KR20180039366A - 폴리에스터 수지 조성물 및 이로부터 제조된 성형품 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 폴리에스터 수지 조성물 및 이로부터 제조된 성형품에 관한 것으로, 보다 상세하게는 폴리부틸렌테레프탈레이트(Polybutyleneterephthalate, PBT) 수지를 포함하는 폴리에스터 수지 조성물로써, 상기 폴리부틸렌테레프탈레이트 수지 100 중량부에 대하여, 카본블랙 입자 0.1 내지 0.5 중량부; 및 제올라이트 0.1 내지 0.5 중량부를 포함하여 자동차 헤드램프의 베젤에 요구되는 우수한 표면 특성, 기계적 물성, 내열안정성, 치수안정성 및 낮은 함수/발수 특성을 동시에 만족시킬 수 있는 폴리에스터 수지 조성물 및 이로부터 제조된 성형품에 관한 것이다.

Description

폴리에스터 수지 조성물 및 이로부터 제조된 성형품{POLYESTER RESIN COMPOSITION AND MOLDED ARTICLE PRODUCED WITH THE SAME}
본 발명은 폴리에스터 수지 조성물 및 이로부터 제조된 성형품에 관한 것이다.
자동차의 헤드램프(Headlamp)는 차량의 전방에 노출시켜 설치하는 것으로 그 외관이 차량 디자인의 중요한 요소이기 때문에 헤드램프의 외관 형상을 아름답게함과 아울러 일부 기능성을 구비하기 위하여 베젤(Bezel)을 반사경과 렌즈 사이에 설치하고 있다,
자동차의 헤드램프는 내부가 오목한 형상으로 이루어진 베젤, 힌지부를 통해 상기 베젤과 힌지 가능하게 결합되며 빛이 투과되게 하는 덮개, 상기 베젤에 장착되어서 빛을 생성하여 발광시키는 광원부, 상기 광원부에서 발광된 빛을 반사시키는 리플렉터를 구비하고 있다.
그 중에서도 헤드램프의 베젤 부품은 일반적으로 폴리카보네이트(Polycarbonate, PC) 수지, 폴리부틸렌테레프탈레이트(Polybutyleneterephthalate, PBT) 또는 폴리부틸렌테레프탈레이트(Polybutyleneterephthalate, PBT)와 폴리에틸렌테레프탈레이트(Polyethyleneterephthalate, PET)의 혼합물이 자동차 헤드램프 베젤용으로 널리 사용되고 있다. 자동차 헤드램프는 설계구조와 전구의 종류 또는 기타 요인에 따라, 점등시 상승 온도가 다르며 고온으로 상승될수록 내열도가 높은 수지를 사용함은 당연하다. 따라서 상대적으로 내열도가 높은 폴리부틸렌테레프탈레이트와 폴리에틸렌테레프탈레이트 블렌드물이 가장 많이 사용되고 있다.
자동차 헤드램프 베젤의 생산은 고속으로 사출이 이루어지는 사출공정과 도장과 알루미늄 증착을 실시하는 후-공정 및 각각의 부품을 조립하는 헤드램프 조립 공정을 거친다. 베젤 성형품 자체가 큰 편이며 고속으로 사출성형이 이루어지기 때문에, 가스 발생이 적고 표면 특성이 좋은 소재가 요구된다.
상기와 같이 자동차용 헤드램프 베젤에 적용하기 위한 고분자 소재에 관련된 종래 특허로는 대한민국등록특허공보 제10-0853119호 「방향족 폴리에스테르 수지조성물」, 대한민국등록특허공보 제10-1184845호 「열가소성 폴리에스테르 수지 조성물」, 대한민국등록특허공보 제10-0595097호 「열가소성 폴리에스테르 수지 조성물」등이 다수 존재한다.
하지만, 기존의 소재는 고분자 소재 자체의 수분 흡수 및 방출 특성에 의하여 완제품 조립 시 헤드램프 내부에 습기가 맺히는 불량이 발생하는 문제점이 있다.
