KR20170114815A - 이형지, 그의 제조방법 및 이를 이용한 전극막 접합체의 제조방법 - Google Patents

이형지, 그의 제조방법 및 이를 이용한 전극막 접합체의 제조방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 이형성을 향상시켜 전해질막의 양면에 전극을 견고하게 접할 수 있을 뿐만 아니라 저온저압 조건에서도 전극막 접합체의 연속 제조를 용이하게 구현할 수 있는 전극막 접합체용 이형지 및 그의 제조방법에 관한 것이다.
본 발명에 의한 전극막 접합체용 이형지는 표면에 전극이 코팅되는 제1필름; 및 상기 제1필름의 이면에 접합되고, 상기 제1필름 보다 큰 인장강도를 가진 제2필름;을 포함하고, 상기 제1필름은 비점착성 및 이형성을 가진 PTFE(Polytetrafluoroethylene)재질로 이루어질 수 있다.

Description

이형지, 그의 제조방법 및 이를 이용한 전극막 접합체의 제조방법{RELEASE LINER, METHOD OF MAKING THE SAME, AND METHOD OF MANUFACTURING MEMBRANE ELECTRODE ASSEMBLY USING THE SAME}
본 발명은 이형지에 관한 것으로, 보다 상세하게는 이형성을 향상시켜 전해질막의 양면에 전극을 견고하게 접할 수 있을 뿐만 아니라 저온저압 조건에서도 전극막 접합체의 연속 제조를 용이하게 구현할 수 있는 이형지, 그의 제조방법 및 이를 이용한 전극막 접합체의 제조방법에 관한 것이다.
연료전지(fuel cell)는 수소 혹은 메탄올, 에탄올, 천연가스와 같은 탄화수소 계열의 물질 내에 함유되어 있는 수소와 산소의 화학반응 에너지를 직접 전기 에너지로 변환시키는 발전 시스템이다. 연료전지는 사용되는 전해질의 종류에 따라, 인산형 연료전지, 용융 탄산염형 연료전지, 고체 산화물형 연료전지, 고분자 전해질형 또는 알칼리형 연료전지 등으로 분류된다. 이들 각각의 연료전지는 근본적으로 동일한 원리에 의해 작동되지만 사용되는 연료의 종류, 운전 온도, 촉매, 전해질 등이 서로 다르다.
이러한 연료전지에서 전기를 실질적으로 발생시키는 연료전지 스택은 일반적으로 전극막 접합체(MEA: membrane electrode assembly)와 세퍼레이터(separator, 또는 bipolar plate)로 이루어진 단위 셀이 수 내지 수십 개로 적층된 구조를 가진다.
전극막 접합체는 전해질막과, 전해질막의 양면에 부착된 애노드 전극(일명, 연료극 또는 산화전극)과 캐소드 전극(일명, 공기극 또는 환원전극)을 포함할 수 있다.
이러한 전극막 접합체의 제조공정을 살펴보면 다음과 같다. 이형지 위에 전극을 코팅하고, 이 전극을 전해질막의 양면에 열과 압력을 가해 접합시킴으로써 전극막 접합체를 제조한다.
한편, 전극을 이형지 위에 코팅할 때 전극 내 바인더가 이형지면에 더 분포될 수 있으며, 이 전극을 전해질막에 접합할 때, 이형지면에 분포된 바인더가 전극을 잡아당겨(즉, 이형성이 낮음) 전극막 접합체의 제조가 어려울 수 있다. 이에, 그 이형성을 높이기 위해 전극막 접합조건을 고온 고압으로 설정하면, 전극 전사는 원활하지만 소재의 손상이 가해져 성능 감소를 유발할 수 있다.
이러한 전극의 전사 시에 그 이형성을 높이기 위해 이형지로서, PTFE 필름과 같이 이형성 및 비점착성이 높은 소재를 사용할 수 있다. 이러한 PTFE 필름은 그 높은 이형성에 의해 전극 전사가 잘되기 때문에 소재의 손상을 줄일 수 있어 성능 감소를 예방할 수 있다.
