KR20190012073A - 전극 시스템 및 이를 포함하는 바이오센서 - Google Patents

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Abstract

일 양상에 따른 전기화학적 검출을 위한 전극 시스템 및 이를 포함하는 바이오센서에 따르면 하나의 기준전극으로도 복수의 검출성분의 측정할 수 있으며, 신속하고 정확하며 간편한 측정이 가능하다.

Description

전극 시스템 및 이를 포함하는 바이오센서{Electrode system and bio sensor including thereof}
전기화학적 검출을 위한 전극 시스템 및 이를 포함하는 바이오센서에 관한 것이다.
과학기술의 발달과 더불어 삶의 질에 대한 관심이 증대되면서 인간의 생활에 있어서 질병 진단 및 예방, 식품과 환경의 중요성은 날로 확대되고 있다. 그 결과, 인간의 질병을 진단하거나 식품화학과 공업화학 분야에서 특정 공정을 위하여 또는 환경 분야에서 오염물질을 분석하기 위하여 시료 중의 유기물 또는 무기물 농도 측정에 대한 필요성이 증대되고 있으며 이를 위한 많은 노력이 이루어지고 있다. 그 중 임상실험, 식품의 신선도 및 오염도 측정, 생물공정 제어, 환경 모니터링 등 여러 분야에서 기존의 전통적인 시험 방법의 대안의 하나로서 여러 성분에 대해 연속적이며 신속한 시험을 가능케 하는 바이오센서의 개발에 상당한 관심이 집중되고 있다.
그러나 종래 바이오센서에 응용되는 전극 시스템은 시료에 포함된 하나 이상의 성분을 검출하기 위해서는 하나 이상의 기준전극이 필요한 문제점이 있었다. 예를 들어, 종래 기술은 여러 종류의 항원을 검출하기 위해서는 각 검출부마다 측정을 위한 기준전극을 구비할 필요가 있었고, 여러 개의 기준전극을 사용할 경우 전극 시스템 또는 이를 포함하는 바이오센서에 대한 워싱 및 보관이 어렵고, 측정 편차가 커지는 문제점이 있었다(특허문헌 1).
한국 공개특허 제10-2013-0083618호
일 양상은 하나의 기준전극으로도 복수의 검출성분의 측정할 수 있는 전극 시스템을 제공하는 것이다.
다른 양상은 상기 전극 시스템을 포함하는 신속하고 정확하며 간편한 측정이 가능한 바이오센서를 제공하는 것이다.
일 양상은 절연기판;
상기 절연기판 위에 위치하고 서로 절연되어 있는 복수의 작업전극(working electrode);
상기 절연기판 위에 위치하고 복수의 작업전극 모두와 이격되어 있는 단수의 기준전극(reference electrode);
상기 복수의 작업전극과 단수의 기준전극 사이를 연결하는 이온투과성 구조물;을 포함하는 전기화학적 검출을 위한 전극 시스템을 제공한다.
검출 대상물질을 포함하는 용액 내에서 전극 전위를 측정하려면 두 개의 전극을 사용하여 두 점 사이의 전위차를 측정하여야 한다. 전위차를 측정함에 있어서 측정하고자 하는 전극을 작업전극(working electrode)이라 하며, 여기에 다른 또 하나의 전극을 연결하여 전위차를 측정하게 된다. 예를 들어 대상물질을 검출하기 위한 전극 시스템은 작업전극 및 기준전극(reference electrode)을 포함하는 2 전극 시스템 또는 추가적으로 상대전극을 더 포함하는 3 전극 시스템일 수 있다. 전해질의 저항이 높거나, 흐르는 전류가 큰 경우에는 저항에 의한 오차를 최소화하기 위하여 3 전극 시스템이 도입될 수 있다.
본 명세서에서 상기 용어 "작업전극(working electrode)"은 전기화학 실험 계에서 관심 있는 반응이 일어나는 전극을 말하며, 전극에서 일어나는 반응이 산화반응인지 또는 환원반응인지에 따라 음극 또는 양극으로도 지칭될 수 있고, "작동전극"으로도 치환되어 사용될 수 있다.
