KR20170129514A - 패턴 코팅된 리튬 이차전지용 음극 및 이를 포함하는 이차전지 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 리튬 이차전지용 음극 및 이를 포함하는 이차전지에 관한 것으로서, 이종의 음극 활물질을 각각 패턴 코팅함으로써, 부피 변화를 효율적으로 제어하여 충·방전 시 발생되는 박리 현상의 방지 및 전지의 성능을 개선하고, 각 음극 활물질에 대해 특정 간격 및 배열 관계를 갖는 이종 패턴을 적용함으로써, 전해액 젖음성 개선을 통한 전지의 성능 개선 및 음극 구조의 최적화를 통한 전지 공간 활용도를 개선한 이차전지를 제공한다.

Description

패턴 코팅된 리튬 이차전지용 음극 및 이를 포함하는 이차전지{PATTERN-COATED NEGATIVE ELECTRODE FOR LITHIUM SECONDARY BATTERY AND LITHIUM SECONDARY BATTERY COMPRISING THE SAME}
본 발명은 리튬 이차전지용 음극 및 이를 포함하는 이차전지에 관한 것으로서, 구체적으로 이종의 음극 활물질을 이종의 패턴으로 코팅하여 전지의 성능 및 전지의 공간 활용도를 개선할 수 있는 리튬 이차전지용 음극 및 이를 포함하는 이차전지에 관한 것이다.
최근 모바일 기기에 대한 기술 개발과 수요가 증가함에 따라 에너지원으로서의 전지의 수요가 급격히 증가하고 있고, HEV, PHEV 및 EV 자동차가 미래형 자동차로 각광받으면서 그에 따라 다양한 요구에 부응할 수 있는 전지에 대한 연구가 다양하게 행해지고 있다.
특히, 높은 에너지 밀도를 가지면서 우수한 수명 및 사이클 특성을 가지는 리튬 이차전지에 대한 연구가 활발히 진행되고 있다.
종래의 리튬 이차전지는 음극 활물질로서 구조적, 전기적 성질을 유지하면서 가역적인 리튬 이온의 삽입 및 탈리가 가능한 탄소계 화합물을 주로 사용하였다. 그러나 최근에는 고에너지 밀도를 갖는 전지의 개발 요구가 증대되면서 상기 탄소계 화합물 이외에 리튬과 화학적 반응을 일으키는 실리콘, 주석과 같은 전이금속(IV족, V족) 또는 이들의 합금, 산화물 등에 대한 많은 연구가 진행되고 있다.
그 중 상기 실리콘은 이론적 최대 용량이 약 4020 mAh/g (9800 mAh/cc, 비중 2.23)로서 탄소계 물질에 비해서 매우 크기 때문에 고용량 음극재료로서 각광받고 있다.
하지만, 상기 실리콘 또는 이의 합금 등은 충·방전 시 탄소계 활물질보다 훨씬 큰 팽창(최대 4배)과 수축을 반복하면서 음극이 퇴화되어 전지의 사이클 수명이 저하된다는 문제점이 있다.
이러한 현상은 고에너지 밀도의 셀을 제조하기 위하여, 고용량의 음극 활물질의 함량이 증가할수록 더욱 심화된다.
이에 상기 음극 활물질의 충·방전 시 상이한 반응 메커니즘으로 인한 부피 팽창을 제어하여 전극의 구조적 안정성 및 이로 인한 전지의 성능 향상을 도모할 수 있는 방법에 대한 연구가 당업계에서 요구되고 있다.
또한, 고에너지 밀도를 갖는 전지의 개발 요구에 따라, 고로딩 및 고밀도의 전극 개발이 주로 이루어지면서 전극의 구조를 개선하고 고로딩으로 인한 전해액의 함침성 문제를 해결해야 할 필요성이 증대되었다.
[선행기술 문헌]
[특허문헌]
일본 특허공개공보 제2013-538427호
본 발명의 해결하고자 하는 과제는 이종의 음극 활물질을 각각 패턴 코팅함으로써, 부피 변화를 효율적으로 제어하여 충·방전 시 발생되는 박리 현상의 방지 및 전지의 성능을 개선하는 것이다.
본 발명의 해결하고자 하는 다른 과제는 각 음극 활물질에 대해 특정 간격 및 배열 관계를 갖는 이종 패턴을 적용함으로써, 전해액 젖음성 개선을 통한 전지의 성능 개선 및 음극 구조의 최적화를 통한 전지 공간 활용도를 개선하는 것이다.
본 발명은 상기와 같은 과제를 해결하기 위한 것으로서, 음극 집전체; 상기 음극 집전체 상에 코팅된 제1 음극 활물질을 포함하는 하나 이상의 제1 패턴 코팅층; 상기 음극 집전체 상에 코팅된 제2 음극 활물질을 포함하는 하나 이상의 제2 패턴 코팅층을 포함하는 리튬 이차전지용 음극을 제공한다.
또한, 본 발명은 상기 리튬 이차전지용 음극을 포함하는 리튬 이차전지, 이를 포함하는 전지모듈 및 전지팩을 제공한다.
