KR20170136300A - 연료 전지의 제조 방법 - Google Patents

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KR20170136300A KR1020160068206A KR20160068206A KR20170136300A KR 20170136300 A KR20170136300 A KR 20170136300A KR 1020160068206 A KR1020160068206 A KR 1020160068206A KR 20160068206 A KR20160068206 A KR 20160068206A KR 20170136300 A KR20170136300 A KR 20170136300A
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김영택
조윤환
손대용
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현대자동차주식회사
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Abstract

본 발명의 한 실시예에 따른 연료전지의 제조 방법은 고분자 바인더를 건조시키고 분말화하는 단계, 분말화된 상기 고분자 바인더와 촉매를 혼합하는 단계, 혼합된 상기 고분자 바인더와 상기 촉매를 용매에 분산시키는 단계, 그리고 용매에 분산된 상기 고분자 바인더와 상기 촉매를 이용하여 촉매층을 형성하는 단계를 포함한다.

Description

연료 전지의 제조 방법{MANUFACTURING METHOD OF FUEL CELL}
본 발명은 연료 전지의 제조 방법에 관한 것이다.
연료 전지는 연료인 수소 또는 알코올과 산화제인 산소 또는 공기의 전기화학적인 반응에 의해 화학적 에너지를 전기 에너지로 변환시키는 전기화학 전지이다. 연료 전지는 전해질에 의해 분리된 애노드(anode)와 캐소드(cathode)를 포함한다.
연료 전지 중 양성자 교환 막(proton exchange membrane, 이하 PEM) 연료 전지는 전해질로 고체 중합체막을 포함한다. 전해질은 전기 절연성이지만 이온 전도성인 막으로서, 애노드에서 생성된 양성자는 막을 통과해 캐소드로 전달되고 산소와 결합하여 물이 생성된다.
이러한 PEM 연료 전지는 다른 형태의 연료 전지에 비하여 낮은 작동 온도(약 80℃), 높은 효율, 큰 전류 밀도와 큰 출력 밀도, 짧은 시동 시간, 부하 변화에 따른 빠른 응답 특성을 갖는다. 특히 전해질로 고체 중합체막이 사용되기 때문에, PEM 연료 전지는 부식의 우려가 적고 전해질의 조절이 요구되지 않으며, 반응 기체의 압력 변화에도 덜 민감한 특성을 나타낸다. 또한, PEM 연료 전지는 구조가 간단하고 제작이 쉬우며 다양한 범위의 출력을 낼 수 있는 장점을 가져, 무공해 차량의 동력원, 현지 설치형 발전, 이동용 전원, 군사용 전원 등 다양한 분야에 응용되고 있다.
본 발명은 촉매 입자 및 탄소 복합체가 가지는 기공의 크기에 최적화된 입자 크기를 가지는 고분자 바인더를 제공하기 위한 연료 전지의 제조 방법을 제공하고자 한다.
또한, 본 발명이 해결하고자 하는 기술적 과제는 이상에서 언급한 기술적 과제로 제한되지 않으며, 언급되지 않은 또 다른 기술적 과제들은 아래의 기재로부터 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 명확하게 이해될 수 있을 것이다.
본 발명의 한 실시예에 따른 연료전지의 제조 방법은 고분자 바인더를 건조시키고 분말화하는 단계, 분말화된 상기 고분자 바인더와 촉매를 혼합하는 단계, 혼합된 상기 고분자 바인더와 상기 촉매를 용매에 분산시키는 단계, 그리고 용매에 분산된 상기 고분자 바인더와 상기 촉매를 이용하여 촉매층을 형성하는 단계를 포함한다.
상기 분말화된 고분자 바인더를 소정의 입자 크기를 가지도록 분쇄하는 단계를 더 포함할 수 있다.
상기 소정의 입자 크기를 가지도록 분쇄하는 단계에서 상기 고분자 바인더의 입자 크기는 상기 촉매의 입자 크기에 따라 결정될 수 있다.
전해질막을 준비하는 단계, 및 상기 촉매층을 상기 전해질막의 양면에 압착하는 단계를 더 포함할 수 있다.
상기 압착하는 단계는 열 압착을 사용할 수 있다.
상기 촉매의 입자와 상기 고분자 바인더의 입자는 삼상계면을 형성할 수 있다.
상기 촉매층의 일 면에 기체 확산층을 부착하는 단계를 더 포함할 수 있다.
상기 기체 확산층의 일 면에 집전체를 부착하는 단계를 더 포함할 수 있다.
