KR20190004736A - 폴리(페닐렌 에테르) 조성물, 상기 조성물로부터 제조된 라인드 파이프 및 사출 성형된 물품, 및 물 수송 및 저장 동안 미생물 성장의 조절 방법 - Google Patents

폴리(페닐렌 에테르) 조성물, 상기 조성물로부터 제조된 라인드 파이프 및 사출 성형된 물품, 및 물 수송 및 저장 동안 미생물 성장의 조절 방법 Download PDF

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KR20190004736A
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poly
polystyrene
phenylene ether
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크리스티안 헨리쿠스 요한네스 쿠부츠
요하네스 이. 포르투인
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사빅 글로벌 테크놀러지스 비.브이.
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Abstract

라인드 파이프(lined pipe)는 외층 및 내층을 포함한다. 외층은 가교된 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 폴리(1-부텐) 또는 폴리(비닐 클로라이드)를 함유한다. 내층은 폴리(페닐렌 에테르), 폴리스티렌, 및 선택적으로, 수소화된 블록 공중합체를 함유한다. 내층은 박테리아 성장의 저 자극화를 나타낸다. 또한, 박테리아 성장의 저 자극화를 나타내는 조성물, 사출 성형된 물품, 및 물의 수송 또는 저장 동안 미생물 성장의 조절 방법이 기재된다.

Description

폴리(페닐렌 에테르) 조성물, 상기 조성물로부터 제조된 라인드 파이프 및 사출 성형된 물품, 및 물 수송 및 저장 동안 미생물 성장의 조절 방법
본 발명은 폴리(페닐렌 에테르) 조성물, 상기 조성물로부터 제조된 라인드 파이프(lined pipe) 및 사출 성형된 물품, 및 물 수송 및 저장 동안 미생물 성장의 조절 방법에 관한 것이다.
물을 수송하거나 또는 저장하는 데 사용되는 플라스틱 물질은 박테리아 성장을 자극하는 구성성분을 방출할 수 있다. 박테리아는 물을 소비하는 인간 및 가축에게 건강상의 위험을 유발할 수 있다. 박테리아 성장을 조절하기 위해, 소독제, 예컨대 염소 또는 이산화염소가 전형적으로, 식수에 첨가된다. 그러나, 장기간 사용 시, 파이프, 피팅(fitting) 및 저장 용기의 제조에 사용되는 플라스틱 물질은 염소 및 염소 유도체에 의해 화학적으로 공격 받을 수 있다. 따라서, 박테리아 성장을 덜 자극하고 따라서 식수의 염소화를 감소시킬 수 있는 파이프, 피팅 및 저장 용기가 요망되고 있다.
일 실시형태는 물 수송용 라인드 파이프이며, 이러한 라인드 파이프는: 외층 조성물의 총 중량을 기준으로, 가교된 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 폴리(1-부텐) 및 폴리(비닐 클로라이드)로 이루어진 군으로부터 선택되는 열가소성 물질 50 내지 100 중량% 및 충전제 0 내지 50 중량%를 포함하는 외층 조성물을 포함하는 외층; 및 폴리(페닐렌 에테르) 20 내지 70 중량부, 폴리스티렌 30 내지 80 중량부 및 알케닐 방향족 단량체와 컨쥬게이션된 디엔의 수소화된 블록 공중합체 0 내지 15 중량부를 포함하는 내층 조성물을 포함하는 내층을 포함하고; 상기 중량부는 폴리(페닐렌 에테르), 폴리스티렌 및 수소화된 블록 공중합체 총 100 중량부를 기준으로 한다.
또 다른 실시형태는 물 접촉용 사출 성형된 물품이며, 상기 물품은 25℃, 클로로포름에서 Ubbelohde 점도계에 의해 측정 시 0.1 내지 0.6 ㎗/g의 고유 점도를 갖는 폴리(2,6-디메틸-1,4-페닐렌 에테르) 30 내지 50 중량부; 200℃ 및 5 kg 하중에서 ISO 1133-4(2011)에 따라 측정 시 1 내지 5 g/10분의 용융 유동 지수를 갖는 어택틱(atactic) 호모폴리스티렌 35 내지 55 중량부; 및 폴리스티렌-폴리(에틸렌-부틸렌)-폴리스티렌 트리블록 공중합체 1 내지 15 중량부를 포함하는 조성물을 포함하고; 여기서, 상기 중량부는 폴리(페닐렌 에테르), 폴리스티렌 및 수소화된 블록 공중합체 총 100 중량부를 기준으로 하며; 상기 조성물은 고무-변형된 폴리스티렌을 배제하며, 스티렌과 부타디엔의 비수소화된 블록 공중합체를 배제하고, 상기 내층 조성물의 총 중량을 기준으로 유리(free) 부타디엔 1 중량 백만분율(part per million by weight) 미만을 포함하고; 상기 조성물은 바이오매스 생산 포텐셜(Biomass Production Potential)을 NEN-EN 16421:2014 방법 1에 따라 확인 시 500 pg(피코그램) 아데노신 트리포스페이트/cm2 이하로 나타낸다.
또 다른 실시형태는 물의 수송 또는 저장 동안 미생물 성장의 조절 방법이며, 상기 조절 방법은 물을, 폴리(페닐렌 에테르) 20 내지 70 중량부, 폴리스티렌 30 내지 80 중량부 및 알케닐 방향족 단량체와 컨쥬게이션된 디엔의 수소화된 블록 공중합체 1 내지 15 중량부를 포함하는 조성물을 갖는 표면과 접촉시켜 수송 또는 저장하는 단계를 포함하고; 여기서, 상기 중량부는 폴리(페닐렌 에테르), 폴리스티렌 및 수소화된 블록 공중합체 총 100 중량부를 기준으로 한다.
또 다른 실시형태는 조성물이며, 상기 조성물은 25℃, 클로로포름에서 Ubbelohde 점도계에 의해 측정 시 0.1 내지 0.6 ㎗/g의 고유 점도를 갖는 폴리(2,6-디메틸-1,4-페닐렌 에테르) 30 내지 50 중량부; 200℃ 및 5 kg 하중에서 ISO 1133-4(2011)에 따라 측정 시 1 내지 5 g/10분의 용융 유동 지수를 갖는 어택틱 호모폴리스티렌 35 내지 55 중량부; 및 알케닐 방향족 단량체와 컨쥬게이션된 디엔의 수소화된 블록 공중합체 1 내지 15 중량부를 포함하고; 여기서, 상기 중량부는 폴리(페닐렌 에테르), 폴리스티렌 및 수소화된 블록 공중합체 총 100 중량부를 기준으로 하며; 상기 조성물은 고무-변형된 폴리스티렌을 배제하며, 스티렌과 부타디엔의 비수소화된 블록 공중합체를 배제하고, 상기 내층 조성물의 총 중량을 기준으로 유리 부타디엔을 1 중량 백만분율 미만으로 포함하고; 상기 조성물은 바이오매스 생산 포텐셜을 NEN-EN 16421:2014 방법 1에 따라 확인 시 500 pg 아데노신 트리포스페이트/cm2 이하로 나타낸다.
이들 실시형태 및 다른 실시형태들은 하기에 상세히 기재되어 있다.
이제 도면을 참조로 하여, 유사한 요소는 몇몇 도면들에서 유사하게 넘버링된다.
도 1은 외층(20) 및 내층(30)을 포함하는 라인드 파이프(10)의 단면도이다.
도 2는 외층(20), 내층(30) 및 중간층(40)을 포함하는 라인드 파이프(10)의 단면도이다.
도 3은 외층(20), 내층(30) 및 2개의 중간층(40)들을 포함하는 라인드 파이프(10)의 단면도이다.
도 4a 내지 4c는 고밀도 폴리에틸렌(4a), 폴리(페닐렌 에테르) 조성물(4b) 및 비가소화된(unplasticized) 폴리(비닐 클로라이드)(4c)의 압출된 대로의 표면들에 대한 원자힘 현미경 사진을 보여준다.
본 발명자들은, 특정 폴리(페닐렌 에테르) 조성물이 박테리아 성장의 매우 낮은 자극화를 나타냄을 확인하였다. 조성물은 파이프 상에 내부 라이닝(inner lining)으로서, 물 접촉용 사출 성형된 물품으로서, 일반적으로 식수와 접촉하기 위한 표면으로서 이용될 수 있다.
따라서, 일 실시형태는 물 수송용 라인드 파이프이며, 이러한 라인드 파이프는: 외층 조성물의 총 중량을 기준으로, 가교된 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 폴리(1-부텐) 및 폴리(비닐 클로라이드)로 이루어진 군으로부터 선택되는 열가소성 물질 50 내지 100 중량% 및 충전제 0 내지 50 중량%를 포함하는 외층 조성물을 포함하는 외층; 및 폴리(페닐렌 에테르) 20 내지 70 중량부, 폴리스티렌 30 내지 80 중량부 및 알케닐 방향족 단량체와 컨쥬게이션된 디엔의 수소화된 블록 공중합체 0 내지 15 중량부를 포함하는 내층 조성물을 포함하는 내층을 포함하고; 상기 중량부는 폴리(페닐렌 에테르), 폴리스티렌 및 수소화된 블록 공중합체 총 100 중량부를 기준으로 한다.
일 실시형태는 라인드 파이프에 관한 것이다. 도 1에 예시된 일 실시형태는 외층(20) 및 내층(30)을 포함하는 파이프(10)이다. 도 2에 예시된 또 다른 실시형태는 외층(20), 내층(30) 및 상기 외층(20)과 상기 내층(30) 사이의 중간층(40)을 포함하는 파이프(10)이다. 도 3에 예시된 또 다른 실시형태는 외층(20), 내층(30) 및 2개의 중간층(40)들을 포함하는 파이프(10)로서, 각각의 중간층은 상기 외층(20)과 상기 내층(30) 사이에 존재한다. 2개 이상의 중간층들이 존재하는 경우, 이들 중간층은 서로 동일하거나 또는 서로 다른 조성물을 가질 수 있다. 다양한 층들의 조성물은 하기에 상세히 기재되어 있다.
라인드 파이프는 크기가 광범위하게 다양할 수 있다. 예를 들어, 일부 실시형태에서, 외층의 외경은 20 mm 내지 1.6 m이고, 외경 : 벽 두께의 비율은 7:1 내지 45:1이다. 이들 실시형태에서, 내층은 선택적으로, 12 mm 내지 1.55 m의 외경 및/또는 50 ㎛ 내지 외층 벽 두께의 1/3까지의 벽 두께를 가질 수 있다.
라인드 파이프는 가교된 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 폴리(1-부텐) 및 폴리(비닐 클로라이드)로 이루어진 군으로부터 선택되는 열가소성 물질을 기반으로 하는 외층을 포함한다. 일부 실시형태에서, 열가소성 물질은 가교된 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 폴리(1-부텐) 및 폴리(비닐 클로라이드)로 이루어진 군으로부터 선택된다. 일부 실시형태에서, 열가소성 물질은 폴리프로필렌(즉, 프로필렌 동종중합체)이다. 외층의 조성물은 상기 외층 조성물의 총 중량을 기준으로 열가소성 물질을 50 내지 100 중량%로 포함한다. 이러한 범위 내에서, 열가소성 물질의 함량은 70 내지 100 중량%, 또는 80 내지 100 중량%, 또는 90 내지 100 중량%, 또는 95 내지 100 중량%일 수 있다. 열가소성 물질 이외에, 외층 조성물은 선택적으로, 충전제를 50 중량% 이하로 포함할 수 있다. 적합한 충전제로는, 활석, 점토, 운모, 탄산칼슘 및 이들의 조합 등이 있다. 0 내지 50 중량%의 범위 내에서, 충전제 양은 5 내지 50 중량%, 또는 5 내지 40 중량%, 또는 5 내지 30 중량%일 수 있다. 외층 조성물은 선택적으로 또한, 착색제, UV 차단제, 항산화제, 안정화제, 가공 보조제 및 이들의 조합으로 이루어진 군으로부터 선택되는 첨가제를 10 중량% 이하로 추가로 포함할 수 있다. 10 중량%의 한계 내에서, 첨가제 양은 0 내지 5 중량%, 또는 0 내지 2 중량%일 수 있다.