본 발명의 리튬 이차전지용 음극은 이종의 음극 활물질을 각각 패턴 코팅함으로써, 충·방전 시 부피 변화가 큰 실리콘계 음극의 부피 변화를 효율적으로 제어하여 충·방전 시 발생되는 박리 현상의 방지 및 전지의 성능을 개선할 수 있다.
또한, 특정 간격 및 배열 관계를 갖는 패턴을 적용함으로써, 전해액 젖음성 개선을 통한 전지의 성능 개선 및 음극 구조의 최적화를 통한 전지 공간 활용도를 개선할 수 있다.
도 1은 이종의 음극 활물질이 믹싱 코팅된 종래의 음극의 충전 전 후의 부피 변화를 나타내는 모식도이다.
도 2는 이종의 음극 활물질이 패턴 코팅된 본 발명의 음극을 나타내는 모식도이다.
도 3은 이종의 음극 활물질이 패턴 코팅된 본 발명의 음극의 충전 전후의 부피 변화를 나타내는 모식도이다.
이하, 본 발명에 대한 이해를 돕기 위해 본 발명을 더욱 상세하게 설명한다. 이때, 본 명세서 및 청구범위에 사용된 용어나 단어는 통상적이거나 사전적인 의미로 한정해서 해석되어서는 아니 되며, 발명자는 그 자신의 발명을 가장 최선의 방법으로 설명하기 위해 용어의 개념을 적절하게 정의할 수 있다는 원칙에 입각하여 본 발명의 기술적 사상에 부합하는 의미와 개념으로 해석되어야만 한다.
본 발명은 음극 집전체; 상기 음극 집전체 상에 코팅된 제1 음극 활물질을 포함하는 하나 이상의 제1 패턴 코팅층; 상기 음극 집전체 상에 코팅된 제2 음극 활물질을 포함하는 하나 이상의 제2 패턴 코팅층을 포함하는 리튬 이차전지용 음극을 제공한다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 제1 패턴 코팅층 및 제2 패턴 코팅층은 제1 음극 활물질을 포함하는 제1 음극 활물질층 상에 코팅될 수 있다. 즉, 본 발명의 일 실시예에 따르는 음극은, 집전체 상에 제1 음극 활물질을 포함하는 제1 음극 활물질층을 더 포함할 수 있고, 상기 제1 패턴 코팅층 및 제2 패턴 코팅층은 상기 제1 음극 활물질층 상에 코팅될 수 있다.
상기 집전체 상에 제1 음극 활물질층을 더 포함하는 경우, 제1 음극 활물질층을 포함하지 않는 음극에 비하여 구조적 안정성이 개선되고 고용량의 음극의 제조에 더 바람직하다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 제1 음극 활물질은 탄소계 화합물이며, 구체적으로 저결정 탄소 및 고결정성 탄소 등이 모두 사용될 수 있다. 저결정성 탄소로는 연화탄소(soft carbon), 경화탄소(hard carbon), 고결정성 탄소로는 천연흑연(natural graphite), 키시흑연(Kish graphite), 열분해 탄소(pyrolytic carbon), 액정 피치계 탄소섬유(mesophase pitch based carbon fiber), 탄소 미소구체(mesocarbon microbeads), 액정피치(Mesophase pitches) 및 석탄계 코크스(petroleum or coal tar pitch derived cokes) 등의 소성 탄소를 사용할 수 있으며, 구체적으로는, 천연흑연이 구조적, 전기적 성질을 유지하면서 가역적인 리튬 이온의 삽입 및 탈리가 가능한 점에서 보다 바람직하다.
상기 탄소계 화합물은 음극 활물질로서 구조적, 전기적 성질을 유지하면서 가역적인 리튬 이온의 삽입 및 탈리가 가능하나, 용량이 작아 고에너지 밀도를 갖는 전지를 제조할 수 없는 단점이 있다. 이에 본 발명은 이종의 음극 활물질을 사용하여 상기 문제를 해결하였다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 제2 음극 활물질은 실리콘(Si), 주석(Sn), 게르마늄(Ge), 납(Pb), 카드뮴(Cd), 아연(Zn), 비스무트(Bi), 알루미늄(Al), 안티몬(Sb), 마그네슘(Mg), 몰리브덴(Mo), 갈륨(Ga), 철(Fe), 니켈(Ni), 바나듐(V), 크롬(Cr), 칼슘(Ca), 티타늄(Ti), 지루코늄(Zr), 코발트(Co), 누비듐(Nb) 및 인듐(In)으로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상의 금속 또는 합금, 또는 이들의 산화물을 사용할 수 있다.
상기 제2 음극 활물질로서 실리콘, 실리콘 합금 또는 실리콘의 산화물이 탄소계 화합물에 비해서 이론적 최대 용량이 매우 크면서 충·방전 시 탄소계 화합물에 비해 최대 4 배의 부피 팽창률를 갖는 바 보다 바람직하다.
구체적으로, 상기 실리콘은 이론적 최대 용량이 약 4020 mAh/g (9800 mAh/cc, 비중 2.23)로서 탄소계 화합물에 비해서 매우 큰 고용량 음극재료에 해당한다.
