KR20180055262A - 리튬 이차전지 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 셀 가역성을 개선하여, 리튬 이차전지의 공정성 및 생산성을 향상시키기 위한 것으로, 양극 집전체 및 상기 양극 집전체의 적어도 일면에 형성되는 양극 합제층을 구비하는 양극; 음극 집전체 및 상기 음극 집전체의 적어도 일면에 형성되는 음극 합제층을 구비하는 음극; 및 상기 양극과 음극 사이에 개재되는 분리막을 포함하는 리튬 이차전지에 있어서, 상기 양극의 적어도 일면에 리튬금속층을 구비하는 리튬 이차전지가 제공된다.

Description

리튬 이차전지 {Lithium secondary battery}
본 발명은 리튬 이차전지에 관한 것이다.
모바일 기기에 대한 기술 개발과 수요가 증가함에 따라 에너지원으로서의 이차 전지의 수요가 급격히 증가하고 있다. 이러한 이차 전지 중 높은 에너지 밀도와 전압을 갖고 사이클 수명이 길며, 방전율이 낮은 리튬 이차 전지가 상용화되어 널리 사용되고 있다. 리튬 이차전지는 양극, 음극 및 상기 양극과 음극 사이에 개재되는 분리막을 구비하여, 양극이나 음극과 같은 전극은 전극 활물질, 바인더 및 용매를 포함하는 전극 슬러리를 전극 집전체에 도포, 건조 및 압연함으로써 제조된다.
이러한 리튬 이차전지에 있어서, 음극의 비가역성이 큰 경우, 사용할 수 있는 리튬 소스가 감소하게 된다. 이를 해결하기 위해, 음극을 리튬화 시키는 방법이 제안되었으나, 공정이 복잡하고, 제조비용이 상승하는 문제가 있었다.
본 발명이 해결하고자 하는 과제는, 리튬 이차전지의 가역성을 개선하고, 공정성 및 생산성을 향상시킬 수 있는 리튬 이차전지를 제공하는 것이다.
상기 과제를 해결하기 위하여, 본 발명의 일 측면에 따라, 양극 집전체 및 상기 양극 집전체의 적어도 일면에 형성되는 양극 합제층을 구비하는 양극; 음극 집전체 및 상기 음극 집전체의 적어도 일면에 형성되는 음극 합제층을 구비하는 음극; 및 상기 양극과 음극 사이에 개재되는 분리막을 포함하는 리튬 이차전지에 있어서, 상기 양극의 적어도 일면에 리튬 금속층을 구비하는 리튬 이차전지가 제공된다.
바람직하게는, 상기 리튬금속층은 1 ㎛ 내지 3 ㎛ 의 두께를 가질 수 있다.
바람직하게는, 상기 양극은 80 ㎛ 내지 100 ㎛의 두께를 가질 수 있다.
바람직하게는, 상기 음극 합제층에 포함되는 음극 활물질은 탄소계 물질일 수 있다.
바람직하게는, 상기 탄소계 물질은 천연 흑연, 인조 흑연, 연화 탄소 및 경화 탄소로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상일 수 있다.
본 발명의 일 측면에 따른 리튬 이차전지는, 셀 가역성을 개선할 수 있으며, 리튬 이차전지의 공정성 및 생산성을 향상시킬 수 있다.
본 명세서 및 특허청구범위에 사용된 용어는 통상적이거나 사전적인 의미로 한정해서 해석되어서는 아니 되며, 발명자는 그 자신의 발명을 가장 최선의 방법으로 설명하기 위해 용어의 개념을 적절하게 정의할 수 있다는 원칙에 입각하여 본 발명의 기술적 사상에 부합하는 의미와 개념으로 해석되어야만 한다. 따라서, 본 명세서에 기재된 실시예에 도시된 구성은 본 발명의 가장 바람직한 하나의 실시양태에 불과하고 본 발명의 기술적 사상을 모두 대변하는 것은 아니므로, 본 출원 시점에 있어서 이들을 대체할 수 있는 다양한 균등물 및 변형예가 있을 수 있음을 이해하여야 한다.
