KR101666413B1 - 하이브리드 스택-폴딩형 전극조립체 및 이를 포함하는 이차전지 - Google Patents

하이브리드 스택-폴딩형 전극조립체 및 이를 포함하는 이차전지 Download PDF

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Abstract

본 발명은 음극 집전체 상에 음극 합제가 도포되어 있는 음극을 포함하는 유닛셀들이 분리필름에 의해 권취되어 있는 구조의 스택-폴딩형 전극조립체로서, 둘 이상의 제 1 형 유닛셀들과 둘 이상의 제 2 형 유닛셀들을 포함하고, 제 1 형 유닛셀의 음극 집전체의 두께 및 제 2 형 유닛셀의 음극 집전체의 두께는 서로 다르며; 스택-폴딩형 전극조립체의 최외각 층(n층; n은 2 이상인 자연수)에 위치하는 제 1 형 유닛셀 또는 제 2 형 유닛셀에서 음극 집전체의 두께는, 상기 최외각 층에 대면하는 내층(n-1층; n은 2 이상인 자연수)에 위치하는 제 2 형 유닛셀 또는 제 1 형 유닛셀에서 음극 집전체의 두께보다 상대적으로 작은 것을 특징으로 하는 스택-폴딩형 전극 조립체 및 이를 포함하는 이차전지에 관한 것이다.

Description

하이브리드 스택-폴딩형 전극조립체 및 이를 포함하는 이차전지 {Hybrid Stack ＆ Folding Typed Electrode Assembly and Secondary Battery Comprising the Same}
본 발명은 안전성 및 에너지 밀도가 향상된 하이브리드 스택-폴딩형 전극조립체 및 이를 포함하는 이차전지에 관한 것이다.
화석연료의 고갈로 인해 에너지원의 가격이 상승하고, 환경 오염의 관심이 증폭되면서 친환경 대체 에너지원에 대한 요구가 미래생활을 위한 필수 불가결한 요인이 되고 있고, 특히, 모바일 디바이스의 다기능화, 고성능화, 소형화 등의 추세로 인해 소형이면서도 고용량을 가진 이차전지의 수요가 증가하고 있다.
대표적으로 전지의 형상 면에서는 얇은 두께로 휴대폰 등과 같은 제품들에 적용될 수 있는 각형 이차전지와 파우치형 이차전지에 대한 수요가 높고, 재료 면에서는 높은 에너지 밀도, 방전 전압, 출력 안정성의 리튬이온 전지, 리튬이온 폴리머 전지 등과 같은 리튬 이차전지에 대한 수요가 높다.
이차전지를 구성하는 음극/분리막/양극 구조의 전극조립체는 그것의 구조에 따라 크게 젤리-롤형(권취형)과 스택형(적층형)으로 구분된다. 젤리-롤형 전극조립체는, 집전체로 사용되는 금속 호일에 전극 활물질 등을 코팅하고 건조 및 프레싱한 후, 소망하는 폭과 길이의 밴드 형태로 재단하고 분리막을 사용하여 양극과 음극을 격막한 후 나선형으로 감아 제조된다. 젤리-롤형 전극조립체는 원통형 전지에는 적합하지만, 각형 또는 파우치형 전지에 적용함에 있어서는 전극 활물질의 박리 문제, 낮은 공간 활용성 등의 단점을 가지고 있다. 반면에, 스택형 전극조립체는 다수의 음극 및 양극 단위체들을 순차적으로 적층한 구조로서, 각형의 형태를 얻기가 용이한 장점이 있지만, 제조과정이 번잡하고 충격이 가해졌을 때 전극이 밀려서 단락이 유발되는 단점이 있다.
이러한 문제점을 해결하기 위하여 상기 젤리-롤형과 스택형의 혼합 형태인 진일보한 구조의 전극조립체로서, 일정한 단위 크기의 음극/분리막/양극 구조의 풀셀(full cell) 또는 음극(양극)/분리막/양극(음극)/분리막/음극(양극) 구조의 바이셀(bicell)을 긴 길이의 연속적인 분리막 필름을 이용하여 폴딩한 구조의 스택/폴딩형 전극조립체가 개발되었고, 이는 본 출원인의 한국 특허출원공개 제2001-82058호, 제2001-82059호, 제2001-82060호 등에 개시된 바가 있다.
한편, 전기자동차에 사용되는 리튬 이차전지는 높은 에너지 밀도와 단시간에 큰 출력을 발휘할 수 있는 특성과 더불어, 대전류에 의한 충방전이 단시간에 반복되는 가혹한 조건 하에서 10년 이상 사용될 수 있어야 하므로, 기존의 소형 리튬 이차전지보다 월등히 우수한 안전성 및 장기 수명 특성이 필연적으로 요구된다.
에너지 밀도가 높은 전지를 만들기 위해서는 전극을 두껍게 하여야 하는 바, 더욱 상세하게는 전극의 집전체에 도포되는 전극 활물질을 포함하는 합제층의 두께를 증가시켜야 한다. 그런데, 상기 전극 합제층의 두께를 증가시키면 여러 문제들이 발생한다.