외층 외에도, 라인드 파이프 또는 피팅은 박테리아 성장의 저 자극화를 나타내는 내층을 포함한다. 내층의 조성물은 폴리(페닐렌 에테르)를 포함한다. 폴리(페닐렌 에테르)는 하기 식을 가진 반복 구조 단위를 포함한다:
Figure pct00001
여기서, Z1은 각각 독립적으로, 하이드로카르빌기가 3차 하이드로카르빌이 아닌, C1-C12 하이드로카르빌티오, C1-C12 하이드로카르빌옥시, 또는 비치환된 또는 치환된 C1-C12 하이드로카르빌이고; Z2는 각각 독립적으로 수소, 하이드로카르빌기가 3차 하이드로카르빌이 아닌, C1-C12 하이드로카르빌티오, C1-C12 하이드로카르빌옥시, 또는 비치환된 또는 치환된 C1-C12 하이드로카르빌이다. 본원에서, 용어 "하이드로카르빌"은 그 자체로 사용되거나, 또는 접두어, 접미어 또는 다른 용어의 일부로서 사용되든지 간에, 탄소와 수소만을 포함하는 잔기를 지칭한다. 이 잔기는 지방족 또는 방향족, 직쇄, 고리형, 이중고리형, 분지형, 포화 또는 불포화된 것일 수 있다. 이는 또한 지방족, 방향족, 직쇄, 고리형, 이중고리형, 분지형, 포화 및 불포화된 탄화수소 모이어티들의 조합을 포함할 수 있다. 하이드로카르빌 잔기가 치환된 것으로 기술되는 경우, 이는 선택적으로는 치환 잔기의 탄소 및 수소 구성원 위로 헤테로원자를 포함할 수 있다. 따라서, 구체적으로 치환된 것으로 기술되는 경우, 하이드로카르빌 잔기는 또한, 하나 이상의 카르보닐기, 아미노기, 하이드록시기 등을 포함할 수 있거나, 또는 하이드로카르빌 잔기의 골격 내에 헤테로원자를 포함할 수 있다. 일례로서, Z1은 말단 3,5-디메틸-1,4-페닐기와 산화 중합 촉매의 디-n-부틸아민 성분의 반응에 의해 형성되는 디-n-부틸아미노메틸기일 수 있다.
폴리(페닐렌 에테르)는, 전형적으로 하이드록실기에 대해 오르토 위치에 위치하는 아미노알킬-함유 말단기(들)를 가진 분자를 포함할 수 있다. 전형적으로 테트라메틸다이페노퀴논 부산물이 존재하는 2,6-디메틸페놀-함유 반응 혼합물로부터 수득되는 테트라메틸디페노퀴논(TMDQ) 말단기가 또한 종종 존재한다. 폴리(페닐렌 에테르)는 호모중합체, 공중합체, 그래프트 공중합체, 이오노머 또는 블록 공중합체뿐만 아니라 이들의 혼합물의 형태일 수 있다.
일부 실시형태에서, 폴리(페닐렌 에테르)는 25℃, 클로로포름에서 Ubbelohde 점도계에 의해 측정 시 0.1 내지 1 ㎗/g의 고유 점도를 가진다. 이 범위 내에서, 폴리(페닐렌 에테르)의 고유 점도는 0.1 내지 0.6 ㎗/g, 0.2 내지 0.6 ㎗/g, 또는 0.25 내지 0.55 ㎗/g일 수 있다.
일부 실시형태에서, 폴리(페닐렌 에테르)는 2,6-디메틸페놀, 2,3,6-트리메틸페놀 및 이들의 조합으로 이루어진 군으로부터 선택되는 단량체들의 동종중합체 또는 공중합체를 포함한다. 일부 실시형태에서, 폴리(페닐렌 에테르)는 25℃, 클로로포름에서 측정 시 0.1 내지 0.6 ㎗/g의 고유 점도를 가진 폴리(2,6-디메틸-1,4-페닐렌 에테르)를 포함한다.
내층 조성물은 폴리(페닐렌 에테르), 폴리스티렌 및 수소화된 블록 공중합체 총 100 중량부를 기준으로, 폴리(페닐렌 에테르)를 20 내지 70 중량부로 포함한다. 20 내지 70 중량부의 범위 내에서, 폴리(페닐렌 에테르) 양은 30 내지 60 중량부, 또는 30 내지 50 중량부일 수 있다.
폴리(페닐렌 에테르) 외에도, 내층 조성물은 폴리스티렌을 포함한다. 본원에 사용된 바와 같이, 용어 폴리스티렌은 스티렌의 동종중합체를 의미한다. 폴리스티렌은 어택틱, 신디오택틱(syndiotactic) 또는 이소택틱(isotactic) 또는 이들의 조합일 수 있다. 일부 실시형태에서, 폴리스티렌은 어택틱 호모폴리스티렌을 포함한다. 일부 실시형태에서, 폴리스티렌은 200℃ 및 5 kg 하중에서 ISO 1133-4 (2011)에 따라 측정 시 1 내지 5 g/10분, 또는 1.5 내지 5 g/10분, 또는 1.5 내지 3.5 g/10분, 또는 1.9 내지 2.9 g/10분의 용융 유동 지수를 갖는 어택틱 호모폴리스티렌을 포함한다. 일부 실시형태에서, 폴리스티렌은 신디오택틱 호모폴리스티렌을 배제한다.
내층 조성물은 폴리(페닐렌 에테르), 폴리스티렌 및 수소화된 블록 공중합체 총 100 중량부를 기준으로, 폴리스티렌을 30 중량부 내지 80 중량부로 포함한다. 30 중량부 내지 80 중량부의 범위 내에서, 폴리스티렌 양은 40 중량부 내지 70 중량부, 또는 40 중량부 내지 60 중량부일 수 있다.
일부 실시형태에서, 내층 조성물은 알케닐 방향족 단량체와 컨쥬게이션된 디엔의 수소화된 블록 공중합체를 포함한다. 간략하게는, 이러한 구성성분은 "수소화된 블록 공중합체"로 지칭된다. 수소화된 블록 공중합체는 상기 수소화된 블록 공중합체의 중량을 기준으로, 폴리(알케닐 방향족) 함량 10 내지 90 중량% 및 수소화된 폴리(컨쥬게이션된 디엔) 함량 90 내지 10 중량%를 포함할 수 있다. 일부 실시형태에서, 수소화된 블록 공중합체는, 폴리(알케닐 방향족) 함량이 10 내지 40 중량% 미만, 또는 20 내지 35 중량%, 또는 25 내지 35 중량%인 저(low) 폴리(알케닐 방향족 함량) 수소화된 블록 공중합체이며, 상기 중량들은 모두 저 폴리(알케닐 방향족 함량) 수소화된 블록 공중합체의 중량을 기준으로 한다. 다른 실시형태에서, 수소화된 블록 공중합체는 폴리(알케닐 방향족) 함량이 40 내지 90 중량%, 또는 50 내지 80 중량%, 또는 60 내지 70 중량%인 고(high) 폴리(알케닐 방향족) 함량 수소화된 블록 공중합체이며, 상기 중량들은 모두 고 폴리(알케닐 방향족 함량) 수소화된 블록 공중합체의 중량을 기준으로 한다.
일부 실시형태에서, 수소화된 블록 공중합체는 40,000 내지 400,000 원자 질량 단위의 중량 평균 분자량을 가진다. 수 평균 분자량 및 중량 평균 분자량은 겔 투과 크로마토그래피에 의해 그리고 폴리스티렌 표준과의 비교를 기반으로 결정될 수 있다. 일부 실시형태에서, 수소화된 블록 공중합체의 중량 평균 분자량은 200,000 내지 400,000 원자 질량 단위이다.
수소화된 블록 공중합체의 제조에 사용되는 알케닐 방향족 단량체는 하기 구조를 가질 수 있다:
Figure pct00002
여기서, R1 및 R2는 각각 독립적으로 수소 원자, C1-C8 알킬기 또는 C2-C8 알케닐기를 나타내며; R3 및 R7은 각각 독립적으로 수소 원자 또는 C1-C8 알킬기를 나타내고; R4, R5 및 R6은 각각 독립적으로 수소 원자, C1-C8 알킬기 또는 C2-C8 알케닐기를 나타내거나, 또는 R4 및 R5는 중심 방향족 고리와 함께 나프틸기를 형성하거나, 또는 R5 및 R6은 중심 방향족 고리와 함께 나프틸기를 형성한다. 구체적인 알케닐 방향족 단량체로는 예를 들어, 스티렌, 알파-메틸스티렌 및 p-메틸스티렌과 같은 메틸스티렌, 및 3-t-부틸스티렌 및 4-t-부틸스티렌과 같은 t-부틸스티렌 등이 있다. 일부 실시형태에서, 알케닐 방향족 단량체는 스티렌이다.
수소화된 블록 공중합체를 제조하는 데 사용되는 컨쥬게이션된 디엔은 C4-C20 컨쥬게이션된 디엔일 수 있다. 적절한 컨쥬게이션된 디엔으로는, 예를 들어, 1,3-부타디엔, 2-메틸-1,3-부타디엔, 2-클로로-1,3-부타디엔, 2,3-디메틸-1,3-부타디엔, 1,3-펜타디엔, 1,3-헥사디엔 및 이들의 조합 등이 있다. 일부 실시형태에서, 컨쥬게이션된 디엔은 1,3-부타디엔, 2-메틸-1,3-부타디엔 또는 이들의 조합이다. 일부 실시형태에서, 컨쥬게이션된 디엔은 1,3-부타디엔이다.
수소화된 블록 공중합체는 (A) 알케닐 방향족 화합물로부터 유래되는 하나 이상의 블록 및 (B) 컨쥬게이션된 디엔으로부터 유래되는 하나 이상의 블록을 포함하는 공중합체이며, 여기서, 블록 (B) 내 지방족 불포화된 기의 함량은 수소화에 의해 적어도 부분적으로 감소된다. 일부 실시형태에서, (B) 블록 내 지방족 불포화는 적어도 50%, 구체적으로는 적어도 70%만큼 감소된다. 블록 (A) 및 (B)의 배열은 선형 구조, 그래프트 구조, 및 방사상 텔레블록(radial teleblock) 구조를 포함하며, 이는 분지쇄를 갖거나 갖지 않는다. 선형 블록 공중합체는 테이퍼된(tapered) 선형 구조 및 비-테이퍼된(non-tapered) 선형 구조를 포함한다. 일부 실시형태에서, 수소화된 블록 공중합체는 테이퍼된 선형 구조를 가진다. 일부 실시형태에서, 수소화된 블록 공중합체는 비-테이퍼된 선형 구조를 가진다. 일부 실시형태에서, 수소화된 블록 공중합체는 알케닐 방향족 단량체의 랜덤 결합(random incorporation)을 포함하는 (B) 블록을 포함한다. 선형 블록 공중합체 구조는 디블록(A-B 블록), 트리블록(A-B-A 블록 또는 B-A-B 블록), 테트라블록(A-B-A-B 블록) 및 펜타블록(A-B-A-B-A 블록 또는 B-A-B-A-B 블록) 구조를 포함하고, 총 6개 이상의 (A) 및 (B) 블록을 함유하는 선형 구조를 포함하며, 각 (A) 블록의 분자량은 다른 (A) 블록들의 분자량과 동일하거나 다를 수 있으며, 각 (B) 블록의 분자량은 다른 (B) 블록들의 분자량과 동일하거나 다를 수 있다. 일부 실시형태에서, 수소화된 블록 공중합체는 디블록 공중합체, 트리블록 공중합체 또는 이들의 조합이다.
일부 실시형태에서, 수소화된 블록 공중합체는 알케닐 방향족 화합물 및 컨쥬게이션된 디엔으로부터 유래되는 블록으로 구성된다. 이러한 공중합체는 이들 또는 임의의 다른 단량체로부터 형성된 그래프트를 포함하지 않는다. 이러한 공중합체는 또한 탄소 및 수소 원자로 구성되며, 따라서 헤테로원자를 배제한다. 다른 실시형태에서, 수소화된 블록 공중합체는 하나 이상의 산 관능화제, 예를 들어 말레산 무수물의 잔기(residue)를 포함한다.