이에, 자동차 헤드렘프의 베젤 부품으로서 적합한 기계적 물성과 동시에 낮은 수분 함수 및 발수 특성을 나타낼 수 있는 수지 조성물에 대한 개발이 요구되고 있다.
대한민국등록특허공보 제10-0853119호 대한민국등록특허공보 제10-1184845호 대한민국등록특허공보 제10-0595097호
본 발명의 목적은 자동차 헤드램프의 베젤에 요구되는 우수한 표면 특성, 기계적 물성, 내열안정성, 치수안정성 및 낮은 함수/발수 특성을 모두 만족시킬 수 있는 폴리에스터 수지 조성물을 제공하는데 있다.
본 발명의 또 다른 목적은 상기 폴리에스터 수지 조성물로부터 제조된 성형품을 제공하는데 있다.
상기 목적을 달성하기 위하여, 본 발명은 폴리부틸렌테레프탈레이트(Polybutyleneterephthalate, PBT) 수지를 포함하는 폴리에스터 수지 조성물로써, 상기 폴리부틸렌테레프탈레이트 수지 100 중량부에 대하여, 카본블랙 입자 0.1 내지 0.5 중량부; 및 제올라이트 0.1 내지 0.5 중량부를 포함하는 것을 특징으로 하는 폴리에스터 수지 조성물을 제공한다.
본 발명의 바람직한 일 구현예에서, 상기 폴리부틸렌테레프탈레이트 수지는 고유 점도가 0.8 내지 1.2dl/g인 것을 특징으로 한다.
본 발명의 바람직한 일 구현예에서, 상기 카본블랙 입자는 크기가 10 내지 50㎛인 것을 특징으로 한다.
본 발명의 바람직한 일 구현예에서, 상기 제올라이트는 비표면적이 200 내지 500m2/g인 것을 특징으로 한다.
본 발명의 바람직한 일 구현예에서, 상기 조성물은 열안정제, 산화방지제, 광안정제, 이형제, 상용화제, 염료, 안료, 착색제, 핵제, 가소제, 충격보강제, 안정제 및 활제로 구성된 군으로부터 선택되는 1종 이상의 첨가제를 추가적으로 포함하는 것을 특징으로 한다.
본 발명은 다른 구현 예에서, 폴리에스터 수지 조성물로부터 제조된 성형품을 제공한다.
본 발명의 폴리에스터 수지 조성물은 자동차 헤드램프의 베젤에 요구되는 우수한 표면 특성, 기계적 물성, 내열안정성, 치수안정성 및 낮은 함수/발수 특성을 동시에 만족시킬 수 있으므로, 자동차 헤드램프 베젤(Bezel)용 소재로 유용하게 사용될 수 있다.
다른 식으로 정의되지 않는 한, 본 명세서에서 사용된 모든 기술적 및 과학적 용어들은 본 발명이 속하는 기술분야에서 숙련된 전문가에 의해서 통상적으로 이해되는 것과 동일한 의미를 가진다. 일반적으로, 본 명세서에서 사용된 명명법 은 본 기술분야에서 잘 알려져 있고 통상적으로 사용되는 것이다.
본원 명세서 전체에서, 어떤 부분이 어떤 구성 요소를 "포함" 한다고 할 때, 이는 특별히 반대되는 기재가 없는 한 다른 구성 요소를 제외하는 것이 아니라 다른 구성요소를 더 포함할 수 있는 것을 의미한다.
본 발명의 일 양태에 따르면, 폴리부틸렌테레프탈레이트(Polybutyleneterephthalate, PBT) 수지를 포함하는 폴리에스터 수지 조성물로써, 상기 폴리부틸렌테레프탈레이트 수지 100 중량부에 대하여, 카본블랙 입자 0.1 내지 0.5 중량부; 및 제올라이트 0.1 내지 0.5 중량부를 포함하는 것을 특징으로 하는 폴리에스터 수지 조성물을 제공할 수 있다.