그 중 가장 큰 문제가 되는 것은 전극의 전해액 젖음(웨팅: wetting)이 충분히 이루어지지 않는다는 점이다. 일반적으로 전해액은 전극 합제 성분들에 대한 친화성이 높지 않을 뿐만 아니라, 전극 합제층의 부피를 크게 하는 경우에는 그에 따라 전해액의 이동 경로가 길어지므로, 전해액의 침투가 용이하지 않아 충분한 웨팅 특성을 달성하기 어렵기 때문이다. 전극에 전해액이 충분히 침투하지 못하면, 이온의 이동이 느려지게 되어 전극 반응이 원활히 이루어질 수 없고 결과적으로 전지의 효율이 저하된다.
이와 같은 이유로, 종래의 스택/폴딩형 전극조립체들은, 예를 들어, 바이셀을 구성하는 전극의 로딩(loading)량을 감소시키면서, 스택(stack) 수를 증가시키는 방식으로 고에너지 밀도 특성과 고출력 특성을 모두 향상시키고자 하였다.
이 경우, 종래에는 2n+1(여기서, n은 2 내지 a의 정수임)개의 바이셀들이 중첩되었으나, 상기와 같이 에너지 밀도를 증가시키고자 2n+1 단위로 스택 수를 증가시키는 경우, 동일한 두께에서, 스택 수가 많은 스택/폴딩형 전극조립체의 용량이 스택 수가 적은 스택/폴딩형 전극조립체에 비해 낮은 문제가 있었다. 즉, 부피 대비 에너지 밀도가 낮은 문제가 있었다.
따라서, 전극의 두께 증가에 따른 전지의 부피 증가를 막기 위하여 적절한 스택(stack) 수를 유지하면서도 최종 전지의 에너지 밀도를 더욱 높이는 기술이 필요하며, 특히 다수 개의 리튬 이차전지들로 이루어진 전지모듈 다수 개를 포함하고 있는 고출력 대용량 전지팩에서 이러한 필요성이 더욱 요구된다.
본 발명은 상기와 같은 종래기술의 문제점과 과거로부터 요청되어온 기술적 과제를 해결하는 것을 목적으로 한다.
본 출원의 발명자들은 심도 있는 연구와 다양한 실험을 거듭한 끝에, 이후 설명하는 바와 같이, 음극 집전체의 종류가 다른 두 종류의 유닛셀들을 포함하는 스택-폴딩형 전극조립체에서, 스택-폴딩형 전극조립체의 최외각 층에 위치하는 유닛셀에서 음극 집전체의 두께가 상기 최외각 층에 대면하는 내층에 위치하는 유닛셀에서 음극 집전체의 두께보다 상대적으로 작을 경우, 소망하는 효과를 달성할 수 있는 것을 확인하고, 본 발명을 완성하기에 이르렀다.
따라서, 본 발명은 음극 집전체 상에 음극 합제가 도포되어 있는 음극을 포함하는 유닛셀들이 분리필름에 의해 권취되어 있는 구조의 스택-폴딩형 전극조립체로서, 둘 이상의 제 1 형 유닛셀들과 둘 이상의 제 2 형 유닛셀들을 포함하고, 제 1 형 유닛셀의 음극 집전체의 두께 및 제 2 형 유닛셀의 음극 집전체의 두께는 서로 다르며; 스택-폴딩형 전극조립체의 최외각 층(n층; n은 2 이상인 자연수)에 위치하는 제 1 형 유닛셀 또는 제 2 형 유닛셀에서 음극 집전체의 두께는, 상기 최외각 층에 대면하는 내층(n-1층; n은 2 이상인 자연수)에 위치하는 제 2 형 유닛셀 또는 제 1 형 유닛셀에서 음극 집전체의 두께보다 상대적으로 작은 것을 특징으로 하는 스택-폴딩형 전극 조립체를 제공한다.
본 발명에서, 상기 제 1 형 유닛셀 및 제 2 형 유닛셀은 각각 동일 극성의 전극이 유닛셀의 양단에 위치하는 구조의 바이셀일 수 있다. 구체적으로, 상기 제 1 형 유닛셀은 음극이 유닛셀의 양단에 위치하는 구조의 바이셀이고, 제 2 형 유닛셀은 양극이 유닛셀의 양단에 위치하는 구조의 바이셀일 수 있다.
이 때, 상기 제 1 형 유닛셀의 음극 집전체 두께는 6 마이크로미터 이상 내지 15 마이크로미터 미만이고, 상기 제 2 형 유닛셀의 음극 집전체 두께는 15 마이크로미터 이상 내지 30 마이크로미터 이하일 수 있고, 그 반대로 상기 제 2 형 유닛셀의 음극 집전체 두께는 6 마이크로미터 이상 내지 15 마이크로미터 미만이고, 상기 제 1 형 유닛셀의 음극 집전체 두께는 15 마이크로미터 이상 내지 30 마이크로미터 이하일 수 있다.
