KR20170111636A - 파우치형 이차 전지 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 파우치형 이차 전지에 관한 것으로, 구체적으로는 전극 조립체가 파우치 외장재에 수용되는 파우치형 이차 전지이고, 상기 파우치 외장재는 상부 파우치 및 하부 파우치로 구성되어 상기 상부 파우치와 상기 하부 파우치가 각각의 실링부에 의해 서로 접착되고, 상기 상부 파우치 및 상기 하부 파우치는 각각 외부층/금속박층/내부층을 순차적으로 포함하고, 상기 상부 파우치 및 상기 하부 파우치의 실링부의 금속박층은 요철을 포함하는 것을 특징으로 하는 파우치형 이차 전지에 관한 것이다.
본 발명에 따른 파우치형 이차 전지의 파우치 외장재의 실링부는, 금속박층과 내부층에 서로 정합하는 형태의 요철이 형성되어 있고, 구체적으로는 금속박층의 볼록부가 형성된 부분으로 인하여 수평방향에서 침투하는 수분 장벽 특성이 확보될 수 있고, 평탄부에서는 실링성 및 절연성을 확보할 수 있는 특징이 있다.

Description

파우치형 이차 전지{POUCH TYPE SECONDARY BATTERY}
본 발명은 파우치형 이차 전지에 관한 것이다.
모바일 기기에 대한 기술 개발과 수요가 증가함에 따라 에너지원으로서의 이차 전지의 수요가 급격히 증가하고 있고, 그에 따라 다양한 요구에 부응할 수 있는 전지에 대한 많은 연구가 행해지고 있다.
대표적으로 전지의 형상 면에서는 얇은 두께로 휴대폰 등과 같은 제품들에 적용될 수 있는 각형 전지와 파우치형 전지에 대한 수요가 높고, 재료 면에서는 에너지 밀도, 방전 전압, 안전성이 우수한 리튬 코발트 폴리머 전지와 같은 리튬 이차전지에 대한 수요가 높다.
이러한 이차전지에서 주요 연구과제 중의 하나는 안전성을 향상시키는 것이다. 일반적으로, 리튬 이차 전지는 내부 단락, 허용된 전류나 전압을 초과한 충전상태, 고온에의 노출, 낙하 등에 의한 충격 등과 같은 전지의 비정상적인 작동 상태로 인해 유발될 수 있는 전지 내부의 고온 및 고압에 의해 전지의 폭발을 초래할 수 있다.
그러한 하나의 경우로서, 파우치형 이차전지는 낙하 또는 외력의 작용 등과 같은 충격시 내부 단락이 발생할 가능성이 존재한다.
최근, 충방전이 가능한 이차전지는 와이어리스 모바일 기기의 에너지원으로 광범위하게 사용되고 있다. 또한, 이차전지는, 화석 연료를 사용하는 기존의 가솔린 차량, 디젤 차량 등의 대기오염 등을 해결하기 위한 방안으로 제시되고 있는 전기자동차, 하이브리드 전기자동차 등의 동력원으로도 주목받고 있다.
자동차 등과 같은 중대형 디바이스들은 고출력 대용량의 필요성으로 인해, 다수의 전지 셀을 전기적으로 연결한 중대형 전지 시스템이 사용된다. 그러한 중대형 전지 시스템에 단위전지로서 많이 사용되는 파우치형 리튬이온 폴리머 이차전지는 소형 디바이스에 사용되는 동일 계열의 전지에 비해 상대적으로 큰 크기를 가지고 있다.
통상 파우치형 이차 전지는 전극 조립체, 상기 전극 조립체로부터 연장되는 전극 탭들과, 상기 전극 탭들에 용접되어 있는 전극리드 및 상기 전극 조립체를 수용하며, 고분자 수지와 알루미늄의 라미네이트 시트로 이루어진 파우치형 외장재를 포함하는 것으로 구성되어 있다. 상기 고분자 수지는 전극 조립체를 파우치형 외장재 내에 밀봉시키는 역할을 할 수 있고, 알루미늄 층은 전지 내부로의 수분 침투를 막는 역할을 할 수 있으나, 고분자 수지 및 알루미늄 층의 두께에 따라 실링성 및 수분 장벽성이 상반되게 나타나는 문제점이 있다.
이에, 수분 장벽성 및 실링성과 절연성을 동시에 확보할 수 있는 파우치형 외장재를 갖는 이차 전지의 개발이 요구된다.
대한민국 공개특허 제10-2015-0049616호
본 발명의 해결하고자 하는 제1 기술적 과제는, 내부층과 금속박층에 요철을 형성함으로써 수분 장벽성 및 실링성과 절연성을 동시에 확보할 수 있는 파우치형 외장재를 갖는 파우치형 이차 전지를 제공하는 것이다.
본 발명의 해결하고자 하는 제2 기술적 과제는, 상기 파우치형 이차 전지를 포함하는 전지 모듈 및 전지 팩을 제공하는 것이다.