일부 실시형태에서, 수소화된 블록 공중합체는 중량 평균 분자량이 200,000 내지 400,000 g/몰(mole)인 폴리스티렌-폴리(에틸렌-부틸렌)-폴리스티렌 트리블록 공중합체를 포함한다.
수소화된 블록 공중합체의 제조 방법은 당업계에 알려져 있고, 많은 수소화된 블록 공중합체들이 상업적으로 입수 가능하다. 예시적인 상업적으로 입수 가능한 수소화된 블록 공중합체로는, Kraton Performance Polymers Inc.사로부터 KRATONTM G1701(약 37 중량% 폴리스티렌) 및 G1702(약 28 중량% 폴리스티렌)로서 입수 가능한 폴리스티렌-폴리(에틸렌-프로필렌) 디블록 공중합체; Kraton Performance Polymers Inc.사로부터 KRATONTM G1641(약 33 중량% 폴리스티렌), G1650(약 30 중량% 폴리스티렌), G1651(약 33 중량% 폴리스티렌) 및 G1654(약 31 중량% 폴리스티렌)로서 입수 가능한 폴리스티렌-폴리(에틸렌-부틸렌)-폴리스티렌 트리블록 공중합체; 및 Kuraray사로부터 SEPTONTM S4044, S4055, S4077 및 S4099로서 입수 가능한 폴리스티렌-폴리(에틸렌-에틸렌/프로필렌)-폴리스티렌 트리블록 공중합체가 있다. 부가적인 상업적으로 입수 가능한 수소화된 블록 공중합체로는, Dynasol사로부터 CALPRENETM H6140(약 31 중량% 폴리스티렌), H6170(약 33 중량% 폴리스티렌), H6171(약 33 중량% 폴리스티렌) 및 H6174(약 33 중량% 폴리스티렌)로서 입수 가능한 폴리스티렌-폴리(에틸렌-부틸렌)-폴리스티렌(SEBS) 트리블록 공중합체; 및 Kuraray사로부터 SEPTONTM 8006(약 33 중량% 폴리스티렌) 및 8007(약 30 중량% 폴리스티렌)로서 입수 가능한 폴리스티렌-폴리(에틸렌-부틸렌)-폴리스티렌(SEBS) 트리블록 공중합체; Kuraray사로부터 SEPTONTM 2006(약 35 중량% 폴리스티렌) 및 2007(약 30 중량% 폴리스티렌)로서 입수 가능한 폴리스티렌-폴리(에틸렌-프로필렌)-폴리스티렌(SEPS) 공중합체; 및 Kraton Performance Polymers Inc.사로부터 KRATONTM G4609(약 45% 미네랄 오일, 및 약 33 중량% 폴리스티렌을 가진 SEBS를 함유함) 및 G4610(약 31% 미네랄 오일, 및 약 33 중량% 폴리스티렌을 가진 SEBS를 함유함)으로서 입수 가능한 이들 수소화된 블록 공중합체의 유전(oil-extended) 화합물; 및 Asahi사로부터 TUFTECTM H1272(약 36% 오일, 및 약 35 중량% 폴리스티렌을 가진 SEBS를 함유함)로서 입수 가능한 수소화된 블록 공중합체의 유전 화합물이 있다. 2개 이상의 수소화된 블록 공중합체들의 혼합물이 사용될 수 있다.
일부 실시형태에서, 수소화된 블록 공중합체는 식품 등급의(food grade) 수소화된 블록 공중합체이다. 미국에서, 식품 접촉 물품에 사용되는 성분들은 31 CFR 170.39에 따라 규정되어 있고 규제된다. 유럽 식품 안전처 하에, 모든 식품 접촉 물질들에 대한 일반적인 필요조건은 규제 체제 EC 1935/2004에 규정되어 있고; 식품과 접촉하게 되는 물질 및 물품에 대한 양호한 제조 관행은 규제 EC 2023/2006에 기재되어 있다. 식품 등급의 수소화된 블록 공중합체로는, KRATONTM G1650, G1651, G1652, G1654 및 G1657 등이 있으며, 이들은 모두 Kraton Performance Polymers Inc사로부터 입수 가능한 폴리스티렌-폴리(에틸렌-부틸렌)-폴리스티렌 트리블록 공중합체들이다.
수소화된 블록 공중합체가 내층 조성물에 존재하는 경우, 이러한 공중합체는 폴리(페닐렌 에테르), 폴리스티렌 및 수소화된 블록 공중합체 총 100 중량부를 기준으로, 1 내지 15 중량부의 양으로 사용될 수 있다. 이러한 범위 내에서, 수소화된 블록 공중합체 양은 2 내지 15 중량부, 또는 5 내지 15 중량부, 또는 8 내지 14 중량부일 수 있다.
일부 실시형태에서, 내층 조성물은 상기 내층 조성물의 총 중량을 기준으로 유리 부타디엔을 1 중량 ppm 미만으로 포함한다. 유리 (비중합된) 부타디엔의 존재는 일반적으로, 폴리부타디엔을 포함하는 비수소화된 중합체 및 공중합체의 존재와 연관이 있다. 예를 들어, 폴리부타디엔-함유 고무-변형된 폴리스티렌이 내층 조성물에 포함되면, 유리 부타디엔 농도를 1 ppm 미만으로 달성하기 어려울 수 있다. 본원에 사용된 바와 같이 용어 "고무-변형된 폴리스티렌"은 폴리스티렌의 중합 동안 또는 중합 후 스티렌-부타디엔 랜덤 공중합체 및/또는 폴리부타디엔을 폴리스티렌과 조합하여, 완성된 기본 중합체가 스티렌 단량체 유래의 중합체 단위를 총 80 중량% 이상으로 함유하게 되는 생성물을 지칭한다. 고무-변형된 폴리스티렌은 스티렌-부타디엔 블록 공중합체과 별개이다. 일부 실시형태에서, 내층 조성물은 고무-변형된 폴리스티렌을 배제한다. 폴리부타디엔이 수소화되어 있는 수소화된 중합체 및 공중합체를 내층 조성물에 여전히 포함시키면서도, 유리 부타디엔 함량을 1 ppm 미만으로 달성하는 것이 가능함을 주지해야 한다.
내층 조성물은 선택적으로는, 열가소성 분야에 공지된 하나 이상의 첨가제를 추가로 포함할 수 있다. 예를 들어, 내층 조성물은 선택적으로는, 안정화제, 이형제, 윤활제, 가공 보조제, UV 차단제, 염료, 안료, 항산화제, 대전방지제, 무기 오일, 금속 비활성화제 및 이들의 조합으로 이루어진 군으로부터 선택되는 첨가제를 추가로 포함할 수 있다. 이러한 첨가제가 존재하는 경우, 이는 전형적으로, 폴리(페닐렌 에테르), 폴리스티렌 및 수소화된 블록 공중합체 총 100 중량부를 기준으로 10 중량부 이하, 5 중량부 이하 또는 2 중량부 이하의 총 양으로 사용된다.
외층 조성물 및 내층 조성물은 선택적으로, 본원에서 필요하거나 또는 선택적인 것으로 기재되지 않은 구성성분을 최소화하거나 또는 배제할 수 있다. 일부 실시형태에서, 외층 조성물 및 내층 조성물은 난연제(오르가노포스페이트 에스테르, 금속 디알킬포스피네이트, 비스(페녹시)포스파젠, 멜라민 포스페이트, 멜라민 피로포스페이트, 멜라민 폴리포스페이트, 멜라민 시아누레이트, 금속 하이드록사이드 및 이들의 조합 포함)를 배제한다. 일부 실시형태에서, 내층 조성물은 고무-변형된 폴리스티렌을 0 내지 2 중량부로 포함한다(또는 배제한다). 일부 실시형태에서, 내층 조성물은 폴리아미드를 0 내지 2 중량부로 포함한다(또는 배제한다). 일부 실시형태에서, 내층 조성물은 폴리올레핀을 0 내지 2 중량부로 포함한다(또는 배제한다). 일부 실시형태에서, 내층 조성물은 저밀도 폴리에틸렌을 0 중량부 내지 2 중량부로 포함하고, 그렇지 않다면 폴리올레핀을 배제한다. 모든 상기 중량부는 폴리(페닐렌 에테르), 폴리스티렌 및 수소화된 블록 공중합체 총 100 중량부를 기준으로 한다.
내층의 1가지 이점은, 이의 내부(노출된) 표면이 비교적 매끄러울 수 있다는 점이다. 이는 표면 거칠기(roughness) 파라미터 R a 및 R q 를 사용하여 정량화될 수 있다. 예를 들어 일부 실시형태에서, 내층은 거칠기 평균, R a 값이 3 내지 15 나노미터(nm)이고 제곱 평균 제곱근(root mean square) 거칠기, R q 값이 7 내지 25 nm인 내부 표면을 포함한다. 3 내지 15 nm의 범위에서, R a 는 5 내지 10 nm의 값을 가질 수 있다. 7 내지 25 nm의 범위에서, R q 는 10 내지 20 nm의 값을 가질 수 있다. 표면 거칠기의 측정 방법 및 R a 및 R q 파라미터들의 계산 방법은 당업계에 공지되어 있다. 예를 들어 하기 작업예에 언급된 바와 같이, 측정은 원자힘 현미경(AFM)을 사용하여 수행될 수 있다. R a 및 R q 값의 계산은 T. V. Vorburger and J. Raja, "Surface Finish Metrology Tutorial", NISTIR 89-4088, June 1990, 페이지 36, 도 3-22에 기재되어 있다.
외층 및 내층 외에도, 라인드 파이프는 선택적으로, 상기 외층과 상기 내층 사이에 배치된 적어도 하나의 중간층을 포함할 수 있다. 일부 실시형태에서, 라인드 파이프라인 파이프 또는 피팅은 2개의 중간층들을 포함한다. 다른 실시형태에서, 라인드 파이프 또는 피팅은 3개의 중간층들을 포함한다. 하나 이상의 중간층은 각각 독립적으로, 방향족 에폭시 수지, 산-관능화된 폴리올레핀(말레산 무수물-관능화된 고밀도 폴리에틸렌 포함), 산-관능화된 폴리(페닐렌 에테르)(말레산 무수물-관능화된 폴리(페닐렌 에테르) 포함), 스티렌-말레산 무수물 공중합체 및 이들의 조합으로 이루어진 군으로부터 선택되는 물질을 포함할 수 있다.
라인드 파이프의 매우 구체적인 실시형태에서, 외층 조성물은 폴리프로필렌 95 내지 100 중량%를 포함하며; 폴리(페닐렌 에테르)는 25℃, 클로로포름에서 측정 시 0.1 내지 0.6 ㎗/g의 고유 점도를 갖는 폴리(2,6-디메틸-1,4-페닐렌 에테르)를 포함하며; 폴리스티렌은 200℃ 및 5 kg 하중에서 ISO 1133-4(2011)에 따라 측정 시 1.5 내지 3.5 g/10분의 용융 유동 지수를 갖는 어택틱 호모폴리스티렌을 포함하며; 내층 조성물은 수소화된 블록 공중합체 1 내지 15 중량부를 포함하고; 수소화된 블록 공중합체는 약 25 내지 40 중량%의 폴리스티렌 함량 및 200,000 내지 400,000 g/몰의 중량 평균 분자량을 갖는 폴리스티렌-폴리(에틸렌-부틸렌)-폴리스티렌 트리블록 공중합체를 포함하고; 내층 조성물은 폴리(페닐렌 에테르) 35 중량부 내지 45 중량부, 폴리스티렌 43 중량부 내지 53 중량부 및 수소화된 블록 공중합체 5 중량부 내지 15 중량부를 포함한다. 이러한 실시형태에서, 내층 조성물은 선택적으로, 유리 부타디엔을 1 중량 ppm 미만으로 포함할 수 있다. 또한 이러한 실시형태에서, 내층 조성물은 선택적으로, 고무-변형된 폴리스티렌을 배제할 수 있다.