상기 폴리부틸렌테레프탈레이트 수지는 기초수지로서, 부탄디올과 테레프탈산 또는 디메틸테레프탈레이트를 단량체로 사용하여 직접 에스테르화 반응 또는 에스테르교환 반응을 통하여 축중합에 의해서 제조될 수 있다.
본 발명에 따른 폴리부틸렌테레프탈레이트 수지는 고유 점도가 0.8 내지 1.2dl/g인 것이 바람직하다. 만일, 폴리부틸렌테레프탈레이트 수지의 고유 점도가 0.8dl/g 미만일 경우에는 수지 조성물의 전반적인 기계적 물성 저하 및 흐름성 과다를 초래할 수 있고, 고유점도가 1.2dl/g를 초과할 경우에는 높은 점도로 인해 사출 성형시에 흐름성 저하에 의한 가공이 어려워질 수 있다. 이때, 고유점도(Intrinsic viscosity, η)는 측정하고자 하는 시료를 염화메틸렌에 용해시킨 뒤 얻어진 여과액을 우베로데형 점도관을 이용하여, 20℃에서 측정될 수 있다.
본 발명에 따른 카본블랙 입자는 흑색 안료로서 사용될 수 있다. 일반적으로, 카본 블랙은 입자 지름이 1 nm에서 1mm까지 다양하게 존재하며, 입자는 구형으로 입자가 몇 개씩 뭉쳐진 형태로 존재할 수 있다. 상기 카본 블랙 입자는 크기가 10 내지 50㎛인 것이 바람직하다. 만일, 카본 블랙 입자의 크기가 10㎛ 미만일 경우에는 입자의 뭉침 현상이 발생하여 분산이 어려울 수 있고, 카본 블랙 입자의 크기가 50㎛를 초과할 경우에는 고광택의 흑색 발현이 어려울 수 있다.
이때, 상기 카본 블랙은 폴리부틸렌테레프탈레이트 수지 100 중량부에 대하여 0.1 내지 0.5 중량부로 포함할 수 있다. 만일, 카본 블랙이 폴리부틸렌테레프탈레이트 수지 100 중량부에 대하여 0.1 중량부 미만으로 포함시킬 경우에는 흑색 발현이 어려울 수 있고, 0.5 중량부를 초과할 경우에는 기계적 물성 하락을 초래할 수 있기 때문에 바람직하지 않다.
본 발명에 따른 카본블랙 입자는 제올라이트는 수분의 흡수제로서 사용될 수 있다. 일반적으로, 제올라이트는 장석류 광물의 일종으로 그 비표면적이 50m2/g에서 1000m2/g까지 다양하게 존재하며, 표면에 존재하는 미세 기공 크기도 입자 지름이 0.1nm에서 100nm까지 다양하게 존재할 수 있다. 본 발명에서 상기 제올라이트는 비표면적이 200 내지 500m2/g인 것이 바람직하다. 만일, 제올라이트의 비표면적이 200m2/g 미만일 경우에는 제올라이트의 함량을 증가시켜야 할 뿐만 아니라 그에 따른 물성 저하가 발생할 수 있으며, 카본 블랙 입자의 크기가 500m2/g을 초과할 경우에는 제올라이트 자체가 함유하고 있는 수분의 제거가 어려워 컴파운딩 제품 내 수분 함유량 증가를 초래 할 수 있다.
이때, 상기 제올라이트는 폴리부틸렌테레프탈레이트 수지 100 중량부에 대하여 0.1 내지 0.5 중량부로 포함할 수 있다. 만일, 제올라이트가 폴리부틸렌테레프탈레이트 수지 100 중량부에 대하여 0.1 중량부 미만으로 포함시킬 경우에는 분산이 어려울 수 있고, 0.5 중량부를 초과할 경우에는 기계적 물성 하락을 초래할 수 있기 때문에 바람직하지 않다.
