KR20180072952A - 산화 그래핀 제조방법 - Google Patents

산화 그래핀 제조방법 Download PDF

Info

Publication number
KR20180072952A
KR20180072952A KR1020160176256A KR20160176256A KR20180072952A KR 20180072952 A KR20180072952 A KR 20180072952A KR 1020160176256 A KR1020160176256 A KR 1020160176256A KR 20160176256 A KR20160176256 A KR 20160176256A KR 20180072952 A KR20180072952 A KR 20180072952A
Authority
KR
South Korea
Prior art keywords
graphene
graphite
oxide
inner cylinder
oxidized
Prior art date
Application number
KR1020160176256A
Other languages
English (en)
Inventor
양우석
Original Assignee
전자부품연구원
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by 전자부품연구원 filed Critical 전자부품연구원
Priority to KR1020160176256A priority Critical patent/KR20180072952A/ko
Publication of KR20180072952A publication Critical patent/KR20180072952A/ko

Links

Images

Classifications

    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C01—INORGANIC CHEMISTRY
    • C01B—NON-METALLIC ELEMENTS; COMPOUNDS THEREOF; METALLOIDS OR COMPOUNDS THEREOF NOT COVERED BY SUBCLASS C01C
    • C01B32/00—Carbon; Compounds thereof
    • C01B32/20—Graphite
    • C01B32/21—After-treatment
    • C01B32/23—Oxidation
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01J—CHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
    • B01J19/00—Chemical, physical or physico-chemical processes in general; Their relevant apparatus
    • B01J19/18—Stationary reactors having moving elements inside
    • B01J19/1806—Stationary reactors having moving elements inside resulting in a turbulent flow of the reactants, such as in centrifugal-type reactors, or having a high Reynolds-number
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C01—INORGANIC CHEMISTRY
    • C01P—INDEXING SCHEME RELATING TO STRUCTURAL AND PHYSICAL ASPECTS OF SOLID INORGANIC COMPOUNDS
    • C01P2004/00—Particle morphology
    • C01P2004/51—Particles with a specific particle size distribution
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C01—INORGANIC CHEMISTRY
    • C01P—INDEXING SCHEME RELATING TO STRUCTURAL AND PHYSICAL ASPECTS OF SOLID INORGANIC COMPOUNDS
    • C01P2004/00—Particle morphology
    • C01P2004/60—Particles characterised by their size
    • C01P2004/61—Micrometer sized, i.e. from 1-100 micrometer

Abstract

단시간에 품질제어가 가능한 생성물이 획득될 수 있는 산화 그래핀 제조방법이 제안된다. 본 산화그래핀 제조방법은 중심이 동일하고 반경은 상이한 외부원통 및 내부원통을 포함하여, 내부원통의 회전에 따라 유체를 흐르게 하는 쿠에트-테일러 반응기에 그라파이트를 투입하여 산화시키는 그라파이트 산화단계; 및 산화그라파이트를 쿠에트-테일러 반응기에 투입하여 박리하여 산화그래핀으로 변환시키는 산화그래핀 형성단계;를 포함하는 산화그래핀 제조방법으로서, 산화그래핀은 조절된 입자크기 및 크기분포의 입자형태를 갖는다.