본 명세서에서 상기 용어 "기준전극(reference electrode)"은 기준 전위를 제공하는 전극을 말하며, 예를 들어 전위차 즉 전압은 기준전극과 작업전극 사이에서 확립될 수 있다.
본 명세서에서 상기 용어 "상대전극(counter electrode)"은 전기화학적 회로를 완성하기 위해 전류원 또는 싱크로서 작용하는 전기화학적 회로에서의 전극을 말하며, "대전극"으로도 치환되어 사용될 수 있다.
일 구현예에 따른 상기 전극 시스템은 복수의 작업전극과; 상기 복수의 작업전극 모두와 이격되어 있는 단수의 기준전극을 포함할 수 있다. 상기 복수의 작업전극은 2개 이상의 작업전극, 예를 들어 2개, 3개, 4개, 5개, 6개, 7개, 8개, 9개, 또는 10개 이상의 작업전극을 의미할 수 있다. 상기 단수의 기준전극은 1개의 기준전극을 의미할 수 있다. 일 구현예에 따른 상기 전극 시스템은 1개의 기준전극과 2개의 작업전극을 포함할 수 있다.
일 구현예에 따른 상기 전극 시스템에서 상기 작업전극 또는 기준전극은 금, 은, 알루미늄, 구리, 백금, 산화주석(Tin Oxide), 또는 인듐 주석 산화물(Indium Tin Oxide: ITO) 중 하나로 형성될 수 있다.
일 구현예에 따른 전극 시스템은 복수의 작업전극과 단수의 기준전극 사이를 연결하는 이온투과성구조물을 포함할 수 있으며, 예를 들어 작업전극과 기준전극만을 포함하는 2 전극 시스템일 수 있다. 예를 들어, 복수의 작업전극과 단수의 기준전극 사이에 존재하는 이온들은 상기 이온투과성구조물을 통하여 자유롭게 이동할 수 있다.
일 구현예에 따른 전극 시스템은 상기 이온투과성구조물을 도입함으로써 작업전극과 기준전극 사이에 발생할 수 있는 이온 불균형을 제거하고 상기 양 전극이 담겨있는 용액의 하전이 중성상태를 유지하게 된다.
본 명세서에서 상기 용어 “투과성”은 구조물 피막이 다공성이거나, 물 또는 용액이 유입되고 이온이 빠져나갈 수 있는 채널, 세공 또는 개공부를 보유하고 있음을 말한다.
본 명세서에서 상기 용어 “이온”은 양이온 및 음이온을 포함하며, 예를 들어 Na+, Ka+, Li+, Ag+와 같은 1가 양이온, Mg2 +, Zn2 +와 같은 2가 양이온, Cl-, OH-, Br-와 같은 1가 음이온, SO4 2-와 같은 2가 음이온을 포함한다.
본 명세서에서 상기 용어 "이온투과성구조물"은 이온 불균형을 해소하기 위해 도입된 3차원 또는 2차원의 구조물을말하며, 예를 들어 염다리 또는 이온투과성막을 포함한다. 예를 들어 상기 이온투과성구조물은 이온전도성 고분자와 같은 고분자의 전해질 겔 염다리(polyelectrolytic gel salt bridge; PGSB)를 지칭할 수 있다.
일 구현예에 따른 전극 시스템에서 상기 이온투과성구조물은 유사기준전극으로 작용할 수 있다. 예를 들어, 2개 이상의 작업전극과 1개의 기준전극이 담겨있는 용액의 이온 불균형을 해소하도록 하여 1개의 기준전극으로도 복수의 작업전극에 대한 전압 측정이 가능할 수 있다.
일 구현예에 따른 전극 시스템에서 상기 작업전극은 제 1 연결부에 의해 등위구조물에 연결되고, 상기 기준전극은 제 2 연결부에 의해 등위구조물에 연결될 수 있다. 상기 제 1 연결부 및 제 2 연결부의 지름은 예를 들어 50 내지 400 ㎛, 또는 100 내지 350 ㎛, 150 내지 300 ㎛, 또는 170 내지 250 ㎛, 또는 200 ㎛일 수 있다.