또한, 본 발명의 폴리에스터 수지 조성물은 요구되는 특성에 따라 첨가제를 포함할 수 있으며, 상기 첨가제는 열안정제, 산화방지제, 광안정제, 이형제, 상용화제, 염료, 안료, 착색제, 핵제, 가소제, 충격보강제, 안정제 및 활제로 구성된 군으로부터 선택되는 1종 이상인 것일 수 있다. 이때, 상기 산화방지제는 페놀형, 포스파이트형, 티오에테르형및아민형 산화방지제로 구성된 군으로부터 선택되는 1종 이상인 것일 수 있으며, 상기 이형제는 불소 함유 중합체, 실리콘 오일, 스테아린산금속염, 몬탄산금속염, 몬탄산에스테르 왁스 및 폴리에틸렌 왁스를 구성된 군으로부터 선택되는 1종 이상인 것일 수 있다.
즉, 폴리에스터 수지 조성물은 폴리부틸렌테레프탈레이트(Polybutyleneterephthalate, PBT) 수지를 포함하는 폴리에스터 수지 조성물로써, 상기 폴리부틸렌테레프탈레이트 수지 100 중량부에 대하여, 카본블랙 입자 0.1 내지 0.5 중량부; 및 제올라이트 0.1 내지 0.5 중량부를 포함함으로써, 자동차 헤드램프의 베젤에 요구되는 우수한 표면 특성, 기계적 물성, 내열안정성, 치수안정성 및 낮은 함수/발수 특성을 나타낼 수 있으므로, 자동차 헤드램프 베젤(Bezel)용 소재로 유용하게 사용될 수 있다.
본 발명의 폴리에스터 수지 조성물에 포함되는 각 구성 성분은 압출기를 사용하여, 용융, 혼련 및 압출하여 성형용 칩(Chip)을 제조하는 컴파운딩 공정에 적용하여 폴리에스터 수지 조성물을 제조할 수 있다. 조성물의 혼련을 최대화하기 위하여 혼합기로는 2축 스크류 압출기를 사용하여 235℃ 내지 260℃에서 용융 혼련하여 제조될 수 있다. 또한, 용융 혼련시에 조성물의 열분해를 방지하기 위해 체류시간을 최소화할 수 있으며, 본 조성물에서 분산성을 고려하여 최적의 스크류 회전수 조절이 필요한데 가장 바람직하게는 200 내지 300 rpm 정도의 회전수로 실시할 수 있다.
본 발명에 따른 폴리에스터 수지 조성물은 우수한 표면 특성 및 기계적 물성, 내열안정성, 치수안정성을 동시에 가지며, 구체적으로는 충격 강도가 30~40J/m(Izod 2.75J), 인장 강도가 500~700 kgf/㎠, 열변형 온도(HDT)가 150~200℃, 성형 수축율이 1.6~1.9% 인 것일 수 있다. 이와 같은 특성을 나타내는 본 발명에 따른 폴리에스터 수지 조성물은 자동차 헤드램프의 베젤에 적용이 가능하다.
또한, 본 발명은 상기 폴리에스터 수지 조성물로부터 제조된 성형품을 제공할 수 있다.
[실시예]
이하, 실시예를 통하여 본 발명을 더욱 상세히 설명하고자 한다. 이들 실시예는 오로지 본 발명을 예시하기 위한 것으로, 본 발명의 범위가 이들 실시예에 의해 제한되는 것으로 해석되지 않는 것은 당업계에서 통상의 지식을 가진 자에게 있어서 자명할 것이다.
<실시예 1>
하기 표 1에 기재된 조성에 따라 각 성분들을 235 내지 260℃ 범위 내로 가열된 이축 압출기 내에서 용융 및 혼련한 후 칩(Chip) 상태로 폴리에스터 수지 조성물을 제조하고, 120 ℃에서, 5시간 동안 제습형 건조기를 이용하여 건조하였다.
이때, 폴리부틸렌테레프탈레이트(PBT) 수지는 고유 점도가 0.8dl/g이고, 카본블랙 입자는 크기가 30㎛이며, 제올라이트는 비표면적이 300m2/g인 것을 사용하였다.
<실시예 2>
실시예 1에서 카본블랙의 함량을 변화시킨 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 폴리에스터 수지 조성물을 제조하였다.