리튬 이차전지용 음극을 제조함에 있어서 상기와 같이 이종의 음극 활물질을 사용하는 경우, 종래에는 도 1에서 보는 바와 같이 이종의 음극 활물질을 단순히 혼합하여 집전체에 코팅하는 방식으로 제조하였다.
그러나, 이와 같은 방식은 각 재료의 특성을 충분히 파악하지 못한 것으로서 하기와 같은 또 다른 문제점을 나타내었다.
구체적으로, 상기 실리콘 또는 이의 합금 등은 부피 팽창이 큰 재료로서, 충·방전 시 팽창과 수축을 반복하면서 음극이 퇴화되어 전지의 사이클 수명을 저하시키는 문제점이 있다. 구체적으로 리튬과 반응하여 최대 이론용량을 나타낼 때 탄소계 화합물(예를 들어, 흑연)의 부피 팽창률은 10 % 정도인데 반해 상기 물질들은 100 % 이상, 최대 400 %의 부피 팽창을 나타낸다. 일반적으로 부피 변화가 클수록 높은 용량을 나타내지만, 이러한 부피 변화는 전지 구동 시 전극 자체를 손상시키고, 집전체와의 계면접착력 저하로 인하여 전지의 수명을 단축시키게 된다.
따라서, 종래의 방식은 구간별 이종의 음극 활물질이 균일하게 혼합되지 않은 경우 충·방전 시 부피 팽창(swelling)의 차이에 의한 구간별 전극 두께가 상이한 곳이 발생하게 되어 전지의 공간 활용이 용이하지 않았으며, 반복된 충·방전 시 전극이 탈리되어 전지의 사이클 특성이 저하되는 문제점이 나타났다.
본 발명은 상기 문제를 해결하기 위하여 도 2에서 보는 바와 같이 이종의 음극 활물질을 각각의 특성을 고려하여 이종의 패턴으로 코팅함으로써, 부피 변화를 효율적으로 제어하여 충·방전 시 발생되는 박리 현상의 방지 및 전지의 성능을 개선하였다.
구체적으로 본 발명의 리튬 이차전지용 음극은 음극 집전체 상에 제1 음극 활물질을 포함하는 하나 이상의 제1 패턴 코팅층 및 제2 음극 활물질을 포함하는 하나 이상의 제2 패턴 코팅층이 소정의 간격으로 이격되어 교호 코팅된 것을 특징으로 한다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 제1 패턴 코팅층 및 제2 패턴 코팅층은 0 ㎛ 초과 20 ㎛ 이하, 보다 구체적으로는 0.5 ㎛ 초과 5 ㎛ 이하의 간격으로 이격되어 교호 코팅된 것을 특징으로 한다. 상기 범위보다 간격이 좁을 경우, 본 발명의 목적인 부피 변화의 제어가 충분하지 않을 수 있으며, 상기 범위보다 간격이 넓을 경우, 고용량 및 고밀도의 전지를 제조할 수 없는 문제가 있을 수 있다.
위와 같이 상기 제1 및 제2 패턴 코팅층 사이에 소정의 간격을 두어 패턴 코팅한 본 발명은, 각 패턴 별로 소정의 간격을 두지 아니하고 단순히 이종의 음극 활물질을 패턴 코팅한 전지와 대비하여 집전체에서 전극의 탈리를 방지하여 이차전지의 사이클 및 수명 특성을 연장시킬 수 있는 효과가 있다.
이는 충·방전 시 부피 변화가 큰 제2 음극 활물질을 포함하는 제2 패턴 코팅층의 부피 변화에 대한 완충 역할을 보다 용이하게 함으로써, 전극의 구조적인 안정성을 향상시킬 수 있기 때문이다.
또한, 본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 제2 패턴 코팅층의 두께는 제1 패턴 코팅층의 두께보다 0 ㎛ 초과 20 ㎛ 이하, 보다 구체적으로는 0.5 ㎛ 초과 5 ㎛ 이하 만큼 더 작은 것을 특징으로 한다. 상기 범위보다 제1 및 2 패턴 코팅층의 두께의 차이인 단차가 작은 경우, 본 발명의 목적인 부피 변화의 제어가 충분하지 않을 수 있고, 충전 시 전극의 두께가 일정하지 않을 수 있으며, 상기 범위보다 단차가 큰 경우, 고용량 및 고밀도의 전지를 제조할 수 없는 문제가 있을 수 있다.
위와 같이 상기 제2 패턴 코팅층을 제1 패턴 코팅층보다 얇게 코팅하여 단차를 둔 본 발명은, 단차를 두지 아니하고 단순히 이종의 음극 활물질을 패턴 코팅한 전지와 대비하여 음극의 구조를 최적화하여 전지의 공간을 최대한으로 활용할 수 있는 효과가 있다.
이는 충·방전 시 부피 변화가 큰 제2 음극 활물질을 포함하는 제2 패턴 코팅층의 부피 변화에 대한 완충 역할을 보다 용이하게 함으로써, 도 3에서 보는 바와 같이 부피 변화를 완충함에 따라 충전 동안 최대한으로 팽창된 전극의 두께를 구간별 일정하게 유지시킬 수 있기 때문이다.