일 구현예에 따른 전극 시스템에서 복수의 작업전극은 절연기판에 수직하는 작업구(working hole)의 내부에 수용될 수 있다. 예를 들어 상기 작업구는 2개일 수 있으며, 작업구마다 각각 1개의 작업전극을 수용할 수 있고, 예를 들어 바이오 센서에서 항원-항체 반응을 확인하는 센싱부 또는 센싱 챔버(sensing chamber)의 역할을 할 수 있다. 예를 들어 상기 작업구(104)의 지름은 1 내지 10 mm, 3 내지 7 mm, 4 내지 6 mm, 또는 5 mm일 수 있다.
일 구현예에 따른 전극 시스템에서 단수의 기준전극은 절연기판에 수직하는 기준구(reference hole)의 내부에 수용될 수 있다. 예를 들어 상기 기준구의(105)의 지름은 예를 들어 0.5 내지 10mm, 1 내지 7 mm, 2 내지 5 mm, 또는 3 mm일 수 있다.
일 구현예에 따른 전극 시스템은 분석 용액의 이동 통로를 제공하는 마이크로채널을 포함하는 마이크로칩의 형태로 구현될 수 있으며, 상기 마이크로칩은 하나 이상의 마이크로채널을 포함할 수 있고, 예를 들어 하나 이상의 분석 용액의 이동통로를 제공하는 하나 이상의 마이크로채널을 포함하는 마이크로칩 형태로 구형될 수 있으며, 예를 들어 복수의 작업전극을 수용하는 작업구가 마이크로채널의 진행경로 중간에 위치할 수 있다.
일 구현예에 따른 전극 시스템에서 이온투과성구조물을 포함함에 따라 작업전극과 기준전극 사이에 존재하는 공간은 이온의 자유로운 이동이 가능한 전해질 용액으로 채워질 수 있으며, 예를 들어 염화칼륨(KCl) 수용액을 사용할 수 있다.
일 구현예에 따른 전극 시스템은 이온투과성구조물로써 이온전도성 고분자와 같은 고분자의 전해질 겔 염다리(polyelectrolytic gel salt bridge; PGSB)를 포함할 수 있고, 상기 고분자 전해질 겔 염다리는 고분자 단량체(monomer) 또는 이량체(dimer) 내지 십량체(decamer) 조성물에 빛을 조사하여 경화시킴으로 형성될 수 있다. 예를 들어 상기 고분자 단량체 조성물은 염화 디알릴디메틸암모늄 클로라이드(diallyldimethylammonium chloride: DADMAC), 2-아크릴아미도-2-메틸-1-프로판술폰산(2-acrylamido-2-methyl-1-propanesulfonic acid: AMPSA), 아크릴아마이드(acrylamide), 아크릴산(Acrylic acid), 또는 에틸렌글라이콜 (ethylene glycol)을 단위체로 포함할 수 있다. 상기 고분자 단량체에 의해 형성되는 이온성 고분자는 폴리(디알릴디메틸암모늄 클로라이드)(Poly(diallyldimethylammonium chloride): pDADMAC), 폴리(2-아크릴아미도-2-메틸-1-프로판술폰산)(poly(2-acrylamido-2-methyl-1-propanesulfonic acid): AMPSA), 폴리아크릴아마이드, 폴리아크릴산, 또는 폴리에틸렌글리콜일 수 있다.
또한, 상기 고분자 고분자 전해질 겔 염다리는 상기 고분자 단량체가 중합된 이량체 내지 십량체 조성물을 이용하여 제작될 수 있으며, 예를 들어 상기 염다리는 하기 화학식 1과 같은 반응에 의해 4가 암모늄 수용성 화합물인 상기 디알릴디메틸암모늄 클로라이드(DADMAC)를 중합하여 만든 선형 수용성 고분자인 폴리-디알릴디메틸암모늄 클로라이드(pDADMAC)로 충진될 수 있다.
[화학식 1]
Figure pat00001
상기 pDADMAC는 폴리전해질 하이드로겔이고, 높은 전하밀도에 의해 물을 고분자 사슬을 따라 강하게 흡수할 수 있다. 나아가, pDADMAC 층은 전도성이 있으며, 거시적 전기화학 시스템에 통상 사용되는, KCl로 포화된 아가층처럼 행동할 수 있다. 예를 들어, pDADMAC 충진체는, 광고분자화 기법에 의해, 마이크로칩 상의 특정 부위에 형성될 수 있다.
