KR20180077869A - 인조 대리석 조성물 및 이를 이용하여 제조한 인조 대리석 - Google Patents

인조 대리석 조성물 및 이를 이용하여 제조한 인조 대리석 Download PDF

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Abstract

본 발명의 일 실시예에 따른 인조 대리석 조성물은 (A) 아크릴 수지 시럽, (B) 고무 변성 비닐계 그라프트 공중합체 파우더, 및 (C) 충전재를 포함한다.

Description

인조 대리석 조성물 및 이를 이용하여 제조한 인조 대리석{COMPOSITION FOR ARTIFICIAL MARBLE AND ARTIFICIAL MARBLE PREPARED BY USING THE SAME}
본 발명은 인조 대리석 조성물 및 이를 이용하여 제조한 인조 대리석에 관한 것이다.
인조대리석은 최근 건축 내장재로 많이 사용되고 있으며, 그 사용되는 베이스 레진(Base resin)에 따라 크게 아크릴계와 불포화 폴리에스터계의 두 가지 종류로 구분된다. 이 중 아크릴계 인조 대리석은 수지 자체의 은은한 투명성과 고급스러운 질감 및 우수한 내후성 등의 장점으로 인해 여러 가지 용도로 사용되고 있으며, 그 수요가 계속 증가하고 있다.
예를 들면, 씽크대 상판, 세면 화장대의 상판, 은행 및 일반 매장의 접수대 등 각종 카운터의 상판, 내벽재, 각종 인테리어 조형물 등의 소재로서 그 사용이 확대되고 있다.
이처럼 인조 대리석의 용도가 다양해짐에 따라 다양한 패턴 및 기능을 갖는 인조 대리석이 개발되고 있으며, 다양한 용도에 맞도록 그 강도를 강화하는 노력 역시 계속 되고 있다.
그러나, 인조 대리석의 경우 경도는 높으나, 충격 강도는 대체로 취약한 편이며, 따라서 이를 박막 제품으로 가공하여 사용하기에는 충격 강도의 문제가 해결되지 않은 어려움이 있었는바, 우수한 내충격성을 갖는 인조 대리석의 개발이 요구되고 있다.
본 발명의 일 실시예는 내충격성이 우수한 인조 대리석용 조성물을 제공한다.
본 발명의 일 실시예에서는, (A) 아크릴 수지 시럽, (B) 고무 변성 비닐계 그라프트 공중합체 파우더, 및 (C) 충전재를 포함하는 인조 대리석 조성물을 제공한다.
상기 (A) 아크릴 수지 시럽은 아크릴계 단량체 및 상기 아크릴계 단량체의 중합체를 포함하고, (B) 고무 변성 비닐계 그라프트 공중합체 파우더의 함량은 상기 아크릴계 단량체 100 중량부에 대하여 0.5 중량부 이상 2.0 중량부 이하일 수 있다.
상기 (B) 고무 변성 비닐계 그라프트 공중합체 파우더의 평균 입경은 150nm 내지 450nm일 수 있다.
상기 (B) 고무 변성 비닐계 그라프트 공중합체 파우더는 아크릴로니트릴-부타디엔-스티렌(ABS) 그라프트 공중합체 파우더일 수 있다.
상기 (B) 고무 변성 비닐계 그라프트 공중합체 파우더는 고무질 중합체 (B-1)에 비닐계 단량체 혼합물(B-2)을 그라프트 중합하여 얻어지고, 상기 고무질 중합체(B-1)의 함량은 20 내지 70 중량%일 수 있다.
상기 (C) 충전재는 탄산칼슘, 수산화 알루미늄, 실리카, 산화알루미늄, 유산바륨, 및 수산화 마그네슘으로부터 선택되는 하나 이상을 포함할 수 있다.
상기 (A) 아크릴 수지 시럽은 아크릴계 단량체 및 상기 아크릴계 단량체의 중합체를 포함하고, (C) 충전재의 함량은 상기 아크릴계 단량체 100 중량부에 대하여 150 중량부 내지 250 중량부일 수 있다.