라인드 파이프는 외층, 내층 및 임의의 중간층의 공압출(coextrusion)에 의해 제조될 수 있다. 일 실시형태는 라인드 파이프 또는 피팅의 제조 방법으로서, 상기 제조 방법은 외층 및 내층을 공압출하는 단계를 포함하며; 여기서, 외층은 단면이 고리 모양이고 제1 외경, 제1 내경 및 제1 벽 두께를 특징으로 하고; 외층은 상기 외층 조성물의 총 중량을 기준으로, 가교된 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 폴리(1-부텐) 및 폴리(비닐 클로라이드)로 이루어진 군으로부터 선택되는 열가소성 물질 50 내지 100 중량% 및 충전제 0 내지 50 중량%를 포함하고; 내층은 단면이 고리 모양이고 제1 내경보다 작은 제2 외경, 제2 내경 및 제2 벽 두께를 특징으로 하며; 내층은 폴리(페닐렌 에테르) 20 중량부 내지 70 중량부, 폴리스티렌 30 중량부 내지 80 중량부, 및 알케닐 방향족 단량체와 컨쥬게이션된 디엔의 수소화된 블록 공중합체 0 중량부 내지 15 중량부를 포함하는 내층 조성물을 포함하고; 상기 중량부는 폴리(페닐렌 에테르), 폴리스티렌 및 수소화된 블록 공중합체 총 100 중량부를 기준으로 한다.
라인드 파이프의 일부 실시형태에서, 이러한 파이프는 외층 및 내층으로 구성되고, 제2 외경(즉, 내층의 외경)은 제1 내경(즉, 외층의 내경)의 98% 내지 100% 미만, 또는 제1 내경의 99% 내지 100% 미만이다.
다른 실시형태에서, 이러한 방법은 외층, 내층 및 적어도 하나의 중간층을 공압출하는 단계를 추가로 포함하며, 상기 중간층은 단면이 고리 모양이고 제1 내경보다 작은 제3 외경, 및 제2 외경보다 큰 제3 내경을 특징으로 한다.
라인드 파이프의 제조 방법의 매우 구체적인 실시형태에서, 외층 조성물은 폴리프로필렌 95 내지 100 중량%를 포함하며; 폴리(페닐렌 에테르)는 25℃, 클로로포름에서 측정 시 0.1 내지 0.6 ㎗/g, 또는 0.3 내지 0.6 ㎗/g의 고유 점도를 갖는 폴리(2,6-디메틸-1,4-페닐렌 에테르)를 포함하며; 폴리스티렌은 200℃ 및 5 kg 하중에서 ISO 1133-4(2011)에 따라 측정 시 1.5 내지 3.5 g/10분의 용융 유동 지수를 갖는 어택틱 호모폴리스티렌을 포함하며; 수소화된 블록 공중합체는 중량 평균 분자량이 200,000 내지 400,000 g/몰인 폴리스티렌-폴리(에틸렌-부틸렌)-폴리스티렌 트리블록 공중합체를 포함하고; 내층 조성물은 폴리(페닐렌 에테르) 35 내지 45 중량부, 폴리스티렌 43 내지 53 중량부 및 수소화된 블록 공중합체 5 내지 15 중량부를 포함한다. 이러한 실시형태에서, 내층 조성물은 선택적으로, 유리 부타디엔을 1 중량 ppm 미만으로 포함할 수 있다. 또한 이러한 실시형태에서, 내층 조성물은 선택적으로, 고무-변형된 폴리스티렌을 배제할 수 있다.
또 다른 실시형태는 물 접촉용 사출 성형된 물품이며, 상기 물품은 25℃, 클로로포름에서 Ubbelohde 점도계에 의해 측정 시 0.1 내지 0.6 ㎗/g의 고유 점도를 갖는 폴리(2,6-디메틸-1,4-페닐렌 에테르) 30 내지 50 중량부; 200℃ 및 5 kg 하중에서 ISO 1133-4(2011)에 따라 측정 시 1 내지 5 g/10분의 용융 유동 지수를 갖는 어택틱 호모폴리스티렌 35 내지 55 중량부; 및 폴리스티렌-폴리(에틸렌-부틸렌)-폴리스티렌 트리블록 공중합체 1 내지 15 중량부를 포함하는 조성물을 포함하고; 여기서, 상기 중량부는 폴리(페닐렌 에테르), 폴리스티렌 및 수소화된 블록 공중합체 총 100 중량부를 기준으로 하며; 상기 조성물은 고무-변형된 폴리스티렌을 배제하며, 스티렌과 부타디엔의 비수소화된 블록 공중합체를 배제하고, 상기 내층 조성물의 총 중량을 기준으로 유리 부타디엔을 1 중량 백만분율 미만으로 포함하고; 상기 조성물은 바이오매스 생산 포텐셜을 NEN-EN 16421:2014 방법 1에 따라 확인 시 500 pg 아데노신 트리포스페이트/cm2 이하로 나타낸다. 라인드 파이프의 내층 조성물에 대해 상기에서 기재된 모든 변화들은 사출 성형된 물품의 제조에 사용되는 조성물에도 마찬가지로 적용된다. 일부 실시형태에서, 폴리(2,6-디메틸-1,4-페닐렌 에테르)의 중량 평균 분자량은 25,000 내지 60,000 g/몰이다. 일부 실시형태에서, 사출 성형된 물품은 3 내지 15 nm의 값을 갖는 표면 거칠기 파라미터 R a , 및 7 내지 25 nm의 값을 갖는 R q 를 특징으로 하는 표면(예를 들어 물-접촉 표면)을 포함한다.
사출 성형된 물품의 제조에 사용되는 조성물은 선택적으로, 유리 섬유를 포함할 수 있다. 적합한 유리 섬유는 E, A, C, ECR, R, S, D 및 NE 유리, 뿐만 아니라 석영을 기반으로 하는 것들을 포함한다. 일부 실시형태에서, 유리 섬유의 직경은 약 2 내지 약 30 마이크로미터(㎛), 구체적으로 약 5 내지 약 25 ㎛, 보다 구체적으로 약 10 내지 약 15 ㎛이다. 일부 실시형태에서, 화합 전의 유리 섬유의 길이는 약 2 내지 약 7 밀리미터(mm), 구체적으로 약 3 내지 약 5 mm이다. 유리 섬유는 선택적으로, 폴리(페닐렌 에테르) 및 폴리스티렌과의 이의 상용성을 개선하기 위해 소위 접착 촉진제를 포함할 수 있다. 접착 촉진제는 크롬 착화합물, 실란, 티타네이트, 지르코-알루미네이트, 프로필렌 말레산 무수물 공중합체, 반응성 셀룰로스 에스테르 등을 포함한다. 적합한 유리 섬유는 예를 들어, Owens Corning, Nippon Electric Glass, PPG 및 Johns Manville사를 포함한 공급업체들로부터 상업적으로 입수 가능하다. 유리 섬유가 존재하는 경우, 이는 폴리(페닐렌 에테르), 폴리스티렌 및 수소화된 블록 공중합체 총 100 중량부를 기준으로, 5 내지 100 중량부, 또는 5 내지 80 중량부, 또는 5 내지 75 중량부, 또는 5 내지 50 중량부, 또는 10 내지 40 중량부, 또는 20 내지 30 중량부의 양으로 사용될 수 있다.
사출 성형된 물품의 매우 구체적인 실시형태에서, 조성물은 25℃, 클로로포름에서 측정 시 0.1 내지 0.6 ㎗/g의 고유 점도를 갖는 폴리(2,6-디메틸-1,4-페닐렌 에테르) 35 내지 45 중량부, 200℃ 및 5 kg 하중에서 ISO 1133-4(2011)에 따라 측정 시 1.5 내지 3.5 g/10분의 용융 유동 지수를 갖는 어택틱 호모폴리스티렌 43 내지 53 중량부, 및 200,000 내지 400,000 g/몰의 중량 평균 분자량을 갖는 폴리스티렌-폴리(에틸렌-부틸렌)-폴리스티렌 트리블록 공중합체 5 내지 15 중량부를 포함하고; 여기서, 상기 중량부는 폴리(페닐렌 에테르), 폴리스티렌 및 수소화된 블록 공중합체 총 100 중량부를 기준으로 한다. 일부 실시형태에서, 조성물은 유리 섬유 5 내지 75 중량부를 포함한다.
또 다른 실시형태는 물의 수송 또는 저장 동안 미생물 성장의 조절 방법이며, 상기 조절 방법은 물을, 폴리(페닐렌 에테르) 20 내지 70 중량부, 폴리스티렌 30 내지 80 중량부 및 알케닐 방향족 단량체와 컨쥬게이션된 디엔의 수소화된 블록 공중합체 1 내지 15 중량부를 포함하는 조성물을 갖는 층의 표면과 접촉시켜 수송 또는 저장하는 단계를 포함하고; 여기서, 상기 중량부는 폴리(페닐렌 에테르), 폴리스티렌 및 수소화된 블록 공중합체 총 100 중량부를 기준으로 한다. 라인드 파이프의 내층에 대해 상기에서 기재된 모든 변화들은 물의 수송 또는 저장 동안 미생물 성장의 조절 방법에서의 조성물에도 마찬가지로 적용된다. 일부 실시형태에서, 폴리(페닐렌 에테르)의 중량 평균 분자량은 25,000 내지 60,000 g/몰이다. 일부 실시형태에서, 표면은 3 내지 15 nm의 값을 갖는 표면 거칠기 파라미터 R a , 및 7 내지 25 nm의 값을 갖는 R q 를 특징으로 한다.
미생물 성장의 조절 방법에서, 조성물은 선택적으로, 유리 섬유를 포함할 수 있다. 적합한 유리 섬유는 E, A, C, ECR, R, S, D 및 NE 유리, 뿐만 아니라 석영을 기반으로 하는 것들을 포함한다. 일부 실시형태에서, 유리 섬유의 직경은 약 2 내지 약 30 ㎛, 구체적으로 약 5 내지 약 25 ㎛, 보다 구체적으로 약 10 내지 약 15 ㎛이다. 일부 실시형태에서, 화합 전의 유리 섬유의 길이는 약 2 내지 약 7 mm, 구체적으로 약 3 내지 약 5 mm이다. 유리 섬유는 선택적으로, 폴리(페닐렌 에테르) 및 폴리스티렌과의 이의 상용성을 개선하기 위해 소위 접착 촉진제를 포함할 수 있다. 접착 촉진제는 크롬 착화합물, 실란, 티타네이트, 지르코-알루미네이트, 프로필렌 말레산 무수물 공중합체, 반응성 셀룰로스 에스테르 등을 포함한다. 적합한 유리 섬유는 예를 들어, Owens Corning, Nippon Electric Glass, PPG 및 Johns Manville사를 포함한 공급업체들로부터 상업적으로 입수 가능하다. 유리 섬유가 존재하는 경우, 이는 폴리(페닐렌 에테르), 폴리스티렌 및 수소화된 블록 공중합체 총 100 중량부를 기준으로, 5 내지 100 중량부, 또는 5 내지 80 중량부, 또는 5 내지 75 중량부, 또는 5 내지 50 중량부, 또는 10 내지 40 중량부, 또는 20 내지 30 중량부의 양으로 사용될 수 있다.
물의 수송 또는 저장 동안 미생물 성장의 조절 방법의 매우 구체적인 실시형태에서, 이러한 조절 방법은 물을, 25℃, 클로로포름에서 측정 시 0.1 내지 0.6 ㎗/g의 고유 점도를 갖는 폴리(2,6-디메틸-1,4-페닐렌 에테르) 35 내지 45 중량부, 200℃ 및 5 kg 하중에서 ISO 1133-4(2011)에 따라 측정 시 1.5 내지 3.5 g/10분의 용융 유동 지수를 갖는 어택틱 호모폴리스티렌 43 내지 53 중량부, 및 200,000 내지 400,000 g/몰의 중량 평균 분자량을 갖는 폴리스티렌-폴리(에틸렌-부틸렌)-폴리스티렌 트리블록 공중합체 5 내지 15 중량부를 포함하는 조성물을 갖는 층의 표면과 접촉시켜 수송 또는 저장하는 단계를 포함하고; 여기서, 상기 중량부는 폴리(페닐렌 에테르), 폴리스티렌 및 수소화된 블록 공중합체 총 100 중량부를 기준으로 한다. 일부 실시형태에서, 조성물은 유리 섬유 5 내지 75 중량부를 포함한다.
