래하는 문제가 있었다.
따라서, 로딩(loading)을 증가시켜 에너지 밀도가 향상된 전극을 제조하기 위해서, 상기 문제점들을 해결하기 위한 수단으로써 전극 내의 농도 불균형을 예측할 필요성이 증가하고 있다.
도 2는 본 발명의 실시 예에 따른 이차 전지용 전극의 단면을 나타내는 도면이고, 도 3은 본 발명의 실시 예에 따른 제1 집전체 및 제2 집전체의 모습을 나타내는 도면이다.
도 2 및 도 3을 참조하면, 본 발명의 실시 예에 따른 이차 전지용 전극은 제1 집전체(10); 상기 제1 집전체(10) 상에 위치하는 제1 전극 합제층(20); 상기 제1 전극 합제층 상에 위치하는 분리층(30); 상기 분리층(30) 상에 위치하는 제2 집전체(40); 및 상기 제2 집전체(40) 상에 위치하는 제2 전극 합제층(50);을 포함한다.
제1 집전체(10)는 일면에 제1 전극 합제층(20)이 형성되어, 외부 도선(미도시)에서 제공되는 전자를 제1 전극 합제층(20)으로 공급하거나, 전극 반응의 결과 생성되는 전자를 외부 도선으로 배출하는 역할을 한다.
제1 집전체(10)는 도전성이 높은 금속으로, 제1 전극 합제층(20)과 용이하게 접착되며, 전지의 전압 범위에서 화학적 변화를 유발하지 않는 것이면 어떠한 종류의 금속이라도 사용할 수 있다. 예를 들어, 구리, 금, 철, 스테인레스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성 탄소 또는 알루미늄이나 스테인레스 스틸의 표면에 카본, 니켈, 티탄 또는 은 등으로 표면 처리한 것 등을 사용할 수 있으나, 이에 제한되지 않는다. 또한, 제1 집전체(10)의 두께는 특별히 제한되지 않으며, 예를 들어 3㎛ 내지 500㎛의 두께인 것을 사용할 수 있다.
제1 전극 합제층(20)은 제1 집전체(10) 상에 형성되어 위치한다. 제1 전극 합제층(20)은 전극 활물질과 바인더로 형성되며, 필요에 따라 도전재를 더 포함할 수도 있다. 여기서, 전극 활물질은 이차 전지용 전극의 극성에 따라 양극 활물질 또는 음극 활물질을 사용할 수 있다.
전극 활물질 중 양극 활물질로는 이차 전지의 양극에 일반적으로 사용되는 활물질을 사용할 수 있다. 예를 들면, LiMxOy(M = Co, Ni, Mn, CoaNibMnc)와 같은 리튬 전이 금속 복합 산화물(예를 들면, LiMn2O4 등의 리튬 망간 복합산화물, LiNiO2 등의 리튬 니켈 산화물, LiCoO2 등의 리튬 코발트 산화물 및 이들 산화물의 망간, 니켈, 코발트의 일부를 다른 전이 금속 등으로 치환한 것 또는 리튬을 함유한 산화바나듐 등) 또는 칼코겐 화합물(예를 들면, 이산화망간, 이황화티탄, 이황화몰리브덴 등) 등을 사용할 수 있다. 상세하게는 LiCoO2, LiNiO2, LiMnO2, LiMn2O4, Li(NiaCobMnc)O2(0<a<1, 0<b<1, 0<c<1, a+b+c=1), LiNi1 - YCoYO2, LiCo1 -YO2, LiCo1-YMnYO2, LiNi1 - YMnYO2 (여기에서, 0≤Y≤1), Li(NiaCobMnc)O4(0<a<2, 0<b<2, 0<c<2, a+b+c=2), LiMn2 - ZNiZO4, LiMn2 - ZCoZO (여기에서, 0<Z<2), LiCoPO4, LiFePO4 또는 이들의 혼합물 등을 사용할 수 있으나, 이에 제한되지 않는다.
또한, 전극 활물질 중 음극 활물질로는 이차 전지의 음극에 일반적으로 사용되는 활물질을 사용할 수 있다. 예를 들면, 리튬 합금, 카본(carbon), 석유 코크(petroleum coke), 활성화 카본(activated carbon), 그래파이트(graphite), 또는 기타 카본류 등과 같은 리튬 흡착 물질을 사용할 수 있고, 또한 리튬에 대한 전위가 2V 미만인 TiO2, SnO2 또는 Li4Ti5O12와 같은 금속 산화물을 사용할 수 있으나, 이에 제한되지 않는다.