상기 고분자 바인더의 입자 크기 제어를 위해 밀링(milling)하는 단계를 더 포함할 수 있다.
이상과 같은 본 발명의 한 실시예에 의하면 촉매 및/또는 탄소 복합체의 입자 크기에 따라 고분자 바인더의 입자 크기를 정밀하게 제어할 수 있다. 제어된 고분자 바인더를 포함하는 촉매층은 기공 크기와 비율이 최적화되고, 삼상계면(촉매-바인더-기공의 계면)을 이루는 면적을 증가시킬 수 있다. 따라서 촉매층의 효율이 향상되고 연료 전지의 성능 및 내구성이 향상될 수 있다.
도 1은 본 발명의 한 실시예에 따른 연료 전지의 개략적인 단면도이다.
도 2는 본 발명의 한 실시예에 따른 연료 전지의 제조 방법에 대한 순서도이다.
도 3은 본 발명의 한 실시예에 따른 촉매층에 대한 SEM 이미지이다.
이하, 첨부된 도면을 참조하여 본 발명의 실시예들을 상세하게 설명하면 다음과 같다. 다만, 본 기재를 설명함에 있어서, 이미 공지된 기능 혹은 구성에 대한 설명은, 본 기재의 요지를 명료하게 하기 위하여 생략하기로 한다.
본 기재를 명확하게 설명하기 위해서 설명과 관계없는 부분을 생략하였으며, 명세서 전체를 통하여 동일 또는 유사한 구성요소에 대해서는 동일한 참조 부호를 붙이도록 한다. 또한, 도면에서 나타난 각 구성의 크기 및 두께는 설명의 편의를 위해 임의로 나타내었으므로 본 기재가 반드시 도시된 바에 한정되지 않는다.
도면에서 여러 층 및 영역을 명확하게 표현하기 위하여 두께를 확대하여 나타내었다. 그리고 도면에서 설명의 편의를 위해 일부 층 및 영역의 두께를 과장되게 나타내었다. 층, 막, 영역, 판 등의 부분이 다른 부분 "위에" 또는 "상에" 있다고 할 때, 이는 다른 부분 "바로 위에" 있는 경우뿐 아니라 그 중간에 또 다른 부분이 있는 경우도 포함한다.
우선 도 1 및 도 2를 참조하여 본 발명의 실시예에 따른 연료 전지의 제조 방법 및 연료 전지의 구조에 대해 설명한다. 도 1은 본 발명의 한 실시예에 따른 연료 전지의 개략적인 단면도이고, 도 2는 본 발명의 한 실시예에 따른 제조 방법에 대한 순서도이다.
우선 도 1을 참조하면, 연료 전지는 전해질막(4)과 전해질막(4)의 양면에 위치하는 전극(애노드, 캐소드)을 포함한다.
전극(애노드, 캐소드)은 각각 집전체(1, 7), 기체 확산층(Gas diffusion layer; GDL)(2, 6) 및 촉매층(3, 5)을 포함한다. 애노드는 도 1에 도시된 바와 같이 전해질막(4)에서 먼 쪽으로부터 집전체(1), 기체 확산층(2), 촉매층(3)을 포함하고, 캐소드는 전해질막(4)에서 먼 쪽으로부터 집전체(7), 기체 확산층(6), 촉매층(5)을 포함한다.
집전체(1, 7)는 연료 전지에 사용되는 분리판(Bipolar Plate 또는 Separator)으로써, 수소와 산소가 흐를 수 있는 채널이 형성된다. 집전체(1, 7)는 각각의 단위 연료 전지를 분리하면서 지지체 역할, 수소와 산소가 흐를 수 있는 경로 제공, 생성된 에너지를 전달하는 전류 집전체의 역할을 할 수 있다.
집전체(1, 7)는 높은 내부식성 및 낮은 접촉 저항이 요구되고, 이를 충족하기 위해 금속 코팅막을 포함할 수 있다.
기체 확산층(2, 6)은 촉매층(3, 5)을 지지하는 역할과 함께 촉매층(3, 5)으로 반응 가스를 확산시켜 반응 효율을 향상시키는 역할을 한다. 이러한 기체 확산층(2, 6)으로는 탄소 페이퍼 또는 탄소 천과 같은 통상의 것이 사용될 수 있으며, 바람직하게는 탄소 페이퍼 또는 탄소 천을 폴리테트라플루오로에틸렌과 같은 불소계 수지로 발수 처리한 것이 사용될 수 있다. 이처럼 발수 처리된 기체 확산층(2, 6)은 연료 전지의 구동시 발생하는 물에 의해 기체 확산층(2, 6)의 성능이 저하되는 것을 방지할 수 있다. 또한, 촉매층(3, 5)과 기체 확산층(2, 6)의 사이에는 기체의 확산 효과를 더욱 증가시키기 위한 미세 다공층(microporous layer, 미도시)이 추가로 포함될 수 있다.