Description

산화 그래핀 제조방법{Preparing method of graphene oxide}
본 발명은 산화 그래핀 제조방법에 관한 것으로, 보다 상세하게는 단시간에 품질제어가 가능한 생성물이 획득될 수 있는 산화 그래핀 제조방법에 관한 것이다.
그라파이트(graphite)는 탄소 원자가 6각형 모양으로 형성된 판상의 2차원 시트인 그래핀이 적층된 구조를 갖는다. 그라파이트는 전기 전도성 및 열전도성이 매우 뛰어나 기계적 강도가 우수하고 탄성이 높으며 투명도가 높다는 장점 등이 있는 바, 2차 전지, 연료 전지, 슈퍼 캐패시터와 같은 에너지 저장소재, 여과막, 화학검출기, 투명전극 등과 같은 다양한 응용분야에서 사용될 수 있다.
이러한 그라파이트를 산화시킨 후 여러층으로 분리한 후 다시 환원시켜 제조되는 그래핀(graphene) 역시 높은 열전도도, 높은 전류 이송 능력, 우수한 강성 등의 뛰어난 물성을 지니고 있으므로 나노 스케일의 전기전자 디바이스, 나노센서, 광전자 디바이스, 고기능 복합재 등 다양한 분야에서 응용될 것으로 평가되고 있다.
그래핀은 일반적으로 화학기상증착법(CVD법), 화학적 합성법(흑연의 산화/환원법) 등을 통해 제조될 수 있다. 소위 스카치 테이프법으로 알려져 있는 기계적 박리 방법에 의해 그래핀을 생산 가능하다는 발표 이후, 많은 기술들이 연구 개발되고 분류된 결과다.
이러한 방법들 중, 탑다운 공법으로 대량생산이 가능할뿐더러 비교적 저비용으로 그래핀을 생산할 수 있는 화학적 합성법이 가장 현실적이고도 간편한 방법으로 알려져 있다.
화학적 합성법을 개략적으로 설명하면, 그라파이트를 강산으로 산화 처리하여 산화 그래핀(graphene oxide, GO)으로 분산 및 박리시킨 다음에 다시 열처리를 통하여 GO를 환원시켜서 환원된 그래핀 산화물(reduced graphene oxide, rGO)로 만드는 방법이다. 즉, 산화 그래핀은 그래핀의 원료물질에 해당하는 것으로, 그래핀 기반 산업에 있어 핵심적인 출발 물질에 해당한다.
그러나 상술한 것과 같은 화학적 합성법을 이용하여 산화 그래핀을 제조하는 전통적인 방법(소위 험머스 방법으로 알려짐, Hummer's method)에서는 그라파이트의 층간 거리가 0.34nm로 매우 협소한 것을 이유로, 층간 화학 반응을 유도하기 위해 오랜 시간(대략 2내지 5일)이 소요되는 문제가 있어 경쟁력 있는 산화 그래핀 제조가 현실적으로 어렵다.
그리고 제조시간 단축을 위해서 강산 및 온도제어 등을 통해 반응속도를 조정하는 방안이 제안되고는 있으나, 이 경우에는 폐산액 증가에 따른 환경문제 및 이들을 처리하기 위한 비용이 증가되는 문제점이 발생하고 있다.
이러한 문제점은 그라파이트와 같이 층간화합물의 경우, 층간 거리가 대부분 매우 협소하여 반응을 위한 반응물질이 층 사이로 삽입되는 것이 어렵기 때문이다. 이러한 낮은 반응성을 해결하고자 초음파를 이용하는 등 다양한 시도가 있으나, 초음파를 이용하는 경우, 생성된 산화그래핀의 크기가 작고, 균일하지 않아 고품질 산화그래핀 제조가 어려운 문제점이 있다.
본 발명은 상기와 같은 문제점을 해결하기 위하여 안출된 것으로서, 본 발명의 목적은, 단시간에 품질제어가 가능한 생성물이 획득될 수 있는 산화 그래핀 제조방법을 제공함에 있다.
상기 목적을 달성하기 위한 본 발명의 일 실시예에 따른 산화그래핀 제조방법은 중심이 동일하고 반경은 상이한 외부원통 및 내부원통을 포함하여, 내부원통의 회전에 따라 유체를 흐르게 하는 쿠에트-테일러 반응기에 그라파이트를 투입하여 산화시키는 그라파이트 산화단계; 및 산화그라파이트를 쿠에트-테일러 반응기에 투입하여 박리하여 산화그래핀으로 변환시키는 산화그래핀 형성단계;를 포함하는 산화그래핀 제조방법으로서, 산화그래핀은 조절된 입자크기 및 크기분포의 입자형태를 갖는다.
산화그래핀의 입자형태는, 쿠에트-테일러 반응기의 내부원통의 회전속도 및 반응시간 중 적어도 어느 하나에 따라 조절될 수 있다.
산화그래핀의 입자형태는, 쿠에트-테일러 반응기의 외부원통의 반경 및 내부원통의 반경의 비율에 따라 조절될 수 있다.
산화그래핀의 입자형태는, 산화에 소요되는 산화시간 및 박리에 소요되는 박리시간의 비율에 따라 조절될 수 있다.