이와 같이, PTFE 필름을 이형지로 이용할 경우에는 전극의 전사 시에 이형성을 높일 수 있는 장점이 있지만, PTFE 필름의 높은 단가로 인해 실제 제조공정에 적용되기 어려운 단점이 있다. 특히, PTFE 필름의 낮은 인장력 때문에 롤 이송에 의한 전극막 접합체의 연속 제조공정에 적용하기 어려우며, 이로 인해 전극막 접합체의 생산성이 낮아지는 단점이 있었다.
본 발명은 상기와 같은 종래기술의 단점을 극복하기 위하여 연구개발된 것으로, 이형성을 향상시켜 전해질막의 양면에 전극을 견고하게 접할 수 있을 뿐만 아니라 이형지의 이송 시에 늘어남을 방지하여 전극막 접합체의 연속 제조를 용이하게 구현할 수 있는 이형지, 그의 제조방법 및 이를 이용한 전극막 접합체의 제조방법을 제공하는 데 그 목적이 있다.
상기와 같은 목적을 달성하기 위한 본 발명의 일 측면은 전극막 접합체를 제조할 때 이용되는 이형지로서,
이형성을 가진 재질로 이루어진 제1필름; 및
상기 제1필름의 이면에 접합되고, 상기 제1필름의 인장강도 보다 큰 인장강도를 가진 제2필름;을 포함하는 것을 특징으로 한다.
상기 제1필름은 비점착성 및 이형성을 가진 PTFE(Polytetrafluoroethylene)재질로 이루어지는 것을 특징으로 한다.
상기 제1필름은 복수의 미세기공을 가진 PTFE(Polytetrafluoroethylene)재질로 이루어지는 것을 특징으로 한다.
상기 제2필름은 PET(Polyethylene terephthalat), PEN(Polyethylene naphthalate), PI(Polyimide), POM(Polyoxymethylene) 중에서 적어도 어느 하나의 재질로 이루어지는 것을 특징으로 한다.
상기 제2필름은 유기용매에 반응하지 않는 내수축성을 가진 재질로 이루어지는 것을 특징으로 한다.
상기 제1필름과 제2필름은 점착제 또는 접착제에 의해 접합되는 것을 특징으로 한다.
상기 점착제 또는 접착제는 상기 제1필름의 표면에 전극이 코팅될 때 전극 내의 유기용매와 섞이지 않는 재질로 이루어지는 것을 특징으로 한다.
상기 점착제 또는 접착제는 아크릴 계열, 에폭시 계열, 실리콘 계열 중에서 적어도 어느 하나의 계열로 이루어지는 것을 특징으로 한다.
본 발명의 다른 측면은 전극막 접합체를 제조할 때 이용되는 이형지를 제조하는 이형지의 제조방법으로,
제1필름 및 상기 제1필름 보다 높은 인장강도를 가진 제2필름을 준비하는 단계; 및
상기 제1필름의 이면에 상기 제2필름을 열과 압력을 가하여 접합하는 접합단계;를 포함하는 것을 특징으로 한다.
상기 준비단계와 접합단계 사이에 상기 제1필름과 상기 제2필름 사이에 점착제 또는 접착제를 도포하는 도포단계를 더 포함할 수 있다.
본 발명의 또 다른 양태는 상술한 이형지를 이용하여 전극막 접합체를 제조하는 전극막 접합체의 제조방법으로,
이형성을 가진 재질로 이루어진 제1필름 및 상기 제1필름의 인장강도 보다 큰 인장강도를 가진 제2필름이 접합된 이형지를 준비한 후에, 상기 이형지의 제1필름의 표면에 전극을 형성하는 전극 형성단계;
상기 전극이 형성된 이형지를 한 쌍의 롤 프레스로 연속적으로 이송하는 이형지 이송단계; 및
상기 한 쌍의 롤 프레스 사이에 상기 이형지의 전극을 전해질막에 접합하는 전극 접합단계;를 포함할 수 있다.