전극 활물질에 대하여 바인더는 전극 활물질 전체 중량에 대하여 1 내지 10 중량%로, 도전재는 1 내지 30 중량%로 적절히 사용할 수 있다. 사용 가능한 바인더의 예로는 폴리테트라플루오로에틸렌(polytetrafluoroethylene: PTFE), 폴리비닐리덴플루오라이드(polyvinylidene fluoride: PVdF), 폴리비닐아세테이트, 폴리에틸렌옥사이드, 폴리피롤리돈, 폴리비닐알콜, 폴리아크릴니트릴, 폴리아크릴산(polyacrylic acid, PAA), 카르복시메틸셀룰로오스(Carboxymethylcellulose, CMC), 스티렌-부타디엔 고무(SBR)과 같은 수계 바인더 등이 있다.
도전재로는 일반적으로 카본블랙(carbon black)을 사용할 수 있다. 현재 도전제로 시판되고 있는 제품으로는 아세틸렌 블랙계열(Chevron Chemical Company 또는 Gulf Oil Company 제품 등). 케트젠 블랙(Ketjen Black) EC 계열(Armak Company 제품 둥), 불칸(Vulcan)XC-72(Cabot Company 제품 등) 및 수퍼 P(MMM사 제품) 등이 있으며, 또한 carbon nano tube, carbon (nano) fiber 등과 같은 선형 도전재도 있다.
제1 전극 합제층(20)은 집전체(10) 상에 일반적으로 사용되는 방법을 통하여 형성될 수 있다. 예를 들어, 전극 활물질에 바인더와 용매, 필요에 따라 도전재, 분산제를 혼합하고 교반하여 슬러리를 제조한 다음, 본 발명의 집전체의 일면에 상기 전극 슬러리를 도포하고 압축한 뒤 건조하여 제조할 수 있다. 전극 슬러리를 집전체에 도포하는 방법은 특별히 제한되지 않으며, 예컨대, 닥터 블레이드, 침지, 솔칠 등의 방법으로 도포할 수 있으며, 도포량도 특별히 제한하지 않지만, 용매나 분산매를 제거한 후에 형성되는 전극 활물질 층의 두께가 보통 0.005 내지 5㎜, 상세하게는 0.05 내지 2㎜가 되는 정도의 양일 수 있다.
용매 또는 분산매를 제거하는 방법은 특별히 제한하지 않지만, 응력 집중이 발생하여 제1 전극 합제층(20)에 균열이 발생하거나, 제1 전극 합제층(20)이 집전체(10)로부터 박리되지 않는 정도의 속도 범위 내에서, 가능하면 신속하게 용매 또는 분산매가 휘발되도록 조정하여 제거하는 방법을 사용할 수 있다. 예를 들어, 50 내지 200 ℃의 진공 오븐에서 0.5 내지 3일 동안 건조할 수 있다.
분리층(30)은 제1 전극 합제층(20) 상에 형성되어 위치한다. 분리층(30)은 제1 전극 합제층(20) 상의 전면(全面)에 형성될 수 있으며, 제1 전극 합제층(20)과 제2 전극 합제층(30) 사이에서 리튬 이온(Li+)은 통과시키되, 제1 전극 합제층(20)에 공급되는 전자가 제2 집전체(30)로 이동하여 제2 전극 합제층(40)으로 전달되는 것은 차단하게 된다.
이를 위하여, 분리층(30)은 다공성의 고분자 물질(porous polymer)로 형성될 수 있다. 이와 같은 다공성의 고분자 물질로는, 예를 들어 폴리비닐리덴플루오라이드(PVdF), 폴리비닐아세테이트, 폴리비닐알코올, 폴리비닐에테르, 폴리에틸렌, 폴리에틸렌옥사이드, 알킬화 폴리에틸렌옥사이드, 폴리프로필렌, 폴리메틸(메트)아크릴레이트, 폴리에틸(메트)아크릴레이트, 폴리테트라플루오로에틸렌(PTFE), 폴리비닐클로라이드, 폴리아크릴로니트릴, 폴리비닐피리딘, 폴리비닐피롤리돈, 스티렌-부타디엔 고무, 아크릴로니트릴-부타디엔 고무, 에틸렌-프로필렌-디엔 모노머(EPDM) 고무, 술폰화 EPDM 고무, 스틸렌-부틸렌 고무, 불소 고무, 카르복시메틸셀룰로우즈(CMC), 전분, 히드록시프로필 셀룰로우즈, 재생 셀룰로우즈, 및 이들의 혼합물로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상; 또는 폴리에틸렌, 폴리프로필렌과 같은 올레핀계 폴리머, 유리섬유 등을 사용할 수도 있으나, 바람직하게는 폴리비닐리덴플루오라이드(PVdF)와 헥사플루오로프로필렌의 공중합체(PVdF-HFP)를 사용할 수 있다.