촉매층(3, 5)의 기본 구성은 탄소 복합체에 금속 촉매가 담지된 것이다. 상기 금속 촉매는 촉매적 활성 물질(catalytically active material)로서 당해 기술분야에서 일반적으로 사용할 수 있는 것이라면 특별히 제한되지 않으나, 연료 전지의 효율적인 발전을 위하여 예를 들어 백금계 촉매를 사용할 수 있다.
상기 백금계 촉매로는 백금(Pt), 팔라듐(Pd), 루테늄(Ru), 이리듐(Ir), 오스뮴(Os), 백금(Pt)-팔라듐(Pd) 합금, 백금(Pt)-루테늄(Ru) 합금, 백금(Pt)-이리듐(Ir) 합금, 백금(Pt)-오스뮴 합금, 백금(Pt)-M 합금 (여기서, M은 갈륨(Ga), 티타늄(Ti), 바나듐(V), 크롬(Cr), 망간(Mn), 철(Fe), 코발트(Co), 니켈(Ni), 구리(Cu), 은(Ag), 금(Au), 아연(Zn), 주석(Sn), 몰리브덴(Mo), 텅스텐(W), 및 로듐(Rh)으로 이루어진 군으로부터 선택되는 하나 이상) 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되는 적어도 하나를 포함할 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니며, 당해 기술분야에서 사용 가능한 백금계 촉매라면 제한 없이 사용할 수 있다.
탄소 복합체는 촉매의 담체로 사용되며, 탄소 담체로는 예를 들어 탄소 분말, 카본 블랙, 아세틸렌 블랙, 케첸 블랙, 활성 탄소, 카본나노튜브, 카본나노화이버, 카본나노와이어, 카본나노혼, 카본에어로젤, 카본크레로겔 및 카본나노링으로 이루어진 군으로부터 선택된 적어도 하나를 포함할 수 있다. 상기 탄소 복합체는 평균 직경이 약 20nm 내지 50nm 범위일 수 있으나 이에 한정되는 것은 아니다.
또한 본 발명의 한 실시예에 따른 촉매층(3, 5)은 고분자 바인더를 포함한다. 고분자 바인더는 전해질막(4)과의 계면 안정성을 확보하거나 촉매 등에 의한 전기화학적 활성 표면적을 증가시킨다.
촉매층(3, 5)에서, 촉매 및 고분자 바인더의 결합 형상에 따른 기공 구조는 연료 전지의 성능 및 효율과 관련이 있다. 고분자 바인더가 촉매의 입자 크기 또는 기공의 크기 대비 너무 클 경우, 탄소 복합체의 기공 구조에 위치한 촉매와 고분자 바인더의 삼상계면 형성이 어려워 촉매 활성이 되기 때문이다. 또한 고분자 바인더가 촉매의 입자 크기 또는 기공의 크기 대비 너무 작을 경우, 고분자 바인더 입자 각각이 기공에 삽입되어 촉매층의 기공률을 저하시키는 바, 촉매층을 통한 물질 전달을 어렵게 만든다. 따라서 연료 전지의 효율 향상을 위해서는 탄소 복합체 및 촉매에 따라 제공되는 기공의 크기에 최적화된 고분자 바인더를 제공해야 한다.
이에 따라 본 발명의 한 실시예에 따른 고분자 바인더는 촉매 및 탄소 복합체가 요구하는 입자 크기를 가지도록 분말화된 이후 촉매 및 탄소 복합체와 슬러리를 형성하여 촉매층을 형성한다.
기존 제조 공정에 따르면 용매에 분산된 고분자 바인더를 사용하는 바, 액상의 고분자 바인더는 입자 크기를 제어하기 어려운 문제점을 포함한다. 고분자 바인더의 입자 크기를 제어하기 위해서는 용매의 조성을 변경해야 하나, 용매의 조성을 변경하는 경우 고분자 바인더 및 촉매를 포함하는 촉매 슬러리의 분산성을 저하시켜 공정에 적용하기 어렵기 때문이다.