상기 과제를 해결하기 위하여, 본 발명은 전극 조립체가 파우치 외장재에 수용되는 파우치형 이차 전지이고, 상기 파우치 외장재는 상부 파우치 및 하부 파우치로 구성되어 상기 상부 파우치와 상기 하부 파우치가 각각의 실링부에 의해 서로 접착되고, 상기 상부 파우치 및 상기 하부 파우치는 각각 외부층/금속박층/ 내부층을 순차적으로 포함하고, 상기 상부 파우치 및 상기 하부 파우치의 실링부의 금속박층은 요철을 포함하는 것을 특징으로 하는 파우치형 이차 전지을 제공한다.
또한, 본 발명은 상기 파우치형 이차 전지를 포함하는 전지 모듈 및 전지 팩을 제공한다.
본 발명에 따른 파우치형 이차 전지의 파우치 외장재의 실링부는, 금속박층과 내부층에 서로 정합하는 형태의 요철이 형성되어 있고, 구체적으로는 금속박층의 볼록부가 형성된 부분으로 인하여 수평방향에서 침투하는 수분 장벽 특성이 확보될 수 있고, 평탄부에서는 실링성 및 절연성을 확보할 수 있는 특징이 있다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 파우치형 이차 전지의 단면을 나타낸 모식도이다.
도 2는 도 1의 이차 전지의 단면 중 실링부의 하부 파우치 단면을 나타낸 확대도이다.
도 3은 실시예 1 및 비교예 1의 더미 셀의 수분 침투성을 측정한 결과 그래프이다.
이하, 본 발명에 대한 이해를 돕기 위해 본 발명을 더욱 상세하게 설명한다.
본 명세서 및 청구범위에 사용된 용어나 단어는 통상적이거나 사전적인 의미로 한정해서 해석되어서는 아니되며, 발명자는 그 자신의 발명을 가장 최선의 방법으로 설명하기 위해 용어의 개념을 적절하게 정의할 수 있다는 원칙에 입각하여 본 발명의 기술적 사상에 부합하는 의미와 개념으로 해석되어야만 한다.
본 명세서에서 사용되는 용어는 단지 예시적인 실시예들을 설명하기 위해 사용된 것으로, 본 발명을 한정하려는 의도는 아니다. 단수의 표현은 문맥상 명백하게 다르게 뜻하지 않는 한, 복수의 표현을 포함한다.
본 명세서에서, "포함하다", "구비하다" 또는 "가지다" 등의 용어는 실시된 특징, 숫자, 단계, 구성 요소 또는 이들을 조합한 것이 존재함을 지정하려는 것이지, 하나 또는 그 이상의 다른 특징들이나 숫자, 단계, 구성 요소, 또는 이들을 조합한 것들의 존재 또는 부가 가능성을 미리 배제하지 않는 것으로 이해되어야 한다.
본 발명에 따른 파우치형 이차 전지는 전극 조립체가 파우치 외장재에 수용되는 파우치형 이차 전지이고, 상기 파우치 외장재는 상부 파우치 및 하부 파우치로 구성되어 상기 상부 파우치와 상기 하부 파우치가 각각의 실링부에 의해 서로 접착되고, 상기 상부 파우치 및 상기 하부 파우치는 각각 외부층/금속박층/내부층을 순차적으로 포함하고, 상기 상부 파우치 및 상기 하부 파우치의 실링부의 금속박층은 요철을 포함하는 것이다.
본 발명의 일 실시예에 따른 상부 파우치 및 하부 파우치는 전극 조립체를 파우치 외장재 내에 밀봉하는 실링부의 금속박층에 요철을 포함하여, 밀봉성, 수분 장벽성이 모두 우수하게 나타나는 효과가 있다.
이하, 도 1을 참조하여 본 발명을 상세히 설명한다.
상기 파우치 외장재는, 상부 파우치 및 하부 파우치를 포함하고 있으며, 상기 상부 파우치 및 하부 파우치의 사이에 전극 조립체가 위치하고, 상기 상부 파우치 및 하부 파우치가 맞닿아 접착된 부분으로 인해 전극 조립체가 밀봉된 상태로 존재할 수 있다.
구체적으로, 상기 상부 파우치 및 하부 파우치는, 각각 외부층/금속박층/내부층을 순차적으로 포함하는 라미네이트 시트일 수 있다, 이때, 상기 외부층은 파우치 외장재의 최외곽에 위치하는 구성층으로서, 외부 충격으로부터 파우치형 이차 전지를 보호하기 위해 형성되는 것일 수 있다. 상기 금속박층은 외부의 수분, 가스 등이 전극 조립체가 있는 부분으로 침투하는 것을 방지하며, 라미네이트 시트의 기계적 강도 향상 및 내부의 화학물질이 외부로 누출되는 것을 방지할 수 있다. 상기 내부층은, 상기 상부 파우치와 하부 파우치를 접착하여 밀봉할 수 있도록 하는 접착층의 역할을 할 수 있다.