또한, DADMAC 및 pDADMAC는 폐수 처리, 제지산업, 광산업 및 생물학에 사용될 수 있으며, 예를 들어 단백질 및 펩타이드를 위한 미세- 및 나노-입자 의약 전달 시스템, 그리고 DNA, RNA를 세포 또는 조직으로 운반하기 위한 비-바이러스 벡터 시스템 등의 생의학적 분야에 사용될 수 있다.
일 구현예에 따른 상기 고분자 단량체 조성물은 광개시제가 결합된 것이거나 추가적으로 별도의 광개시제를 포함하는 것일 수 있다. 광개시제의 농도는 예를 들어 0.5 내지 4%, 예를 들어 1 내지 3%, 예를 들어 2%일 수 있고, 광개시제의 종류로는 예를 들어 2-히드록시-4'-(2-히드록시메틸)-2-메틸프로피오페논(2-hydroxy-4'-(2-hydroxymeth yl)-2-methylpropiophenone)을 사용할 수 있다.
일 구현예에 따른 상기 고분자 단량체 조성물은 추가로 가교제를 포함할 수 있으며, 예를 들어 가교제로 N, N'-메틸렌비사 크릴아미드(N, N’-methylenebisa crylamide)를 사용할 수 있다.
다른 양상은 상기 전극 시스템을 포함하는 시료 내의 분석물을 검출하기 위한 전기화학적 센싱부; 및
상기 센싱부와 전기적으로 연결되고, 상기 센싱부로부터 발생된 전기화학적 신호를 증폭하기 위한 이온 감지 전계 효과 트랜지스터를 포함하는 신호 처리부;를 포함하는 바이오 센서를 제공한다.
본 명세서에서 용어 "바이오 센서(biosensor)"는 생물체의 특정한 기능을 가지는 표적물질 예를 들어, 효소, 항체, DNA 등에 대한 인식기능을 갖는 생물화학적 수용물질(리셉터)이 신호 변환장치와 결합되어 생물학적 상호작용 및 인식반응을 전기적 신호로 변환함으로써 분석하고자 하는 물질을 선택적으로 감지할 수 있는 전기 화학적 센서(소자)를 말한다.
일 구현예에 따른 상기 전기화학적 신호는 전류, 전도도 또는 전위차일 수 있다.
상기 바이오 센서는 전계 효과 트랜지스터(Field Effect Transistor: FET) 기반 바이오 센서일 수 있다. 상기 바이오 센서는 예를 들어 대상 물질이 수용 물질(리셉터)에 물리화학적인 방법으로 결합함에 따라 채널의 표면 전하 밀도가 변화하면 이로 인해 발생 되는 반도체 반전층 또는 쇼트키 장벽의 변화에 의한 채널 전류의 변화량을 측정하는 원리에 의해 구동될 수 있다.
상기 바이오 센서는 다양한 생리활성 물질의 농도를 신속하게 정량화할 수 있으며 대상 물질의 종류에 따라 바이오, 화학, 환경 등의 활용 용도로 사용될 수 있다.
본 발명의 일 양상에 따른 전극 시스템은 하나의 일체형 기준전극으로도 다수의 여러 종류의 성분을 검출할 수 있으므로 간편한 측정이 가능하며, 이를 포함하는 신속하고 정확한 측정이 가능한 바이오센서를 제공할 수 있다. 또한, 바이오센서의 워싱 및 보관이 용이하고 제조 공정이 간단하고, 저가의 대량 생산이 가능하므로 경제적이고 현장진단이 가능한 일회용 바이오센서의 개발에 응용될 수 있다. 물론 이러한 효과에 의해 본 발명의 범위가 한정되는 것은 아니다.
도 1은 일 구현예에 따른 작업전극; 기준전극; 전극 시스템; 및 이온투과성구조물을 포함하는 전극 시스템을 개략적으로 보여주는 사시도이다.
도 2는 일 구현예에 따른 전극 시스템을 개략적으로 보여주는 (a) 평면도 및 (b)세로 방향 단면도이다.