상기 인조 대리석 조성물은 중합 개시제 및 가교제를 더 포함할 수 있다.
본 발명의 다른 실시예에서는, 상기 인조 대리석 조성물을 이용하여 성형 및 경화하여 제조한 인조 대리석을 제공한다.
상기 인조 대리석은, 12cm 두께 및 20cm×40cm의 크기로 가공한 시험편 위에 10kg의 공을 사용하여 20cm 및/또는 25cm 높이에서 낙구 충격한 경우 파괴되지 않는 강도를 가질 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 내충격성이 우수한 인조 대리석용 조성물및 그로부터 제조된 인조 대리석을 제공할 수 있다.
이하, 본 발명의 구현예를 상세히 설명하기로 한다. 다만, 이는 예시로서 제시되는 것으로, 이에 의해 본 발명이 제한되지는 않으며 본 발명은 후술할 청구범위의 범주에 의해 정의될 뿐이다.
다른 정의가 없다면 본 명세서에서 사용되는 모든 용어(기술 및 과학적 용어를 포함)는 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 공통적으로 이해될 수 있는 의미로 사용될 수 있을 것이다. 명세서 전체에서 어떤 부분이 어떤 구성요소를 "포함"한다고 할 때, 이는 특별히 반대되는 기재가 없는 한 다른 구성요소를 제외하는 것이 아니라 다른 구성요소를 더 포함할 수 있는 것을 의미한다. 또한 단수형은 문구에서 특별히 언급하지 않는 한 복수형도 포함한다.
본 명세서에서 "치환"이란 별도의 정의가 없는 한 화합물 중 적어도 하나의 수소가 C1 내지 C30 알킬기; C1 내지 C10 알킬실릴기; C3 내지 C30 시클로알킬기; C6 내지 C30 아릴기; C2 내지 C30 헤테로아릴기; C1 내지 C10 알콕시기; 플루오로기, 트리플루오로메틸기 등의 C1 내지 C10 트리플루오로알킬기; 또는 시아노기로 치환된 것을 의미한다.
본 명세서에서 "헤테로"란 별도의 정의가 없는 한, 하나의 화합물 또는 치환기 내에 N, O, S 및 P로 이루어진 군에서 선택되는 헤테로 원자를 1개 내지 3개 포함하고, 나머지는 탄소인 것을 의미한다.
본 명세서에서 "알킬(alkyl)기"란 별도의 정의가 없는 한, 어떠한 알켄기(alkene)나 알킨기(alkyne)를 포함하고 있지 않은 "포화 알킬(saturated alkyl)기"; 또는 적어도 하나의 알켄기 또는 알킨기를 포함하고 있는 "불포화 알킬(unsaturated alkyl)기"를 모두 포함하는 것을 의미한다. 상기 "알켄기"는 적어도 두 개의 탄소원자가 적어도 하나의 탄소-탄소 이중 결합을 이루고 있는 치환기를 의미하며, "알킨기" 는 적어도 두 개의 탄소원자가 적어도 하나의 탄소-탄소 삼중 결합을 이루고 있는 치환기를 의미한다. 상기 알킬기는 분지형, 직쇄형 또는 환형일 수 있다.
상기 알킬기는 C1 내지 C20 알킬기일 수 있으며, 구체적으로 C1 내지 C6 저급 알킬기, C7 내지 C10 중급 알킬기, C11 내지 C20 고급 알킬기일 수 있다.
"방향족"은 환형인 치환기의 모든 원소가 p-오비탈을 가지고 있으며, 이들 p-오비탈이 공액(conjugation)을 형성하고 있는 화합물을 의미한다. 구체적인 예로 아릴기와 헤테로아릴기가 있다.
"아릴(aryl)기"는 단일고리 또는 융합고리(즉, 탄소원자들의 인접한 쌍들을 나눠 가지는 복수의 고리) 치환기를 포함한다.
