KR20170129101A - 촉매화된 세라믹 캔들 필터 및 공정 오프가스 또는 배기가스의 정화 방법 - Google Patents

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Abstract

세라믹 캔들 필터, 및 공정 오프가스 또는 엔진 배기가스에 존재하는 탄화수소 및 선택적으로 질소 산화물과 함께, 그을음, 애시, 금속 및 금속 화합물의 형태의 미립자 물질의 제거에서 필터의 사용으로서, 귀금속 포함 촉매가 필터의 침투 측 상에 및/또는 필터의 분산 측 상에 및/또는 필터의 벽 내부에 배열되며, 상기 귀금속 포함 촉매는 20 내지 1000ppm/필터 중량의 양으로 귀금속을 함유한다.

Description

촉매화된 세라믹 캔들 필터 및 공정 오프가스 또는 배기가스의 정화 방법
본 발명은 세라믹 캔들 필터 및 공정 오프가스 또는 배기가스의 정화 방법에 관한 것이다. 더 구체적으로, 본 발명은 공정 오프가스 또는 엔진 배기가스 중의 분진 및 미립자 물질과 이들 가스에 함유된 유해 성분들의 제거를 위한 촉매화된 세라믹 캔들 필터를 제공한다. 촉매화된 세라믹 캔들 필터는 특히 미네랄, 유리, 시멘트의 생산, 폐기물 소각, 또는 석탄 연료 보일러 및 엔진과 같은 연소를 수반하는 산업 공정으로부터의 공정 가스 또는 생 가스(raw gas)의 정화에 유용하다.
필터 캔들 형태의 세라믹 필터는 공정 가스로부터 미립자 물질의 제거를 위해 많은 산업분야에서 사용된다. 이들은 이용가능한 집진기의 가장 효과적인 종류 중 하나이며, 미립자에 대해 99%를 초과하는 집진 효율을 달성할 수 있다. 이 필터는 세라믹 섬유를 포함하는 다양한 세라믹 재료로 제조될 수 있다.
세라믹 캔들 필터의 높은 미립자 제거 효율은 일부는 캔들 필터의 표면 상에 형성된 분진 케이크로 인한 것이고, 일부는 캔들 필터 조성 및 기공도로 인한 것이다. 필터 전체에서 충분한 여과 활성 및 허용되는 낮은 압력 강하를 제공하기 위하여 종래의 세라믹 캔들 필터는 70 내지 90%의 기공도를 가진다. 이들 필터의 벽 두께는 충분한 안정성 및 기계 강도를 위해 10-20mm의 범위 내여야 한다.
입자-함유 공정 가스는 매우 자주 복수의 오염물질, 예를 들어 NOx, 휘발성 유기 화합물(VOC), SO2, CO, NH3, 다이옥신 및 푸란을, 지역 규제에 따라서는 감소되어야 하는 농도로 함유한다. 이 목적을 위해 촉매 방법을 포함하는 몇 가지 종래의 방법이 이용될 수 있다.
예로서, 백금은 공지된 산화 촉매이며, VOC, SO2, CO, NH3, 다이옥신 및 푸란의 산화성 제거에 주로 사용된다.
NOx, VOC, 다이옥신 및 푸란과 같은 가스상 오염물질의 경감은 또한 고정적 용도 및 자동차 용도에서 NH3를 사용한 NOx의 선택적 환원에 의한 NOx 환원에서 흔히 사용되는 촉매인 바나듐 산화물-기재 촉매와의 접촉에 의해 효과적으로 수행될 수 있다.
이 촉매는 조합된 산화 및 NH3와의 SCR 반응에 의해 탄화수소(VOC) 및 NOx의 제거에서 모두 활성이다.
바나듐 산화물은 또한 활성 산화 촉매임이 알려져 있다. Pt 및 Pd 촉매와 같은 귀금속 촉매와 비교하여 바나듐 산화물 촉매는 CO2의 형성에서 덜 선택적이고, 어느 정도의 CO가 산화 반응 동안 생성된다. CO는 바나듐 산화물 촉매와의 단독 접촉에 의해서는 의미있는 반응 속도로 CO2로 산화될 수 없고, 훨씬 더 비싼 귀금속 촉매의 존재를 필요로 한다.
우리는 세라믹 캔들 필터 내부에 또는 위에 배열된 매우 적은 양의 귀금속을 포함하는 촉매가 탄화수소 및 일산화탄소의 산화에서 충분한 촉매 효능을 제공한다는 것을 관찰했다.
이 관찰에 따라서, 본 발명은 귀금속 포함 촉매가 필터의 침투 측 상에 및/또는 필터의 분산 측 상에 및/또는 필터의 벽 내부에 배열된 세라믹 캔들 필터를 제공하며, 상기 귀금속 포함 촉매는 20 내지 1000ppm/필터 중량의 총량으로 귀금속을 함유한다.
여기 사용된 용어 "분산 측" 및 "침투 측"은 각각 필터되지 않은 배기가스와 마주한 필터의 유동 측 및 필터된 오프가스 또는 배기가스와 마주한 유동 측을 말한다.
추가로, 본 발명은 공정 오프가스 또는 엔진 배기가스에 존재하는 탄화수소 및 일산화탄소와 함께, 그을음, 애시, 금속 및 금속 화합물의 형태의 미립자 물질의 제거 방법을 제공하며, 이 방법은
오프가스 또는 배기가스를 세라믹 캔들 필터를 통해 통과시키고 미립자 물질을 포착하는 단계;
필터의 분산 측 상에 포착된 미립자 물질에서 그을음의 양을 감소시키고, 필터의 벽 상에 및/또는 내부에 배열된 산화 촉매와의 접촉에 의해 오프가스 또는 배기가스에서 탄화수소의 양을 감소시키는 단계