도 3은 일 구현예에 따른 전극 시스템을 개략적으로 보여주는 가로 방향 단면도이다.
도 4은 일 구현예에 따른 실제 실험에 사용된 전극 시스템을 개략적으로 보여주는 (a) 측면도 및 (b) 평면도이다.
도 5는 일 구현예에 따른 전극 시스템을 구현하는 소자의 제작 과정을 나타낸다.
도 6(a)은 상업용 Ag/AgCl 기준전극(3 M KCl)과 비교한 일 구현예에 따른 전극 시스템을 이용한 개방 회로 전압(open-circuit potential: OCP)의 측정 결과를 나타낸다.
도 6(b)는 일 구현예에 따른 전극 시스템을 이용한 3M KCl 용액을 함유한 하나의 칩의 2개의 채널에서 고분자 전해질(polyelectrolyte) 기준전극의 전위 변화를 나타낸다.
도 7은 일 구현예에 따른 전극 시스템을 이용한 3M KCl 용액에서 고분자 전해질 기준전극의 전위 변화를 나타낸다. 개방 회로 전압(OCP)가 0.05, 0.1, 0.25, 0.5, 1 및 2 M KCl (a-f)에서 상업용 Ag/AgCl 기준전극에 대한 고분자 전해질 기준전극에서 측정되었다. 확장된 뷰가 삽입되어 도시되었다.
도 8는 일 구현예에 따른 전극 시스템을 이용한 pH 테스트 결과를 나타낸다.
도 9는 각각 일 구현예에 따른 전극 시스템을 이용한 3개의 일체형 칩((a)~(b), (c)~(d), 및 (e)~(f))으로 각각 측정한 H5N2 바이러스 검출 테스트 결과를 나타낸다.
본 발명은 다양한 변환을 가할 수 있고 여러 가지 실시예를 가질 수 있는 바, 특정 실시예들을 도면에 예시하고 상세한 설명에 상세하게 설명하고자 한다. 본 발명의 효과 및 특징, 그리고 그것들을 달성하는 방법은 도면과 함께 상세하게 후술되어 있는 실시예들을 참조하면 명확해질 것이다. 그러나 본 발명은 이하에서 개시되는 실시예들에 한정되는 것이 아니라 다양한 형태로 구현될 수 있다.
이하, 첨부된 도면을 참조하여 본 발명의 실시예들을 상세히 설명하기로 하며, 도면을 참조하여 설명할 때 동일하거나 대응하는 구성 요소는 동일한 도면부호를 부여하고 이에 대한 중복되는 설명은 생략하기로 한다.
이하의 실시예에서, 제1, 제2 등의 용어는 한정적인 의미가 아니라 하나의 구성 요소를 다른 구성 요소와 구별하는 목적으로 사용되었다. 또한, 단수의 표현은 문맥상 명백하게 다르게 뜻하지 않는 한, 복수의 표현을 포함한다.
한편, 포함하다 또는 가지다 등의 용어는 명세서상에 기재된 특징, 또는 구성요소가 존재함을 의미하는 것이고, 하나 이상의 다른 특징들 또는 구성요소가 부가될 가능성을 미리 배제하는 것은 아니다. 또한, 막, 영역, 구성 요소 등의 부분이 다른 부분 "위에" 또는 "상에" 있다고 할 때, 다른 부분의 "바로 위에" 또는 "바로 상에" 있는 경우뿐만 아니라, 그 중간에 다른 막, 영역, 구성 요소 등이 개재되어 있는 경우도 포함한다.
도면에서는 설명의 편의를 위하여 구성 요소들이 그 크기가 과장 또는 축소될 수 있다. 예컨대, 도면에서 나타난 각 구성의 크기 및 두께는 설명의 편의를 위해 임의로 나타내었으므로, 본 발명이 반드시 도시된 바에 한정되지 않는다.
어떤 실시예가 달리 구현 가능한 경우에 특정한 공정 순서는 설명되는 순서와 다르게 수행될 수도 있다. 예를 들어, 연속하여 설명되는 두 공정이 실질적으로 동시에 수행될 수도 있고, 설명되는 순서와 반대의 순서로 진행될 수 있다.