"헤테로아릴(heteroaryl)기"는 아릴기 내에 N, O, S 및 P로 이루어진 군에서 선택되는 헤테로 원자를 1 내지 3개 포함하고, 나머지는 탄소인 것을 의미한다. 상기 헤테로아릴기가 융합고리인 경우, 각각의 고리마다 상기 헤테로 원자를 1개 내지 3개 포함할 수 있다.
본 명세서에서 특별한 언급이 없는 한, (메트)아크릴레이트는 아크릴레이트 또는 메타크릴레이트를 의미한다. 또한 (메타)아크릴산 알킬 에스테르는 아크릴산 알킬 에스테르 또는 메타크릴산 알킬 에스테르를 의미하며, (메타)아크릴산 에스테르는 아크릴산 에스테르 또는 메타크릴산 에스테르를 의미한다.
본 명세서에서 별도의 정의가 없는 한, "공중합"이란 블록 공중합, 랜덤 공중합, 그래프트 공중합 또는 교호 공중합을 의미할 수 있고, "공중합체"란 블록 공중합체, 랜덤 공중합체, 그래프트 공중합체 또는 교호 공중합체를 의미할 수 있다.
본 발명의 일 구현예에서는 (A) 아크릴 수지 시럽, (B) 고무 변성 비닐계 그라프트 공중합체 파우더, 및 (C) 충전재를 포함하는 인조 대리석 조성물을 제공한다.
이하에서는 본 발명의 강화 천연석을 구성하는 각 구성성분에 대하여 구체적으로 살펴보기로 한다.
(A) 아크릴 수지 시럽
본 발명에 사용되는 아크릴 수지 시럽은 아크릴계 단량체에 이들의 중합물인 폴리아크릴레이트가 용해되어 있는 수지 시럽이다.
상기 아크릴계 단량체로는 메틸 (메트)아크릴레이트, 에틸 (메트)아크릴레이트, 이소프로필 (메트)아크릴레이트, n-부틸 (메트)아크릴레이트, 2-에틸 헥실 (메트)아크릴레이트 등을 사용할 수 있다.
본 발명의 아크릴 수지 시럽은 아크릴계 단량체의 함량이 65 내지 99 중량%, 폴리아크릴레이트 함량이 1 내지 35중량%가 되도록 혼합하여 사용할 수 있다.
(B) 고무 변성 비닐계 그라프트 공중합체 파우더
본 발명의 인조 대리석 조성물에 포함되는 (B) 고무 변성 비닐계 그라프트 공중합체 파우더는, 고무 변성계 그라프트 공중합체로 이루어지며, 상기 고무 변성계 그라프트 공중합체는 고무질 중합체(B-1)에 비닐계 단량체 혼합물(B-2)을 그라프트 중합하여 얻을 수 있다. 고무질 중합체(B-1)로는 부타디엔 고무, 아크릴 고무, 에틸렌/프로필렌 고무, 스티렌/부타디엔 고무, 아크릴로니트릴/부타디엔 고무, 이소프렌 고무, 에틸렌-프로필렌-디엔의 삼원공중합체(EPDM), 폴리오가노실록산/폴리알킬(메타)아크릴레이트 고무 복합체 중 하나 또는 이들의 혼합물로부터 선택된 고무질 중합체를 사용할 수 있다.
비닐계 단량체 혼합물(B-2)로는 (B-2-1)스티렌, α-메틸스티렌, 할로겐 또는 C1∼C4 알킬 치환 스티렌, C1∼C8 메타크릴산 알킬 에스테르류, C1∼C8 아크릴산 알킬 에스테르류 또는 이들의 혼합물 40∼95 중량%, 바람직하게는 40∼90 중량%와, (B-2-2) 아크릴로니트릴, 메타크릴로니트릴, C1∼C8 메타크릴산 알킬 에스테르류, C1∼C8 아크릴산 알킬 에스테르류, 무수말레인산, C1∼C4 알킬 또는 페닐 핵치환 말레이미드 또는 이들의 혼합물 5∼60 중량%, 바람직하게는 10∼60 중량%로 구성된 혼합물을 사용할 수 있다.