본 발명에 의하면, 이형성을 향상시켜 전해질막의 양면에 전극을 견고하게 접할 수 있을 뿐만 아니라 이형지의 이송 시에 늘어남을 방지하여 전극막 접합체의 연속 제조를 용이하게 구현할 수 있는 장점이 있다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 이형지를 도시한 단면도이다.
도 2는 본 발명의 다른 실시예에 따른 이형지를 도시한 단면도이다.
도 3은 본 발명에 의한 이형지의 제조방법을 도시한 공정도이다.
도 4는 본 발명의 일 실시예에 따른 이형지의 제조과정을 나타낸 도면이다.
도 5는 본 발명의 다른 실시예에 따른 이형지의 제조과정을 나타낸 도면이다.
도 6은 본 발명에 의한 이형지를 이용하여 제조된 전극막 접합체의 성능평가 결과를 나타낸 그래프이다.
도 7은 본 발명에 의한 이형지 위에 전극을 코팅하는 과정을 도시한 도면이다.
도 8은 본 발명에 의한 이형지를 이용하여 전극막 접합체를 제조하는 제조장치의 일 예를 도시한 도면이다.
도 9는 본 발명에 의한 이형지를 이용한 전극막 접합체의 제조방법을 도시한 공정도이다.
이하, 본 발명의 바람직한 실시예를 첨부된 도면을 참조하여 상세히 설명한다. 참고로, 본 발명을 설명하는 데 참조하는 도면에 도시된 구성요소의 크기, 선의 두께 등은 이해의 편의상 다소 과장되게 표현되어 있을 수 있다. 또, 본 발명의 설명에 사용되는 용어들은 본 발명에서의 기능을 고려하여 정의한 것이므로 사용자, 운용자 의도, 관례 등에 따라 달라질 수 있다. 따라서, 이 용어에 대한 정의는 본 명세서의 전반에 걸친 내용을 토대로 내리는 것이 마땅하겠다.
도 1을 참조하면, 본 발명의 다양한 실시예에 따른 이형지(10)는 표면에 전극(20)이 코팅되는 제1필름(11)과, 제1필름(11)이 이면에 접합되는 제2필름(12)을 포함할 수 있다.
본 발명의 다양한 실시예에 따르면, 제1필름(11)은 비점착성 및 이형성을 가진 PTFE(Polytetrafluoroethylene)재질로 이루어질 수 있고, 이에 제1필름(11)의 표면에 코팅된 전극(20)을 전해질막(8, 도 8 참조)에 전사하여 접합할 때 전극이 제1필름(11)으로부터 용이하게 이형될 수 있고, 이를 통해 전극은 전해질막에 견고하게 접합될 수 있다.
또 다른 실시예에 따르면, 제1필름(11)은 e-PTFE 등과 같은 복수의 미세기공이 형성된 통기성 PTFE 재질로 이루어질 수 있다. 이와 같이, 제1필름(11)이 통기성 PTFE 재질로 이루어질 경우에는 제1필름(11)의표면에 코팅되는 전극(20)은 제1필름(11)의 공극에 의해 그 표면의 조도(거칠기)가 높아질 수 있을 뿐만 아니라 복수의 미세공이 형성될 수 있다. 이와 같이, 전극(20)의 표면 조도가 높아짐에 따라 수분 또는 이물질 등이 전극(20)의 표면에 부착됨을 효과적으로 방지할 수 있다.
상술한 제1필름(11)은 3㎛~500㎛의 두께로 이루어질 수 있다.
제2필름(12)은 제1필름(11)의 이면에 열과 압력에 의해 접합될 수 있고, 특히 제2필름(12)은 제1필름(11) 보다 큰 인장강도를 가진 재질로 이루어질 수 있다.
일 실시예에 따르면, 제2필름(12)은 PET(Polyethylene terephthalat), PEN(Polyethylene naphthalate), PI(Polyimide), POM(Polyoxymethylene) 중에서 적어도 어느 하나의 재질로 이루어질 수 있다.
그리고, 제2필름(12)은 전극 내의 유기용매에 반응하지 않으면서도 고온에서 열수축이 크지 않는 재질로 이루어짐이 바람직하다.