즉, 분리층(30)은 폴리비닐리덴플루오라이드(PVdF)와 헥사플루오로프로필렌의 공중합체(PVdF-HFP)로 형성할 수 있으며, 헥사플루오로프로필렌(HFP)이 공중합체(PVdF-HFP) 전체 중량에 대하여 3 중량% 미만으로 함유되는 경우 리튬 이온(Li+)의 전도성이 급격하게 저하되며, 헥사플루오로프로필렌(HFP)이 25 중량%를 초과하는 경우 계면 안정성 및 내열성이 저하되는바, 헥사플루오로프로필렌(HFP)은 공중합체(PVdF-HFP) 전체 중량에 대하여 3 내지 25 중량%로 함유될 수 있다.
분리층(30)은 제1 전극 합제층(20) 상에 전술한 다공성의 고분자 물질을 도포하여 형성할 수 있다. 다공성의 고분자 물질은 아세톤 등의 유기 용매에 의하여 녹여진 상태로 제1 전극 합제층(20) 상에 도포될 수 있으며, 도포 후 유기 용매를 제거하여 분리층(30)을 형성할 수 있다. 여기서, 분리층(30)은 0.1 내지 10㎛의 두께를 가질 수 있다. 분리층(30)의 두께가 0.1㎛ 미만인 경우, 제1 전극 합제층(20)에 공급되는 전자가 제2 전극 합제층(40)으로 전달되는 것을 차단하는 효과가 미미하며, 분리층(30)의 두께가 10㎛를 초과하는 경우 제1 전극 합제층(20)과 제2 전극 합제층(30) 사이에서 리튬 이온(Li+)을 통과시키기 어렵게 되므로, 분리층(30)은 0.1 내지 10㎛의 두께로 형성함이 바람직하다.
제2 집전체(40)는 분리층(30) 상에 위치하며, 외부 도선에서 제공되는 전자를 제2 집전체(40) 상에 형성되는 제2 전극 합제층(50)으로 공급하거나, 전극 반응의 결과 생성되는 전자를 외부 도선으로 배출하는 역할을 한다.
여기서, 제2 집전체(40)는 복수 개의 관통 홀(45)을 포함할 수 있다. 즉, 제2 집전체(40)에는 도 3에 도시된 바와 같이 복수 개의 관통 홀(45)이 일정하게 또는 불규칙적으로 이격되어 형성된다. 복수 개의 관통 홀(45)은 리튬 이온(Li+)의 이동 경로를 형성하며, 제2 집전체(40)의 표면과 교차하는 방향으로 리튬 이온(Li+)이 균일하게 이동하기 위하여 복수 개의 관통 홀(45)은 일정 간격으로 이격되어 형성될 수 있다.
이와 같이, 제2 집전체(40)에 관통 홀(45)을 형성하기 위하여는 금속 호일에 관통 홀(45)을 형성하기 위한 다양한 방법이 사용될 수 있다. 예를 들어, 금속 호일에 프레스 가공을 통해 복수 개의 관통 홀(45)을 형성시킬 수 있고, 또는 금속 호일에 감광성 필름이나 잉크를 도포하고 에칭하여 복수 개의 관통 홀(45)을 형성시킬 수도 있다. 또한, 금속 호일의 제조시에 관통 홀(45)을 함께 형성시킬 수도 있으며, 예를 들어 구리 호일의 경우 전기 화학적 방법을 통해 관통 홀(45)을 형성시킬 수도 있다.