좀 더 상세하게는, 상기 제 1 형 유닛셀의 음극 집전체 두께는 8 마이크로미터 이상 내지 12 마이크로미터 이하이고, 상기 제 2 형 유닛셀의 음극 집전체 두께는 15 마이크로미터 이상 내지 20 마이크로미터 이하일 수 있고, 그 반대로 상기 제 2 형 유닛셀의 음극 집전체 두께는 8 마이크로미터 이상 내지 12 마이크로미터 이하이고, 상기 제 1 형 유닛셀의 음극 집전체 두께는 15 마이크로미터 이상 내지 20 마이크로미터 이하일 수 있다.
하나의 예로, 하기 도 3에서 볼 수 있듯이 최외각 층에 제 1 형 유닛셀이 존재하는 경우, 제 1 형 유닛셀의 총 개수는 상기 최외각 층에 대면하는 내층에 위치하는 제 2 형 유닛셀의 총 개수보다 많을 수 있다. 이와 반대로, 최외각 층에 제 2 형 유닛셀이 존재하는 경우, 제 2 형 유닛셀의 총 개수는 상기 최외각 층에 대면하는 내층에 위치하는 제 1 형 유닛셀의 총 개수보다 많을 수 있음은 물론이다.
경우에 따라서는, 제 1 형 유닛셀 및 제 2 형 유닛셀 이외에 하나 이상의 제 3 형 유닛셀을 더 포함할 수 있고, 이 경우, 상기 제 3 형 유닛셀은 다른 극성의 전극이 유닛셀의 양단에 위치하는 구조의 풀셀일 수 있다.
상기 제 3 형 유닛셀의 음극 집전체 두께는 6 마이크로미터 이상 내지 30 마이크로미터 이하일 수 있으며, 원하는 전지 특성에 맞게 적절하게 선택할 수 있다.
상기 음극 집전체는 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 높은 도전성을 가지는 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 구리, 스테인레스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성 탄소, 구리나 스테인레스 스틸의 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면처리한 것, 및 알루미늄-카드뮴 합금 중에서 선택되는 하나를 사용할 수 있고, 상세하게는 구리가 사용될 수 있다.
본 발명은 또한, 상기 스택-폴딩형 전극조립체를 포함하는 이차전지를 제공하며, 상기 이차전지를 단위전지로 포함하는 전지모듈을 제공하고, 상기 전지모듈을 포함하는 전지팩을 제공한다.
상기 전지팩은 고온 안정성 및 긴 사이클 특성과 높은 레이트 특성 등이 요구되는 디바이스의 전원으로 사용될 수 있고, 상기 디바이스의 구체적인 예로는, 컴퓨터, 휴대폰, 파워 툴(power tool) 등의 소형 디바이스와, 전지적 모터에 의해 동력을 받아 움직이는 파워 툴(power tool); 전기자동차(Electric Vehicle, EV), 하이브리드 전기자동차(Hybrid Electric Vehicle, HEV), 플러그-인 하이브리드 전기자동차(Plug-in Hybrid Electric Vehicle, PHEV) 등을 포함하는 전기차; 전기 자전거(E-bike), 전기 스쿠터(E-scooter)를 포함하는 전기 이륜차; 전기 골프 카트(electric golf cart); 전력저장용 시스템 등의 중대형 디바이스를 들 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
이러한 리튬 이차전지, 이를 단위전지로 포함하는 중대형 전지모듈 및 전지팩의 구조 및 제조방법은 당업계에 공지되어 있으므로, 그에 대한 자세한 설명을 본 명세서에서는 생략한다.
상기에서 설명한 바와 같이, 본 발명에 따른 스택-폴딩형 전극조립체는, 제 1 형 유닛셀 및 제 2 형 유닛셀의 음극 집전체의 두께는 서로 다르며, 최외각 층(n층; n은 2 이상인 자연수)에 위치하는 제 1 형 유닛셀 또는 제 2 형 유닛셀에서 음극 집전체의 두께는, 상기 최외각 층에 대면하는 내층(n-1층; n은 2 이상인 자연수)에 위치하는 제 2 형 유닛셀 또는 제 1 형 유닛셀에서 음극 집전체의 두께보다 상대적으로 작은 유닛셀들을 포함하여, 침상체의 관통에 대한 전지의 발화 및 폭발을 방지하여 향상된 안전성을 발휘할 뿐만 아니라 음극 집전체의 두께가 모두 동일한 형태의 유닛셀을 포함하는 스택-폴딩형 전극 조립체와 비교하여 동일 부피 대비 높은 에너지 밀도를 가질 수 있어 우수한 용량 및 수명 특성을 나타낼 수 있다.
도 1은 본 발명의 제 1 형 유닛셀의 형태를 나타내는 모식도이다;
도 2는 본 발명의 제 2 형 유닛셀의 형태를 나타내는 모식도이다;
도 3은 본 발명의 하나의 실시예에 따른 분리 필름 상에 제 1 형 유닛셀들 및 제 2 형 유닛셀들을 배열하는 방식의 모식도이다; 및
도 4는 본 발명의 제 3 형 유닛셀의 형태를 나타내는 모식도들이다.