도 1은 일 구현예에 따른 작업전극; 기준전극; 전극 시스템; 및 이온투과성구조물을 포함하는 전극 시스템을 개략적으로 보여주는 사시도이다.
도 1을 참조하면, 상기 전극 시스템은
절연기판(106);
상기 절연기판 위에 위치하고 서로 절연되어 있는 복수의 작업전극(working electrode)(101);
상기 절연기판 위에 위치하고 복수의 작업전극 모두와 이격되어 있는 단수의 기준전극(reference electrode)(102);
상기 복수의 작업전극과 단수의 기준전극 사이를 연결하는 이온투과성구조물(103);을 포함하는 전기화학적 검출을 위한 전극 시스템의 형태일 수 있다.
상기 복수의 작업전극은 상기 절연기판에 수직하는 마이크로채널(미도시)의 진행경로 중간에 위치하는 작업구의 내부에 수용되는 전극 시스템의 형태일 수 있다.
상기 단수의 기준전극(102)은 상기 절연기판에 수직하는 기준구(105)의 내부에 수용될 수 있고, 상기 복수의 작업전극(101)은 상기 절연기판에 수직하는 작업구(104)의 내부에 수용될 수 있다.
일 구현예에서 상기 전극 시스템은 상기 작업구(104) 및 기준구(105) 위에는 제2의 절연기판(100)을 포함한다.
일 구현예에서 상기 복수의 작업전극(101)과 단수의 기준전극(102) 사이는 등위구조물(103)로 연결될 수 있다.
도 2는 일 구현예에 따른 전극 시스템의 구현예를 개략적으로 보여주는 (a) 평면도 및 (b)세로 방향 단면도이다.
도 2(a)을 참조하면, 일 구현예에서 상기 전극 시스템은 절연기판(106) 위에 1개의 기준전극(102)을 수용하는 1개의 기준구(미도시) 및 2개의 작업전극(101)을 수용하는 작업구(미도시)를 포함할 수 있고, 2개의 작업전극(101)과 1개의 기준전극(102) 사이는 이온투과성구조물(103)로 연결될 수 있다.
일 구현예에서 상기 기준전극(102)을 수용하는 기준구의 지름은 0.5 내지 10mm, 또는 1 내지 7 mm, 2 내지 5 mm, 또는 3 mm일수 있다. 일 구현예에서 상기 작업전극(101)을 수용하는 작업구의 지름은 3 내지 7 mm, 4 내지 6 mm, 또는 5 mm일 수 있다.
도 3은 일 구현예에 따른 전극 시스템의 구현예를 개략적으로 보여주는 가로 방향 단면도이다.
도 3을 참조하면, 일 구현예에서 상기 전극 시스템은 2개의 작업전극(101)과 1개의 기준전극(102) 사이가 이온투과성구조물(103)로 연결된 일체형 전극 형태일 수 있다. 일 구현예에서 상기 작업전극(101)은 제1 연결부(107)에 의해 등위구조물(103)에 연결될 수 있고, 상기 기준전극(102)은 제2 연결부(108)에 의해 등위구조물(103)에 연결될 수 있다.
상기 제1 연결부(107) 및 제2 연결부(108)의 지름은 예를 들어 50 내지 400 ㎛, 또는 100 내지 350 ㎛, 150 내지 300 ㎛, 또는 170 내지 250 ㎛, 또는 200㎛일 수 있다.
도 4은 일 구현예에 따른 실제 실험에 사용된 전극 시스템을 개략적으로 보여주는 (a) 측면도 및 (b) 평면도이다.
실시예 1: 염다리를 포함하는 센서(소자)의 제작
도 5는 일 구현예에 따른 전극 시스템을 구현하는 소자의 제작 과정을 나타낸다. 이하에서는 상기 전극 시스템을 구현하는 소자의 제작 과정을 상세하게 설명한다.
도 5에 나타난 바와 같이, 유리(glass) 위에 ITO 300 nm가 증착되고, 유리와 ITO 사이에 Tin oxide/ITO 80 nm가 스퍼터링(sputtering) 시켰다.