산화그래핀의 입자형태는, 산화그래핀 형성단계에서, 산화그라파이트의 점도에 따라 조절될 수 있다.
그라파이트 산화단계에서, 산화그래핀의 표면에 부착시키기 위한 기능기를 더 추가할 수 있다.
기능기는 금속산화물, 고분자 및 탄소나노튜브 중 적어도 어느 하나일 수 있다.
기능기는 탄소나노튜브에 금속산화물 및 고분자 중 어느 하나가 부착된 것일 수 있다.
금속산화물은 Fe3O4일 수 있다.
본 발명의 다른 측면에 따르면, 중심이 동일하고 반경은 상이한 외부원통 및 내부원통을 포함하여, 내부원통의 회전에 따라 유체를 흐르게 하는 쿠에트-테일러 반응기에 그라파이트를 투입하여 산화시키는 그라파이트 산화단계; 및 산화그라파이트를 쿠에트-테일러 반응기에 투입하여 박리하여 산화그래핀으로 변환시키는 산화그래핀 형성단계;를 포함하는 산화그래핀 제조방법으로서, 산화그래핀은 조절된 입자크기 및 크기분포의 입자형태를 갖는 산화그래핀 제조방법에 따라 제조된 조절된 크기의 입자형태를 갖는 산화 그래핀이 제공된다.
본 발명의 또다른 측면에 따르면, 중심이 동일하고 반경은 상이한 외부원통 및 내부원통을 포함하여, 내부원통의 회전에 따라 유체를 흐르게 하는 쿠에트-테일러 반응기에 그라파이트 및 기능기를 투입하여 산화, 박리 및 기능기를 부착시키는 단계;를 포함하는 표면에 기능기가 부착된 산화 그래핀 제조방법이 제공된다.
본 발명의 또다른 측면에 따르면, 중심이 동일하고 반경은 상이한 외부원통 및 내부원통을 포함하여, 내부원통의 회전에 따라 유체를 흐르게 하는 쿠에트-테일러 반응기에 그라파이트 및 기능기를 투입하여 산화, 박리 및 기능기를 부착시키는 단계;를 포함하는 표면에 기능기가 부착된 산화 그래핀 제조방법에 따라 제조된 기능기가 부착된 산화 그래핀이 제공된다.
이상 설명한 바와 같이, 본 발명의 실시예들에 따르면, 입자 크기 및 크기 분포가 효율적으로 제어된 산화그래핀을 얻을 수 있어 다양한 용도에 맞는 고품질 산화그래핀 제조가 가능한 효과가 있다.
본 발명에 따라 쿠에트-테일러 반응기를 이용하여 산화그래핀을 제조하는 경우, 대량생산공정 수행이 가능하고, 연속공정이 가능하여 공정비용의 절감효과가 있고, 공정시간단축으로 인하여 반응물질 및 하-폐수 생산량이 최소화될 수 있어 비용적인 절감 뿐 아니라 환경적으로도 유리한 효과가 있다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 산화그래핀 제조방법에 사용되는 쿠에트-테일러 반응기를 도시한 도면이다.
도 2는 도 1의 쿠에트-테일러 반응기에서의 유체흐름을 개략적으로 도시한 도면이다.
도 3은 본 발명의 또다른 실시예에 따른 산화그래핀 제조방법에 사용하기 위한 쿠에트-테일러 반응기들을 도시한 도면이다.
도 4는 쿠에트-테일러 반응기의 외부원통 및 내부원통의 반경을 도시한 도면이다.
도 5a, 도 5b 및 도 5c는 내부원통의 회전속도를 500rpm으로 하고, 각각 1시간, 3시간 및 5시간 반응시켜 제조된 산화그래핀 및 크기분포를 도시한 도면이다.
도 6a, 도 6b 및 도 6c는 내부원통의 회전속도를 1,000rpm으로 하고, 각각 1시간, 3시간 및 5시간 반응시켜 제조된 산화그래핀 및 크기분포를 도시한 도면이다.
도 7a, 도 7b 및 도 7c는 내부원통의 회전속도를 1,500rpm으로 하고, 각각 1시간, 3시간 및 5시간 반응시켜 제조된 산화그래핀 및 크기분포를 도시한 도면이다.
도 8a, 도 8b 및 도 8c는 산화그라파이트의 점도를 다르게 하여 각각 제조된 산화그래핀을 도시한 도면이다.
도 9a 및 도 9b는 표면에 Fe3O4이 부착된 산화그래핀의 SEM이미지 및 성분분석결과를 도시한 도면이다.