따라서, 본 발명은 음극 집전체 상에 음극 합제가 도포되어 있는 음극을 포함하는 유닛셀들이 분리필름에 의해 권취되어 있는 구조의 스택-폴딩형 전극조립체로서, 둘 이상의 제 1 형 유닛셀들과 둘 이상의 제 2 형 유닛셀들을 포함하고, 제 1 형 유닛셀의 음극 집전체의 두께 및 제 2 형 유닛셀의 음극 집전체의 두께는 서로 다르며; 스택-폴딩형 전극조립체의 최외각 층(n층; n은 2 이상인 자연수)에 위치하는 제 1 형 유닛셀 또는 제 2 형 유닛셀에서 음극 집전체의 두께는, 상기 최외각 층에 대면하는 내층(n-1층; n은 2 이상인 자연수)에 위치하는 제 2 형 유닛셀 또는 제 1 형 유닛셀에서 음극 집전체의 두께보다 상대적으로 작은 것을 특징으로 하는 스택-폴딩형 전극 조립체를 제공한다.
본 발명에 따른 전극 조립체는 최외각 층에 대면하는 내층에 위치하는 유닛셀과 음극 집전체의 두께가 모두 동일한 형태의 유닛셀을 포함하는 스택-폴딩형 전극 조립체와 비교하여 부피 대비 높은 에너지 밀도를 가지므로, 동일 두께 대비 고 에너지 밀도 특성을 발휘할 뿐만 아니라, 침상체의 관통에 대한 전지의 발화 및 폭발을 방지하여 향상된 안전성을 발휘할 수 있다.
본 발명에서, 상기 제 1 형 유닛셀 및 제 2 형 유닛셀은 각각 동일 극성의 전극이 유닛셀의 양단에 위치하는 구조의 바이셀일 수 있다. 구체적으로, 상기 제 1 형 유닛셀은 음극이 유닛셀의 양단에 위치하는 구조의 바이셀이고, 제 2 형 유닛셀은 양극이 유닛셀의 양단에 위치하는 구조의 바이셀일 수 있다.
하기 도 1 및 도 2에는 상기 두 종류의 바이셀 구조가 예시적으로 도시되어 있다. 도 1을 참조하면, 음극이 유닛셀의 양단에 위치하는 구조의 바이셀로서, 음극-분리막-양극-분리막-음극으로 이루어진 셀이 도시되어 있고, 도 2를 참조하면, 양극이 유닛셀의 양단에 위치하는 구조의 바이셀로서, 양극-분리막-음극-분리막-양극으로 이루어진 셀이 도시되어 있다.
상기 바이셀들은 하나의 예시이며, 더 많은 적층 수의 바이셀들도 가능하다.
한편, 도 3에는 이러한 두 종류의 유닛셀들이 분리 필름 상에 배열되어 있는 모식도가 도시되어 있다. 다만, 도 3의 배열 방식은 하나의 예일 뿐이며, 권취된 상태의 전극조립체에서 전체적으로 음극과 양극이 교번 배열되면 되므로, 이에 한정되는 것은 아니다.
이 때, 상기 제 1 형 유닛셀의 음극 집전체 두께는 6 마이크로미터 이상 내지 15 마이크로미터 미만이고, 상기 제 2 형 유닛셀의 음극 집전체 두께는 15 마이크로미터 이상 내지 30 마이크로미터 이하일 수 있고, 그 반대로 상기 제 2 형 유닛셀의 음극 집전체 두께는 6 마이크로미터 이상 내지 15 마이크로미터 미만이고, 상기 제 1 형 유닛셀의 음극 집전체 두께는 15 마이크로미터 이상 내지 30 마이크로미터 이하일 수 있다.
좀 더 상세하게는, 상기 제 1 형 유닛셀의 음극 집전체 두께는 8 마이크로미터 이상 내지 12 마이크로미터 이하이고, 상기 제 2 형 유닛셀의 음극 집전체 두께는 15 마이크로미터 이상 내지 20 마이크로미터 이하일 수 있고, 그 반대로 상기 제 2 형 유닛셀의 음극 집전체 두께는 8 마이크로미터 이상 내지 12 마이크로미터 이하이고, 상기 제 1 형 유닛셀의 음극 집전체 두께는 15 마이크로미터 이상 내지 20 마이크로미터 이하일 수 있다.
음극 집전체의 두께가 지나치게 두꺼울 경우, 동일 두께의 전극 조립체 내에서 유닛셀의 개수가 상대적으로 적어지므로 로딩양이 적어질 수 있어 바람직하지 않으며, 음극 집전체의 두께가 지나치게 얇을 경우, 전지 제조 공정상 문제가 생길 수 있어 바람직하지 않다.
본 발명에 따른 스택-폴딩형 전극 조립체는 2m+1(여기서, m은 1 이상의 자연수임)개의 유닛셀들이 중첩되어 구성된다.