상술한 제2필름(12)은 25㎛~200㎛의 두께로 이루어질 수 있다.
본 발명에 의한 이형지(10)는, 이형성이 우수한 제1필름(11)의 표면에 코팅된 전극이 전해질막 측으로 용이하게 이형될 수 있으므로 전극의 접합성을 대폭 향상시킬 수 있고, 또한 제1필름(11) 보다 높은 인장강도를 가진 제2필름(12)이 조합된 구조에 의해 전극막 접합체의 연속 제조에서 이송되는 도중에 장력으로 인한 제1필름(11)의 늘어남(연신)이 최소화될 수 있으며, 이에 제1필름(11)의 표면에 전극이 안정되게 코팅될 뿐만 아니라 전극을 전해질막의 표면에 견고하게 접합할 수 있다.
본 발명의 다른 실시예에 따르면, 도 2에 도시된 바와 같이, 제1필름(11)과 제2필름(12)은 점착제 또는 접착제(13)에 의해 접합될 수 있고, 이에 제1필름(11)과 제2필름(12)은 보다 견고한 구조로 접합될 수 있다.
점착제 또는 접착제(13)는 제1필름(11)의 표면에 전극이 코팅될 때 전극 내의 유기용매와 섞이지 않는 재질로 이루어짐이 바람직하다.
점착제 또는 접착제(13)는 아크릴 계열, 에폭시 계열, 실리콘 계열 중에서 적어도 어느 하나의 계열로 이루어질 수 있다.
도 3은 본 발명의 다양한 실시예에 따른 전극막 접합체용 이형지의 제조방법을 도시한다.
도 3에 도시된 바와 같이, 본 발명에 의한 전극막 접합체용 이형지의 제조방법은 제1필름(11) 및 제2필름(12)을 준비하는 준비단계(S1)와, 제1필름(11)의 이면에 제2필름(12)을 접합하는 접합단계(S3)를 포함할 수 있다.
준비단계(S1)는 PTFE(Polytetrafluoroethylene) 등과 같이 비점착성 및 이형성을 가진 제1필름(11)과, 제1필름(11) 보다 높은 인장강도를 가진 제2필름(12)을 준비할 수 있다.
접합단계(S3)는 제1필름(11)의 이면에 제2필름(12)을 열과 압력을 가하여 접합할 수 있다.
또한, 준비단계(S1)와 접합단계(S2) 사이에는 제1필름(11)의 이면과 제2필름(12)의 표면 사이에 점착제 또는 접착제(13)를 도포하는 도포단계를 더 포함할 수 있고, 이렇게 도포된 점착제 또는 접착제(13)에 의해 제1필름(11)과 제2필름(12)은 보다 견고하게 접합될 수 있다.
도 4는 본 발명의 일 실시예에 따른 이형지의 제조과정을 나타낸 도면으로, 제1필름(11)과 제2필름(12)을 각각 준비한 후에, 제1필름(11)의 이면에 제2필름(12)을 열과 압력을 가하여 접합하는 과정을 나타낸다.
도 5는 본 발명의 다른 실시예에 따른 이형지의 제조과정을 나타낸 도면으로, 제1필름(11)과 제2필름(12)을 각각 준비하고, 그 이후에 제1필름(11)의 이면 또는 제2필름(12)의 표면에 접착제 또는 접착제(13)를 도포한 상태에서 제1필름(11)의 이면에 제2필름(12)을 열과 압력을 가함으로써 점착제 또는 접착제(13)의 양면에 제1필름(11)과 제2필름(12)이 동시에 접합되는 과정을 나타낸다.
도 9는 상술한 이형지(10)를 이용한 전극막 접합체의 제조방법을 도시한 도면이다.
도 9를 참조하면, 전극막 접합체의 제조방법은 이형지(10)의 제1필름(11)의 표면에 전극(10, 10a)를 코팅 등을 통해 형성하고(S1), 전극(10, 10a)이 형성된 이형지(10)를 한 쌍의 롤 프레스(7, 7a) 사이로 이송시키며(S2), 한 쌍의 롤 프레스(7, 7a)에 의해 이형지(10)의 전극(10, 10a)을 전해질막(8)에 접합함(S3)으로써 전극막 접합체(9)를 제조할 수 있다.