이하, 첨부된 도면을 참조하여 본 발명의 실시형태를 설명한다. 그러나, 본 발명의 실시형태는 여러가지 다른 형태로 변형될 수 있으며, 본 발명의 범위가 이하 설명하는 실시형태로 한정되는 것은 아니다. 본 발명의 실시형태는 당업계에서 통상의 지식을 가진 자에게 본 발명을 보다 완전하게 설명하기 위해서 제공되는 것이다. 첨부된 도면에서 특정 패턴을 갖도록 도시되거나 소정두께를 갖는 구성요소가 있을 수 있으나, 이는 설명 또는 구별의 편의를 위한 것이므로 특정패턴 및 소정두께를 갖는다고 하여도 본 발명이 도시된 구성요소에 대한 특징만으로 한정되는 것은 아니다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 산화그래핀 제조방법에 사용되는 쿠에트-테일러 반응기를 도시한 도면이고, 도 2는 도 1의 쿠에트-테일러 반응기에서의 유체흐름을 개략적으로 도시한 도면이며, 도 3은 본 발명의 또다른 실시예에 따른 산화그래핀 제조방법에 사용하기 위한 쿠에트-테일러 반응기들을 도시한 도면이다. 본 실시예에 따른 산화그래핀 제조방법에서는 중심이 동일하고 반경은 상이한 외부원통 및 내부원통을 포함하여, 내부원통 회전에 따라 유체를 흐르게 하는 쿠에트-테일러 반응기에 그라파이트를 투입하여 산화시키는 그라파이트 산화단계; 및 산화그라파이트를 쿠에트-테일러 반응기에 투입하여 박리하여 산화그래핀으로 변환시키는 산화그래핀 형성단계;를 수행하여 산화그래핀을 제조한다.
도 1에는 본 발명에 따른 산화그래핀 제조방법에 사용되는 중심이 동일하고 반경은 상이한 외부원통(115) 및 내부원통(114)을 포함하여, 내부원통(114) 회전에 따라 유체를 흐르게 하는 쿠에트-테일러 반응기(100)가 도시되어 있다. 쿠에트-테일러(Couette-Taylor) 반응기(100)는 테일러 와류(Taylor vortex)(116)라는 나선형 와류를 사용하는 장비이다.
쿠에트-테일러 반응기(100)는 중심이 같은 두 개의 원통 사이에 유체가 흐를 때 내부원통(114)이 회전을 하면서 유체에 회전방향으로 흐름이 생기게 된다. 이 때, 원심력과 코리올리힘(Coriolis force)에 의해 내부원통(114) 쪽에 존재하는 유체들이 외부원통(115) 방향으로 나가려는 힘이 생기고, 회전속도가 올라갈수록 점점 불안정하게 되어 축 방향에 따라 규칙적이며 서로 반대 방향으로 회전하는 고리쌍 배열의 와류(116-1, 116-2)가 형성하게 된다(도 2).
이 나선형 와류는 그라파이트와 같은 층상구조를 갖는 2차원 물질에 전단응력을 주게 되는데, 이 힘은 층상구조를 갖는 2차원 물질의 각 층에 평행하게 응력을 주기 때문에 각 층이 좀더 쉽게 벌어지게 만들어 준다. 그라파이트의 벌어진 틈 사이로 반응물질이 쉽게 침투할 수 있기 때문에 층상구조를 갖는 2차원 물질의 각 층이 쉽게 반응을 일으킬 수 있게 된다.
층상구조를 갖는 2차원 물질의 반응성을 증가시키기 위해, 응력을 부여할 수 있는데, 이러한 응력은 층상구조를 갖는 2차원 물질에 2이상의 서로 상이한 방향의 유체흐름을 적용시켜 부여될 수 있다. 한 방향의 유체흐름을 적용시키는 경우에는 층상구조를 갖는 2차원 물질이 그 유체의 흐름에 따라 함께 이동하게 되므로 응력이 부여되지 않고, 서로 상이한 방향으로 흐르는 유체흐름이 2이상 존재하여야 응력이 부여된다.
특히, 그라파이트의 반응성을 증가시켜 원하는 크기의 산화그래핀을 균일하게 제조할 수 있도록, 제1와류(116-1) 및 제1와류(116-1)과 상이한 방향의 유체흐름인 제2와류(116-2) 갖는 테일러 와류(116)을 적용시켜 응력을 부여할 수 있다.
쿠에트-테일러 반응기(100)의 입구(111)에 그라파이트 및 산화제가 투입되면, 내부원통(114)의 회전에 따라 제1와류(116-1)와 상이한 방향으로 흐르는 제2와류(116-2)가 형성되어 테일러 와류(116)가 그라파이트의 전단에 응력을 부여하게 된다. 이에 따라 그라파이트의 반응성이 증가되고, 산화제와의 반응이 일어나거나 층상구조가 붕괴되어 더 적은 층수의 물질로 변환되어 출구(112)로 배출되게 된다.
도 3에는 그라파이트로부터 산화그래핀을 제조하기 위하여 2개의 쿠에트-테일러 반응기가 연결된 형태의 장치가 도시되어있다. 산화그래핀을 제조하기 위하여, 그라파이트와 산화제를 제1쿠에트 테일러 반응기(210)에 제1입구(211)에 투입하고, 제1쿠에트 테일러 반응기(210)를 작동시킨다. 소정시간이 소요되면, 제1쿠에트 테일러 반응기(210)의 제1출구(212) 쪽으로 산화그라파이트가 배출되고, 연결부(213)를 통해 제2쿠에트 테일러 반응기(220)로 이동된다.