여기서, 상기 복수 개의 관통 홀(45)은 내부에 상기 분리층(30) 및 제2 전극 합제층(50) 중 적어도 하나의 일부를 수용한다. 즉, 제2 집전체(40)는 분리층(30) 상에 형성되며, 후술하는 바와 같이 제2 집전체(40) 상에는 전극 슬러리의 형태로 도포되어 제2 전극 합제층(50)이 형성되는 바, 복수 개의 관통 홀(45)의 내부에는 상기 분리층(30) 및 제2 전극 합제층(50) 중 적어도 하나의 일부 물질이 충진되게 된다. 이와 같이, 복수 개의 관통 홀(45)이 내부에 상기 분리층(30) 및 제2 전극 합제층(50) 중 적어도 하나의 일부를 수용함으로써 제2 집전체(40) 상에 적층되는 제2 전극 합제층(50)을 제2 집전체(40) 상에 견고하게 결합시킬 수 있으며, 전지의 반복적인 충방전에 따른 팽창 및 수축의 반복에 의하여 제2 전극 합제층(50)이 박리되는 것을 방지할 수 있다.
또한, 리튬 이온(Li+)의 이동 경로를 제공하기 위하여, 제2 집전체(40)는 3차원의 망상(mesh) 구조를 가질 수 있다. 이와 같이, 제2 집전체(40)가 3차원의 망상(mesh) 구조를 가지는 경우 제2 집전체(40)에 형성되는 공극을 통하여 제1 전극 합제층(20)과 제2 전극 합제층(50) 사이에서 리튬 이온(Li+)이 이동할 수 있게 된다.
제2 집전체(40)는 관통 형성되는 복수 개의 관통 홀(45)을 제외하면, 제1 집전체(10)와 동일한 내용이 적용될 수 있다. 즉, 제2 집전체(40)는 도전성이 높은 금속으로, 제2 전극 합제층(50)과 용이하게 접착되며, 전지의 전압 범위에서 화학적 변화를 유발하지 않는 것이면 어떠한 종류의 금속이라도 사용할 수 있으며, 이 경우 구리, 금, 철, 스테인레스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성 탄소 또는 알루미늄이나 스테인레스 스틸의 표면에 카본, 니켈, 티탄 또는 은 등으로 표면 처리한 것 등을 사용할 수 있음은 전술한 바와 같다. 또한, 제2 집전체(40)의 두께는 특별히 제한되지 않으며, 예를 들어 3㎛ 내지 500㎛의 두께인 것을 사용할 수 있음은 제1 집전체(10)의 경우와 동일하다.
제2 전극 합제층(50)은 제2 집전체(40) 상에 형성되어 위치한다. 제2 전극 합제층(50)은 활물질 즉, 전극 활물질과 바인더로 형성되며, 필요에 따라 도전재를 더 포함할 수도 있다. 여기서, 전극 활물질은 이차 전지용 전극의 극성에 따라 양극 활물질 또는 음극 활물질을 사용할 수 있으며, 전극 활물질, 바인더, 도전재와 관련하여는 전술한 제1 전극 합제층(20)의 경우와 동일하므로 중복되는 설명은 생략하기로 한다.
여기서, 제1 전극 합제층(20)과 제2 전극 합제층(50)은 동일한 극성을 가지는 활물질을 포함할 수 있다. 즉, 제1 전극 합제층(20)이 양극 활물질을 포함하는 경우 제2 전극 합제층(50) 또한 양극 활물질을 포함하여 형성될 수 있으며, 제1 전극 합제층(20)이 음극 활물질을 포함하는 경우 제2 전극 합제층(50) 또한 음극 활물질을 포함할 수 있다. 또한, 제1 전극 합제층(20)과 제2 전극 합제층(50)은 동일한 물질로 형성될 수 있다. 즉, 제1 전극 합제층(20)이 카본(carbon)으로 이루어지는 음극 활물질을 포함하는 경우 제2 전극 합제층(50) 또한, 카본(carbon)으로 이루어지는 음극 활물질을 포함할 수 있으며, 동일한 바인더 및 도전재를 사용할 수도 있다. 뿐만 아니라, 제1 전극 합제층(20)과 제2 전극 합제층(50)은 동일한 두께를 가질 수 있다. 이와 같이, 제1 전극 합제층(20)과 제2 전극 합제층(50)의 물질 또는 두께를 동일하게 형성함으로써 전극 합제층을 구성하는 물질 또는 전극 합제층의 두께에 따른 저항 및 전류 분포(current distribution)를 확인할 수 있다. 또한, 제1 전극 합제층(20)과 제2 전극 합제층(50)을 동일한 물질로 형성하고, 제1 전극 합제층(20)과 제2 전극 합제층(50)의 두께를 동일하게 형성하여 동일한 밀도를 가지도록 설계하는 경우, 이차 전지의 충전 또는 방전시 각 전극 합제층(20, 50)의 저항 및 전류 분포(current distribution) 측정을 통하여 리튬 이온(Li+)의 이동 방향, 즉 수직 방향으로의 농도 분포를 더욱 정확하게 분석할 수 있게 된다.