를 포함하며, 상기 산화 촉매는 20 내지 1000ppm/필터 중량의 총량으로 하나 이상의 귀금속을 포함한다.
대부분의 용도에서, 산화 촉매에서 500ppm 미만 또는 심지어 100ppm/귀금속(들) 중량의 양이 탄화수소 및 일산화탄소의 제거에서 바람직한 성능을 위해 충분하다.
다른 구체예에서, 귀금속 포함 촉매는 바나듐 산화물 및 티타니아를 더 포함한다.
용어 "한 바나듐 산화물" 또는 "바나듐 산화물"은 바나듐(II)산화물(바나듐 모노옥사이드), VO; 또는 바나듐(III)산화물(바나듐 세스퀴옥사이드 또는 트리옥사이드), V2O3; 또는 바나듐(IV)산화물(바나듐 디옥사이드), VO2; 또는 바나듐(V)산화물(바나듐펜톡사이드), V2O5를 말한다.
바람직하게, 본 발명에서 사용하기 위한 바나듐 산화물은 바나듐(V)산화물(바나듐펜톡사이드), V2O5를 포함하거나 그것으로 구성된다.
용어 "티타니아"는 이산화티타늄(TiO2)을 말한다.
백금 또는 팔라듐의 촉매 활성 형태는 금속 및/또는 산화 형태이다.
단축된 V/Ti, Pd/V/Ti 및 Pt/V/Ti는 각각 바나듐 산화물과 티타니아로 구성된 촉매 및 팔라듐, 바나듐 산화물 및 티타니아로 구성된 촉매 및 백금, 바나듐 산화물 및 티타니아로 구성된 촉매를 의미한다.
이들 촉매는 다음의 이유 때문에 바람직하다. Pd/V/Ti 촉매는 i) 이중 기능성(NOx의 제거 및 VOC, 휘발성 유기 화합물의 제거); ii) S-관용성; 및 iii) 다른 촉매 조성물과 비교하여 낮은 SO2 산화 활성을 가진다.
예로서, 암모니아 및 VOC 함유 공정 가스가 바나듐 산화물-기재 촉매로 로딩된 필터의 분산 측을 통과할 때, 암모니아는 그것이 침투 측과 접촉하기 전에 가스로부터 NOx의 NH3-SCR에 의해 제거된다. VOC의 불완전한 산화에 의해 분산 측을 통과하는 동안 V/Ti 촉매와의 직접 접촉 후 어느 정도의 CO가 형성된다. 오직 필터의 침투 측 및/또는 필터의 벽을 Pd 촉매 또는 Pd/V/Ti 촉매로 로딩함으로써, CO 및 VOC의 잔류량이 CO2로 효과적으로 산화된다. 이 방식에서, 필터의 벽 내부 및/또는 침투 측 상에 고가의 팔라듐의 최소한의 로드가 달성될 수 있다.
추가의 이점으로서, Pd/V/Ti 촉매를 이용할 때 촉매화된 필터 캔들은 황 내성이며, 즉 황 불활성화를 겪지 않는다. Pd/V/Ti 촉매는 추가로 SO2의 산화에 의해 형성된 SO3의 양을 감소시킨다. H2S가 또한 필터로 들어가는 공정 가스에 존재한다면, 그것은 또한 V/Ti 및 Pd/V/Ti 촉매 상에서 모두 SO2로 산화될 것이다.
고온 세라믹 필터의 경우, 몇 가지 종류의 섬유가 그것의 생산에 사용될 수 있다. 이들은, 예를 들어 실리카-알루미네이트, 칼슘-마그네슘-실리케이트, 칼슘-실리케이트 섬유, 또는 이들의 혼합물에 의해 구성될 수 있다.
다른 바람직한 세라믹 섬유는 칼슘-마그네슘-실리케이트의 군으로부터 선택된 생체용해성(bio-soluble) 섬유를 포함한다.
촉매 활성 재료는 티타니아 마이크로-입자의 형태의 촉매 활성 재료 및 활성 재료의 전구체, 예를 들어 바나듐의 염과 팔라듐 및/또는 백금 염의 용액을 함유하는 슬러리 또는 티타니아 마이크로-입자 및 바나듐 및 팔라듐 및/또는 백금의 염의 슬러리로 필터 벽을 함침 또는 코팅함으로써 세라믹 필터 상에 적용된다. 일단 함침되면, 필터는 이어서 건조되고 모든 전구체의 활성 촉매 조성물로의 전환을 위해 필요한 온도로 가열된다.
실시예 1
다음의 실시예는 3m의 길이 및 20mm의 벽 두께를 가진 칼슘-마그네슘-실리케이트 섬유로 제조된 세라믹 캔들 필터로 얻을 수 있는 성능을 예시한다. 이 필터는 필터의 총 중량에 대해 계산된 1.26 wt% V 및 2.36 wt% Ti를 함유하는 V/Ti 촉매로 벽 내부에 코팅되었다. 코팅된 필터의 기공도는 83%였다. 40ppm, 드라이 톨루엔, 19 %vol O2, 8 %vol H2O를 함유하는 입구 가스에서 톨루엔의 산화에서 필터를 시험했다.
V/Ti 코팅된 필터에서 톨루엔 산화
Figure pct00001
상기 표로부터 자명한 대로 톨루엔의 85%가 240℃에서 전환되었다. 동일한 온도에서 CO 배출은 35ppm(습윤)과 같았다.
실시예 2
다음의 실시예는 36ppm Pd로 추가로 코팅된 실시예 1의 세라믹 캔들 필터의 CO 산화 성능을 예시한다. 약 150 ppm, 습윤 CO, 19% O2 및 8% H2O를 함유하는 가스로 시험을 수행했다.
Figure pct00002
240℃에서 CO의 97%가 CO2로 산화되었다.
실시예 1과 실시예 2에 보고된 세라믹 캔들 필터의 성능을 조합함으로써 분산 측 상의 V/Ti 촉매 및 침투 측 상의 Pd/V/Ti 촉매로 촉매화된 캔들 필터에 의해 단지 1ppm CO가 배출된다는 결론을 내리는 것이 가능하다.