상기 상부 파우치 및 하부 파우치를 포함하는 파우치형 이차 전지는, 상부 파우치의 내부층과 하부 파우치의 내부층이 서로 마주보는 형태로 위치될 수 있고, 상기 상부 파우치의 내부층과 하부 파우치의 내부층이 접착되어 밀봉이 수행됨으로써 전극 조립체와 전해액을 파우치 내부에 수용할 수 있고, 이때 상기 밀봉이 수행된 파우치 외장재의 부분, 즉, 상부 파우치 및 하부 파우치에서 밀봉이 수행된 부분이 실링부일 수 있다. 일례로, 상기 실링부의 형성은 상기 상부 파우치의 내부층 및 하부 파우치의 내부층을 맞닿게 한 후, 열융착시킴으로써 수행될 수 있다. 상기 실링부는 상기 상부 파우치 및 상기 하부 파우치의 외주면을 따라 형성된 것일 수 있다.
이에 따라, 상기 실링부의 두께는, 비실링부의 두께에 대해 0.7 ~ 0.95:1의 비율을 가질 수 있다. 상기 내부층이 열융착되면서 그 두께가 얇아짐에 따라, 실링부와 비실링부의 두께가 달라질 수 있다.
한편, 상기 외부층은 나일론 단일층이거나, PET층/나일론층이 순차적으로 적층된 복합층을 포함하는 것일 수 있다. 이때, 상기 PET층/나일론층에서 파우치형 이차 전지의 최외곽에 위치하는 층은 PET층일 수 있다. 또한, 상기 PET층과 상기 나일론층은 별도의 접착층을 통해 접착될 수 있다. 한편, 상기 금속박층은 알루미늄 금속박층, 상기 내부층은 폴리프로필렌 층일 수 있으나, 상기 외부층/금속박층/내부층의 재질이 이에 제한되는 것은 아니다. 나아가, 상기 금속박층 및 상기 외부층은 접착층(상기 PET층과 상기 나일론층 사이에 위치하는 접착층과 상이할 수 있음)을 통해 접착될 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따른 파우치형 이차 전지에 있어서, 상기 상부 파우치 및 상기 하부 파우치의 실링부의 금속박층은 요철을 포함할 수 있다. 상기 금속박층이 요철을 포함함으로써, 실링부의 수분 장벽성 및 실링성이 모두 확보될 수 있다.
구체적으로, 상기 요철은 금속박층에 형성된 오목부 또는 볼록부일 수 있다.
상기 금속박층의 볼록부란, 비실링부의 금속박층에 비해 양각으로 돌출된 형태를 의미할 수 있다. 또한, 금속박층의 오목부란, 비실링부의 금속박층에 비해 음각으로 파여진 형태를 의미할 수 있다. 이때, 상기 요철은 금속박층과 내부층이 접하는 금속박층의 일면에 형성에 형성될 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따른 파우치형 이차 전지에 있어서, 상기 금속박층의 볼록부와 접하는 내부층의 일면에는, 금속박층의 볼록부와 정합하도록 반대의 모양으로 오목부가 형성된 것일 수 있다.
예를 들어, 상기 금속박층에 볼록부가 형성된 부분에는, 볼록부의 부피만큼 상기 내부층에 오목부가 형성될 수 있고, 상기 금속박층에 오목부가 형성된 부분에는, 오목부의 부피만큼 상기 내부층에 볼록부가 형성될 수 있어 결국 상부 파우치 또는 하부 파우치의 실링부의 두께는 요철이 형성되거나, 형성되지 않은 부분이 모두 동일하게 나타날 수 있다.
상기 볼록부 또는 오목부의 단면의 형태는, 반원형, 사각형, 삼각형 등의 형태를 나타낼 수 있으나, 금속박층의 요철로 인해 금속박층으로 인한 수분 장벽성 및 내부층으로 인한 실링성을 모두 확보할 수 있는 것이면 형태에 제한 없이 사용할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따른 파우치형 이차 전지에 있어서, 상기 실링부의 금속박층은 볼록부 및 평탄부를 포함할 수 있다. 도 2를 참조하면, 상기 볼록부는 내부층을 향하여 돌출된 형태일 수 있고, 구체적으로는 직육면체 형상의 볼록부, 단면으로는 직사각형 형태의 볼록부가 형성된 것일 수 있다. 상기 볼록부는, 상부 파우치 및 하부 파우치의 외주면을 따라 하나의 고리 형태로 형성되어 있는 것일 수 있다.
상기 실링부의 금속박층의 평탄부는 비실링부의 금속박층과 같은 두께일 수 있고, 요철이 없는 편평한 면을 의미할 수 있다.
상기 실링부의 금속박층의 볼록부와 대면하고 있는 내부층은, 금속박층의 볼록부에 대해 정합하도록 오목부가 형성되어 있을 수 있고, 구체적으로는 직육면체 형상의 오목부, 단면으로는 직사각형 형태의 오목부가 형성된 것일 수 있다. 상기 오목부는 상부 파우치 및 하부 파우치의 외주면을 따라 하나의 고리 형태로 형성되어 있는 것일 수 있다. 그러나, 상기 내부층의 오목부가 형성되지 않은 타면에는 편평한 면이기 때문에, 상기 상부 파우치 및 하부 파우치의 최외면은 요철이 없는 편평한 면일 수 있다.