제2쿠에트 테일러 반응기(220)의 제2입구(221)를 통해 투입된 산화그라파이트는 제2쿠에트 테일러 반응기(220)의 동작에 의해 산화그래핀으로 박리되고, 제2출구(222)를 통해 배출된다. 배출된 산화그래핀은 공정조건을 조절하여 원하는 입자크기로 얻을 수 있다.
본 발명에 따르면, 산화그래핀은 조절된 입자크기 및 크기분포의 입자형태를 갖는다. 즉, 산화그래핀의 입자형태는 입자크기가 조절된 상태이고, 입자크기의 분포 또한 조절된 상태로 획득될 수 있다.
산화그래핀의 입자크기 및 그 분포형태는 공정이 수행되는 쿠에트-테일러 반응기의 공정조건에 따라 조절가능하다. 특히, 산화그래핀의 입자형태는, 쿠에트-테일러 반응기의 내부원통의 회전속도 및 반응시간 중 적어도 어느 하나에 따라 조절될 수 있다. 또한, 산화그래핀의 입자크기는, 산화에 소요되는 산화시간 및 박리에 소요되는 박리시간의 비율에 따라 조절될 수 있다. 나아가, 산화그래핀의 입자형태는 쿠에트-테일러 반응기의 외부원통의 반경 및 내부원통의 반경의 비율에 따라 조절될 수 있다.
도 4에는 쿠에트-테일러 반응기의 외부원통 및 내부원통의 반경이 도시되어 있다. 쿠에트-테일러 반응기의 내부원통(114)의 반경(ri)은 외부원통(115)의 반경(ro)보다 작다. 산화그래핀의 입자크기는 ro/ri와 비례하는데, ro/ri가 작으면 획득되는 산화그래핀의 입자크기도 작다. ro/ri가 작다는 의미는 외부원통(115)의 반경과 내부원통(114)의 반경의 차이가 작게 되고, 생성되는 테일러 와류(116)의 크기가 작고 힘이 동일면적당 적용할 수 있는 힘의 크기가 커져 산화그래핀의 입자크기도 작게 된다. 이와 반대로, ro/ri가 크게 되면 외부원통(115)의 반경에 비해 내부원통(114)의 반경이 작은 것이고, 이는 내부원통(114)과 외부원통(115) 사이의 공간이 넓게 되어 생성되는 테일러 와류(116)의 크기가 크고 동일면적당 적용할 수 있는 힘의 크기가 작아져 생성되는 산화그래핀의 입자크기는 커지게 된다.
산화그래핀의 입자형태는 내부원통의 회전속도 및 반응시간에 따라 조절될 수 있다. 도 5a, 도 5b 및 도 5c는 내부원통의 회전속도를 500rpm으로 하고, 각각 1시간, 3시간 및 5시간 반응시켜 제조된 산화그래핀 및 크기분포를 도시한 도면이고, 도 6a, 도 6b 및 도 6c는 내부원통의 회전속도를 1,000rpm으로 하고, 각각 1시간, 3시간 및 5시간 반응시켜 제조된 산화그래핀 및 크기분포를 도시한 도면이며, 도 7a, 도 7b 및 도 7c는 내부원통의 회전속도를 1,500rpm으로 하고, 각각 1시간, 3시간 및 5시간 반응시켜 제조된 산화그래핀 및 크기분포를 도시한 도면이다.
회전속도가 500rpm인 도 5a내지 도 5c에서는 모두 산화그래핀의 분포가 가장 높은 크기는 약 25㎛이었다. 그러나, 가장 긴 시간동안 반응한 도 5c에서는 도 5a에서와 달리 전체적으로 균일한 크기 분포를 나타내어 반응시간이 길수록 균일한 크기분포를 나타내는 것을 알 수 있다.
회전속도가 더 높은 1,000rpm인 도 6a 내지 도 6c에서는 다른 양상을 나타내었다. 먼저 반응시간이 1시간이었던 도 6a의 경우 가장 분포가 높은 크기는 35㎛이었으나, 반응시간이 길어짐에 따라 도 6b에서는 7.5㎛, 도 6c에서는 3㎛으로 나타나 점점 작은 입자크기의 산화그래핀이 많이 생성되는 경향을 나타냈다. 아울러, 도 6a에서는 입자크기의 불균일한 분포를 나타내었으나 도 6b 및 도 6c에서는 비교적 균일한 입자분포를 나타내어 반응시간이 길수록 균일한 크기분포를 나타내는 것을 알 수 있다.
회전속도가 가장 높은 1,500rpm인 도 7a 내지 도 7c에서는 또다른 양상을 나타내었다. 이미 회전속도가 매우 빠르기 때문에 도 7a, 도 7b 및 도 7c 각각 7.5㎛, 5㎛, 및 0.5㎛으로 모두 10㎛ 미만의 입자크기를 갖는 산화그래핀이 생성되었다. 즉 회전속도가 높으면 입자크기는 작아지고, 입자분포도 균일하게 되는 것을 알 수 있다.