하나의 예로, 하기 도 3에서 볼 수 있듯이 최외각 층에 제 1 형 유닛셀이 존재하는 경우, 제 1 형 유닛셀의 총 개수는 상기 최외각 층에 대면하는 내층에 위치하는 제 2 형 유닛셀의 총 개수보다 많을 수 있다. 이와 반대로, 최외각 층에 제 2 형 유닛셀이 존재하는 경우, 제 2 형 유닛셀의 총 개수는 상기 최외각 층에 대면하는 내층에 위치하는 제 1 형 유닛셀의 총 개수보다 많을 수 있음은 물론이다.
따라서, 스택-폴딩형 전극 조립체에서 음극 집전체의 두께가 유닛셀의 총 개수가 상대적으로 음극 집전체의 두께가 큰 유닛셀의 개수보다 커지므로, 동일한 두께의 음극 집전체를 가지는 유닛셀을 포함하는 전극 조립체와 비교하여 동일 두께 대비 고 에너지 밀도 특성을 발휘할 뿐만 아니라, 침상체의 관통에 대한 전지의 발화 및 폭발을 방지하여 향상된 안전성을 발휘할 수 있다.
경우에 따라서는, 제 1 형 유닛셀 및 제 2 형 유닛셀 이외에 하나 이상의 제 3 형 유닛셀을 더 포함할 수 있고, 이 경우, 상기 제 3 형 유닛셀은 다른 극성의 전극이 유닛셀의 양단에 위치하는 구조의 풀셀일 수 있다.
상기 풀셀은, 예를 들어, 도 4에서 도시된 바와 같이, 음극-분리막-양극 구조, 음극-분리막-양극-분리막-음극-분리막-양극 구조 등이 가능하고, 더 많은 적층 수의 풀셀도 가능함은 물론이다.
상기 제 3 형 유닛셀의 음극 집전체 두께는 6 마이크로미터 이상 내지 30 마이크로미터 이하일 수 있으며, 원하는 전지 특성에 맞게 적절하게 선택할 수 있다.
상기 제 3 형 유닛셀의 위치는 한정되지 아니하고, 제 1 형 유닛셀 및 제 2 형 유닛셀들의 사이에 위치할 수 있고, 전극조립체의 최외각에 위치할 수도 있다.
상기 음극은, 예를 들어, 음극 집전체의 양면에 음극 활물질, 도전재 및 바인더의 혼합물을 도포한 후 건조 및 프레싱하여 제조되며, 필요에 따라서는 상기 혼합물에 충진제를 더 첨가하기도 한다.
상기 음극 집전체는 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 높은 도전성을 가지는 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 구리, 스테인레스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성 탄소, 구리나 스테인레스 스틸의 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면처리한 것, 및 알루미늄-카드뮴 합금 중에서 선택되는 하나를 사용할 수 있고, 상세하게는 구리가 사용될 수 있다. 집전체는 그것의 표면에 미세한 요철을 형성하여 음극 활물질의 접착력을 높일 수도 있으며, 필름, 시트, 호일, 네트, 다공질체, 발포체, 부직포체 등 다양한 형태가 가능하다.
상기 음극 활물질은 예를 들어, 난흑연화 탄소, 흑연계 탄소 등의 탄소; LixFe2O3(0≤x≤1), LixWO2(0≤x≤1), SnxMe1-xMe’yOz (Me: Mn, Fe, Pb, Ge; Me’: Al, B, P, Si, 주기율표의 1족, 2족, 3족 원소, 할로겐; 0<x≤1; 1≤y≤3; 1≤z≤8) 등의 금속 복합 산화물; 리튬 금속; 리튬 합금; 규소계 합금; 주석계 합금; SnO, SnO2, PbO, PbO2, Pb2O3, Pb3O4, Sb2O3, Sb2O4, Sb2O5, GeO, GeO2, Bi2O3, Bi2O4, and Bi2O5 등의 금속 산화물; 폴리아세틸렌 등의 도전성 고분자; Li-Co-Ni 계 재료 등을 사용할 수 있지만 이들만으로 한정되는 것은 아니다.
상기 도전재는 통상적으로 음극 활물질을 포함한 혼합물 전체 중량을 기준으로 1 내지 30 중량%로 첨가된다. 이러한 도전재는 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 천연 흑연이나 인조 흑연 등의 흑연; 카본블랙, 아세틸렌 블랙, 케첸 블랙, 채널 블랙, 퍼네이스 블랙, 램프 블랙, 서머 블랙 등의 카본블랙; 탄소 섬유나 금속 섬유 등의 도전성 섬유; 불화 카본, 알루미늄, 니켈 분말 등의 금속 분말; 산화아연, 티탄산 칼륨 등의 도전성 위스키; 산화 티탄 등의 도전성 금속 산화물; 폴리페닐렌 유도체 등의 도전성 소재 등이 사용될 수 있다.