또한, 디알릴디메틸암모늄 클로라이드(DADMAC)를 함유한 모노머 수용액으로 광중합 기술을 사용하여 염다리를 제조하였다.
폴리디메틸실록산(Polydimethylsiloxane: PDMS) 몰드(채널)가 감광제로 SU-8 2005 (MicroChem, Newton, MA)를 사용하여 포토리소그래피(photolithography)에 의해 제작된 실리콘 마스터 상의 복제물로부터 100μm 높이로 제작되었다. PDMS(실리콘 엘라스토머 염기, SYLGARD 184) : 실리콘 엘라스토머 경화제의 비율을 9:1로 하여 사용하였다.
상기 몰드에 디알릴디메틸암모늄 클로라이드(DADMAC)와 가교제, 광개시제, 및 KCl 용액을 넣고 광중합(photo polymerization)시켜서 염다리를 제작하였다. 상기 염다리는 65% 모노머(DADMAC), 2% 광개시제(2-히드록시-4'-(2-히드록시메틸)-2-메틸프로피오페논), 2% 가교제(N, N'-메틸렌비사 크릴아미드), 및 500 mM KCl로 구성될 수 있다. 상기 염다리를 UV 챔버를 사용하여 8초 동안 17mw/초로 노출시켰다.
상기 ITO 및 Tin oxide/ITO 전극이 증착되어 있는 유리와 몰드를 통해 패턴화된 PDMS를 플라즈마 처리를 통해 본딩하였다. 플라즈마 본딩은 산소 플라즈마 처리기를 100 W, 40초로 사용하였다.
실시예 2: 전도도 측정
실시예 1에서 제작한 소자에 대해 전자전기화학분석기(CHI 750B, CH Instruments, USA)를 사용하여 상기 염다리의 이온 전도도를 기록하였다.
도 6(a)은 상업용 Ag/AgCl 기준전극(3 M KCl)과 비교한 일 구현예에 따른 전극 시스템을 이용한 개방 회로 전압(open-circuit potential: OCP)의 측정 결과를 나타낸다.
도 6(a)에 나타난 바와 같이, 3개 각각의 칩에 걸리는 전압(potential) 변이를 10분간 측정한 결과 5mv 정도의 차이가 나는 안정적인 결과를 얻을 수 있었다.
도 6(b)는 일 구현예에 따른 전극 시스템을 이용한 3M KCl 용액을 함유한 하나의 칩에 2개의 채널에서 고분자 전해질(polyelectrolyte) 기준전극의 전압 변화를 나타낸다.
도 6(b)에 나타난 바와 같이, 1개의 칩에 2개의 채널 즉 2개의 작업구(working hole)이 존재하는 전극 시스템을 이용하여 우측(위에 그림), 좌측(아래 그림)의 채널에 걸리는 전압 변이를 15분간 측정한 결과 수 mV 정도만의 미세한 차이만을 보이는 안정적인 결과를 얻을 수 있었다.
도 7은 일 구현예에 따른 전극 시스템을 이용한 3M KCl 용액에서 고분자 전해질 기준전극의 전압 변화를 나타낸다. 개방 회로 전압(OCP)가 0.05, 0.1, 0.25, 0.5, 1 및 2 M KCl (a-f)에서 상업용 Ag/AgCl 기준전극에 대한 고분자 전해질 기준전극에서 측정되었다. 확장된 뷰가 삽입되어 도시되었다.
도 8은 일 구현예에 따른 염다리가 존재하는 전극 시스템을 이용한 3개의 일체형 칩으로 측정한 pH 테스트 결과를 나타낸다. 3개의 일체형 칩으로 측정한 시료의 민감도는 하기 표 1과 같다.
시료번호 1 2 3 평균
민감도[mV/pH] 287.66 307.50 288.40 294.52
도 8에 나타난 바와 같이 3개의 일체형 칩으로 각각 pH 4, pH 7 및 pH 10에서 측정한 결과 오차 범위는 7% 이내였다.
도 9는 각각 일 구현예에 따른 전극 시스템을 이용한 3개의 일체형 칩((a)~(b), (c)~(d), 및 (e)~(f))으로 각각 측정한 H5N2 바이러스 검출 테스트 결과를 나타낸다. 3개의 일체형 칩으로 각각 측정한 시료의 민감도는 하기 표 2와 같다.