<실시예 3>
실시예 1에서 카본블랙의 함량을 변화시킨 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 폴리에스터 수지 조성물을 제조하였다.
<실시예 4>
실시예 1에서 제올라이트의 함량을 변화시킨 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 폴리에스터 수지 조성물을 제조하였다.
<실시예 5>
실시예 1에서 제올라이트의 함량을 변화시킨 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 폴리에스터 수지 조성물을 제조하였다.
<비교예 1>
실시예 1에서 기초수지로서 폴리부틸렌테레프탈레이트(PBT 수지) 및 폴리카보네이트 수지(PC 수지)를 혼합하여 사용한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 폴리에스터 수지 조성물을 제조하였다.
<비교예 2>
실시예 1에서 카본블랙의 함량을 변화시킨 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 폴리에스터 수지 조성물을 제조하였다.
<비교예 3>
실시예 1에서 카본블랙의 함량을 변화시킨 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 폴리에스터 수지 조성물을 제조하였다.
<비교예 4>
실시예 1에서 제올라이트의 함량을 변화시킨 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 폴리에스터 수지 조성물을 제조하였다.
<비교예 5>
실시예 1에서 제올라이트의 함량을 변화시킨 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 폴리에스터 수지 조성물을 제조하였다.
구분 기초수지(100중량부) 카본블랙
(중량부)		 제올라이트
(중량부)
PBT수지
(중량%)		 PC수지
(중량%)
실시예1 100 - 0.3 0.3
실시예2 100 - 0.1 0.3
실시예3 100 - 0.5 0.3
실시예4 100 - 0.3 0.1
실시예5 100 - 0.3 0.5
비교예1 90 10 0.3 0.3
비교예2 100 - 0 0.3
비교예3 100 - 1.0 0.3
비교예4 100 - 0.3 0
비교예5 100 - 0.3 1.0
상기 실시예 1 내지 5 및 비교예 1 내지 5에서 제조된 폴리에스터 수지 조성물을 이용하여 제조된 시편을 이용하여 아래와 같은 방법으로 충격강도, 용융지수 및 가수분해 후 충격강도 유지율을 평가하여, 그 결과를 표 2에 나타내었다.
1. 충격 강도: ASTM D256에 의거하여 1/4인치 시편을 제작하여 상온(23℃)에서 아이조드 노치(Izod Notched) 충격강도를 측정하였다.
2. 인장 강도: ASTM D638에 의거하여 1/8인치 덤벨형 시편을 제작하고, 인장 강도 측정 속도를 5mm/분으로 설정하여 측정하였다.
3. 열변형 온도: ASTM D648에 의거하여 1/4인치 시편을 제작하고, 0.45MPa(4.6 kgf/㎠) 하중 하에서 측정하였다.
4. 성형 수축율: ASTM D955에 의거하여 지름이10cm, 두께가 3.2mm인 원판 금형을 이용하여 제작 및 평가하였다.
5. 표면 특성: 폴리에스터 수지 조성물을 이용하여, 스크류식 사출기에 의해 제조한 시편에 대해 육안으로 표면 색상 및 입자감을 관찰하여, 아래와 같은 기준으로 표면특성을 평가하였다.
- 양호: 표면 색상이 블랙이고, 알루미늄 입자감이 느껴짐
- 불량: 표면 색상이 블랙이 아니고, 알루미늄 입자감이 느껴지지 않음
6. 폴리에스터 수지 조성물을 이용하여, 스크루식 사출기에 의해 제조한 시편에 대해 건조 및 흡습 조건을 부여하여 평가하였다.