또한, 상기 제1 및 제2 패턴 코팅층 간 소정의 간격 및 단차를 두어 패턴 코팅함으로써, 고용량 및 고에너지 밀도의 전지를 제조하는 경우 발생하는 전해액 젖음성(wetting) 문제를 해결할 수도 있다.
상기 제1 및 제2 패턴 코팅층 간 소정의 간격 및 단차를 두어 패턴 코팅한 본 발명은, 소정의 간격 및 단차를 두지 아니하고 패턴 코팅된 음극과 대비하여, 상기 간격 및 단차가 존재하는 각 공간에 전해액의 흐름이 원활하게 함으로써, 전해액 젖음성(wetting)을 개선시킬 수 있는 것이다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 제1 패턴 코팅층 및 제2 패턴 코팅층의 폭은 2 ㎛ 초과 200 ㎛ 이하, 보다 구체적으로는 20 ㎛ 초과 100 ㎛ 이하인 것을 특징으로 한다. 여기서 폭은 집전체의 가로 또는 세로 적어도 어느 하나 이상의 일 방향의 폭을 의미하며, 상기 범위보다 폭이 작은 경우, 작업성이 좋지 않거나 고용량 및 고밀도의 전지를 제조할 수 없는 문제가 있을 수 있을 수 있고, 상기 범위보다 폭이 큰 경우, 충전시 전극 팽창을 제어하기 어렵거나, 고용량 음극 활물질의 함량이 적을 경우 용량 설계의 문제가 있을 수 있다.
상기 제1 패턴 코팅층 및 제2 패턴 코팅층의 코팅량은 전극 조성, 즉, 활물질의 함량 비율에 따라 10 : 90 내지 90 : 10의 비율, 보다 구체적으로는 30 : 70 내지 50 : 50의 비율을 가질 수 있다. 상기 범위보다 제1 패턴 코팅층의 코팅량의 비율이 지나치게 큰 경우 고용량 음극의 제조가 어려울 수 있으며, 상기 범위보다 제2 패턴 코팅층의 코팅량의 비율이 지나치게 큰 경우 충·방전 시 부피 팽창이 커 전지의 구조적 안정성 및 전지의 성능이 저하되는 문제가 있을 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 제1 패턴 및 제2 패턴의 형상은 사각형, 마름모, 원형, 선형 등 다양한 형상을 가질 수 있어, 아일랜드 패턴 또는 라인 패턴을 가질 수 있다. 상기 아일랜드 패턴은 전해액 함침성 개선 및 부피 팽창의 완화 면에 있어서 유리하며, 상기 라인 패턴은 고용량 고밀도의 전지를 제조함에 유리한 면이 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 제1 패턴 코팅층 및 제2 패턴 코팅층의 총 코팅 면적은 집전체 면적을 기준으로 70 내지 95 %, 보다 구체적으로는 80 내지 90 % 인 것을 특징으로 한다. 상기 범위보다 코팅 면적이 작은 경우, 용량 및 밀도가 충분하지 않을 수 있으며, 상기 범위보다 코팅 면적이 큰 경우, 본 발명의 목적인 부피 변화의 제어가 충분하지 않을 수 있다.
한편, 본 발명에 따라 상기 제1 및 제2 패턴 코팅층을 형성하기 위하여 통상적으로 사용되는 공정을 이용할 수 있으며, 예를 들어 리소그라피, 마이크로 컨택 프린팅, 스크린 프린팅 공정 등을 활용하여 패턴 코팅할 수 있으나, 기타 다른 공정들을 사용할 수도 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 음극 집전체는 전도성이 높고 상기 전극 활물질의 슬러리가 용이하게 접착할 수 있는 금속으로서, 전지의 전압 범위에서 반응성이 없는 것이면 어느 것이라도 사용할 수 있으며, 구체적으로 구리, 스테인리스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성탄소; 카본, 니켈, 티탄 또는 은으로 표면 처리된 스테인리스 스틸; 알루미늄-카드뮴 합금; 도전재로 표면 처리된 비전도성 고분자; 또는 전도성 고분자를 사용할 수 있다. 또한 표면에 미세한 요철을 형성하여 음극 활물질의 결합력을 강화시킬 수도 있으며, 필름, 시트, 호일, 네트, 다공질체, 발포체, 부직포체 등 다양한 형태로 사용될 수 있다.
또한, 본 발명의 일 실시예에 따른 리튬 이차전지용 음극은 음극 활물질의 로딩양이 3 mAh/cm2 초과 7 mAh/cm2 미만일 수 있다. 로딩양이 3 mAh/cm2 미만인 경우, 전극 두께가 너무 얇아 접착력과 팽창에 대한 문제가 발생될 가능성이 적고, 로딩양이 7 mAh/cm2 초과인 경우, 전극이 너무 두꺼워 전극 내로의 전해액 젖음이 충분히 이루어지지 않을 수 있고, 증가된 전극 두께로 인해 이온 전도도가 낮아져 전지의 레이트 특성이 저하될 우려가 있어 바람직하지 않다.