상기에서는, 제1 전극 합제층(20)과 제2 전극 합제층(50)의 이층 구조로 이차 전지용 전극이 형성되는 모습을 일 예로서 도시하고 설명하였으나, 본 발명의 실시 예에 따른 이차 전지용 전극은 전극 합제층이 3층 이상으로 적층되어 형성될 수도 있음은 물론이다. 이 경우 각 전극 합제층 사이에는 분리층 및 상기 분리층 상에 위치하여 리튬 이온(Li+)의 이동 경로를 제공하는 집전체가 형성되어, 각 전극 합제층 사이에서 리튬 이온(Li+)은 통과시키되, 전자가 이동하여 전달되는 것은 차단하게 된다.
이하에서, 상기한 본 발명의 실시 예에 따른 이차 전지용 전극에 외부 도선이 연결되는 구조에 대하여 설명하기로 한다.
도 3을 참조하면, 본 발명의 실시 예에 따른 이차 전지용 전극은 제1 집전체(10)와 전기적으로 연결되는 제1 리드(17); 및 제2 집전체(40)와 전기적으로 연결되는 제2 리드(47)을 더 포함할 수 있다. 여기서, 제1 리드(17)는 외부 도선과 전기적으로 연결되어, 외부 도선에서 제공되는 전자를 제1 전극 합제층(20)으로 공급하거나, 전극 반응의 결과 생성되는 전자를 외부 도선으로 배출하는 역할을 하며, 제2 리드(47)는 외부 도선과 전기적으로 연결되어, 외부 도선에서 제공되는 전자를 제2 전극 합제층(50)으로 공급하거나, 전극 반응의 결과 생성되는 전자를 외부 도선으로 배출하는 역할을 한다. 제1 리드(17) 및 제2 리드(47)은 각각 제1 집전체(10) 및 제2 집전체(40)로부터 연장되어 형성될 수 있으며, 각각 제1 집전체(10) 및 제2 집전체(40)와 일체로 형성될 수도 있다.
여기서, 제1 리드(17)와 제2 리드(47)는 외부 도선과 개별적으로 연결되도록 전기적으로 분리된다. 즉, 제1 리드(17)가 외부 도선과 전기적으로 연결되는 경우, 제2 리드(47)는 상기 외부 도선과 전기적으로 연결되거나 연결되지 않을 수 있다. 또한, 제2 리드(47)가 외부 도선과 전기적으로 연결되는 경우, 제1 리드(17)는 상기 외부 도선과 전기적으로 연결되거나 연결되지 않을 수 있다. 이에 의하여, 제1 전극 합제층(20)과 제2 전극 합제층(50)은 개별적으로 전자가 공급되거나, 개별적으로 전자가 배출될 수 있다.
예를 들어, 제1 리드(17)에 외부 도선이 연결되고, 제2 리드(47)에 외부 도선이 연결되지 않는 경우, 제1 리드(17)를 통하여 제1 전극 합제층(20)으로 전자가 공급되며, 제1 전극 합제층(20)으로 공급된 전자는 분리층(30)에 의하여 제2 전극 합제층(50)으로의 이동이 차단된다. 즉, 제1 전극 합제층(10)과 제2 전극 합제층(50)은 분리층(30)에 의하여 전기적으로 절연되며, 리튬 이온(Li+)만이 분리층(30)과 제2 집전체(40)를 통하여 이동하게 된다.
또한, 제1 리드(17) 및 제2 리드(47)가 모두 외부 도선과 연결되는 경우, 제1 리드(17)를 통하여 제1 전극 합제층(20)으로 전자가 공급되며, 제2 리드(47)을 통하여 제2 전극 합제층(50)으로 전자가 공급된다. 각 전극 합제층으로 공급된 전자는 다른 전극 합제층으로의 이동이 차단되며, 리튬 이온(Li+)만이 분리층(30)과 제2 집전체(40)를 통하여 이동하게 된다.