또 다른 실시형태는 조성물이며, 상기 조성물은 25℃, 클로로포름에서 Ubbelohde 점도계에 의해 측정 시 0.1 내지 0.6 ㎗/g의 고유 점도를 갖는 폴리(2,6-디메틸-1,4-페닐렌 에테르) 30 내지 50 중량부; 200℃ 및 5 kg 하중에서 ISO 1133-4(2011)에 따라 측정 시 1 내지 5 g/10분의 용융 유동 지수를 갖는 어택틱 호모폴리스티렌 35 내지 55 중량부; 및 알케닐 방향족 단량체와 컨쥬게이션된 디엔의 수소화된 블록 공중합체 1 내지 15 중량부를 포함하고; 여기서, 상기 중량부는 폴리(페닐렌 에테르), 폴리스티렌 및 수소화된 블록 공중합체 총 100 중량부를 기준으로 하며; 상기 조성물은 고무-변형된 폴리스티렌을 배제하며, 스티렌과 부타디엔의 비수소화된 블록 공중합체를 배제하고, 상기 내층 조성물의 총 중량을 기준으로 유리 부타디엔 1 중량 백만분율 미만을 포함하고; 상기 조성물은 바이오매스 생산 포텐셜을 NEN-EN 16421:2014 방법 1에 따라 확인 시 500 pg 아데노신 트리포스페이트/cm2 이하로 나타낸다. 일부 실시형태에서, 폴리(페닐렌 에테르)의 중량 평균 분자량은 20,000 내지 60,000 g/몰이다. 일부 실시형태에서, 조성물은 유리 섬유 5 내지 50 중량부, 또는 15 내지 45 중량부를 추가로 포함한다. 일부 실시형태에서, 수소화된 블록 공중합체는 상기 기재된 바와 같이 식품 등급의 수소화된 블록 공중합체이다. 일부 실시형태에서, 조성물은 바이오매스 생산 포텐셜을 NEN-EN 16421:2014 방법 1에 따라 확인 시 300 pg 아데노신 트리포스페이트/cm2 이하로 나타낸다.
조성물은 선택적으로, 유리 섬유를 포함할 수 있다. 적합한 유리 섬유는 E, A, C, ECR, R, S, D 및 NE 유리, 뿐만 아니라 석영을 기반으로 하는 것들을 포함한다. 일부 실시형태에서, 유리 섬유의 직경은 약 2 내지 약 30 ㎛, 구체적으로 약 5 내지 약 25 ㎛, 보다 구체적으로 약 10 내지 약 15 ㎛이다. 일부 실시형태에서, 화합 전의 유리 섬유의 길이는 약 2 내지 약 7 mm, 구체적으로 약 3 내지 약 5 mm이다. 유리 섬유는 선택적으로, 폴리(페닐렌 에테르) 및 폴리스티렌과의 이의 상용성을 개선하기 위해 소위 접착 촉진제를 포함할 수 있다. 접착 촉진제는 크롬 착화합물, 실란, 티타네이트, 지르코-알루미네이트, 프로필렌 말레산 무수물 공중합체, 반응성 셀룰로스 에스테르 등을 포함한다. 적합한 유리 섬유는 예를 들어, Owens Corning, Nippon Electric Glass, PPG 및 Johns Manville사를 포함한 공급업체들로부터 상업적으로 입수 가능하다. 유리 섬유가 존재하는 경우, 이는 폴리(페닐렌 에테르), 폴리스티렌 및 수소화된 블록 공중합체 총 100 중량부를 기준으로, 5 내지 100 중량부, 또는 5 내지 80 중량부, 또는 5 내지 75 중량부, 또는 5 내지 50 중량부, 또는 10 내지 40 중량부, 또는 20 내지 30 중량부의 양으로 사용될 수 있다.
조성물의 매우 구체적인 실시형태에서, 이러한 조성물은 폴리(페닐렌 에테르) 37 내지 47 중량부, 폴리스티렌 42 내지 52 중량부, 수소화된 블록 공중합체 5 내지 15 중량부 및 유리 섬유 5 내지 75 중량부를 포함한다.
본 발명은 적어도 하기 비제한적인 실시형태를 포함한다.
실시형태 1: 물 수송용 라인드 파이프로서, 상기 라인드 파이프는: 외층 조성물의 총 중량을 기준으로, 가교된 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 폴리(1-부텐) 및 폴리(비닐 클로라이드)로 이루어진 군으로부터 선택되는 열가소성 물질 50 중량% 내지 100 중량% 및 충전제 0 중량% 내지 50 중량%를 포함하는 외층 조성물을 포함하는 외층; 및 폴리(페닐렌 에테르) 20 중량부 내지 70 중량부, 폴리스티렌 30 중량부 내지 80 중량부 및 알케닐 방향족 단량체와 컨쥬게이션된 디엔의 수소화된 블록 공중합체 0 중량부 내지 15 중량부를 포함하는 내층 조성물을 포함하는 내층을 포함하고; 상기 중량부는 폴리(페닐렌 에테르), 폴리스티렌 및 수소화된 블록 공중합체 총 100 중량부를 기준으로 하는, 라인드 파이프.
실시형태 2: 실시형태 1에 있어서, 상기 외층 조성물 내 상기 열가소성 물질이 폴리프로필렌인, 라인드 파이프.
실시형태 3: 실시형태 1 또는 2에 있어서, 상기 충전제가 활석, 점토, 운모, 탄산칼슘 및 이들의 조합으로 이루어진 군으로부터 선택되는, 라인드 파이프.
실시형태 4: 실시형태 1 내지 3 중 어느 하나의 실시형태에 있어서, 상기 폴리(페닐렌 에테르)가 25℃, 클로로포름에서 Ubbelohde 점도계에 의해 측정 시 0.1 ㎗/g 내지 0.6 ㎗/g의 고유 점도를 갖는 폴리(2,6-디메틸-1,4-페닐렌 에테르)인, 라인드 파이프.
실시형태 5: 실시형태 1 내지 4 중 어느 하나의 실시형태에 있어서, 상기 폴리스티렌이 200℃ 및 5 kg 하중에서 ISO 1133-4 (2011)에 따라 측정 시 1 g/10분 내지 5 g/10분의 용융 유동 지수를 갖는 어택틱 호모폴리스티렌을 포함하는, 라인드 파이프.
실시형태 6: 실시형태 1 내지 5 중 어느 하나의 실시형태에 있어서, 상기 내층 조성물이 수소화된 블록 공중합체 1 중량부 내지 15 중량부를 포함하고; 상기 수소화된 블록 공중합체가 약 25 중량% 내지 40 중량%의 폴리스티렌 함량 및 200,000 g/몰 내지 400,000 g/몰의 중량 평균 분자량을 갖는 폴리스티렌-폴리(에틸렌-부틸렌)-폴리스티렌 트리블록 공중합체를 포함하는, 라인드 파이프.
실시형태 7: 실시형태 1 내지 6 중 어느 하나의 실시형태에 있어서, 상기 내층이 3 나노미터(nm) 내지 15 nm의 값을 갖는 표면 거칠기 파라미터 R a 및 7 nm 내지 25 nm의 값을 갖는 R q 를 특징으로 하는 내부 표면을 포함하는, 라인드 파이프.
실시형태 8: 실시형태 1에 있어서, 상기 외층 조성물이 폴리프로필렌 95 중량% 내지 100 중량%를 포함하며; 상기 폴리(페닐렌 에테르)가 25℃, 클로로포름에서 측정 시 0.1 ㎗/g 내지 0.6 ㎗/g의 고유 점도를 갖는 폴리(2,6-디메틸-1,4-페닐렌 에테르)를 포함하며; 상기 폴리스티렌이 200℃ 및 5 kg 하중에서 ISO 1133-4(2011)에 따라 측정 시 1.5 g/10분 내지 3.5 g/10분의 용융 유동 지수를 갖는 어택틱 호모폴리스티렌을 포함하며; 상기 내층 조성물이 수소화된 블록 공중합체 1 중량부 내지 15 중량부를 포함하고; 상기 수소화된 블록 공중합체가 약 25 중량% 내지 40 중량%의 폴리스티렌 함량 및 약 200,000 g/몰 내지 400,000 g/몰의 중량 평균 분자량을 갖는 폴리스티렌-폴리(에틸렌-부틸렌)-폴리스티렌 트리블록 공중합체이고; 상기 내층 조성물이 폴리(페닐렌 에테르) 35 중량부 내지 45 중량부, 폴리스티렌 43 중량부 내지 53 중량부 및 수소화된 블록 공중합체 5 중량부 내지 15 중량부를 포함하는, 라인드 파이프.
실시형태 9: 물 접촉용 사출 성형된 물품으로서, 상기 물품은 25℃, 클로로포름에서 Ubbelohde 점도계에 의해 측정 시 0.1 ㎗/g 내지 0.6 ㎗/g의 고유 점도를 갖는 폴리(2,6-디메틸-1,4-페닐렌 에테르) 30 중량부 내지 50 중량부; 200℃ 및 5 kg 하중에서 ISO 1133-4(2011)에 따라 측정 시 1 g/10분 내지 5 g/10분의 용융 유동 지수를 갖는 어택틱 호모폴리스티렌 35 중량부 내지 55 중량부; 및 폴리스티렌-폴리(에틸렌-부틸렌)-폴리스티렌 트리블록 공중합체 1 중량부 내지 15 중량부를 포함하는 조성물을 포함하고; 여기서, 상기 중량부는 폴리(페닐렌 에테르), 폴리스티렌 및 수소화된 블록 공중합체 총 100 중량부를 기준으로 하며; 상기 조성물은 고무-변형된 폴리스티렌을 배제하며, 스티렌과 부타디엔의 비수소화된 블록 공중합체를 배제하고, 상기 내층 조성물의 총 중량을 기준으로 유리 부타디엔 1 중량 백만분율 미만을 포함하고; 상기 조성물은 바이오매스 생산 포텐셜을 NEN-EN 16421:2014 방법 1에 따라 확인 시 500 pg 아데노신 트리포스페이트/cm2 이하로 나타내는, 사출 성형된 물품.
실시형태 10: 실시형태 9에 있어서, 상기 폴리(2,6-디메틸-1,4-페닐렌 에테르)의 중량 평균 분자량이 25,000 g/몰 내지 60,000 g/몰인, 사출 성형된 물품.
실시형태 11: 실시형태 10에 있어서, 상기 조성물이 유리 섬유 5 중량부 내지 100 중량부를 추가로 포함하는, 사출 성형된 물품.
실시형태 12: 물의 수송 또는 저장 동안 미생물 성장의 조절 방법으로서, 상기 조절 방법은 물을, 폴리(페닐렌 에테르) 20 중량부 내지 70 중량부, 폴리스티렌 30 중량부 내지 80 중량부 및 알케닐 방향족 단량체와 컨쥬게이션된 디엔의 수소화된 블록 공중합체 1 중량부 내지 15 중량부를 포함하는 조성물을 갖는 표면과 접촉시켜 수송 또는 저장하는 단계를 포함하고; 여기서, 상기 중량부는 폴리(페닐렌 에테르), 폴리스티렌 및 수소화된 블록 공중합체 총 100 중량부를 기준으로 하는, 조절 방법.
실시형태 13: 실시형태 12에 있어서, 상기 조성물이 유리 섬유 5 중량부 내지 100 중량부를 추가로 포함하는, 조절 방법.
실시형태 14: 실시형태 12 또는 13에 있어서, 상기 폴리(페닐렌 에테르)의 중량 평균 분자량이 20,000 g/몰 내지 60,000 g/몰인, 조절 방법.