종래의 리튬 이차전지는 음극 활물질로 탄소계 물질을 사용하는 경우, 음극의 비가역성이 증가하여, 사용할 수 있는 리튬 소스가 감소하게 된다. 이를 해결하기 위해, 음극을 리튬화 시키는 방법이 제안되었으나, 공정이 복잡하고, 제조비용이 상승하는 문제가 있었다.
본 발명은 양극의 적어도 일면에, 리튬금속층을 구비함으로써, 충방전에 따라 양극의 감소된 리튬을 보충할 수 있으며, 이에 따라 리튬 이차전지의 가역성을 개선할 수 있다.
본 발명의 일 측면에 따른 리튬 이차전지는 통상의 리튬 이차전지와 마찬가지로, 양극 집전체 및 상기 양극 집전체의 적어도 일면에 형성되는 양극 합제층을 구비하는 양극; 음극 집전체 및 상기 음극 집전체의 적어도 일면에 형성되는 음극 합제층을 구비하는 음극; 및 상기 양극과 음극 사이에 개재되는 분리막을 포함한다.
본 발명의 양극의 적어도 일면에 리튬금속층을 구비한다. 상기 양극은 80 ㎛ 내지 100 ㎛의 두께를 가질 수 있다.
상기 리튬 금속층은 양극의 리튬소스를 보충하는 것으로, 1 ㎛ 내지 3 ㎛ 의 두께를 갖는 박막의 리튬 금속을 사용할 수 있다.
상기 양극 합제층은 양극 활물질, 도전재 및 고분자 바인더를 포함하고, 상기 음극 합제층은 음극 활물질, 도전재 및 고분자 바인더를 포함할 수 있다.
상기 양극 활물질은 리튬 함유 산화물일 수 있으며, 리튬 함유 전이금속 산화물이 바람직하게 사용될 수 있다. 예를 들면, 상기 리튬 함유 전이금속 산화물은, LixCoO2(0.5<x<1.3), LixNiO2(0.5<x<1.3), LixMnO2(0.5<x<1.3), LixMn2O4(0.5<x<1.3), Lix(NiaCobMnc)O2(0.5<x<1.3, 0<a<1, 0<b<1, 0<c<1, a+b+c=1), LixNi1-yCoyO2(0.5<x<1.3, 0<y<1), LixCo1 - yMnyO2(0.5<x<1.3, 0≤y<1), LixNi1 -yMnyO2(0.5<x<1.3, O≤y<1), Lix(NiaCobMnc)O4(0.5<x<1.3, 0<a<2, 0<b<2, 0<c<2, a+b+c=2), LixMn2 - zNizO4(0.5<x<1.3, 0<z<2), LixMn2 - zCozO4(0.5<x<1.3, 0<z<2), LixCoPO4(0.5<x<1.3) 및 LixFePO4(0.5<x<1.3)로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상의 혼합물일 수 있으며, 상기 리튬 함유 전이금속 산화물은 알루미늄(Al) 등의 금속이나 금속산화물로 코팅될수 도 있다. 또한, 상기 리튬 함유 전이금속 산화물 외에 황화물(sulfide), 셀렌화물(selenide) 및 할로겐화물(halide) 등도 사용될 수 있다.
본 발명의 음극 합제층에 포함되는 음극 활물질은 탄소계 물질이나 금속계 물질을 사용할 수 있다. 바람직하게는, 상기 음극 활물질은 탄소계 물질일 수 있다.
구체적으로는, 상기 탄소계 물질은 저결정 탄소 및 고결정성 탄소 등이 모두 사용될 수 있다. 저결정성 탄소로는 연화탄소(soft carbon) 및 경화탄소(hard carbon)가 대표적이며, 고결정성 탄소로는 천연 흑연, 키시흑연(Kishgraphite), 열분해 탄소(pyrolytic carbon), 액정 피치계 탄소섬유(mesophase pitch based carbon fiber), 탄소 미소구체(meso-carbon microbeads), 액정피치(Mesophase pitches) 및 석유와 석탄계 코크스(petroleum or coal tar pitch derived cokes) 등의 고온 소성탄소가 대표적이다.