전술한 본 발명의 실시 예에 따른 이차 전지용 전극은 전기 화학 반응을 하는 모든 소자에 이용될 수 있다. 예를 들어, 모든 종류의 이차 전지, 연료 전지, 태양 전지 또는 캐퍼시터(capacitor) 등에 이용될 수 있으며, 이 중에서 이차 전지에 특히 적합하게 이용될 수 있다. 여기서, 이차 전지는 리튬 이차 저지를 포함할 수 있으며, 리튬 이차 전지로는 리튬 이온 이차 전지, 리튬 폴리머 이차 전지 또는 리튬 이온 폴리머 이차 전지 등이 있다.
이러한 이차 전지는 양극, 음극 및 상기 양극과 음극 사이에 개재(介在)되는 분리막을 포함하는데, 이때 상기 양극 및 음극 중 적어도 하나는 전술한 본 발명의 실시 예에 따른 이차 전지용 전극일 수 있다. 또한, 이차 전지는 전해액을 포함할 수 있으며, 상기 전해액은 비수 용매와 전해질 염을 포함할 수 있다.
비수 용매는 통상적으로 비수 전해액용 비수 용매로 사용하고 있는 것이라면 특별히 제한하지 않으며, 환형 카보네이트, 선형 카보네이트, 락톤, 에테르, 에스테르 또는 케톤 등을 사용할 수 있다.
상기 환형 카보네이트의 예로는 에틸렌 카보네이트(EC), 프로필렌 카보네이트(PC), 부틸렌 카보네이트(BE) 등이 있고, 상기 선형 카보네이트의 예로는 디에틸 카보네이트(DEC), 디메틸 카보네이트(DMC), 디프로필 카보네이트(DPC), 에틸메틸 카보네이트(EMC) 및 메틸프로필 카보네이트(MPC) 등이 있다. 상기 락톤의 예로는 감마부티로락톤(GBL)이 있으며, 상기 에테르의 예로는 디부틸에테르, 테트라히드로푸란, 2-메틸테트라히드로푸란, 1,4-디옥산, 1,2-디메톡시에탄 등이 있다. 또한, 상기 에스테르의 예로는 n-메틸아세테이트, n-에틸아세테이트, 메틸프로피오네이트, 에틸 프로피오네이트, 프로필 프로피오네이트, 부틸 프로피오네이트, 메틸 피발레이트 등이 있으며, 상기 케톤으로는 폴리메틸비닐 케톤이 있다. 이들 비수 용매는 단독으로 또는 2종 이상을 혼합하여 사용할 수 있다.
전해질 염은 통상 비수 전해질용 전해질 염으로 사용하고 있는 것이면 특별히 제한하지 않는다. 전해질 염의 예로는 A+B-와 같은 구조의 염으로서, A+는 Li+, Na+, K+와 같은 알칼리 금속 양이온 또는 이들의 조합으로 이루어진 이온을 포함하고, B-는 PF6 -, BF4 -, Cl-, Br-, I-, ClO4 -, AsF6 -, CH3CO2 -, CF3SO3 -, N(CF3SO2)2 -, C(CF2SO2)2 -와 같은 음이온 또는 이들의 조합으로 이루어진 이온을 포함하는 염이다. 일 예로, 리튬 염을 사용할 수 있다. 이들 전해질 염은 단독으로 또는 2종 이상으로 혼합하여 사용할 수 있다.
본 발명의 실시 예에 따른 이차 전지는 분리막을 포함할 수 있다. 사용 가능한 분리막은 특별히 제한이 없으나, 다공성 분리막을 사용하는 것이 바람직하며, 예를 들어 폴리프로필렌계, 폴리에틸렌계 또는 폴리올레핀계 다공성 분리막 등을 사용할 수 있다.
또한, 본 발명의 이차 전지는 외형에 제한이 없으나, 캔을 사용한 원통형, 각형, 파우치(pouch)형 또는 코인(coin) 등의 형상을 가질 수 있다.
이와 같이, 본 발명의 실시 예에 따른 이차 전지용 전극 및 이를 포함하는 이차 전지에 의하면, 복수의 전극 합제층을 적층하여 다층 구조로 이차 전지용 전극을 형성함으로써 향상된 에너지 밀도를 가지면서도, 이로 인한 저항 증가를 방지할 수 있다.
또한, 다층 구조를 형성하는 전극 합제층을 동일한 밀도를 가지도록 설계할 수 있게 되어 이차 전지의 충전 또는 방전시 각 전극 합제층의 저항 및 전류 분포(current distribution) 측정을 통하여 리튬 이온(Li+)의 이동 방향, 즉 수직 방향으로의 농도 분포를 정확하게 분석할 수 있으며, 이로부터 전극 내의 농도 불균형을 예측하여 고에너지 밀도를 가지는 전극 설계에 활용할 수 있다.