도 7을 참조하여 전극(10, 10a)의 코팅과정(S1)을 구체적으로 설명하면 다음과 같다. 이형지(10)의 제1필름(11)의 표면에 코팅기(3) 등을 통해 전극(20, 20a)을 간헐적으로 코팅함으로써 이형지(10)의 제1필름(11)의 표면에 복수의 전극(20, 20a)이 일정간격으로 이격되게 형성될 수 있다.
이렇게 전극(20, 20a)이 코팅된 이형지(10, 10a)를 이형지 롤(4)에 와인딩한다. 이렇게 전극(20, 20a)이 코팅된 이형지(10, 10a)를 와인딩한 이형지 롤(4)을 이용하여 전극막 접합체(9)를 제조할 수 있다.
도 8은 전극막 접합체 제조장치의 일 예를 도시한 것으로, 전해질막(8)이 와인딩된 전해질막 롤(5)과, 전극막 접합체 롤(5)의 반대편에 위치한 전극막 접합체 롤(6)과, 전해질막 롤(5)과 전극막 접합체 롤(6) 사이에 배치된 한 쌍의 롤 프레스(7, 7a)와, 전해질막 롤(5)의 상부에 배치되어 상부 이형지 롤(4)과, 전해질막 롤(5)의 하부에 배치된 하부 이형지 롤(4a) 등으로 이루어진다.
전해질막 롤(5)로부터 전해질막(8)이 언와인딩되어 롤 프레스(7) 측으로 이송될 때 상부 이형지 롤(4) 및 하부 이형지 롤(4a) 각각에서 전극(20, 20a)이 코팅된 이형지(10, 10a)가 언와인딩되어 한 쌍의 롤 프레스(7, 7a) 측으로 이송될 수 있다(S2).
한 쌍의 롤 프레스(7, 7a)은 각 이형지(10, 10a)를 전해질 막(8)의 양면에 가압함으로써 이형지(10, 10a)의 제1필름(11)으로부터 전극(20, 20a)이 각각 이형되어 전해질막(8)의 양면에 접합될 수 있다(S3). 여기서, 상부 이형지 롤(4)에서 언와인딩되는 이형지(10)의 전극(20)과 하부 이형지 롤(4a)에서 언와인딩되는 이형지(10a)의 전극(20a)은 서로 반대극성의 전극(애노드 전극 및 캐소드 전극)으로 이루어진다.
그리고, 전극(20, 20a)이 이형된 이형지(10, 10a)는 수거롤(2)에 와인딩됨으로써 수거되어 재활용할 수도 있다.
이와 같이, 본 발명은 이형지(10, 10a)의 제1필름(11, 11a)에 의해 전극(20, 20a)이 제1필름(11, 11a)으로부터 용이하게 이형될 수 있고, 이형지(10, 10a)의 제2필름(12, 12a)에 의해 이형지(10, 10a)가 롤러 등에 의해 이송되는 도중에 장력으로 인한 제1필름(11)의 연신이 최소화될 수 있으며, 이에 제1필름(11)의 표면에 전극이 안정되게 코팅될 뿐만 아니라 전극을 전해질막(8)의 표면에 견고하게 접합할 수 있다.
특히, 본 발명은 제1필름(11, 11a) 및 제2필름(12, 12a)이 조합된 이형지(10, 10a)를 이용함으로써, 롤 프레스(7, 7a)에 의한 이형지(10, 10a)의 이송 및 이에 따른 전극막 접합체(9)의 연속제조를 매우 효과적으로 구현할 수 있고, 이를 통해 전극막 접합체(9)의 생산성을 대폭 향상시킬 수 있다.
도 6은 본 발명에 의한 이형지(10)를 이용하여 제조된 전극막 접합체의 성능평가 결과를 나타낸 그래프이다.