시료번호 1 2 3
민감도[mV/pH] 621 - 620
도 9에 나타난 바와 같이 3개의 일체형 칩 중 2개만 반응하였으나, 반응한 2개의 칩의 결과인 (a)~(b) 및 (e)~(f)가 각각 거의 동일함을 알 수 있다.
100: (제2) 절연기판
101: 작업전극
102: 기준전극
103: 이온투과성구조물
104: 작업구
105: 기준구
106: (제1) 절연기판
107: 제1 연결부
108: 제2 연결부

Claims (14)

  1. 절연기판;
    상기 절연기판 위에 위치하고 서로 절연되어 있는 복수의 작업전극(working electrode);
    상기 절연기판 위에 위치하고 복수의 작업전극 모두와 이격되어 있는 단수의 기준전극(reference electrode);
    상기 복수의 작업전극과 단수의 기준전극 사이를 연결하는 이온투과성구조물;을 포함하는 전기화학적 검출을 위한 전극 시스템.
  2. 청구항 1에 있어서, 상기 복수의 작업전극은 상기 절연기판에 수직하는 작업구(working hole)의 내부에 수용되는 전극 시스템.
  3. 청구항 1에 있어서, 상기 단수의 기준전극은 상기 절연기판에 수직하는 기준구(reference hole)의 내부에 수용되는 전극 시스템.
  4. 청구항 1에 있어서, 1개의 기준전극과 2개의 작업전극을 포함하는 전극 시스템.
  5. 청구항 1에 있어서, 상기 이온투과성구조물은 이온의 이동을 허용하는 것인 전극 시스템.
  6. 청구항 1에 있어서, 상기 이온투과성구조물은 고분자 전해질 겔 염다리인 전극 시스템.
  7. 청구항 6에 있어서, 상기 고분자 전해질 겔 염다리는 이온전도성 고분자인 전극 시스템.
  8. 청구항 7에 있어서, 상기 고분자 전해질 겔 염다리는 고분자 단량체(monomer) 또는 이량체(dimer) 내지 십량체(decamer) 조성물에 빛을 조사하여 경화시킴으로 형성되는 이온성 고분자 겔 형태인 전극 시스템.
  9. 청구항 8에 있어서, 상기 고분자 단량체 조성물은 염화 디알릴디메틸암모늄 클로라이드(diallyldimethylammonium chloride: DADMAC), 2-아크릴아미도-2-메틸-1-프로판술폰산(2-acrylamido-2-methyl-1-propanesulfonic acid: AMPSA), 아크릴아마이드(acrylamide), 아크릴산(Acrylic acid), 또는 에틸렌글라이콜(ethylene glycol)을 단위체로 하는 전극 시스템.
  10. 청구항 8에 있어서, 상기 고분자 단량체에 의해 형성되는 이온성 고분자는 폴리(디알릴디메틸암모늄 클로라이드)(Poly(diallyldimethylammonium chloride): pDADMAC), 폴리(2-아크릴아미도-2-메틸-1-프로판술폰산)(poly(2-acrylamido-2-methyl-1-propanesulfonic acid): AMPSA), 폴리아크릴아마이드, 폴리아크릴산, 또는 폴리에틸렌글리콜인 전극 시스템.
  11. 청구항 8에 있어서, 상기 고분자 단량체 조성물은 광개시제가 결합된 것이거나 추가적으로 별도의 광개시제를 포함하는 것인 전극 시스템.
  12. 청구항 11에 있어서, 가교제를 추가로 포함하는 전극 시스템.
  13. 청구항 1의 전극 시스템을 포함하는 시료 내의 분석물을 검출하기 위한 전기화학적 센싱부; 및
    상기 센싱부와 전기적으로 연결되고, 상기 센싱부로부터 발생된 전기화학적 신호를 증폭하기 위한 이온 감지 전계 효과 트랜지스터를 포함하는 신호 처리부;를 포함하는 바이오 센서.
  14. 청구항 13에 있어서, 전기화학적 신호는 전류, 전도도 또는 전위차인 바이오 센서.
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