상기 실링부의 금속박층의 평탄부와 대면하고 있는 내부층은, 금속박층의 평탄부에 대해 정합하도록 평탄부가 형성되어 있을 수 있다.
구체적으로, 상기 실링부의 금속박층의 평탄부와 접하는 내부층의 두께는, 비실링부의 내부층의 두께에 대해 0.5:1 내지 0.9 :1의 비율을 갖는 것일 수 있다. 상기 상부 파우치와 하부 파우치를 접착시키기 위하여 열융착하는 과정에서 상부 파우치와 하부 파우치의 내부층이 융해되기 때문에 두께가 얇아질 수 있다. 결과적으로, 상기 실링부의 내부층의 두께가 얇아지기 때문에, 상기 내부층을 포함하는 상부 파우치 및 하부 파우치의 실링부도 그 전체 두께가 비실링부에 비해 얇아지고, 이에 따라, 실링부의 비실링부에 대해 두께비가 0.7:1 내지 0.95:1일 수 있다.
이때, 상기 실링부의 단면에 있어서, 금속박층의 볼록부 및 평탄부가 형성된 길이 비율은 0.5:1 내지 1:1일 수 있다. 이때, 상기 길이란, 실링부의 단면에서 살펴보았을 때, 상부 파우치 및 하부 파우치의 접합면과 평행한 선(상기 실링부의 폭 방향과 평행한 선)에서, 볼록부에 해당하는 선의 길이, 평탄부에 해당하는 선의 길이를 각각 의미할 수 있다. 만약, 상기 볼록부의 형성비율이 0.5 미만인 경우에는 파우치형 이차 전지의 수분 장벽성이 충분히 확보되지 못하는 문제점이 있을 수 있고, 1 초과인 경우에는 파우치형 이차 전지의 실링성이 충분히 확보되지 못하는 문제점이 있을 수 있다.
또한, 상기 실링부의 금속박층의 볼록부 및 상기 볼록부에 대면하는 내부층의 두께 비율은 0.1:1 내지 0.5 : 1일 수 있다. 만약, 상기 볼록부의 두께 비율이 0.1 미만인 경우에는 파우치형 이차 전지의 수분 장벽성이 충분히 확보되지 못하는 문제점이 있을 수 있고, 0.5 초과인 경우에는 파우치형 이차 전지의 실링성이 충분히 확보되지 못하는 문제점이 있을 수 있다. 상기 볼록부의 두께는 상기 평탄부와 상기 내부층의 계면 및 상기 볼록부와 상기 내부층의 계면의 거리를 의미한다. 다시 말해, 상기 평탄부에 비해 상기 내부층을 향해 돌출된 부분의 두께를 의미한다.
한편, 상기 상부 파우치의 실링부의 금속박층의 요철과, 상기 하부 파우치의 실링부의 금속박층의 요철은 상부 파우치와 하부 파우치의 접합면을 경계로 서로 대칭적으로 형성된 것일 수 있다. 따라서, 상부 파우치의 실링부의 금속박층에 볼록부가 형성된 경우, 상기 상부 파우치의 실링부와 접하고 있는 하부 파우치의 실링부의 동일한 위치의 금속박층에도 볼록부가 형성되어 있을 수 있다. 이에 따라, 수분 장벽성을 확보하는 부분(볼록부), 실링성을 확보하는 부분(평탄부)이 구분되어 각 부분에서 제 역할을 수행함으로써 수분 장벽성과 실링성이 모두 확보될 수 있다.
상기 파우치형 이차 전지의 상부 파우치 및 하부 파우치는, 금속박층에 요철을 형성한 뒤, 외부층 및 내부층과 합지를 진행하는 방식으로 제작할 수 있다.
금속박층에 요철을 형성하는 일례로, 요철을 형성하고자 하는 부분의 압연 압력을, 요철을 형성하고자 하지 않는 부분과 다르게 함으로써 수행할 수 있고, 또한, 상기 압연 압력 대신 연신 압력을 다르게 함으로써 수행할 수 있다. 나아가, 상기 금속박층과 동종 혹은 이종의 금속을 사용하여 요철의 형태를 제조한 후, 상기 금속박층의 요철을 형성하고자 하는 부위에 이를 접합시킴으로써 수행할 수 있다.
한편, 상기 전극 조립체는 양극, 음극 및 상기 양극 및 음극 사이에 개재된 분리막을 포함할 수 있다.
상기 양극은 양극 활물질 입자, 도전재 및 바인더를 포함하는 양극 합제를 유기 용매에 혼합하여 만들어진 슬러리를 양극 집전체 상에 도포한 후 건조 및 압연하여 제조될 수 있다.
상기 음극은 상기 음극 활물질 입자, 도전재 및 바인더를 포함하는 음극 합제를 유기 용매에 혼합하여 만들어진 슬러리를 음극 집전체 상에 도포한 후 건조 및 압연하여 제조될 수 있다.