그러나 본 발명의 한 실시예에 따른 촉매층은 고분자 바인더의 용매를 제거하고 분말 상태로 만든 후에, 고분자 바인더의 입자 크기를 최적화하여 촉매 분말과 혼합한 후에 촉매 슬러리를 제조한다. 따라서 촉매 및 탄소 복합체에 의한 기공 구조와 고분자 바인더의 입자 크기가 최적화 될 수 있는 바, 이에 따라 촉매와 고분자 바인더의 계면(삼상 계면)을 극대화하고, 촉매층 내 기공 구조를 최적화하여 연료 전지의 효율 및 내구성을 향상시킬 수 있다.
본 발명의 실시예에 따른 전해질막(4)은 이온 전도성막을 포함한다.
이온 전도성막은 전기 절연성과 이온 전도성을 갖는 고분자 막으로써, 발명이 속하는 기술분야에서 통상적인 이오노머로부터 형성된 것일 수 있다. 비제한적인 예로, 상기 이온 전도성막은 불소계 고분자 또는 탄화수소계 고분자로부터 형성된 것일 수 있다. 구체적으로, 상기 이온 전도성 막은 과불소화 술폰산기 함유 고분자, 퍼플루오로계 양성자 전도성 고분자, 술폰화 폴리술폰 공중합체, 술폰화 폴리(에테르-케톤)계 고분자, 술폰화 폴리에테르 에테르 케톤계 고분자, 폴리이미드계 고분자, 폴리스티렌계 고분자, 폴리술폰계 고분자, 및 클레이-술폰화 폴리술폰 나노 복합체로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상의 이오노머로부터 형성된 것일 수 있다.
전술한 구성요소를 포함하는 연료 전지의 반응에 대해 설명하면, 우선 연료인 수소(H2) 기체가 애노드에 주입되고, 산소(O2) 기체 (혹은 공기)가 캐소드에 일정한 유량으로 주입된다. 애노드를 통해 주입된 수소(H2) 기체는 기체 확산층(2)을 통해 확산되어 촉매층(3)으로 공급된다. 공급된 수소(H2) 기체는 촉매층(3) 내의 촉매 입자와 접촉하게 되며, 상기 촉매 입자의 영향으로 전기 화학 반응을 일으키게 된다. 산화층 역할을 수행하는 애노드의 촉매층(3)에서는 H2 (g) -> 2H+ + 2e- 반응이 발생하며, 양성자는(H+)는 전해질막(4)을 통해 환원층 역할을 수행하는 캐소드의 촉매층(5)으로 전달되며, 전자(e-)는 외부 전선을 통하여 촉매층(5)으로 전달된다.
환원층에 해당하는 역할을 수행하는 캐소드의 촉매층(5)에서는 전달된 양성자와 전자를 통해 1/2 O2 (g) + 2H+ + 2e- -> H2O의 반응이 일어나 물(H2O)이 생성된다. 이와 같이 생성된 물은 캐소드의 촉매층(5)에서 기체 확산층(6)을 거쳐 집전체(7)의 입구를 통해 빠져나가거나 캐소드 내에 고여 있게 된다. 이와 같은 반응은 발열반응이며, 연료 전지 운전시 온도는, 예를 들어 50℃ 이상의 고온이 된다.
도 2는 본 발명의 한 실시예에 따른 연료 전지의 촉매층의 제조 방법에 대한 순서도이다. 이를 참조하여 연료 전지의 제조 방법에 대해 설명한다.
우선, 고분자 바인더를 포함하는 분산액을 건조시켜 분말 상태로 제조한다. 이때 고분자 바인더를 포함하는 용액을 분말 상태로 제조하기 위한 어떠한 방법도 사용될 수 있으나, 일례로써 스프레이 드라이를 이용할 수 있다.
다음, 분말 상태의 고분자 바인더가 소정의 입자 크기를 가지도록 분쇄 공정을 실시한다. 이때 입자 크기를 제어하기 위한 어떠한 방법도 사용될 수 있으나, 일례로써 밀링(milling) 공정이 사용될 수 있으며, 상기 소정의 입자 크기란 제공되는 촉매와 탄소 복합체가 가지는 기공 크기에 가장 최적화된 크기를 의미한다.
다음, 소정의 입자 크기를 가지는 고분자 바인더를 촉매 분말과 혼합한다. 이후 분말 상태로 혼합된 고분자 바인더와 촉매에 용매(DI water 및/또는 알코올류)를 넣고 분산시켜 촉매 슬러리를 제조한다.