실시형태 15: 조성물로서, 상기 조성물은 25℃, 클로로포름에서 Ubbelohde 점도계에 의해 측정 시 0.1 ㎗/g 내지 0.6 ㎗/g의 고유 점도를 갖는 폴리(2,6-디메틸-1,4-페닐렌 에테르) 30 중량부 내지 50 중량부; 200℃ 및 5 kg 하중에서 ISO 1133-4(2011)에 따라 측정 시 1 g/10분 내지 5 g/10분의 용융 유동 지수를 갖는 어택틱 호모폴리스티렌 35 중량부 내지 55 중량부; 및 알케닐 방향족 단량체와 컨쥬게이션된 디엔의 수소화된 블록 공중합체 1 중량부 내지 15 중량부를 포함하고; 여기서, 상기 중량부는 폴리(페닐렌 에테르), 폴리스티렌 및 수소화된 블록 공중합체 총 100 중량부를 기준으로 하며; 상기 조성물은 고무-변형된 폴리스티렌을 배제하며, 스티렌과 부타디엔의 비수소화된 블록 공중합체를 배제하고, 상기 내층 조성물의 총 중량을 기준으로 유리 부타디엔을 1 중량 백만분율 미만으로 포함하고; 상기 조성물은 바이오매스 생산 포텐셜을 NEN-EN 16421:2014 방법 1에 따라 확인 시 500 pg 아데노신 트리포스페이트/cm2 이하로 나타내는, 조성물.
실시형태 16: 실시형태 15에 있어서, 상기 폴리(페닐렌 에테르)의 중량 평균 분자량이 20,000 g/몰 내지 60,000 g/몰인, 조성물.
실시형태 17: 실시형태 15 또는 16에 있어서, 상기 조성물이 유리 섬유 5 중량부 내지 100 중량부를 추가로 포함하는, 조성물.
실시형태 18: 실시형태 15 내지 17 중 어느 하나의 실시형태에 있어서, 상기 수소화된 블록 공중합체가 식품 등급의 수소화된 블록 공중합체인, 조성물.
실시형태 19: 실시형태 15 내지 18 중 어느 하나의 실시형태에 있어서, 상기 조성물이 NEN-EN 16421:2014 방법 1에 따라 확인 시 300 pg 아데노신 트리포스페이트/cm2 이하의 바이오매스 생산 포텐셜을 나타내는, 조성물.
실시형태 20: 실시형태 15 내지 19 중 어느 하나의 실시형태에 있어서, 상기 조성물이 폴리(페닐렌 에테르) 37 중량부 내지 47 중량부, 폴리스티렌 42 중량부 내지 52 중량부, 수소화된 블록 공중합체 5 중량부 내지 15 중량부 및 유리 섬유 5 중량부 내지 75 중량부를 포함하는, 조성물.
본원에 개시된 모든 범위들은 종점들을 포함하며, 이러한 종점들은 독립적으로 서로 조합 가능하다. 본원에 개시된 각각의 범위는 개시된 범위 내에 포함된 임의의 점 또는 하위 범위의 개시내용을 구성한다.
본 발명은 하기 비제한적인 실시예에 의해 더 예시된다.
실시예 1 내지 6
폴리(페닐렌 에테르) 조성물의 제조에 사용된 구성성분들은 표 1에 요약되어 있다.
구성성분 설명
PPE 25℃, 클로로포름에서 측정 시 고유 점도가 약 0.40 ㎗/g인 폴리(2,6-디메틸-1,4-페닐렌 에테르), CAS Reg. No. 24938-67-8; SABIC Innovative Plastics로부터 PPOTM 640 수지로서 입수됨.
PS 200℃ 및 5 kg 하중에서 측정 시 용융 유동 지수가 1.9 g/10분 내지 2.9 g/10분인 어택틱 폴리스티렌, CAS Reg. No. 9003-53-6; Ineos Styrenics International SA사로부터 EMPERATM 251N 수지로서 입수됨.
SEBS 폴리스티렌 함량이 약 30 내지 33 중량%이며, 중량 평균 분자량이 약 253,000 내지 310,000 g/몰인 폴리스티렌-폴리(에틸렌-부틸렌)-폴리스티렌 트리블록 공중합체, CAS Reg. No. 66070-58-4; Kraton Polymers Nederland사로부터 KRATONTM G1651 수지로서 입수됨.
LDPE 25℃에서 밀도가 0.919 g/ml이고, 190℃ 및 2.16 kg 하중에서 측정 시 용융 유동 지수가 22 g/10분이며, 약 1000 ㎛의 입자 직경까지 분쇄된 저밀도 폴리에틸렌, CAS Reg. No. 9002-88-4; SABIC Petrochemicals BV사로부터 LDPE 1922SF로서 입수됨.
TBPP 트리스(2,4-디-tert-부틸페닐) 포스파이트, CAS Reg. No. 31570-04-4; BASF사로부터 IRGAFOSTM 168로서 입수됨.
ZnO 아연 옥사이드, CAS Reg. No. 1314-13-2; Sachtleben사로부터 SACHTOLITHTM HD-S로서 입수됨.
ZnS 아연 설파이드, CAS Reg. No. 1314-98-3; Norkem Norzinco GmbH사로부터 HARZSIEGELTM CF로서 입수됨.
GF 약 14 ㎛의 두께 및 폴리(페닐렌 에테르)와의 상용성을 위해 실란 표면 처리를 갖는 절단된 유리 섬유; Owens Corning사로부터 FC242A로서, 또는 Lanxess사로부터 CS 7993으로서 입수됨.
어택틱 폴리스티렌을 제외한 모든 구성성분들을 화합(compounding) 전에 건조-블렌딩하였다. 조성물을 약 20 kg/hr의 처리량, 및 피드 스로트(feed throat)로부터 다이(die)까지 40℃ / 210℃ / 260℃ / 280℃ / 280℃ / 270℃ / 280℃ / 280℃ / 290℃ / 290℃ / 300℃의 배럴 온도(barrel temperature)에서 작동하는 28 mm 내경 트윈-스크류 Werner & Pfleiderer 압출기 상에서 화합하였다. 모든 구성성분들을 상기 피드 스로트에 첨가하였다. 압출물을 수조에서 냉각시키고, 펠렛화한 다음, 펠렛을 80℃에서 2시간 동안 건조한 후, 사출 성형하였다.
물리적 특성 시험용 시험 물품을, 260℃ 내지 280℃의 배럴 온도 및 80℃의 몰드 온도(mold temperature)에서 작동하는 Engel 110T 사출 성형 기계 상에서 사출 성형하였다.
조성 및 특성을 표 2에 요약하며, 여기서 구성성분들의 양은 폴리(페닐렌 에테르), 폴리스티렌 및 수소화된 블록 공중합체 총 100 중량부를 기준으로 한 중량부로 표현되어 있다. 킬로쥴/미터2(kJ/m2)의 단위로 표현되어 있는 샤르피 충격 강도 값(Charpy impact strength value)을, ISO 179-1(2010)에 따라 방법 ISO 179-1/1eA, 엣지와이즈 충격 기하학(edgewise impact geometry), 노치드 시료(notched sample), 80 mm x 10 mm x 4 mm의 바(bar) 치수, 4.2 쥴의 펜둘럼 에너지(pendulum energy), 및 5개 시료/조성물을 사용하여 -30℃, 0℃ 및 23℃에서 확인하였다. 각각 메가파스칼(MPa) 단위로 표현되어 있는 굴곡 탄성률(flexural modulus) 및 굴곡 강도(flexural strength) 값, 및 각각 % 단위로 표현되어 있는 강도 굴곡 변형률(flexural strain at strength) 및 3.5% 변형률에서의 굴곡 응력 값을, ISO 178-4(2010)에 따라 23℃에서 80 mm x 10 mm x 4 mm의 바 치수, 64 mm의 서포트 스팬(support span), 2 mm/min의 시험 속도 및 5개 시료/조성물을 사용하여 확인하였다. ℃ 단위로 표현되어 있는 열 변형 온도(HDT) 값을 ISO 75-1 및 75-2(2004)에 따라 80 mm x 10 mm x 4 mm의 바 치수, 플랫와이즈 시험 방향(flatwise test direction), 1.80 메가파스칼의 로딩 섬유 응력(loading fiber stress) 및 2개 시료/조성물을 사용하여 확인하였다. 킬로쥴/미터2 단위로 표현되어 있는 아이조드 노치드 충격 강도(INI; Izod Notched Impact strength) 값을 ISO 180-1(2006)에 따라 80 mm x 10 mm x 4 mm의 바 치수, 노치드 시료, 5.5 쥴의 펜둘럼 에너지(pendulum energy) 및 5개 시료/조성물을 사용하여 -30℃, 0℃ 및 23℃에서 확인하였다. 각각 쥴 단위로 표현되어 있는 다축 충격(MAI; Multiaxial impact) 관통 에너지(puncture energy) 및 최대 힘에서의 에너지(energy at maximum force) 값들, 및 mm 단위로 표현되어 있는 파단 변형률 값을 ISO 6603-2(2000)에 따라 23℃에서 4.4 m/sec의 시험 속도 및 5개 시료/조성물을 사용하여 확인하였다. 각각 메가파스칼 단위로 표현되어 있는 인장 탄성률, 항복 인장 응력 및 파단 인장 응력 값들, 및 각각 % 단위로 표현되어 있는 항복 인장 변형률 및 파단 인장 변형률 값들을 ISO 527-1 및 527-2(2012)에 따라 23℃에서 50 mm/min의 시험 속도 및 5개 시료/조성물을 사용하여 확인하였다. ℃ 단위로 표현되어 있는 Vicat 연화점 값을 ISO 306-4(2004)에 따라 50 뉴튼 하중, 120℃/hr의 시험 속도 및 2개 시료/조성물을 사용하여 확인하였다. cm3/10분의 단위로 표현되어 있는 용융 부피 유속 값을 ISO 1133-4(2011)에 따라 80℃에서의 2시간 동안의 예비-시험 건조, 280℃의 온도, 5 kg 하중, 및 900초의 시험 시간을 사용하여 확인하였다.
실시예 1 실시예 2 실시예 3 실시예 4 실시예 5 실시예 6
조성
PS 58.76 55.70 52.65 50.36 47.56 43.48
PPE 41.24 41.24 41.24 41.24 41.24 41.24
SEBS 0.00 3.05 6.11 8.40 11.20 15.27
TBPP 0.10 0.10 0.10 0.10 0.10 0.10
ZnO 0.10 0.10 0.10 0.10 0.10 0.10
ZnS 0.10 0.10 0.10 0.10 0.10 0.10
LDPE 1.53 1.53 1.53 1.53 1.53 1.53
특성
샤르피 충격, 23℃ (J) 1.93 2.08 3.25 6.29 14.55 30.72
샤르피 충격, 0℃ (J) 1.98 2.23 3.25 5.22 8.95 22.02
샤르피 충격, -30℃ (J) 1.84 2.23 2.82 3.25 4.19 6.69
굴곡 탄성률 (MPa) 2936 2838 2697 2520 2373 2171
굴곡 강도 (MPa) 115.93 108.85 101.71 93.46 86.95 78.79
강도 굴곡 변형률 (%) 5.82 5.92 5.96 5.81 5.8 5.74
3.5% 변형률에서의 굴곡 응력 (MPa) 94.41 88.68 83.39 78.07 73.38 67.02
HDT (℃) 117.8 118.3 118.15 118.25 118.7 119.15
INI, 23℃ (kJ/m2) 1.9 1.98 4.23 5.76 16.81 28.17
INI, 0℃ (kJ/m2) 1.87 1.94 4.30 4.42 7.83 21.24
INI, -30℃ (kJ/m2) 1.98 1.90 2.13 3.67 4.03 5.84
MAI 관통 에너지, 23℃ (J) 1.76 3.42 6.80 19.38 73.74 90.18
최대 힘에서의 MAI 에너지, 23℃ (J) 1.68 3.00 6.30 15.16 49.86 61.4
파단 MAI 변형률, 23℃ (mm) 2.88 5.28 4.66 7.64 15.64 17.84
MAI 관통 에너지, 0℃ (J) 1.46 1.46 9.84 12.76 31.62 73.68
최대 힘에서의 MAI 에너지, 0℃ (J) 1.38 1.30 8.58 11.98 28.92 55.48
파단 MAI 변형률, 0℃ (mm) 2.54 2.60 5.82 5.74 9.26 15.74
MAI 관통 에너지, -30℃ (J) 1.16 1.48 4.62 10.22 16.74 35.18
최대 힘에서의 MAI 에너지, -30℃ (J) 1.12 1.38 4.40 9.92 15.42 33.66
파단 MAI 변형률, -30℃ (mm) 2.26 2.78 4.30 5.22 6.86 9.64
인장 탄성률 (MPa) 2968 2826.8 2724.4 2560.4 2409.8 2226.2
항복 인장 응력 (MPa) 80.28 78.69 74.76 67.73 62.11 56.24
파단 인장 응력 (MPa) 79.28 76.98 66.46 49.76 45.67 44.47
항복 인장 변형률 (%) 3.70 4.38 4.20 3.89 3.76 3.67
파단 인장 변형률 (%) 3.6 4.3 4.2 3.8 3.9 --
Vicat 온도 (℃) 135.8 136.5 137.6 137.3 137.6 137.0
MVR (cm3/10분) 24.91 23.48 20.54 17.08 14.56 11.90
실시예 7 내지 11
이들 실시예는 유리 섬유를 포함하는 프로페틱(prophetic) 폴리(페닐렌 에테르) 조성물을 예시한다. 화합 조건은, 유리 섬유가 다운스트림 사이드 피더(side feeder)를 통해 압출기에 첨가된다는 점을 제외하고는, 실시예 1 내지 6과 동일하다. 표 3에서, 구성성분의 양은 폴리(페닐렌 에테르), 폴리스티렌 및 수소화된 블록 공중합체 총 100 중량부를 기준으로 중량부로 표현된다.