상기에서, 본 발명의 바람직한 실시 예가 특정 용어들을 사용하여 설명 및 도시되었지만 그러한 용어는 오로지 본 발명을 명확하게 설명하기 위한 것일 뿐이며, 본 발명의 실시 예 및 기술된 용어는 다음의 청구범위의 기술적 사상 및 범위로부터 이탈되지 않고서 여러 가지 변경 및 변화가 가해질 수 있는 것은 자명한 일이다. 이와 같이 변형된 실시 예들은 본 발명의 사상 및 범위로부터 개별적으로 이해되어져서는 안 되며, 본 발명의 청구범위 안에 속한다고 해야 할 것이다.
10: 제1 집전체 17: 제1 리드
20: 제1 전극 합제층 30: 분리층
40: 제2 집전체 45: 관통 홀
47: 제2 리드 50: 제2 전극 합제층

Claims (15)

  1. 제1 집전체;
    상기 제1 집전체 상에 위치하는 제1 전극 합제층;
    상기 제1 전극 합제층 상에 위치하는 분리층;
    상기 분리층 상에 위치하는 제2 집전체; 및
    상기 제2 집전체 상에 위치하는 제2 전극 합제층;을 포함하는 이차 전지용 전극.
  2. 청구항 1에 있어서,
    상기 제2 집전체는 복수 개의 관통 홀을 포함하는 이차 전지용 전극.
  3. 청구항 2에 있어서,
    상기 관통 홀은 그 내부에 상기 분리층 및 제2 전극 합제층 중 적어도 하나의 일부를 수용하는 이차 전지용 전극.
  4. 청구항 1에 있어서,
    상기 제2 집전체는 3차원의 망상(mesh) 구조를 가지는 이차 전지용 전극.
  5. 청구항 1에 있어서,
    상기 분리층은 다공성의 고분자 물질(porous polymer)로 형성되는 이차 전지용 전극.
  6. 청구항 5에 있어서,
    상기 다공성 고분자 물질은, 폴리비닐리덴플루오라이드(PVdF)와 헥사플루오로프로필렌(HFP)의 공중합체(PVdF-HFP)를 포함하는 이차 전지용 전극.
  7. 청구항 6에 있어서,
    상기 헥사플루오로프로필렌(HFP)은, 상기 폴리비닐리덴플루오라이드(PVdF)와 헥사플루오로프로필렌(HFP)의 공중합체(PVdF-HFP) 전체 중량에 대하여 3 내지 25 중량%로 함유되는 이차 전지용 전극.
  8. 청구항 1에 있어서,
    상기 분리층은 0.1 내지 10㎛의 두께를 가지는 이차 전지용 전극.
  9. 청구항 1에 있어서,
    상기 제1 전극 합제층과 제2 전극 합제층은 동일한 극성을 가지는 활물질을 포함하는 이차 전지용 전극.
  10. 청구항 1에 있어서,
    상기 제1 전극 합제층과 제2 전극 합제층은 동일한 물질로 형성되는 이차 전지용 전극.
  11. 청구항 1에 있어서,
    상기 제1 전극 합제층과 제2 전극 합제층은 동일한 두께를 가지는 이차 전지용 전극.
  12. 청구항 1에 있어서,
    상기 제1 집전체와 전기적으로 연결되는 제1 리드; 및
    상기 제2 집전체와 전기적으로 연결되는 제2 리드;를 더 포함하는 이차 전지용 전극.
  13. 청구항 12에 있어서,
    상기 제1 리드 및 제2 리드는 외부 도선과 개별적으로 연결되도록 전기적으로 분리되는 이차 전지용 전극.
  14. 양극, 음극 및 상기 양극과 음극 사이에 개재되는 분리막을 포함하는 이차 전지로서,
    상기 양극 및 음극 중 적어도 하나는 청구항 1 내지 청구항 13 중 적어도 하나의 이차 전지용 전극을 포함하는 이차 전지.
  15. 청구항 14에 있어서,
    상기 이차 전지는 리튬 이차 전지를 포함하는 이차 전지.
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CN113366664A (zh) * 2019-11-11 2021-09-07 株式会社Lg新能源 包括平行并置的多个集流体的负极以及包含其的二次电池

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