본 발명에 따른 산화그래핀 제조방법에서는 산화된 그라파이트를 제2쿠에트 테일러 반응기(220)에 투입할 때, 점도를 조절하여 산화그래핀의 입자크기를 조절할 수 있다. 산화그라파이트의 점도는 물 또는 용매를 이용하여 조절할 수 있다. 도 8a, 도 8b 및 도 8c는 산화그라파이트의 점도를 다르게 하여 각각 제조된 산화그래핀을 도시한 도면이다. 산화그라파이트의 점도가 낮으면, 도 8a에서와 같이 산화그래핀의 입자크기가 작게 되고, 산화그라파이트의 점도가 높으면 도 8c에서와 같이 산화그래핀의 입자크기가 크게 생성된다. 이는 산화그라파이트를 쿠에트-테일러 반응기에 투입하여 박리단계를 수행할 때, 산화그라파이트의 점도가 높으면 테일러 와류가 산화그라파이트에 효과적으로 응력을 부여할 수 없기 때문이다.
본 발명의 다른 실시예에 따르면, 산화그래핀 제조방법에서 산화그래핀의 표면에 기능기를 더 부착시켜 생성할 수 있다. 산화그래핀은 사용용도에 따라 표면의 산소이외에 다른 기능기를 부착시켜 사용범위를 확장시킬 수 있다. 기능기로는 예를 들면, 금속산화물, 고분자 및 탄소나노튜브 중 어느 하나를 사용할 수 있다. 탄소나노튜브와 같은 섬유상 기능기의 경우에는 산화그래핀이 표면에 탄소나노튜브를 부착시키고, 탄소나노튜브에 다른 기능기를 더 부착시킬 수 있다. 산화그래핀의 낮은 반응성 및 탄소나노튜브의 낮은 반응성 때문에 기능기 부착이 용이하지 않으나, 본 발명에 따른 쿠에트-테일러 반응기를 이용하면, 높은 수율로 기능기가 부착된 산화그래핀 생성이 가능하다. 그라파이트를 산화시키는 단계에서 산화그래핀의 표면에 부착시키기 위한 기능기를 더 추가하여 쿠에트-테일러 반응기로 반응시키면, 최종산물로서 산화그래핀의 표면에 기능기가 부착된 상태의 생성물을 얻을 수 있다.
도 9a 및 도 9b는 표면에 Fe3O4이 부착된 산화그래핀의 SEM이미지 및 성분분석결과를 도시한 도면이다. 도 9a를 참조하면, 산화그래핀의 표면에 금속산화물인 Fe3O4가 부착되어 있음이 확인되고, 성분분석결과는 이를 뒷받침하고 있다.
본 발명의 다른 측면에 따르면, 중심이 동일하고 반경은 상이한 외부원통 및 내부원통을 포함하여, 내부원통의 회전에 따라 유체를 흐르게 하는 쿠에트-테일러 반응기에 그라파이트를 투입하여 산화시키는 그라파이트 산화단계; 및 산화그라파이트를 쿠에트-테일러 반응기에 투입하여 박리하여 산화그래핀으로 변환시키는 산화그래핀 형성단계;를 포함하는 산화그래핀 제조방법으로서, 산화그래핀은 조절된 입자크기 및 크기분포의 입자형태를 갖는 산화그래핀 제조방법에 따라 제조된 조절된 크기의 입자형태를 갖는 산화 그래핀이 제공된다. 본 발명에 따른 산화그래핀은 원하는 입자크기로 조절하여 생성되고, 크기분포 또한 공정조건 조절에 따라 용이하여 용도에 따라 사용될 수 있다. 이상 설명한 바와 동일한 내용의 설명은 생략한다.
본 발명의 또다른 측면에 따르면, 중심이 동일하고 반경은 상이한 외부원통 및 내부원통을 포함하여, 내부원통의 회전에 따라 유체를 흐르게 하는 쿠에트-테일러 반응기에 그라파이트 및 기능기를 투입하여 산화, 박리 및 기능기를 부착시키는 단계;를 포함하는 표면에 기능기가 부착된 산화 그래핀 제조방법이 제공된다. 이상 설명한 바와 동일한 내용의 설명은 생략한다.
본 발명의 또다른 측면에 따르면, 중심이 동일하고 반경은 상이한 외부원통 및 내부원통을 포함하여, 내부원통의 회전에 따라 유체를 흐르게 하는 쿠에트-테일러 반응기에 그라파이트 및 기능기를 투입하여 산화, 박리 및 기능기를 부착시키는 단계;를 포함하는 표면에 기능기가 부착된 산화 그래핀 제조방법에 따라 제조된 기능기가 부착된 산화 그래핀이 제공된다.
이상에서는 본 발명의 바람직한 실시예에 대하여 도시하고 설명하였지만, 본 발명은 상술한 특정의 실시예에 한정되지 아니하며, 청구범위에서 청구하는 본 발명의 요지를 벗어남이 없이 당해 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진자에 의해 다양한 변형실시가 가능한 것은 물론이고, 이러한 변형실시들은 본 발명의 기술적 사상이나 전망으로부터 개별적으로 이해되어져서는 안될 것이다.
100, 200 쿠에트-테일러 반응기
111, 211, 221 입구
112, 212, 222 출구
114 내부원통
115 외부원통
116 테일러 와류
213 연결부