상기 금속계 물질로는 Si, Ge, Sn, Pb, P, Sb, Bi, Al, Ga, In, Ti, Mn, Fe, Co, Ni, Cu, Zn, Ag, Mg, Sr, Ba 등의 금속 원소를 1종 이상 함유하는 화합물을 들 수 있다. 이들 화합물은 단체, 합금, 산화물(TiO2, SnO2등), 질화물, 황화물, 붕화물, 리튬과의 합금 등, 어떤 형태로도 사용할 수 있다.
상기 고분자 바인더는 활물질을 집전체에 유지시키고, 또 활물질들 사이를 이어주는 기능을 갖는 것으로서, 통상적으로 사용되는 바인더가 제한 없이 사용될 수 있다. 예를 들면, 폴리비닐리덴 풀루오라이드-헥사풀루오로프로필렌 (PVDF-co-HFP), 폴리비닐리덴 풀루오라이드(polyvinylidene fluoride, PVDF), 폴리아크릴로니트릴 (polyacrylonitrile), 폴리메틸 메타크릴레이트(polymethyl methacrylate), 스티렌-부타디엔 고무 (SBR, styrene butadiene rubber), 카르복실 메틸 셀룰로오스 (CMC, carboxyl methyl cellulose) 등의 다양한 종류의 바인더가 사용될 수 있다.
상기 도전재는 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것으로서, 전극 활물질 100 중량부에 대하여 1 내지 50 중량부로 첨가될 수 있다. 예를 들어, 천연 흑연이나 인조 흑연 등의 흑연; 카본블랙, 아세틸렌 블랙, 케첸 블랙, 채널 블랙, 퍼네이스 블랙, 램프 블랙, 서머 블랙 등의 카본블랙; 탄소섬유나 금속 섬유 등의 도전성 섬유; 불화 카본, 알루미늄, 니켈 분말 등의 금속 분말; 산화 아연, 티탄산 칼륨 등의 도전성 위스키; 산화 티탄 등의 도전성 금속 산화물; 폴리페닐렌 유도체 등의 전도성 고분자 등이 사용될 수 있다.
상기 양극 집전체는, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 높은 도전성을 가지는 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 스테인레스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성 탄소, 또는 알루미늄이나 스테리인레스 스틸의 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면처리한 것 등이 사용될 수 있다. 집전체는 그것의 표면에 미세한 요철을 형성하여 양극 활물질의 접착력을 높일 수도 있으며, 필름, 시트, 호일, 네트, 다공질체, 발포체, 부직포체 등 다양한 형태가 가능하다.
상기 음극 집전체는, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 구리, 스테인레스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성 탄소, 구리나 스테인레스 스틸의 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면 처리한 것, 알루미늄-카드뮴 합금 등이 사용될 수 있다. 또한, 양극 집전체와 마찬가지로, 표면에 미세한 요철을 형성하여 음극 활물질의 결합력을 강화시킬 수도 있으며, 필름, 시트, 호일, 네트, 다공질체, 발포체, 부직포체 등 다양한 형태로 사용될 수 있다.