실시예 7 실시예 8 실시예 9 실시예 10 실시예 11
조성
PS 47.75 47.75 47.75 47.75 47.75
PPE 41.00 41.00 41.00 41.00 41.00
SEBS 11.25 11.25 11.25 11.25 11.25
GF 5.39 11.39 25.71 44.25 69.20
TBPP 0.11 0.11 0.13 0.15 0.17
ZnO 0.11 0.11 0.13 0.15 0.17
LDPE 1.62 1.71 1.93 2.21 2.60
ZnS 0.54 0.57 0.64 0.74 0.87
표면 거칠기 측정
이들 실시예는 고밀도 폴리에틸렌(HDPE), 비가소화된 폴리(비닐 클로라이드)(PVC-u) 및 폴리(페닐렌 에테르) 조성물(PPE)의 압출된 대로의 표면에 대한 표면 거칠기 특징화를 예시한다.
고밀도 폴리에틸렌을 SABIC사로부터 VESTOLEN A RELY 5924R 수지로서 입수하였다. 폴리(페닐렌 에테르) 조성물은 상기 표 2의 실시예 5이었다. HDPE 및 PVC-u를 두께가 약 32 mm인 단일층으로서 압출하였다. 폴리(페닐렌 에테르) 조성물을 두께가 150 ㎛인 단일층으로서 압출하였다. 압출 온도는 고밀도 폴리에틸렌의 경우 240℃, 폴리(비닐 클로라이드)의 경우 165℃ 및 폴리(페닐렌 에테르) 조성물의 경우 250℃이었다. 각각의 압출된 대로의 표면 4 ㎛ x 4 ㎛ 영역을 원자힘 현미경에 의해 분석하였다. 결과적인 데이터를 사용하여, T. V. Vorburger and J. Raja, "Surface Finish Metrology Tutorial", NISTIR 89-4088, June 1990, 페이지 36, 도 3-22의 방법에 따라 R q 및 R a 값을 계산하였다.
도 4a 내지 4c는, 고밀도 폴리에틸렌(4a), 폴리(페닐렌 에테르) 조성물(4b) 및 비가소화된 폴리(비닐 클로라이드)(4c)의 압출된 대로의 표면에 대한 원자힘 현미경 사진을 보여준다. R q 및 R a 값을 표 4에 제시한다. 결과는, 폴리(페닐렌 에테르) 조성물이 가장 매끄러운 표면을 가지며, 비가소화된 폴리(비닐 클로라이드) 표면이 약간 더 거칠고, 고밀도 폴리에틸렌 표면이 실질적으로 더 거칠다는 것을 보여준다.
물질 R q (nm) R a (nm)
HDPE 69 54
PVC-u 22 11
PPE 14 7
라인드 파이프의 공압출
공압출은 물질로 된 다층들을 동시에 압출하는 것이다. 공압출은 꾸준한 부피의 처리량의 서로 다른 점성의 플라스틱들을 용융시키고 단일 압출 헤드(다이)로 운반하기 위해 2개 이상의 압출기들을 이용하며, 상기 압출 헤드로부터 물질들이 요망되는 형태로 압출된다. 층 두께는 물질들을 운반하는 개별 압출기의 상대적인 속도 및 크기에 의해 조절된다.
폴리프로필렌으로 구성되고 고리 모양의 단면을 가진 외층을 약 235℃의 용융 온도에서 압출하였다. 폴리프로필렌의 용융 유동 지수는 230℃ 및 2.16 kg 하중에서 ASTM D 1238-13에 따라 측정 시 0.3 g/10분이다. 이를 SABIC사로부터 VESTOLEN P 9421 수지로서 입수할 수 있다. 상기 실시예 5 조성물로 구성되고 고리 모양의 단면을 가진 내층을 약 245℃의 용융 온도에서 공압출한다.
실시예 12, 비교예 1 및 2
이들 실시예는 본 발명의 폴리(페닐렌 에테르) 조성물로부터 제조된 물품이 폴리(비닐 클로라이드)로부터 제조된 상응하는 물품과 비교하여 물에서 미생물 성장의 훨씬 더 양호한 조절을 나타냄을 예시한다. 시험을 NEN-EN 16421:2014, "Influence of materials on water for human consumption - Enhancement of microbial growth (EMG)", 방법 1에 따라 수행하였다. 이 시험에서, 보로실리케이트 유리는 음성 대조군(BPP < 100 pg ATP/cm2으로서 나타난 저 미생물 성장)으로서 역할을 하고, 가소화된 폴리(비닐 클로라이드)(PVC-p)는 양성 대조군(BPP > 10,000 pg ATP/cm2으로서 나타난 고 미생물 성장)으로서 역할을 하며, 폴리(페닐렌 에테르) 조성물은 실험 시료로서 역할을 한다.
폴리(페닐렌 에테르) 조성물의 제조에 사용된 구성성분들을 표 5에 요약한다.
구성성분 설명
PPE 25℃, 클로로포름에서 측정 시 고유 점도가 약 0.40 ㎗/g인 폴리(2,6-디메틸-1,4-페닐렌 에테르), CAS Reg. No. 24938-67-8; SABIC Innovative Plastics로부터 PPO™ 640 수지로서 입수됨.
PS 200℃ 및 5 kg 하중에서 측정 시 용융 유동 지수가 2 내지 4 g/10분인 어택틱 폴리스티렌, CAS Reg. No. 9003-53-6; Ineos Styrenics International SA사로부터 STYROLUTIONTM 158N 수지로서, 또는 Total Petrochemicals USA Inc사로부터 POLYSTYRENE CRYSTAL 1160으로서 입수됨.
SEBS 폴리스티렌 함량이 약 30 내지 33 중량%이며, 중량 평균 분자량이 약 253,000 내지 310,000 g/몰인 폴리스티렌-폴리(에틸렌-부틸렌)-폴리스티렌 트리블록 공중합체, CAS Reg. No. 66070-58-4; Kraton Polymers Nederland사로부터 KRATONTM G1651 E 수지로서, 또는 프랑스 퓌토 소재의 Dynasol사로부터 CALPRENETM H6170으로서 입수됨.
LDPE 25℃에서 밀도가 0.919 g/ml이고, 190℃ 및 2.16 kg 하중에서 측정 시 용융 유동 지수가 22 g/10분이며, 약 1000 ㎛의 입자 직경까지 분쇄된 저밀도 폴리에틸렌, CAS Reg. No. 9002-88-4; SABIC Petrochemicals BV사로부터 LDPE 1922SF로서 입수됨.
TBPP 트리스(2,4-디-tert-부틸페닐) 포스파이트, CAS Reg. No. 31570-04-4; BASF사로부터 IRGAFOSTM 168로서, Chemtura사로부터 ALKANOXTM 240으로서, 또는 Everspring Chemical Co. Ltd사로부터 EVERFOSTM-168로서 입수됨.
ZnO 아연 옥사이드, CAS Reg. No. 1314-13-2; Norkem Norzinco GmbH사로부터 HARZSIEGELTM CF로서 입수됨.
ZnS 아연 설파이드, CAS Reg. No. 1314-98-3; Sachtleben사로부터 SACHTOLITHTM HD-S로서 입수됨.
조성물을 실시예 1 내지 6에 기재된 바와 같이 화합하였다. 폴리(페닐렌 에테르) 조성물을 표 6에 요약하며, 여기서 구성성분 양은 폴리(페닐렌 에테르)(PPE), 폴리스티렌(PS) 및 수소화된 블록 공중합체(SEBS) 총 100 중량부 당 중량부로 표현된다.
구성성분 실시예 12
PS 47.75
PPE 41.00
SEBS 11.25
TBPP 0.10
ZnO 0.10
LDPE 1.53
ZnS 0.51
3개의 물질들 중 각각의 물질의 1개의 시험 조각을 2개의 시험 용기들 중 각각에 놓았다(즉, 시험을 2벌 중복으로 진행하였음). 각각의 시험 조각은 약 150 cm2의 총 외부 표면적을 가졌다. 각각의 시험 용기에 대략적으로 개선된 식수(네덜란드 소재의 Tull en't Waal사)를 충전하고, 물의 표면 공급원으로부터 유래된 천연 발생 미생물들의 혼합물을 접종하였다.
시험 조각을 30℃에서 16주의 기간 동안 일정한 표면적에서 0.16 cm-1의 부피비까지 인큐베이션하였다. 이 비율을, 시험 조각을 바이오매스 측정을 위해 제거하였을 때 시험 용기 내 물의 부피를 조정함으로써 일정하게 유지시켰다. 시험 물을 7일마다 한번씩 교환하였다.
시험 조각 상 및 물 내에서의 바이오매스 형성을 8주, 12주 및 16주간의 인큐베이션 후 아데노신 트리포스페이트(ATP) 측정을 이용하여 확인하였다. 총 물 부피의 ATP 농도를 현탁화된 바이오매스(ATP pg/ml)의 계산에 사용하였다. 2벌 중복 시료들에 대한 값을 사용하여, 평균 및 표준 편차를 계산하였다.
물질의 표면에 부착된 바이오매스를 소량의 물 내에서 고-에너지 초음파처리에 의해 느슨하게 하였다. 이러한 물의 ATP 농도를 부착된 바이오매스(pg ATP/cm2)의 계산에 사용하였다. 2벌 중복 시료들에 대한 값을 사용하여, 평균 및 표준 편차를 계산하였다.
각각의 시험은 동등한 조건 하에 음성 대조군(유리) 및 양성 대조군(PVC-p)의 만족할 만한 성능에 의해 입증되었다. 시험 조각 및 시험 물의 평균 ATP 농도를 사용하여, 각각의 물질에 대한 바이오매스 생산량 값(BP)(pg ATP/cm2)을 계산하였다.
바이오매스 생산 포텐셜(BPP)을, 8주, 12주 및 16주째에 관찰된 BP 값들 마이너스(-) 동일한 일자에 관찰된 음성 대조군에 대한 BP 값들의 평균값으로서 계산하였으며, pg(피코그램) ATP/cm2로서 표현한다.
시험 결과를 표 7 및 표 8에 제시한다. 결과는, 폴리(페닐렌 에테르) 조성물의 존재 하에 바이오매스 생산량이 PVC의 존재 하에서의 생산량보다 훨씬 낮았으며 유리의 존재 하에서의 생산량과 유사하였음을 보여준다.