도 6은 롤프레스가 0.2m/min의 회전속도로 110℃의 열과 70kgf의 압력을 인가한 상태에서 이형지(10)에서 이형된 전극을 전해질막에 접합하여 제조된 전극막 접합체의 전압에 따른 전류밀도를 나타낸 결과 그래프이다. 도 6의 그래프로부터 전극막 접합체는 0.6V에서 1200㎃/㎠의 성능을 나타냄을 알 수 있었다.
이상, 본 발명의 구체적인 실시예를 설명하였으나, 본 발명은 이 명세서에 개시된 실시예 및 첨부된 도면에 의하여 한정되지 않으며 본 발명의 기술적 사상을 벗어나지 않는 범위 이내에서 당업자에 의하여 다양하게 변형될 수 있다.
10: 이형지 11: 제1필름
12: 제2필름 13: 점착제 또는 접착제

Claims (11)

  1. 전극막 접합체를 제조할 때 이용되는 이형지로서,
    이형성을 가진 재질로 이루어진 제1필름; 및
    상기 제1필름의 이면에 접합되고, 상기 제1필름의 인장강도 보다 큰 인장강도를 가진 제2필름;을 포함하는 것을 특징으로 하는 이형지.
  2. 청구항 1에 있어서,
    상기 제1필름은 비점착성 및 이형성을 가진 PTFE(Polytetrafluoroethylene)재질로 이루어지는 것을 특징으로 하는 이형지.
  3. 청구항 1에 있어서,
    상기 제1필름은 복수의 미세기공을 가진 PTFE(Polytetrafluoroethylene)재질로 이루어지는 것을 특징으로 하는 이형지.
  4. 청구항 1에 있어서,
    상기 제2필름은 PET(Polyethylene terephthalat), PEN(Polyethylene naphthalate), PI(Polyimide), POM(Polyoxymethylene) 중에서 적어도 어느 하나의 재질로 이루어지는 것을 특징으로 하는 이형지.
  5. 청구항 1에 있어서,
    상기 제2필름은 유기용매에 반응하지 않는 내수축성을 가진 재질로 이루어지는 것을 특징으로 하는 이형지.
  6. 청구항 1에 있어서,
    상기 제1필름과 제2필름은 점착제 또는 접착제에 의해 접합되는 것을 특징으로 하는 이형지.
  7. 청구항 6에 있어서,
    상기 점착제 또는 접착제는 상기 제1필름의 표면에 전극이 코팅될 때 전극 내의 유기용매와 섞이지 않는 재질로 이루어지는 것을 특징으로 하는 이형지.
  8. 청구항 7에 있어서,
    상기 점착제 또는 접착제는 아크릴 계열, 에폭시 계열, 실리콘 계열 중에서 적어도 어느 하나의 계열로 이루어지는 것을 특징으로 하는 이형지.
  9. 전극막 접합체를 제조할 때 이용되는 이형지를 제조하는 이형지의 제조방법으로,
    제1필름 및 상기 제1필름 보다 높은 인장강도를 가진 제2필름을 준비하는 단계; 및
    상기 제1필름의 이면에 상기 제2필름을 열과 압력을 가하여 접합하는 접합단계;를 포함하는 것을 특징으로 하는 이형지의 제조방법.
  10. 청구항 9에 있어서,
    상기 준비단계와 접합단계 사이에 상기 제1필름과 상기 제2필름 사이에 점착제 또는 접착제를 도포하는 도포단계를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 이형지의 제조방법.
  11. 이형성을 가진 재질로 이루어진 제1필름 및 상기 제1필름의 인장강도 보다 큰 인장강도를 가진 제2필름이 접합된 이형지를 준비한 후에, 상기 이형지의 제1필름의 표면에 전극을 형성하는 전극 형성단계;
    상기 전극이 형성된 이형지를 한 쌍의 롤 프레스로 연속적으로 이송하는 이형지 이송단계; 및
    상기 한 쌍의 롤 프레스 사이에 상기 이형지의 전극을 전해질막에 접합하는 전극 접합단계;를 포함하는 것을 특징으로 하는 전극막 접합체의 제조방법.
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