Claims (12)

  1. 중심이 동일하고 반경은 상이한 외부원통 및 내부원통을 포함하여, 상기 내부원통의 회전에 따라 유체를 흐르게 하는 쿠에트-테일러 반응기에 그라파이트를 투입하여 산화시키는 그라파이트 산화단계; 및
    산화그라파이트를 쿠에트-테일러 반응기에 투입하여 박리하여 산화그래핀으로 변환시키는 산화그래핀 형성단계;를 포함하는 산화그래핀 제조방법으로서,
    상기 산화그래핀은 조절된 입자크기 및 크기분포의 입자형태를 갖는 것을 특징으로 하는 산화 그래핀 제조방법.
  2. 제 1항에 있어서,
    상기 산화그래핀의 입자형태는,
    상기 쿠에트-테일러 반응기의 내부원통의 회전속도 및 반응시간 중 적어도 어느 하나에 따라 조절되는 것을 특징으로 하는 산화 그래핀 제조방법.
  3. 제 1항에 있어서,
    상기 산화그래핀의 입자형태는,
    상기 쿠에트-테일러 반응기의 외부원통의 반경 및 내부원통의 반경의 비율에 따라 조절되는 것을 특징으로 하는 산화 그래핀 제조방법.
  4. 제 1항에 있어서,
    상기 산화그래핀의 입자형태는,
    산화에 소요되는 산화시간 및 박리에 소요되는 박리시간의 비율에 따라 조절되는 것을 특징으로 하는 산화 그래핀 제조방법.
  5. 제 1항에 있어서,
    상기 산화그래핀의 입자형태는,
    산화그래핀 형성단계에서, 산화그라파이트의 점도에 따라 조절되는 것을 특징으로 하는 산화 그래핀 제조방법.
  6. 청구항 1에 있어서,
    상기 그라파이트 산화단계에서,
    상기 산화그래핀의 표면에 부착시키기 위한 기능기를 더 추가하는 것을 특징으로 하는 산화 그래핀 제조방법.
  7. 청구항 6에 있어서,
    상기 기능기는 금속산화물, 고분자 및 탄소나노튜브 중 적어도 어느 하나인 것을 특징으로 하는 산화 그래핀 제조방법.
  8. 청구항 7에 있어서,
    상기 기능기는 탄소나노튜브에 금속산화물 및 고분자 중 어느 하나가 부착된 것을 특징으로 하는 산화 그래핀 제조방법.
  9. 청구항 7에 있어서,
    상기 금속산화물은 Fe3O4인 것을 특징으로 하는 산화 그래핀 제조방법.
  10. 청구항 1의 방법에 따라 제조된 조절된 크기의 입자형태를 갖는 산화 그래핀.
  11. 중심이 동일하고 반경은 상이한 외부원통 및 내부원통을 포함하여, 상기 내부원통의 회전에 따라 유체를 흐르게 하는 쿠에트-테일러 반응기에 그라파이트 및 기능기를 투입하여 산화, 박리 및 기능기를 부착시키는 단계;를 포함하는 표면에 기능기가 부착된 산화 그래핀 제조방법.
  12. 청구항 11의 방법에 따라 제조된 기능기가 부착된 산화 그래핀.
KR1020160176256A 2016-12-22 2016-12-22 산화 그래핀 제조방법 KR20180072952A (ko)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
KR1020160176256A KR20180072952A (ko) 2016-12-22 2016-12-22 산화 그래핀 제조방법