물질 설명 노출 시간(일) 현탁화된 바이오매스(SB)
(음성 대조군 보정 없음)		 부착된 바이오매스(AB)
(음성 대조군 보정 없음)		 바이오매스 생산량(BP)
(음성 대조군 보정 없음)
pg ATP/mL avg. sd pg ATP/cm2 avg. sd pg ATP/cm2 avg. sd
유리 56 3.3
7.6		 5.4 3.0 11
11		 11 0.0 31
56		 43 18
PVC-p 56 252214 233 27 16893
40754		 28869 16809 18350
41914		 30132 16662
실시예 12 56 5.68.3 7.0 1.9 71
32		 52 28 103
80		 91 17
표 7 (계속)
물질 설명 노출 시간(일) 현탁화된 바이오매스(SB)
(음성 대조군 보정 없음)		 부착된 바이오매스(AB)
(음성 대조군 보정 없음)		 바이오매스 생산량(BP)
(음성 대조군 보정 없음)
pg ATP/mL avg. sd pg ATP/cm2 avg. sd pg ATP/cm2 avg. sd
유리 84 3.5
7.2		 5.3 2.6 13
16		 14 2.0 34
59		 47 18
PVC-p 84 253687 479 307 17486
28459		 22972 7759 18869
32103		 25486 9358
실시예 12 84 6.28.1 7.2 1.3 53
45		 49 6 88
91		 90 2
표 7 (계속)
물질 설명 노출 시간(일) 현탁화된 바이오매스(SB)
(음성 대조군 보정 없음)		 부착된 바이오매스(AB)
(음성 대조군 보정 없음)		 바이오매스 생산량(BP)
(음성 대조군 보정 없음)
pg ATP/mL avg. sd pg ATP/cm2 avg. sd pg ATP/cm2 avg. sd
유리 112 4.6
9.5		 7.1 3.5 23
25		 24 2 51
83		 67 23
PVC-p 112 215666 440 319 27679
31380		 29530 2617 28847
34871		 31859 4259
실시예 12 112 5.66.0 5.8 0.2 69
56		 62 9 101
90		 96 8
물질 설명 노출 시간(일) 현탁화된 바이오매스(SB) 부착된 바이오매스(AB) 바이오매스 생산 포텐셜(BPP)
pg ATP/mL sd pg ATP/cm2 sd pg ATP/cm2 sd
유리
(음성 대조군)		 56
84
112
평균		 5.4
5.3
7.1
5.9		 3.0
2.6
3.5
3.1		 11
14
24
16		 0.0
2.0
2.0
2.0		 52 2
PVC-p
(양성 대조군)		 5684
112
평균		 233
470
440
381		 27
307
319
256		 28869
22972
29530
27124		 16809
7759
2617
10795		 29159 11304
실시예 12 5684
112
평균		 1.5
1.8
-1.3
0.7		 3.6
2.9
3.5
3.3		 41
34
38
38		 28
6
9
17		 40 22

Claims (20)

  1. 물 수송용 라인드 파이프(lined pipe)로서,
    상기 라인드 파이프는
    외층 조성물의 총 중량을 기준으로, 가교된 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 폴리(1-부텐) 및 폴리(비닐 클로라이드)로 이루어진 군으로부터 선택되는 열가소성 물질 50 중량% 내지 100 중량% 및
    충전제 0 중량% 내지 50 중량%
    를 포함하는 외층 조성물을 포함하는 외층; 및
    폴리(페닐렌 에테르) 20 중량부 내지 70 중량부,
    폴리스티렌 30 중량부 내지 80 중량부 및
    알케닐 방향족 단량체와 컨쥬게이션된 디엔의 수소화된 블록 공중합체 0 중량부 내지 15 중량부
    를 포함하는 내층 조성물을 포함하는 내층
    을 포함하고;
    상기 중량부는 폴리(페닐렌 에테르), 폴리스티렌 및 수소화된 블록 공중합체 총 100 중량부를 기준으로 하는, 라인드 파이프.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 외층 조성물 내 상기 열가소성 물질이 폴리프로필렌인, 라인드 파이프.
  3. 제1항 또는 제2항에 있어서,
    상기 충전제가 활석, 점토, 운모, 탄산칼슘 및 이들의 조합으로 이루어진 군으로부터 선택되는, 라인드 파이프.
  4. 제1항 내지 제3항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 폴리(페닐렌 에테르)가 25℃, 클로로포름에서 Ubbelohde 점도계에 의해 측정 시 0.1 ㎗/g 내지 0.6 ㎗/g의 고유 점도를 갖는 폴리(2,6-디메틸-1,4-페닐렌 에테르)인, 라인드 파이프.
  5. 제1항 내지 제4항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 폴리스티렌이 200℃ 및 5 kg 하중(load)에서 ISO 1133-4 (2011)에 따라 측정 시 1 g/10분 내지 5 g/10분의 용융 유동 지수를 갖는 어택틱(atactic) 호모폴리스티렌을 포함하는, 라인드 파이프.
  6. 제1항 내지 제5항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 내층 조성물이 수소화된 블록 공중합체 1 중량부 내지 15 중량부를 포함하고; 상기 수소화된 블록 공중합체가 약 25 중량% 내지 40 중량%의 폴리스티렌 함량 및 200,000 g/몰(mole) 내지 400,000 g/몰의 중량 평균 분자량을 갖는 폴리스티렌-폴리(에틸렌-부틸렌)-폴리스티렌 트리블록 공중합체를 포함하는, 라인드 파이프.
  7. 제1항 내지 제6항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 내층이 3 나노미터(nm) 내지 15 nm의 값을 갖는 표면 거칠기(roughness) 파라미터 R a 및 7 nm 내지 25 nm의 값을 갖는 R q 를 특징으로 하는 내부 표면을 포함하는, 라인드 파이프.
  8. 제1항에 있어서,
    상기 외층 조성물이 폴리프로필렌 95 중량% 내지 100 중량%를 포함하며;
    상기 폴리(페닐렌 에테르)가 25℃, 클로로포름에서 측정 시 0.1 ㎗/g 내지 0.6 ㎗/g의 고유 점도를 갖는 폴리(2,6-디메틸-1,4-페닐렌 에테르)를 포함하며;
    상기 폴리스티렌이 200℃ 및 5 kg 하중에서 ISO 1133-4(2011)에 따라 측정 시 1.5 g/10분 내지 3.5 g/10분의 용융 유동 지수를 갖는 어택틱 호모폴리스티렌을 포함하며;
    상기 내층 조성물이 수소화된 블록 공중합체 1 중량부 내지 15 중량부를 포함하고;
    상기 수소화된 블록 공중합체가 약 25 중량% 내지 40 중량%의 폴리스티렌 함량 및 약 200,000 g/몰 내지 400,000 g/몰의 중량 평균 분자량을 갖는 폴리스티렌-폴리(에틸렌-부틸렌)-폴리스티렌 트리블록 공중합체이고;
    상기 내층 조성물이
    폴리(페닐렌 에테르) 35 중량부 내지 45 중량부,
    폴리스티렌 43 중량부 내지 53 중량부 및
    수소화된 블록 공중합체 5 중량부 내지 15 중량부
    를 포함하는, 라인드 파이프.
  9. 물 접촉용 사출 성형된 물품으로서,
    상기 물품은
    25℃, 클로로포름에서 Ubbelohde 점도계에 의해 측정 시 0.1 ㎗/g 내지 0.6 ㎗/g의 고유 점도를 갖는 폴리(2,6-디메틸-1,4-페닐렌 에테르) 30 중량부 내지 50 중량부;
    200℃ 및 5 kg 하중에서 ISO 1133-4(2011)에 따라 측정 시 1 g/10분 내지 5 g/10분의 용융 유동 지수를 갖는 어택틱 호모폴리스티렌 35 중량부 내지 55 중량부; 및
    폴리스티렌-폴리(에틸렌-부틸렌)-폴리스티렌 트리블록 공중합체 1 중량부 내지 15 중량부
    를 포함하는 조성물을 포함하고;
    여기서, 상기 중량부는 폴리(페닐렌 에테르), 폴리스티렌 및 수소화된 블록 공중합체 총 100 중량부를 기준으로 하며;
    상기 조성물은 고무-변형된 폴리스티렌을 배제하며, 스티렌과 부타디엔의 비수소화된 블록 공중합체를 배제하고, 상기 내층 조성물의 총 중량을 기준으로 유리 부타디엔 1 중량 백만분율 미만을 포함하고;
    상기 조성물은 바이오매스 생산 포텐셜(Biomass Production Potential)을 NEN-EN 16421:2014 방법 1에 따라 확인 시 500 pg(피코그램) 아데노신 트리포스페이트/cm2 이하로 나타내는, 사출 성형된 물품.
  10. 제9항에 있어서,
    상기 폴리(2,6-디메틸-1,4-페닐렌 에테르)의 중량 평균 분자량이 25,000 g/몰 내지 60,000 g/몰인, 사출 성형된 물품.
  11. 제9항 또는 제10항에 있어서,
    상기 조성물이 유리 섬유 5 중량부 내지 100 중량부를 추가로 포함하는, 사출 성형된 물품.
  12. 물의 수송 또는 저장 동안 미생물 성장의 조절 방법으로서,
    상기 조절 방법은 물을,
    폴리(페닐렌 에테르) 20 중량부 내지 70 중량부,
    폴리스티렌 30 중량부 내지 80 중량부 및
    알케닐 방향족 단량체와 컨쥬게이션된 디엔의 수소화된 블록 공중합체 1 중량부 내지 15 중량부
    를 포함하는 조성물을 갖는 표면과 접촉시켜 수송 또는 저장하는 단계를 포함하고;
    여기서, 상기 중량부는 폴리(페닐렌 에테르), 폴리스티렌 및 수소화된 블록 공중합체 총 100 중량부를 기준으로 하는, 조절 방법.
  13. 제12항에 있어서,
    상기 조성물이 유리 섬유 5 중량부 내지 100 중량부를 추가로 포함하는, 조절 방법.
  14. 제12항 또는 제13항에 있어서,
    상기 폴리(페닐렌 에테르)의 중량 평균 분자량이 20,000 g/몰 내지 60,000 g/몰인, 조절 방법.
  15. 조성물로서,
    상기 조성물은
    25℃, 클로로포름에서 Ubbelohde 점도계에 의해 측정 시 0.1 ㎗/g 내지 0.6 ㎗/g의 고유 점도를 갖는 폴리(2,6-디메틸-1,4-페닐렌 에테르) 30 중량부 내지 50 중량부;
    200℃ 및 5 kg 하중에서 ISO 1133-4(2011)에 따라 측정 시 1 g/10분 내지 5 g/10분의 용융 유동 지수를 갖는 어택틱 호모폴리스티렌 35 중량부 내지 55 중량부; 및
    알케닐 방향족 단량체와 컨쥬게이션된 디엔의 수소화된 블록 공중합체 1 중량부 내지 15 중량부
    를 포함하고;
    여기서, 상기 중량부는 폴리(페닐렌 에테르), 폴리스티렌 및 수소화된 블록 공중합체 총 100 중량부를 기준으로 하며;
    상기 조성물은 고무-변형된 폴리스티렌을 배제하며, 스티렌과 부타디엔의 비수소화된 블록 공중합체를 배제하고, 상기 내층 조성물의 총 중량을 기준으로 유리 부타디엔을 1 중량 백만분율 미만으로 포함하고;
    상기 조성물은 바이오매스 생산 포텐셜을 NEN-EN 16421:2014 방법 1에 따라 확인 시 500 pg 아데노신 트리포스페이트/cm2 이하로 나타내는, 조성물.
  16. 제15항에 있어서,
    상기 폴리(페닐렌 에테르)의 중량 평균 분자량이 20,000 g/몰 내지 60,000 g/몰인, 조성물.
  17. 제15항 또는 제16항에 있어서,
    상기 조성물이 유리 섬유 5 중량부 내지 100 중량부를 추가로 포함하는, 조성물.
  18. 제15항 내지 제17항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 수소화된 블록 공중합체가 식품 등급의(food grade) 수소화된 블록 공중합체인, 조성물.
  19. 제15항 내지 제18항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 조성물이 NEN-EN 16421:2014 방법 1에 따라 확인 시 300 pg 아데노신 트리포스페이트/cm2 이하의 바이오매스 생산 포텐셜을 나타내는, 조성물.
  20. 제15항 내지 제19항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 조성물이
    폴리(페닐렌 에테르) 37 중량부 내지 47 중량부,
    폴리스티렌 42 중량부 내지 52 중량부,
    수소화된 블록 공중합체 5 중량부 내지 15 중량부 및
    유리 섬유 5 중량부 내지 75 중량부
    를 포함하는, 조성물.
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