상기 바인더는 활물질과 도전재 등의 결합과 집전체에 대한 결합에 조력하는 성분으로서, 통상적으로 음극 활물질을 포함하는 혼합물 전체 중량을 기준으로 1 내지 30 중량%로 첨가된다. 이러한 바인더의 예로는, 폴리불화비닐리덴, 폴리비닐알코올, 카르복시메틸셀룰로우즈(CMC), 전분, 히드록시프로필셀룰로우즈, 재생 셀룰로우즈, 폴리비닐피롤리돈, 테트라플루오로에틸렌, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 에틸렌-프로필렌-디엔 테르 폴리머(EPDM), 술폰화 EPDM, 스티렌 브티렌 고무, 불소 고무, 다양한 공중합체 등을 들 수 있다.
상기 충진제는 음극의 팽창을 억제하는 성분으로서 선택적으로 사용되며, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 섬유상 재료라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌 등의 올리핀계 중합체; 유리섬유, 탄소섬유 등의 섬유상 물질이 사용된다.
반면에, 양극은 양극 집전체 상에 양극 활물질을 도포, 건조 및 프레싱하여 제조되며, 필요에 따라 상기에서와 같은 도전재, 바인더, 충진제 등이 선택적으로 더 포함될 수 있다.
상기 양극 집전체는 양극 집전체는, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 음극 집전체는 스테인레스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티타늄, 및 알루미늄이나 스테인레스 스틸의 표면에 카본, 니켈, 티타늄 또는 은으로 표면처리 한 것 등이 사용될 수 있다. 또한, 음극 집전체와 마찬가지로, 표면에 미세한 요철을 형성하여 양극 활물질의 결합력을 강화시킬 수도 있으며, 필름, 시트, 호일, 네트, 다공질체, 발포체, 부직포체 등 다양한 형태로 사용될 수 있다.
본 발명에서 양극 집전체의 두께는 6 마이크로미터 내지 30 마이크로미터의 범위 내에서 모두 동일할 수 있으나, 경우에 따라서는 각각 서로 다른 값을 가질 수 있다.
상기 양극 활물질은, 예를 들어, 예를 들어, 리튬 코발트 산화물(LiCoO2), 리튬 니켈 산화물(LiNiO2) 등의 층상 화합물이나 1 또는 그 이상의 전이금속으로 치환된 화합물; 화학식 Li1+xMn2-xO4 (여기서, x 는 0 ~ 0.33 임), LiMnO3, LiMn2O3, LiMnO2 등의 리튬 망간 산화물; 리튬 동 산화물(Li2CuO2); LiV3O8, LiFe3O4, V2O5, Cu2V2O7 등의 바나듐 산화물; 화학식 LiNi1-xMxO2 (여기서, M = Co, Mn, Al, Cu, Fe, Mg, B 또는 Ga 이고, x = 0.01 ~ 0.3 임)으로 표현되는 Ni 사이트형 리튬 니켈 산화물; 화학식 LiMn2-xMxO2 (여기서, M = Co, Ni, Fe, Cr, Zn 또는 Ta 이고, x = 0.01 ~ 0.1 임) 또는 Li2Mn3MO8 (여기서, M = Fe, Co, Ni, Cu 또는 Zn 임)으로 표현되는 리튬 망간 복합 산화물; 화학식의 Li 일부가 알칼리토금속 이온으로 치환된 LiMn2O4; 디설파이드 화합물; Fe2(MoO4)3 등을 들 수 있지만, 이들만으로 한정되는 것은 아니다.
상기 분리막은 음극과 양극 사이에 개재되며, 높은 이온 투과도와 기계적 강도를 가지는 절연성의 얇은 박막이 사용된다. 분리막의 기공 직경은 일반적으로 0.01 ~ 10 마이크로미터고, 두께는 일반적으로 5 ~ 300 마이크로미터다. 이러한 분리막으로는, 예를 들어, 내화학성 및 소수성의 폴리프로필렌 등의 올레핀계 폴리머; 유리섬유 또는 폴리에틸렌 등으로 만들어진 시트나 부직포 등이 사용된다. 전해질로서 폴리머 등의 고체 전해질이 사용되는 경우에는 고체 전해질이 분리막을 겸할 수도 있다.
한편, 이러한 유닛셀들이 배열되어 권취되는 분리 필름은, 상기 분리막과 동일한 소재일 수도 있고 그렇지 않을 수도 있다.
본 발명은 또한, 상기 스택-폴딩형 전극조립체를 포함하는 이차전지를 제공하며, 상기 이차전지는 본 발명에 따른 스택-폴딩형 전극조립체에 리튬염 함유 비수 전해질이 함침되어 있는 구조로 이루어질 수 있다.
상기 리튬염 함유 비수 전해질은 비수 전해질과 리튬염으로 이루어져 있으며, 상기 비수 전해질로는 비수계 유기용매, 유기 고체 전해질, 무기 고체 전해질 등이 사용되지만 이들만으로 한정되는 것은 아니다.