Claims (10)

  1. 귀금속 포함 촉매가 필터의 침투 측 상에 및/또는 필터의 분산 측 상에 및/또는 필터의 벽 내부에 배열된 세라믹 캔들 필터로서, 상기 귀금속 포함 촉매는 20 내지 1000ppm/필터의 중량의 총량으로 귀금속을 함유하는 세라믹 캔들 필터.
  2. 제 1 항에 있어서, 귀금속은 팔라듐 및/또는 백금인 것을 특징으로 하는 세라믹 캔들 필터.
  3. 제 1 항 또는 제 2 항에 있어서, 귀금속 포함 촉매는 바나듐 산화물 및 티타니아를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 세라믹 캔들 필터.
  4. 제 1 항 내지 제 3 항 중 어느 한 항에 있어서, 필터의 세라믹 재료는 실리카-알루미네이트, 칼슘-마그네슘-실리케이트, 칼슘-실리케이트 섬유, 또는 이들의 혼합물의 군으로부터 선택되는 것을 특징으로 하는 세라믹 캔들 필터.
  5. 제 4 항에 있어서, 필터의 세라믹 재료는 칼슘-마그네슘-실리케이트의 군으로부터 선택된 생체용해성(bio-soluble) 섬유로 구성되는 것을 특징으로 하는 세라믹 캔들 필터.
  6. 공정 오프가스 또는 엔진 배기가스에 존재하는 탄화수소 및 일산화탄소와 함께, 그을음, 애시, 금속 및 금속 화합물의 형태의 미립자 물질의 제거 방법으로서,
    오프가스 또는 배기가스를 세라믹 캔들 필터를 통해 통과시키고, 미립자 물질을 포착하는 단계;
    필터의 분산 측 상에 포착된 미립자 물질에서 그을음의 양을 감소시키고, 필터의 벽 상에 및/또는 내부에 배열된 산화 촉매와의 접촉에 의해 오프가스 또는 배기가스에서 탄화수소의 양을 감소시키는 단계
    를 포함하며, 상기 산화 촉매는 20 내지 1000ppm/필터의 중량의 총량으로 하나 이상의 귀금속을 포함하는 방법.
  7. 제 6 항에 있어서, 산화 촉매의 하나 이상의 귀금속은 팔라듐 및/또는 백금인 것을 특징으로 하는 방법.
  8. 제 6 항 또는 제 7 항에 있어서, 산화 촉매는 바나듐 산화물 및 티타니아를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 방법.
  9. 제 6 항 내지 제 8 항 중 어느 한 항에 있어서, 필터의 세라믹 재료는 실리카-알루미네이트, 칼슘-마그네슘-실리케이트, 칼슘-실리케이트 섬유, 또는 이들의 혼합물로부터 선택되는 것을 특징으로 하는 방법.
  10. 제 6 항 내지 제 8 항 중 어느 한 항에 있어서, 필터의 세라믹 재료는 칼슘-마그네슘-실리케이트의 군으로부터 선택된 생체용해성 섬유를 포함하는 것을 특징으로 하는 방법.
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