이러한 고무질 중합체(B-1) 20∼70 중량%, 바람직하게는 25∼60 중량%에 비닐계 단량체 혼합물(B-2) 30 내지 80 중량%, 바람직하게는 40∼75 중량%을 그라프트 중합하여 얻어진 그라프트 공중합체의 파우더를 사용할 수 있다.
특히, 그라프트 공중합체에 있어서 내 충격성 향상의 관점에서 불용성의 검(gum) 함량은 80% 이상, 바람직하게는 88% 이상일 수 있다.
상기의 C1∼C8 메타크릴산 알킬 에스테르류 또는 C1∼C8 아크릴산 알킬 에스테르류는 각각 메타크릴산 또는 아크릴산의 에스테르류로서 1∼8개의 탄소 원자를 포함하는 모노히드릴 알코올로부터 얻어진 에스테르류이다. 이들의 구체예로서는 메타크릴산 메틸 에스테르, 메타크릴산 에틸 에스테르, 아크릴산 에틸 에스테르 또는 메타크릴산 프로필 에스테르를 들 수 있고, 이들 중, 메타크릴산 메틸 에스테르가 특히 바람직하다.
상기 (B) 고무 변성 비닐계 그라프트 공중합체 파우더의 바람직한 예는 아크릴로니트릴-부타디엔-스티렌(ABS) 그라프트 공중합체 파우더(g-ABS 파우더)이다.
상기 (B) 고무 변성 비닐계 그라프트 공중합체 파우더의 입경은 150 ~450 nm 일 수 있다. 150nm 미만일 경우 내충격 특성을 적절히 발휘할 수 없고, 450nm 초과일 경우 인조 대리석의 표면 특성이 저하되어 바람직하지 않다.
상기의 그라프트 공중합체를 제조하는 방법은 이 분야의 통상의 지식을 가진 자에게 이미 잘 알려져 있는 것으로서, 유화중합, 현탁중합, 용액중합, 또는 괴상중합법 중 어느 것이나 사용될 수 있다.
본 발명에 있어서 상기 (B) 고무 변성 비닐계 그라프트 공중합체 파우더는 수지는 (A) 아크릴 수지 시럽의 아크릴계 단량체 100중량부에 대해 0.5 중량부 내지 2.0중량부의 범위로 포함될 수 있다. (B) 고무 변성 비닐계 그라프트 공중합체 파우더의 함량이 2.0중량부를 초과할 경우 제조된 인조 대리석 표면 광택이 저하되어 바람직하지 않다. 0.5중량부 미만일 경우 내충격성 개선 특성이 발휘되지 않아 바람직하지 않다.
(C) 충전재
본 발명의 충전재로는 무기 충전재를 사용할 수 있으며, 탄산칼슘, 수산화 알루미늄, 실리카, 산화알루미늄, 유산바륨, 수산화 마그네슘과 같이 당분야에서 통상적으로 사용되는 무기 분말 중 어느 것도 사용 가능하다. 상기 충전재의 입경은 약 1 내지 100 ㎛일 수 있다.
본 발명의 충전재는 (A) 아크릴 수지 시럽의 아크릴계 단량체 100 중량부를 기준으로 150 내지 250 중량부로 첨가될 수 있다. 충전재의 함량이 250 중량부를 초과할 경우, 슬러리 비중이 증가하여 급반응에 의한 공정에 문제점이 생길 수 있고, 150 중량부 미만일 경우, 반응성 저하 및 제품 변형에 문제가 될수 있다.
(D) 중합 개시제
본 발명에 있어서 (D) 중합 개시제로는 벤조일 퍼옥사이드, 라우로일 퍼옥사이드, 부틸 하이드로 퍼옥사이드, 큐밀 하이드로 퍼옥사이드등의 과산화물 또는 아조비스이소부틸로니트릴과 같은 아조 화합물을 사용할 수 있다.
여기에 중합 속도를 빠르게 하는 유기 금속염이나, 유기아민과 같은 가속제를 사용할 수 있다.