상기 비수계 유기용매로는, 예를 들어, N-메틸-2-피롤리디논, 프로필렌 카르보네이트, 에틸렌 카르보네이트, 부틸렌 카르보네이트, 디메틸 카르보네이트, 디에틸 카르보네이트, 감마-부틸로 락톤, 1,2-디메톡시 에탄, 테트라히드록시푸란, 2-메틸 테트라하이드로푸란, 디메틸술폭시드, 1,3-디옥소런, 포름아미드, 디메틸포름아미드, 디옥소런, 아세토니트릴, 니트로메탄, 포름산 메틸, 초산메틸, 인산 트리에스테르, 트리메톡시 메탄, 디옥소런 유도체, 설포란, 메틸 설포란, 1,3-디메틸-2-이미다졸리디논, 프로필렌 카르보네이트 유도체, 테트라하이드로푸란 유도체, 에테르, 피로피온산 메틸, 프로피온산 에틸 등의 비양자성 유기용매가 사용될 수 있다.
상기 유기 고체 전해질로는, 예를 들어, 폴리에틸렌 유도체, 폴리에틸렌 옥사이드 유도체, 폴리프로필렌 옥사이드 유도체, 인산 에스테르 폴리머, 폴리 에지테이션 리신(agitation lysine), 폴리에스테르 술파이드, 폴리비닐 알코올, 폴리 불화 비닐리덴, 이온성 해리기를 포함하는 중합제 등이 사용될 수 있다.
상기 무기 고체 전해질로는, 예를 들어, Li3N, LiI, Li5NI2, Li3N-LiI-LiOH, LiSiO4, LiSiO4-LiI-LiOH, Li2SiS3, Li4SiO4, Li4SiO4-LiI-LiOH, Li3PO4-Li2S-SiS2 등의 Li의 질화물, 할로겐화물, 황산염 등이 사용될 수 있다.
상기 리튬염은 상기 비수 전해질에 용해되기 좋은 물질로서, 예를 들어, LiCl, LiBr, LiI, LiClO4, LiBF4, LiB10Cl10, LiPF6, LiCF3SO3, LiCF3CO2, LiAsF6, LiSbF6, LiAlCl4, CH3SO3Li, (CF3SO2)2NLi, 클로로 보란 리튬, 저급 지방족 카르본산 리튬, 4 페닐 붕산 리튬, 이미드 등이 사용될 수 있다.
또한, 비수 전해질에는 충방전 특성, 난연성 등의 개선을 목적으로, 예를 들어, 피리딘, 트리에틸포스파이트, 트리에탄올아민, 환상 에테르, 에틸렌 디아민, n-글라임(glyme), 헥사 인산 트리 아미드, 니트로벤젠 유도체, 유황, 퀴논 이민 염료, N-치환 옥사졸리디논, N,N-치환 이미다졸리딘, 에틸렌 글리콜 디알킬 에테르, 암모늄염, 피롤, 2-메톡시 에탄올, 삼염화 알루미늄 등이 첨가될 수도 있다. 경우에 따라서는, 불연성을 부여하기 위하여, 사염화탄소, 삼불화에틸렌 등의 할로겐 함유 용매를 더 포함시킬 수도 있고, 고온 보존 특성을 향상시키기 위하여 이산화탄산 가스를 더 포함시킬 수도 있으며, FEC(Fluoro-Ethylene Carbonate), PRS(Propene sultone) 등을 더 포함시킬 수 있다.
하나의 바람직한 예에서, LiPF6, LiClO4, LiBF4, LiN(SO2CF3)2 등의 리튬염을, 고유전성 용매인 EC 또는 PC의 환형 카보네이트와 저점도 용매인 DEC, DMC 또는 EMC의 선형 카보네이트의 혼합 용매에 첨가하여 리튬염 함유 비수 전해질을 제조할 수 있다.
본 발명은 또한, 상기 이차전지를 단위전지로 포함하는 전지모듈을 제공하고, 상기 전지모듈을 포함하는 전지팩을 제공한다.
상기 전지팩은 고온 안정성 및 긴 사이클 특성과 높은 레이트 특성 등이 요구되는 디바이스의 전원으로 사용될 수 있고, 상기 디바이스의 구체적인 예로는, 컴퓨터, 휴대폰, 파워 툴(power tool) 등의 소형 디바이스와, 전지적 모터에 의해 동력을 받아 움직이는 파워 툴(power tool); 전기자동차(Electric Vehicle, EV), 하이브리드 전기자동차(Hybrid Electric Vehicle, HEV), 플러그-인 하이브리드 전기자동차(Plug-in Hybrid Electric Vehicle, PHEV) 등을 포함하는 전기차; 전기 자전거(E-bike), 전기 스쿠터(E-scooter)를 포함하는 전기 이륜차; 전기 골프 카트(electric golf cart); 전력저장용 시스템 등의 중대형 디바이스를 들 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
이러한 리튬 이차전지, 이를 단위전지로 포함하는 중대형 전지모듈 및 전지팩의 구조 및 제조방법은 당업계에 공지되어 있으므로, 그에 대한 자세한 설명을 본 명세서에서는 생략한다.
본 발명이 속한 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면, 상기 내용을 바탕을 본 발명의 범주 내에서 다양한 응용 및 변형을 행하는 것이 가능할 것이다.