용매에 고분자 바인더와 촉매를 분산시키기 위한 어떠한 공정도 가능하나, 일례로써 초음파 분산 장비, 고압 분산 장비(나노디스퍼서(Nano disperser)), 비드밀(bead mill) 등을 사용할 수 있다. 초음파 분산 장비를 적용하는 경우 초음파의 출력은 100wt 내지 500wt 일 수 있다. 초음파의 출력이 100wt 미만인 경우 분산력이 충분하지 못해 분산이 효과적이지 못하고, 초음파의 출력이 500wt 이상인 경우 분산력이 과하여 혼합물의 손상 및 과도한 발열로 인한 촉매 슬러리 변성의 우려가 있기 때문이다.
그리고 나서 촉매 슬러리를 이형지 위에 코팅하고, 약 30℃ 내지 130℃로 건조 후 촉매층을 완성한다.
이에 따르면 기공, 촉매 및 고분자 바인더가 형성하는 삼상 계면 면적이 극대화되고, 촉매층이 가지는 기공 구조가 최적화되어 연료 전지의 성능 및 내구성을 향상시킬 수 있다.
앞서 제조한 촉매층을 전해질막 양쪽에 열압착한다. 이때 온도는 약 80℃ 내지 150℃이고, 압력은 5kgf 내지 150kgf 이나, 촉매층 및 전해질막의 두께에 따라 열압착 조건을 상이할 수 있다.
그리고 나서, 촉매층의 양면에 가스 확산층 및 집전체를 차례대로 적층하여 연료 전지를 제조할 수 있다. 전해질막, 가스 확산층 및 집전체 등의 구체적인 제조 방법은 공지의 기술과 동일한 바, 본 명세서에서는 설명을 생략한다.
도 3은 본 발명의 한 실시예에 따른 고분자 바인더의 분말 입자 SEM 이미지이다. 도 3을 참조하면 본 발명의 한 실시예에 따라 분말 형태의 고분자 바인더를 혼합하여 촉매층을 형성한 경우, 기공, 촉매 및 고분자 바인더가 삼상계면을 형성하면서 적절한 기공 크기를 유지함을 확인할 수 있다. 따라서 이와 같은 본 발명의 한 실시예에 따르는 경우 연료 전지의 성능이 향상될 수 있다.
앞에서, 본 발명의 특정한 실시예가 설명되고 도시되었지만 본 발명은 기재된 실시예에 한정되는 것이 아니고, 본 발명의 사상 및 범위를 벗어나지 않고 다양하게 수정 및 변형할 수 있음은 이 기술의 분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 자명한 일이다. 따라서, 그러한 수정예 또는 변형예들은 본 발명의 기술적 사상이나 관점으로부터 개별적으로 이해되어서는 안되며, 변형된 실시예들은 본 발명의 특허청구범위에 속한다 하여야 할 것이다.
1, 7: 집전체
2, 6: 기체 확산층
3, 5: 촉매층
4: 전해질막

Claims (9)

  1. 고분자 바인더를 건조시키고 분말화하는 단계,
    분말화된 상기 고분자 바인더와 촉매를 혼합하는 단계,
    혼합된 상기 고분자 바인더와 상기 촉매를 용매에 분산시키는 단계, 그리고
    용매에 분산된 상기 고분자 바인더와 상기 촉매를 이용하여 촉매층을 형성하는 단계를 포함하는 연료 전지의 제조 방법.
  2. 제1항에서,
    상기 분말화된 고분자 바인더를 소정의 입자 크기를 가지도록 분쇄하는 단계를 더 포함하는 연료 전지의 제조 방법.
  3. 제2항에서,
    상기 소정의 입자 크기를 가지도록 분쇄하는 단계에서 상기 고분자 바인더의 입자 크기는 상기 촉매의 입자 크기에 따라 결정되는 연료 전지의 제조 방법.
  4. 제1항에서,
    전해질막을 준비하는 단계, 및
    상기 촉매층을 상기 전해질막의 양면에 압착하는 단계를 더 포함하는 연료 전지의 제조 방법.
  5. 제4항에서,
    상기 압착하는 단계는 열 압착을 사용하는 연료 전지의 제조 방법.
  6. 제1항에서,
    상기 촉매의 입자와 상기 고분자 바인더의 입자는 삼상계면을 형성하는 연료 전지의 제조 방법.
  7. 제1항에서,
    상기 촉매층의 일 면에 기체 확산층을 부착하는 단계를 더 포함하는 연료 전지의 제조 방법.
  8. 제7항에서,
    상기 기체 확산층의 일 면에 집전체를 부착하는 단계를 더 포함하는 연료 전지의 제조 방법.
  9. 제1항에서,
    상기 고분자 바인더의 입자 크기 제어를 위해 밀링(milling)하는 단계를 더 포함하는 연료 전지의 제조 방법.
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