상기 중합개시제의 함량은 (A) 아크릴 수지 시럽의 아크릴계 단량체 100 중량부 기준으로 0.1~10 중량부일 수 있다.
(E) 가교제
본 발명에 있어서 (E) 가교제로는 다 관능성 메타 아크릴레이트가 사용되며, 구체적인 예로는 에틸렌 글리콜 디 메타 아크릴레이트, 프로필렌 글리콜 디 메타 아크릴레이트, 글리세롤 트리 메타 아크릴레이트, 트리메틸 프로판 트리 메타 아크릴레이트 및 비스페놀 A 디 메타 아크릴레이트 등 분자내에 2-3개의 이중결합을 포함하는 다관능성 단량체를 들 수 있다.
상기 (E) 가교제는 (A) 아크릴 수지 시럽의 아크릴계 단량체 100 중량부를 기준으로 0.2 내지 10 중량부로 첨가할 수 있다.
본 발명에 있어서, 상기 성분 외에도 인조 대리석의 외관 및 기능 개선을 위해 다른 첨가제나 안료 등을 더 포함할 수 있다.
본 발명의 인조 대리석은 상기의 각 구성성분을 혼합하여 인조대리석 슬러리를 제조한 후 성형 셀에 뿌린 다음 통상의 방법으로 경화시켜 제조될 수 있다.
이하에서 본 발명을 실시예 및 비교예를 통하여 보다 상세하게 설명하고자 하나, 하기의 실시예 및 비교예는 설명의 목적을 위한 것으로 본 발명을 제한하고자 하는 것은 아니다.
시료의 준비
(A) 아크릴 수지 시럽
대산사의 메틸메타크릴레이트(MMA) 및 Arkema사의 폴리메틸메타크릴레이트(PMMA)(제품명: PMMK)를 사용하였다.
(B) 고무 변성 비닐계 그라프트 공중합체 파우더
45　중량%의 Z-평균이 310nm인 부타디엔 고무에 55 중량%의 스티렌 및 아크릴로니트릴(중량비: 75/25)가 그라프트 공중합된 g-ABS를 사용하였다.
(C) 충전재
대영 C&T사의 수산화 알루미늄(제품명: H-WF-50-SP, 입경: 45㎛)를 사용하였다.
(D) 중합 개시제
동성하이켐 사의 제품 케이피큐를 사용하였다.
(E) 가교제
에보닉사의 M22를 사용하였다.
(F) 기타 안료
백색 안료로서 크리스탈 사의 TioNa595를, 적, 황색 안료로서 우신피그먼트사의 R110을, 흑색 안료로서 우신피그먼트사의 318M을 사용하였다.
실시예 및 비교예
상기 각 구성 성분을 하기 표 1에 기재된 바와 같은 함량으로 첨가하여 믹서기로 혼합한 후 적재 플레이트에 시트 형태로 공급하여 판재 형태로 성형한 후 오븐에 투입하여 80℃의 온도에서 30분 경화하여 두께 12.0mm, 크기 20cm×40cm의 인조 대리석을 완성하였다. 표 1에 기재된 바와 같이 실시예 및 비교예에 있어서, 다른 성분의 함량은 모두 동일하고, 단지 (B) 고무 변성 비닐계 그라프트 공중합체 파우더의 함량만을 달리하여 시험편을 제작하였다.
실시예 1 실시예 2 비교예 1 비교예 2 비교예3
(A) 아크릴 수지 시럽 MMA 100중량부+PMMA 20 중량부
(B) 고무 변성 비닐계 그라프트 공중합체 파우더
(MMA100중량부 대비)		 0.5 중량부 1.0 중량부 0 0.1 중량부 0.2 중량부
(C) 충전재
(MMA100중량부 대비)		 190 중량부
(D) 중합 개시제
(MMA100중량부 대비)		 0.5 중량부
(E) 가교제
(MMA100중량부 대비)		 0.23 중량부
(F) 기타 안료
(MMA100중량부 대비)		 백색안료 1 중량부+적,황색안료 0.2 중량부+흑색안료 0.001 중량부
시험편의 내충격성을 평가하기 위하여 낙구 측정 테스트를 행하였다. 즉, JIS K7211 방법에 따라 10kg의 공을 높이를 달리하여 시험편에 떨어뜨려서 공이 떨어지는 높이에 따라 시험편이 파괴되는지 여부를 관찰하였다. 그 결과를 표 2에 나타낸다.