상기 분리막은 다공성 고분자 기재일 수 있으며, 다공성 고분자 기재로는 비제한적으로 폴리에틸렌(polyethylene), 폴리프로필렌(polypropylene), 폴리에틸렌테레프탈레이트(polyethyleneterephthalate), 폴리부틸렌테레프탈레이트(polybutyleneterephthalate), 폴리에스테르(polyester), 폴리아세탈(polyacetal), 폴리아미드(polyamide), 폴리카보네이트(polycarbonate), 폴리이미드(polyimide), 폴리에테르에테르케톤(polyetheretherketone), 폴리아릴에테르케톤(polyaryletherketone), 폴리에테르이미드(polyetherimide), 폴리아미드이미드(polyamideimide), 폴리벤지미다졸(polybenzimidazole), 폴리에테르설폰(polyethersulfone), 폴리페닐렌옥사이드(polyphenyleneoxide), 사이클릭 올레핀 코폴리머(cyclic olefin copolymer), 폴리페닐렌설파이드(polyphenylenesulfide) 및 폴리에틸렌나프탈렌(polyethylenenaphthalene)으로 이루어진 군으로부터 선택된 어느 하나의 고분자 또는 이들 중 2종 이상의 혼합물로 형성된 고분자막 또는 이들의 다중막, 직포 또는 부직포일 수 있지만 이에 국한되지 않는다.
상기 다공성 고분자 기재의 두께는 특별히 제한되지 않으나, 약 5 내지 약 50㎛일 수 있다. 다공성 고분자 기재에 존재하는 기공 크기 및 기공도 역시 특별히 제한되지 않으나 각각 약 0.01 내지 약 50㎛, 및 약 10 내지 약 95%일 수 있다.
본 발명의 리튬 이차전지는 리튬염 및 유기 용매를 포함하는 전해액을 더 포함할 수 있다. 상기 전해액에 포함되는 유기 용매로는 리튬 이차전지용 전해액에 통상적으로 사용되는 것들을 제한 없이 사용할 수 있으며, 예를 들면 에테르, 에스테르, 아미드, 선형 카보네이트, 환형 카보네이트 등을 각각 단독으로 또는 2 종 이상 혼합하여 사용할 수 있다. 그 중에서 대표적으로는 환형 카보네이트, 선형 카보네이트, 또는 이들의 혼합물인 카보네이트 화합물을 포함할 수 있다.
상기 환형 카보네이트 화합물의 구체적인 예로는 에틸렌 카보네이트(ethylene carbonate, EC), 프로필렌 카보네이트(propylene carbonate, PC), 1,2-부틸렌 카보네이트, 2,3-부틸렌 카보네이트, 1,2-펜틸렌 카보네이트, 2,3-펜틸렌 카보네이트, 비닐렌 카보네이트, 비닐에틸렌 카보네이트 및 이들의 할로겐화물로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상의 혼합물이 있다. 이들의 할로겐화물로는 예를 들면, 플루오로에틸렌 카보네이트(fluoroethylenecarbonate, FEC) 등이 있으며, 이에 한정되는 것은 아니다. 또한 상기 선형 카보네이트 화합물의 구체적인 예로는 디메틸 카보네이트(DMC), 디에틸 카보네이트(DEC), 디프로필 카보네이트, 에틸메틸 카보네이트(EMC), 메틸프로필 카보네이트 및 에틸프로필 카보네이트로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상의 혼합물 등이 대표적으로 사용될 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
특히, 상기 카보네이트계 유기용매 중 환형 카보네이트인 에틸렌 카보네이트 및 프로필렌 카보네이트는 고점도의 유기용매로서 유전율이 높아 전해질 내의 리튬염을 보다 더 잘 해리시킬 수 있으며, 이러한 환형 카보네이트에 디메틸 카보네이트 및 디에틸 카보네이트와 같은 저점도, 저유전율 선형 카보네이트를 적당한 비율로 혼합하여 사용하면 보다 높은 전기 전도율을 갖는 전해액을 만들 수 있다.
또한, 상기 유기 용매 중 에테르로는 디메틸 에테르, 디에틸 에테르, 디프로필 에테르, 메틸에틸 에테르, 메틸프로필 에테르 및 에틸프로필 에테르로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상의 혼합물을 사용할 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
그리고 상기 유기 용매 중 에스테르로는 메틸 아세테이트, 에틸 아세테이트, 프로필 아세테이트, 메틸 프로피오네이트, 에틸 프로피오네이트, γ-부티로락톤, γ-발레로락톤, γ-카프로락톤, σ-발레로락톤 및 ε-카프로락톤으로 이루어진 군 에서 선택되는 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상의 혼합물을 사용할 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
이하, 본 발명을 구체적으로 설명하기 위해 실시예를 들어 상세하게 설명하기로 한다. 그러나, 본 발명에 따른 실시예들은 여러 가지 다른 형태로 변형될 수 있으며, 본 발명의 범위가 아래에서 상술하는 실시예들에 한정되는 것으로 해석되어서는 안 된다. 본 발명의 실시예들은 당업계에서 통상의 지식을 가진 자에게 본 발명을 보다 명확하고 완전하게 설명하기 위해서 제공되는 것이다.