Claims (18)

  1. 음극 집전체 상에 음극 합제가 도포되어 있는 음극을 포함하는 유닛셀들이 분리필름에 의해 권취되어 있는 구조의 스택-폴딩형 전극조립체로서,
    둘 이상의 제 1 형 유닛셀들과 둘 이상의 제 2 형 유닛셀들을 포함하고, 제 1 형 유닛셀의 음극 집전체의 두께 및 제 2 형 유닛셀의 음극 집전체의 두께는 서로 다르며;
    스택-폴딩형 전극조립체의 최외각 층(n층; n은 2 이상인 자연수)에 위치하는 제 1 형 유닛셀 또는 제 2 형 유닛셀에서 음극 집전체의 두께는, 상기 최외각 층에 대면하는 내층(n-1층; n은 2 이상인 자연수)에 위치하는 제 2 형 유닛셀 또는 제 1 형 유닛셀에서 음극 집전체의 두께보다 상대적으로 작고,
    제 1 형 유닛셀은 음극이 유닛셀의 양단에 위치하는 구조의 바이셀이고, 제 2 형 유닛셀은 양극이 유닛셀의 양단에 위치하는 구조의 바이셀이며,
    상기 제 1 형 유닛셀 및 제 2 형 유닛셀 이외에 하나 이상의 제 3 형 유닛셀을 더 포함하는 것을 특징으로 하는 스택-폴딩형 전극 조립체.
  2. 삭제
  3. 삭제
  4. 제 1 항에 있어서, 상기 제 1 형 유닛셀의 음극 집전체 두께는 6 마이크로미터 이상 내지 15 마이크로미터 미만이고, 상기 제 2 형 유닛셀의 음극 집전체 두께는 15 마이크로미터 이상 내지 30 마이크로미터 이하인 것을 특징으로 하는 스택-폴딩형 전극조립체.
  5. 제 1 항에 있어서, 상기 제 2 형 유닛셀의 음극 집전체 두께는 6 마이크로미터 이상 내지 15 마이크로미터 미만이고, 상기 제 1 형 유닛셀의 음극 집전체 두께는 15 마이크로미터 이상 내지 30 마이크로미터 이하인 것을 특징으로 하는 스택-폴딩형 전극조립체.
  6. 제 1 항에 있어서, 상기 제 1 형 유닛셀의 음극 집전체 두께는 8 마이크로미터 이상 내지 12 마이크로미터 이하이고, 상기 제 2 형 유닛셀의 음극 집전체 두께는 15 마이크로미터 이상 내지 20 마이크로미터 이하인 것을 특징으로 하는 스택-폴딩형 전극조립체.
  7. 제 1 항에 있어서, 상기 제 2 형 유닛셀의 음극 집전체 두께는 8 마이크로미터 이상 내지 12 마이크로미터 이하이고, 상기 제 1 형 유닛셀의 음극 집전체 두께는 15 마이크로미터 이상 내지 20 마이크로미터 이하인 것을 특징으로 하는 스택-폴딩형 전극조립체.
  8. 제 1 항에 있어서, 상기 음극 집전체는 구리, 스테인레스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성 탄소, 구리나 스테인레스 스틸의 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면처리한 것, 및 알루미늄-카드뮴 합금 중에서 선택되는 하나인 것을 특징으로 하는 스택-폴딩형 전극조립체.
  9. 제 1 항에 있어서, 상기 음극 집전체는 구리인 것을 특징으로 하는 스택-폴딩형 전극조립체.
  10. 제 1 항에 있어서, 상기 제 1 형 유닛셀의 총 개수는 제 2 형 유닛셀의 총 개수보다 많은 것을 특징으로 하는 스택-폴딩형 전극조립체.
  11. 삭제
  12. 제 1 항에 있어서, 상기 제 3 형 유닛셀은 다른 극성의 전극이 유닛셀의 양단에 위치하는 구조의 풀셀인 것을 특징으로 하는 스택-폴딩형 전극조립체.
  13. 제 1 항에 있어서, 상기 제 3 형 유닛셀의 음극 집전체 두께는 6 마이크로미터 이상 내지 30 마이크로미터 이하인 것을 특징으로 하는 스택-폴딩형 전극조립체.
  14. 제 1 항, 제 4 항 내지 제 10 항, 제 12 항 및 제 13 항 중 어느 하나에 따른 스택-폴딩형 전극조립체를 포함하는 것을 특징으로 하는 이차전지.
  15. 제 14 항에 따른 이차전지를 단위전지로 포함하는 것을 특징으로 하는 전지모듈.
  16. 제 15 항에 따른 전지모듈을 포함하는 것을 특징으로 하는 전지팩.
  17. 제 16 항에 따른 전지팩을 포함하는 것을 특징으로 하는 디바이스.
  18. 제 17 항에 있어서, 상기 디바이스는 컴퓨터, 휴대폰, 파워 툴(power tool), 전기자동차(Electric Vehicle: EV), 하이브리드 전기자동차, 플러그-인 하이브리드 전기자동차, 전기 이륜차, 전기 골프 카트, 또는 전력저장용 시스템인 것을 특징으로 하는 디바이스.
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