상기 양극 활물질은 특별히 한정되지 않지만, 구체적으로 리튬 전이금속 산화물을 사용할 수 있다. 상기 리튬 전이금속 산화물로는, 예를 들면, LiCoO2 등의 LiㆍCo계 복합 산화물, LiNixCoyMnzO2 등의 LiㆍNiㆍCoㆍMn계 복합 산화물, LiNiO2 등의 LiㆍNi계 복합 산화물, LiMn2O4 등의 LiㆍMn계 복합 산화물 등을 들 수 있고, 이들을 단독 또는 복수 개 혼합하여 사용할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따른 상기 음극에 사용되는 음극 활물질로는 통상적으로 리튬 이온이 흡장 및 방출될 수 있는 탄소재, 리튬 금속, 규소 또는 주석 등을 사용할 수 있다. 바람직하게는 탄소재를 사용할 수 있는데, 탄소재로는 저결정 탄소 및 고결정성 탄소 등이 모두 사용될 수 있다. 저결정성 탄소로는 연화탄소 (soft carbon) 및 경화탄소 (hard carbon)가 대표적이며, 고결정성 탄소로는 천연 흑연, 키시흑연 (Kish graphite), 열분해 탄소 (pyrolytic carbon), 액정피치계 탄소섬유 (mesophase pitch based carbon fiber), 탄소 미소구체 (meso-carbon microbeads), 액정피치 (Mesophase pitches) 및 석유와 석탄계 코크스 (petroleum or coal tar pitch derived cokes) 등의 고온 소성탄소가 대표적이다.
상기 집전체는, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 구리, 스테인리스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성 탄소, 또는 알루미늄이나 스테인리스 스틸의 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면 처리한 것 등이 사용될 수 있다.
상기 도전재는 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 천연 흑연이나 인조 흑연 등의 흑연; 카본블랙, 아세틸렌 블랙, 케첸 블랙, 채널 블랙, 파네스 블랙, 램프 블랙, 서멀 블랙 등의 카본블랙; 탄소 섬유나 금속 섬유 등의 도전성 섬유; 탄소 나노 튜브 등의 도전성 튜브; 플루오로카본, 알루미늄, 니켈 분말 등의 금속 분말; 산화아연, 티탄산 칼륨 등의 도전성 위스커; 산화 티탄 등의 도전성 금속 산화물; 폴리페닐렌 유도체 등의 도전성 소재 등이 사용될 수 있다.
상기 바인더로는 폴리비닐리덴플루오라이드-헥사플루오로프로필렌 코폴리머(PVDF-co-HFP), 폴리비닐리덴플루오라이드(polyvinylidenefluoride), 폴리아크릴로니트릴(polyacrylonitrile), 폴리메틸메타크릴레이트(polymethylmethacrylate), 폴리비닐알코올, 카르복시메틸셀룰로오스(CMC), 전분, 히드록시프로필셀룰로오스, 재생 셀룰로오스, 폴리비닐피롤리돈, 테트라플루오로에틸렌, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 폴리아크릴산, 에틸렌-프로필렌-디엔 모노머(EPDM), 술폰화 EPDM, 스티렌 부타디엔 고무(SBR), 불소 고무, 폴리 아크릴산 (poly acrylic acid) 및 이들의 수소를 Li, Na 또는 Ca 등으로 치환된 고분자, 또는 다양한 공중합체 등의 다양한 종류의 바인더 고분자가 사용될 수 있다.
본 발명의 파우치형 이차 전지는, 상부 파우치와 하부 파우치 사이에 전극 조립체 및 전해액을 포함하고 있을 수 있으며, 상기 전해액은 비수계 유기용매와 금속염을 포함할 수 있다.
상기 비수계 유기용매로는, 예를 들어, N-메틸-2-피롤리디논, 프로필렌 카르보네이트, 에틸렌 카르보네이트, 부틸렌 카르보네이트, 디메틸 카르보네이트, 디에틸 카르보네이트, 감마-부틸로 락톤, 1,2-디메톡시 에탄, 테트라히드록시 프랑(franc), 2-메틸 테트라하이드로푸란, 디메틸술폭시드, 1,3-디옥소런, 포름아미드, 디메틸포름아미드, 디옥소런, 아세토니트릴, 니트로메탄, 포름산 메틸, 초산메틸, 인산 트리에스테르, 트리메톡시 메탄, 디옥소런 유도체, 설포란, 메틸 설포란, 1,3-디메틸-2-이미다졸리디논, 프로필렌 카르보네이트 유도체, 테트라하이드로푸란 유도체, 에테르, 피로피온산 메틸, 프로피온산 에틸 등의 비양자성 유기용매가 사용될 수 있다.
상기 금속염은 리튬염을 사용할 수 있고, 상기 리튬염은 상기 비수 전해액에 용해되기 좋은 물질로서, 예를 들어, LiCl, LiBr, LiI, LiClO4, LiBF4, LiB10Cl10, LiPF6, LiCF3SO3, LiCF3CO2, LiAsF6, LiSbF6, LiAlCl4, CH3SO3Li, CF3SO3Li, (CF3SO2)2NLi, 클로로 보란 리튬, 저급 지방족 카르본산 리튬, 4 페닐 붕산 리튬, 이미드 등이 사용될 수 있다.