실시예 1 실시예 2 비교예 1 비교예 2 비교예 3
낙구높이(cm) 15 O O O O O
20 O O X X X
25 X O X X X
30 X X X X X
표 2에서, O는 시험편이 파괴되지 않은 경우, X는 파괴된 경우를 나타낸다.
상기 표에 나타난 바와 같이, (B) 고무 변성 비닐계 그라프트 공중합체 파우더를 포함하는 실시예 1, 2의 경우, 우수한 내충격 특성을 가짐을 알 수 있다.
이와 같이 본 발명의 일 실시예에 의하면, 내충격성이 우수한 인조 대리석을 얻을 수 있다.
본 발명을 앞서 기재한 바에 따라 바람직한 실시예를 통해 설명하였지만, 본 발명은 이에 한정되지 않으며 다음에 기재하는 특허청구범위의 개념과 범위를 벗어나지 않는 한, 다양한 수정 및 변형이 가능하다는 것을 본 발명이 속하는 기술 분야에 종사하는 자들은 쉽게 이해할 것이다.

Claims (10)

  1. (A) 아크릴 수지 시럽;
    (B) 고무 변성 비닐계 그라프트 공중합체 파우더; 및
    (C) 충전재
    를 포함하는 인조 대리석 조성물.
  2. 제1항에서,
    상기 (A) 아크릴 수지 시럽은 아크릴계 단량체 및 상기 아크릴계 단량체의 중합체를 포함하고, (B) 고무 변성 비닐계 그라프트 공중합체 파우더의 함량은 상기 아크릴계 단량체 100 중량부에 대하여 0.5 중량부 이상 2.0 중량부 이하인
    인조 대리석 조성물.
  3. 제1항에서,
    상기 (B) 고무 변성 비닐계 그라프트 공중합체 파우더의 평균 입경은 150nm 내지 450 nm인
    인조 대리석 조성물.
  4. 제1항에서,
    상기 (B) 고무 변성 비닐계 그라프트 공중합체 파우더는 아크릴로니트릴-부타디엔-스티렌(ABS) 그라프트 공중합체 파우더인
    인조 대리석 조성물.
  5. 제1항에서,
    상기 (B) 고무 변성 비닐계 그라프트 공중합체 파우더는 고무질 중합체 (B-1)에 비닐계 단량체 혼합물(B-2)을 그라프트 중합하여 얻어지고, 상기 고무질 중합체(B-1)의 함량은 20 내지 70 중량%인
    인조 대리석 조성물.
  6. 제1항에서,
    상기 (C) 충전재는 탄산칼슘, 수산화 알루미늄, 실리카, 산화알루미늄, 유산바륨, 및 수산화 마그네슘으로부터 선택되는 하나 이상을 포함하는
    인조 대리석 조성물.
  7. 제1항에서,
    상기 (A) 아크릴 수지 시럽은 아크릴계 단량체 및 상기 아크릴계 단량체의 중합체를 포함하고, (C) 충전재의 함량은 상기 아크릴계 단량체 100 중량부에 대하여 150 중량부 내지 250 중량부인
    인조 대리석 조성물.
  8. 제1항에서,
    중합 개시제 및 가교제를 더 포함하는
    인조 대리석 조성물.
  9. 제1항 내지 제8항 중 어느 한 항에 따른 인조 대리석 조성물을 이용하여 성형 및 경화하여 제조한 인조 대리석.
  10. 제9항에서,
    상기 인조 대리석은, 12cm 두께 및 20cm×40cm의 크기로 가공한 시험편 위에 10kg의 공을 사용하여 20cm 및/또는 25cm 높이에서 낙구 충격한 경우 파괴되지 않는 강도를 가지는
    인조 대리석.
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