본 발명의 일 실시예에 따른 리튬 이차전지용 음극은 두께 팽창률이 20 % 이하일 수 있고, 보다 구체적으로는 15 % 이하일 수 있다. 한편, 상기 리튬 이차전지용 음극의 두께는 음극의 최대 두께를 의미한다.
본 발명의 실시예에 따른 리튬 이차전지용 음극은 부피 팽창이 큰 제2 음극 활물질을 포함함에도 불구하고, 제1 및 2 패턴 코팅층 사이에 소정의 간격 및 단차를 두어 코팅하여 특정의 크기 및 배열관계를 갖는 이종의 패턴 코팅을 통해 고용량 및 고밀도의 전극을 제조할 수 있음과 동시에, 두께 팽창률을 최소화할 수 있는 효과가 있다.
이 경우, 전극의 구조적 안정성이 담보되며, 다양한 전지의 성능 역시 개선될 수 있으며, 한편, 두께 팽창률의 하한값은 특별히 한정되는 것은 아니다.
또한 본 발명의 제1 및 제2 패턴 코팅층은 음극 활물질 외에도 선택적으로 바인더, 도전재, 충진제 및 기타 첨가제 등을 추가로 포함할 수 있다.
상기 바인더는 활물질과 도전재 등의 결합 및 집전체에 대한 결합에 조력하는 성분이면 특별히 제한되지 않으며, 예를 들어 폴리불화비닐리덴, 폴리비닐알코올, 카르복시메틸셀룰로우즈(CMC), 전분, 히드록시프로필셀룰로우즈, 재생 셀룰로우즈, 폴리비닐피롤리돈, 테트라플루오로에틸렌, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 에틸렌-프로필렌-디엔 모노머(EPDM), 술폰화 EPDM, 스티렌 부타디엔 고무, 불소 고무, 다양한 공중합체 등을 들 수 있다.
상기 바인더는 통상적으로 음극 활물질을 포함하는 혼합물 전체 중량을 기준으로 1 내지 30 중량%로 포함될 수 있다.
도전재는 당업계에서 일반적으로 사용될 수 있는 것이라면 특별하게 제한되지 않으나, 예를 들면, 인조 흑연, 천연 흑연, 카본 블랙, 아세틸렌 블랙, 케첸 블랙, 덴카 블랙, 써멀 블랙, 채널 블랙, 탄소 섬유, 금속 섬유, 알루미늄, 주석, 비스무트, 실리콘, 안티몬, 니켈, 구리, 티타늄, 바나듐, 크롬, 망간, 철, 코발트, 아연, 몰리브덴, 텅스텐, 은, 금, 란타늄, 루테늄, 백금, 이리듐, 산화티탄, 폴리아닐린, 폴리티오펜, 폴리아세틸렌, 폴리피롤 또는 이들의 조합 등이 적용될 수 있으며, 일반적으로는 카본 블랙계 도전재가 자주 사용될 수 있다.
상기 도전재는 통상적으로 음극 활물질을 포함한 혼합물 전체 중량을 기준으로 0 내지 30 중량%로 포함될 수 있다.
상기 충진제는 전극의 팽창을 억제하는 성분으로서 선택적으로 사용되며, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 섬유상 재료라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌 등의 올리핀계 중합체; 유리섬유, 탄소섬유 등의 섬유상 물질이 사용된다.
또한, 본 발명은 본 발명에 따른 음극, 양극, 분리막 및 전해액을 포함하는 리튬 이차전지를 제공한다.
본 발명의 리튬 이차전지는 당 분야에 알려진 통상적인 방법에 따라 제조할 수 있다. 예를 들면, 양극과 음극 사이에 분리막을 넣고 리튬염이 용해되어 있는 전해액을 투입하여 제조할 수 있다.
이차전지의 전극 역시 당 분야에 알려진 통상적인 방법으로 제조할 수 있다. 예를 들면, 양극 활물질 또는 음극 활물질에 용매, 필요에 따라 바인더, 도전재 등을 혼합 및 교반하여 슬러리를 제조한 후 이를 금속 재료의 집전체에 도포(코팅)하고 압축한 뒤 건조하여 전극을 제조할 수 있다.
특히 본 발명의 일 실시예에 따른 리튬 이차전지용 음극은 상술한 바와 같다.
본 발명의 일 실시예에 따른 양극 활물질은 리튬 전이금속 산화물이 바람직하게 사용될 수 있으며, 예를 들면 LixCoO2(0.5<x<1.3), LixNiO2(0.5<x<1.3), LixMnO2(0.5<x<1.3), LixMn2O4(0.5<x<1.3), Lix(NiaCobMnc)O2(0.5<x<1.3, 0<a<1, 0<b<1, 0<c<1, a+b+c=1), LixNi1-yCoyO2(0.5<x<1.3, 0<y<1), LixCo1-yMnyO2(0.5<x<1.3, 0≤y<1), LixNi1-yMnyO2(0.5<x<1.3, O≤y<1), Lix(NiaCobMnc)O4(0.5<x<1.3, 0<a<2, 0<b<2, 0<c<2, a+b+c=2), LixMn2-zNizO4(0.5<x<1.3, 0<z<2), LixMn2-zCozO4(0.5<x<1.3, 0<z<2), LixCoPO4(0.5<x<1.3) 및 LixFePO4(0.5<x<1.3)로 이루어진 군에서 선택되는 하나 이상의 혼합물일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따른 양극 집전체는 상술한 음극 집전체와 마찬가지로 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한없이 사용할 수 있다. 도전재 및 바인더 등은 상기 음극에 사용되는 것과 동일하거나, 또는 상이한 것을 이용할 수 있다.