본 발명의 다른 일 실시예에 따르면, 상기 이차 전지를 단위 셀로 포함하는 전지 모듈 및 이를 포함하는 전지 팩을 제공한다. 상기 전지 모듈 및 전지 팩은 우수한 수분 장벽성 및 실링성을 갖는 상기 파우치형 이차 전지를 포함하므로, 전기자동차, 하이브리드 전기자동차, 플러그-인 하이브리드 전기자동차 및 전력 저장용 시스템으로 이루어진 군에서 선택되는 중대형 디바이스의 전원으로 이용될 수 있다.
이하, 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자가 용이하게 실시할 수 있도록 본 발명의 실시예에 대하여 상세히 설명한다. 그러나 본 발명은 여러 가지 상이한 형태로 구현될 수 있으며 여기에서 설명하는 실시예에 한정되지 않는다.
<실시예 1> 상부 파우치 및 하부 파우치의 제조
단계 1: 상부 파우치 및 하부 파우치의 제조
1. 요철이 있는 알루미늄 금속박층의 제조
두께 40 ㎛의 알루미늄 금속박층에, 두께 28 ㎛, 폭 3 mm의 액자 형태로 재단한 알루미늄 금속박층을 압착하는 방법으로 부착시켜, 볼록부가 형성된 알루미늄 금속박층을 제조하였다.
2. 상부 파우치 및 하부 파우치의 제조
두께 80 ㎛의 폴리프로필렌(PP) 층에, 상기 금속박층의 볼록부와 대면하는 부분에 두께 28 ㎛, 폭 3 mm의 홈을 형성시켰다. 상기 단계 1에서 제조된 볼록부가 형성된 알루미늄 금속박층에서 볼록부가 형성된 면과, 상기 홈이 형성된 폴리프로필렌 층을 접착제를 이용하여 라미네이션 시킴으로써, 알루미늄 금속박층의 볼록부와 폴리프로필렌 층의 오목부를 조립시켰다.
그 후, 폴리프로필렌 층이 형성되지 않은 금속박층의 면에, 두께 3 ㎛의 제1 접착층, 상기 제1 접착층 상에 두께 15 ㎛의 나일론층, 상기 나일론층 상의 두께 3 ㎛의 제2 접착층, 및 상기 제2 접착층 상에 두께 12 ㎛의 폴리에틸렌 테레프탈레이트(PET)층을 순차적으로 형성하여 상부 파우치를 완성하였다. 상기 단계 1을 반복하여 하부 파우치를 완성하였다.
단계 2: 파우치형 이차 전지의 제조
음극 활물질로 탄소 분말, 바인더로 폴리 비닐리덴 디플루오리드, 도전재로 카본 블랙을 각각 96 중량%, 3 중량%, 1 중량%로 하여 용제인 N-메틸-2 피롤리돈에 첨가하여 음극 슬러리 제조하였다. 상기 음극 슬러리를 두께가 10 ㎛인 음극 집전체인 구리 박막에 도포, 건조를 통하여 음극을 제조한 후 롤 프레스를 실시하였다. 양극 활물질로 리튬 코발트 복합산화물 92 중량%, 도전재로 카본 블랙 4 중량%, 바인더로 PVDF 4 중량%를 용제인 N-메틸-2 피롤리돈에 첨가하여 양극 슬러리를 제조하였다. 상기 양극 슬러리를 두께가 20 ㎛인 양극 집전체의 알루미늄 박막에 도포, 건조를 통하여 양극을 제조한 후 롤 프레스를 실시하였다.
양극, 음극 및 상기 양극 및 음극 사이에 다공성 폴리에틸렌인 분리막을 스태킹(stacking) 방식을 이용하여 조립하여 전극 조립체를 제조하고, 양극 및 음극의 집전체에 리드를 각각 접속하였다.
상기 전극 조립체를 상기 단계 1에서 제조된 상부 파우치 및 하부 파우치의 사이에 배치시키고, 리드를 외부로 빼어낸 상태에서 볼록부를 포함하는 실링부가 될 3변을 7 mm의 폭으로 열융착시켜 밀봉하였다. 그 후, 전해액 (에틸렌카보네이트(EC)/에틸메틸카보네이트(EMC) = 1 / 2 (부피비), 리튬 헥사 플로로 포스페이트 (LiPF6 1몰)을 주입하고, 나머지 1변을 진공 밀봉하여 파우치형 이차 전지를 제조하였다.
이때, 상기 실링부에서, 금속박층의 평탄부와 대면하는 폴리프로필렌 층의 두께는 56 ㎛, 금속박층의 볼록부와 대면하는 폴리프로필렌 층의 두께는 52 ㎛였다.