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
KR1020160176256A KR20180072952A (ko) 2016-12-22 2016-12-22 산화 그래핀 제조방법

Publications (1)

Publication Number Publication Date
KR20180072952A true KR20180072952A (ko) 2018-07-02

Family

ID=62914111

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
KR1020160176256A KR20180072952A (ko) 2016-12-22 2016-12-22 산화 그래핀 제조방법

Country Status (1)

Country Link
KR (1) KR20180072952A (ko)

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
KR102316305B1 (ko) * 2020-07-10 2021-10-21 강원대학교산학협력단 도전성 그래핀 잉크, 이를 포함하는 바이오 센서 및 도전성 그래핀 잉크의 제조 방법

Citations (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
KR20130056687A (ko) * 2011-11-22 2013-05-30 고려대학교 산학협력단 분급기 기능을 갖춘 쿠에트-테일러 결정화기
KR20150096899A (ko) * 2014-02-17 2015-08-26 전자부품연구원 쿠에트-테일러 반응기를 이용한 산화 그래핀 제조 시스템 및 제조방법
KR20160102791A (ko) * 2015-02-23 2016-08-31 한국전기연구원 쿠에트-테일러 반응기를 이용한 은입자와 탄소나노소재 복합체 제조방법
KR20160127885A (ko) * 2015-04-27 2016-11-07 전자부품연구원 층상 구조의 2차원 물질의 반응성 증가방법 및 이를 이용한 산화그래핀 제조방법

Patent Citations (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
KR20130056687A (ko) * 2011-11-22 2013-05-30 고려대학교 산학협력단 분급기 기능을 갖춘 쿠에트-테일러 결정화기
KR20150096899A (ko) * 2014-02-17 2015-08-26 전자부품연구원 쿠에트-테일러 반응기를 이용한 산화 그래핀 제조 시스템 및 제조방법
KR20160102791A (ko) * 2015-02-23 2016-08-31 한국전기연구원 쿠에트-테일러 반응기를 이용한 은입자와 탄소나노소재 복합체 제조방법
KR20160127885A (ko) * 2015-04-27 2016-11-07 전자부품연구원 층상 구조의 2차원 물질의 반응성 증가방법 및 이를 이용한 산화그래핀 제조방법

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
KR102316305B1 (ko) * 2020-07-10 2021-10-21 강원대학교산학협력단 도전성 그래핀 잉크, 이를 포함하는 바이오 센서 및 도전성 그래핀 잉크의 제조 방법

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Tiwari et al. Evolution of graphene oxide and graphene: from imagination to industrialization
WO2016175484A1 (ko) 층상 구조의 2차원 물질의 반응성 증가방법 및 이를 이용한 산화그래핀 제조방법
EP3219668B1 (en) Method for large-scale preparation of bulky graphene
Wang et al. Synthesis, properties, and multifarious applications of SiC nanoparticles: A review
Wu et al. Two-dimensional nanosheets by rapid and efficient microwave exfoliation of layered materials
Keyte et al. Recent developments in graphene oxide/epoxy carbon fiber-reinforced composites
JP6537553B2 (ja) 産業用途のための大規模な酸化グラフェンの製造
Fang et al. Twinning‐mediated growth of Al2O3 nanobelts and their enhanced dielectric responses
CN102642826B (zh) 获取氧化石墨烯纳米片和衍生产品的工艺及由其获得的氧化石墨烯纳米片
Di et al. Dry‐Processable Carbon Nanotubes for Functional Devices and Composites
CN112758950B (zh) 一种硼烯纳米片及其制备方法
CN102390830A (zh) 聚酰胺胺原位插层石墨烯复合材料的制备方法
KR101573384B1 (ko) 쿠에트-테일러 반응기를 이용한 산화 그래핀 제조 시스템 및 제조방법
Chen et al. Rapid synthesis of sub-5 nm sized cubic boron nitride nanocrystals with high-piezoelectric behavior via electrochemical shock
KR20180074102A (ko) 고순도 고결정성 환원그래핀산화물 및 그의 제조방법
CN106882795A (zh) 一种规模化超声剥离制备石墨烯的方法及石墨烯的应用
CN103130211A (zh) 石墨烯的制备方法
KR20180072952A (ko) 산화 그래핀 제조방법
Kim et al. Insight into BN impurity formation during boron nitride nanotube synthesis by high-temperature plasma
Yang et al. Experimental and simulation research on the preparation of carbon nano-materials by chemical vapor deposition
US11027252B2 (en) Reactor for continuous production of graphene and 2D inorganic compounds
CN105810449B (zh) 一种石墨烯基薄膜柔性超级电容器的构建方法
CN105585006A (zh) 石墨膨胀加热装置及其工艺方法
CN106496853A (zh) 一种纳米pvc透明板材及其制备方法
Zhu et al. Controllable Preparation and Strengthening Strategies towards High-Strength Carbon Nanotube Fibers

Legal Events

Date Code Title Description
E902 Notification of reason for refusal
E601 Decision to refuse application