본 발명에 따른 상기 분리막은 양극과 음극 사이에 개재되며, 높은 이온 투과도와 기계적 강도를 가지는 절연성의 다공성 얇은 박막이 사용될 수 있다. 구체적으로, 상기 분리막은 내화학성 및 소수성의 폴리프로필렌 등의 올레핀계 폴리머; 유리섬유 또는 폴리에틸렌 등으로 만들어진 시트나 부직포 등이 사용될 수 있으며, 이러한 분리막의 기공 직경은 일반적으로 0.01 내지 10㎛이고, 두께는 일반적으로 5 내지 300㎛일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따른 리튬 이차전지에 포함되는 전해액은 리튬염 함유 비수계 전해액으로서 전해액과 리튬염으로 이루어져 있으며, 상기 전해액으로는 비수계 유기용매 또는 유기 고체전해질 등이 사용될 수 있다.
상기 비수계 유기용매로는, 예를 들어, N-메틸-2-피롤리디논, 프로필렌 카르보네이트, 에틸렌 카르보네이트, 부틸렌 카르보네이트, 디메틸 카르보네이트, 디에틸 카르보네이트, 감마-부티로락톤, 1,2-디메톡시에탄, 테트라히드록시푸란, 2-메틸 테트라하이드로푸란, 디메틸술폭시드, 1,3-디옥소런, 포름아미드, 디메틸포름아미드, 아세토니트릴, 니트로메탄, 포름산 메틸, 초산메틸, 인산 트리에스테르, 트리메톡시 메탄, 디옥소런 유도체, 설포란, 메틸 설포란, 1,3-디메틸-2-이미다졸리디논, 프로필렌 카르보네이트 유도체, 테트라하이드로푸란 유도체, 에테르, 프로피온산 메틸, 프로피온산 에틸 등의 비양자성 유기용매가 사용될 수 있다.
상기 유기 고체 전해질로는, 예를 들어, 폴리에틸렌 유도체, 폴리에틸렌 옥사이드 유도체, 폴리프로필렌 옥사이드 유도체, 인산 에스테르 폴리머, 폴리 에지테이션 리신(agitation lysine), 폴리에스테르 술파이드, 폴리비닐 알코올, 폴리불화 비닐리덴, 이온성 해리기를 포함하는 중합체 등이 사용될 수 있다.
상기 리튬염은 상기 비수계 전해질에 용해되기 좋은 물질로서, 예를 들어, LiCl, LiBr, LiI, LiClO4, LiBF4, LiB10C10, LiPF6, LiCF3SO3, LiCF3CO2, LiAsF6, LiSbF6, LiAlCl4, CH3SO3Li, CF3SO3Li, (CF3SO2)2NLi, 클로로 보란 리튬, 저급 지방족 카르본산 리튬, 4-페닐붕산리튬, 이미드 등이 사용될 수 있다.
또한, 전해액에는 충방전 특성, 난연성 등의 개선을 목적으로, 예를 들어, 피리딘, 트리에틸포스파이트, 트리에탄올아민, 환상 에테르, 에틸렌 디아민, n-글라임(glyme), 헥사 인산 트리 아미드, 니트로벤젠 유도체, 유황, 퀴논 이민 염료, N-치환 옥사졸리디논, N,N-치환 이미다졸리딘, 에틸렌 글리콜 디알킬 에테르, 암모늄염, 피롤, 2-메톡시 에탄올, 삼염화 알루미늄 등이 첨가될 수도 있다. 경우에 따라서는, 불연성을 부여하기 위하여, 사염화탄소, 삼불화에틸렌 등의 할로겐 함유 용매를 더 포함시킬 수도 있고, 고온 보존 특성을 향상시키기 위하여 이산화탄산 가스를 더 포함시킬 수도 있다.
본 발명에 따른 리튬 이차전지는 원통형, 각형, 파우치형 이차전지일 수 있으나, 충방전 디바이스에 해당하는 것이라면 이에 제한되는 것은 아니다.
또한, 본 발명은 상기 리튬 이차전지를 단위 셀로 포함하는 전지모듈 및 이를 포함하는 전지팩을 제공한다.
상기 전지팩은 파워 툴(Power Tool); 전기자동차(Electric Vehicle, EV), 하이브리드 전기자동차(Hybrid Electric Vehicle, HEV), 및 플러그인 하이브리드 전기자동차(Plug-in Hybrid Electric Vehicle, PHEV)를 포함하는 전기차; 또는 전력 저장용 시스템으로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상의 중대형 디바이스 전원으로 사용될 수 있다.