상기 파우치형 이차 전지의 파우치에 있어서, 실링부의 두께: 비실링부의 두께는 0.84:1(129 ㎛:153 ㎛)이었고, 금속박층의 평탄부와 접하는 내부층의 두께: 비실링부의 내부층의 두께는 0.7:1(56 ㎛:80 ㎛)이었으며, 금속박층의 볼록부의 길이: 금속박층의 평탄부의 길이는 0.75:1(3 mm: 4 mm)이었고, 금속박층의 볼록부의 두께: 내부층의 오목부의 두께는 0.54:1(28 ㎛: 52㎛)였다.
<비교예 1>
단계 1: 상부 파우치 및 하부 파우치의 제조
두께 40 ㎛의 알루미늄 금속박층의 면과, 80 ㎛의 폴리프로필렌(PP) 층을 적층시켰다. 그 후, 폴리프로필렌 층이 형성되지 않은 금속박층의 면에, 두께 3 ㎛의 제1 접착층, 상기 제1 접착층 상에 두께 15 ㎛의 나일론층, 상기 나일론층 상에 두께 3 ㎛의 제2 접착층,, 및 상기 제2 접착층 상에 두께 12 ㎛의 폴리에틸렌 테레프탈레이트(PET)층을 순차적으로 형성하여 상부 파우치를 완성하였다. 상기 단계 1을 반복하여 하부 파우치를 완성하였다.
단계 2: 파우치형 이차 전지의 제조
상기 실시예 1의 단계 2에서와 동일하게 전극 조립체를 제조하고, 상기 전극 조립체를 상기 단계 1(비교예 1)에서 제조된 상부 파우치 및 하부 파우치의 사이에 배치시키고, 리드를 외부로 빼어낸 상태에서 볼록부를 포함하는 실링부가 될 3변을 7 mm의 폭으로 열융착시켜 밀봉하였다. 그 후, 전해액 (에틸렌카보네이트(EC)/에틸메틸카보네이트(EMC) = 1 / 2 (부피비), 리튬 헥사 플로로 포스페이트 (LiPF6 1몰)을 주입하고, 나머지 1변을 진공 밀봉하여 파우치형 이차 전지를 제조하였다.
<실험예 1> 파우치의 수분 침투성 측정
상기 실시예 1 및 비교예 1에서 제조된 상부 파우치 및 하부 파우치를 이용하여 더미 셀을 제작하고, 이를 이용하여 파우치의 수분 침투성을 측정하였고, 그 결과를 도 3에 나타내었다.
1. 더미 셀의 제조방법
상기 실시예 1 및 비교예 1의 단계 1에서 제조된 상부 파우치 및 하부 파우치를, 상부 파우치의 내부층 및 하부 파우치의 내부층이 서로 마주보도록 위치시킨 후, 상기 상부 파우치 및 하부 파우치의 실링부가 될 3변을 7 mm의 폭으로 열융착시켜 밀봉하였다.
그 후, 전해액 (에틸렌카보네이트(EC)/에틸메틸카보네이트(EMC) = 1 / 2 (부피비), 리튬 헥사 플로로 포스페이트(LiPF6 1몰)를 상기 밀봉된 상부 파우치 및 하부 파우치 사이에 주입하고, 나머지 1변을 진공 밀봉하여 파우치형 이차 전지의 더미 셀을 제조하였다.
2. 수분 침투성 실험 방법
상기 제조된 실시예 1의 더미 셀 및 비교예 1의 더미 셀을 20 주 동안 60 ℃, 상대 습도 90 %의 챔버에 보관하였다.
4 주, 8 주, 20 주마다 상기 더미 셀을 챔버에서 꺼낸 뒤, 더미 셀 내부의 전해액 1 g을 주사기로 추출하였다. 상기 추출된 전해액을 40 ml의 3차 증류수와 혼합하여 1 분 이내에 NaOH 용액으로 적정하여, 상기 전해액 내의 HF의 함량을 측정함으로써, 더미 셀의 수분 침투성을 실험하였다.
상기 더미 셀의 수분 침투성의 측정 원리는 하기와 같다.
전해액 내의 LiPF6로 인한 F 성분으로 인해, 더미 셀 내부로 침투한 수분이 전해액 내에 산 성분인 HF를 형성한다. 따라서, 상기 전해액을 염기인 NaOH로 적정함으로써 HF의 양을 측정할 수 있으며, 결과적으로 HF의 양이 적을수록 수분이 적게 침투한 것으로 판단되므로, HF 양이 적을수록 수분 침투성이 우수한 것으로 평가할 수 있다.
3. 실험 결과
도 3에 나타낸 바와 같이, 실시예 1의 더미 셀의 경우, 4 주 후의 HF의 양은 250 ppm, 8주 후의 HF 양은 420 ppm, 20 주 후의 HF 양은 830 ppm으로 나타나, 단계별로 4 내지 8주에는 68 %의 HF 증가율, 8 내지 20주에는 97 %의 HF 증가율을 나타내는 것을 알 수 있다.