- 건조 : 80℃ Oven에서 3시간 건조 후 무게 측정
- 함습: 25℃ 50% 습도하에서15 시간 방치후 무게 측정
충격강도
(J/m)		 인장강도
(kgf/㎠)		 열변형
온도
(℃)		 성형
수축율
(%)		 표면
특성		 수분
흡습량
(wt.%)		 수분
방출량
(wt.%)
실시예1 35 590 179 1.7 O 0.085 0.055
실시예2 36 590 178 1.7 O 0.089 0.053
실시예3 35 600 180 1.7 O 0.081 0.054
실시예4 34 590 179 1.7 O 0.089 0.069
실시예5 31 600 180 1.7 O 0.095 0.032
비교예1 28 580 163 1.6 X 0.082 0.059
비교예2 45 480 179 1.7 X 0.088 0.057
비교예3 29 630 180 1.7 O 0.081 0.059
비교예4 36 600 161 1.7 O 0.082 0.089
비교예5 28 620 165 1.7 X 0.101 0.049
상기 표 2에서 확인할 수 있듯이, 비교예 1 내지 5로부터 제조된 폴리에스터 수지 조성물 대비 실시예 1 내지 5로부터 제조된 폴리에스터 수지 조성물이 표면 특성, 기계적 물성, 내열안정성, 치수안정성 및 낮은 함수/발수 특성을 동시에 나타낼 수 있는 것을 확인하였다.
반면, 비교예 1 및 2와 같은 경우에는 표면 특성이 불량하였고, 비교예 3은 충격강도가 낮았으며, 비교예 4는 수분 방출량이 높았고, 비교예 3는 충격강도가 낮을 뿐만 아니라 수분 흡습량이 매우 높았다. 즉, 비교예 1 내지 5는 자동차 헤드램프의 베젤 부품으로 적합하지 않은 특성이 있는 것을 알 수 있었다.
결과적으로, 본 발명의 폴리에스터 수지 조성물은 폴리부틸렌테레프탈레이트 수지 100 중량부에 대하여, 카본블랙 입자 0.1 내지 0.5 중량부; 및 제올라이트 0.1 내지 0.5 중량부를 포함하였을 때, 자동차 헤드램프의 베젤에 요구되는 우수한 표면 특성, 기계적 물성, 내열안정성, 치수안정성 및 낮은 함수/발수 특성을 동시에 만족시킬 수 있다는 것을 확인하였다.
본 발명의 단순한 변형 또는 변경은 모두 이 분야의 통상의 지식을 가진 자에 의하여 용이하게 실시될 수 있으며 이러한 변형이나 변경은 모두 본 발명의 영역에 포함되는 것으로 볼 수 있다.

Claims (6)

  1. 폴리부틸렌테레프탈레이트(Polybutyleneterephthalate, PBT) 수지를 포함하는 폴리에스터 수지 조성물로써,
    상기 폴리부틸렌테레프탈레이트 수지 100 중량부에 대하여, 카본블랙 입자 0.1 내지 0.5 중량부; 및 제올라이트 0.1 내지 0.5 중량부를 포함하는 것을 특징으로 하는 폴리에스터 수지 조성물.
  2. 제 1 항에 있어서,
    상기 폴리부틸렌테레프탈레이트 수지는 고유 점도가 0.8 내지 1.2dl/g인 것을 특징으로 하는 폴리에스터 수지 조성물.
  3. 제 1 항에 있어서,
    상기 카본블랙 입자는 크기가 10 내지 50㎛인 것을 특징으로 하는 폴리에스터 수지 조성물.
  4. 제 1 항에 있어서,
    상기 제올라이트는 비표면적이 200 내지 500m2/g인 것을 특징으로 하는 폴리에스터 수지 조성물.
  5. 제 1 항에 있어서,
    상기 조성물은 열안정제, 산화방지제, 광안정제, 이형제, 상용화제, 염료, 안료, 착색제, 핵제, 가소제, 충격보강제, 안정제 및 활제로 구성된 군으로부터 선택되는 1종 이상의 첨가제를 추가적으로 포함하는 것을 특징으로 하는 폴리에스터 수지 조성물.
  6. 제1항 내지 제5항 중 어느 한 항의 폴리에스터 수지 조성물로부터 제조된 성형품.
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* Cited by examiner, † Cited by third party
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WO2022029076A1 (en) * 2020-08-03 2022-02-10 Basf Se A polyester molding having a low outgassing of volatile organic compounds

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