실시예
90 ㎛의 두께를 갖는 NCM계 양극 전극을 준비하였으며, 상기 양극 전극의 위에 2 ㎛ 두께의 리튬 금속을 압연을 통하여 전사시켰다. 천연흑연을 음극 활물질로 포함하는 110 ㎛의 두께를 갖는 음극은 준비하였으며, 폴리올레핀계 분리막을 준비하였다.
양극-리튬 금속/분리막/음극 순서로 개재한 후, 전해액을 주입하고 느린속도로 충전시켜(0.01C) 셀을 제조하였다.
비교예 1
리튬금속을 사용하지 않은 것을 제외하고는 실시예와 동일한 셀을 제조하였다.
비교예 2
2 ㎛ 두께의 리튬 금속을 양극 대신, 음극의 위에 압연을 통하여 전사시킨 것을 제외하고는, 실시예와 동일한 셀을 제조하였다.
사이클 특성 평가
상기 실시예, 비교예 1 및 2의 셀을 이용하여, 초기 방전용량, 초기효율 및 수명특성을 평가하였으며, 그 결과를 하기 표 1에 나타내었다.
실시예 비교예 1 비교예 2
초기방전용량 51 mAh 48 mAh 49 mAh
초기효율 95.4% 90.7% 92.9%
수명특성(@100cycle) 98.4% 92.3% 94.8%
표 1을 참조하면, 실시예는 양극의 Li source가 음극으로 이동하게 되고 양극의 부족해진 Li source를 양극 표면의 리튬 금속이 전위차로 인해 채워주게 된다. 이를 통해 양극 자체의 Li source를 소비하지 않고 음극의 비가역을 줄일 수 있어, 비교예 1 대비 초기효율 및 수명특성이 우수한 것을 알 수 있다. 또한, 비교예 2는 음극 표면의 비가역만 채워줌으로써 초기 효율 및 수명 특성이 실시예보다 저하된 것을 알 수 있다.
이상과 같이, 본 발명의 비록 한정된 실시예와 도면에 의해 설명되었으나, 본 발명은 이것에 의해 한정되지 않으며, 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자에 의해 본 발명의 기술 사상과 아래에 기재될 특허청구범위의 균등 범위 내에서 다양한 수정 및 변형이 가능함은 물론이다.

Claims (5)

  1. 양극 집전체 및 상기 양극 집전체의 적어도 일면에 형성되는 양극 합제층을 구비하는 양극; 음극 집전체 및 상기 음극 집전체의 적어도 일면에 형성되는 음극 합제층을 구비하는 음극; 및 상기 양극과 음극 사이에 개재되는 분리막을 포함하는 리튬 이차전지에 있어서,
    상기 양극의 적어도 일면에 리튬금속층을 구비하는 특징으로 하는 리튬 이차전지.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 리튬금속층은 1 ㎛ 내지 3 ㎛ 의 두께를 갖는 것을 특징으로 하는 리튬 이차전지.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 양극은 80 ㎛ 내지 100 ㎛의 두께를 갖는 것을 특징으로 하는 리튬 이차전지.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 음극 합제층에 포함되는 음극 활물질은 탄소계 물질인 것을 특징으로 하는 리튬 이차전지.
  5. 제4항에 있어서,
    상기 탄소계 물질은 천연 흑연, 인조 흑연, 연화 탄소 및 경화 탄소로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상인 것을 특징으로 하는 리튬 이차전지.
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