한편, 비교예 1의 더미 셀의 경우, 4 주 후의 HF의 양은 290 ppm, 8주 후의 HF 양은 500 ppm, 20 주 후의 HF 양은 1110 ppm으로 나타나, 단계별로 4 내지 8주에는 72 %의 HF 증가율, 8 내지 20주에는 122 %의 HF 증가율을 나타내는 것을 알 수 있다.
이를 통해, 파우치 내부의 전해액 내에서의 HF 증가율 및 HF의 절대적 함량이 실시예 1 보다 비교예 1의 더미 셀의 경우 더욱 큰 것을 확인할 수 있다.
따라서, 실시예 1과 같이, 요철이 생성된 알루미늄 박을 사용하는 경우에는, 파우치 내로 수분이 침투하는 것을 막을 수 있고, 이로 인해 HF의 함량 및 HF 증가율이 적게 나타나므로, 요철이 없는 파우치보다 수분 침투 특성이 더욱 우수함을 알 수 있다.
이상에서 본 발명의 바람직한 실시예에 대하여 상세하게 설명하였지만 본 발명의 권리범위는 이에 한정되는 것은 아니며, 이하의 청구범위에서 정의하고 있는 본 발명의 기본 개념을 이용한 당업자의 여러 변형 및 개량 형태 또한 본 발명의 권리범위에 속하는 것이다.

Claims (16)

  1. 전극 조립체가 파우치 외장재에 수용되는 파우치형 이차 전지이고,
    상기 파우치 외장재는 상부 파우치 및 하부 파우치로 구성되어 상기 상부 파우치와 상기 하부 파우치가 각각의 실링부에 의해 서로 접착되고,
    상기 상부 파우치 및 상기 하부 파우치는 각각 외부층/금속박층/내부층을 순차적으로 포함하고,
    상기 상부 파우치 및 상기 하부 파우치의 실링부의 금속박층은 요철을 포함하는 것을 특징으로 하는 파우치형 이차 전지.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 요철은 오목부 또는 볼록부 중 1 이상인 것을 특징으로 하는 파우치형 이차 전지.
  3. 제2항에 있어서,
    상기 볼록부는 원형, 사각형, 삼각형으로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상의 형태인 것을 특징으로 하는 파우치형 이차 전지.
  4. 제2항에 있어서,
    상기 볼록부는 금속박층과 내부층이 접하는 금속박층의 일면에 형성된 것을 특징으로 하는 파우치형 이차 전지.
  5. 제4항에 있어서,
    상기 금속박층의 볼록부와 접하는 내부층의 일면에는, 금속박층의 볼록부와 정합하도록 반대의 모양으로 오목부가 형성되어 있는 것을 특징으로 하는 파우치형 이차 전지.
  6. 제1항에 있어서,
    상기 실링부의 두께는, 비실링부의 두께에 대해 0.7:1 내지 0.95:1의 비율을 갖는 것을 특징으로 하는 파우치형 이차 전지.
  7. 제4항에 있어서,
    상기 실링부의 금속박층은 볼록부 및 평탄부를 포함하는 것을 특징으로 하는 파우치형 이차 전지.
  8. 제7항에 있어서,
    상기 실링부의 금속박층의 평탄부와 접하는 내부층의 두께는, 비실링부의 내부층의 두께에 대해 0.5:1 내지 0.9 :1의 비율을 갖는 것을 특징으로 하는 파우치형 이차 전지.
  9. 제1항에 있어서,
    상기 외부층은 나일론 단일층 또는 PET층/나일론층이 순차적으로 적층된 복합층을 포함하는 것을 특징으로 하는 파우치형 이차 전지.
  10. 제1항에 있어서,
    상기 금속박층은 알루미늄 금속박층, 상기 내부층은 폴리프로필렌 층인 것을 특징으로 하는 파우치형 이차 전지.
  11. 제7항에 있어서,
    상기 실링부의 단면에 있어서, 금속박층의 볼록부 및 평탄부가 형성된 길이 비율은 0.5:1 내지 1: 1 인 것을 특징으로 하는 파우치형 이차 전지.
  12. 제5항에 있어서,
    상기 실링부의 금속박층의 볼록부 및 내부층의 오목부의 두께 비율은 0.1:1 내지 0.5: 1인 것을 특징으로 하는 파우치형 이차 전지.
  13. 제1항에 있어서,
    상기 상부 파우치의 실링부의 금속박층의 요철과, 상기 하부 파우치의 실링부의 금속박층의 요철은 상부 파우치와 하부 파우치의 접합면을 경계로 서로 대칭적으로 형성된 것을 특징으로 하는 파우치형 이차 전지.
  14. 제1항의 이차 전지를 단위 셀로 포함하는 전지 모듈.
  15. 제14항의 전지 모듈을 포함하며, 중대형 디바이스의 전원으로 사용되는 것을 특징으로 하는 전지 팩.
  16. 제15항에 있어서,
    상기 중대형 디바이스가 전기자동차, 하이브리드 전기자동차, 플러그-인 하이브리드 전기자동차 및 전력 저장용 시스템으로 이루어진 군에서 선택되는 것인 전지 팩.
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