이하, 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자가 용이하게 실시할 수 있도록 본 발명의 실시예에 대하여 상세히 설명한다. 그러나 본 발명은 여러 가지 상이한 형태로 구현될 수 있으며 여기에서 설명하는 실시예에 한정되지 않는다.
실시예
(1) 리튬 이차전지용 음극 제조
1) 제1 음극 활물질층의 제조
제1 음극 활물질층의 음극 활물질로 평균 입경(D50)이 12 ㎛인 천연흑연, 도전재로 카본 블랙, 바인더로 폴리 비닐리덴 디플루오리드를 각각 97 중량%, 1 중량 %, 2 중량%로 하여 용매인 N-메틸-2-피롤리돈에 첨가하여 제1 음극 활물질층 형성용 슬러리를 제조하였다. 상기 제1 음극 활물질층 형성용 슬러리를 두꼐가 10 ㎛인 음극 집전체인 구리 박막에 도포 및 건조 후 롤 프레스를 실시하여, 집전체 상에 두께가 50 ㎛, 공극률이 27 %인 제1 음극 활물질층을 제조하였다.
2) 제1 패턴 코팅층 및 제2 패턴 코팅층의 제조
음극 활물질로 평균 입경(D50)이 12 ㎛인 천연흑연, 도전재로 카본 블랙, 바인더로 폴리 비닐리덴 디플루오리드를 각각 97 중량%, 1 중량 %, 2 중량%로 하여 용매인 N-메틸-2-피롤리돈에 첨가하여 제1 패턴 코팅용 슬러리를 제조하였다. 또한, 음극 활물질로 평균 입경(D50)이 5 ㎛인 SiOx (0≤x＜2), 도전재로 카본 블랙, 바인더로 폴리 비닐리덴 디플루오리드를 각각 95 중량%, 3 중량 %, 2 중량%로 하여 용매인 N-메틸-2-피롤리돈에 첨가하여 제2 패턴 코팅용 슬러리를 제조하였다.
이후, 상기 제1 패턴 코팅용 슬러리를 상기 제1 음극 활물질층 상에 폭 100 ㎛, 두께 50 ㎛ 으로 코팅하여 제1 패턴 코팅층을 제조하였고, 상기 제2 패턴 코팅용 슬러리를 폭 50 ㎛, 두께 30 ㎛ 으로, 상기 제1 패턴 코팅층과 20 ㎛ 간격으로 이격되어 교대로 배치되도록 코팅하여 제2 패턴 코팅층을 제조하였다.
(2) 리튬 이차전지의 제조
음극은 상기 제조된 음극을 사용하였고, 양극은 Li 금속을 사용하였으며, 전해액은 에틸렌 카보네이트(EC) : 에틸메틸 카보네이트(EMC) = 1 : 2 의 부피비로 혼합한 용매에 리튬 헥사플로로 포스페이트(LiPF6 1 몰)를 첨가하여 사용하였다.
이와 같이 제조된 음극 및 양극을 분리막과 함께 통상적인 방법으로 coin half cell 이차전지를 제작한 후, 상기 전해액을 주입하여 리튬 이차전지의 제조를 완성하였다.
비교예
상기 실시예에서, 제1 및 2 패턴 코팅층을 형성하지 않고, 천연흑연과 SiOx (0≤x＜2) 를 혼합한 슬러리를 코팅하여 전극 두께가 100 ㎛ 인 음극을 제조한 것을 제외하고는 실시예와 동일한 방법으로 리튬 이차전지용 음극을 제조한 뒤, 리튬 이차전지를 제조하였다.
실험예 : 전기 화학적 성능 평가
실시예와 비교예에서 제조된 리튬 이차전지용 음극 및 리튬 이차전지에 대해 전극의 함침성 및 사이클 특성을 측정하였다. 한편, 전해액 함침 시간은 전극에 전해액을 떨어뜨린 후, 전극 표면에 전해액이 사라지는데 걸리는 시간을 측정한 것이며, 전지의 사이클 평가는 0.5 C/0.5 C로 진행하여, 방전 용량의 퇴화도를 측정하였다.
전극의
함침성
(sec)		 방전용량
(10 cycle, %)		 만충전 음극 팽창률
(10 cycle, %)		 방전용량
(50 cycle, %)		 만충전 음극 팽창률
(50 cycle, %)
실시예 150 96 15 92 19
비교예 225 95 23 83 48
상기 실험 결과에서 실시예의 전극의 함침성은 비교예에 비해 약 52 % 향상되었다. 이는 실시예의 제1 및 2 패턴 코팅층 간의 소정의 간격에 의한 것으로서, 이를 통해 고로딩시 전해액 함침 문제를 개선할 수 있음을 알 수 있다.
또한, 사이클 특성인 방전 용량과 음극 팽창률에서 실시예가 비교예보다 더 개선된 것을 확인할 수 있었다. 특히, 사이클 초반에서는 그 성능의 차이가 미미하였으나, 50 사이클에서는 실시예가 비교예에 비해 큰 폭으로 개선된 것을 확인할 수 있었다. 이는 비교예의 경우 음극 탈리로 인한 음극의 퇴화가 일어난 반면, 실시예는 이종의 음극 활물질을 이종의 패턴으로 소정의 간격을 두어 코팅한 결과, 반복된 충·방전에도 불구하고 음극의 박리 현상이 방지되어 구조적 안정성이 개선되어 전지의 성능 향상으로 이어진 것임을 예상할 수 있다.
전술한 본 발명의 설명은 예시를 위한 것이며, 본 발명이 속하는 기술분야의 통상의 지식을 가진 자는 본 발명의 기술적 사상이나 필수적인 특징을 변경하지 않고서 다른 구체적인 형태로 쉽게 변형이 가능하다는 것을 이해할 수 있을 것이다. 그러므로 이상에서 기술한 실시예들은 모든 면에서 예시적인 것이며 한정적이 아닌 것으로 이해해야만 한다.

Claims (17)

  1. 음극 집전체;
    상기 음극 집전체 상에 코팅된 제1 음극 활물질을 포함하는 하나 이상의 제1 패턴 코팅층; 및
    상기 음극 집전체 상에 코팅된 제2 음극 활물질을 포함하는 하나 이상의 제2 패턴 코팅층을 포함하는 리튬 이차전지용 음극.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 제1 패턴 코팅층 및 제2 패턴 코팅층은 제1 음극 활물질을 포함하는 제1 음극 활물질층 상에 코팅되는 것을 특징으로 하는 리튬 이차전지용 음극.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 제1 음극 활물질은 탄소계 화합물인 것을 특징으로 하는 리튬 이차전지용 음극.
  4. 제3항에 있어서,
    상기 탄소계 화합물은 연화탄소, 경화탄소, 천연흑연, 키시흑연, 열분해 탄소, 액정 피치계 탄소섬유, 탄소 미소구체, 액정피치 및 석탄계 코크스로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상인 것을 특징으로 하는 리튬 이차전지용 음극.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 제2 음극 활물질은 실리콘(Si), 주석(Sn), 게르마늄(Ge), 납(Pb), 카드뮴(Cd), 아연(Zn), 비스무트(Bi), 알루미늄(Al), 안티몬(Sb), 마그네슘(Mg), 몰리브덴(Mo), 갈륨(Ga), 철(Fe), 니켈(Ni), 바나듐(V), 크롬(Cr), 칼슘(Ca), 티타늄(Ti), 지루코늄(Zr), 코발트(Co), 누비듐(Nb) 및 인듐(In)으로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상의 금속 또는 합금, 또는 이들의 산화물인 것을 특징으로 하는 리튬 이차전지용 음극.
  6. 제1항에 있어서,
    상기 제1 패턴 코팅층 및 제2 패턴 코팅층은 0 ㎛ 초과 20 ㎛ 이하의 간격으로 이격되어 교호 코팅된 것을 특징으로 하는 리튬 이차전지용 음극.
  7. 제1항에 있어서,
    상기 제2 패턴 코팅층은 제1 패턴 코팅층보다 0 ㎛ 초과 20 ㎛ 이하 만큼 더 얇은 것을 특징으로 하는 리튬 이차전지용 음극.
  8. 제1항에 있어서,
    상기 제1 패턴 코팅층 및 제2 패턴 코팅층의 폭은 2 ㎛ 초과 200 ㎛ 이하인 것을 특징으로 하는 리튬 이차전지용 음극.
  9. 제1항에 있어서,
    상기 제1 패턴 및 제2 패턴의 형상은 사각형, 마름모, 원형 또는 선형인 것을 특징으로 하는 리튬 이차전지용 음극.
  10. 제1항에 있어서,
    상기 제1 패턴 코팅층 및 제2 패턴 코팅층의 총 코팅 면적은 집전체 면적을 기준으로 70 내지 95 % 인 것을 특징으로 하는 리튬 이차전지용 음극.
  11. 제1항에 있어서,
    상기 집전체는 구리, 스테인리스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성탄소; 카본, 니켈, 티탄 또는 은으로 표면 처리된 스테인리스 스틸; 알루미늄-카드뮴 합금; 도전재로 표면 처리된 비전도성 고분자; 또는 전도성 고분자인 것을 특징으로 하는 리튬 이차전지용 음극.
  12. 제1항에 있어서,
    상기 음극 활물질의 로딩양은 3 mAh/cm2 초과 7 mAh/cm2 미만인 것을 특징으로 하는 리튬 이차전지용 음극.
  13. 제1항에 있어서,
    상기 리튬 이차전지용 음극의 두께 팽창률은 20 % 이하인 것을 특징으로 하는 리튬 이차전지용 음극.
  14. 제1항 내지 제13항 중 어느 한 항에 따른 음극, 양극, 분리막 및 전해액을 포함하는 리튬 이차전지.
  15. 제14항에 따른 리튬 이차전지를 단위셀로 포함하는 전지모듈.
  16. 제15항에 따른 전지모듈을 포함하는 전지팩.
  17. 제16항에 있어서,
    상기 전지팩은 파워 툴, 전기자동차, 하이브리드 전기자동차, 플러그-인 하이브리드 전기자동차 및 전력 저장용 시스템으로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상의 중대형 디바이스 전원으로 사용되는 것을 특징으로 하는 전지팩.
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